JP2003055043A - 誘電体磁器組成物 - Google Patents

誘電体磁器組成物

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JP2003055043A
JP2003055043A JP2001250312A JP2001250312A JP2003055043A JP 2003055043 A JP2003055043 A JP 2003055043A JP 2001250312 A JP2001250312 A JP 2001250312A JP 2001250312 A JP2001250312 A JP 2001250312A JP 2003055043 A JP2003055043 A JP 2003055043A
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oxide
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dielectric ceramic
ratio
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Kazuhiro Ito
和弘 伊藤
Hitoshi Masumura
均 増村
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Philips Japan Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 焼成温度が低く、かつ電気的特性、特に共振
周波数の温度依存性に優れた誘電体磁器組成物を提供す
る。 【解決手段】 組成式がＢａＴｉｘＯ２ｘ＋１（但し、
３．５≦ｘ≦５．０）で表されるチタン酸バリウム系酸
化物と、少なくとも１種のアルカリ土類金属，ケイ素，
亜鉛，アルミニウム，チタン，銅，ビスマス及びモリブ
デンよりなる第１の元素群と、少なくとも１種のアルカ
リ金属及びホウ素よりなる第２の元素群とを含み、酸化
物に対する上記各元素の合計の割合（各元素の合計／酸
化物）を、各元素を酸化物換算した場合、重量比で４５
／５５以上６５／３５以下とすると共に、第１の元素群
に対する第２の元素群の割合（第２の元素群／第１の元
素群）を、各元素を酸化物換算した場合、重量比で０．
０１以上０．１０以下とする。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、チタン酸バリウム
系酸化物を含む誘電体磁器組成物に係り、特に、動作周
波数がマイクロ波（数ＧＨｚ）領域である電子部品の材
料に用いて好適な誘電体磁器組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来より、電子回路基板又は電子部品な
どには誘電体磁器組成物が広く用いられている。近年、
携帯電話機に代表される移動体通信機器等の電子機器が
普及すると共に、その高性能化が進んでおり、このよう
な電子機器の高周波（ＲＦ；Radio Frequency）回路部
品においても誘電体磁器組成物が積極的に使用されてい
る。
【０００３】高周波回路部品に使用される誘電体磁器組
成物としては、誘電特性及び共振周波数（静電容量）の
温度依存性などの電気的特性に優れたものが好ましい。
具体的には、例えば、１ＧＨｚにおいて、比誘電率が１
８〜３０程度であり、Ｑ値が約８０００以上と高く（す
なわち、誘電損失が小さく）、共振周波数の温度依存性
がＥＩＡ規格において規定されているＮＰＯ特性を満足
し、かつ２５℃を基準として−２５〜８５℃の範囲にお
いて±１０ｐｐｍ／℃以内であることが要求されてい
る。また、最近では、金属配線パターンと同時に焼成し
てマルチレイヤーアンテナ（ＭＬＡ），ＲＦモジュール
などの電子部品を製造することが多いが、電子機器の低
価格化に伴い、その際、銀（Ａｇ；融点約９６１℃）又
は銅（Ｃｕ；融点１０８３℃）などの安価なパターン形
