JP2003275735A - 有害化学物質処理装置 - Google Patents

有害化学物質処理装置

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JP2003275735A JP2002082146A JP2002082146A JP2003275735A JP 2003275735 A JP2003275735 A JP 2003275735A JP 2002082146 A JP2002082146 A JP 2002082146A JP 2002082146 A JP2002082146 A JP 2002082146A JP 2003275735 A JP2003275735 A JP 2003275735A
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博和 辻
Ikkan Ide
一貫 井出
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 有害化学物質で汚染している汚染対象から、
効率良く有害化学物質を無害化する有害化学物質除去装
置を提供する。 【解決手段】 まず、ダイオキシンで汚染された土壌
を、DCR処理した後、ナトリウム等の還元剤で処理す
ることによって、脱ハロゲン化する。その後、大腸菌で
発現し、抽出されたアンギュラー・ジオキシゲナーゼの
入った酵素タンクに、化学処理を施した土壌を投入し、
酵素処理する。これら一連の操作により、ダイオキシン
は、効率よく無害化される。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、例えば汚染土壌な
どの汚染対象を汚染している有害化学物質を無害化する
有害化学物質処理装置に関する。
【0002】
【背景となる技術】近年、重金属や有機塩素系化合物な
どの有害化学物質の環境中への拡散が社会問題になって
いる。これら有害化学物質の由来は、産業廃棄物、農
薬、殺虫剤、電化製品、プラスティックなど多岐にわた
るが、中でも、産業廃棄物などが原因である場合、特に
拡散性が高く、環境に対する悪影響が強く、一旦土壌や
河川などが汚染されると除去されにくい傾向がある。そ
のような有害化学物質には、内分泌撹乱作用を持つとさ
れ、いわゆる環境ホルモンと呼ばれている化学物質があ
る。
【0003】このような有害化学物質に汚染された、土
壌、燃焼灰、排水、浸出水などの汚染物質から、有害化
学物質を除去する方法として、溶解などの物理的処理、
電気分解や酸化還元などの化学的処理、微生物による分
解などの生物的処理などが用いられてきた。
【0004】例えば、ダイオキシンは、化学物質の製造
工程、廃棄物の焼却、製紙工場、金属製錬所等で副産物
として生成される他に、農薬などにも不純物として混入
している。このダイオキシンで汚染された土壌からのダ
イオキシンを無害化するために、微生物による環開裂な
どが利用されている。
【0005】
【発明が解決しようとしている課題】しかし、微生物に
よる環開裂のみでは、あまりに時間がかかり過ぎ、温度
管理などの管理負担も大きい。また、化学構造によって
環開裂しやすさが大きく異なり、塩素基が多いほど環開
裂されにくくなる。そのため、ダイオキシンの無害化の
効率が低いという問題点があった。
【0006】また、化学的方法、例えば脱ハロゲン化処
理は、100%の効率ではないこと、塩素基を除去した
ジベンゾパラジオキシン(dibenzo-p-dioxin)骨格から
ダイオキシンが再生成する可能性があること、等の問題
点があった。
【0007】そこで、本発明は、有害化学物質で汚染し
ている汚染対象から、効率良く有害化学物質を無害化す
る有害化学物質処理装置を提供することを目的としてな
された。
【0008】
【課題を解決するための手段】本発明の有害化学物質処
理装置は、有害化学物質を脱ハロゲン化処理する脱ハロ
ゲン化処理手段と、脱ハロゲン化処理された前記有害化
学物質を酵素によって処理する酵素処理手段と、を備え
ることを特徴とする。
【0009】前記酵素が、下記の式1または式2の化合
物を環開裂することを特徴としてもよい。
【式1】
【式2】
【0010】ただし、RはHまたはハロゲンとする。前
記ハロゲンが、Clであることを特徴としてもよい。前記
酵素が、アンギュラー・ジオキシゲナーゼであることを
特徴としてもよい。前記脱ハロゲン化処理手段が、カリ
ウムまたはナトリウムを還元剤として用いることを特徴
としてもよい。前記有害化学物質が、有機塩素化合物で
あることを特徴としてもよい。前記有害化学物質が、ダ
イオキシンであることを特徴としてもよい。
【0011】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。
【0012】<実施例1>ここでは、有害化学物質に汚
染された汚染対象として、ダイオキシンに汚染された汚
染土を例とし、このダイオキシンを無害化するダイオキ
シン処理装置を説明する。この装置は、汚染土に含まれ
るダイオキシンを脱ハロゲン化する脱ハロゲン化手段と
しての化学処理装置と酵素処理手段としての酵素処理タ
ンクを備える。
【0013】まず、化学処理装置において、汚染土を生
石灰「ハイビックパウダー」で処理し、固定化する(D
CR処理)。その後、固定化した汚染土にナトリウム等
の還元剤を反応させ、ダイオキシンの塩素基を除去す
る。
【0014】ある程度ダイオキシンを脱ハロゲン化した
土を、次に、酵素処理タンクに投入し、酵素処理を行
う。酵素処理タンクは、以下のように準備される。
【0015】まず、テラバクター属細菌DBF63株か
ら単離されたアンギュラー・ジオキシゲナーゼ遺伝子Db
fA1A2を、例えば、pET(Novagen社)のような大腸菌の
発現ベクターにクローニングし、pET-DfbA1A2と名付け
る。pETベクターは、IPTG誘導性のT7lac promoterによ
り、その下流に挿入されたDfbA1A2の発現を誘導するこ
とができる。pETベクターの形質転換には、T7 RNAポリ
メラーゼを供給できる大腸菌株、例えばTuner(DE3)pL
acI株等を用いる。
【0016】pET-DfbA1A2で形質転換したTuner(DE3)p
LacI株を、Novagen社が推奨するプロトコールに従って
大量培養し、IPTGを添加することによりDbfA1A2を発現
させると、大腸菌内でアンギュラー・ジオキシゲナーゼ
が合成される。ホモゲナイザー(homogenizer、すりつ
ぶし器)やソニケーター(sonicator、超音波処理器)
