JP2003137543A - 炭酸化処理方法及び炭酸化によるｃｏ２吸収方法 - Google Patents

炭酸化処理方法及び炭酸化によるｃｏ２吸収方法

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JP2003137543A
JP2003137543A JP2001331201A JP2001331201A JP2003137543A JP 2003137543 A JP2003137543 A JP 2003137543A JP 2001331201 A JP2001331201 A JP 2001331201A JP 2001331201 A JP2001331201 A JP 2001331201A JP 2003137543 A JP2003137543 A JP 2003137543A
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water
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carbonation
slag
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Keiji Watanabe
圭児 渡辺
Norio Isoo
典男 磯尾
Tatsuto Takahashi
達人 高橋
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Nippon Kokan Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 未炭酸化Ｃａを含む固体粒子の集合体にＣＯ
２を接触させ、炭酸化反応によりＣａＣＯ３を生成させ
る際に、炭酸化反応の反応効率を高めることにより短時
間で効率的な炭酸化処理を行う。 【解決手段】 固体粒子表面に存在する水に特定の陰イ
オンを含有させることにより、この水へのＣａの溶出速
度が増大してＣａＣＯ３の生成速度が顕著に向上するこ
とを見い出しなされたもので、未炭酸化Ｃａを含んだ固
体粒子の集合体に、ＣＯ２ガス又はＣＯ２含有ガスを接
触させ、炭酸化反応によりＣａＣＯ３を生成させる方法
において、主たる固体粒子の表面に、Ｃｌイオン、ＮＯ
３イオン、Ｆイオン、ＣＯ３イオンの中から選ばれる１
種以上を含有する水を存在させた状態で炭酸化反応を生
じさせる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、スラグやコンクリ
ート廃材等のような未炭酸化Ｃａを含んだ固体粒子の集
合体にＣＯ２を接触させ、炭酸化反応によりＣａＣＯ３
を生成させる方法と、そのような炭酸化反応によるＣＯ
２吸収方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】鉄鋼製造プロセスで発生するスラグの利
材化方法の一つとして、粒状スラグをこれに含まれる未
炭酸化Ｃａ（ＣａＯ及び／又はＣａ(ＯＨ)２）を利用し
て炭酸固化させることによりブロック化する方法が、例
えば特開平１１−７１１６０号公報等に示されている。
この方法では、水分を添加した粒状スラグを型枠等に充
填し、この充填層にＣＯ２含有ガスを吹き込むことによ
ってスラグに含まれる未炭酸化Ｃａに炭酸化反応を生じ
させ、この炭酸化反応で生成したＣａＣＯ３をバインダ
ーとしてスラグを固結させ、ブロック化させるものであ
る。また、同様に粒状スラグにＣＯ２含有ガスを接触さ
せて炭酸化反応を生じさせることにより、ＣＯ２を粒状
スラグに吸収させ、ＣＯ２含有ガス中のＣＯ２濃度を低
減させる方法が特開２０００−１９７８１０号公報に示
されている。
【０００３】これらの方法において、スラグ中の未炭酸
化ＣａとＣＯ２との反応は、スラグの周囲に存在する水
を介して進行する。すなわち、スラグ粒子の表面に存在
する水（水膜）にスラグ粒子間を流れるＣＯ２が溶解す
るとともに、スラグ側からはＣａイオンが溶出し、この
水に溶解・溶出したＣＯ２とＣａイオンとが反応（炭酸
化反応）することにより、スラグ粒子表面にＣａＣＯ３
が析出するものである。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】ところで、特開平１１
−７１１６０号公報に示されるような方法で粒状スラグ
の集合体をブロック状に固結させ、所定の強度を有する
製品を得るには、通常３日程度かかる。しかし、ブロッ
ク製品を工業的に大量生産するという面からは、炭酸化
反応による原料の固結に要する時間をより短縮化し、生
産性を高めることが望ましい。また、ＣＯ２を粒状スラ
グに吸収させ、ＣＯ２含有ガス中のＣＯ２濃度を低減さ
せる方法についても、炭酸化反応の反応効率をどれだけ
高められるかが、その工業化の可否を左右する重要な要
素となるものと考えられる。
【０００５】したがって本発明の目的は、未炭酸化Ｃａ
を含む固体粒子の集合体にＣＯ２を接触させ、炭酸化反
応によりＣａＣＯ３を生成させる方法において、炭酸化
反応の反応効率を高めることにより短時間で効率的な炭
酸化処理を行うことができる炭酸化処理方法を提供する
ことにある。また本発明の他の目的は、未炭酸化Ｃａを
含む固体粒子の集合体にＣＯ２を接触させ、炭酸化反応
により固体粒子の集合体にＣＯ２を吸収させる方法にお
いて、炭酸化反応の反応効率を高めることにより固体粒
