JP2003335585A - 活性金属法によるセラミックスの接合方法 - Google Patents

活性金属法によるセラミックスの接合方法

Info

Publication number
JP2003335585A
JP2003335585A JP2002147323A JP2002147323A JP2003335585A JP 2003335585 A JP2003335585 A JP 2003335585A JP 2002147323 A JP2002147323 A JP 2002147323A JP 2002147323 A JP2002147323 A JP 2002147323A JP 2003335585 A JP2003335585 A JP 2003335585A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
ceramics
active metal
joining
metal
joined
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP2002147323A
Other languages
English (en)
Inventor
Kenichi Miyazaki
兼一 宮崎
Hiroyuki Kusamori
裕之 草森
Tomohiro Shimada
知宏 島田
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Tanaka Kikinzoku Kogyo KK
Original Assignee
Tanaka Kikinzoku Kogyo KK
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Tanaka Kikinzoku Kogyo KK filed Critical Tanaka Kikinzoku Kogyo KK
Priority to JP2002147323A priority Critical patent/JP2003335585A/ja
Publication of JP2003335585A publication Critical patent/JP2003335585A/ja
Pending legal-status Critical Current

Links

Abstract

(57)【要約】 【解決課題】 AgCuIn系活性金属ろうを用いた金
属とセラミックスとの接合において、接合するセラミッ
クスの種類に応じて適切な接合強度をえることのできる
方法を提供すること。 【解決手段】 本発明は、セラミックスとセラミックス
とを活性金属法により接合する方法において、接合する
セラミックスの種類に応じて適用する活性金属ろうの組
成を調節する。具体的には、20〜55重量%のCu、
3〜15重量%のInを含むAgCuIn系活性金属ろ
うを用い、接合対象のセラミックスが酸化物系セラミッ
クスである場合には、Ti、Zr、V、Nbの少なくと
もいずれかを活性元素含有量を1.35〜5.0重量%
とする。一方、接合対象のセラミックスが非酸化物系セ
ラミックスである場合には、活性元素含有量を0.01
〜1.15重量%とするものである。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、活性金属法により
セラミックスと金属とを、又は、セラミックス同士を接
合する方法に関する。
【0002】
【従来の技術】電気・電子部品パッケージ、真空遮断
器、各種センサ等の製造において、セラミックスと金属
との接合又はセラミック同士の接合が必要となる場合は
多い。例えば、電気・電子部品パッケージを封止する場
合において、パッケージのベース(容体)としてはアル
ミナ(Al)が一般に使用されているが、このベ
ースを封止する蓋体としてアルミナと熱膨張率の近いコ
バール(Fe−Ni−Co系合金)、42アロイ(Fe
−Ni系合金)等が用いられている。また、車載用の機
器においては、機械的強度の関係から金属基材としてN
i−Cr鋼等の合金鋼が用いられ、これに窒化ケイ素等
のセラミックスを接合した機器が用いられることが多
い。
【0003】一般にセラミックスと金属との接合又はセ
ラミックス同士の接合においては、セラミックスの接合
面上に金属をメタライズし、その後ろう材にてろう付け
するメタライズ法が知られている。このメタライズ法の
具体例としては、例えば、セラミックスの接合面にMo
−Mnを焼付け(メタライズ)して適宜にニッケルをめ
っきし、その後に銀ろう等のろう材でセラミックスと金
属とを接合する方法である。
【0004】これに対し、他の接合方法として、セラミ
ックスに対して活性を有する金属成分が添加された活性
金属ろうにより接合する活性金属法が知られている。こ
の活性金属法で使用される活性金属ろうとしては、種々
あるが、チタンやジルコニウム等の活性金属が添加され