成材料を用いてもこれらの材料が溶解しないように、誘
電体磁器組成物の焼成温度をパターン形成材料の融点よ
りも低くする必要がある。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】電気的特性に優れた高
周波回路用誘電体磁器組成物としては、例えば、Ｂａ
（Ｍｇ１／３，Ｔａ２／３）Ｏ３、Ｂａ（Ｍｎ１／２，
Ｔａ１／２）Ｏ３などのＢａＯ・ＭｇＯ・Ｔａ２Ｏ５・
ＭｎＯ２系材料、（Ｍｇ０．９５，Ｃａ０．０５）Ｔｉ
Ｏ３などのＭｇＯ・ＴｉＯ２・ＣａＯ系材料、及びＢａ
Ｔｉ４Ｏ９のチタン（Ｔｉ）の一部をストロンチウム
（Ｓｒ）に置換したものに対して、所定量のマグネシウ
ム（Ｍｇ）が添加されたものが知られている。しかしな
がら、これらの組成物はいずれも、焼成温度が１２５０
℃以上であり、上述した安価なパターン形成材料と同時
に焼成できないという不都合があった。
【０００５】また、焼成温度が９００〜１０５０℃と低
い高周波回路用誘電体磁器組成物として、スズ（Ｓ
ｎ），ジルコニウム（Ｚｒ），ホウ素（Ｂ），リチウム
（Ｌｉ）等が添加されたＭｇＯ・ＴｉＯ２・ＣａＯ系材
料が知られているが、この組成物は、電気的特性、特に
Ｑ値に劣っている。更に、焼成温度が低いものの中に
は、鉛（Ｐｂ）を含んでいるものもあり、その場合に
は、電気的特性の劣化に加えて、環境に悪影響を及ぼす
という問題もあった。
【０００６】そこで、特開２０００−２８１４４２号公
報において、ＢａＴｉ４Ｏ９のチタンの一部をジルコニ
ウムに置換したものに対して、所定量の亜鉛（Ｚｎ），
ホウ素，リチウム，カルシウム（Ｃａ），ケイ素（Ｓ
ｉ），銀，銅が添加された誘電体磁器組成物が提案され
ている。しかしながら、この誘電体磁器組成物は、共振
周波数の温度依存性に関して、上述した要求を十分に満
たすことができないという問題があった。また、Ｂ２Ｏ
３及びＬｉ２Ｃｏ３を合計で約６重量％以上含んでお
り、Ｂ２Ｏ３が上記各元素の化合物のガラス化（アモル
ファス化）を促進するため、ガラス状態においてリチウ
ムがイオン伝導を容易に起こしてしまい、電気絶縁性が
劣化しやすいという問題もあった。
【０００７】なお、特開２０００−２８１４４２号公報
に開示されている誘電体磁器組成物には、上述した問題
の他に、水と反応しやすいＢ２Ｏ３及びＬｉ２ＣＯ３を
多量に含んでおり、これらが空気中の水分と反応するた
め、化学的耐久性についての信頼性が低いという問題も
ある。
【０００８】本発明はかかる問題点に鑑みてなされたも
ので、その第１の目的は、焼成温度が低く、かつ電気的
特性、特に共振周波数の温度依存性に優れた誘電体磁器
組成物を提供することにある。また、本発明の第２の目
的は、化学的耐久性に優れた誘電体磁器組成物を提供す
ることにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明による誘電体磁器
組成物は、バリウム（Ｂａ）とチタン（Ｔｉ）と酸素
（Ｏ）とを含み、組成式がＢａＴｉｘＯ２ｘ＋１（但
し、３．５≦ｘ≦５．０）で表される酸化物と、少なく
とも１種のアルカリ土類金属，ケイ素，亜鉛，アルミニ
ウム（Ａｌ），チタン，銅，ビスマス（Ｂｉ）及びモリ
ブデン（Ｍｏ）よりなる第１の元素群と、少なくとも１
種のアルカリ金属及びホウ素よりなる第２の元素群とを
含み、酸化物に対する上記各元素の合計の割合（各元素
の合計／酸化物）が、各元素を酸化物換算した場合、重
量比で４５／５５以上６５／３５以下であると共に、第
１の元素群に対する第２の元素群の割合（第２の元素群
／第１の元素群）が、各元素を酸化物換算した場合、重
量比で０．０１以上０．１０以下であることを特徴とし
ている。なお、ここで「各元素を酸化物換算した場合」
とは、各元素の重量を、当該酸化物の重量にそれぞれ換
算した場合を指す。
【００１０】この誘電体磁器組成物は、アルカリ土類金
属として、例えば、マグネシウム，カルシウム，ストロ
ンチウム及びバリウムを含有すると共に、アルカリ金属
として、少なくともリチウムを含有している。
