JP2003295242A - 光波長変換素子 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 高効率かつ短波長の光波長変換素子を製造す
るために、短周期で且つ深い分極反転領域を、基板の大
面積に渡って均一に形成する。 【解決手段】 基板の表面に櫛形電極を、裏面には平面
電極を形成する。そして、直流電源とパルス電源とを用
いて電極にパルス電圧が重畳した直流電圧を印可して、
基板にパルス電界が重畳した直流電界を印可する。これ
により、小さいパルス電界の印可で周期状の分極反転領
域が形成できる。印可電界の基板面内における均一性が
高いので、均一な周期構造を有する分極反転領域が形成
される。あるいは、櫛形電極を絶縁膜で覆った上で、パ
ルス電源を用いて電極にパルス電圧を印可して、基板に
パルス電界を印可する。これにより、結晶表面の自由電
荷の移動が抑制されて分極反転の横方向への拡大が抑え
られ、均一且つ短周期の分極反転構造が形成される。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明が属する技術分野】本発明は、電界印加を利用す
る分極反転領域の製造方法、ならびにそれによって製造
された分極反転領域を有していて、光情報処理や光応用
計測制御分野に使用されるコヒーレント光源を応用した
光波長変換素子に関する。

【０００２】

【従来の技術】強誘電体の分極を強制的に反転させる分
極反転現象を利用すると、強誘電体の内部に周期的な分
極反転領域（分極反転構造）を形成することができる。
このようにして形成された分極反転領域は、表面弾性波
を利用した光周波数変調器や、非線形分極の分極反転を
利用した光波長変換素子などに利用される。特に、非線
形光学物質の非線形分極を周期的に反転することが可能
になれば、非常に変換効率の高い光波長変換素子を作製
することができる。これを用いて半導体レーザなどの光
を変換すれば、印刷、光情報処理、光応用計測制御分野
などに応用できる小型の短波長光源を実現することがで
きる。

【０００３】周期状の分極反転領域を形成する従来の方
法としては、Ｔｉ熱拡散による方法、ＳｉＯ２を装荷し
た後に熱処理する方法、プロトン交換処理と熱処理とを
行う方法等が報告されている。一方、強誘電体の自発分
極が電界により反転することを利用して周期状の分極反
転領域を形成する方法も、報告されている。この電界を
利用する方法としては、例えば、Ｃ軸に沿って切り出さ
れた基板の−Ｃ面に電子ビームを照射する方法や、＋Ｃ
面に正イオンを照射する方法がある。いずれの場合で
も、照射された荷電粒子により形成される電界により、
数１００μｍの深い分極反転領域が形成される。

【０００４】さらに他の従来の分極反転領域の製造方法
としては、ＬｉＮｂＯ３基板やＬｉＴａＯ３基板に櫛形
電極を形成して、これにパルス状の電界を印加する方法
が報告されている（特開平３−１２１４２８号公報、特
開平４−１９７１９号公報）。

【０００５】図３０を参照して、従来の光波長変換素子
の製造方法を説明する。

【０００６】図３０に示すようなＬｉＮｂＯ３基板５５
を利用した従来の光波長変換素子５０を製造するには、
まず、ＬｉＮｂＯ３基板５５の＋ｃ面５５ａに周期状の
櫛形電極５１を形成し、−Ｃ面５５ｂに平面電極５２を
形成する。次に、＋Ｃ面５５ａを接地し、−Ｃ面５５ｂ
にパルス電源５６によってパルス幅が典型的には１００
μｓのパルス電圧を印加して、基板５５にパルス電界を
印加する。分極を反転させるために必要な電界は、約２
０ｋＶ／ｍｍ以上である。そのような値の電界を印加す
る際に、基板５５が厚いと電界印加によって基板５５の
結晶が破壊される可能性がある。しかし、基板５５の厚
みを２００μｍ程度にすることで、電界印加による結晶
破壊を回避することが可能になり、室温での分極反転領
域の形成が可能になる。

【０００７】さらに、光波長変換素子５０の高効率化を
実現するには、周期が３〜４μｍである短周期の分極反
転構造が必要になる。電界印加によって分極反転領域を
形成すると、電極の直下の部分の分極が反転した後に、
基板５５の表面に平行な方向に分極反転領域が広がる。
このため、分極反転構造の短周期化が困難になる。この
問題を解決するために、従来の方法では、パルス幅が１
００μｓ程度である短時間パルス電圧を電極に印加する
ことによって電圧印加時間を短縮して、短周期の分極反
転構造を形成している。

【０００８】以上のように従来の方法では、基板５５を
薄くすることにより室温での電界印加による分極反転領
域の形成を可能にし、電界印加時間を短縮することによ
り分極反転構造の短周期化を実現している。

【０００９】さらに、従来の分極反転領域の形成方法を
利用した光波長変換素子の製造方法は、例えば、M.Yama
da, N.Nada, M.Saitoh, and K.Watanabe :"First-order
quasi-phase matched LiNbO３ waveguide periodicall
y poled by applying an external field for efficien
t blue second-harmonic generation", Appl. Phys.Let
t., 62, pp435-436 (Feb. 1993)に開示されている。こ
の開示された方法では、周期状の分極反転領域を形成し
た後に、これに直交するように光導波路を形成し、光波
長変換素子を製造する。製造された光波長変換素子で
は、相互作用長３ｍｍで入射する基本光のパワーが１９
６ｍＷである場合に、出力として２０．７ｍＷの第２高
調波が得られる。

【００１０】さらに、プロトン交換処理と電界印加とを
組み合わせた分極反転領域の製造方法は、例えば、特開
平４−２６４５３４号公報に開示されている。この方法
によれば、基板の表面全体にプロトン交換処理を施して
プロトン交換層を形成した後に、プロトン交換層の表面
に櫛形電極を形成し、基板の裏面には平面電極を形成す
る。これらの電極間に電圧を印加することにより、分極
反転領域を形成する。プロトン交換処理を施すことによ
って分極反転領域の形成が容易になり、均一性の高い周
期的な分極反転構造を形成することができる。

【００１１】

【発明が解決しようとする課題】上記のような従来の分
極反転領域の製造方法では、高電圧（数ｋＶ）かつパル
ス幅の短い（１００μｓ以下）パルス電圧を印加する必
要がある。この様な高電圧の短パルス電圧は形成が難し
く、印加時の再現性、信頼性及び均一性を十分確保する
のが難しい。

【００１２】また、高電圧で短いパルス電圧を基板に印
加すると、基板平面内で電界分布の不均一性が生じる。
これによって、形成される分極反転構造の面内での均一
性が劣化するという問題があった。また、均一な分極反
転構造を広い範囲にわたって形成することが困難である
ことから、大型基板を利用して分極反転構造を量産化す
ることができないという問題がある。

【００１３】さらに、印加される電界が不均一であると
基板割れが生じることがあり、素子作製の歩留まりが低
下する。また、先に述べたように、高電圧パルスを印加
しても基板の結晶破壊を生じさせないようにするために
は、薄膜基板しか利用できない。このため、基板の取扱
いが難しく作業性が高くない。

【００１４】また、高効率の光波長変換素子を実現する
ためには短周期の分極反転領域が必要であるが、従来の
電界印加を利用した分極反転領域の製造方法では、櫛形
電極を構成するストライプ状の電極枝を中心に分極反転
領域が広がり、隣り合う分極反転領域同志がつながるこ
とで、短周期の分極反転領域の形成が困難になる。

【００１５】本発明は、上記課題を解決するために行わ
れたものであり、その目的は、電界印加によって分極反
転領域を形成するにあたって小さいパルス電界強度で分
極反転領域の形成を可能にする分極反転領域の製造方
法、ならびにそれを利用した光波長変換素子を提供する
ことにある。

【００１６】

【課題を解決するための手段】本発明のある局面によれ
ば、分極反転領域の製造方法が、強誘電体結晶基板の分
極方向にお互いに離れた第１及び第２の電極を形成する
工程と、該第１及び第２の電極間に直流電圧を印加する
工程と、該直流電圧にパルス電圧を重畳して、該直流電
圧と該パルス電圧との合計電圧を該第１及び第２の電極
に印加して、該強誘電体結晶基板の内部の所定の領域の
分極を反転させる工程と、を包含しており、そのことに
より上記目的が達成される。

【００１７】ある実施形態では、前記直流電圧のレベル
は分極反転を生じさせる電圧レベルよりも小さく、前記
合計電圧のレベルは分極反転を生じさせる該電圧レベル
に実質的に等しいかあるいはそれよりも大きい。

【００１８】他の実施形態では、前記第１及び第２の電
極の少なくとも一方が櫛形電極である。好ましくは、前
記櫛形電極は、前記強誘電体結晶基板の＋Ｃ面に設けら
れている。

【００１９】さらに他の実施形態では、前記強誘電体結
晶基板の前記分極方向は基板表面に垂直である。好まし
くは、前記強誘電体結晶基板は、ＬｉＮｂ（１−ｘ）Ｔ
ａｘＯ３（０≦ｘ≦１）及びＫＴｉＯＰＯ４からなるグ
ループから選択された材料からできている。

【００２０】さらに他の実施形態では、前記第１及び第
２の電極を除去する工程と、前記強誘電体結晶基板を５
８０℃以下の温度で熱処理する工程と、をさらに包含し
ている。

【００２１】さらに他の実施形態では、前記電圧印加工
程に先立って、前記第１及び第２の電極の少なくとも一
方の周辺部において、前記強誘電体結晶基板の強誘電性
を劣化させる工程をさらに包含する。

【００２２】本発明の他の局面によれば、分極反転領域
の製造方法が、強誘電体結晶基板の分極方向にお互いに
離れた第１及び第２の電極を形成する工程と、該第１及
び第２の電極の少なくとも一方の周辺部において、該強
誘電体結晶基板の強誘電性を劣化させる工程と、該第１
及び第２の電極間に所定の電圧を印加して、該強誘電結
晶基板の内部の所定の領域の分極を反転させる工程と、
を包含しており、そのことにより上記目的が達成され
る。

【００２３】ある実施形態では、前記第１及び第２の電
極の少なくとも一方が櫛形電極であり、該櫛形電極の電
極枝の間隙部分で強誘電性を劣化させる。

【００２４】他の実施形態では、前記強誘電性を劣化さ
せる工程はプロトン交換処理を行う。

【００２５】さらに他の実施形態では、前記強誘電体結
晶基板は結晶のＣ軸に垂直な面で切り出されたＣ板基板
であって、前記第１及び第２の電極は、それぞれ該Ｃ板
基板の第１の面に形成された櫛形電極及び第２の面に形
成された平面電極である。

【００２６】さらに他の実施形態では、前記第１の面
は、その近傍に分極反転のための核が発生する面であ
る。

【００２７】さらに他の実施形態では、前記櫛形電極に
含まれる各ストライプ電極枝の幅は、該ストライプ電極
枝の間隔の１／２に等しいかまたはそれよりも小さい。

【００２８】さらに他の実施形態では、前記Ｃ板基板の
前記第１の面及び第２の面の少なくとも一方の近傍を、
所定の深さまで除去する工程をさらに包含する。

【００２９】さらに他の実施形態では、前記Ｃ板基板
が、ＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦１）及び
ＫＴｉＯＰＯ４からなるグループから選択された材料か
らできている基板であって、前記第１の面が＋Ｃ面であ
り前記第２の面が−Ｃ面である。

【００３０】さらに他の実施形態では、前記強誘電性を
劣化させる工程はプロトン交換処理を行う。

【００３１】さらに他の実施形態では、前記第１及び第
２の電極を除去する工程と、前記強誘電体結晶基板を５
００℃以下の温度でアニールする工程と、をさらに包含
する。

【００３２】さらに他の実施形態では、前記絶縁膜が誘
電体膜である。

【００３３】さらに他の実施形態では、前記所定の電圧
がパルス電圧である。あるいは、前記所定の電圧が直流
電圧にパルス電圧を重畳した合計電圧である。

【００３４】さらに他の実施形態では、前記第１及び第
２の電極の少なくとも一方が櫛形電極である。

【００３５】さらに他の実施形態では、前記強誘電体結
晶基板は、ＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦
１）及びＫＴｉＯＰＯ４からなるグループから選択され
た材料からできている。

【００３６】さらに他の実施形態では、前記絶縁膜の抵
抗率が１０１５Ω／ｃｍよりも大きい。

【００３７】さらに他の実施形態では、前記強誘電体結
晶基板は結晶のＣ軸に垂直な面で切り出されたＣ板基板
であって、前記第１及び第２の電極は、それぞれ該Ｃ板
基板の第１の面に形成された櫛形電極及び第２の面に形
成された平面電極である。

【００３８】さらに他の実施形態では、前記第１の面
は、その近傍に分極反転のための核が発生する面であ
る。

【００３９】さらに他の実施形態では、前記櫛形電極に
含まれる各ストライプ電極枝の幅は、該ストライプ電極
枝の間隔の１／２に等しいかまたはそれよりもよりも小
さい。

【００４０】さらに他の実施形態では、前記Ｃ板基板
が、ＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦１）及び
ＫＴｉＯＰＯ４からなるグループから選択された材料か
らできている基板であって、前記第１の面が＋Ｃ面であ
り前記第２の面が−Ｃ面である。

【００４１】本発明のさらに他の局面によれば、分極反
転領域の製造方法が、強誘電体結晶基板の分極方向にお
互いに離れた第１及び第２の電極を形成する工程と、該
第１及び第２の電極の少なくとも一方の近傍の該強誘電
体結晶基板の表面を削る工程と、該第１及び第２の電極
間に所定の電圧を印加して、該強誘電体結晶基板の内部
の所定の領域の分極を反転させる工程と、を包含してお
り、そのことにより上記目的が達成される。

【００４２】ある実施形態では、前記第１及び第２の電
極の少なくとも一方が櫛形電極であり、該櫛形電極の電
極枝の間隙部分で前記強誘電体結晶基板の表面を削る。

【００４３】他の実施形態では、前記第１及び第２の電
極の少なくとも一方を絶縁膜で覆う工程をさらに包含す
る。

【００４４】さらに他の実施形態では、前記所定の電圧
がパルス電圧である。あるいは、前記所定の電圧が直流
電圧にパルス電圧を重畳した合計電圧である。

【００４５】さらに他の実施形態では、前記強誘電体結
晶基板は、ＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦
１）及びＫＴｉＯＰＯ４からなるグループから選択され
た材料からできている。

【００４６】さらに他の実施形態では、前記第１及び第
２の電極の少なくとも一方が櫛形電極であり、該櫛形電
極に含まれる各ストライプ電極枝の幅は、該ストライプ
電極枝の間隔の１／２に等しいかまたはそれよりも小さ
い。さらに他の実施形態では、前記強誘電体結晶基板は
結晶のＣ軸に垂直な面で切り出されたＣ板基板であっ
て、前記第１及び第２の電極は、それぞれ該Ｃ板基板の
第１の面に形成された櫛形電極及び第２の面に形成され
た平面電極であり、該櫛形電極の電極枝の間隙部分で該
強誘電体結晶基板の表面を削る。

【００４７】さらに他の実施形態では、前記第１の面
は、その近傍に分極反転のための核が発生する面であ
る。

【００４８】さらに他の実施形態では、前記Ｃ板基板
が、ＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦１）及び
ＫＴｉＯＰＯ４からなるグループから選択された材料か
らできている基板であって、前記第１の面が＋Ｃ面であ
り前記第２の面が−Ｃ面である。

【００４９】本発明のさらに他の局面によれば、分極反
転領域の製造方法が、強誘電体結晶基板の分極方向にお
互いに離れた第１及び第２の電極を形成する工程と、該
第１及び第２の電極間に所定の磁界を印加して、該強誘
電体結晶基板の内部の所定の領域の分極を反転させる工
程と、を包含しており、そのことにより上記目的が達成
される。

【００５０】ある実施形態では、前記所定の磁界はパル
ス磁界である。

【００５１】他の実施形態では、前記強誘電体結晶基板
は結晶のＣ軸に垂直な面で切り出されたＣ板基板であ
る。好ましくは、前記強誘電体結晶基板は、ＬｉＮｂ
（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦１）及びＫＴｉＯＰＯ
４からなるグループから選択された材料からできてい
る。

【００５２】さらに他の実施形態では、前記第１及び第
２の電極の少なくとも一方を絶縁膜で覆う工程をさらに
包含する。

【００５３】さらに他の実施形態では、前記第１及び第
２の電極の少なくとも一方が櫛形電極である。好ましく
は、前記櫛形電極の電極枝の間隙部分で前記強誘電体結
晶基板の強誘電性を劣化させる工程をさらに包含する。
あるいは、前記櫛形電極の電極枝の間隙部分で前記強誘
電体結晶基板の表面を削る工程をさらに包含する。

【００５４】さらに他の実施形態では、前記強誘電体結
晶基板は結晶のＣ軸に垂直な面で切り出されたＣ板基板
であって、前記第１及び第２の電極は、それぞれ該Ｃ板
基板の第１の面に形成された櫛形電極及び第２の面に形
成された平面電極である。

【００５５】さらに他の実施形態では、前記第１の面
は、その近傍に分極反転のための核が発生する面であ
る。

【００５６】さらに他の実施形態では、前記櫛形電極に
含まれる各ストライプ電極枝の幅は、該ストライプ電極
枝の間隔の１／２に等しいかまたはそれよりも小さい。

【００５７】さらに他の実施形態では、前記櫛形電極及
び平面電極の少なくとも一方の近傍の前記強誘電体結晶
基板の表面を削る工程をさらに包含する。

【００５８】さらに他の実施形態では、前記櫛形電極の
電極枝の間隙部分で前記強誘電体結晶基板の強誘電性を
劣化させる工程をさらに包含する。あるいは、前記櫛形
電極の電極枝の間隙部分で前記強誘電体結晶基板の表面
を削る工程をさらに包含する。