子の集合体へのＣＯ２吸収を短時間で効率的に行わせる
ことができるＣＯ２吸収方法を提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、スラグな
どの固体粒子中の未炭酸化ＣａとＣＯ２が水を介して炭
酸化反応する際に高い反応効率が得られる条件を見い出
すべく、ＣａとＣＯ２の反応が生じる固体粒子表面に存
在する水の成分が反応効率に及ぼす影響について検討を
行った。その結果、固体粒子表面に存在する水に特定の
陰イオンを含有させることにより、この水へのＣａの溶
出速度が増大し、その結果、ＣａＣＯ３の生成速度（＝
ＣＯ２の吸収速度）が顕著に向上することが判った。
【０００７】本発明はこのような知見に基づきなされた
もので、その特徴は以下の通りである。 ［1］少なくとも一部の固体粒子が、組成の少なくとも
一部として未炭酸化Ｃａを含んだ固体粒子である固体粒
子の集合体に、ＣＯ２ガス又はＣＯ２含有ガスを接触さ
せ、炭酸化反応によりＣａＣＯ３を生成させる方法にお
いて、主たる固体粒子の表面に、Ｃｌイオン、ＮＯ３イ
オン、Ｆイオン、ＣＯ３イオンの中から選ばれる１種以
上を含有する水を存在させた状態で炭酸化反応を生じさ
せることを特徴とする炭酸化処理方法。 ［2］上記［1］の炭酸化処理方法において、主たる固体
粒子の表面に存在する水が、Ｃｌイオン、ＮＯ３イオ
ン、Ｆイオン、ＣＯ３イオンの中から選ばれる１種以上
を合計で０．２mol／Ｌ以上含有することを特徴とする
炭酸化処理方法。
【０００８】［3］上記［1］又は［2］の炭酸化処理方
法において、固体粒子の表面に存在させる水が、固体粒
子表面に水膜状に付着した表面付着水であることを特徴
とする炭酸化処理方法。 ［4］上記［1］〜［3］のいずれかの炭酸化処理方法に
おいて、固体粒子の表面に存在させる水が、ＮａＣｌ、
ＫＣｌ、ＭｇＣｌ２、ＣａＣｌ２、ＮａＦ、ＫＦ、Ｎａ
ＮＯ３、ＫＮＯ３、Ｍｇ（ＮＯ３）２、Ｃａ（ＮＯ３）
２、Ｎａ２ＣＯ３、Ｋ２ＣＯ３の中から選ばれる１種以
上が溶解した水であることを特徴とする炭酸化処理方
法。 ［5］上記［1］〜［4］のいずれかの炭酸化処理方法に
おいて、固体粒子の表面に存在させる水がＣｌイオンを
含有し、該Ｃｌイオンを含有する水が、海水、海水を含
む水、海水を濃縮若しくは稀釈した水のいずれかである
ことを特徴とする炭酸化処理方法。
【０００９】［6］上記［1］〜［5］のいずれかの炭酸
化処理方法において、炭酸化反応により生成したＣａＣ
Ｏ３をバインダーとして固体粒子の集合体を塊状に固結
させること特徴とする炭酸化処理方法。 ［7］少なくとも一部の固体粒子が、組成の少なくとも
一部として未炭酸化Ｃａを含んだ固体粒子である固体粒
子の集合体に、ＣＯ２ガス又はＣＯ２含有ガスを接触さ
せ、炭酸化反応により固体粒子の集合体にＣＯ２を吸収
させる方法において、主たる固体粒子の表面に、Ｃｌイ
オン、ＮＯ３イオン、Ｆイオン、ＣＯ３イオンの中から
選ばれる１種以上を含有する水を存在させた状態で炭酸
化反応を生じさせることを特徴とする炭酸化によるＣＯ
２吸収方法。 ［8］上記［7］のＣＯ２吸収方法において、主たる固体
粒子の表面に存在する水が、Ｃｌイオン、ＮＯ３イオ
ン、Ｆイオン、ＣＯ３イオンの中から選ばれる１種以上
を合計で０．２mol／Ｌ以上含有することを特徴とする
炭酸化によるＣＯ２吸収方法。
【００１０】［9］上記［7］又は［8］のＣＯ２吸収方
法において、固体粒子の表面に存在させる水が、固体粒
子表面に水膜状に付着した表面付着水であることを特徴
とする炭酸化によるＣＯ２吸収方法。 ［10］上記［7］〜［9］のいずれかのＣＯ２吸収方法に
おいて、固体粒子の表面に存在させる水が、ＮａＣｌ、
ＫＣｌ、ＭｇＣｌ２、ＣａＣｌ２、ＮａＦ、ＫＦ、Ｎａ
ＮＯ３、ＫＮＯ３、Ｍｇ（ＮＯ３）２、Ｃａ（ＮＯ３）
２、Ｎａ２ＣＯ３、Ｋ２ＣＯ３の中から選ばれる１種以
上が溶解した水であることを特徴とする炭酸化によるＣ
Ｏ２吸収方法。 ［11］上記［7］〜［10］のいずれかのＣＯ２吸収方法
において、固体粒子の表面に存在させる水がＣｌイオン
を含有し、該Ｃｌイオンを含有する水が、海水、海水を
含む水、海水を濃縮若しくは稀釈した水のいずれかであ
ることを特徴とする炭酸化によるＣＯ２吸収方法。
【００１１】
【発明の実施の形態】以下、本発明の炭酸化処理方法の
詳細について説明する。本発明による炭酸化処理方法
は、少なくとも一部の固体粒子が、組成の少なくとも一
部として未炭酸化を含んだ固体粒子である固体粒子の集
合体に、ＣＯ２ガス又はＣＯ２含有ガスを接触させ、炭
酸化反応によりＣａＣＯ３を生成させる方法である。こ
こで、固体粒子中に含まれる未炭酸化Ｃａ、すなわちＣ
ａＯ及び／又はＣａ（ＯＨ）２は、少なくとも固体粒子
の組成の一部として含まれるものであればよく、したが
って、鉱物としてのＣａＯ、Ｃａ（ＯＨ）２の他に、２
ＣａＯ・ＳｉＯ２、３ＣａＯ・ＳｉＯ２、ガラス等のよ
うに組成の一部として固体粒子中に存在するものも含ま
れる。
【００１２】このような固体粒子としては、例えば、コ
ンクリートや鉄鋼製造プロセスで発生したスラグが等が
挙げられる。この固体粒子の種類等については、後に詳
述する。また、固体粒子の粒度に特別な制限はないが、
ＣＯ２ガス又はＣＯ２含有ガス（以下、単に“ＣＯ２ガ
ス”という）との接触面積を確保して反応性を高めるた
めにはある程度粒度が細かい方が好ましく、具体的には
