JP2003268360A - 蓄熱材組成物および蓄熱体 - Google Patents

蓄熱材組成物および蓄熱体

Info

Publication number
JP2003268360A
JP2003268360A JP2002071610A JP2002071610A JP2003268360A JP 2003268360 A JP2003268360 A JP 2003268360A JP 2002071610 A JP2002071610 A JP 2002071610A JP 2002071610 A JP2002071610 A JP 2002071610A JP 2003268360 A JP2003268360 A JP 2003268360A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
heat storage
storage material
material composition
heat
iodide
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP2002071610A
Other languages
English (en)
Inventor
Masayoshi Yabe
昌義 矢部
Seiichi Kubokawa
清一 窪川
Yukihiko Ichikawa
幸彦 市川
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Mitsubishi Chemical Corp
Mitsubishi Chemical Engineering Corp
Original Assignee
Mitsubishi Chemical Corp
Mitsubishi Chemical Engineering Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mitsubishi Chemical Corp, Mitsubishi Chemical Engineering Corp filed Critical Mitsubishi Chemical Corp
Priority to JP2002071610A priority Critical patent/JP2003268360A/ja
Publication of JP2003268360A publication Critical patent/JP2003268360A/ja
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/14Thermal energy storage

Abstract

(57)【要約】 【課題】十分な過冷却防止効果が発現される様に改良さ
れた蓄熱材組成物および蓄熱体を提供する。 【解決手段】(1)カルシウムイオンを1〜1000p
pmの範囲で含有する水を主成分として含有し、ヨウ化
銀を含有する蓄熱材組成物であって、当該組成物のpH
が6.0以下である蓄熱材組成物および蓄熱体、およ
び、(2)内容量1μL〜20Lの範囲にある小カプセ
ルに上記の蓄熱材組成物を充填した蓄熱体。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は蓄熱材組成物および
蓄熱体に関し、詳しくは、過冷却防止剤を含有する潜熱
蓄熱材組成物および当該潜熱蓄熱材組成物を使用した蓄
熱体に関する。
【0002】
【従来の技術】氷は、その潜熱量が80カロリー/gと
大きいため、潜熱蓄熱材として多用されている。そし
て、実際は、過冷却現象の問題を防止するため、ヨウ化
銀や硫酸銅が過冷却防止剤として添加される。
【0003】例えば、特開平6−80960号公報に
は、硝酸銀溶液にヨウ化物溶液を加えて沈殿させて得ら
れるヨウ化銀を水の過冷却防止剤(発核剤)として使用
した水系潜熱蓄熱材組成物が提案されている。また、特
開2000−273447号公報には、個々の蓄熱カプ
セル中で硝酸銀とヨウ化物とを反応させることにより蓄
熱カプセル毎に所定量のヨウ化銀が確実に添加されるよ
うに工夫した技術も開示されている。
【0004】しかしながら、従来公知の過冷却防止剤を
添加して製造される蓄熱材組成物であっても過冷却防止
効果は必ずしも十分とは言えない。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記実情に
鑑みなされたものであり、その目的は、十分な過冷却防
