JP2003237007A - 生分解性積層フィルム - Google Patents
生分解性積層フィルムInfo
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Abstract
より成形できる生分解性積層フィルムを提供すること。 【解決手段】 脂肪族ジカルボン酸と芳香族ジカルボン
酸からなるジカルボン酸成分と脂肪族ジオールからなる
ジオール成分との重縮合物を主成分とする脂肪族―芳香
族ポリエステル系樹脂(A)50〜100重量%および
脂肪族ジカルボン酸からなるジカルボン酸成分と脂肪族
ジオールからなるジオール成分との重縮合物を主成分と
し、かつメルトフローレートが1〜9g/10分である
脂肪族ポリエステル系樹脂(B)0〜50重量%を含有
する樹脂組成物からなる中間層と、前記脂肪族―芳香族
ポリエステル系樹脂(A)35〜65重量%、前記脂肪
族ポリエステル系樹脂(B)25〜50重量%および生
分解性可塑剤(C)4〜20重量%を含有する樹脂組成
物からなる両外層とで構成され、前記中間層と前記両外
層とを共押出成形してなる生分解性積層フィルム。
Description
エステル系樹脂および脂肪族ポリエステル系樹脂を含有
する樹脂組成物、または該樹脂組成物にポリカプロラク
トン系樹脂を配合した樹脂組成物からなる中間層と、前
記各樹脂組成物に生分解性可塑剤を配合した樹脂組成物
からなる両外層とで構成され、透明性、柔軟性に優れ、
かつTダイ押出機により成形できる生分解性積層フィル
ムに関する。
境下で蓄積されることのない製品が望まれており、各種
生分解性樹脂が市販されている。
分解性樹脂として、脂肪族ポリエステル系樹脂が知られ
ているが、例えば、ポリ乳酸系樹脂では透明性に優れて
いるものの柔軟性に乏しい。また、ビオノーレ(昭和高
分子社製、商品名)に代表されるような脂肪族ポリエス
テル系樹脂では透明性に乏しく用途によっては使用に制
限があった。
性樹脂として、脂肪族芳香族ポリエステルを多官能イソ
シアネートで高分子化した脂肪族芳香族ポリエステル系
樹脂が知られているが、この樹脂を用いてTダイ押出機
によりフィルムに成形すると、キャストロールへの粘着
が激しくロールからの剥がれが悪いため、安定したフィ
ルムの生産が困難である。
は、前記脂肪族芳香族ポリエステルに脂肪族ポリエステ
ルと生分解性可塑剤を配合した樹脂組成物からなり、透
明性および柔軟性に優れ、かつTダイ押出機により成形
できる生分解性フィルムについて先に提案した。
を減らしつつ、なおかつ、上記の単層フィルムの性能と
比較して遜色のない生分解性積層フィルムを提供するこ
とにある。
め、本発明者らは、脂肪族芳香族ポリエステル系樹脂お
よび脂肪族ポリエステル系樹脂を含有する樹脂組成物、
または該樹脂組成物にポリカプロラクトン系樹脂を配合
した樹脂組成物からなる層を中間層とし、前記各樹脂組
成物に生分解性可塑剤を配合した樹脂組成物からなる層
を前記中間層の両面に外層として積層することにより、
透明性、柔軟性に優れたフィルムをTダイ押出機により
成形できることを見出し、本発明を完成するに至った。
ボン酸と芳香族ジカルボン酸からなるジカルボン酸成分
と脂肪族ジオールからなるジオール成分との重縮合物で
ある脂肪族―芳香族ポリエステル系樹脂(A)50〜1
00重量%および脂肪族ジカルボン酸からなるジカルボ
ン酸成分と脂肪族ジオールからなるジオール成分との重
縮合物で、かつメルトフローレートが1〜9g/10分
である脂肪族ポリエステル系樹脂(B)0〜50重量%
を含有する樹脂組成物からなる中間層と、前記脂肪族―
芳香族ポリエステル系樹脂(A)35〜65重量%、前
記脂肪族ポリエステル系樹脂(B)25〜50重量%お
よび生分解性可塑剤(C)4〜20重量%を含有する樹
脂組成物からなる両外層とで構成され、前記中間層と前
記両外層とを共押出成形してなる生分解性積層フィルム
に存する。さらに、本発明の要旨は、脂肪族ジカルボン
酸と芳香族ジカルボン酸からなるジカルボン酸成分と脂
肪族ジオールからなるジオール成分との重縮合物である
脂肪族―芳香族ポリエステル系樹脂(A)40〜100
重量%および脂肪族ジカルボン酸からなるジカルボン酸
成分と脂肪族ジオールからなるジオール成分との重縮合
物で、かつメルトフローレートが1〜9g/10分であ
る脂肪族ポリエステル系樹脂(B)0〜50重量%を含
有する樹脂組成物からなる中間層と、前記脂肪族―芳香
族ポリエステル系樹脂(A)35〜65重量%、前記脂
肪族ポリエステル系樹脂(B)25〜50重量%および