たろう材であり、例えば、銀ろうにTiを添加したAg
CuIn系の活性金属ろう(一般に使用されているの
は、59重量%Ag−27.25重量%Cu−12.5
重量%In−1.25重量%Tiである)が知られてい
る。
【0005】この活性金属法においてセラミックスの接
合が可能となる要因としては、活性化金属が濡れ性の悪
いセラッミクスに対して界面活性元素として作用し、セ
ラミックスとの濡れ性を改善することによるものと考え
られている。そして、活性金属法は、接合面へのメタラ
イズ工程を経ることなく、1回の処理により金属とセラ
ミックスとを直接接合することができることから、少な
い工程で安定した接合が可能であり、製品の製造コスト
を低減することができるという利点がある。特に、小型
のパッケージに気密封止する場合等、接合対象が小さく
なるとメタライズ工程の省略は好ましいことであり、活
性金属法はこれらの接合に多用されつつある。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】ここで、活性金属ろう
に限らずろう材にとって重要なのは、いかに高い接合強
度が得られるか否かである。この接合強度は、ろう材が
構造材料の接合に用いられるものであれば接合部におけ
る破断強度、耐荷重に影響を与え、また、パッケージの
気密封止に用いられるものであれば、その気密性に影響
を与える。
【0007】しかしながら、これまで使用されている活
性金属ろうは、この要求に十分応えることができるとは
必ずしもいえず、接合するセラミックスの種類によって
は接合強度を得られない場合がある。例えば、本発明者
等によれば、上記したAgCuIn系活性金属ろう(5
9重量%Ag−27.25重量%Cu−12.5重量%
In−1.25重量%Ti)は、窒化ケイ素に対する接
合強度に不足することが分かっている。また、アルミナ
に対する接合強度についても、ある程度の値は得られる
ものの、より高い接合強度が望まれている。
【0008】本発明は以上のような背景のもとになされ
たものであり、AgCuIn系活性金属ろうを用いた金
属とセラミックスとの接合において、接合するセラミッ
クスの種類に応じて適切な接合強度をえることのできる
方法を提供することを目的とする。
【0009】
【課題を解決するための手段】本発明者等は、上記課題
を解決すべく、まず、従来から用いられている活性金属
ろうを用いた接合において、何故、セラミックスの種類
によって接合強度に差異が生じるのか、その要因につい
て検討した。その結果、活性金属ろう中の活性金属の含
有量と被接合材となるセラミックスの種類との間の関連
性を見出した。以下、この点につきTiを活性元素とす
るAgCuInTi系活性金属ろうを例にとって説明す
る。
【0010】AgCuInTi系活性金属ろうは、Ag
マトリックス中にCu−Ti合金相が分散した組織を有
する。このAgCuInTi系活性金属ろうがセラミッ
クス及び金属に対して接合性を有するのは、上述のよう
に、Ti(活性金属)が界面活性元素として機能するか
らであるが、このときTiはろう材とセラミックスとの
界面に拡散して拡散層を形成する。そして、この拡散層
の形成に伴い接合前に存在したCu−Ti合金相は縮
小、消失することとなる(換言すれば、接合過程でCu
−Ti合金相がセラミックスによって消費されるという
こととなる)。
【0011】ここで、セラミックスの種類によってろう
材中のTiの拡散量に差異がないのであれば、セラミッ
クスの種類によらず接合部の組成、組織には差異が生じ
ないものと考えられる。しかし、本発明者等によれば、
接合するセラミックスの種類によっては活性金属ろう中
のTiの消費量(拡散量)は異なり、特にアルミナ等の
酸化物系セラミックスと窒化ケイ素等の非酸化物系セラ
ミックスとではTi消費量が異なり、その結果、これら
のセラミックスを被接合材としたときの接合部の組織に
違いが生じるため接合強度に違いが生じることが確認さ
れた。この相違について説明すると図1のようになる。
【0012】まず、酸化物系セラミックスの場合につい
てであるが、酸化物系セラミックスは、Tiに対する反
応性に富み、Ti拡散量が大きい。従って、酸化物系セ
ラミックスの接合においては、図1(a)のように、接
合に伴い、ろう材中のCu−Ti合金相からTiが拡散
するため合金層は縮小してやがて消失する。このろう材
中のCu−Ti合金相の縮小は、Tiのセラミックス/
ろう材界面への拡散量に依存する。
【0013】一方、非酸化物系セラミックスの接合にお
いては、非酸化物系セラミックスは、Tiとの反応性が
乏しいため、接合過程において、ろう材中のCu−Ti
合金相からセラミックス/ろう材界面へのTiの拡散量
は少ない。そのため、図1(b)のように、接合が進行
しても接合部中にはCu−Ti合金相が残存することと
なる。
【0014】このように、接合対象となる材料が酸化物
系セラミックス、非酸化物系セラミックスと異なると、