止効果が発現される様に改良された蓄熱材組成物および
当該蓄熱材組成物使用した蓄熱体を提供することにあ
る。
【0006】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明の第1
の要旨は、カルシウムイオンを1〜1000ppmの範
囲で含有する水を主成分として含有し、ヨウ化銀を含有
する蓄熱材組成物であって、当該組成物のpHが6.0
以下であることを特徴とする蓄熱材組成物に存する。そ
して、本発明の第2の要旨は、内容量1μL〜20Lの
範囲にある小カプセルに上記の蓄熱材組成物を充填した
ことを特徴とする蓄熱体に存する。
【0007】
【発明の実施の形態】先ず、本発明の蓄熱材組成物につ
いて説明する。本発明における水を主成分として含有す
る蓄熱材組成物とは、固液相変化の潜熱を利用して蓄熱
および放熱を行なわしめるための組成物である。従っ
て、本発明の蓄熱材組成物は、水を必須成分として含有
する限り、その組成は特に制限されないが、水の含有量
は、通常30〜100重量%、好ましくは50〜100
重量%、更に好ましくは70〜100重量%、特に好ま
しくは90〜100重量%である。水の含有量が30重
量%未満の場合は、pH調節による発核促進効果が蓄熱
材組成物全体の相変化挙動に反映され難くなる。
【0008】上記の様な蓄熱材組成物としては、水、炭
酸ナトリウム水溶液、炭酸水素カリウム水溶液、塩化カ
リウム水溶液、塩化アンモニウム水溶液、塩化ナトリウ
ム水溶液、塩化カルシウム水和塩、硫酸ナトリウム水和
塩、トリメチロールエタン水和物などが挙げられ、これ
らの中では、水、炭酸ナトリウム水溶液、炭酸水素カリ
ウム水溶液、塩化カリウム水溶液、塩化アンモニウム水
溶液、塩化ナトリウム水溶液が好ましい。
【0009】本発明の蓄熱材組成物は、カルシウムイオ
ン(Ca2+)を1〜1000ppmの範囲で含有する水
を主成分として含有する。斯かる水中のカルシウムイオ
ンは、水にカルシウム塩または金属カルシウムを添加す
ることによって形成することが出来る。カルシウム塩の
例としては、炭酸カルシウム、炭酸水素カルシウム、重
炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸水素カルシウ
ム、硝酸カルシウム、硝酸水素カルシウム、フッ化カル
シウム、塩化カルシウム、臭化カルシウム、ヨウ化カル
シウム、水酸化カルシウム、酸化カルシウム、リン酸三
カルシウム等が挙げられる。カルシウムイオンの濃度が
1ppm未満の場合はカルシウムイオンによる過冷却抑
制効果を利用することが出来ず、1000ppmを超え
る場合は過冷却現象を助長する結果となる。カルシウム
イオンの濃度は好ましくは1〜1000ppmである。
なお、カルシウム塩または金属カルシウムの系中への添
加方法や順序などは特に制限がない。
【0010】本発明の蓄熱材組成物は過冷却防止剤とし
て更にヨウ化銀を含有する。ヨウ化銀により過冷却現象
の緩和効果が更に促進される。ヨウ化銀は、既知の製造
方法により生成するものであれば何ら制限はなく使用す
ることが出来る。好ましいヨウ化銀は、カルシウムイオ
ンを1〜1000ppmの範囲で含有する水中で硝酸銀
水溶液とヨウ化物水溶液とを反応させて得た微細結晶状
のヨウ化銀である。
【0011】上記の硝酸銀溶液の濃度は、通常1規定以
下、好ましくは0.1規定以下、更に好ましくは0.0
1規定以下である。上記のヨウ化物溶液の濃度は、通常
1規定以下、好ましくは0.1規定以下、更に好ましく
は0.01規定である。ヨウ化物溶液の濃度は、硝酸銀
溶液濃度と同等か又はやや高濃度であることが好まし
い。通常、硝酸銀とヨウ化物の反応割合は等モルであ
る。ヨウ化物としては、ヨウ化ナトリウム、ヨウ化カリ
ウム、ヨウ化リチウム、ヨウ化セシウム、ヨウ化鉛、ヨ
ウ化錫、ヨウ化カドミウム等を使用することが出来る
が、特にヨウ化カリウムが好ましい。
【0012】本発明の蓄熱材組成物中のヨウ化銀の濃度
は、特に制限されないが、通常1〜1000ppm、が
好ましくは5〜500ppm、更に好ましくは10〜1
00ppmである。ヨウ化銀の濃度が1ppm未満の場
合は十分な発核促進効果が得られず、1000ppm超
える場合は、発核促進効果が頭打ちとなるばかりか、ヨ
ウ化銀の微細結晶が凝集し易くなり、却って発核促進効
果が低下する。
【0013】本発明の蓄熱材組成物においては、そのp
H6.0以下であることが重要である。なお、上記のp
Hは、温度5〜35℃における測定値を意味する。pH