実質的に（すなわち、不可避的に含まれる粒度の大きい
固体粒子を除き）２０ｍｍ以下、特に望ましくは５ｍｍ
以下の粒度のものが好ましい。
【００１３】本発明法では固体粒子中の未炭酸化Ｃａと
ＣＯ２との反応性を確保するため、ＣＯ２ガスと接触す
る主たる固体粒子の表面に水を存在させること、好まし
くは固体粒子が表面付着水を有していることが必要であ
る。この表面付着水とは、固体粒子とともに存在する水
分のうち、粒子内部に含有される水分以外の水、すなわ
ち固体粒子外表面に水膜状に付着した水のことである。
【００１４】固体粒子がその表面に存在する水、好まし
くは表面付着水（以下、表面付着水を例に説明する）を
有している場合、ＣＯ２ガスと固体粒子中の未炭酸化Ｃ
ａとの反応は、固体粒子から表面付着水中に溶出（拡
散）したＣａ成分（Ｃａイオン）と表面付着水中に溶解
した炭酸ガス成分との反応となり、このような固体粒子
の表面付着水を介したＣａ成分とＣＯ２との反応が、効
率的な炭酸化反応を生じさせるために特に有効である。
【００１５】さらに本発明法では、固体粒子の上記表面
付着水がＣｌイオン、ＮＯ３イオン、Ｆイオン、ＣＯ３
イオンの中から選ばれる１種以上の陰イオンを含んでい
ることが必要であり、これにより固体粒子からの表面付
着水中へのＣａイオンの溶出速度が増大し、その結果、
固体粒子の集合体のバインダーとなるＣａＣＯ３の生成
速度が増大し、短時間で必要な炭酸化反応が完了させる
ことができる。
【００１６】固体粒子の表面付着水が上述したような陰
イオンを含むことにより固体粒子からのＣａイオンの溶
出速度が増大する理由は必ずしも明らかではないが、以
下のように考えられる。図１は、固体粒子の表面付着水
が適度な濃度のＣｌイオン（Ｃｌ−）を含む水溶液であ
る場合を例に、Ｃａイオン（Ｃａ２＋）の溶出速度が増
加する原理を示したものである。まず、固体粒子に含ま
れているＣａＯは水分との接触により速やかにＣａ(Ｏ
Ｈ)２に変化する。ここで、固体粒子の表面付着水に適
量のＣｌ−が含まれていると、このＣｌ−が固体粒子の
表面に移動して固体粒子側のＣａ(ＯＨ)２のＯＨ−と置
換し（図１の）、このＣｌ−と置換したＯＨ−は表面
付着水内の外側領域に移動する（図１の）。そして、
表面付着水の領域中でも特に固体粒子表面に極く近い領
域では溶解度積Ｋｓｐ＝（Ｃａ２＋）（ＯＨ−）にした
がって、上記Ｃｌ−によるＯＨ−の置換量に応じてＣａ
２＋の表面付着水中への溶出が生じる（図１の）。以
上の原理により表面付着水へのＣａの溶出速度が増大
し、これに伴ってＣａＣＯ３の生成速度が高まるものと
考えられる。
【００１７】固体粒子の表面付着水中に含まれることに
よってＣａの溶出促進に効果がある陰イオンとしては、
Ｃｌイオン以外にＮＯ３イオン、Ｆイオン、ＣＯ３イオ
ンがあり、したがって、これらの陰イオンについても上
記と同様の原理によってＣａの溶出を促進するものと考
えられる。
【００１８】固体粒子の表面付着水に上述した陰イオン
の１種以上を含有させるには、ＮａＣｌ、ＫＣｌ、Ｍｇ
Ｃｌ２、ＣａＣｌ２、ＮａＦ、ＫＦ、ＮａＮＯ３、ＫＮ
Ｏ３、Ｍｇ（ＮＯ３）２、Ｃａ（ＮＯ３）２、Ｎａ２Ｃ
Ｏ３、Ｋ２ＣＯ３の中から選ばれる１種以上が溶解した
水を固体粒子の集合体に適量添加し、この添加水分（す
なわち、上述した塩の１種以上を溶解させた水溶液）に
よって固体粒子表面に付着水を形成させるようにすれば
よい。また、海水はＮａＣｌを適量含んでいるため、上
記添加水分として最も安価且つ容易に入手できる水溶液
である。したがって、固体粒子の集合体に添加して上記
表面付着水を形成させるための水としては、海水又は海
水を濃縮若しくは稀釈した水、或いは海水を含む水が最
も経済的であると言える。
【００１９】図２は、鉄鋼製造プロセスの溶銑予備処理
工程で発生した脱燐スラグ（粒度５ｍｍ以下）に水道水
を添加して炭酸化処理する場合と、同じく５％ＮａＣｌ
水溶液（Ｃｌイオン濃度：０．８５mol／Ｌ）を添加し
て炭酸化処理する場合について、炭酸化処理を４２時間
行った際のＣＯ２吸収量（＝｛［スラグ中に含まれるＣ
ａＣＯ３のＣＯ２換算量］／［スラグ総重量］｝×１０
０）を調べた結果を示している。この試験では含水率が
約６％となるように上記水道水又は水溶液を添加した脱
燐スラグ２０００ｋｇをサイズの型枠に入れて充填層を
形成し、型枠の底部から充填層内にＣＯ２含有ガス（Ｃ
Ｏ２濃度：２０％）を１００Ｌ／ｍｉｎの流量で吹き込
んでスラグの炭酸化処理を行った。図２によれば、スラ
グにＣｌイオンを０．８５mol／Ｌ含む水溶液（５％Ｎ
ａＣｌ水溶液）を添加して炭酸化処理した場合には、水
道水を添加して炭酸化処理した場合に較べてＣＯ２吸収
量が２〜３％程度多く、ＣａＣＯ３の生成速度が大きい
ことが示されている。
【００２０】固体粒子からのＣａの溶出速度を特に高め
るという観点からは、固体粒子の表面付着水中の上記陰
イオン（Ｃｌイオン、ＮＯ３イオン、Ｆイオン、ＣＯ３
イオンの中から選ばれる１種以上）の合計濃度は、０．
２mol／Ｌ以上とすることが好ましい。また、Ｃａの溶
出促進効果をより高めるためには、上記陰イオンの合計
濃度は０．５mol／Ｌ以上とすることが好ましい。
【００２１】図３は、脱燐スラグ（粒度３ｍｍ以下）に
水道水、種々のＮａＣｌ濃度のＮａＣｌ水溶液を添加し
て炭酸化処理を行った場合について、水溶液のＮａＣｌ