【００５９】さらに他の実施形態では、前記櫛形電極及
び前記平面電極の少なくとも一方を絶縁膜で覆う工程を
さらに包含する。

【００６０】さらに他の実施形態では、前記Ｃ板基板
が、ＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦１）及び
ＫＴｉＯＰＯ４からなるグループから選択された材料か
らできている基板であって、前記第１の面が＋Ｃ面であ
り前記第２の面が−Ｃ面である。

【００６１】本発明のさらに他の局面によれば、分極反
転領域の製造方法が、結晶のＣ軸に垂直な面で切り出さ
れたＣ板基板である強誘電体結晶基板の第１面に櫛形電
極を、及び第２面に平面電極を形成する工程と、該第１
面及び第２面の少なくとも一方に光学基板を接着する工
程と、該櫛形電極及び該平面電極の間に所定の電圧を印
加して、該強誘電体結晶基板の内部の所定の領域の分極
を反転させる工程と、を包含しており、そのことにより
上記目的が達成される。

【００６２】ある実施形態では、前記光学基板と前記強
誘電体結晶基板とを接着後に、該強誘電体結晶基板を研
磨する工程をさらに包含し、前記平面電極は該研磨面に
形成する。

【００６３】他の実施形態では、前記所定の電圧がパル
ス電圧である。あるいは、前記所定の電圧が直流電圧に
パルス電圧を重畳した合計電圧である。

【００６４】さらに他の実施形態では、前記強誘電体結
晶基板は、ＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦
１）及びＫＴｉＯＰＯ４からなるグループから選択され
た材料からできている。

【００６５】さらに他の実施形態では、前記櫛形電極に
含まれる各ストライプ電極枝の幅は、該ストライプ電極
枝の間隔の１／２に等しいかまたはそれよりも小さい。

【００６６】さらに他の実施形態では、前記第１の面
は、その近傍に分極反転のための核が発生する面であ
る。

【００６７】さらに他の実施形態では、前記櫛形電極の
電極枝の間隙部分で前記強誘電体結晶基板の強誘電性を
劣化させる工程をさらに包含する。あるいは、前記櫛形
電極の電極枝の間隙部分で前記強誘電体結晶基板の表面
を削る工程をさらに包含する。

【００６８】さらに他の実施形態では、前記櫛形電極及
び前記平面電極の少なくとも一方を絶縁膜で覆う工程を
さらに包含する。

【００６９】本発明のさらに他の局面によれば、分極反
転領域の製造方法が、基板表面に強誘電体結晶を成長さ
せる工程と、該強誘電体結晶の分極方向にお互いに離れ
た第１及び第２の電極を形成する工程と、該第１及び第
２の電極間に所定の電圧を印加して、該強誘電体結晶の
内部の所定の領域の分極を反転させる工程と、を包含し
ており、そのことにより上記目的が達成される。

【００７０】ある実施形態では、前記所定の電圧がパル
ス電圧である。あるいは、前記所定の電圧が直流電圧に
パルス電圧を重畳した合計電圧である。

【００７１】他の実施形態では、前記強誘電体結晶は、
ＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦１）及びＫＴ
ｉＯＰＯ４からなるグループから選択された材料からで
きている。

【００７２】さらに他の実施形態では、前記強誘電体結
晶はＣ軸方向に成長し、該強誘電体結晶の表面に前記櫛
形電極を、及び前記光学基板の裏面に前記平面電極をそ
れぞれ形成する。好ましくは、前記強誘電体結晶の表面
が、その近傍に分極反転のための核が発生する面であ
る。

【００７３】本発明のさらに他の局面によれば、分極反
転領域の製造方法が、強誘電体結晶基板の分極方向にお
互いに離れた第１及び第２の電極を形成する工程と、該
第１及び第２の電極の間に該分極方向に対向する第１の
電圧を印加して、該強誘電体結晶基板の内部の全体で分
極を反転させる工程と、該第１及び第２の電極の間に該
反転した分極方向に対向する第２の電圧を印加して、該
強誘電体結晶基板の内部の少なくとも一部で分極を再反
転させる工程と、を包含しており、そのことにより上記
目的が達成される。

【００７４】ある実施形態では、前記第１及び第２の電
圧の印加は室温で行われる。

【００７５】他の実施形態では、前記所定の電圧がパル
ス電圧である。あるいは、前記所定の電圧が直流電圧に
パルス電圧を重畳した合計電圧である。

【００７６】さらに他の実施形態では、前記強誘電体結
晶は、ＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦１）及
びＫＴｉＯＰＯ４からなるグループから選択された材料
からできている。

【００７７】さらに他の実施形態では、前記第１及び第
２の電極の少なくとも一方を絶縁膜で覆う工程をさらに
包含する。

【００７８】本発明のさらに他の局面によれば、分極反
転領域の製造方法が、結晶のＣ軸に垂直な面で切り出さ
れたＣ板基板である強誘電体結晶基板の第１の面及び第
２の面にそれぞれ平面電極を形成する工程と、該平面電
極間に所定の電圧を印加して、該強誘電体結晶基板の内
部の全体で分極を反転させる工程と、前記第２の面の前
記平面電極を除去して櫛形電極を形成する工程と、該櫛
形電極及び該平面電極の間に所定の電圧を印加して、該
強誘電体結晶基板の内部の少なくとも一部で分極を再反
転させる工程と、を包含しており、そのことにより上記
目的が達成される。

【００７９】ある実施形態では、前記櫛形電極に含まれ
る各ストライプ電極枝の幅は、該ストライプ電極枝の間
隔の１／２に等しいかまたはそれよりも小さい。

【００８０】他の実施形態では、前記第１の面は、その
近傍に分極反転のための核が発生する面である。

【００８１】さらに他の実施形態では、前記櫛形電極の
電極枝の間隙部分で前記強誘電体結晶基板の強誘電性を
劣化させる工程をさらに包含する。あるいは、前記櫛形
電極の電極枝の間隙部分で前記強誘電体結晶基板の表面
を削る工程をさらに包含する。

【００８２】さらに他の実施形態では、前記櫛形電極及
び前記平面電極の少なくとも一方を絶縁膜で覆う工程を
さらに包含する。

【００８３】本発明のさらに他の局面によれば、光波長
変換素子の製造方法が、強誘電体結晶基板の分極方向に
お互いに離れた第１及び第２の電極を形成する工程と、
該第１及び第２の電極間に所定の電圧を印加して、該強
誘電体結晶基板の内部の所定の領域の分極を反転させる
工程と、光導波路を形成する工程と、を包含しており、
そのことにより上記目的が達成される。

【００８４】ある実施形態では、プロトン交換処理によ
って前記光導波路を形成する。

【００８５】他に実施形態では、前記所定の電圧がパル
ス電圧である。あるいは、前記所定の電圧が直流電圧に
パルス電圧を重畳した合計電圧である。

【００８６】さらに他の実施形態では、前記強誘電体結
晶は、ＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦１）及
びＫＴｉＯＰＯ４からなるグループから選択された材料
からできている。

【００８７】さらに他の実施形態では、前記第１及び第
２の電極の少なくとも一方が櫛形電極である。

【００８８】さらに他の実施形態では、前記第１及び第
２の電極の少なくとも一方を絶縁膜で覆う工程をさらに
包含する。

【００８９】さらに他に実施形態では、前記強誘電体結
晶基板は結晶のＣ軸に垂直な面で切り出されたＣ板基板
であって、前記第１及び第２の電極は、それぞれ該Ｃ板
基板の第１の面に形成された櫛形電極及び第２の面に形
成された平面電極である。

【００９０】さらに他の実施形態では、前記第１の面
は、その近傍に分極反転のための核が発生する面であ
る。

【００９１】さらに他の実施形態では、前記櫛形電極に
含まれる各ストライプ電極枝の幅は、該ストライプ電極
枝の間隔の１／２に等しいかまたはそれよりも小さい。

【００９２】さらに他の実施形態では、前記櫛形電極の
電極枝の間隙部分で前記強誘電体結晶基板の強誘電性を
劣化させる工程をさらに包含する。あるいは、前記櫛形
電極の電極枝の間隙部分で前記強誘電体結晶基板の表面
を削る工程をさらに包含する。

【００９３】さらに他の実施形態では、前記光導波路
は、前記強誘電体結晶の前記分極方向に垂直な方向に形
成される。

【００９４】さらに他の実施形態では、前記光導波路を
形成する工程は、該形成された光導波路の表面の一部を
除去する工程をさらに包含する。

【００９５】さらに他の実施形態では、前記電極を形成
する工程に先立って、前記強誘電体結晶基板の表面にス
ラブ導波路を形成する工程を包含し、前記光導波路を形
成する工程は、該形成された光導波路をリッジ形状に加
工する工程をさらに包含する。あるいは、前記電極を形
成する工程に先立って、前記強誘電体結晶基板の表面に
スラブ導波路を形成する工程を包含し、前記光導波路を
形成する工程は、該スラブ導波路の表面にストライプ状
の誘電体膜を堆積する工程を包含する。

【００９６】本発明のさらに他の局面によれば、光波長
変換素子が、強誘電体結晶基板と、該強誘電体結晶基板
の内部に周期状に形成した分極反転領域と、を備え、該
強誘電体結晶基板の該分極反転領域の間に位置する所定
の領域は、分極反転の横方向への拡大を抑制するための
処理が施された領域であり、そのことにより上記目的が
達成される。

【００９７】ある実施形態では、前記所定の領域は強誘
電性が劣化している。好ましくは、前記所定の領域はプ
ロトン交換処理が施された領域である。

【００９８】他の実施形態では、前記所定の領域には溝
が形成されている。

【００９９】さらに他の実施形態では、前記強誘電体結
晶は、ＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦１）及
びＫＴｉＯＰＯ４からなるグループから選択された材料
からできている。

【０１００】さらに他の実施形態では、さらに光導波路
を備えている。

【０１０１】本発明のさらに他の局面によれば、光波長
変換素子が、強誘電体結晶基板と、該強誘電体結晶基板
の内部に周期状に形成した分極反転領域と、該強誘電体
結晶基板の表面に形成された絶縁膜と、を備えており、
そのことにより上記目的が達成される。

【０１０２】本発明のさらに他の局面によれば、光波長
変換素子が、強誘電体結晶基板と、該強誘電体結晶基板
の内部に周期状に形成した分極反転領域と、該強誘電体
結晶基板の表面及び裏面のいずれか一方に接着された光
学基板と、を備えており、そのことにより上記目的が達
成される。

【０１０３】本発明のさらに他の局面によれば、光波長
変換素子が、結晶基板と、該結晶基板の上に結晶成長さ
れた強誘電体結晶と、該強誘電体結晶の内部に周期状に
形成された分極反転領域と、を備えており、そのことに
より上記目的が達成される。

【０１０４】ある実施形態では、前記強誘電体結晶は、
ＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦１）及びＫＴ
ｉＯＰＯ４からなるグループから選択された材料からで
きている。好ましくは、さらに光導波路を備えている。

【０１０５】本発明のさらに他の局面によれば、光波長
変換素子が、強誘電体結晶基板と、該強誘電体結晶基板
の内部に周期状に形成した分極反転領域と、該強誘電体
結晶基板の表面に形成された光導波路と、を備えてお
り、そのことにより上記目的が達成される。

【０１０６】ある実施形態では、前記光導波路が、リッ
ジ状の光導波路である。あるいは、前記光導波路が、前
記強誘電体結晶基板の表面に形成されたスラブ状の光導
波路と、該スラブ状の光導波路の上に形成されたストラ
イプ状の誘電体膜と、を含んでいる。

【０１０７】他の実施形態では、前記強誘電体結晶は、
ＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦１）及びＫＴ
ｉＯＰＯ４からなるグループから選択された材料からで
きている。

【０１０８】さらに他の実施形態では、前記光導波路
は、プロトン交換処理によって形成されているプロトン
交換導波路である。

【０１０９】本発明のさらに他の局面によれば、光波長
変換素子が、強誘電体結晶基板と、該強誘電体結晶基板
の内部に周期状に形成した分極反転領域と、該強誘電体
結晶基板の端面に形成された入射面及び出射面と、を備
え、該分極反転領域は該入射面に平行ではなくある角度
を有していて、そのことにより上記目的が達成される。

【０１１０】ある実施形態では、前記強誘電体結晶は、
ＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａｘＯ３（０≦ｘ≦１）及びＫＴ
ｉＯＰＯ４からなるグループから選択された材料からで
きている。

【０１１１】他の実施形態では、前記入射面及び前記出
射面にそれぞれ設けられた反射防止膜をさらに備えてい
る。

【０１１２】さらに他の実施形態では、前記角度が１０
度以上、好ましくは３０度以上である。

【０１１３】さらに他の実施形態では、前記出射面は前
記分極反転領域に平行であって、該出射面に反射膜が設
けられている。

【０１１４】以下、作用について説明する。

【０１１５】本発明では、分極反転領域を形成するため
に、基板に予め直流電圧を印加する。直流電圧により印
加される電界が基板結晶の自発分極を反転させる反転電
界を越えないように印加電圧値を設定すれば、電界によ
る分極反転は生じない。この状態で、直流電圧に短パル
ス電圧を重畳すると、短パルス電圧にともなう短パルス
電界と直流電圧にともなう直流電界との合計の電界によ
って、分極が反転する。重畳するパルス電圧は小さな値
でよいため、再現性の高いパルス印加が可能となる。さ
らに、パルス電圧が小さいため、基板に印加される電界
の均一性が増大する。

【０１１６】本発明によれば、前述した方法により、周
期状の分極反転領域を大面積に渡り均一に形成すること
を可能にする。以下に、その理由を述べる。

【０１１７】強誘電体結晶の分極方向に互いに離れた２
つの電極を形成し、両電極間に電圧を印加して分極反転
を形成する際に、形成される分極反転領域の均一性は、
印加される電界分布の均一性に依存する。そこで、本発
明によれば、電極間に基板の分極を反転させる反転電界
以下の直流電圧をあらかじめ印加しておき、この状態の
もとで、印加電圧に短パルス状の電圧を重畳することに
より、分極反転領域を製造する。電極間に印加する電圧
が直流電圧であるため、電極間の電界の均一性が高く、
大面積に渡り均一な電圧を印加できる。さらに重畳する
パルス電圧強度が小さくとれるため、パルス電圧により
電極間に印加される電界分布が均一であり、電圧制御も
容易である。従って、再現性の高い、面内均一性の優れ
た分極反転領域を大面積に渡って形成することが可能に
なる。

【０１１８】次に、短周期の分極反転領域の形成を容易
にする方法について説明する。

【０１１９】電界印加により形成される分極反転領域
は、基板の＋Ｃ面より分極が反転する。この現象をもと
に、分極反転領域の横方向の拡大を抑圧する方法につい
て種々検討を行った結果、基板の＋Ｃ面の表面近傍の結
晶性（強誘電性）を劣化させることにより、分極反転の
発生を抑圧できることを発見した。さらに、基板表面
（＋Ｃ面）に櫛形電極を形成し、櫛形電極を構成するス
トライプ状の電極枝以外の結晶表面近傍の強誘電性を劣
化させたところ、電極枝の下に形成される分極反転領域
の横方向拡大が抑圧され、短周期の分極反転領域の形成
が可能になる。以下にその理由を述べる。

【０１２０】強誘電体結晶基板の＋Ｃ面にストライプ状
電極枝からなる櫛形電極を、−Ｃ面に平面電極を形成
し、両電極間に電圧を印加すると、＋Ｃ面より分極反転
が発生して、電極の下に針状の反転領域が形成される。
しかし、電圧印加をさらに継続すると、反転領域は時間
とともに幅方向に広がり、短周期の分極反転領域の形成
を困難にする。そこで、分極反転の形成プロセスの観測
を行ったところ、分極反転が発生する＋Ｃ面近傍の結晶
性（ここでは強誘電性）を劣化させることにより、分極
反転の発生が抑圧できることを見いだした。例えば、＋
Ｃ面にプロトン交換処理を施し、基板表面の結晶をプロ
トン交換領域に変えることで、分極反転に必要な反転電
圧を数ｋＶ／ｍｍ以上も高くすることができ、分極反転
の発生を抑圧できる。そこで、櫛形電極を構成している
ストライプ状の電極間の結晶の＋Ｃ面の表面近傍の強誘
電性を劣化させることにより、電極枝の直下以外の部分
への分極反転の幅方向の広がりを抑制することができ
る。即ち、ストライプ状の電極枝の間に強誘電性を劣化
させた領域を設けることにより、反転領域の幅方向の広
がりを抑圧し、短周期の分極反転領域の形成が可能にな
る。

【０１２１】一方、本発明によれば、基板に形成される
分極反転領域の形状の均一化を図るため、基板に形成し
た電極を絶縁体で被った後に、電極間に電圧を印加す
る。電極を絶縁体膜で被うことにより、電極周辺への自
由電荷の移動を抑圧することができる。そのため、分極
反転形成時に、電極の周辺部に広がる分極反転部の横方
法拡大を抑圧することが可能になり、均一な分極反転構
造が得られる。

【０１２２】強誘電体結晶の分極方向に互いに離れた２
つの電極を形成し、これに電界を印加することで分極反
転を生じさせる形成過程では、電界の印加によりまず最
初に分極反転核が形成され、次に分極反転核から分極方
向に分極反転部が成長し（前進成長）、さらに反転核の
周辺部に分極反転部が広がっていく（横方向成長）。と
ころが、電極パターンの周辺部に分極反転部が拡大する
ため、微細構造の分極反転パターンの形成が難しくな
る。特に、周期状の分極反転層を形成する場合は、短周
期の分極反転層の形成が困難になる。また、電極周辺部
への横方向成長の均一性が乏しいため、分極反転部の構
造を電極パターン通りに作製するのが困難になる。

【０１２３】我々は、分極反転部の拡大現象について種
々検討した結果、分極反転核の発生する結晶表面状態が
分極反転の形成に影響を与えることを見いだした。つま
り、強誘電体表面に存在する表面自由電荷の移動が、強
誘電体への印加電界分布の不均一性および電極周辺部へ
の電界の発生を引き起こし、これが分極反転部の横方向
成長を促進していることを発見した。即ち、結晶表面に
存在する表面自由電荷が電圧印加により、電極周辺部に
移動し、電極直下だけではなく、その周辺部にも電界が
誘起されることにより、分極反転が電極周辺部にも広が
るというメカニズムである。