が6.0を超える場合は、本発明の蓄熱材組成物におけ
る過冷却度低減効果が損なわれる。本発明の蓄熱材組成
物のpHの下限は2.0であることが好ましい。pH
2.0未満の場合は、万が一に蓄熱材が漏洩した際に熱
媒体を汚染したり、配管を腐食したりする危険性を有す
るだけでなく、蓄熱材組成物の蓄熱特性に悪影響を及ぼ
す可能性がある。本発明の蓄熱材組成物のpHは、更に
好ましくは2.5〜5.5、特に好ましくは3.0〜
5.0である。
【0014】本発明において、pH調節剤としては、例
えば、硫酸、亜硫酸、フッ酸、塩酸、臭化水素、ヨウ化
水素、硝酸、亜硝酸、リン酸、過塩素酸などの強酸類、
炭酸、炭酸水素ナトリウム、蟻酸、酢酸、ステアリン
酸、安息香酸、コハク酸、酒石酸、アルギン酸、クエン
酸などの弱酸類など挙げられる。強酸類は微量にて十分
な効果を有するために好ましい。特に、硫酸イオンは、
過冷却防止効果が発揮される観点からも好ましい。
【0015】なお、強酸を使用する場合、その濃度は、
通常10ppm〜90重量%、好ましくは100ppm
〜70重量%、更に好ましくは1000ppm〜50重
量%である。濃度が10ppm未満の場合はpH調節効
果が上がり難く、90重量%を超える場合は、大きな発
熱を伴うばかりか、万一こぼした際に作業者や設備への
危険が及ぶ可能性がある。本発明の蓄熱材組成物中の強
酸の添加量は、pHが前述の範囲に収まる限りにおいて
任意に選択することが出来る。
【0016】本発明の蓄熱材組成物においては、硫酸イ
オン(SO4 2-)をカルシウムイオン(Ca2+)の当量
より多く含有していることが好ましい。硫酸イオンがカ
ルシウムイオンの当量未満の場合、過冷却現象が助長さ
れ易い。なお、ここで言う当量とは、イオンの価数をモ
ル数で乗じたものを指す。硫酸イオンは、通常、前述の
硫酸水溶液の形式で添加されるが、硫酸カルシウム、硫
酸銀、硫酸鉄、硫酸亜鉛、硫酸ナトリウム、硫酸カリウ
ム等の硫酸塩類、硫酸水素カリウム、硫酸水素ナトリウ
ム等の硫酸水素塩類として添加してもよい。
【0017】本発明において凝固開始温度は次の様に定
義される。すなわち、凝固開始温度とは、調製直後の蓄
熱材組成物を外径87mm、肉厚1.55mmの高密度
ポリエチレン樹脂製球状カプセルに封入し、これを降温
速度1℃/分にて当該カプセルの外面全体から均一に冷
却した際、当該カプセルの中心部に配置したSUS30
4製シース熱電対(1.5mmφ)が検知した発核温度
を指し、蓄熱材組成物が融解し得る温度領域以下まで冷
却されても凝固しない、いわゆる過冷却状態が破れて凝
固し始めた温度と定義する。
【0018】本発明の蓄熱材組成物は、過冷却されても
発核しない現象が改善されたものであるが、安定した作
動性能を実現する観点から、その過冷却度は、通常0.
0〜2.0℃の範囲、好ましくは0.0〜1.9℃、更
に好ましくは0.0〜1.8℃である。
【0019】次に、本発明の蓄熱体について説明する。
本発明の蓄熱体は、内容量1μL〜20Lの範囲にある
小カプセルに上記の蓄熱材組成物を充填したことを特徴
とする。
【0020】上記の小カプセルの内容量は、好ましくは
1mL〜10L、更に好ましくは10mL〜1Lの範囲
である。内容量が1μL未満の場合は、本発明の蓄熱材
組成物を使用しても過冷却度の増大が発生し、20Lを
超える場合は、本発明の蓄熱材組成物を使用せずとも比
較的容易に過冷却度を抑えることが出来、本発明の特徴
が失われる。
【0021】上記のカプセルは、充填される蓄熱材組成
物に対する使用温度範囲における化学的安定性、大幅な
変形をして使用しても支障が出ない程度の形状保持性、
溶融しない程度の耐熱性を有する材質から構成される。
斯かる材質としては、例えば、ステンレス、銅、アルミ
ニウム、鉄、マグネシウム、ブリキ等の金属類、ガラ
ス、アルミナ等の無機物類、架橋ポリエチレン、架橋ポ
リプロピレン等の架橋ポリオレフィン類、高密度ポリエ
チレン、超高分子量ポリエチレン、ポリプロピレンなど
のポリオレフィン類、ポリアミド、ポリアセタール、ポ
リフェニレンスルフィド、ポリフェニレンエーテル、ポ
リメチルペンテン、ポリエチレンテレフタレート、ポリ
ブチレンテレフタレート、ポリエーテルイミド、ポリカ
ーボネート等のエンジニアリングプラスチック類が挙げ
られる。また、これらを積層して使用することも出来
る。なお、汎用性、柔軟性、強靱性、耐衝撃強度、耐酸
性、耐薬品性、ブロー成形性の観点から、ポリエチレ
ン、ポリプロピレン又はこれらの共重合体が好適に使用