【００１１】本発明による誘電体磁器組成物では、酸化
物に対する各元素の合計の割合が、各元素を酸化物換算
した場合、重量比で４５／５５以上６５／３５以下であ
り、かつ、第１の元素群に対する第２の元素群の割合
が、各元素を酸化物換算した場合、重量比で０．０１以
上０．１０以下であるので、低い温度で焼成可能であ
り、所望の比誘電率及び高いＱ値を有すると共に、共振
周波数の温度依存性に優れている。また、化学的耐久性
に優れている。
【００１２】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につい
て詳細に説明する。
【００１３】本発明の一実施の形態に係る誘電体磁器組
成物（以下、単に組成物ともいう。）は、例えば、各種
フィルタ，デュプレクサ，誘電体アンテナ又は所謂ＬＴ
ＣＣ（Low Temperature Cofired Ceramics）技術を用い
る各種受動部品などに使用されるものである。この誘電
体磁器組成物は、組成式がＢａＴｉｘＯ２ｘ＋１（但
し、３．５≦ｘ≦５．０）で表されるチタン酸バリウム
系酸化物を含んでいる。ここで、ｘの範囲を規定する理
由は以下に述べるとおりである。すなわち、ｘが３．５
よりも小さいと、この組成物は常誘電性が失われて強誘
電性に近くなるため、マイクロ波帯域のＱ値が著しく小
さくなってしまい、ｘが５．０よりも大きいと、焼結温
度が高くなり、銀の融点以下（例えば、９３０℃以下）
の温度において焼結させることが困難になってしまうか
らである。なお、ｘは３．８≦ｘ≦４．４の範囲内の値
であることが好ましい。
【００１４】この誘電体磁器組成物は、また、少なくと
も１種のアルカリ土類金属，ケイ素，亜鉛，アルミニウ
ム，チタン，銅，ビスマス及びモリブデンよりなる第１
の元素群を含んでいる。アルカリ土類金属としては、例
えば、マグネシウム，カルシウム，ストロンチウム及び
バリウムが挙げられる。この誘電体磁器組成物は、更
に、少なくとも１種のアルカリ金属及びホウ素よりなる
第２の元素群を含んでいる。アルカリ金属としては、例
えば、リチウム及びナトリウムが挙げられる。
【００１５】本実施の形態に係る誘電体磁器組成物で
は、チタン酸バリウム系酸化物に対する第１の元素群及
び第２の元素群の各元素の合計の割合（各元素の合計／
酸化物）が、各元素を酸化物換算した場合、重量比で４
５／５５〜６５／３５とされている。この範囲よりも酸
化物が多いとＱ値が小さくなると共に、焼成温度が高く
なり、逆に少ないと比誘電率が小さくなるからである。
この割合は、５０／５０〜６０／４０であればより好ま
しく、更に好ましくは５３／４７〜５８／４２である。
なお、これらの割合は、使用目的に応じて適宜に調整さ
れる。
【００１６】また、第１の元素群に対する第２の元素群
の割合（第２の元素群／第１の元素群）は、各元素を酸
化物換算した場合、重量比で０．０１〜０．１０とされ
ている。これは、一般に、組成物の緻密性及び結晶性が
高いとＱ値が大きくなり、上記範囲内であれば、緻密性
と結晶性との両方に優れた、Ｑ値の大きな組成物となる
からである。この割合は、０．０２〜０．０８であれば
より好ましい。また、０．０３〜０．０６であれば更に
好ましい。
【００１７】ちなみに、上記範囲外の場合には以下に説
明する不都合が生じる。第２の元素群、すなわちアルカ
リ金属及びホウ素の割合を必要以上に大きくすると、第
１の元素群のガラス化が促進されるため、組成物の結晶
性が失われてしまう。また、従来技術において述べたよ
うに、ガラス状態においてリチウムがイオン伝導を容易
に起こすので、電気絶縁性が劣化しやすく、電気的耐久
性が劣化してしまう。更に、化学的耐久性も劣化してし
まう。一方、アルカリ金属及びホウ素の含有量が少なす
ぎると、焼結温度が高くなるために低温焼成の場合には
組成物の緻密性が失われてしまう。その結果、Ｑ値が小
さくなると共に、吸湿性を有する電気的絶縁性の低いも
のとなってしまう。また、アルカリ金属としてリチウム
を多量に含んでいる場合には、製造時に純水を溶媒とす