【０１２４】そこで、分極反転部の横方向成長を抑圧す
るため、電極を絶縁体で被うことで、電極周辺部への表
面自由電荷の移動を抑制することを提案した。即ち、強
誘電体の分極方向に形成した電極を絶縁体膜で被うこと
により、電極周辺への分極反転部の拡大を抑圧し、均一
な分極反転層を形成することができる。

【０１２５】また、光波長変換素子に必要な周期状分極
反転層を形成するにも、同様の手段が利用できる。即
ち、強誘電体表面に形成した櫛形電極と裏面に形成した
平面電極間に電圧を印加することにより、周期状の分極
反転層を形成する際、微細パターンである櫛形電極を絶
縁体膜で被うことにより、櫛形電極を構成するストライ
プ状電極周辺部への分極反転部の拡大を抑圧し、短周期
で均一な周期状分極反転層を形成することができる。

【０１２６】また、高効率の光波長変換素子を形成する
他の方法として、櫛形電極を構成するストライプ電極間
の結晶表面を削ることで、表面自由電荷の移動を抑圧す
ることができる。これによって、櫛形電極周辺部への分
極反転部の拡大を抑圧し、短周期で均一な周期状分極反
転層を形成することができる。

【０１２７】さらに、形成された短周期で均一な周期状
分極反転層を用いることにより、高効率の光波長変換素
子を製造することが可能になる。

【０１２８】

【発明の実施の形態】本発明の実施形態を説明する前
に、まず、強誘電体の分極反転について説明する。

【０１２９】強誘電体は、自発分極による電荷の偏りを
結晶内に有している。自発分極に対向する電界を印加す
ることにより、強誘電体における自発分極の方向を変え
ることができる。

【０１３０】自発分極の方向は、結晶（材料）の種類に
より異なる。ＬｉＴａＯ３、ＬｉＮｂＯ３等の結晶はＣ
軸方向のみに自発分極を有するため、これらの結晶で
は、分極はＣ軸に沿った＋方向あるいはその逆向きの−
方向の２通りしか存在しない。電界を印加することで、
これらの結晶の分極は１８０度回転して、それまでとは
逆の方向を向くようになる。この現象を、分極反転とい
う。分極の反転を生じさせるために必要な電界を反転電
界と称し、ＬｉＮｂＯ３、ＬｉＴａＯ３等の結晶では、
室温で約２０〜３０ｋＶ／ｍｍ程度の値をとる。

【０１３１】強誘電体において、単一の分極方向を持っ
た結晶にすることを「分極の単分域化」と称する。この
分極の単分域化を達成するために、結晶成長後に高温中
で電界を印加する方法が一般に行われている。

【０１３２】（第１の実施形態）図１（ａ）は、本発明
の第１の実施形態にしたがった分極反転領域の形成方法
を説明するための模式的な斜視図である。

【０１３３】図１（ａ）に示すようなＬｉＴａＯ３基板
１を利用した光波長変換素子１００を製造するには、ま
ず、ＬｉＴａＯ３基板１の＋Ｃ面１ａに周期状の櫛形電
極２を形成し、−ｃ面１ｂに平面電極３を形成する。次
に、＋Ｃ面１ａの上の櫛形電極２に直流電源４を、−Ｃ
面１ｂの上の平面電極３にパルス電源５を接続する。こ
のような構成によって、所定の電圧レベルを有し必要に
応じてパルス電圧が重畳された直流電圧を、ＬｉＴａＯ
３基板１に印加することができる。

【０１３４】電圧印加時の放電の発生をさけるために、
基板１を絶縁液または真空中（１０−６Torr以下）に配
置して、直流電圧を印加する。分極反転が生じると、櫛
形電極２と平面電極３との間に、強誘電体の自発電極の
大きさと電極面積とに比例した電流（「反転電流」と称
する）が流れる。

【０１３５】まず、印加する直流電界Ｅcw及びパルス電
界Ｅppと分極反転現象との関係を以下に説明する。

【０１３６】最初に、パルス電源５のみを使用して、パ
ルス電圧のみを印加して分極反転領域の形成を試みた例
を説明する。この場合には、図１（ａ）の構成で、パル
ス電源５によって平面電極３を介してＬｉＴａＯ３基板
１にパルス電圧を印加する。直流電源４は使用せずに、
櫛形電極２は接地する。

【０１３７】厚さが０．２ｍｍの基板１にパルス幅１０
０μｓ程度のパルス電圧を印加すると、基板１にはパル
ス電界が印加される。このとき、約２０ｋＶ／ｍｍ（１
ｍｍあたり２０ｋＶの電圧が印加されていることを意味
する）以上の電界印加により、分極が反転した。さら
に、厚さが０．３ｍｍの基板１について同様の操作を行
ったところ、分極反転は同様に２０ｋＶ／ｍｍ以上の電
界印加で発生したが、基板１の割れが生じやすく歩留ま
りが低かった。

【０１３８】次に、基板１の厚さを０．２ｍｍで一定、
平面電極３の面積を１０ｍｍ×１０ｍｍにして、周期３
μｍの周期状分極反転領域の形成を試みた。しかし、こ
のように平面電極３の面積を増大させると、厚さが０．
２ｍｍの基板１でも割れが多発した。また、分極反転領
域が部分的にしか形成されない、或いは形成される分極
反転領域の形状が不均一であるなどの問題点が生じた。
これらは、パルス電圧が印加される平面電極３の厚さや
形状が実際には不均一性であるために、基板１への印加
電界が部分的に集中するためと考えられる。また、形成
された分極反転領域の周期構造の均一性も悪くなった。

【０１３９】このように、パルス電圧印加によるパルス
電界のみを印加して分極反転領域を形成する場合には、
形成される周期状分極反転領域の形状を均一なものにす
るためには、分極反転構造が形成される全体の領域のサ
イズが３ｍｍ×３ｍｍ程度以下でなくてはならない。ま
た、厚さが０．３ｍｍ以上の基板では、十分な大きさの
分極反転領域の形成が難しい、或いは形成された分極反
転領域の面内均一性が悪い等の問題が生じた。

【０１４０】次に、直流電源４のみを使用して、直流電
圧のみを印加して分極反転領域の形成を試みた例を説明
する。この場合には、図１（ａ）の構成で、直流電源４
によって櫛形電極２を介してＬｉＴａＯ３基板１に直流
電圧を印加する。パルス電源５は使用せずに、平面電極
３は接地する。

【０１４１】厚さが０．２ｍｍの基板１に直流電圧を印
加すると、基板１には直流電界が印加される。約２０ｋ
Ｖ／ｍｍ以上の電界強度に相当する電圧が印加された時
点で、反転電流が流れて分極が反転した。さらに、基板
１の厚さに対する分極反転特性を測定したところ、基板
１の厚さが０．５ｍｍ以下では分極反転領域の形成が可
能であったが、厚さが０．５ｍｍ以上になると基板１に
割れが生じて、分極反転領域の形成が困難になった。こ
れは、基板１の厚さが増加するとともに分極反転領域の
形成に必要な電界強度を得るために印加すべき電圧レベ
ルが増加するために、厚い基板に分極反転領域を形成し
ようとすると基板１の結晶の破壊電圧を越えた電圧が印
加されることにより、基板１に割れが生じたと考えられ
る。

【０１４２】しかし、直流電圧の印加時には、基板１に
印加される電界の面内均一性が高いため、大きな強度を
有する電界の印加が可能である。

【０１４３】上記の直流電圧の印加による周期状の分極
反転領域の形成に関して、さらに以下のような様々な条
件で、約２０ｋＶ／ｍｍの直流電界を印加して周期状分
極反転領域の形成を試みた。すなわち、櫛形電極２の周
期を２μｍ〜１０μｍ、基板１の厚さを０．２ｍｍ〜
０．５ｍｍ、電圧印加時間を０．５秒〜１０秒としたと
ころ、何れの場合でも、周期が５μｍ以下である周期状
分極反転構造は形成されなかった。これは、櫛形電極２
の直下に形成される分極反転領域が横方向に速い速度で
広がるために、直流電圧のみの印加では短周期の周期構
造形成が困難であることを示している。

【０１４４】以上のように、直流電圧（電界）のみ、或
いはパルス電圧（電界）のみを印加する場合には、短周
期の分極反転構造を大面積に渡り均一に形成するのが難
しい。それに対して本発明によれば、直流電圧（電界）
にパルス電圧（電界）を重畳して基板に印加することに
よって、上記のような目的を達成することができる。

【０１４５】図１（ｂ）は、本実施形態に従った電圧印
加によって基板１に印加される電界強度の経時変化を示
す。以下の説明では、直流電源４からの直流電圧により
印加される直流電界をＥcw、パルス電源５からのパルス
電圧（ここでは単パルス）により印加されるパルス電界
をＥppとする。本発明では、図１（ｂ）に示すように、
直流電界Ｅcwにパルス電界Ｅppを重畳して基板１に印加
する。

【０１４６】パルス電界Ｅppは、典型的にはパルス幅が
１００μｓ以下であり、以下の説明では０．５ｍｓとす
る。また、実際に基板に印加されるパルス電圧では、そ
の立ち上がり及び立ち下がり時における所定の振幅の電
圧変化は瞬時に行われるのではなく、ある程度の時間を
必要とする。図１（ｂ）では、記載を簡潔にするため
に、これらの点を省略して、パルス電界Ｅppをインパル
ス波形として描いている。

【０１４７】Ｅcw及びＥppの値をパラメータにして、分
極反転特性を測定した。また、反転電流の測定を通じ
て、分極反転が生じる電圧値（反転電圧値）の測定も行
った。その結果、ＥppあるいはＥcwの個別の値には関係
なく、Ｅcw＋Ｅppの合計値が約２０ｋＶ／ｍｍ以上にな
ると分極が反転することが明らかになった。

【０１４８】ところで、電界印加による分極反転領域の
形成にあたっては、分極の再反転現象に留意する必要が
ある。これに対して、本実施形態における分極反転領域
の製造方法によれば、分極の再反転現象に起因する従来
の問題点も解決することができる。この点を、図２
（ａ）〜（ｅ）及び図３を参照して以下に説明する。

【０１４９】従来のパルス電圧印加による分極反転領域
の形成にあたっては、印加するパルス電圧のパルス幅、
立ち上がり速度や立ち下がり速度を調整しても、最終的
に分極反転領域が基板内部に形成されないことがある。
この現象の原因を検討するために、本発明者らは、パル
ス電圧の印加とともに、分極反転の発生にともなって流
れる反転電流の測定を行った。図２（ａ）〜（ｄ）に
は、その結果を示している。

【０１５０】図２（ａ）及び（ｂ）は、従来の方法にお
ける基板への印加電圧波形とそれにともなって流れる反
転電流波形である。図２（ａ）に示すようにパルス電圧
（ここでは負のパルス電圧として描かれている）を基板
に印加し、反転電圧を越える電圧が基板に印加される
と、図２（ｂ）に示すように反転電流が流れて、分極反
転が発生する。しかし、パルス電圧の印加が終了し、印
加電圧を零に向かって減少させていく過程で、反転電流
とは逆向きの電流が流れる。これは、一旦反転した分極
が再反転して最初の状態に戻るときに流れる再反転電流
である。このように、従来のパルス電圧（電界）のみを
印加する方法では、分極の再反転現象の影響で、分極反
転領域が結果的に形成できないことがある。この再反転
現象は、形成直後の分極反転領域が不安定であることを
示している。

【０１５１】分極が再反転して再反転電流が流れる電圧
値は、印加したパルス電圧を零レベルに戻す際の電圧の
変化率に依存する。この関係を図３に示す。このグラフ
は、基板として厚さが０．２ｍｍのＬｉＴａＯ３基板を
用いて、−５ｋＶのパルス電圧を基板に印加した場合の
グラフである。なお、実際にはこの関係は電源の負荷抵
抗の値に依存して変化するが、図３のグラフは、負荷抵
抗値が１ＭΩである場合の関係である。図３によれば、
パルス電圧の変化率が大きくなるにつれて、分極の再反
転が発生して再反転電流が流れ始める電圧値が増加し
て、反転電圧値に次第に近づく。

【０１５２】これに対して本実施形態の方法によれば、
図２（ｃ）に示すように、直流電圧にパルス電圧を重畳
した電圧を基板に印加する。このとき、直流電圧の大き
さは、分極反転は生じず、かつ再反転電流が流れない電
圧値に設定する。この結果、印加電圧をパルス電圧値か
ら零レベルに向けて減少させる場合に、図２（ｄ）に示
すように再反転電流が流れることなく、形成された分極
反転層を維持することができる。なお、この分極反転後
に印加される直流電圧は、上記のような所定の電圧レベ
ルで、少なくとも所定の時間、例えば数秒間にわたって
印加すればよい。

【０１５３】例えば、上記のように厚さが０．２ｍｍの
ＬｉＴａＯ３基板を用いる場合には、直流電圧を−２ｋ
Ｖ、パルス電圧を−３ｋＶとして、最大で−５ｋＶの電
圧を基板に印加すればよい。また、分極反転領域形成後
の印加電圧の零レベルへの変化率は、１００Ｖ／秒にす
ればよい。さらに、反転電流の波形から基板に流れ出た
総電荷量を計算することによって、パルス電圧のパルス
幅を最適化することができる。これらの設定に基づいて
本実施形態のプロセスを実施することによって、基板全
体に渡って分極反転領域を均一に形成することができ
る。

【０１５４】なお、上記の説明ではＬｉＴａＯ３基板を
使用しているが、ＬｉＴａＯ３基板に対しても同様な結
果を得ることができる。

【０１５５】反転電流は、反転電圧を越える電圧が基板
に印加された場合にのみ流れる。形成される分極反転領
域の形状（面積）を正確に制御するためには、反転電流
の総量を制御する必要がある。その様な制御は、反転電
流の大きさと、印加電圧が反転電圧値を越えている時間
とを正確に制御することによって行うことができる。そ
のためには、例えば図２（ｅ）に示すように、印加電圧
をパルス電圧値から零レベルに変化させる際に、まずス
テップ的に反転電圧レベル以下に変化させて、その後に
漸次変化させればよい。

【０１５６】以上に説明したような本実施形態の分極反
転領域の製造方法において、Ｅcw＋Ｅppの合計値を２１
ｋＶ／ｍｍ一定にして、Ｅcwの値と分極反転領域の形成
が可能である基板１の厚さとの関係を求めると、図４
（ａ）に示す結果が得られる。すなわち、Ｅcwの値を増
大させることにより、厚い基板に対しても、基板の割れ
を生じることなく分極反転領域の形成が可能になる。例
えば、Ｅcwが５ｋＶ／ｍｍ以上の場合には厚さ０．３ｍ
ｍの基板において、Ｅcwが１０ｋＶ／ｍｍ以上である場
合には厚さ０．４ｍｍ以上の基板において、分極反転領
域の形成が可能になる。

【０１５７】Ｅcwの値が増大すると、形成される分極反
転領域における面内均一性が向上する。最も均一性が良
好な分極反転領域が形成されるのは、Ｅcwを、分極反転
が実際に発生する電界（すなわち反転電界）より僅かに
小さな値にした場合である。具体的な数値は基板によっ
て僅かに異なるが、反転電界が約２０ｋＶ／ｍｍである
場合には、Ｅcwの値を例えば１９．９ｋＶ／ｍｍにすれ
ばよい。上記のような値にＥcwを設定することによっ
て、２０ｍｍ×２０ｍｍ以上の大きな面積に分極反転領
域を形成することができる。

【０１５８】次に、パルス電圧（電界）が重畳された直
流電圧（電界）の印加によって分極反転領域を形成する
場合において、形成される分極反転領域の短周期化につ
いて検討する。

【０１５９】電界印加により形成される分極反転領域
は、電極の直下に発生した後に横方向に拡大する。この
ため、短周期の分極反転領域を形成しようとしても、隣
接して形成された分極反転領域がお互いに接触して、周
期構造が形成されなくなる。そこで、分極反転領域の横
方向への拡大に対する印加電圧形状の影響を以下で検討
する。

【０１６０】図１（ａ）の構成で、基板１の＋Ｃ面１ａ
にそれぞれのストライプ状電極枝の幅が１０μｍである
櫛形電極２を、−Ｃ面１ｂに平面電極３を、それぞれ形
成し、各電極２及び３の間にパルス電圧を重畳した直流
電圧を印加する。パルス幅を５μｓ、電圧印加によって
印加される電界強度Ｅcw＋Ｅppの合計値を２１ｋＶ／ｍ
ｍでそれぞれ一定として、Ｅcwの値をパラメータとして
変化させると、分極反転領域の幅とＥcwとの間には図４
（ｂ）に示す関係が得られる。具体的には、印加される
直流電界Ｅcwが大きい程、分極反転領域の横方向の拡大
が小さくなる。また、Ｅcwが５ｋＶ／ｍｍ以下である場
合に形成される分極反転領域の幅は、パルス電圧を単独
で印加した場合に形成される分極反転領域の幅と、実質
的に等しくなる。

【０１６１】以上のように、直流電圧にパルス電圧を重
畳して基板１に印加することにより、従来は２０ｋＶ／
ｍｍ程度と大きなパルス電界の印加を必要としていた分
極反転領域の形成が、数ｋＶ／ｍｍのパルス電界の印加
で形成可能になる。これにともなって、形成される分極
反転領域の均一化及び短周期化が容易になる。特に、５
ｋＶ／ｍｍ以上の直流電界を印加すること、また、パル
ス電界の印加終了後に印加している直流電界を低減する
ことが、均一で短周期の分極反転領域の形成に有効であ
る。

【０１６２】本実施形態では、電極２及び３の間に電界
を印加しているが、電界の代わりに磁界を印加しても、
同様な分極反転領域を形成することができる。例えば、
＋Ｚ方向に１０ｋＨ以上の強磁界を印加することで、電
界印加時と同様の分極反転領域の形成が可能となる。ま
た、磁界の印加時間を短縮してパルス形状とすること
で、短周期の分極反転領域の形成も可能である。