される。
【0022】また、本発明で使用する樹脂には、必要に
応じ、無機繊維、金属繊維、有機繊維、金属粉、無機
粉、金属ウィスカ、無機ウィスカ等の充填剤、補強剤、
チクソ剤、増粘剤、酸化防止剤、難燃剤、離型剤、消泡
剤、ゴム成分などの各種添加剤を配合することが出来
る。
【0023】また、本発明の蓄熱体を構成する樹脂製の
部材は、射出成形、押出成形、押出ブロー成形、射出ブ
ロー成形、延伸ブロー成形、ガスアシストインジェクシ
ョン成形など、通常知られる任意の成形技術を利用して
形成することが出来る。
【0024】上記のカプセルの形状としては、例えば、
球状、板状、波板状、パイプ状、袋状、箱状、円柱状、
柱状、ドーナツ状、くびれ筒状、双球子状、半球状など
が挙げれる。これらの中では、蓄熱タンクへの投入し易
さ、耐圧性、強度の観点から球状が好ましい。
【0025】本発明の蓄熱体において、本発明の蓄熱材
組成物は、必要に応じ、パラフィン、ポリエチレングリ
コール、ポリビニルアルコール、ポリエチレン、架橋ポ
リエチレン等の公知の蓄熱材と併用してもよい。また、
水不溶性吸水性樹脂、カルボキシメチルセルロース、ア
ルギン酸ナトリウム、アルギン酸カリウム、微粉シリカ
等の増粘剤、フェノール類、アミン類、ヒドロキシアミ
ン類などの酸化防止剤、クロム酸塩、ポリリン酸塩、亜
硝酸ナトリウム等の金属腐食防止剤、市販されている脱
酸素剤などの添加剤を含有してもよい。
【0026】前述した本発明の蓄熱材組成物および蓄熱
体は、過冷却現象が極めて抑制されているため、作動温
度が極めて安定しており、冷房空調装置などの蓄熱装置
や蓄冷体などに好ましく適用することが出来る。
【0027】
【実施例および比較例】以下、本発明を実施例と比較例
により更に詳細に説明するが、本発明は、その要旨を超
えない限り、以下の実施例に限定されるものではない。
【0028】外径87mm、平均肉厚1.55mm、内
容積310ccの高密度ポリエチレン製球状カプセルに
充填する場合について説明する。水は凝固すると体積が
膨張するので充填率を90%とし、蓄熱材組成物を27
5g充填した。
【0029】水としては、イオン交換水(活性炭濾過+
イオン交換膜処理;電気伝導度=1〜2μS)に水酸化
カルシウム(和光純薬(株)製試薬特級)50ppmを添
加したものを使用した。
【0030】硝酸銀水溶液は、硝酸銀(キシダ化学株式
会社製試薬特級)0.042gを上記の水849.96
gで希釈して調製した(濃度49.4ppm)。ヨウ化
物水溶液は、ヨウ化カリウム(キシダ化学株式会社製試
薬特級)0.041gを上記の水849.96gで希釈
して調製した(濃度48.2ppm)。pH調節剤は、
濃硫酸0.166gを上記の水81.08gで希釈して
調製した(濃度2000ppm)。
【0031】表1に示す割合で、水、硝酸銀水溶液、ヨ
ウ化物水溶液、pH調節剤を十分に混合した後、ポリエ
チレン製球状カプセルに注入して密栓した。
【0032】温度制御可能な水槽に45%エチレングリ
コール水溶液を充填し、ここに蓄熱材組成物を充填した
球状カプセルを沈め、凝固開始温度を測定した。試験条
件は、蓄熱温度=−4℃、放熱温度=+8.0℃とし、
降温速度=0.1℃/分、昇温速度0.2℃/分とし
た。発核開始温度は、24サイクル繰り返した結果の平
均値である。
【0033】凝固開始温度計測にはT型SUSシース熱
電対(1mmφ)を使用した。すなわち、上記の球状カ
プセルの中心付近に測定部位が来る様に熱電対を差し込
み、装填した。なお、各熱電対が示した平衡凝固温度
(実測)と0.0℃(水の理論凝固点)とのズレから、
それぞれの温度について補正を行なった。
【0034】pH測定には、pHメータ(横河電機(株)
社製パーソナルpHメータ「Model PH8211-J」(KCl無補
給形複合電極)を使用し、20℃にて測定した。なお、
使用したpHメータは、pH4(フタル酸塩)及びpH
7(中性リン酸塩)標準液にて更正済みである。
【0035】
【表1】
【0036】
【発明の効果】以上説明した本発明によれば、十分な過
冷却防止効果が発現される様に改良された蓄熱材組成物
および当該蓄熱材組成物使用した蓄熱体が提供され、本
発明の工業的価値は大きい。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 窪川 清一 東京都港区芝五丁目34番6号 三菱化学エ ンジニアリング内 (72)発明者 市川 幸彦 三重県四日市市大治田三丁目3−17 株式 会社ロンビック内