などで、大腸菌を粉砕し、遠心分離などで、細胞残渣な
どを除去すると、アンギュラー・ジオキシゲナーゼを多
量に含んだ培養液が得られる。
【0017】このようにして得られた培養液を酵素処理
タンク内に入れた後、ダイオキシンがある程度脱ハロゲ
ン化された処理土を投入する。そして、酵素処理タンク
内の培養液は、18時間、30℃に維持され、穏やかに
撹拌されることにより、ダイオキシンはアンギュラー・
ジオキシゲナーゼによって環開裂され、無害化される。
【0018】ジオキシゲナーゼは、ダイオキシンがジベ
ンゾパラジオキシン(dibenzo-p-dioxin)骨格に塩素原
子を多く持つほど、消化しにくくなる性質をもつ。従っ
て、酵素を用いた酵素処理だけでは、塩素原子を多くも
つダイオキシン分子は環開裂されず、処理後も塩素原子
は残存し、無害化されない。一方、ダイオキシンが化学
的に脱ハロゲン化された後では、塩素原子が少ないもの
の割合が増加するので、ジオキシゲナーゼの基質として
非常に都合がよい。そこで、ダイオキシンに対し、化学
処理の後酵素処理を行うのは、好都合である。
【0019】さらに、脱ハロゲン化という化学処理だけ
では、ジベンゾパラジオキシン(dibenzo-p-dioxin)骨
格が残存し、ダイオキシンに再生成される可能性がある
が、その後酵素処理を行うことによって、ジベンゾパラ
ジオキシン骨格を環開裂できるので、完全にダイオキシ
ンを無害化することができる。
【0020】このように、化学処理と酵素処理を順次行
う方法には、両方の方法にとって相補的な効果がある。
【0021】<実施例2>実施例2では、汚染土から一
旦ダイオキシンを除去し、分離されたダイオキシンを無
害化する。実施の構成は実施例1と同様である。
【0022】まず、化学装置において、イソプロパノー
ルなどの有機溶媒で、汚染土からダイオキシンを抽出す
る。そこに、油滴中に分散された分散ナトリウムを加
え、撹拌する。この工程で、ダイオキシンの脱ハロゲン
化が起きる。その後、濾過し、ナトリウムを除去する。
【0023】この後、イソプロパノールは、実施例1と
同様に準備された酵素処理タンク内の培養液に投入され
る。酵素処理タンクは、18時間、30℃に維持され、
穏やかに撹拌されることにより、ダイオキシンはアンギ
ュラー・ジオキシゲナーゼによって環開裂し、無害化さ
れる。
【0024】イソプロパノールの量が培養液に比べてあ
まりに多い場合、イソプロパノールを真空蒸発させ、適
当な量まで減らした後、培養液に加える。
【0025】脱ハロゲン化処理と酵素処理の相補的な効
果に関しては、実施例1と同じであり、説明を省略す
る。
【0026】<実施例3>実施例2では、有害化学物質
に汚染された汚染対象として、汚染土を例に取ったが、
この実施例では、ダイオキシンに汚染された汚染水を例
にし、このダイオキシンを無害化するダイオキシン処理
装置を説明する。この装置は、汚染水に含まれるダイオ
キシンを脱ハロゲン化する化学処理装置と酵素処理する
酵素処理タンクを備える。
【0027】まず、汚染水を多量のイソプロパノールと
混合し、無水硫酸ナトリウムを加えて脱水する。この処
理により、ダイオキシンの溶媒は、水からイソプロパノ
ールに置換される。なお、汚染水の量が多すぎるとき
は、予め蒸発させ、ダイオキシンを濃縮しておくのがよ
い。
【0028】ダイオキシンを溶解したイソプロパノール
は、その後、実施例2と同様に酵素処理されるので、説
明は省略する。
【0029】また、脱ハロゲン化処理と酵素処理の相補
的な効果に関しては、実施例1と同じであり、説明を省
略する。
【0030】<その他の実施例>上記の実施例では、汚
染対象として汚染土と汚染水を例に挙げたが、本発明
は、焼却灰などの灰や、砂などにも適用可能である。
【0031】ダイオキシンを環開裂するための酵素は、
テラバクター属細菌DBF63株から単離されたアンギ
ュラー・ジオキシゲナーゼ遺伝子DbfA1A2を用いて生産
したが、シュードモナス属DB10株から単離されたジ
オキシゲナーゼ遺伝子を用いて生産しても構わないし、
有害化学物質を分解できる他の酵素でも構わない。
【0032】また、ジオキシゲナーゼ遺伝子を大腸菌内
で発現させ、ジオキシゲナーゼを生産する方法は、ここ
で用いた pETベクターの系に限らず、pGEXやpFLAGなど
の大腸菌の発現ベクターを用いても良く、宿主菌も、ベ
クターに適合した菌を用いればよい。
【0033】ジオキシゲナーゼを生産するのに、ここで
は大腸菌内でジオキシゲナーゼ遺伝子を発現させる方法
を用いたが、ジオキシゲナーゼなどの酵素を発現させる
菌は大腸菌に限らず、また、ジオキシゲナーゼ等の酵素
をコードする遺伝子を固有に有する細菌を増殖させ、酵
素の発現を誘導することによって酵素を生産しても良
い。
【0034】また、ジオキシゲナーゼ等の酵素を微生物
から抽出せず、酵素を発現している微生物をダイオキシ
ンなどの有害化学物質と混合するだけでも良い。
【0035】前記有害化学物質は、ダイオキシンに限ら
ず、トリクロロエチレンなどの塩素基を持つ有機塩素化
合物でも良いし、さらに有機塩素化合物以外の有害化学
物質でもよい。
【0036】以上、本発明にかかる他の実施例について
も述べたが、本発明の目的、特徴、利点及びそのアイデ
アは、本明細書の記載により当業者には明らかである。
従って、以上の発明の実施の形態の項の記載及び具体的
な実施例などの記載は、本発明の好ましい態様を示すも
のであり、説明のためにのみここにおいて示されている
ものであることは理解されるべきであり、本明細書で開
示されている本発明の意図並びに範囲内で、様々な改変
並びに修飾は、それらの記載に基づいて当業者には明ら
かであろう。
【0037】
【発明の効果】本発明によって、有害化学物質で汚染し
ている土壌などの汚染対象から、効率良く有害化学物質
を無害化する有害化学物質除去装置を提供することがで
きる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) // A62D 3/00 (71)出願人 502101777 羽部 浩 東京都北区岸町2−9−17 ライオンズマ ンション東十条第3 307号室 (72)発明者 辻 博和 東京都清瀬市下清戸4丁目640番地 株式 会社大林組技術研究所内 (72)発明者 井出 一貫 東京都清瀬市下清戸4丁目640番地 株式 会社大林組技術研究所内 Fターム(参考) 4D004 AA41 AB06 AB07 CA20 CA37 CC07 CC11 4H006 AA05 AC13 BE21