【０１６３】また、本実施形態では、パルス電界として
単パルスを重畳しているが、その代わりに複数のパルス
を重畳しても同様の効果が得られる。単パルスを重畳す
る場合には、形成される分極反転領域の形状は、印加さ
れるパルス電圧の振幅とパルス幅とで制御できる。一
方、複数のパルスを重畳する場合は、印加されるパルス
電界の個数によって形成される分極反転領域の形状を制
御することも可能であり、分極反転領域の面内均一性の
向上に有効である。

【０１６４】なお、櫛形電極２を基板１の＋Ｃ面１ａの
上に形成するのは、分極反転核の形成が＋Ｃ面１ａで生
じるためである。−Ｃ面１ｂの上に櫛形電極２を形成し
て周期状の分極反転構造を形成しようとしても、分極反
転領域が横方向（基板１の表面に平行な方向）へ急速に
拡大するために、短周期の分極反転構造の形成は困難で
ある。

【０１６５】（第２の実施形態）本実施形態では、第１
の実施形態にしたがって作製される分極反転領域を利用
してストライプ状の光導波路を有する光波長変換素子を
作製する方法について述べる。図５（ａ）〜（ｃ）は、
本実施形態における光波長変換素子２００の製造方法を
示す斜視図である。

【０１６６】第１の実施形態にて説明したように、厚さ
０．３ｍｍのＬｉＴａＯ３基板１の＋Ｃ面に櫛形電極
を、−Ｃ面に平面電極を形成して、パルス電圧Ｅppを重
畳した直流電圧Ｅcwの印加によって周期状の分極反転領
域９を形成する。印加電圧は、例えば直流電界の大きさ
Ｅcw＝１９．５ｋＶ／ｍｍ、パルス電界の大きさＥpp＝
１．５ｋＶ／ｍｍが得られる値として、パルス電圧のパ
ルス幅を０．５ｍｓとする。また、直流電源に電流検知
機能を付加して反転電流を検知し、パルス電圧の重畳に
より分極反転が形成されると同時に、直流電界を１．５
ｋＶ／ｍｍ以下に低下させる。以上の結果として、図５
（ａ）に示すように、周期が３．５μｍである分極反転
領域９が１０ｍｍ×１０ｍｍの大きさの領域の全体にわ
たって形成される。

【０１６７】形成した周期状分極反転領域９に直交する
ようにストライプ状の光導波路を形成すれば、光導波路
型の光波長変換素子が製造される。ところが、一般に分
極が反転している領域の屈折率は、基板１の屈折率より
増加している。そのため、上記のような電界印加により
作製した周期状分極反転領域９では、屈折率が周期的に
変化していて、形成される光導波路の伝搬損失が著しい
増加をもたらす。

【０１６８】以上の問題を解決するために、光導波路を
形成する前に、基板１を酸素雰囲気中でアニール処理し
て、分極反転領域９の屈折率変化を減少させて、屈折率
分布を均一化させる。

【０１６９】アニール処理温度を３００〜６００℃の間
で変化させたところ、４００℃以上の温度でアニール処
理することによって、屈折率変化がかなり減少すること
が明らかになった。しかし、アニール温度をさらに上げ
て５８０℃以上で処理すると、一旦形成された分極反転
領域が縮小する。特に、このような高温におけるアニー
ル処理を６０秒以上継続して行うと、分極反転領域がほ
ぼ完全に消滅する。

【０１７０】以上の結果より、アニール温度は５８０℃
以下とすることが好ましい。また、アニール処理後に温
度を下げる際に、温度低下速度を５℃／秒以下に設定す
ることにより、屈折率の変化をさらに低減して均一な屈
折率分布を得ることができる。

【０１７１】第１の実施形態にしたがって周期的な分極
反転領域を形成した後に、上記の条件でアニールを行
う。さらにその後に、図５（ａ）〜（ｃ）に示す工程
で、ストライプ状の光導波路を有する光波長変換素子２
００を製造する。

【０１７２】分極反転領域９の形成後に光導波路を形成
する場合には、すでに形成されている周期状の分極反転
構造に影響を与えないようにするために、低温プロセス
で行われることが望ましい。例えば、ＬｉＴａＯ３のキ
ュリー温度は約６００℃であるのでそれ以下の温度でプ
ロセスを実行することが望ましい。そこで本発明では、
低温で光導波路を作成することができるプロトン交換処
理を行う。

【０１７３】プロトン交換処理では、酸の中に浸した基
板を熱処理することによって、基板中の金属イオンと酸
中のプロトンとが交換されて、高い屈折率を有する層が
形成形される。例えば、ＬｉＴａＯ３基板の場合には、
Ｌｉとプロトンとが交換される。なお、プロトン交換処
理が施された領域は、非線形性が基板本来の値の約半分
に低下するために、プロトン交換処理後にアニール処理
を行って、非線形性を回復する必要がある。

【０１７４】具体的には、まず図５（ａ）に示すよう
に、周期的な分極反転領域９がその内部に形成された基
板１の表面に、Ｔａマスク層１０をスパッタリング法で
堆積する。Ｔａマスク層１０の厚さは、典型的には１０
ｎｍ〜５００ｎｍ、好ましくは２０ｎｍ〜１００ｎｍ、
例えば４０ｎｍとする。続いて、図５（ｂ）に示すよう
に、Ｔａマスク層１０に対して、フォトリソグラフィ法
によるパターンニング及び引き続くドライエッチングを
行って、ストライプ状光導波路に対応するストライプ状
の開口部１０ａを形成する。その後、２６０℃のピロ燐
酸中で１６分間熱処理することによってＴａマスク層１
０の開口部１０ａを介してプロトン交換処理を行い、図
５（ｃ）に示すようなプロトン交換導波路１１を形成す
る。その後にＴａマスク層１０を除去し、さらに導波路
の低損失化及び導波路の非線形性の回復という目的から
４２０℃にて６０秒間の熱処理を行うことによって、ス
トライプ状の光導波路１１が完成する。

【０１７５】製造される光波長変換素子２００の斜視図
を、図６に示す。図６の光波長変換素子２００におい
て、素子長及び作用長はともに１０ｍｍであり、分極反
転領域９の周期は３．５μｍである。また、光導波路１
１は、幅４μｍ、深さ３μｍである。また、図６に矢印
９ａ及び９ｂで示しているように、分極反転領域９とそ
れ以外の部分では、分極の方向がお互いに正反対を向い
ている。

【０１７６】本実施形態によれば、分極反転領域が大面
積にわたって均一に形成できて、製造される光波長変換
素子２００の動作特性が向上する。特に、光導波路１１
を伝搬する光を、深い位置に至るまで形成された分極反
転領域９に十分に重ねることができ、高効率の光波長変
換素子を製造することができる。

【０１７７】本実施形態の上記説明では、基板１として
はＬｉＴａＯ３基板を用いている。あるいは、ＫＴＰ
（ＫＴｉＯＰＯ４）基板、ＫＮｂＯ３基板、ＬｉＮｂＯ
３基板、またはＭｇＯ、Ｎｂ、ＮｄなどをドープしたＬ
ｉＴａＯ３基板やＬｉＮｂＯ３基板を使用することがで
きる。あるいは、ＬｉＴａＯ３とＬｉＮｂＯ３との混晶
であるＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａＸＯ３基板（０≦ｘ≦
１）でも、同様な光波長変換素子が作製できる。特に、
上記のうちでＬｉＮｂＯ３基板は、高い非線形光学定数
を持つために、高効率の光波長変換素子を製造するには
有効である。

【０１７８】なお、本実施形態に関する上記の説明で
は、光導波路１１を基板１の＋Ｃ面１ａに形成してい
る。しかし、分極反転領域９は基板１の裏面に達するま
で形成されているので、光導波路１１を基板１の−Ｃ面
１ｂに形成しても、同様の性能を有する光波長変換素子
を製造することができる。そのように−Ｃ面に光導波路
を形成する場合、−Ｃ面には平面電極が形成されている
のみであって櫛形電極のパターンは形成されていないの
で、面の荒れが少ない。そのため、導波損失の少ない導
波路が作製でき、効率の高い光波長変換素子の作製が可
能である。

【０１７９】光導波路としては、上述のプロトン交換処
理によって形成した導波路に代わって、Ｔｉ拡散導波
路、Ｎｂ拡散導波路、イオン注入導波路など他の光導波
路を用いることができる。

【０１８０】プロトン交換処理は、上述のピロ燐酸を用
いる処理の他に、オルト燐酸、安息香酸、硫酸などを用
いることができる。

【０１８１】また、プロトン交換処理のためのマスクは
Ｔａマスクに限られるものではなく、Ｔａ２Ｏ５、Ｐ
ｔ、Ａｕなど耐酸性を有する材料からなるマスクであれ
ばよい。 （第３の実施形態） 短周期の分極反転領域を形成するには、分極反転領域の
幅を所望の周期以下に抑える必要がある。基板の＋Ｃ面
に形成された櫛形電極を介して電界を印加することによ
り形成される分極反転は、櫛形電極を構成するストライ
プ状の電極枝の直下の＋Ｃ面より発生し、−Ｃ軸方向に
成長する。しかし、それと同時に、ストライプ状電極枝
の幅方向（すなわち、基板の表面に平行な方向）にも広
がる。その結果、分極反転領域の幅が広がって、短周期
の分極反転構造の形成を困難にする。

【０１８２】これに対して本願発明者は、分極反転領域
の幅方向への拡大を抑圧する方法について考察した。そ
の結果、基板の＋Ｃ面において、ストライプ状の電極枝
の間隙における分極の発生を抑圧することにより、幅方
向の分極反転領域の広がりを抑圧することができると考
えた。そこで、分極反転の発生を抑圧する方法を検討し
た結果、ＬｉＴａＯ３結晶またはＬｉＮｂＯ３結晶の＋
Ｃ面近傍の強誘電性を劣化させることで、その部分の分
極反転の発生を抑圧できることを見いだした。例えば、
ＬｉＴａＯ３の＋Ｃ面の表面にプロトン交換処理を施す
ことで、分極を反転させる反転電界の値が数ｋＶ／ｍｍ
増加し、分極反転の発生が抑圧されることが明らかにな
った。

【０１８３】このような発明者による検討結果を用い
て、分極反転領域の短周期化を試みた。図７（ａ）〜
（ｃ）を参照して、これを説明する。

【０１８４】図７（ａ）は、先に図１（ａ）として説明
した測定系におけるＬｉＴａＯ３基板１の断面図であっ
て、図２（ａ）と同じ構成要素には同じ参照番号を付し
ている。

【０１８５】図７（ａ）におけるＬｉＴａＯ３基板１の
＋Ｃ面１ａに設けられた櫛形電極２では、幅１０μｍの
ストライプ状の電極枝が１０μｍのギャップをあけて形
成されている。一方、基板１の−Ｃ面１ｂには平面電極
３が形成されている。この時点では、基板１の内部の分
極は、図７（ａ）に矢印９ｂで示しているように図面中
で上方向を向いている。

【０１８６】櫛形電極２と平面電極３との間に電圧を印
加して基板１に電界を印加すると、基板１の内部におけ
る電界強度が約２０ｋＶ／ｍｍ以上になった時点で、櫛
形電極２の電極枝の直下に分極反転領域９が形成され
る。この分極反転領域９における分極の向きは、図７
（ｂ）に矢印９ａで示すように図面中で下向きであっ
て、電界印加前から逆転している。

【０１８７】しかし、そのようにして形成された分極反
転領域６は、さらに電極枝の幅方向（すなわち基板１の
表面に平行な方向）にも広がる。このような幅方向の成
長が進展すると、最終的に、隣接する分極反転領域９が
お互いに接触してしまう可能性がある。

【０１８８】これに対して、図７（ｃ）に示すように、
電極枝の間の＋Ｃ面１ａの表面近傍にプロトン交換処理
を施して、プロトン交換領域７を形成する。このような
プロトン交換領域７ではその強誘電性が劣化されてい
て、分極反転領域６の横方向への拡大が抑圧される。こ
の結果、図７（ｃ）に示すように、それぞれの電極枝の
直下のみに、電極枝と同じ幅を有する分極反転領域９が
形成される。

【０１８９】さらに、プロトン交換処理の有無が分極反
転領域９の横方向への拡大に与える影響を、図８（ａ）
及び図８（ｂ）を参照して説明する。

【０１９０】図８（ｂ）で、縦軸は、形成された分極反
転領域９の幅Ｗを示す。この分極反転領域９は、図８
（ａ）に示すように、幅が１０μｍである櫛形電極２を
用いて形成されたものである。言い換えると、図８
（ｂ）の縦軸に示す分極反転領域の幅Ｗは、分極反転領
域９の拡大の程度を表している。

【０１９１】一方、図８（ｂ）の横軸は、櫛形電極２と
平面電極３との間に印加される電圧を示す。具体的に
は、直流電圧Ｅcwにパルス電圧Ｅppを重畳した電圧を印
加し、印加電圧の直流成分Ｅcwは３ｋＶで一定としてい
る。図８（ｂ）の縦軸には、直流電圧Ｅcwとパルス電圧
Ｅppとの合計値Ｅ＝Ｅcw＋Ｅppの値をとっている。な
お、パルス電圧のパルス幅は３ｍｓである。

【０１９２】図８（ｂ）には、櫛形電極２のストライプ
状電極枝の間隙における＋Ｃ面にプロトン交換処理（２
６０℃、２０分間）を施したサンプル、及びそのような
プロトン交換処理を施さないサンプルにおける、分極反
転領域９の幅Ｗと印加電圧の大きさＥとの関係を、それ
ぞれ示している。

【０１９３】図８（ｂ）より、プロトン交換処理の有無
に係わらず、分極反転領域９の幅Ｗ、すなわち横方向へ
の広がりは、印加電圧Ｅの増加とともに増大する。しか
し、プロトン交換処理を行わない場合には、印加電圧が
５．５ｋＶ以下では均一な分極反転が形成されない。し
たがって、この時の分極反転領域の幅Ｗである２．７μ
ｍが、得られるＷの最小値である。すなわち、プロトン
交換処理を施さないサンプルでは、分極反転領域９の形
成に使用する櫛形電極２のストライプ状電極枝の幅が２
μｍであるにもかかわらず、実際に形成される分極反転
領域９の幅Ｗは最小でも２．７μｍである。

【０１９４】それに対してプロトン交換処理を行う場合
には、分極反転領域９の横方向の拡大が抑圧される。そ
の結果、幅Ｗが櫛形電極２のストライプ状電極枝の幅と
ほぼ等しい分極反転領域９を形成することができる。こ
のように、プロトン交換処理を施すことで、分極反転領
域９の横方向の拡大が抑圧されることが明らかになっ
た。

【０１９５】次に、上記の結果を周期状の分極反転領域
の形成に適用した例を、図９（ａ）〜（ｃ）を参照して
説明する。図９（ａ）〜（ｃ）で、これまでに示した参
照して説明した図面に置いてと同じ構成要素には、同じ
参照番号を付けている。

【０１９６】まず、図９（ａ）に示すように、Ｃ板のＬ
ｉＴａＯ３基板１の＋Ｃ面１ａに櫛形電極２を、−Ｃ面
１ｂに平面電極３を、それぞれ形成する。このうち平面
電極３は、例えば厚さ約５００ｎｍのＴａ膜とすること
ができる。次に、櫛形電極２をマスクとして、そのスト
ライプ状の電極枝の間隙の＋Ｃ面１ａにプロトン交換処
理を施す。このプロトン交換処理は、典型的には、２６
０℃のピロ燐酸中で３０分間行う。これによって、図９
（ｂ）に示すように、深さ約０．４μｍのプロトン交換
領域７が形成される。次に、図９（ｃ）に示すように、
上記処理が施された基板１を絶縁液中または真空中に設
置し、直流電源４及びパルス電源５を用いて櫛形電極２
と平面電極３との間に電圧を印加して、基板１に電界を
印加する。具体的な印加電界としては、例えば、直流電
界Ｅcw＝１８ｋＶ／ｍｍに、パルス電界Ｅpp＝３ｋＶ／
ｍｍを重畳する。

【０１９７】上記のような工程によれば、周期が２μｍ
〜１０μｍである分極反転領域９を形成することができ
る。櫛形電極２のストライプ状電極枝の間隙にプロトン
交換処理を施さない場合には、周期が３μｍ以下である
分極反転領域を均一に形成することは困難である。これ
に対して、本実施形態にしたがってストライプ電極枝間
にプロトン交換を施すと、周期が２．５μｍ以下である
短周期の分極反転領域９を均一に形成することができ
る。

【０１９８】次に、分極反転領域９の形成に対するプロ
トン交換処理の時間の影響を説明する。

【０１９９】２６０℃のピロ燐酸を用いてプロトン交換
処理を行う場合、プロトン交換時間を５分以上にするこ
とで、分極反転領域９の広がりを抑圧する効果が表れ
る。さらに、１０分間以上のプロトン交換処理を行うこ
とによって、面内均一性の良好な分極反転領域９が得ら
れる。しかし、プロトン交換処理を非常に長時間にわた
って行うと、隣接するプロトン交換領域７がお互いに接
触してしまって、周期状の分極反転構造９が形成できな
い。これより、プロトン交換処理は、１０分間以上であ
って、隣接するプロトン交換領域７がお互いに接触しな
い限度内の時間だけ行うことが有効である。

【０２００】なお、プロトン交換処理によって生じる基
板１の強誘電性の劣化とは、自発分極の反転が可能な結
晶状態の劣化を意味する。具体的には、自発分極が小さ
くなった状態、自発分極の反転電界が増大した状態、ま
たは、結晶が強誘電性を示さなくなった状態を示す。例
えば、プロトン交換処理を施すと結晶構造の歪が小さく
なるため、自発分極が非常に小さくなる。