生分解性可塑剤(C)4〜20重量%を含有する樹脂組
成物からなる両外層とで構成され、前記中間層と前記両
外層の少なくとも一方の樹脂組成物が上記含有成分以外
にさらにポリカプロラクトン系樹脂(D)4〜40重量
%を含有し、前記中間層と前記両外層とを共押出成形し
てなる生分解性積層フィルムに存する。
リエステル系樹脂としてはアジピン酸およびテレフタル
酸からなるジカルボン酸成分と、1,4−ブタンジオー
ルからなるジオール成分とを縮合してなる脂肪族芳香族
ポリエステルを多官能イソシアネートで高分子化したも
のが好ましく、また、上記の1,4−ブタンジオール以
外の成分としては、2,3−ブタンジオール、1,3−
ブタンジオール、1,4−ペンタンジオール、1,5−
ペンタンジゴール、2,4−ペンタンジオール、1,6
−へキサンジオール、ネオペンチルグリコール、ジエチ
レングリコール等が挙げられる。
は、コハク酸からなるジカルボン酸成分とブタンジオー
ルからなるジオール成分とを縮合してなる脂肪族ポリエ
ステルを多官能イソシアネートで高分子化した脂肪族ポ
リエステルであることが好ましい。その他のジカルボン
酸成分としては、アジピン酸、セバシン酸、イタコン酸
等の脂肪族ジカルボン酸が挙げられるが、好ましくはコ
ハク酸が挙げられる。その他のジオール成分としては、
2,3−ブタンジール、1,3−ブタンジオール、1,
4−ペンタンジオール、1,5−ペンタンジール、2,
4−ペンタンジオール、1,6−へキサンジオール、ネ
オペンチルグリコール、エチレンブリコール、ジエチレ
ングリコールなどの脂肪族ジオールが挙げられるが、好
ましくは1,4−ブタンジオールが挙げられる。脂肪族
ポリエステル系樹脂(B)は、メルトフローレート(M
FR)が1〜9g/ 10分(190℃,2. 16kg−
荷重)であり、好ましくは2〜8g/ 10分、特に好ま
しくは4〜7g/ 10分である。
1g/10分未満だとフィルムの成形性が悪くなり、9
g/10分を超えるとサージング現象が発生し、フィル
ムの連続した安定な製造が困難になる。
芳香族ポリエステル系樹脂(A)、脂肪族ポリエステル
系樹脂(B)、ポリカプロラクトン系樹脂(D)に好適
に使用することできる可塑剤であればよく、特に限定さ
れるのものではないが、例えば、トリエチレングリコー
ル、ポリエチレングリコールなどの脂肪族アルコール系
可塑剤、アセチルクエン酸トリブチル、グリセリンモノ
ラウリルジアセテート、トリアセチン、セバシン酸など
の脂肪族エステル系可塑剤、エステルの変性物としてエ
ポキシ化大豆油、エポキ化アマニ亜油等が挙げられ、好
ましくは、アセチル化モノグリセライド系可塑剤が挙げ
られる。
ロラクトンのホモポリマーに限らず、カプロラクトンと
他の脂肪族ヒドロキシカルボン酸とのコポリマーでもよ
い。ポリカプロラクトン系樹脂(D)の数平均分子量M
nは30,000〜300,000、好ましくは40,
000〜200,000である。
構成する樹脂組成物における脂肪族―芳香族ポリエステ
ル系樹脂(A)と脂肪族ポリエステル系樹脂(B)の配
合比率は、(A)が50〜100重量%、(B)が0〜
50重量%であり、ポリカプロラクトン系樹脂を配合す
る場合は、(A)が40〜100重量%、(B)が0〜
50重量%、ポリカプロラクトン系樹脂(D)が4〜4
0重量%である。
が50重量%(ポリカプロラクトン系樹脂を配合する場
合は40重量%)未満であると、柔軟性および透明性の
よい積層フィルムが得られない。
構成する樹脂組成物における各成分の配合比率は、脂肪
族―芳香族ポリエステル系樹脂(A)が35〜65重量
%、脂肪族ポリエステル系樹脂(B)が25〜50重量
%生分解性可塑剤(C)が4〜20重量%、ポリカプロ
ラクトン系樹脂(D)が4〜40重量%である。
が35重量%未満であると、柔軟性および透明性のよい
積層フィルムが得られず、また、65重量%を超える
と、押出フィルムがキャストロールに粘着する傾向が強
くなり、積層フィルムの生産性が悪化する。脂肪族ポリ
エステル系樹脂(B)が25重量%未満であると、押出
フィルムのキャストロールへの粘着を防止することが困
難であり、50重量%を超えると、積層フィルムの柔軟
性が低下する。生分解性可塑剤(C)が4重量%未満で
あると積層フィルムの透明性の向上効果が十分でなく、
20重量%を超えると積層フィルム表面へのブリードが
目立つ傾向にある。ポリカプロラクトン系樹脂(D)が
4重量%未満であると、積層フィルムの透明性を向上さ
せる効果が十分でない。
成する樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲
において任意に添加剤を併用することができる。配合さ
れる添加剤としては公知の樹脂添加剤全般を挙げること
ができる。例えば、可塑剤、熱安定剤、滑剤、ブロッキ
ング防止剤、核剤、酸化防止剤、紫外線安定剤、抗菌
剤、充填剤、着色剤、 帯電防止剤、澱粉等が挙げられ
る。
途によって異なるが、通常は20〜200μm程度であ
り、中間層と両外層の厚さの比は特に制限されず、ま
た、積層フィルムの厚さによっても異なるが、20〜5
0μm程度の比較的厚さの薄いフィルムにおいては、中
間層を厚くするために1/8/1〜3/4/3程度にす
るのがよい。
成する樹脂組成物の混練方法は、一般的な方法が好まし
く使用できる。具体的には、ペレットや粉体、固体の細
片等をヘンシェルミキサーやリボンミキサーで乾式混合
し、単軸や2 軸の押出し機、バンバリーミキサー、ニー
ダー、ミキシングロールなどの公知の溶融混練機に供給
して溶融混練することができる。例えば、脂肪族芳香族
ポリエステル樹脂、脂肪族ポリエステル樹脂およびポリ
カプロラクトンからなる樹脂組成物の場合であれば、先
ず各樹脂ををタンブラーにいれて10分〜20分攪拌混
合する。次いで、単軸或いは2軸押出機等により140
〜210℃の温度で溶融混練を行い、樹脂組成物のペレ
ットにすることができる。
物から積層フィルムを成形加工する方法は、複数の押出
機を用いて多層Tダイにて積層したフィルムをキャスト
ロールで冷却固化する共押出成形が適している。
途の制限はないが、包装材、食料品等の包装フィルム、
農業用フィルム、生ゴミ袋等に使用することができる。
さらに、使用目的により、本発明の生分解性積層フィル
ムを他の生分解性フィルムと複合化して使用することも
できる。
かかる実施例によって何ら限定されるものではない。ま
た、本発明において得られる積層フィルムは、次の評価
項目により評価した。
た積層フィルムがキャストロールからスムーズに剥がれ
る度合い(ハガレ性)を次の基準で評価した。 ○:フィルムがロールからスムーズに剥がれるもの ×:フィルムがロールからスムーズに剥がれず、ロール
に密着してしまうもの
率を分光光度計(日本分光社製、V−570型)で測定
し、透明性を次の基準で評価した。 ◎:全光線透過率が70%以上 ○:全光線透過率が65%以上、70%未満 △:全光線透過率が60%以上、65%未満 ×:全光線透過率が60%未満
械方向と直交する方向)の引張弾性率を引張試験機(島
津製作所社製、オートグラフAG−5000A型)で測
定し、柔軟性を次の基準で評価した。 ○:引張弾性率が200N/mm2 未満 △:引張弾性率が200N/mm2 以上、250N/m
m2 未満 ×:引張弾性率が250N/mm2 以上
生分解性樹脂等の配合成分を以下に示す。 脂肪族−芳香族ポリエステル系樹脂(A):ビーエーエ
スエフ社製の「エコフレックス」(アジピン酸とテレフ
タル酸および1,4−ブタンジオールとの重縮合物を多
官能イソシアネートで高分子化したもの、MFR5.0
g/10分) 脂肪族ポリエステル系樹脂(B):昭和高分子社製の
「ビオノーレ#1903」( コハク酸と1,4−ブタン
ジオールとの重縮合物を多官能イソシアネートで高分子
化したもの、MFR:5.5g/10分) 、「ビオノー
レ#1001」(コハク酸と1,4−ブタンジオールと
の重縮合物を多官能イソシアネートで高分子化したも
の、MFR:2.0g/10分) 生分解性可塑剤(C):理研ビタミン社製の「リケマー
ルPL−009」(グリセリンモノラウリルジアセテー
ト) ポリカプロラクトン系樹脂(D):ダイセル化学工業社
製の「プラクセルH7」(数平均分子量70,000)
配合比率で混合し、外層用および中間層用の樹脂組成物
を用意した。次いで、各樹脂組成物をそれぞれ別の押出
機に供給し、多層ダイから共押出したフィルムを30℃
に温度設定したキャストロールで冷却して、外層/中間
層/外層の厚さ比率を2/6/2とした厚さ20μmの
積層フィルムを得た。共押出フィルムのキャストロール
からのハガレ性を観察するとともに、得られた積層フィ
ルムの全光線透過率と引張弾性率を測定した。評価結果
を表1に示す。
発明によれば、脂肪族−芳香族ポリエステル系樹脂、脂
肪族ポリエステル系樹脂および生分解性可塑剤を含有す
る樹脂組成物からなる外層と、生分解性可塑剤を配合し
ない中間層を積層した3層構成の積層フィルムとするこ
とにより、生分解性可塑剤の使用量を減らしつつ、透明
性、柔軟性に優れ、Tダイ押出機による生産が可能な生
分解性フィルムを得ることができる。
Claims (5)