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 有害化学物質を脱ハロゲン化処理する脱
    ハロゲン化処理手段と、 脱ハロゲン化処理された前記有害化学物質を酵素によっ
    て処理する酵素処理手段と、 を備えることを特徴とする有害化学物質処理装置。
  2. 【請求項2】 前記酵素が、下記の式1または式2の化
    合物を環開裂することを特徴とする請求項1に記載の有
    害化学物質処理装置。 【式1】 【式2】 ただし、RはHまたはハロゲンとする。
  3. 【請求項3】 前記ハロゲンが、Clであることを特徴と
    する請求項2に記載の有害化学物質処理装置。
  4. 【請求項4】 前記酵素が、アンギュラー・ジオキシゲ
    ナーゼであることを特徴とする請求項1から3のいずれ
    かに記載の有害化学物質処理装置。
  5. 【請求項5】 前記脱ハロゲン化処理手段が、カリウム
    またはナトリウムを還元剤として用いることを特徴とす
    る請求項1〜4のいずれかに記載の有害化学物質処理装
    置。
  6. 【請求項6】 前記有害化学物質が、有機塩素化合物で
    あることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の
    有害化学物質処理装置。
  7. 【請求項7】 前記有害化学物質が、ダイオキシンであ
    ることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の有
    害化学物質処理装置。
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2006272118A (ja) * 2005-03-29 2006-10-12 Kurita Water Ind Ltd 有機塩素化合物による汚染物の浄化方法