【０２０１】あるいは、同様な現象をプロトン交換以外
の処理によって得ることもできる。例えば、基板１の表
面にイオン注入を施すと、結晶構造が崩れてランダムな
構造に近くなり、自発分極を示さなくなる。

【０２０２】このように、分極反転が発生する結晶表面
に結晶構造の変化をおこすことで、分極反転領域９の拡
大を抑圧することができる。上記で説明したＬｉＴａＯ
３基板やＬｉＮｂＯ３基板の場合には、分極反転領域９
は＋Ｃ面１ａから発生する。あるいは、結晶の種類によ
っては、分極反転が＋Ｃ面ではなく、−Ｃ面、またはそ
れ以外の面から発生する場合もある。しかし、その場合
には、分極反転が発生する面の強誘電性を同様に劣化さ
せることで、分極反転領域の拡大を同様に抑圧すること
ができる。

【０２０３】本実施形態の上記説明では、基板表面の強
誘電性を劣化させる手段としてプロトン交換処理を用い
ている。あるいは、Ｚｎ、Ｃｄ等のイオン交換、プロト
ンイオン、Ｈｅイオン、Ｓｉイオン、Ａｕイオン等の注
入、Ｔｉ拡散などの金属拡散、あるいはＭｇＯ拡散など
によっても、同様な効果を得ることができる。

【０２０４】本実施形態の上記説明では、プロトン交換
処理をピロ燐酸を用いて行っている。あるいは、オルト
燐酸、安息香酸、硫酸などを用いてプロトン交換処理を
行っても、上記説明と同様の効果を得ることができる。
また、上記説明では電極を構成する金属膜としてＴａ膜
を用いているが、適切な耐熱性を有する膜であれば、他
の膜でもよい。具体的には、Ｔｉ、Ｐｔ、Ａｕなどの材
料の膜を用いることができる。

【０２０５】本実施形態の上記説明では、基板１として
はＬｉＴａＯ３基板を用いている。あるいは、ＬｉＮｂ
Ｏ３基板、またはＭｇＯ、Ｎｂ、Ｎｄなどをドープした
ＬｉＴａＯ３基板やＬｉＮｂＯ３基板を使用することが
できる。あるいは、ＬｉＴａＯ３とＬｉＮｂＯ３との混
晶であるＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａＸＯ３基板（０≦ｘ≦
１）でも、同様な光波長変換素子が作製できる。これら
の結晶は、上記の説明で示したと同様に、プロトン交換
処理により強誘電性劣化層を容易に形成することができ
る。そのため、周期状分極反転領域を電界印加により容
易に製造することができる。特に、ＬｉＮｂＯ３は、高
い非線形光学定数を持つために、高効率の光波長変換素
子を製造するために有効である。

【０２０６】一方、基板１としては、ＫＴＰ（ＫＴｉＯ
ＰＯ４）基板やＫＮｂＯ３基板を使用することもでき
る。これらの基板は高い非線形光学定数を持つために、
高効率の光波長変換素子を製造するには有効である。こ
のうち、ＫＴＰ基板では、櫛形電極の電極枝の間隙の結
晶表面をイオン交換によって劣化させる場合に、Ｒｂイ
オンを用いた処理によっても表面の結晶性を変えること
ができる。この後に電界を印加することで、深い分極反
転領域が形成される。

【０２０７】（第４の実施形態）本実施形態では、第３
の実施形態にしたがってプロトン交換処理を施した上で
作製される周期的な分極反転領域を利用して、光波長変
換素子を作製する方法について述べる。

【０２０８】先に第２の実施形態で説明したように、形
成した分極反転領域の上に光導波路を形成すれば、図５
（ｃ）に示した形状を有する光波長変換素子を製造する
ことができる。しかし、第３の実施形態にしたがって周
期状分極反転領域９を形成したＬｉＴａＯ３基板１の＋
Ｃ面１ａに対しては、周期的にプロトン交換処理が行わ
れている。そのため、周期的な屈折率分布（基板１と分
極反転領域９との間の屈折率の差）が存在する。このた
め、低損失の光導波路を形成するには、アニール処理に
より屈折率分布を均一化する必要がある。

【０２０９】図１０（ａ）〜（ｄ）は、上記目的で行わ
れるアニール処理の温度が、形成された分極反転領域９
の形状に与える影響を模式的に示す断面図である。図１
０（ａ）はアニール処理を行っていない状態であり、図
１０（ｂ）〜（ｄ）はそれぞれ４５０℃、５００℃、及
び５５０℃でアニール処理を行った後の状態を示す。

【０２１０】アニール処理実施前には、図１０（ａ）に
示すように、基板１の＋Ｃ面１ａの表面近傍に針状のマ
イクロドメイン８が残留している。このようなマイクロ
ドメイン８は、分極反転領域９からなる周期状分極反転
構造の周期性を劣化させる。これに対して、図１０
（ｂ）〜（ｄ）に示すように、アニール処理を行うこと
によってこのようなマイクロドメイン８は消滅する。

【０２１１】しかし、アニール温度が５００℃を越える
と、図１０（ｃ）及び図１０（ｄ）に示すように、形成
された周期状分極反転領域９が基板１の＋Ｃ面１ａの近
傍から消滅する。アニール温度またはアニール時間を増
すと、それだけ深い箇所に至るまでの分極反転領域９が
消滅する。

【０２１２】基板１の表面近傍から周期的分極反転構造
が消滅してしまうと、所期の光波長反転機能が得られな
くなる。したがって、形成した周期的分極反転構造の均
一性を向上して低損失の光導波路を形成するためには、
アニール処理温度を５００℃以下に設定することが望ま
しい。

【０２１３】以上の方法によれば、分極反転構造の周期
を２μｍまで短くすることが可能であるために、位相整
合波長を７４０ｎｍまで短波長化できる。したがって、
波長３７０ｎｍの紫外光の発生が可能になる。

【０２１４】このように、本実施形態によれば、均一な
分極反転領域が得られるので光波長変換素子の特性向上
を図ることができる。また、分極反転領域を基板の深い
箇所にまで形成することによって、高効率の光波長変換
素子が製造できる。さらに、分極反転領域を短周期化す
ることによって、短波長の第２高調波の発生が可能にな
る。

【０２１５】上記の説明では、電界印加前のプロトン交
換処理により形成された屈折率変化を、アニール処理に
よって除去しているが、他の方法によって取り除くこと
もできる。

【０２１６】プロトン交換処理により形成される基板表
面のプロトン交換層の厚さは、約１μｍ程度にすぎな
い。そこで、基板表面を光学研磨することで、プロトン
交換層を容易に取り除くことができる。具体的には、Ｌ
ｉＮｂＯ３基板やＬｉＴａＯ３基板などの光学研磨に一
般に用いられているポリッシングダイヤ液を使用して、
研磨布の上で基板表面を研磨することで、基板表面のプ
ロトン交換層を取り除く。その後に、上述した方法でプ
ロトン交換光導波路を形成すれば、同様に高効率の光波
長変換素子を形成することができる。

【０２１７】あるいは、湿式エッチングやドライエッチ
ングによって、基板表面のプロトン交換層を除去するこ
ともできる。

【０２１８】エッチング液を用いる湿式エッチングの場
合、エッチング液として例えばＨＦとＨＮＯ３とを２：
１で混合した液体を用いて、エッチング液の温度を６０
℃程度にしてエッチングを行う。湿式エッチングに対す
るエッチングレートは、通常は＋Ｃ面と−Ｃ面とでは異
なっているが、プロトン処理後はほぼ等しい値になって
いるために、分極反転した表面に凹凸が現れること無く
エッチングが行われる。これによって、低損失の光導波
路の形成が可能になる。

【０２１９】ドライエッチングの場合は、例えばＣＦ４
あるいはＣＨＦ３等のガスを用いてエッチングできる。
例えば、反応性イオンエッチング装置を用いてＲＦパワ
ーを１００Ｗ程度にすれば、数１０ｎｍ／分程度のエッ
チングレートが得られる。プロトン交換処理後の基板表
面のエッチングレートは、処理前の基板における値より
高くなっており、より効率の高いプロセスが行える。

【０２２０】（第５の実施形態）本実施形態では、高効
率の光波長変換素子を形成する他の方法について述べ
る。

【０２２１】光波長変換素子の効率は、光導波路を伝搬
する光のパワー密度に依存する、そのため、閉じ込めの
強い光導波路を形成すれば、より高効率の光波長変換素
子が製造可能となる。本実施形態では、閉じ込めの強い
光導波路を備えた光波長変換素子を製造するために、光
導波路としてリッジ型の光導波路を用いる。

【０２２２】図１１（ａ）〜（ｄ）は、本実施形態にし
たがってリッジ型光導波路１７ａを分極反転領域９の上
に形成する方法を説明する。なお、分極反転領域９の形
成は、先に説明した第１の実施形態または第３の実施形
態のいずれの方法にしたがったものであってもよい。

【０２２３】まず、周期状の分極反転領域９を形成した
ＬｉＴａＯ３基板１にプロトン交換処理を施して、図１
１（ａ）に示すように基板１の表面にプロトン交換層１
７を形成する。プロトン交換処理は、例えば、温度２６
０℃のピロ燐酸中に基板１を２０分間浸すことで実施で
きる。次に、図１１（ｂ）に示すように、プロトン交換
層１７の上にフォトリソグラフィ法によって、光導波路
を形成するためのレジストパターン１２を形成する。続
いて、レジストパターン１２をマスクとして、ＣＨＦ３
ガス雰囲気中でドライエッチングを行う。これによっ
て、プロトン交換層１７を３００ｎｍ程度エッチングす
る。さらに、レジストパターン１２を除去することによ
って、図１１（ｃ）に示すように、一部にリッジ１７ａ
を有するプロトン交換層１７が形成される。さらに、ア
ニール処理を、例えば温度４２０℃で６０秒間行って、
図１１（ｄ）に示すような、リッジ型光導波路１７ａを
備えた光波長変換素子５００が得られる。

【０２２４】上記のようにして製造される光波長変換素
子５００では、光導波路１７ａの厚さを従来の２μｍ程
度から１．５μｍに、幅を従来の４μｍから３μｍに、
それぞれ低減することが可能になる。このような光導波
路の小型化にともなって、光導波路を伝搬する光のパワ
ー密度を従来の１．５倍に高めることができる。この結
果、光波長変換素子の変換効率が、従来の約２倍に高め
られる。

【０２２５】（第６の実施形態）本発明の第６の実施形
態における光波長変換素子６００を、図１２を参照して
説明する。

【０２２６】光波長変換素子６００では、ＬｉＴａＯ３
基板１の内部に周期的な分極反転領域９が形成されてい
る。基板１の表面近傍における分極反転領域９の間隙に
は、プロトン交換領域７が設けられている。さらに、周
期状分極反転領域９を形成した基板１の両端部には、研
磨後に反射膜１４をそれぞれ堆積する。反射膜１４は、
典型的には、波長８００ｎｍの基本波を９０％以上反射
する。

【０２２７】このような光波長変換素子６００に、半導
体レーザ２１の光（基本波）２３を集光光学系２２を介
して入射すると、入射した基本波２３は基板１の両端面
の反射膜１４で多重反射して、基板１の内部で共振す
る。すなわち、光波長変換素子６００は共振器として機
能して、その内部パワーの増大により、入射された基本
波２３が高効率で第２高調波２４に変換されて出射され
る。

【０２２８】光波長変換素子６００では、基板１の内部
に形成された周期状分極反転領域９をそのままバルク状
で利用して、入射した光の波長変換を行う。基本波２３
と分極反転領域９との十分なオーバラップが得られるの
で、高効率の光波長変換が行える。

【０２２９】また、基板１の表面近傍における分極反転
領域９の間に形成したプロトン交換領域７は、分極反転
領域９の劣化を防止する機能を発揮する。電界印加によ
って分極反転を生じさせる場合、深い分極反転領域９を
形成できる一方で、基板１の結晶に大きな歪が与えられ
る。そのような歪は、形成された分極反転領域９の経時
変化を起こす。例えば、数週間から数カ月で、分極反転
領域９の形状が徐々に変化して、光波長変換素子６００
の動作特性が変化することがある。これに対して、分極
反転領域９の間にプロトン交換領域７を形成すると、分
極反転領域９のそのような形状変化の発生が防止され
て、動作特性の経時変化の無い安定な光波長変換素子６
００を構成できる。

【０２３０】さらに、ＬｉＴａＯ３基板１は強い焦電効
果を有するため、基板１の温度が変化すると、基板１の
中の結晶表面に焦電電荷が蓄積されて電界が発生する。
電界が発生すると、電気光学効果によって屈折率変化を
生じる。このため、光波長変換素子６００の位相整合特
性に影響を与え、出力が不安定になる。これに対して、
プロトン交換領域７はＬｉＴａＯ３基板１より一桁程度
低い電気抵抗を有するため、基板１の表面にプロトン交
換領域７を形成することによって、焦電効果により発生
する電荷の移動速度を高め、電界の発生を防止すること
ができる。これによって、外部温度が変動しても安定し
た出力特性を維持できる光波長変換素子６００が構成で
きる。

【０２３１】上述のように光波長変換素子６００は共振
器として機能させるが、そのためには、多重反射する基
本波２３のビーム径より深い位置に至るまで、典型的に
は数１０μｍ以上の深さまで、分極反転領域９が均一に
形成されていなければならない。電界印加によれば、数
１００μｍ程度の深さまで均一な周期状分極反転領域９
が形成されるので、高効率の共振器型光波長変換素子６
００を作製することができる。

【０２３２】なお、本実施形態の上記説明では、基板１
の内部に形成された分極反転領域９を利用して波長変換
を行うバルク型光波長変換素子６００を説明している。
これに対して、第２、第４あるいは第５の実施形態とし
て説明したように、基板１の表面に光導波路を形成し
て、光導波路型の光波長変換素子を構成することもでき
る。その場合、第２の実施形態に関連して説明したよう
に、基板１と分極反転領域９との間に存在する周期的な
屈折率変化を低減するためのアニール処理が必要にな
る。これに対して、本実施形態では、基板１の表面近傍
における分極反転領域９の間隙に、基板１より高い屈折
率を有するプロトン交換領域７が形成されるので、上記
のような分極反転領域９と基板１との間の屈折率差が低
減される。このため、低損失の光導波路の作製が可能に
なり、高効率の光波長変換素子を構成できる。

【０２３３】（第７の実施形態）本発明の第７の実施形
態における分極反転領域の形成方法を、図１３（ａ）〜
（ｃ）を参照して説明する。

【０２３４】まず、図１３（ａ）に示すように、厚さが
例えば２００μｍのＣ板のＬｉＴａＯ３基板１（結晶の
Ｃ軸に垂直な面で切り出した基板）の＋Ｃ面１ａに、そ
れぞれのストライプ状の電極枝の幅が１．２μｍである
櫛形電極２を形成する。一方、基板１の−Ｃ面１ｂに
は、平面電極３を形成する。これらの電極２及び３は、
例えば厚さ約６０ｎｍのＴａ膜とすることができる。次
に、図１３（ｂ）に示すように、＋Ｃ面１ａの表面の櫛
形電極２を覆うように、厚さ２００ｎｍのＳｉＯ２から
なる絶縁膜３４をスパッタリング法により堆積する。そ
の後に、櫛形電極２を接地した上で、平面電極３に負の
パルス電圧（典型的にはパルス幅３ｍｓ）を印加する。
放電の発生をさけるため、電圧印加時には、基板１の全
体を絶縁液または１０−６Ｔｏｒｒ以下の真空中に設置
する。

【０２３５】以上のようにして形成される分極反転領域
９の横方向への拡大を、図１４（ａ）〜（ｃ）を参照し
て説明する。

【０２３６】図１４（ａ）で、縦軸は形成された分極反
転領域９の幅Ｗを示し、横軸は櫛形電極２と平面電極３
との間に印加される電圧（絶対値）を示す。一方、図１
４（ｂ）及び図１４（ｃ）は、形成される分極反転領域
９の形状を示す断面図である。

【０２３７】図１４（ａ）には、比較として、ＳｉＯ２
絶縁膜３４を櫛形電極２の上に堆積しない場合のデータ
も示している。それによると、ＳｉＯ２絶縁膜３４を形
成しない場合には、形成される分極反転領域９の幅Ｗは
１．７μｍ以下には小さくならない。また、図１４
（ｂ）に模式的に示すように、ＳｉＯ２絶縁膜３４を形
成しない場合に得られる分極反転領域９は不均一な形状
を有しており、その幅Ｗは±３０％以上の範囲で大きく
ばらつく。さらに、印加電圧が５．５ｋＶ未満である
と、基板１の内部で分極が反転しない部分が生じたり、
小さな領域のみが分極反転したりする現象が観測され
る。したがって、ＳｉＯ２絶縁膜３４を櫛形電極２の上
に堆積しない場合には、基板の広い範囲にわたって分極
反転領域９を安定して形成するためには、５．５ｋＶ以
上の電圧を印加する必要がある。

【０２３８】それに対して、本実施形態にしたがって厚
さ２００ｎｍのＳｉＯ２絶縁膜３４を櫛形電極２の上に
堆積すると、形成される分極反転領域９の幅Ｗを、櫛形
電極のストライプ状電極枝の幅に近い１．５μｍまで低
減することができる。また、図１５（ｃ）に示すよう
に、均一な形状の分極反転領域９が形成されて、その幅
のばらつきも±５％以下に抑えられる。さらに、４．９
ｋＶ以上の電圧を印加すれば、電極全体に対応した広い
範囲に渡って、分極反転領域９を形成することができ
る。

【０２３９】このように、絶縁膜３４で櫛形電極２を覆
うことにより、印加電圧の広い範囲に渡って、分極反転
領域９の幅方向の広がりが抑制されて、均一な形状の分
極反転領域９を形成することができる。