ると、リチウム化合物が純水と反応して発熱し、量産性
及び混合均一性が劣化してしまうため、有機溶媒を用い
なければ製造が困難であるが、有機溶媒を用いると環境
に悪影響を及ぼすこととなる。
【００１８】第１の元素群において、ケイ素は、組成物
のＱ値を高くし、比誘電率を小さくし、共振周波数の温
度依存性（以下、τｆともいう。）を負にするという性
質を有している。また、製造時にケイ素の原料として例
えばＳｉＯ２を用いることができるが、このＳｉＯ
２は、非常に高い融点（約１８００℃）を有しており、
必要以上に含有させると焼成温度が高くなってしまうの
で好ましくない。そのため、組成物について所望の電気
的特性及び焼成温度を得るには、第１の元素群全体にお
けるケイ素の含有率は、各元素を酸化物換算した場合、
１５．０〜４０．０重量％の範囲内であることが好まし
い。すなわち、製造時に、第１の元素群の原料全体の１
５．０〜４０．０重量％となるようにＳｉＯ２を含有さ
せることが好ましい。また、１８．０〜３０．０重量％
の範囲内であればより好ましい。なお、ＳｉＯ２は、そ
の平均粒径が５０ｎｍ以下であることが好ましい。Ｓｉ
Ｏ２の平均粒径は、組成物の焼結性に大きく影響及ぼす
因子であり、５０ｎｍ以下であれば、焼結し易く、焼成
温度が低下するからである。
【００１９】亜鉛は、組成物のＱ値を低くし、比誘電率
を大きくし、τｆを負にするという性質を有している。
この亜鉛の原料には、例えばＺｎＯが用いられる。Ｚｎ
Ｏは、ＳｉＯ２，後述するアルミニウムの原料であるＡ
ｌ２Ｏ３と反応して低温（例えば８５０℃程度）で液相
を形成するので、製造時にＺｎＯを適量含有させること
により焼成温度を低くすることができるという利点があ
る。組成物について所望の電気的特性及び焼成温度を得
るためには、第１の元素群の原料全体の１８．０〜４
８．０重量％となるようにＺｎＯを含有させることが好
ましく、２２．０〜３８．０重量％の範囲内であればよ
り好ましい。
【００２０】アルミニウムは、組成物のＱ値を高くし、
比誘電率を小さくし、τｆを負にするという性質を有し
ている。アルミニウムの原料には例えばＡｌ２Ｏ３が用
いられるが、このＡｌ２Ｏ３の融点は約２０００℃と非
常に高い。従って、上述したＳｉＯ２と同様、必要以上
に含有させると焼成温度が高くなってしまうので好まし
くない。組成物について所望の電気的特性及び焼成温度
を得るためには、製造時に、第１の元素群の原料全体の
５．０〜１４．０重量％となるようにＡｌ２Ｏ ３を含有
させることが好ましく、６．０〜１２．０重量％の範囲
内であればより好ましい。
【００２１】チタンは、組成物のＱ値を高くし、比誘電
率を大きくし、τｆを著しく正にするという性質を有し
ている。上述したケイ素、亜鉛及びアルミニウムのよう
に、一般に、組成物のＱ値を高くする成分は、組成物の
比誘電率を小さくし、τｆを負にする。従って、チタン
は、比誘電率及びτｆの調整に有効である。第１の元素
群全体におけるチタンの含有率は、各元素を酸化物換算
した場合、５．０〜１５．０重量％の範囲内であること
が好ましく、製造時に、チタンの含有率がこの範囲内と
なるようにチタンの原料（例えば、ＴｉＯ２）を含有さ
せることが好ましい。５．０重量％未満であるとτｆの
調整効果が低下してしまい、１５．０重量％を越えると
組成物の焼成温度が高くなってしまい、この範囲内であ
れば、組成物について所望の電気的特性及び焼成温度を
得られるからである。なお、より好ましくは、６．０〜
１３．０重量％の範囲内である。
【００２２】銅の原料としては例えばＣｕＯが用いら
れ、このＣｕＯは、焼成温度を著しく低くすることがで
きるという利点を有している。これは、ＣｕＯの融点
（約１１４８℃）は他の元素の原料よりも低いので、こ
れらの共晶点が低下するからである。但し、銅は、組成
物のＱ値を低くし、τｆを著しく負にするという性質を
有している。組成物について所望の電気的特性及び焼成
温度を得るためには、製造時に、第１の元素群の原料全
体の０．２〜８．０重量％となるようにＣｕＯを含有さ