Citations (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH1071386A (ja) * 1996-08-30 1998-03-17 Dowa Mining Co Ltd 汚染された土壌および地下水を浄化するための鉄粉注入を伴うニューマチック・フラクチャリングによる可溶性および不溶性重金属および有機ハロゲン化合物の原位置還元法
JPH10263522A (ja) * 1997-03-27 1998-10-06 Dowa Mining Co Ltd 有機ハロゲン化合物の無害化処理法
JPH11319786A (ja) * 1998-05-20 1999-11-24 Ohbayashi Corp 有機塩素化合物の分解処理方法及び分解処理装置
JP2000225385A (ja) * 1999-02-02 2000-08-15 Dcr Internatl Environmental Services Bv ハロゲン化炭化水素を還元的脱ハロゲン化するための方法
JP2001232346A (ja) * 2000-02-24 2001-08-28 Idemitsu Kosan Co Ltd 塩素化ダイオキシン汚染土壌または水の浄化法
JP2001252646A (ja) * 2000-03-14 2001-09-18 Idemitsu Kosan Co Ltd ダイオキシン類の分解方法
JP2001259661A (ja) * 2001-02-21 2001-09-25 Taisei Corp 地下水浄化方法
JP2001276805A (ja) * 2000-03-31 2001-10-09 Taiheiyo Cement Corp PCBs及び/又はダイオキシン類含有媒体の浄化方法
JP2001321762A (ja) * 2000-05-18 2001-11-20 Dowa Mining Co Ltd 土壌の浄化方法
JP2002066531A (ja) * 2000-08-25 2002-03-05 Taisei Corp 汚染土壌浄化方法
JP2002065268A (ja) * 2000-08-30 2002-03-05 Ohbayashi Corp 微生物由来の酸化酵素遺伝子及びそれがコードする酵素を用いたダイオキシン分解処理方法

Patent Citations (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH1071386A (ja) * 1996-08-30 1998-03-17 Dowa Mining Co Ltd 汚染された土壌および地下水を浄化するための鉄粉注入を伴うニューマチック・フラクチャリングによる可溶性および不溶性重金属および有機ハロゲン化合物の原位置還元法
JPH10263522A (ja) * 1997-03-27 1998-10-06 Dowa Mining Co Ltd 有機ハロゲン化合物の無害化処理法
JPH11319786A (ja) * 1998-05-20 1999-11-24 Ohbayashi Corp 有機塩素化合物の分解処理方法及び分解処理装置
JP2000225385A (ja) * 1999-02-02 2000-08-15 Dcr Internatl Environmental Services Bv ハロゲン化炭化水素を還元的脱ハロゲン化するための方法
JP2001232346A (ja) * 2000-02-24 2001-08-28 Idemitsu Kosan Co Ltd 塩素化ダイオキシン汚染土壌または水の浄化法
JP2001252646A (ja) * 2000-03-14 2001-09-18 Idemitsu Kosan Co Ltd ダイオキシン類の分解方法
JP2001276805A (ja) * 2000-03-31 2001-10-09 Taiheiyo Cement Corp PCBs及び/又はダイオキシン類含有媒体の浄化方法
JP2001321762A (ja) * 2000-05-18 2001-11-20 Dowa Mining Co Ltd 土壌の浄化方法
JP2002066531A (ja) * 2000-08-25 2002-03-05 Taisei Corp 汚染土壌浄化方法
JP2002065268A (ja) * 2000-08-30 2002-03-05 Ohbayashi Corp 微生物由来の酸化酵素遺伝子及びそれがコードする酵素を用いたダイオキシン分解処理方法
JP2001259661A (ja) * 2001-02-21 2001-09-25 Taisei Corp 地下水浄化方法

Non-Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
G. SCHREINER ET.AL, CHEMOSPHERE, vol. Vol34, Nos5-7, JPN6008003583, 1997, GB, pages 1315 - 1331, ISSN: 0000968954 *
H HABE ET AL, APPLIED AND ENVIROMENTAL MICROBIOLOGY, vol. 67, no. 8, JPN6009025275, 2001, pages 3610 - 3617, ISSN: 0001330159 *
R M WITTICH: "Degradation of dioxin-like compounds by microorganisms", APPL MICROBIOL BIOTECHNOL, vol. 49, JPN6009025271, 1998, pages 489 - 499, ISSN: 0001330157 *

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2006272118A (ja) * 2005-03-29 2006-10-12 Kurita Water Ind Ltd 有機塩素化合物による汚染物の浄化方法

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