【０２４０】次に、櫛形電極２の上に形成する絶縁膜３
４に要求される特性を説明する。

【０２４１】まず最初に、抵抗率の異なる絶縁膜を堆積
して上で形成した分極反転領域の幅をそれぞれ測定した
結果に基づいて、絶縁膜３４の抵抗率の影響を検討す
る。その結果、抵抗率が１０１５Ω・ｃｍ以上の絶縁膜
を形成すると、形成される分極反転領域９の広がりが１
μｍ程度に抑制されて、また幅のばらつきも±１０％程
度に低減する。絶縁膜の抵抗率をさらに増加させると、
１０１６Ω・ｃｍ以上の絶縁膜に対しては、形成される
分極反転領域９の幅の広がりがさらに抑圧され、ばらつ
きも±５％以内に抑制され、より均一な分極反転領域９
が形成される。

【０２４２】上記の結果を考慮すると、周期が５μｍ程
度の分極反転領域９は、抵抗率が１０１５Ω・ｃｍ程度
の絶縁膜を用いて形成することができるが、周期が４μ
ｍ以下であるような短周期の分極反転領域９を形成する
場合には、抵抗率が１０１６Ω・ｃｍ以上の絶縁膜を用
いることが望ましい。

【０２４３】次に、櫛形電極２の上にＳｉＯ２膜（抵抗
率が１０１７Ω・ｃｍ程度である）を異なる厚さで堆積
する場合を例にとって、絶縁膜３４の厚さと形成される
分極反転領域９の幅との関係を説明する。

【０２４４】ＳｉＯ２膜の厚さが２０ｎｍ以上である場
合に、分極反転領域９の幅方向への拡大を抑制する効果
が得られる。また、ＳｉＯ２膜の厚さを１００ｎｍ以上
にすると、分極反転領域９の幅のばらつきは±１０％程
度に低減される。さらに、ＳｉＯ２膜の厚さが２００ｎ
ｍ以上である場合には、分極反転領域９の幅のばらつき
は±５％以下に低減され、加えて、その広がりが０．２
μｍ以下に抑えられる。しかし、ＳｉＯ２膜の厚さを２
００ｎｍ以上にしても、それ以上の改善は認められな
い。

【０２４５】一方、ＳｉＯ２膜が薄いと、電界印加時の
周囲雰囲気である絶縁液（抵抗率：１０１５Ω・ｃｍ）
の影響を受けて、分極反転領域９の幅方向の拡大の抑制
に対して十分な効果が得られない。

【０２４６】上記の説明では、絶縁膜３４としてＳｉＯ
２膜を用いているが、他の材料からなる絶縁膜を用いる
ことができる。例えば、Ｔａ２Ｏ５膜をスパッタリング
法で２００ｎｍ堆積した基板において上記と同様に分極
反転領域を形成すると、ＳｉＯ２膜を用いる場合と同様
の特性が得られる。しかし、有機ポリマの膜を絶縁膜と
して用いると、ＳｉＯ２膜やＴａ２Ｏ５膜の半分程度の
抑圧効果しか得られない。

【０２４７】また、上記の説明では、絶縁膜３４をスパ
ッタリングによって堆積している。スパッタリング法で
は、堆積されるべき膜の材料がターゲットからスパッタ
されて基板に付着するときに、大きな運動エネルギーを
有している。このため、基板１の表面の自由電荷に与え
る影響が大きく、分極反転の抑圧効果に優れている。し
かし、他の成膜方法、例えば、ＥＢ蒸着法、ＣＶＤ法、
イオンビームスパッタリング法、ゾルゲル法等によっ
て、絶縁膜３４を堆積してもよい。

【０２４８】上記の説明では、基板１の＋Ｃ面１ａに櫛
形電極２を形成している。ＬｉＮｂＯ３基板やＬｉＴａ
Ｏ３における分極反転領域の形成は、＋Ｃ面１ａにおけ
る分極反転核の形成で始まる。このため、上記のように
＋Ｃ面１ａに櫛形電極２を設けることによって、櫛形電
極２のパターンを分極反転領域のパターンに正確に転写
することができる。これに対して基板１の−Ｃ面１ｂに
櫛形電極を形成しても、均一性の高い周期状の分極反転
構造は形成されない。

【０２４９】本実施形態の上記説明では、基板１として
はＬｉＴａＯ３基板を用いている。あるいは、ＫＴＰ
（ＫＴｉＯＰＯ４）基板、ＫＮｂＯ３基板、ＬｉＮｂＯ
３基板、またはＭｇＯ、Ｎｂ、ＮｄなどをドープしたＬ
ｉＴａＯ３基板やＬｉＮｂＯ３基板を使用することがで
きる。あるいは、ＬｉＴａＯ３とＬｉＮｂＯ３との混晶
であるＬｉＮｂ（１−ｘ）ＴａＸＯ３基板（０≦ｘ≦
１）でも、同様な光波長変換素子が作製できる。特に、
上記のうちでＬｉＮｂＯ３基板は、高い非線形光学定数
を持つために、高効率の光波長変換素子を製造するには
有効である。

【０２５０】（第８の実施形態）本発明の第８の実施形
態における分極反転領域の形成方法を、図１５（ａ）〜
（ｄ）を参照して説明する。

【０２５１】まず、図１５（ａ）に示すように、厚さが
例えば２００μｍのＣ板のＬｉＴａＯ３基板１（結晶の
Ｃ軸に垂直な面で切り出した基板）の＋Ｃ面１ａに櫛形
電極２を、−Ｃ面１ｂに平面電極３を、それぞれ形成す
る。これらの電極２及び３は、例えば厚さ約６０ｎｍの
Ｔａ膜とすることができる。また、櫛形電極２は、例え
ば、ストライプ状の電極枝の周期が３．８μｍで、各電
極枝の幅を１．９μｍとする。

【０２５２】次に、櫛形電極２の上に厚さ１μｍのレジ
ストを堆積して、ＣＨＦ３ガス雰囲気中の反応性イオン
エッチングにより、櫛形電極２で覆われていない基板１
の表面をエッチングする。その後にレジストを除去する
ことによって、図１５（ｂ）に示すように、櫛形電極２
のストライプ状の電極枝の間における基板１の＋Ｃ面１
ａに、溝１８が形成される。エッチングによる除去深さ
は、例えば０．１μｍにする。

【０２５３】続いて、櫛形電極２及ぶ溝１８を含めて、
基板１の＋Ｃ面１ａを覆うように、厚さ２００ｎｍのＳ
ｉＯ２からなる絶縁膜３４をスパッタリング法により堆
積する。その後に、櫛形電極２を接地した上で、平面電
極３に負のパルス電圧（典型的には、パルス幅３ｍｓ
で、振幅５．２ｋＶとする）を印加する。放電の発生を
さけるため、電圧印加時には、基板１の全体を絶縁液ま
たは１０−６Ｔｏｒｒ以下の真空中に設置する。

【０２５４】以上の工程により、櫛形電極２の各電極枝
の直下のみに分極反転領域９が形成され、電極２のパタ
ーンが分極反転構造に完全に転写される。特に、櫛形電
極２のストライプ状電極枝の周辺部における基板１の表
面をエッチングで除去して溝１８を形成することによ
り、基板１の表面における電荷の移動が低減される。こ
の結果、分極反転領域９の幅方向の拡大が抑制されて、
均一な周期状分極反転領域９が形成される。

【０２５５】（第９の実施形態）これまでの各実施形態
で説明してきたように、櫛形電極を用いて強誘電体結晶
の分極方向に電圧を印加することで、周期状の分極反転
領域の形成が可能になる。しかし、結晶によっては、容
易に分極反転が形成できない場合や、分極は反転しても
短周期の分極反転領域の形成が難しい場合がある。以下
に説明する本実施形態では、そのような従来技術では分
極反転領域の形成が困難な結晶について、分極反転領域
を容易に形成する方法を説明する。

【０２５６】強誘電体基板における分極反転を容易にす
るには、薄い基板を用いて、小さな反転電圧で大きな電
界を印加することが考えられる。しかし、薄い基板は十
分な強度を有していないので、電極作成プロセスなどの
実施が非常に難しくなる。そこで本実施形態では、薄い
基板を容易に取り扱うことができるようにするために、
図１６（ａ）〜（ｅ）に示す工程によって分極反転領域
を基板の中に形成する。

【０２５７】まず、図１６（ａ）に示すように、厚さが
０．５ｍｍであるＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３基板３１の
＋Ｃ面３１ａに、櫛形電極２を形成する。次に、図１６
（ｂ）に示すように、表面に引出し電極２０を形成した
ＬｉＮｂＯ３基板３２の上に、ＭｇＯドープＬｉＮｂＯ
３基板３１を接着する。このとき、ＬｉＮｂＯ３基板３
２の引出し電極２０とＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３基板３
１の櫛形電極２とが、電気的に接触するようにする。続
いて、そのように接着されている状態のＭｇＯドープＬ
ｉＮｂＯ３基板３１を光学研磨して、図１６（ｃ）に示
すようにその厚さを５０μｍまで減じる。その後、図１
６（ｄ）に示すように、ＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３基板
３１の研磨面上に、平面電極３を形成する。そして、図
１６（ｅ）に示すように、ＬｉＮｂＯ３基板３２の引出
し電極２０とＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３基板３１の平面
電極３との間にパルス電源５を接続して、パルス電圧を
印加する。これによって、ＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３基
板３１の内部に短周期で分極反転領域９が形成される。

【０２５８】ＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３基板は、高い非
線形光学定数を有し且つ耐光損傷性に優れるため、波長
変換素子の材料として有望なものである。しかし、従来
技術では周期状の分極反転構造の形成が困難であった。
これに対して、以上に説明した本実施形態の方法によれ
ば、ＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３基板３１に周期３μｍで
分極反転領域９を形成することができる。このようにし
て周期状の分極反転領域９が形成されたＭｇＯドープＬ
ｉＮｂＯ３基板３１を用いることにより、高効率の光波
長変換素子の作製が可能になり、高出力のＳＨＧ光の発
生が可能になる。

【０２５９】なお、先に第８の実施形態で説明したよう
に、本実施形態のプロセスにおいても、櫛形電極２をＳ
ｉＯ２膜などの絶縁膜で覆うことによって、形成される
分極反転領域の周期構造の均一性を増すことができる。

【０２６０】また、本実施形態に従って形成される光波
長変換素子を焦電センサへ応用する場合には、光学基板
として熱伝導性の高い材料を用いれば、焦電センサの応
答速度を高めることができる。

【０２６１】さらに、上記のようにして形成した分極反
転構造を利用して、光導波路型の光波長変換素子を製造
することができる。その場合には、図１６（ａ）〜
（ｅ）に示した一連の工程を実施する前に、まずＭｇＯ
ドープＬｉＮｂＯ３基板３１の＋Ｃ面３１ａに光導波路
を形成する。

【０２６２】光導波路の作製は、例えば以下の工程によ
る。基板３１の＋Ｃ面３１ａにスパッタリングによって
Ｔａ膜を堆積し、フォトリソグラフィ及びドライエッチ
ングによってストライプ状の光導波路のパターンを形成
する。その後、２３０℃のピロ燐酸中で８分間熱処理す
ることによってプロトン交換を行い、プロトン交換導波
路を形成する。その後さらに、３００℃で１０分間の熱
処理を行うことによって、光導波路が形成される。その
後に、図１６（ａ）〜（ｅ）に示す工程を実施すると、
光導波路内に周期状の分極反転領域が形成される。これ
によって、図１７に示すようなストライプ状光導波路３
３を有する光波長変換素子９００が形成できる。

【０２６３】光波長変換素子９００では、光導波路３３
の入射部１５から素子９００の内部に入射した基本波２
３は、光導波路３３の中に限定されて伝搬する。その過
程で、基本波２３は第２高調波２４に変換されて、出射
部１６から外部に取り出される。このとき、基本波２３
は光導波路３３の中に限定されて伝搬するので、素子９
００の内部における基本波２３のパワー密度が増加す
る。また、伝搬する基本波２３と分極反転構造９との相
互作用長も増加する。この結果、高効率の波長変換素子
９００が実現される。

【０２６４】光導波路３３の上にＬｉＮｂＯ３基板３１
を接着することで、光導波路３３の上に塵等が堆積して
導波損失が生じることが防止される。また、光導波路３
３の上に、基板の屈折率に近い値の屈折率を有する材料
を堆積することにより、光導波路３３の屈折率分布を対
称構造にすることができる。これによって、光導波路３
３を伝搬する光の電界分布が対称構造となり、基本波２
３の結合効率が高くなる。なお、図１７の光波長変換素
子９００の櫛形電極は、光導波路３３の損失を低減する
ために透明電極で形成しなければならない。

【０２６５】以上の本実施形態の説明では、強誘電体基
板３１としてＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３基板を用いてい
る。あるいは、その他に、ＭｇＯドープＬｉＴａＯ３基
板、ＮｄドープＬｉＮｂＯ３基板、ＮｄドープＬｉＮｂ
Ｏ３基板、ＫＴＰ基板、ＫＮｂＯ３基板、ＮｄとＭｇＯ
とをドープしたＬｉＮｂＯ３基板、あるいはＮｄとＭｇ
ＯとをドープしたＬｉＴａＯ３基板などであってもよ
い。

【０２６６】このうち、Ｎｄをドープした結晶からなる
基板はレーザ発振が可能であるので、レーザ発振による
基本波の発生とその波長変換による第２高調波の発生と
が同時に行える。そのため、高効率で安定した動作特性
を有する短波長光源が作製できる。

【０２６７】また、ＫＮｂＯ３基板は、高い非線形光学
定数を有するとともに耐光損傷性にも優れているので、
高出力の光波長変換素子が形成できる。

【０２６８】一方、本実施形態の上記説明では、強誘電
体基板３１に張り付ける基板３２としてＬｉＮｂＯ３基
板を用いているが、光学的に平板な基板であれば、他の
材料からなる基板も使用できる。特に、強誘電体基板３
１と等しい熱膨張係数を有する材料からなる基板３２を
用いることが、強誘電体基板３１に対する熱的な歪みの
印加を低減できるという点で好ましい。

【０２６９】（第１０の実施形態）液相結晶成長、気相
結晶成長、レーザアブレージョン等の手法を用いれば、
強誘電体材料の薄膜結晶を形成できる。このような強誘
電体薄膜結晶を用いれば、周期状の分極反転領域の形成
が困難な材料に対しても、分極反転領域を形成すること
ができる。さらに、薄膜を光導波路として用いること
で、高効率な光導波路型の光波長変換素子が構成でき
る。

【０２７０】以下では、本発明の第１０の実施形態とし
て、結晶成長により形成した強誘電体薄膜３０に分極反
転領域９を形成する方法を説明する。

【０２７１】ＭｇＯをドープしたＬｉＮｂＯ３結晶は、
耐光損傷性に優れた高非線形材料であるが、従来技術に
よれば、周期状の分極反転領域をその内部に形成するこ
とが困難である。そこで、本実施形態では、まずＬｉＴ
ａＯ３基板３１の上にＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３層３０
を結晶成長させた上で、その成長したＭｇＯドープＬｉ
ＮｂＯ３層３０の内部に周期状の分極反転領域９を形成
する。

【０２７２】本実施形態における分極反転領域９の形成
方法を、図１８（ａ）〜（ｃ）を参照して説明する。

【０２７３】まず、図１８（ａ）に示すように、Ｃ板の
ＬｉＴａＯ３基板３２（結晶のＣ軸に垂直な面で切り出
した基板）の＋Ｃ面３２ａに、ＭｇＯを５ｍｏｌ％ドー
プした厚さ２μｍのＬｉＮｂＯ３層３０を液相成長によ
り堆積する。次に、図１８（ｂ）に示すように、成長さ
せたＬｉＮｂＯ３層３０の上に櫛形電極２を、ＬｉＴａ
Ｏ３基板３２の−Ｃ面３２ｂの上に平面電極３を、それ
ぞれ形成する。これらの電極２及び３は、例えば厚さ約
６０ｎｍのＴａ膜とすることができる。また、櫛形電極
２は、例えばストライプ状の電極枝の周期が３．８μｍ
で、各電極枝の幅を１．９μｍとする。続いて、櫛形電
極２と平面電極３との間に、パルス電源５によってパル
ス電圧を印加する。これによって、周期状の分極反転領
域９が、ＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３層３０の内部に形成
される。

【０２７４】結晶成長法によって形成した強誘電体膜
は、不純物濃度が低く、かつ結晶構造を変えることがで
きるため、高効率の光波長変換素子が形成できる。さら
に、薄い膜が容易に形成できるため、均一性の高い周期
状の分極反転構造が容易に形成できる。

【０２７５】なお、先に第８の実施形態で説明したよう
に、本実施形態のプロセスにおいても、櫛形電極２をＳ
ｉＯ２などの絶縁膜で覆うことによって、形成される分
極反転領域９の周期構造の均一性を増すことができる。

【０２７６】さらに、本実施形態にしたがって形成した
周期状の分極反転領域９を用いて、リッジ型光導波路３
０ａを有する光波長変換素子１０００を形成する方法
を、図１９（ａ）及び（ｂ）を参照して説明する。

【０２７７】まず、図１８（ａ）〜（ｃ）の工程によっ
て周期状の分極反転領域９がその内部に形成されたＭｇ
ＯドープＬｉＮｂＯ３層３０上に、図１９（ａ）に示す
ようなストライプ状のＴｉ膜２９を形成する。次に、Ｔ
ｉ膜２９をマスクとして利用して、ＥＣＲエッチング装
置でＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３層３０をエッチングす
る。その後にＴｉ膜２９を除去することによって、図１
９（ｂ）に示すように、ＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３層３
０にストライプ部分３０ａが形成される。このＴｉ膜２
９に覆われていてエッチングされずに残ったＭｇＯドー
プＬｉＮｂＯ３層３０のストライプ部分３０ａは、例え
ば、幅６μｍで高さ０．３μｍのサイズを有する。ま
た、ストライプ部分３０ａ以外のＭｇＯドープＬｉＮｂ
Ｏ３層３０の厚さは、エッチングによって典型的には１
０μｍまで薄くなる。