Cu−Ti合金相の残留の有無において接合部の組織が
異なる。そして、非酸化物系セラミックスが被接合材の
場合には、接合部にCu−Ti合金相が残留しこれが介
在物として接合部強度の低下の要因となる。また、酸化
物系セラミックスが被接合材の場合には、このようなC
u−Ti合金相の残留のおそれは少ないが、ろう材の組
成によっては、逆に、Tiの不足が生じろう材とセラミ
ックスとの濡れ性が不十分なため完全な接合がなされず
に接合強度が低下するおそれがある。
【0015】以上のAgCuInTi系活性金属ろうの
例にある、活性金属(Ti)と被接合セラミックスとの
関係は、他の活性金属ろうにおいても生じ得る。そこ
で、本発明者等は、以上のことから、セラミックスが被
接合部材となる接合においては、セラミックスの種類に
応じて適用する活性金属ろうの活性金属含有量を調節す
ることが必要であると考えた。つまり、上記から、非酸
化物系セラミックスについては、セラミックスに対する
活性を確保しつつ、活性金属余剰による残留合金相が生
じないような、なるべく少ない活性金属を含有する活性
金属ろうの適用が好ましい。また、酸化物系セラミック
スについては、過不足のない範囲でできるだけ多くの活
性金属を含有する活性金属ろうの適用が好ましいといえ
る。そして、それぞれの場合について、好ましい範囲を
見出すべく検討を行ない、本願発明に想到するに至っ
た。
【0016】即ち、本願発明は、金属とセラミックスと
を、又は、セラミックスとセラミックスとを活性金属法
により接合する方法において、接合対象のセラミックス
が酸化物系セラミックスである場合に、Ti、Zr、
V、Nbの少なくともいずれかを活性元素として含み、
下記組成を有するAgCuIn系活性金属ろうを用いる
接合方法である。
【0017】Cu:20〜55重量% In:3〜15重量% 活性元素:1.35〜5.0重量% Ag:残部
【0018】また、本願発明は、金属とセラミックスと
を、又は、セラミックスとセラミックスとを活性金属法
により接合する方法において、接合対象のセラミックス
が非酸化物系セラミックスである場合に、Ti、Zr、
V、Nbの少なくともいずれかを活性元素として含み、
下記組成を有するAgCuIn系活性金属ろうを用いる
接合方法である。
【0019】Cu:20〜55重量% In:3〜15重量% 活性元素:0.01〜1.15重量% Ag:残部
【0020】本発明は、接合対象となるセラミックスの
種類に応じて活性金属ろう中の活性金属濃度を変化さ
せ、接合強度を確保するものである。ここで、酸化物系
セラミックスに適用する活性金属ろうの活性金属濃度を
上記範囲としたのは、1.35%未満では活性金属ろう
としての反応性が十分でなくセラミックスとの接合でき
ないからであり、5%を超えて活性金属を増加させても
接合強度の向上はみられないからであり、また、5%を
超える活性金属を合金化することが困難だからである。
一方、非酸化物系セラミックスに適用する活性金属ろう
の活性金属濃度を上記範囲としたのは、0.01%未満
では活性金属濃度が不足し十分な接合強度が得られず、
1.15%を超えた場合には接合部に介在物(Cu−T
i合金相)が残留し、いずれの場合も接合強度に劣るか
らである。
【0021】本発明に係る接合方法における接合温度
は、適用する活性金属ろうの融点より10〜100℃程
度高温とする。ここで、酸化物系セラミックス用のろう
(活性金属濃度:1.35〜5.0%)の融点は、約6
10〜750℃であり、非酸化物系セラミックス用のろ
う(活性金属濃度:0.01〜1.15%)の融点は、
約610〜710℃である。従って、本発明に係る接合
方法における接合温度は、酸化物系セラミックスの接合
においては760〜850℃とし、非酸化物系セラミッ
クスの接合においては720〜810℃とするのが好ま
しい。
【0022】また、本発明に係る接合方法においては、
酸化物系、非酸化物系いずれの場合でも、更に高い接合
強度を確保するために、接合部を加圧して接合するのが
好ましい。この加圧力としては、500Pa程度の圧力
で十分である。更に、作業雰囲気としては、真空状態と
するのが好ましく、具体的には1×10−5〜10×1
−5torrの真空下で接合するのが好ましい。
【0023】尚、本発明において対象となるセラミック
スとしては、酸化物系セラミックスとしては、アルミナ
(Al)、酸化ケイ素(SiO)、酸化マグネ
シウム(MgO)、ジルコニア(ZrO)、チタニア
(TiO)、スピネル(MgAl)等の接合が
可能であり、非酸化物系セラミックスとしては、窒化ケ
イ素(Si)、炭化ケイ素(SiC)、窒化アル
ミニウム(AlN)、サイアロン等の接合が可能であ
る。
【0024】
【発明の実施の形態】以下に本発明の好適な実施形態を
示す。
【0025】第1実施形態:本実施形態では、酸化物系
セラミックスであるアルミナベースにコバール製のキャ
ップを接合した。活性金属ろうとしては、25.5重量