濃度と得られた成形体（スラグの固結体）の圧縮強度と
の関係を示したものである。この試験では、含水率が約
６％となるように水道水又はＮａＣｌ水溶液を添加した
脱燐スラグを１０００ｍｍ×１０００ｍｍ×５００ｍｍ
のサイズの型枠に入れて充填層（乾燥嵩密度：２．１
３）を形成し、型枠の底部から充填層内にＣＯ２含有ガ
ス（ＣＯ２濃度：２５％）を６．５Ｌ／ｍｉｎの流量で
４０時間吹き込んでスラグの炭酸化処理を行い、成形体
（ブロック）を作成した。この成形体から直径１００ｍ
ｍ×高さ２００ｍｍのサイズのサンプルを切り出し、圧
縮試験機により圧縮強度を測定した。
【００２２】図３において、ＮａＣｌ濃度：１％がＣｌ
イオン濃度：０．２mol／Ｌに相当する。同図によれ
ば、ＮａＣｌ濃度：１％以上、すなわちＣｌイオン濃
度：０．２mol／Ｌ以上において、通常の水（水道水）
を用いた場合に較べて成形体の圧縮強度が約２０％以上
も向上している。また、ＮａＣｌ濃度３．５％以上、す
なわちＣｌイオン濃度：０．６mol／Ｌ以上において、
通常の水を用いた場合に較べて成形体の圧縮強度が４０
％以上向上している。これらの結果は、固体粒子の表面
付着水に含まれる陰イオン（Ｃｌイオン）により固体粒
子からのＣａの溶出が効果的に促進され、成形体のバイ
ンダー成分となるＣａＣＯ３の単位時間当たりの生成量
が増大したためである。
【００２３】固体粒子の集合体において、各固体粒子に
表面付着水を存在させるために必要な含水量は固体粒子
自体の吸水量（粒子内部に吸水される水分量）等によっ
て異なるが、一般には固体粒子の集合体全体の含水率を
１〜３０％程度の範囲内で適宜調整すれば、主たる固体
粒子が表面付着水を有する状態（したがって、表面付着
水を有する粒子間にＣＯ２ガスの通路が形成された状
態）とすることができる。したがって、このような状態
を得るために必要に応じて事前に固体粒子の集合体に水
分（水溶液）を添加する。
【００２４】固体粒子としては、先に述べたように少な
くとも組成の一部として未炭酸化Ｃａを含む固体粒子で
あれば特に制限はないが、未炭酸化Ｃａの含有率が高
く、しかも資源のリサイクルを図ることができるという
点で、鉄鋼製造プロセスで発生するスラグ、コンクリー
ト（例えば、廃コンクリート）等が特に好ましい。一般
に、鉄鋼製造プロセスで発生するスラグのＣａＯ濃度は
約１３〜５５mass％、また、コンクリート（例えば、廃
コンクリート）のＣａＯ濃度は約５〜１５mass％（セメ
ント中のＣａＯ濃度：５０〜６０mass％）であり、ま
た、これらは入手も極めて容易であるため、固体粒子と
して極めて好適な素材であるといえる。したがって、固
体粒子の集合体を構成する固体粒子の少なくとも一部
が、また特に望ましくは主たる固体粒子がスラグ及び／
又はコンクリートであることが好ましい。
【００２５】鉄鋼製造プロセスで発生するスラグとして
は、高炉徐冷スラグ、高炉水砕スラグ等の高炉系スラ
グ、予備処理、転炉、鋳造等の工程で発生する脱炭スラ
グ、脱燐スラグ、脱硫スラグ、脱珪スラグ、鋳造スラグ
等の製鋼系スラグ、鉱石還元スラグ、電気炉スラグ等を
挙げることができるが、これらに限定されるものではな
く、また、２種以上のスラグを混合して用いることもで
きる。
【００２６】また、鉄鋼製造プロセスで発生するスラグ
には相当量の鉄分（粒鉄等の鉄分）が含まれており、こ
のようなスラグの固体粒子の集合体をそのまま使用する
と、この鉄分の分だけ固体粒子の集合体中でのＣａＯ濃
度が低下するため、スラグとしては地金（鉄分）回収処
理を経たスラグを用いることが好ましい。この地金（鉄
分）回収処理は、スラグ中に含まれている鉄分を鉄鋼製
造プロセスにリサイクルするために一般に行われている
もので、通常、スラグはこの地金回収を行うために粉砕
処理され、磁気選別等の手段によりスラグ中に含まれる
鉄分の相当量が回収除去される。
【００２７】また、コンクリートとしては、例えば、建
築物や土木構造物の取壊し等により生じた廃コンクリー
ト等を用いることができる。また、未炭酸化Ｃａ固体粒
子としては、上記のスラグやコンクリート以外に、モル
タル、ガラス、アルミナセメント、ＣａＯ含有耐火物等
が挙げられ、これらの固体粒子の集合体の１種以上を単
独でまたは混合して、或いはスラグ及び／又はコンクリ
ートと混合して使用することもできる。これらの素材は
必要に応じて粉状または粒状等に破砕処理され、固体粒
子の集合体として用いられる。
【００２８】ＣＯ２ガスと接触させるべき固体粒子の集
合体は、その全量が未炭酸化Ｃａを含む固体粒子である
必要はない。すなわち、炭酸化処理によって固体粒子の
集合体を固結させて成形体を得るような場合でも、固体
粒子の集合体全体に含まれる未炭酸化Ｃａの炭酸化によ
って成形体のバインダーとして十分な量のＣａＣＯ３が
生成されるのであれば、固体粒子の集合体に未炭酸化Ｃ
ａを含まない固体粒子が含まれていてもよい。このよう
な固体粒子としては、例えば天然石、砂、フライアッシ
ュ、クリンカーアッシュ、金属等が挙げられる。
【００２９】本発明の炭酸化処理方法では、炭酸化反応
によって固体粒子の集合体を塊状に固結させてもよい
し、或いは固結させないようにしてもよい。すなわち、
固体粒子の集合体をある程度密な充填状態で炭酸化処理
すると炭酸化反応で生じたＣａＣＯ３がバインダーとな
って固体粒子の充填層は固結し、充填層の形状の成形体
が得られるが、固体粒子の集合体を比較的疎な充填状態