【０２７８】ＭｇＯをドープしたＬｉＮｂＯ３層３０の
屈折率は、ＬｉＴａＯ３基板３２の屈折率より小さいた
めに、上記のようにして形成されたＭｇＯドープＬｉＮ
ｂＯ３層３０のストライプ部分３０ａは、光導波路３０
ａとして機能する。したがって、図１９（ａ）及び
（ｂ）に示す工程によって、図７（ａ）〜（ｃ）の工程
で、周期状の分極反転領域９を有する光導波路３０ａが
形成される。

【０２７９】さらに、形成された光導波路３０ａの両端
面を光学研磨することで、光波長変換素子１０００が形
成される。ＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３は高い非線形光学
定数を有する材料であるために、このようにして形成さ
れた光波長変換素子１０００は、高効率の波長変換が可
能になる。さらに、ＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３は耐光損
傷性に優れる材料であるので、高出力の波長変換が可能
になる。

【０２８０】上記の本実施形態の説明では、液層成長に
よって形成した強誘電体薄膜３０を用いている。あるい
は、強誘電体薄膜３０の成長は、気相成長またはレーザ
アブレージョン等の他の成長方法で行うこともできる。

【０２８１】特に、強誘電体薄膜３０の形成にレーザア
ブレージョンを利用すると、基板３２の上に強誘電体結
晶の歪超格子の薄膜を形成することができる。超格子薄
膜は、薄膜を形成している結晶以上に大きな歪を有する
ため、非線形定数の大きな膜となる。本実施形態のプロ
セスにおいても、レーザアブレージョンによって強誘電
体薄膜３０を堆積した上で周期状の分極反転領域９を形
成することで、高効率の光波長変換素子の形成が可能に
なる。

【０２８２】さらに、強誘電体薄膜３０を結晶成長以外
の方法によって形成してもよい。例えば、強誘電体の結
晶を光学結晶の基板の上に接合し、その後に強誘電体結
晶を研磨およびエッチングすることによって、薄膜結晶
を形成することができる。このような結晶の張り合わせ
によって形成した薄膜に対して、図１８（ａ）〜（ｃ）
の工程で周期状の分極反転領域を形成し、さらに図１９
（ａ）及び図１９（ｂ）の工程で光導波路を形成する。
このような結晶の張り合わせを利用すれば、結晶成長が
難しい材料、例えば、ＫＮｂＯ３、ＫＴＰ、ＢＢＯ等の
非線形材料においても周期状の分極反転構造を形成する
ことができる。

【０２８３】（第１１の実施形態）本実施形態では、第
８の実施形態で説明した工程によって形成した分極反転
領域を用いた光波長変換素子の製造方法を説明する。形
成される光波長変換素子の構成を図２０に示す。

【０２８４】高性能の光波長変換素子を実現するために
は、長い距離に渡り均一な構造を有する短周期の周期状
分極反転領域を形成する必要がある。例えば、ＬｉＮｂ
Ｏ３、ＬｉＴａＯ３、ＫＴＰ等の結晶に形成した分極反
転構造を利用して、波長変換により波長４００ｎｍ帯の
青色光を発生するためには、周期が３〜４μｍである分
極反転領域を、長さ１０ｍｍ程度に渡り均一に形成する
必要がある。すでに述べたように、短周期の分極反転領
域を形成するには、分極反転領域の電極幅方向への広が
りを極力抑える必要があり、均一な周期構造を形成する
ためには、分極反転形状の均一性が要求される。上記の
点を考慮すれば、第８の実施形態で示した製造方法によ
って得られる分極反転領域は、高効率の光波長変換素子
の製造に非常に有効である。

【０２８５】光波長変換素子の製造方法は、図１５
（ａ）〜（ｄ）を参照して説明した方法と実質的に同様
である。

【０２８６】すなわち、厚さが０．２ｍｍであるＬｉＴ
ａＯ３基板１の＋Ｃ１ａ面に櫛形電極２を、−Ｃ面１ｂ
に平面電極３を形成する。櫛形電極２の周期は３．８μ
ｍとして、櫛形電極２を構成するストライプ電極枝の幅
はそれぞれ１．９μｍとする。一方、平面電極３のサイ
ズは３ｍｍ×１０ｍｍとする。櫛形電極２の形成後に、
各ストライプ電極枝の周辺の基板１の表面（＋Ｃ面１
ａ）を１００ｎｍエッチングして、溝１８を形成する。
その後に、＋Ｃ面１ａの櫛形電極２の上に、スパッタリ
ング法で厚さ２００ｎｍのＳｉＯ２層３４を堆積する。
その後に、電極２及び３の間にパルス電圧を印加する。
印加するパルス電圧は、例えば、パルス幅が約３ｍｓ
で、ピーク値が５．１ｋＶである。

【０２８７】以上のような工程によって、基板１の内部
に、幅１．９μｍでデューティ比が５０％である周期状
の分極反転領域９が、長さ１０ｍｍに渡り均一に形成さ
れる。特に、形成される分極反転領域９は、基板１の
底、すなわち−Ｃ面１ｂまで達する。

【０２８８】その後に、図２０に示すように、基板１の
入射面２５及び出射面２６を光学研磨して、波長８５０
ｎｍの基本波２３に対する反射防止膜１９として機能す
る厚さ１４５ｎｍのＳｉＯ２膜１９を堆積する。これに
よって、図２０に示す光波長変換素子１１００が構成さ
れる。

【０２８９】作製した光波長変換素子１１００に、基本
波２３としてＴｉ：Ａｌ２Ｏ３レーザの光を入射して、
そのＳＨＧ特性を測定した。具体的には、レーザ２１か
ら出た光（基本波）２３を、集光光学系２２により光波
長変換素子１１００の入射面２５に集光して入射する。
入射した基本波２３は、素子１１００の内部を伝搬する
際に波長変換されて、基本波２３の半分の波長を有する
第２高調波（ＳＨＧ光）２４として出射面２６から出射
する。基本波２３から第２高調波２４への変換効率は、
集光スポット径がφ３７μｍの場合に最大になる。

【０２９０】図２１には、入力する基本波２３の波長
（位相整合波長）と出力される第２高調波２４のパワー
（ＳＨＧ出力）との関係を示す。基本波２３の集光スポ
ット径は、上記のφ３７μｍ一定としている。図２１に
示されるように、位相整合波長が８５０ｎｍであるとき
にＳＨＧ出力は最大になり、このときの波長許容度の半
値全幅は０．１２ｎｍである。この値は、理論値０．１
ｎｍに非常に近い値であり、周期的な分極反転構造が、
素子長１０ｍｍに渡り均一に形成されていることを意味
している。

【０２９１】次に、入力される基本波２３のパワーとＳ
ＨＧ出力との関係を、図２２に示す。基本波入力パワー
が３００ｍＷのとき、４．２ｍＷのＳＨＧ出力が得られ
ている。また、このときの変換効率は１．４％である。
この値は理論値と等しく、形成された分極反転構造が理
想的な形状を有していることを示している。

【０２９２】また、基板１の表面近傍における分極反転
領域９の間に形成した溝１８は、分極反転領域９の劣化
を防止する機能を発揮する。電界印加によって分極反転
を生じさせる場合、深い分極反転領域９を形成できる一
方で、基板１の結晶に大きな歪が与えられる。そのよう
な歪は、形成された分極反転領域９の経時変化を起こ
す。例えば、数週間から数カ月で、分極反転領域９の形
状が徐々に変化して、光波長変換素子９００の動作特性
が変化することがある。これに対して、分極反転領域９
の間に溝１８を形成すると、分極反転領域９のそのよう
な形状変化の発生が防止されて、動作特性の経時変化の
無い安定な光波長変換素子を構成できる。

【０２９３】光波長変換素子を形成する際に、櫛形電極
２に含まれるストライプ状電極枝の幅Ｗは、櫛形電極２
の周期ΛとＷ≦Λ／２の関係にあるのが好ましい。その
理由を以下に説明する。

【０２９４】電極全体に渡り均一に分極反転が形成され
る印加電圧条件下では、ストライプ状電極枝の下に形成
される分極反転領域の幅Ｗdは、電極枝の幅Ｗより僅か
にひろがる。一方、光波長変換素子の効率は、周期Λと
分極反転領域の幅Ｗdとの関係がΛ／２＝Ｗdのときに最
大になる。このため、Ｗdの値をΛ／２にするには、分
極反転領域の幅方向の広がりを考慮して、電極の幅Ｗを
Λ／２の値に等しくするか、またはそれより小さく設定
することが好ましい。

【０２９５】さらに、本実施形態に従って、共振器型の
光波長変換素子を形成することもできる。その場合に
は、図２０の構成において、周期状分極反転領域９を形
成したＬｉＴａＯ３基板１の両端面を研磨した後に、反
射防止膜１９の代わりに、波長が８００ｎｍの基本波２
３を９９％以上反射する反射膜１４を堆積する。このよ
うな光波長変換素子に、基本波２３が入射すると、基板
１の両端面に形成した反射膜１４で多重反射して、基板
１の内部で共振する。すなわち、光波長変換素子は共振
器として機能して、その内部パワーの増大により、入射
された基本波２３が高効率で第２高調波２４に変換され
る。

【０２９６】このように光波長変換素子を共振器として
機能させるためには、多重反射する基本波２３のビーム
径より深い位置に至るまで、典型的には数１０μｍ以上
の深さまで、分極反転領域９が均一に形成されていなけ
ればならない。電界印加によれば、数１００μｍ程度の
深さまで均一な周期状分極反転領域９が形成されるの
で、高効率の共振器型光波長変換素子を作製することが
できる。

【０２９７】（第１２の実施形態）本実施形態では、高
いパワー密度と長い相互作用長とを有する高効率の光波
長変換素子の製造方法を説明する。具体的には、形成さ
れた均一で短周期の分極反転領域の内部に、光導波路を
形成する。具体的には、まず、これまでに示した実施形
態で説明した方法によって、ＬｉＴａＯ３基板に周期状
の分極反転領域を形成する。その後に、プロトン交換処
理によって光導波路を形成する。

【０２９８】このときの形成方法としては、例えば、以
下のプロセスが考えられる。周期状の分極反転領域が形
成されている基板の＋Ｃ面の上に、形成すべき光導波路
のパターンに対応したＴａマスク層を形成し、２６０℃
のピロ燐酸中での１６分間の熱処理、及び空気中での４
２０℃における５分間の熱処理によって、プロトン交換
導波路を形成する。

【０２９９】しかし、以上のプロセスにより形成された
光導波路の両端面を光学研磨して、光導波路に基本波を
入力して出力されるＳＨＧ光の出力特性を測定すると、
理論値の約半分の変換効率しか得られない。この低い変
換効率がもたらされる原因に関して、発明者らによる検
討によって、光導波路の内部で周期状分極反転領域の一
部が消滅していることが発見された。即ち、光導波路の
作製プロセスにより、形成されていた分極反転領域が表
面から深さ約０．６μｍ迄の範囲で消滅するために、変
換効率が低下していることが明らかになった。また、Ｌ
ｉＮｂＯ３基板、或いはＬｉＮｂＯ３とＬｉＴａＯ３と
の混晶の基板でも、同様に、分極反転領域の表面部分か
らの後退が観測される。

【０３００】そこで、光導波路の作製プロセスによる分
極反転領域への影響を防止するために、本実施形態で
は、図２３（ａ）〜（ｃ）に示す工程で光導波路１１を
作製する。

【０３０１】図２３（ａ）に示すように、周期状の分極
反転領域（不図示）が形成されている基板１の＋Ｃ面１
ａの上に、形成すべき光導波路１１のパターンに対応し
たＴａマスク層１０を形成する。次に、２６０℃のピロ
燐酸中での２０分間の熱処理、及び空気中での４２０℃
における５分間の熱処理によって、図２３（ｂ）に示す
ように、Ｔａマスク層１０の開口部に相当する基板１の
部分にプロトン交換導波路１１を形成する。その後に、
ＣＨＦ３ガス中での反応性イオンエッチングにより、Ｔ
ａマスク層１０を除去するとともに、基板１の表面をさ
らに０．５μｍエッチングして除去する。この際に、プ
ロトン交換光導波路１１の表面部分も同様にエッチング
で除去することによって、光導波路１１の表面近傍に存
在する周期状分極反転領域の劣化部分を除去する。

【０３０２】以上のプロセスにより形成された光導波路
１１の両端面を光学研磨して、光導波路に基本波を入力
して出力されるＳＨＧ光の出力特性を測定すると、例え
ば、１００ｍＷの基本波入力に対して２０ｍＷの第２高
調波出力が得られた。このときの変換効率は理論値に等
しい値であり、本実施形態に基づくプロセスによって、
高効率の光波長変換素子が得られている。

【０３０３】なお、本実施形態に関する上記の説明で
は、光導波路１１を基板１の＋Ｃ面１ａに形成してい
る。しかし、分極反転領域は基板１の裏面、すなわち−
Ｃ面１ｂに達するまで形成されているので、光導波路１
１を基板１の−Ｃ面１ｂに形成しても、同様の性能を有
する光波長変換素子を製造することができる。そのよう
に−Ｃ面１ｂに光導波路１１を形成する場合、−Ｃ面１
ｂには平面電極が形成されているのみであって櫛形電極
のパターンは形成されていないので、面の荒れが少な
い。そのため、導波損失の少ない導波路が作製でき、効
率の高い光波長変換素子の作製が可能である。

【０３０４】光導波路としては、上述のプロトン交換処
理によって形成した導波路に代わって、Ｔｉ拡散導波
路、Ｎｂ拡散導波路、イオン注入導波路など他の光導波
路を用いることができる。

【０３０５】このうち、拡散処理を利用して光導波路を
作製するためには、拡散温度を１０００℃以上に設定す
る必要がある。しかし、ＬｉＴａＯ３のキュリー温度は
６００℃、ＬｉＮｂＯ３のキュリー温度は１０００℃で
あって、いずれも拡散温度と同等かそれ以下である。こ
のため、分極反転領域の形成後に従来技術に従って拡散
処理によって光導波路を形成すると、形成されていた分
極反転領域がすべて消滅してしまう。それに対して、光
導波路の形成後に分極反転領域を形成することで、拡散
で形成した光導波路の内部に周期状の分極反転領域を形
成することができ、高効率の光波長変換素子の製造が可
能になる。

【０３０６】プロトン交換処理は、上述のピロ燐酸を用
いる処理の他に、オルト燐酸、安息香酸、硫酸などを用
いることができる。

【０３０７】また、プロトン交換処理のためのマスクは
Ｔａマスクに限られるものではなく、Ｔａ２Ｏ５、Ｐ
ｔ、Ａｕなど耐酸性を有する材料からなるマスクであれ
ばよい。

【０３０８】（第１３の実施形態）本発明の第１３の実
施形態として、図２４（ａ）及び（ｂ）を参照して、改
変された周期型分極反転構造を有するバルク型光波長変
換素子１３００を説明する。

【０３０９】本発明にしたがって周期型分極反転領域が
形成された基板をバルクとして利用するバルク型の光波
長変換素子では、入射する基本波の光軸に対して素子を
ある角度で傾けることによって、素子の内部を進行する
光に対する分極反転周期を変えることができる。この点
を利用すれば、入射する基本波の発振波長の変動や環境
温度の変化による位相整合波長の変動を、調整すること
ができる。

【０３１０】しかし、このような素子の角度の調節で可
変できる分極反転構造の周期範囲は、基板の屈折率に依
存するスネルの法則によって規定される。したがって、
周期を大きく変化させることはできない。

【０３１１】例えば、ＬｉＴａＯ３基板の内部に、その
端面に平行に分極反転領域が形成されている光波長変換
素子の場合、基板を入射する基本波の光軸に対して１２
度傾ける場合、基本波が素子の入射面に垂直に入射する
場合に比べて、分極反転構造の周期は１．０２倍になる
にすぎない。

【０３１２】そこで、本実施形態の光波長変換素子１３
００では、図２４（ａ）に示すように、基板１の内部
に、その入射面１５及び出射面１６、あるいは少なくと
も入射面１５に対してある角度θで傾いた分極反転領域
９を形成する。そのためには、これまでに説明してきた
実施形態における分極反転領域９の製造工程において、
基板１の＋Ｃ面１ａの上に櫛形電極２を形成する際に、
基板１の端面に対して角度θだけ傾けて形成すればよ
い。形成工程の他の特徴は実質的に同じであるので、こ
こでは説明は省略する。

【０３１３】このように、分極反転領域９が基板１の入
射面１５及び出射面１６、あるいは少なくとも入射面１
５に対してある角度θで傾けて設けられている光波長変
換素子１３００では、入射する基本波２３の光軸に対し
て素子１３００を傾けることによって素子１３００の内
部を進行する光に対する分極反転周期を変えて位相整合
範囲を調整する際に、より広い範囲に渡る調整が可能に
なる。

【０３１４】例えば、ＬｉＴａＯ３基板１の内部に、そ
の入射面１５に対して４５度傾いた方向に分極反転領域
９が形成されている光波長変換素子１３００の場合、レ
ーザ２１から発せられて集光光学系２２を介して入射す
る基本波２３の光軸に対して基板１を１２度傾けると、
基本波２３が素子１３００の入射面１５に垂直に入射す
る場合に比べて、分極反転構造の周期は１．１２倍にな
る。このように、従来技術による素子の場合に比べて、
角度調節の範囲が５倍以上に増大する。この結果、位相
整合波長の許容度が拡大されて、光波長変換素子１３０
０をより簡便に使用できるようになる。

【０３１５】さらに、入射ビームに対して分極反転領域
９を傾けて作製することにより、位相整合温度の許容度
を拡大することが可能になる。これは、周期状の分極反
転構造を集光ビーム（基本波）が斜めに横切ることによ
って、集光ビームの光軸に対して角度を有する成分に対
する位相整合が、広い範囲で生じるために起こるからで
ある。

【０３１６】なお、図２４（ａ）では、分極反転領域９
は、基板１の入射面１５及び出射面１６の両方に対して
傾いて形成されているが、出射面１６と分極反転領域９
とは平行になるように形成してもよい。

【０３１７】次に、バルク型の光波長変換素子１３００
ａにおいて、出射面１６から出てくる基本波２３ａと高
調波２４とを分離する方法を、図２４（ｂ）を参照して
説明する。