%Cu、12.5重量%In、2重量%Ti、残Agか
らなるろうを用いた。
【0026】活性金属ろうの製造は、各金属を上記組成
となるように溶解鋳造し、インゴットを40μmまで圧
延加工してシート形状とした後、プレス加工して角リン
グ形状(3.8mm角)のろう材とした。そして、この
ろう材を用いて、アルミナベース(外枠3.8mm角、
内枠3.2mm角、厚さ1mm)にコバールキャップ
(3.8mm角、厚さ0.25mm)を接合した。接合
は、アルミナベースとコバールキャップとの間にろう材
を挟み、真空処理炉中で真空度2×10−5torr、
800℃、10分間加熱して接合した。
【0027】接合後の接合部の評価は、ファインリーク
テストであるヘリウムリークテストを行ない、パッケー
ジのリーク率を検討することにより行なった。ヘリウム
リークテストは、製造したパッケージをヘリウムリーク
ディテクタにかけ、パッケージ外部を真空に引き、内部
のヘリウム分子が漏出するのをカウントすることにより
行なった。
【0028】その結果、補実施形態で製造したパッケー
ジにはリーク率(不良率)が5%であった。
【0029】比較例1:第1実施形態に対する比較とし
て、活性金属ろうとして、25.5重量%Cu、12.
5重量%In、1.25重量%Ti、残Agからなるろ
うを用て、アルミナベースとコバールキャップとを接合
した。ろう材の製造、接合条件は第1実施形態と同様と
した。
【0030】そして、第1実施形態と同様に製造したパ
ッケージについてリークテストを行ない不良率を検討し
たところ、不良率は30%であった。従って、第1実施
形態のように活性金属の含有量を高くすることにより接
合強度(気密性)が改善されるのが確認された。
【0031】第2実施形態:本実施形態では、非酸化物
系セラミックスである窒化ケイ素と、Ni−Cr鋼(S
NC836)とを接合した。活性金属ろうとしては、2
5.5重量%Cu、12.5重量%In、0.6重量%
Ti、残Agからなるろうを用いた。
【0032】活性金属ろうの製造工程は、第1実施形態
と同様とし、最終形状を40μmのテープ状となるまで
加工した。そして、このろう材を用いて、窒化ケイ素と
Ni−Cr鋼とを接合した。接合は、25mm×25m
m×20mmのブロック状の窒化ケイ素2個の間に、2
5mm×25mm×1mmの板状のNi−Cr鋼を挟む
ようにし、それぞれの界面に活性金属ろうを挿入して接
合した。接合条件は、真空処理炉中で真空度2×10
−5torr、760℃、10分間の加熱とした。
【0033】第3実施形態:本実施形態では、第2実施
形態と同様、非酸化物系セラミックスである窒化ケイ素
と、Ni−Cr鋼とを接合した。活性金属ろうとして
は、25.5重量%Cu、12.5重量%In、1.0
重量%Ti、残Agからなるろうを用いた。また、試料
寸法、接合条件については、第2実施形態と同様とし
た。
【0034】比較例2:第2、第3実施形態に対する比
較として、活性金属ろうとして、25.5重量%Cu、
12.5重量%In、1.25%Ti、残Agからなる
ろうを用いて、窒化ケイ素とNi−Cr鋼を接合した。
ろう材の製造、接合条件は第2実施形態と同様とした。
【0035】第2実施形態、第3実施形態と比較例2の
接合強度は、4点曲げ試験(JISR 1601に準
拠)にて評価した。図2はその結果を示す。図2から、
例えば、累積破壊率63.2%における接合強度は、第
2実施形態(Ti:0.6重量%)及び第3実施形態
(Ti:1.0重量%)で共に約520MPaであり、
比較例2(Ti:1.25重量%)では480MPaで
あった。また、全領域においても第2実施形態、第3実
施形態の接合強度は比較例2よりも高いことが確認され
た。
【0036】
【発明の効果】以上説明したように、本発明に係る接合
方法は被接合部材となるセラミックスの種類に応じて、
活性金属ろう中の活性金属の含有量を調整するものであ
り、このようにすることでセラミックスの種類に応じて
最適な接合強度を確保することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】 従来の活性金属ろう(Ti1.25重量%)
で酸化物系及び非酸化物系セラミックスを接合したとき
の状態を概略示す図。
【図2】 第2実施形態、第3実施形態と比較例2の接
合部についての4点曲げ試験の結果を示す図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) B23K 35/30 C22C 5/08 C22C 5/08 9/00 9/00 B23K 101:36 B23K 101:36 H01L 23/12 D (72)発明者 島田 知宏 神奈川県平塚市新町1番75号 田中貴金属 工業株式会社平塚工場内 Fターム(参考) 4G026 BA03 BB17 BB25 BB28 BF11 BF16 BF24 BF42 BG02 BG23 BH08