で炭酸化処理した場合には、炭酸化反応でＣａＣＯ３が
生じてもこれが固体粒子どうしを結合するバインダーと
して十分に機能せず、この結果、炭酸化処理後も固体粒
子のままか或いは固体粒子の一部がランダムに固結（凝
集）したような形態となる。
【００３０】固体粒子の集合体の炭酸化処理は、固体粒
子の積み山にＣＯ２ガスを吹き込むことにより行っても
よいが、通常はピット内や型枠内で行われる。すなわ
ち、ピットや型枠内に上述したような固体粒子の集合体
を充填して原料充填層を形成するとともに、原料の水分
量（上述した水溶液からなる水分量）を調整する。しか
る後、ピットや型枠の上部に蓋やシートを被せてその内
部を閉鎖空間とした状態で、ピットや型枠の底部等から
原料充填層内にＣＯ２ガスを吹き込むことにより、原料
充填層を構成する固体粒子の未炭酸化ＣａとＣＯ２ガス
を反応させる。なお、炭酸化処理により固体粒子の充填
層を固結させて成形体を得る場合には、所望の強度の成
形体が得られるように型枠内での充填層の充填率（充填
嵩密度）を適宜調整する。
【００３１】固体粒子の集合体と接触させるべきＣＯ２
ガスは、その温度をある程度高くすることによりＣａイ
オンとの反応性が高まるが、固体粒子の集合体と接触さ
せる空間（以下、反応空間という）内に導入するＣＯ２
温度が、当該反応空間内での水の沸点を超えると固体粒
子に付着した水を蒸発させ、却って反応性を阻害する。
このためＣＯ２ガス温度は反応空間内での水の沸点以下
とすることが好ましい。また同様の理由から、反応空間
内の温度を水の沸点以下に保つこと、さらに、固体粒子
の集合体の温度も反応空間内での水の沸点以下に保つこ
とが好ましい。さらに、同様の観点から、ＣＯ２ガス中
の水蒸気濃度は高い方が好ましく、このため予めＣＯ２
ガスを水中に通すことでＨ２Ｏを飽和させ、しかる後、
固体粒子の集合体と接触させるようにすることが好まし
い。
【００３２】また、処理効率を上げるためには、処理す
る空間内に供給するＣＯ２ガスを加圧した状態とするこ
とが好ましい。このガス圧力は特に限定しないが、ＣＯ
２分圧が高いほど固体粒子の表面付着水中へのＣＯ２溶
解速度が大きくなるので、加圧した状態で固体粒子の集
合体と接触させれば、大気圧での接触に較べて処理効率
を効果的に向上させることができる。なお、炭酸化処理
に使用するＣＯ２含有ガスのＣＯ２濃度の特別な制限は
ないが、効率的な炭酸化処理を行うためには３％以上の
ＣＯ２濃度のＣＯ２含有ガスを用いるのが好ましい。こ
のようなＣＯ２含有ガスとしては、ＣａＣＯ３焼成炉の
排ガス、熱風炉ガス、ボイラー排ガス、コークス炉排ガ
ス、焼結炉排ガス、スラブ加熱炉排ガス、焼鈍炉排ガス
等が挙げられる。
【００３３】なお、本発明法により固体粒子の充填層を
固結させて得られる成形体は、土木、建設用のブロック
や水中沈設用資料等の種々の用途に適用することがで
き、固体粒子の集合体に通常の水を添加して炭酸化処理
を行うことにより得られる従来の成形体に較べて品質上
劣る点はなく、また従来品と同じ処理時間で製造された
成形体であれば、従来品よりもはるかに高い強度を示
す。また、炭酸化処理によって成形体としない固体粒子
の集合体については、例えば路盤材などのような土木材
料等として用いることができる。
【００３４】次に、本発明の炭酸化によるＣＯ２吸収方
法について説明する。本発明の炭酸化によるＣＯ２吸収
方法は、少なくとも一部の固体粒子が、組成の少なくと
も一部として未炭酸化Ｃａを含んだ固体粒子である固体
粒子の集合体に、ＣＯ２ガス又はＣＯ２含有ガスを接触
させ、炭酸化反応により固体粒子の集合体にＣＯ２を吸
収させる方法である。ここで、固体粒子中に含まれる未
炭酸化Ｃａ、すなわちＣａＯ及び／又はＣａ（ＯＨ）２
は、少なくとも固体粒子の組成の一部として含まれるも
のであればよく、したがって、鉱物としてのＣａＯ、Ｃ
ａ（ＯＨ）２の他に、２ＣａＯ・ＳｉＯ２、３ＣａＯ・
ＳｉＯ２、ガラス等のように組成の一部として固体粒子
中に存在するものも含まれる。
【００３５】このような固体粒子としては、例えば、コ
ンクリートや鉄鋼製造プロセスで発生したスラグが等が
挙げられる。この固体粒子の種類等については、後に詳
述する。また、固体粒子の粒度に特別な制限はないが、
ＣＯ２ガス又はＣＯ２含有ガス（以下、単に“ＣＯ２ガ
ス”という）との接触面積を確保して反応性を高めるた
めにはある程度粒度が細かい方が好ましく、具体的には
実質的に（すなわち、不可避的に含まれる粒度の大きい
固体粒子を除き）５ｍｍ以下、特に望ましくは１ｍｍ以
下の粒度のものが好ましい。
【００３６】本発明法では固体粒子中の未炭酸化Ｃａと
ＣＯ２との反応性を確保するため、ＣＯ２ガスと接触す
る主たる固体粒子の表面に水を存在させること、好まし
くは固体粒子が表面付着水を有していることが必要であ
る。この表面付着水とは、固体粒子とともに存在する水
分のうち、粒子内部に含有される水分以外の水、すなわ
ち固体粒子外表面に水膜状に付着した水のことである。
【００３７】固体粒子がその表面に存在する水、好まし
くは表面付着水（以下、表面付着水を例に説明する）を
有している場合、ＣＯ２ガスと固体粒子中の未炭酸化Ｃ
ａとの反応は、固体粒子から表面付着水中に溶出（拡
散）したＣａ成分（Ｃａイオン）と表面付着水中に溶解
した炭酸ガス成分との反応となり、このような固体粒子
の表面付着水を介したＣａ成分とＣＯ２との反応が、効