せることが好ましく、０．８〜４．０重量％の範囲内で
あればより好ましい。
【００２３】ビスマスは、組成物のＱ値を低くし、τｆ
を負にするという性質を有している。また、ビスマスの
原料としては例えばＢｉ２Ｏ３が用いられ、この原料
が、銅の原料と同様、焼成温度を低下させることができ
るという利点を有している。なお、Ｂｉ２Ｏ３の融点は
約８２０℃である。組成物について所望の電気的特性及
び焼成温度を得るためには、第１の元素群全体における
ビスマスの含有率は、各元素を酸化物換算した場合、
８．０重量％以下であることが好ましく、より好ましく
は６．０重量％以下である。
【００２４】モリブデンは、組成物のＱ値を高くし、比
誘電率を大きくし、τｆを正にするという性質を有して
いる。既に述べたように、組成物のＱ値を高し、かつτ
ｆを正にすることが可能な元素は少数であるため、本実
施の形態においてモリブデンは非常に有効な元素であ
る。また、モリブデンの原料としては例えばＭｏＯ３が
用いられ、この原料も低融点であり（約８００℃）、焼
成温度を著しく低くすることができる。組成物について
所望の電気的特性及び焼成温度を得るためには、製造時
に、第１の元素群の原料全体においてモリブデンの原料
が３．０〜１８．０重量％含有させることが好ましく、
５．０〜１４．０重量％の範囲内であればより好まし
い。
【００２５】アルカリ土類金属であるマグネシウムは、
Ｑ値を高くすることができるので好ましい。このマグネ
シウムの原料としては、例えばＭｇＯを用いることがで
きるが、ＭｇＯは融点が極めて高い（約２８００℃）の
で、多量に含有すると組成物の焼成温度が高くなってし
まい、好ましくない。第１の元素群全体におけるマグネ
シウムの含有率は、各元素を酸化物換算した場合、０．
２〜４．５重量％であることが好ましく、より好ましく
は０．５〜４．０重量％の範囲内である。なお、マグネ
シウムの原料には、上述したＭｇＯ以外にも、例えばＭ
ｇＣＯ３を用いることができる。
【００２６】既に述べたように、本実施の形態に係る誘
電体磁器組成物は、アルカリ土類金属として、マグネシ
ウム以外にバリウム，ストロンチウム及びカルシウム等
を含有している。これらの元素は、該各元素の原料を第
１の元素群のその他の元素の原料と共に加熱することに
より、組成物の焼成温度を低下させることができるとい
う点で優れている。バリウム，ストロンチウム及びカル
シウムの原料には、例えば、ＢａＣＯ３，ＳｒＣＯ３，
ＣａＣＯ３をそれぞれ用いることができる。
【００２７】ＢａＣＯ３は、より詳細には、第１の元素
群の他の原料（例えばＡｌ２Ｏ３）と低温で反応するた
め、組成物の低温焼結の促進剤として有効である。但
し、その融点は高い（約１９２０℃）。なお、バリウム
は、チタン酸バリウム系酸化物と協働してτｆを負にす
るという性質を有している。組成物について所望の電気
的特性及び焼成温度を得るためには、製造時に、第１の
元素群の原料全体の７．５〜１４．０重量％となるよう
にＭｇＯを含有させることが好ましく、８．０〜１３．
０重量％の範囲内であればより好ましい。ちなみに、バ
リウムの原料には、上述したＢａＣＯ３以外にも、例え
ばＢａＯを用いることができる。
【００２８】ＳｒＣＯ３及びＣａＣＯ３は、より詳細に
は、アルカリ金属化合物などと高温で反応して液相を形
成し、物質移動を促進する焼結助剤としての役割を果た
す。組成物について所望の電気的特性及び焼成温度を得
るためには、製造時に第１の元素群の原料全体の３．０
〜９．０重量％となるようにＳｒＣＯ３を含有させるこ
とが好ましく、４．０〜８．０重量％の範囲内であれば
より好ましい。また、ＣａＣＯ３については、０．１〜
３．０重量％となるように含有させることが好ましく、
０．１〜２．０重量％の範囲内であればより好ましい。
なお、ストロンチウム及びカルシウムの原料は、ＳｒＣ
Ｏ３，ＣａＣＯ３に限らず、それぞれＳｒＯ，ＣａＯな
どを用いることも可能である。
【００２９】第２の元素群については、アルカリ金属