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】金属とセラミックスとを、又は、セラミッ
    クスとセラミックスとを活性金属法により接合する方法
    において、 接合対象のセラミックスが酸化物系セラミックスである
    場合に、Ti、Zr、V、Nbの少なくともいずれかを
    活性元素として含み、下記組成を有するAgCuIn系
    活性金属ろうを用いる接合方法。 Cu:20〜55重量% In:3〜15重量% 活性元素:1.35〜5.0重量% Ag:残部
  2. 【請求項2】金属とセラミックスとを、又は、セラミッ
    クスとセラミックスとを活性金属法により接合する方法
    において、 接合対象のセラミックスが非酸化物系セラミックスであ
    る場合に、Ti、Zr、V、Nbの少なくともいずれか
    を活性元素として含み、下記組成を有するAgCuIn
    系活性金属ろうを用いる接合方法。 Cu:20〜55重量% In:3〜15重量% 活性元素:0.01〜1.15重量% Ag:残部
JP2002147323A 2002-05-22 2002-05-22 活性金属法によるセラミックスの接合方法 Pending JP2003335585A (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2002147323A JP2003335585A (ja) 2002-05-22 2002-05-22 活性金属法によるセラミックスの接合方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2002147323A JP2003335585A (ja) 2002-05-22 2002-05-22 活性金属法によるセラミックスの接合方法