率的な炭酸化反応を生じさせるために特に有効である。
【００３８】さらに本発明法では、固体粒子の上記表面
付着水がＣｌイオン、ＮＯ３イオン、Ｆイオン、ＣＯ３
イオンの中から選ばれる１種以上の陰イオンを含んでい
ることが必要であり、これにより固体粒子からの表面付
着水中へのＣａイオンの溶出速度が増大し、その結果、
ＣａとＣＯ２との反応によるＣａＣＯ３の生成速度、換
言すれば固体粒子側へのＣＯ２の吸収速度が増大し、固
体粒子の集合体へのＣＯ２吸収を短時間で効率的に行わ
せることができる。
【００３９】固体粒子の表面付着水が上述したような陰
イオンを含むことにより固体粒子からのＣａイオンの溶
出速度が増大する理由は必ずしも明らかではないが、先
に説明した図１に示されるような原理により表面付着水
へのＣａの溶出速度が増大し、これに伴ってＣａＣＯ３
の生成速度（＝ＣＯ２の吸収速度）が高まるためである
と考えられる。固体粒子の表面付着水中に含まれること
によってＣａの溶出促進に効果がある陰イオンとして
は、図１に示すＣｌイオン以外にＮＯ３イオン、Ｆイオ
ン、ＣＯ３イオンがあり、したがって、これらの陰イオ
ンについても上記と同様の原理によってＣａの溶出を促
進するものと考えられる。
【００４０】固体粒子の表面付着水に上述した陰イオン
の１種以上を含有させるには、ＮａＣｌ、ＫＣｌ、Ｍｇ
Ｃｌ２、ＣａＣｌ２、ＮａＦ、ＫＦ、ＮａＮＯ３、ＫＮ
Ｏ３、Ｍｇ（ＮＯ３）２、Ｃａ（ＮＯ３）２、Ｎａ２Ｃ
Ｏ３、Ｋ２ＣＯ３の中から選ばれる１種以上が溶解した
水を固体粒子の集合体に適量添加し、この添加水分（す
なわち、上述した塩の１種以上を溶解させた水溶液）に
よって固体粒子表面に付着水を形成させるようにすれば
よい。また、海水はＮａＣｌを適量含んでいるため、上
記添加水分として最も安価且つ容易に入手できる水溶液
である。したがって、固体粒子の集合体に添加して上記
表面付着水を形成させるための水としては、海水又は海
水を濃縮若しくは稀釈した水、或いは海水を含む水が最
も経済的であると言える。
【００４１】図４は、脱硫スラグ（粒度１ｍｍ以下）に
水道水を添加して炭酸化処理する場合と、同じく５％Ｎ
ａＣｌ水溶液（Ｃｌイオン濃度：０．８５mol／Ｌ）を
添加して炭酸化処理する場合について、炭酸化処理を４
時間行った際のＣＯ２吸収量（＝｛［スラグ中に含まれ
るＣａＣＯ３のＣＯ２換算量］／［スラグ総重量］｝×
１００）を調べた結果を示している。この試験では含水
率が約３％となるように上記水道水又は水溶液を添加し
た脱硫スラグ１００ｋｇを流動層式の処理槽に入れ、そ
の処理槽内にＣＯ２含有ガス（ＣＯ２濃度：３０％）を
１．５ｍ／secで吹き込んでスラグの炭酸化処理を行っ
た。
【００４２】図４によれば、スラグにＣｌイオンを０．
８５mol／Ｌ含む水溶液（５％ＮａＣｌ水溶液）を添加
して炭酸化処理した場合には、水道水を添加して炭酸化
処理した場合に較べてＣＯ２吸収量が３０％程度多く、
ＣＯ２の吸収速度が大きいことが示されている。
【００４３】固体粒子からのＣａの溶出速度を特に高め
るという観点からは、固体粒子の表面付着水中の上記陰
イオン（Ｃｌイオン、ＮＯ３イオン、Ｆイオン、ＣＯ３
イオンの中から選ばれる１種以上）の合計濃度は、０．
２mol／Ｌ以上とすることが好ましい。また、Ｃａの溶
出促進効果をより高めるためには、上記陰イオンの合計
濃度は０．５mol／Ｌ以上とすることが好ましい。
【００４４】図５は、脱燐スラグ（粒度２ｍｍ以下）に
水道水、種々のＮａＣｌ濃度のＮａＣｌ水溶液を添加し
て炭酸化処理を行った場合について、水溶液のＮａＣｌ
濃度とＣＯ２吸収量（＝｛［スラグ中に含まれるＣａＣ
Ｏ３のＣＯ２換算量］／［スラグ総重量］｝×１００）
との関係を示したものである。この試験では、含水率が
約２％となるように水道水又はＮａＣｌ水溶液を添加し
た脱燐スラグ５０ｋｇを流動層式の処理槽に入れ、その
処理槽内にＣＯ２含有ガス（ＣＯ２濃度：２０％）を３
ｍ／secの流速で６時間吹き込んでスラグの炭酸化処理
を行った。
【００４５】図５において、ＮａＣｌ濃度：１％がＣｌ
イオン濃度：０．２mol／Ｌに相当する。同図によれ
ば、ＮａＣｌ濃度：１％以上、すなわちＣｌイオン濃
度：０．２mol／Ｌ以上において、通常の水（水道水）
を用いた場合に較べてＣＯ２吸収量が約１５％以上も向
上している。また、ＮａＣｌ濃度３％以上、すなわちＣ
ｌイオン濃度：０．５mol／Ｌ以上において、通常の水
を用いた場合に較べてＣＯ ２吸収量が４０％以上も向上
している。
【００４６】固体粒子の集合体において、各固体粒子に
表面付着水を存在させるために必要な含水量は固体粒子
自体の吸水量（粒子内部に吸水される水分量）等によっ
て異なるが、一般には固体粒子の集合体全体の含水率を
１〜３０％程度の範囲内で適宜調整すれば、主たる固体
粒子が表面付着水を有する状態（したがって、表面付着
水を有する粒子間にＣＯ２ガスの通路が形成された状
態）とすることができる。したがって、このような状態
を得るために必要に応じて事前に固体粒子の集合体に水
分（水溶液）を添加する。
【００４７】固体粒子としては、先に述べたように少な
くとも組成の一部として未炭酸化Ｃａを含む固体粒子で
あれば特に制限はないが、未炭酸化Ｃａの含有率が高
く、しかも資源のリサイクルを図ることができるという
点で、鉄鋼製造プロセスで発生するスラグ、コンクリー
ト（例えば、廃コンクリート）等が特に好ましい。一般