は、焼成時に第１の元素群、特に、ケイ素及びアルカリ
土類金属とホウ素と共に焼成すると、焼結助剤として機
能し、全体の焼成温度を低下させることができるので好
ましい。このようなアルカリ金属の原料としては、例え
ば、Ｌｉ２ＣＯ３，Ｌｉ２Ｏなどのリチウム化合物及び
Ｎａ２ＣＯ３，Ｎａ２Ｏなどのナトリウム化合物が挙げ
られ、これらのうち少なくともリチウム化合物が用いら
れることが好ましい。組成物中にリチウム及びナトリウ
ムが必要以上に多く含まれることは、既に述べたよう
に、組成物のＱ値が小さくなると共に、電気的耐久性及
び化学的耐久性が劣化するので、好ましくない。なお、
第２の元素群全体におけるリチウムの割合は、各元素を
酸化物換算した場合、８．０〜２５．０重量％の範囲内
であることが好ましい。また、ナトリウムの割合は、各
元素を酸化物換算した場合、０〜１５．０重量％である
ことが好ましい。
【００３０】ホウ素は、組成物の焼成温度を低下させる
ことができるという利点を有している。具体的には、ホ
ウ素の原料としては、例えばＢ２Ｏ３が用いられ、第１
の元素群の原料、特に、ケイ素及びアルカリ土類金属の
原料と共に焼成すると、焼結助剤として機能し、全体の
焼成温度を低下させることができる。しかしながら、ホ
ウ素の原料を多量に含んで焼成すると、ケイ素及びアル
カリ土類金属との化合物（ボロンシリケートガラス）が
発泡して、組成物に多数の閉気孔が生じ、Ｑ値が小さく
なると共に、電気的耐久性及び化学的耐久性が劣化して
しまうため、必要以上に含むことは好ましくない。な
お、第２の元素群全体におけるホウ素の割合は、各元素
を酸化物換算した場合、６０．０〜９２．０重量％であ
ることが好ましい。
【００３１】
【実施例】更に、本発明の具体的な実施例について図面
を参照して詳細に説明する。
【００３２】（実施例１〜１０）まず、ＢａＣＯ３及び
ＴｉＯ２の粉末を用意し、これらの粉末のモル比がＢａ
ＣＯ３：ＴｉＯ２＝１：４となるように秤量し、溶媒と
して純水を加え、ジルコニアビーズを用いたボールミル
にて３時間湿式混合を行ったのち、十分に乾燥させた。
次いで、得られた混合物を、１１００℃で２時間仮焼し
たのち、純水を溶媒とし、ジルコニアビーズを用いて湿
式粉砕を行い、十分に乾燥させた。これにより、チタン
含有化合物を得た。
【００３３】また、第１の元素群の原料として、粉末状
のＳｉＯ２，ＺｎＯ，Ａｌ２Ｏ３，ＴｉＯ２，ＣｕＯ，
Ｂｉ２Ｏ３，ＭｏＯ３，ＭｇＯ，ＢａＣＯ３，ＳｒＣＯ
３及びＣａＣＯ３を用意し、これらを目的の組成となる
ように秤量したのち、仮焼温度を８２０℃としたことを
除き他はチタン含有化合物の場合と同様にして仮焼し
た。更に、第２の元素群の原料として、Ｂ２Ｏ３，Ｌｉ
２ＣＯ３及びＮａ２ＣＯ ３を用意し、これらを目的の組
成となるように秤量した。第１及び第２の元素群の原料
の秤量に際しては、実施例１〜１０で、第１の元素群の
原料と第２の元素群との重量比を図１及び図２に示した
ように変化させた。
【００３４】そののち、チタン含有化合物と第１の元素
群の原料（仮焼状態）と第２の元素群の原料とを秤量
し、純水を溶媒としてジルコニアビーズを用いた湿式混
合を行い、十分に乾燥させた。秤量に際しては、実施例
１〜１０で、ＢａＴｉ４Ｏ９と第１及び第２の元素群の
材料との重量比を図１及び図２に示したように変化させ
た。なお、この比は、第１及び第２の元素群の各元素を
酸化物換算した場合の重量比である。
【００３５】続いて、得られた混合物にバインダとして
のポリビニルアルコール（ＰＶＡ）を添加して造粒し、
金型に充填したのち、プレス成型器を用いて３ｔｏｎ／
ｃｍ ２の圧力で成形し、１２．０ｍｍφ，厚さ１２．０
ｍｍの円柱状のサンプルを得た。更に、空気中におい
て、得られたサンプルを焼成し、誘電体磁器組成物を得
た。その際、実施例１〜１０で、焼成温度及び焼成時間
を図１及び図２に示したように変化させた。
【００３６】なお、実施例１〜１０に対する比較例１〜
８として、ＢａＴｉ４Ｏ９と第１の元素群と第２の元素
群との重量比、及びサンプルの焼成条件を図３又は図４