Publications (1)

Publication Number Publication Date
JP2003335585A true JP2003335585A (ja) 2003-11-25

Family

ID=29705932

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2002147323A Pending JP2003335585A (ja) 2002-05-22 2002-05-22 活性金属法によるセラミックスの接合方法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP2003335585A (ja)

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2013002407A1 (ja) * 2011-06-30 2013-01-03 日立金属株式会社 ろう材、ろう材ペースト、セラミックス回路基板、セラミックスマスター回路基板及びパワー半導体モジュール
JP2013211546A (ja) * 2012-02-29 2013-10-10 Hitachi Metals Ltd セラミックス−銅接合体およびその製造方法
CN103406684B (zh) * 2013-08-01 2016-01-06 中国航空工业集团公司北京航空材料研究院 一种银-铜-铟-镍中温钎焊料
CN115106675A (zh) * 2022-08-09 2022-09-27 哈尔滨工业大学(威海) 一种高熵钎料、其制备方法及其在钎焊中的应用

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2013002407A1 (ja) * 2011-06-30 2013-01-03 日立金属株式会社 ろう材、ろう材ペースト、セラミックス回路基板、セラミックスマスター回路基板及びパワー半導体モジュール
JPWO2013002407A1 (ja) * 2011-06-30 2015-02-23 日立金属株式会社 ろう材、ろう材ペースト、セラミックス回路基板、セラミックスマスター回路基板及びパワー半導体モジュール
US9780011B2 (en) 2011-06-30 2017-10-03 Hitachi Metals, Ltd. Brazing material, brazing material paste, ceramic circuit substrate, ceramic master circuit substrate, and power semiconductor module
JP2013211546A (ja) * 2012-02-29 2013-10-10 Hitachi Metals Ltd セラミックス−銅接合体およびその製造方法
CN103406684B (zh) * 2013-08-01 2016-01-06 中国航空工业集团公司北京航空材料研究院 一种银-铜-铟-镍中温钎焊料
CN115106675A (zh) * 2022-08-09 2022-09-27 哈尔滨工业大学(威海) 一种高熵钎料、其制备方法及其在钎焊中的应用
CN115106675B (zh) * 2022-08-09 2024-02-27 哈尔滨工业大学(威海) 一种高熵钎料、其制备方法及其在钎焊中的应用

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4624897A (en) Clad brazing filler for bonding ceramic to metal, glass, or other ceramic and composites using such filler
US4797328A (en) Soft-solder alloy for bonding ceramic articles
EP0798779A1 (en) Ceramic circuit board
JP3949459B2 (ja) 異種材料の接合体及びその製造方法
JP2004203706A (ja) 異種材料接合体及びその製造方法
EP1403230B1 (en) Method for producing a metal/ceramic layered bonded article
JP3095490B2 (ja) セラミックス−金属接合体
JP3834351B2 (ja) セラミックス回路基板
JP2003335585A (ja) 活性金属法によるセラミックスの接合方法
JPS59232692A (ja) セラミツクと金属等との接合用ろう材及びこれを用いたセラミツクと金属等の複合体
JP2000128655A (ja) セラミック体と金属体の接合構造、セラミック体と金属体の接合方法、およびこれを用いたセラミックヒ−タ
JP3370060B2 (ja) セラミックス−金属接合体
JP2003048785A (ja) 金属部材とセラミック部材との接合構造および金属部材とセラミック部材との接合方法
JPH05201777A (ja) セラミックス−金属接合体
JP4237460B2 (ja) 金属−セラミックス接合体およびその製造方法
JPH06329480A (ja) セラミックス−金属接合体およびその製造方法
JP3872379B2 (ja) 半導体素子収納用パッケージおよびその製造方法
JPH05211248A (ja) 半導体搭載用複合放熱基板及びその製造方法
JPH0997865A (ja) 放熱部品
JP3335701B2 (ja) セラミックスと金属との接合方法
JPH05246769A (ja) セラミックス−金属接合用組成物およびそれを用いたセラミックス−金属接合体
JP3176015B2 (ja) セラミックスと金属の接合体
JP3153872B2 (ja) 金属−窒化物系セラミックスの接合構造
JPH06321647A (ja) セラミックスとニッケルとの接合方法
JP3365575B2 (ja) セラミックスと金属の接合体

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20041110

RD02 Notification of acceptance of power of attorney

Effective date: 20041110

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7422

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20070523

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20070529

A02 Decision of refusal

Effective date: 20071001

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02