に、鉄鋼製造プロセスで発生するスラグのＣａＯ濃度は
約１３〜５５mass％、また、コンクリート（例えば、廃
コンクリート）のＣａＯ濃度は約５〜１５mass％（セメ
ント中のＣａＯ濃度：５０〜６０mass％）であり、ま
た、これらは入手も極めて容易であるため、固体粒子と
して極めて好適な素材であるといえる。したがって、固
体粒子の集合体を構成する固体粒子の少なくとも一部
が、また特に望ましくは主たる固体粒子がスラグ及び／
又はコンクリートであることが好ましい。
【００４８】鉄鋼製造プロセスで発生するスラグとして
は、高炉徐冷スラグ、高炉水砕スラグ等の高炉系スラ
グ、予備処理、転炉、鋳造等の工程で発生する脱炭スラ
グ、脱燐スラグ、脱硫スラグ、脱珪スラグ、鋳造スラグ
等の製鋼系スラグ、鉱石還元スラグ、電気炉スラグ等を
挙げることができるが、これらに限定されるものではな
く、また、２種以上のスラグを混合して用いることもで
きる。
【００４９】また、鉄鋼製造プロセスで発生するスラグ
には相当量の鉄分（粒鉄等の鉄分）が含まれており、こ
のようなスラグの固体粒子の集合体をそのまま使用する
と、この鉄分の分だけ固体粒子の集合体中でのＣａＯ濃
度が低下するため、スラグとしては地金（鉄分）回収処
理を経たスラグを用いることが好ましい。この地金（鉄
分）回収処理は、スラグ中に含まれている鉄分を鉄鋼製
造プロセスにリサイクルするために一般に行われている
もので、通常、スラグはこの地金回収を行うために粉砕
処理され、磁気選別等の手段によりスラグ中に含まれる
鉄分の相当量が回収除去される。
【００５０】また、コンクリートとしては、例えば、建
築物や土木構造物の取壊し等により生じた廃コンクリー
ト等を用いることができる。また、未炭酸化Ｃａ固体粒
子としては、上記のスラグやコンクリート以外に、モル
タル、ガラス、アルミナセメント、ＣａＯ含有耐火物等
が挙げられ、これらの固体粒子の集合体の１種以上を単
独でまたは混合して、或いはスラグ及び／又はコンクリ
ートと混合して使用することもできる。
【００５１】これらの素材は必要に応じて粉状または粒
状等に破砕処理され、固体粒子の集合体として用いられ
る。ＣＯ２ガスと接触させるべき固体粒子の集合体は、
その全量が未炭酸化Ｃａを含む固体粒子である必要はな
いが、ＣＯ２の吸収効率をなるべく高めるためには、な
るべく多くの割合の固体粒子が未炭酸化Ｃａを含んでい
ることが好ましい。
【００５２】ＣＯ２ガスと固体粒子の集合体とを接触さ
せるための具体的な手段に特別な制約はないが、処理効
率や固体粒子の集合体のハンドリングの容易性等の面で
好適な処理方式として、下記のものを例示できる。 (1) 流動層方式の処理槽を用い、ＣＯ２ガスと固体粒子
の集合体とを、ＣＯ２ガスを流動用ガスとする流動層内
で接触させる方式 (2) ＣＯ２ガスと固体粒子の集合体とをロータリーキル
ン内で接触させる方式 (3) 固体粒子の集合体が充填された充填層を形成し、該
充填層内にＣＯ２ガスを供給することによりＣＯ２ガス
と固体粒子の集合体とを接触させる方式
【００５３】固体粒子の集合体と接触させるべきＣＯ２
ガスは、その温度をある程度高くすることによりＣａイ
オンとの反応性が高まるが、固体粒子の集合体と接触さ
せる空間（以下、反応空間という）内に導入するＣＯ２
温度が、当該反応空間内での水の沸点を超えると固体粒
子に付着した水を蒸発させ、却って反応性を阻害する。
このためＣＯ２ガス温度は反応空間内での水の沸点以下
とすることが好ましい。また同様の理由から、反応空間
内の温度を水の沸点以下に保つこと、さらに、固体粒子
の集合体の温度も反応空間内での水の沸点以下に保つこ
とが好ましい。さらに、同様の観点から、ＣＯ２ガス中
の水蒸気濃度は高い方が好ましく、このため予めＣＯ２
ガスを水中に通すことでＨ２Ｏを飽和させ、しかる後、
固体粒子の集合体と接触させるようにすることが好まし
い。
【００５４】また、処理効率を上げるためには、処理す
る空間内に供給するＣＯ２ガスを加圧した状態とするこ
とが好ましい。このガス圧力は特に限定しないが、ＣＯ
２分圧が高いほど固体粒子の表面付着水中へのＣＯ２溶
解速度が大きくなるので、加圧した状態で固体粒子の集
合体と接触させれば、大気圧での接触に較べて処理効率
を効果的に向上させることができる。
【００５５】なお、炭酸化処理に使用するＣＯ２含有ガ
スのＣＯ２濃度の特別な制限はないが、効率的な炭酸化
処理を行うためには３％以上ＣＯ２濃度のＣＯ２含有ガ
スを用いるのが好ましい。このようなＣＯ２含有ガスと
しては、ＣａＣＯ３焼成炉の排ガス、熱風炉ガス、ボイ
ラー排ガス、コークス炉排ガス、焼結炉排ガス、スラブ
加熱炉排ガス、焼鈍炉排ガス等が挙げられる。
【００５６】
【発明の効果】以上述べた本発明の炭酸化処理方法によ
れば、未炭酸化Ｃａを含む固体粒子の集合体にＣＯ２を
接触させ、炭酸化反応によりＣａＣＯ３を生成させる際
に、炭酸化反応の反応効率を従来法に較べて大きく向上
させることができ、短時間で効率的な炭酸化処理を行う
ことができる。また、本発明の炭酸化によるＣＯ２吸収
方法によれば、未炭酸化Ｃａを含む固体粒子の集合体に
ＣＯ２を接触させ、炭酸化反応により固体粒子の集合体
にＣＯ ２を吸収させるに際に、炭酸化反応の反応効率を
従来法に較べて大きく向上させることができ、固体粒子
の集合体へのＣＯ２吸収を短時間で効率的に行うことが
できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明においてＣａイオンの溶出速度が増加す
る原理を示す説明図
【図２】脱燐スラグに水道水を添加して炭酸化処理する
場合と５％ＮａＣｌ水溶液を添加して炭酸化処理する場
合についてのＣＯ２吸収量を示すグラフ
【図３】脱燐スラグに水道水、種々のＮａＣｌ濃度のＮ
ａＣｌ水溶液を添加して炭酸化処理を行った場合におい
て、水溶液のＮａＣｌ濃度と得られた成形体の圧縮強度
との関係を示すグラフ
【図４】脱硫スラグに水道水を添加して炭酸化処理する
場合と５％ＮａＣｌ水溶液を添加して炭酸化処理する場
合についてのＣＯ２吸収量を示すグラフ
【図５】脱燐スラグに水道水、種々のＮａＣｌ濃度のＮ
ａＣｌ水溶液を添加して炭酸化処理を行った場合におい
て、水溶液のＮａＣｌ濃度とＣＯ２吸収量との関係を示
すグラフ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｂ０９Ｂ 3/00 ３０４Ｊ (72)発明者 高橋 達人 東京都千代田区丸の内一丁目１番２号 日 本鋼管株式会社内 Ｆターム(参考） 4D004 AA33 AA43 BA02 CA04 CA34 CA45 CC01 CC11 CC20 4G076 AA16 AB09 AB28 BA33 BB01 BF10

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 少なくとも一部の固体粒子が、組成の少
    なくとも一部として未炭酸化Ｃａを含んだ固体粒子であ
    る固体粒子の集合体に、ＣＯ２ガス又はＣＯ２含有ガス
    を接触させ、炭酸化反応によりＣａＣＯ３を生成させる
    方法において、 主たる固体粒子の表面に、Ｃｌイオン、ＮＯ３イオン、
    Ｆイオン、ＣＯ３イオンの中から選ばれる１種以上を含
    有する水を存在させた状態で炭酸化反応を生じさせるこ
    とを特徴とする炭酸化処理方法。
  2. 【請求項２】 主たる固体粒子の表面に存在する水が、
    Ｃｌイオン、ＮＯ３イオン、Ｆイオン、ＣＯ３イオンの
    中から選ばれる１種以上を合計で０．２mol／Ｌ以上含
    有することを特徴とする請求項１に記載の炭酸化処理方
    法。
  3. 【請求項３】 固体粒子の表面に存在させる水が、固体
    粒子表面に水膜状に付着した表面付着水であることを特
    徴とする請求項１又は２に記載の炭酸化処理方法。
  4. 【請求項４】 固体粒子の表面に存在させる水が、Ｎａ
    Ｃｌ、ＫＣｌ、ＭｇＣｌ ２、ＣａＣｌ２、ＮａＦ、Ｋ
    Ｆ、ＮａＮＯ３、ＫＮＯ３、Ｍｇ（ＮＯ３）２、Ｃａ
    （ＮＯ３）２、Ｎａ２ＣＯ３、Ｋ２ＣＯ３の中から選ば
    れる１種以上が溶解した水であることを特徴とする請求
    項１、２又は３に記載の炭酸化処理方法。
  5. 【請求項５】 固体粒子の表面に存在させる水がＣｌイ
    オンを含有し、該Ｃｌイオンを含有する水が、海水、海
    水を含む水、海水を濃縮若しくは稀釈した水のいずれか
    であることを特徴とする請求項１、２、３又は４に記載
    の炭酸化処理方法。
  6. 【請求項６】 炭酸化反応により生成したＣａＣＯ３を
    バインダーとして固体粒子の集合体を塊状に固結させる
    こと特徴とする請求項１、２、３、４又は５に記載の炭
    酸化処理方法。
  7. 【請求項７】 少なくとも一部の固体粒子が、組成の少
    なくとも一部として未炭酸化Ｃａを含んだ固体粒子であ
    る固体粒子の集合体に、ＣＯ２ガス又はＣＯ２含有ガス
    を接触させ、炭酸化反応により固体粒子の集合体にＣＯ
    ２を吸収させる方法において、 主たる固体粒子の表面に、Ｃｌイオン、ＮＯ３イオン、
    Ｆイオン、ＣＯ３イオンの中から選ばれる１種以上を含
    有する水を存在させた状態で炭酸化反応を生じさせるこ
    とを特徴とする炭酸化によるＣＯ２吸収方法。
  8. 【請求項８】 主たる固体粒子の表面に存在する水が、
    Ｃｌイオン、ＮＯ３イオン、Ｆイオン、ＣＯ３イオンの
    中から選ばれる１種以上を合計で０．２mol／Ｌ以上含
    有することを特徴とする請求項７に記載の炭酸化による
    ＣＯ２吸収方法。
  9. 【請求項９】 固体粒子の表面に存在させる水が、固体
    粒子表面に水膜状に付着した表面付着水であることを特
    徴とする請求項７又は８に記載の炭酸化によるＣＯ２吸
    収方法。
  10. 【請求項１０】 固体粒子の表面に存在させる水が、Ｎ
    ａＣｌ、ＫＣｌ、ＭｇＣｌ２、ＣａＣｌ２、ＮａＦ、Ｋ
    Ｆ、ＮａＮＯ３、ＫＮＯ３、Ｍｇ（ＮＯ３）２、Ｃａ
    （ＮＯ３）２、Ｎａ２ＣＯ３、Ｋ２ＣＯ３の中から選ば
    れる１種以上が溶解した水であることを特徴とする請求
    項７、８又は９に記載の炭酸化によるＣＯ２吸収方法。
  11. 【請求項１１】 固体粒子の表面に存在させる水がＣｌ
    イオンを含有し、該Ｃｌイオンを含有する水が、海水、
    海水を含む水、海水を濃縮若しくは稀釈した水のいずれ
    かであることを特徴とする請求項７、８、９又は１０に
    記載の炭酸化によるＣＯ２吸収方法。
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