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 カルシウムイオンを1〜1000ppm
    の範囲で含有する水を主成分として含有し、ヨウ化銀を
    含有する蓄熱材組成物であって、当該組成物のpHが
    6.0以下であることを特徴とする蓄熱材組成物。
  2. 【請求項2】 ヨウ化銀が、カルシウムイオンを1〜1
    000ppmの範囲で含有する水中で硝酸銀水溶液とヨ
    ウ化物水溶液とを反応させて得た微細結晶状のヨウ化銀
    である請求項1に記載の蓄熱材組成物。
  3. 【請求項3】 硫酸イオンを2カルシウムイオンの当量
    よりも多く含有してなる請求項1又は2に記載の蓄熱材
    組成物。
  4. 【請求項4】 過冷却度が0〜2.0℃の範囲にある請
    求項1〜3の何れかに記載の蓄熱材組成物。
  5. 【請求項5】 内容量1μL〜20Lの範囲にある小カ
    プセルに請求項1〜4の何れかに記載の蓄熱材組成物を
    充填したことを特徴とする蓄熱体。
JP2002071610A 2002-03-15 2002-03-15 蓄熱材組成物および蓄熱体 Pending JP2003268360A (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2002071610A JP2003268360A (ja) 2002-03-15 2002-03-15 蓄熱材組成物および蓄熱体