- 【請求項1】脂肪族ジカルボン酸と芳香族ジカルボン酸
からなるジカルボン酸成分と脂肪族ジオールからなるジ
オール成分との重縮合物である脂肪族―芳香族ポリエス
テル系樹脂(A)50〜100重量%および脂肪族ジカ
ルボン酸からなるジカルボン酸成分と脂肪族ジオールか
らなるジオール成分との重縮合物で、かつメルトフロー
レートが1〜9g/10分である脂肪族ポリエステル系
樹脂(B)0〜50重量%を含有する樹脂組成物からな
る中間層と、前記脂肪族―芳香族ポリエステル系樹脂
(A)35〜65重量%、前記脂肪族ポリエステル系樹
脂(B)25〜50重量%および生分解性可塑剤(C)
4〜20重量%を含有する樹脂組成物からなる両外層と
で構成され、前記中間層と前記両外層とを共押出成形し
てなる生分解性積層フィルム。 - 【請求項2】脂肪族ジカルボン酸と芳香族ジカルボン酸
からなるジカルボン酸成分と脂肪族ジオールからなるジ
オール成分との重縮合物である脂肪族―芳香族ポリエス
テル系樹脂(A)40〜100重量%および脂肪族ジカ
ルボン酸からなるジカルボン酸成分と脂肪族ジオールか
らなるジオール成分との重縮合物で、かつメルトフロー
レートが1〜9g/10分である脂肪族ポリエステル系
樹脂(B)0〜50重量%を含有する樹脂組成物からな
る中間層と、前記脂肪族―芳香族ポリエステル系樹脂
(A)35〜65重量%、前記脂肪族ポリエステル系樹
脂(B)25〜50重量%および生分解性可塑剤(C)
4〜20重量%を含有する樹脂組成物からなる両外層と
で構成され、前記中間層と前記両外層の少なくとも一方
の樹脂組成物が上記含有成分以外にさらにポリカプロラ
クトン系樹脂(D)4〜40重量%を含有し、前記中間
層と前記両外層とを共押出成形してなる生分解性積層フ
ィルム。 - 【請求項3】上記脂肪族―芳香族ポリエステル系樹脂
(A)の脂肪族ジカルボン酸がアジピン酸であり、芳香
族カルボン酸がテレフタル酸であり、芳香族ジオールが
1,4−ブタンジオールである請求項1または請求項2
に記載の生分解性積層フィルム。 - 【請求項4】上記脂肪族ポリエステル系樹脂(B)の、
ジカルボン酸成分がコハク酸であり、ジオール成分が
1,4−ブタンジオールである請求項1または請求項2
に記載の生分解性積層フィルム。 - 【請求項5】ポリカプロラクトン系樹脂(D)の分子量
が40,000〜200,000である請求項2に記載
の生分解性積層フィルム。
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JP2002044193A JP3910079B2 (ja) | 2002-02-21 | 2002-02-21 | 生分解性積層フィルム |
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JP2007063297A (ja) * | 2004-08-12 | 2007-03-15 | Mitsubishi Chemicals Corp | 樹脂組成物 |
JP2007069538A (ja) * | 2005-09-08 | 2007-03-22 | Tohcello Co Ltd | 生分解性脂肪族ポリエステルからなる積層フィルム。 |
JP2019523723A (ja) * | 2016-06-13 | 2019-08-29 | ノバモント・ソシエタ・ペル・アチオニNovamont Societa Per Azioni | 多層生分解性フィルム |
-
2002
- 2002-02-21 JP JP2002044193A patent/JP3910079B2/ja not_active Expired - Fee Related
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JP4671818B2 (ja) * | 2005-09-08 | 2011-04-20 | 三井化学東セロ株式会社 | 生分解性脂肪族ポリエステルからなる積層フィルム。 |
JP2019523723A (ja) * | 2016-06-13 | 2019-08-29 | ノバモント・ソシエタ・ペル・アチオニNovamont Societa Per Azioni | 多層生分解性フィルム |
JP7001623B2 (ja) | 2016-06-13 | 2022-02-03 | ノバモント・ソシエタ・ペル・アチオニ | 多層生分解性フィルム |
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