【０３１８】光波長変換素子では、レーザ２１から集光
光学系２２を経て素子１３００ａの入射面１５から入射
された基本波２３は、素子１３００ａの内部を伝搬しな
がら高調波２４に変換される。その後に出射面１６から
変換された高調波２４が出射されるが、このとき、変換
されなかった基本波成分２３ａも、同時に出射面１６か
ら外部に出てくる。したがって、この変換されなかった
基本波成分２３ａを、変換された高調波２４から分離す
る必要が生じる。

【０３１９】このとき、図２４（ｂ）に示すように、内
部に周期状の分極反転領域９が形成されているバルク型
光波長変換素子１３００ａの出射面１６を、入射する基
本波２３の光軸に対して傾けると、基本波と高調波との
波長分散によってそれぞれが感じる屈折率が異なって、
基本波２３ａと高調波２４とを異なった出射角度（すな
わちθ１とθ２）で出射させて両者を分離することがで
きる。具体的には、素子１３００ａの内部では基本波が
感じる屈折率ｎｆと高調波が感じる屈折率ｎｓとが異な
るので、スネルの法則に基づいて、それぞれに対する出
射角度が異なることになる。

【０３２０】（第１４の実施形態）本実施形態では、光
導波路の形成プロセスが周期状分極反転領域に及ぼす影
響に関する本願発明者らの検討結果をさらに説明すると
ともに、その検討結果に基づいたより好ましい光導波路
の形成プロセスを含む光波長変換素子の製造方法を説明
する。

【０３２１】周期状の分極反転領域がすでに形成されて
いるＬｉＴａＯ３基板の＋Ｃ面にプロトン交換処理を施
して、光導波路を形成するプロセスを考える。例えば、
そのようなプロトン交換処理としては、基板を温度２６
０℃のピロ燐酸に浸して１６分間の熱処理を行い、その
後にアニール処理として、空気中で温度４２０℃で５分
間の熱処理を行う。このプロセスは、ＬｉＴａＯ３基板
のキュリー温度（約６００℃）よりも低い温度で行われ
る低温プロセスである。

【０３２２】しかし、上記プロセスによって光導波路を
形成すると、形成されていた周期状の分極反転領域が、
基板の＋Ｃ面から深さ方向に向かって消滅することがあ
る。分極反転領域が消滅する深さは、アニール時間とと
もにある程度まで増加した後に一定の値を保つようにな
るが、アニール条件が一定であれば、主として図２５に
示すようにプロトン交換処理の時間に依存する。したが
って、プロトン交換時のプロトンの熱拡散によって、形
成された分極反転領域が消滅すると考えられる。アニー
ル温度を３００℃まで下げても、依然として分極反転領
域の消滅が発生することがあり、高効率の波長変換を実
現する光波長変換素子を安定して製造できないという問
題が生じる。

【０３２３】また、上記の分極反転領域の消滅は、基板
の＋Ｃ面のみで発生する。−Ｃ面では、光導波路の形成
にともなう分極反転領域の消滅は認められない。

【０３２４】本実施形態では、光導波路の製造プロセス
の実施にともなう分極反転領域の消滅現象の影響を防ぐ
ために、分極反転領域の形成に先立ってプロトン交換処
理による光導波路の形成を行って、光波長変換素子を製
造する。

【０３２５】図２６（ａ）〜（ｄ）には、本実施形態に
したがって、ストライプ状の埋込型光導波路１１を有す
る光波長変換素子１４１０を製造する工程を模式的に示
す斜視図である。

【０３２６】まず、光導波路のパターンに対応する開口
部を有するＴａマスク層（不図示）を基板１の表面に堆
積し、ピロ燐酸中での熱処理によってプロトン交換処理
を行う。これによって、図２６（ａ）に示すようなスト
ライプ状の埋込型プロトン交換光導波路１１を形成す
る。その後にアニール処理を行って、プロトン交換を施
した箇所（光導波路１１）とそれ以外の箇所との間にお
ける分極反転特性の差を低減する。その後に、図２６
（ｂ）に示すように、基板１の＋Ｃ面及び−Ｃ面に櫛形
電極２及び平面電極３をそれぞれ形成する。そして、こ
れらの電極２及び３を介して基板１に所定の電界を印加
して、図２６（ｃ）に示すような周期状の分極反転領域
９を基板１の内部に形成する。さらに、櫛形電極２及び
平面電極３を除去すれば、図２６（ｄ）に示す、ストラ
イプ状の埋込型光導波路１１を有する光波長変換素子１
４１０が得られる。

【０３２７】図２７（ａ）〜（ｄ）には、本実施形態に
したがって、リッジ形の光導波路１７ａを有する光波長
変換素子１４２０を製造する工程を模式的に示す斜視図
である。

【０３２８】まず、基板１の＋Ｃ面に対してプロトン交
換処理とアニール処理とを施して、図２７（ａ）に示す
プロトン交換層（スラブ型光導波路）１７を形成する。
その後に、図２７（ｂ）に示すように、プロトン交換層
１７及び基板１の裏面（−Ｃ面）に櫛形電極２及び平面
電極３をそれぞれ形成する。そして、これらの電極２及
び３を介して基板１に所定の電界を印加して、図２７
（ｃ）に示すような周期状の分極反転領域９を基板１の
内部に形成する。その後に、櫛形電極２及び平面電極３
を除去するとともに、プロトン交換層１７をストライプ
状に加工してリッジ型の光導波路１７ａを形成する。こ
れによって、図２７（ｄ）に示す、ストライプ状のリッ
ジ型光導波路１７ａを有する光波長変換素子１４２０が
得られる。

【０３２９】埋込型光導波路１１では、プロトン交換を
施した箇所（光導波路１１）とそれ以外の箇所との間に
プロトン分布の僅かな差が存在する。これに対してリッ
ジ型光導波路１７ａを形成する上記プロセスでは、基板
１の表面全体にわたってプロトン交換層１７が形成され
るために、分極反転領域の形成のための電界印加時に電
極面内におけるプロトン分布の不均一さが存在しない。
これより、面内分布が均一な分極反転領域を形成するこ
とができる。さらに、光導波路１７ａの側面にもプロト
ン交換層１７が存在するので、機械的破壊に対する強度
が向上するとともに、耐光損傷性にも優れている。この
結果、埋込型光導波路１１の場合に比べて、リッジ型光
導波路１７ａは２倍以上の耐光損傷強度を有する。

【０３３０】図２８（ａ）〜（ｄ）には、プロトン交換
層（スラブ型光導波路）１７の表面にさらにストライプ
状の高屈折率層４４が装荷型の光導波路４４として設け
られている光波長変換素子１４３０を、本実施形態にし
たがって製造する工程を模式的に示す斜視図である。

【０３３１】まず、基板１の＋Ｃ面に対してプロトン交
換処理とアニール処理とを施して、図２８（ａ）に示す
プロトン交換層（スラブ型光導波路）１７を形成する。
その後に、図２８（ｂ）に示すように、プロトン交換層
１７及び基板１の裏面（−Ｃ面）に櫛形電極２及び平面
電極３をそれぞれ形成する。そして、これらの電極２及
び３を介して基板１に所定の電界を印加して、図２８
（ｃ）に示すような周期状の分極反転領域９を基板１の
内部に形成する。その後に、櫛形電極２及び平面電極３
を除去するとともに、プロトン交換層１７の上にストラ
イプ状の高屈折率層４４を形成する。これによって、図
２８（ｄ）に示す、ストライプ状光導波路４４を有する
光波長変換素子１４３０が得られる。

【０３３２】光波長変換素子１４３０における光導波路
４４は、リッジ型光導波路１７ａよりもさらに強い閉じ
込め特性を示すので、高効率の光波長変換素子が得られ
る。

【０３３３】以上のように、分極反転領域の形成に先立
って光導波路を形成することによって、周期状分極反転
構造の消滅を防ぐことができる。これによって、耐光損
傷性に優れ、高効率の波長変換を実現する光波長変換素
子が得られる。

【０３３４】（第１５の実施形態）図２９（ａ）〜
（ｄ）を参照して、分極の前面反転及び一部領域での再
反転を利用した本実施形態における分極反転領域の形成
方法を説明する。

【０３３５】図２９（ａ）に示すように、ＬｉＴａＯ３
基板１の＋Ｃ面１ａ及び−Ｃ面１ｂに、それぞれ平面電
極４３及び３を形成する。このとき、基板１の内部の分
極は、図２９（ａ）に矢印４１ａで示すように、図面中
で上方向を向いている。

【０３３６】次に、室温で基板１に電極３及び４３を介
して電界を印加して、基板１の内部のほぼ全域の分極を
反転させる。これによって、図２９（ｂ）に示すよう
に、矢印４１ｂで示す図面中で下向きの分極方向を有す
る分極反転領域４１が形成される。

【０３３７】その後、基板１の＋Ｃ面１ａの上の平面電
極４３を除去して、その代わりに、図２９（ｃ）に示す
ように櫛形電極２を形成する。そして、櫛形電極２と平
面電極３に電圧を印加して基板１に所定の電界を印加す
ることによって、櫛形電極２の各ストライプ状電極枝の
直下の領域４９の分極を再反転させる。これによって、
図２９（ｄ）に示すように、矢印４１ａで示す方向の分
極方向を有する領域４９と、矢印４１ｂで示す逆向きの
分極方向を有する領域４１とが、周期的に交互に配置さ
れた構造を形成する。

【０３３８】以上の方法によれば、基板１の内部のほぼ
全域で分極を一旦反転させることによって、−Ｃ面１ｂ
の近傍においても均一な周期状の分極反転構造が形成さ
れる。特に、−Ｃ面１ｂでは、プロトン交換処理とアニ
ール処理とを用いて光導波路を形成する際の分極反転領
域の消滅が発生しない。したがって、本実施形態にした
がって周期状の分極反転構造を形成した後に、−Ｃ面の
上に光導波路を形成することによって、高効率の光波長
変換素子を実現することができる。

【０３３９】

【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
基板の＋Ｃ面及び−Ｃ面にそれぞれ櫛形電極及び平面電
極を形成し、両電極を介して、パルス電界を重畳した直
流電界を基板に印加する。これによって、均一な強度分
布を有する電界を基板に印加することが可能になり、均
一な周期構造を有する分極反転領域を形成することがで
きる。また、形成された周期状分極反転領域の上にさら
に光導波路を形成する、あるいは形成された周期状分極
反転領域をそのままバルクとして用いることにより、高
効率の光波長変換素子が製造される。

【０３４０】短周期の分極反転領域を形成するには、分
極反転領域が櫛形電極直下から横方向に拡大することを
抑制する必要がある。これに対しては、基板表面におけ
る櫛形電極のストライプ状電極枝の間隙部分にプロトン
交換処理を施して、その部分の強誘電性を劣化させるこ
とで、分極反転領域の横方向への拡大が抑制される。こ
れによって、分極反転領域が短周期で形成される。これ
により、高効率の光波長変換素子が製造される。

【０３４１】あるいは、強誘電体結晶の表面と裏面とに
絶縁体膜で覆われた櫛形電極及び平面電極をそれぞれ形
成して、両電極間にパルス電界を印加することで、基板
表面における自由電荷の移動を抑制して、均一な強度分
布を有する電界を結晶に印加することができる。これに
より、均一な周期構造を有する分極反転領域が形成され
る。

【０３４２】また、櫛形電極のそれぞれのストライプ状
電極枝の間の結晶表面を削って溝を形成し、その後に結
晶表面に絶縁膜を形成して電界を印加することで、均一
な周期構造を有する分極反転領域が形成できる。

【０３４３】また、形成した周期状分極反転領域に光導
波路を形成することにより、高効率の光波長変換素子の
製造が可能になる。

【０３４４】短周期の分極反転領域を形成するには、分
極反転領域が櫛形電極直下から横方向に拡大することを
抑制する必要がある。このとき、ＬｉＴａＯ３、ＬｉＮ
ｂＯ３等の強誘電体基板の表面自由電荷は、電界印加時
に結晶表面を移動し、電極周辺部における電界分布の不
均一性を生じる。このような電界分布の不均一性が分極
反転領域の横方向拡大を促進することが、発明者らの検
討によって発見された。そこで、このような表面自由電
荷の移動を抑圧するため、分極反転核が生じる表面に形
成する櫛形電極全体を絶縁体膜で覆うことによって、分
極反転領域の横方向への拡大が抑制される。これによっ
て、分極反転領域が短周期で形成される。これにより、
高効率の光波長変換素子が製造される。

【図面の簡単な説明】

【図１】（ａ）本発明のある実施形態における分極反転
領域の形成方法を示す斜視図 （ｂ）分極反転領域の形成のために基板に印加される電
界強度の経時変化を示す模式的なグラフ

【図２】（ａ）従来の方法における基板への印加電圧波
形 （ｂ）それにともなって流れる反転電流波形 （ｃ）本発明における基板への印加電圧波形 （ｄ）それにともなって流れる反転電流波形 （ｅ）本発明における他の印加電圧波形の例

【図３】パルス印加電圧の変化率と再反転電流が流れる
電圧値との関係を示すグラフ

【図４】（ａ）基板に印加する直流電界の強度と分極反
転領域の形成が可能な基板の厚さとの関係を示すグラフ （ｂ）基板に印加する直流電界の強度と分極反転領域の
幅との関係を示すグラフ

【図５】本発明のある実施形態における光波長変換素子
の形成工程を示す斜視図

【図６】図５の工程で製造される光波長変換素子の斜視
図

【図７】本発明のある実施形態における分極反転領域の
形成方法を示す断面図

【図８】（ａ）櫛形電極と分極反転領域との位置的関係
を示す断面図 （ｂ）印加電圧と分極反転領域の幅との関係を示すグラ
フ

【図９】本発明のある実施形態における分極反転領域の
形成方法を示す断面図

【図１０】アニール処理温度と分極反転領域の形状との
関係を示す断面図

【図１１】本発明のある実施形態における光波長変換素
子の形成工程を示す斜視図

【図１２】本発明のある実施形態における光波長変換素
子を示す斜視図

【図１３】本発明のある実施形態における分極反転領域
の形成方法を示す断面図

【図１４】（ａ）印加電圧と分極反転領域の幅との関係
を示すグラフ （ｂ）形成される分極反転領域の形状を模式的に示す断
面図 （ｃ）形成される分極反転領域の形状を模式的に示す断
面図

【図１５】本発明のある実施形態における分極反転領域
の形成方法を示す断面図

【図１６】本発明のある実施形態における分極反転領域
の形成方法を示す断面図

【図１７】図１６の工程によって得られた分極反転領域
を利用して製造される光波長反転素子の斜視図

【図１８】本発明のある実施形態における分極反転領域
の形成方法を示す断面図

【図１９】本発明のある実施形態における光波長変換素
子の形成工程を示す斜視図

【図２０】本発明のある実施形態における光波長変換素
子を示す斜視図

【図２１】本発明の光波長変換素子における入力される
基本波と出力される第２高調波のパワーとの関係を示す
グラフ

【図２２】本発明の光波長変換素子における入力される
基本波のパワーと出力される第２高調波のパワーとの関
係を示すグラフ

【図２３】本発明のある実施形態における光導波路の形
成方法を示す断面図

【図２４】（ａ）本発明のある実施形態における光波長
変換素子を示す斜視図 （ｂ）変換された高調波と変換されなかった基本波との
分離方法を説明する断面図

【図２５】光導波路の形成のために行われるプロトン交
換の処理時間と分極反転が消滅する深さとの関係を示す
グラフ

【図２６】本発明のある実施形態における光波長変換素
子の形成工程を示す斜視図

【図２７】本発明のある実施形態における光波長変換素
子の形成工程を示す斜視図

【図２８】本発明のある実施形態における光波長変換素
子の形成工程を示す斜視図

【図２９】本発明のある実施形態における分極反転領域
の形成方法を示す模式的な断面図

【図３０】従来の方法における分極反転領域の形成方法
を示す模式的な斜視図

【符号の説明】

１、３２、５５ 基板 ２、５１ 櫛形電極 ３、５２ 平面電極 ４ 直流電源 ５ パルス電源 ７、１７ プロトン交換領域 ８ マイクロドメイン ９ 分極反転領域 １０ Ｔａマスク層 １１、３３、４４ 光導波路 １２ レジスト １４ 反射膜 １５ 入射部 １６ 出射部 １８ 溝 １９ 反射防止膜 ２０ 引き出し電極 ２１ レーザ ２２ 集光光学系 ２３ 基本波 ２４ 第２高調波 ２５ 入射端面 ２６ 出射端面 ２９ Ｔｉ膜 ３０ ＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３薄膜 ３１ ＭｇＯドープＬｉＮｂＯ３基板 ３４ 絶縁膜

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 2K002 AA01 AA04 AB12 BA01 CA02 CA03 CA22 DA01 DA06 EA04 FA23 FA26 FA27 FA28 HA18 HA20

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 光学基板と、 該光学基板の上に接着または接合された強誘電体薄膜と
   を備え、 該強誘電体薄膜の内部には、分極反転領域が周期状に形
   成されており、 該強誘電体薄膜自体によって光導波路が形成されてい
   る、光波長変換素子。
2. 【請求項２】 前記強誘電体薄膜は、強誘電体結晶を結
   晶基板上で成長させることによって形成されている、請
   求項１に記載の光波長変換素子。
3. 【請求項３】 前記強誘電体薄膜は、強誘電体結晶を研
   磨およびエッチングすることによって形成されている、
   請求項１に記載の光波長変換素子。
4. 【請求項４】 前記強誘電体薄膜は、表面にリッジ加工
   部を備え、 前記光導波路は、前記リッジ加工部により構成されてい
   る、請求項１に記載の光波長変換素子。
5. 【請求項５】 前記強誘電体薄膜は、ＭｇＯドープＬｉ
   ＮｂＯ_３、ＫＴＰ、ＫＮｂＯ_３、ＢＢＯのいずれかの非
   線形光学結晶からなる、請求項１に記載の光波長変換素
   子。