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2002071610A JP2003268360A (ja) 2002-03-15 2002-03-15 蓄熱材組成物および蓄熱体

Publications (1)

Publication Number Publication Date
JP2003268360A true JP2003268360A (ja) 2003-09-25

Family

ID=29201840

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2002071610A Pending JP2003268360A (ja) 2002-03-15 2002-03-15 蓄熱材組成物および蓄熱体

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP2003268360A (ja)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2005066740A1 (ja) * 2004-01-05 2005-07-21 Tamai Kasei Co. Ltd. 冷却用パッド
JP2007254697A (ja) * 2006-03-27 2007-10-04 Jfe Engineering Kk 潜熱蓄熱材

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2005066740A1 (ja) * 2004-01-05 2005-07-21 Tamai Kasei Co. Ltd. 冷却用パッド
JP2007254697A (ja) * 2006-03-27 2007-10-04 Jfe Engineering Kk 潜熱蓄熱材

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN100441657C (zh) 发动机冷却液
CN111819265B (zh) 蓄冷材料组合物及其利用
KR101123425B1 (ko) 포접 수화물 생성용 수용액, 축열제, 포접 수화물 또는 그 슬러리의 제조 방법, 축방열 방법 및 잠열 축열제 또는 그 주성분을 생성하기 위한 수용액의 조제 방법
JPS62158778A (ja) 一塩基−二塩基酸塩不凍液/腐食防止剤及びその製造方法
CN113939573B (zh) 蓄热材料组合物和建筑物供暖和制冷用蓄热系统
JP4839903B2 (ja) 蓄熱剤および蓄熱剤の調製方法
WO2019172260A1 (ja) 蓄熱材組成物及び建築物の冷暖房用の蓄熱システム
JP4893036B2 (ja) 蓄熱剤および蓄熱剤の調製方法
JP6814771B2 (ja) 蓄熱材組成物及び建築物の冷暖房用の蓄熱システム
WO2015141436A1 (ja) 保冷具
JP2003268360A (ja) 蓄熱材組成物および蓄熱体
CN114746528B (zh) 蓄热材料组合物以及用于建筑物制热制冷的蓄热系统
JP6219653B2 (ja) 保冷具
JP3442155B2 (ja) 蓄熱材組成物
JP5104160B2 (ja) 包接水和物生成用の水溶液、蓄熱剤、包接水和物又はそのスラリーの製造方法、蓄放熱方法並びに潜熱蓄熱剤又はその主成分を生成するための水溶液の調製方法
JPH04117481A (ja) 不凍液
JP5104159B2 (ja) 包接水和物生成用の水溶液、蓄熱剤、包接水和物又はそのスラリーの製造方法、蓄放熱方法並びに潜熱蓄熱剤又はその主成分を生成するための水溶液の調製方法
JP2013136734A (ja) 冷却剤
FI70724C (fi) Hydrerade mgc12 eller mg(no3)2/mgc12 reversibla fasomvandlingskompositioner
JP2011047028A (ja) 気化性防錆剤組成物
CN102051500A (zh) 耐腐蚀的空调与制冷用铜合金管
JP5104636B2 (ja) 包接水和物生成用の水溶液、蓄熱剤、包接水和物又はそのスラリーの製造方法、蓄放熱方法並びに潜熱蓄熱剤又はその主成分を生成するための水溶液の調製方法
JP2001139939A (ja) 蓄熱材組成物
JP2014162899A (ja) 凍結防止剤
JP2006343066A (ja) 保冷装置

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20041028

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20070815

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20070821

A02 Decision of refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02

Effective date: 20071219