に示したように変化させたことを除き、実施例１〜１０
と同様にして、サンプルを焼成した。その結果、比較例
１，７については、サンプルは未焼結のままであった。
ちなみに、比較例１〜３は、第１の元素群に対する第２
の元素群の割合（第２の元素群／第１の元素群）が重量
比で０．０１未満または０．１０よりも大きいものであ
り、比較例４〜８は、酸化物に対する第１及び第２の元
素群の各元素の合計の割合（（第１の元素群＋第２の元
素群）／酸化物）が、重量比で４５／５５未満又は６５
／３５よりも大きいものである。
【００３７】このようにして作製した実施例１〜１０及
び比較例２〜６，８の誘電体磁器組成物について、ＴＥ
Ｍ共振器法によりマイクロ波領域における比誘電率を求
めた。また、誘電体磁器組成物をキャビティに入れて、
ＴＥＭモードの共振ピークを測定することにより１ＧＨ
ｚにおけるＱ値を求めた。更に、ストリップ線路共振器
法を用いて１ＧＨｚにおける共振周波数の温度依存性を
求めた。それらの結果を図１〜図４に併せて示す。な
お、温度依存性は、−２５〜＋８５℃の範囲において測
定し、＋２５℃の値を基準としたときの変化率（ｐｐｍ
／℃）により示している。
【００３８】図１〜図４から分かるように、各実施例は
いずれも、Ｑ値が９０００〜２２０００であり、比誘電
率が１８〜２８であると共に、τｆが−１０〜８ｐｐｍ
／℃であり、これら３つの電気的特性の全てに優れてい
たのに対し、各比較例は３つの電気的特性のうち少なく
とも１つは、「従来の技術」において述べた要求値を満
たしていなかった。また、各実施例はいずれも、焼成温
度が９２０℃以下であり、銀又は銅などと同時焼成可能
であることが分かった。すなわち、本発明の誘電体磁器
組成物は、焼成温度が低く、かつ電気的特性に優れてい
ることが確認された。
【００３９】なお、ここでは具体的には説明しないが、
チタン酸バリウム系酸化物が化学量論組成ではない場合
であっても、組成式ＢａＴｉｘＯ２ｘ＋１において３．
５≦ｘ≦５．０を満たしている場合には、同様の効果を
得ることができる。また、第１の元素群及び第２の元素
群の原料が上述した酸化物又は炭酸塩以外の各元素の他
の形態の化合物の場合についても、それぞれ同様の効果
を得ることができる。更に、第１の元素群の原料である
ＳｉＯ２の平均粒径が５０ｎｍ以下であれば電気的特性
により優れていることが確認された。
【００４０】以上、実施の形態及び実施例を挙げて本発
明を説明したが、本発明は上記実施の形態及び実施例に
限定されるものではなく、種々変形可能である。例え
ば、上記実施例では、第１の元素群の全原料を混合して
仮焼するようにしたが、第１の元素群の全原料のうちビ
スマス及びモリブデンの化合物は必ずしも仮焼する必要
はなく、これらを例えば第２の元素群の原料と混合して
製造しても、本発明の誘電体磁器組成物を得ることがで
きる。
【００４１】
【発明の効果】以上説明したように請求項１又は２記載
の誘電体磁器組成物によれば、組成式がＢａＴｉｘＯ
２ｘ＋１（但し、３．５≦ｘ≦５．０）で表される酸化
物に対する各元素の合計の割合（各元素の合計／酸化
物）を、各元素を酸化物換算した場合、重量比で４５／
５５以上６５／３５以下とすると共に、第１の元素群に
対する第２の元素群の割合（第２の元素群／第１の元素
群）を、各元素を酸化物換算した場合、重量比で０．０
１以上０．１０以下とするようにしたので、焼成温度を
低くすることができ、かつ優れた電気的特性を得ること
ができるという効果を奏する。また、化学的耐久性を向
上させることができるという効果も奏する。更に、溶媒
として有機溶媒ではなく純水を用いることができるた
め、環境の保護を図ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施例１〜５に係る誘電体磁器組成物
の構成及び各組成物に関する測定結果を表す図である。
【図２】本発明の実施例６〜１０に係る誘電体磁器組成
物の構成及び各組成物に関する測定結果を表す図であ
る。
【図３】本発明の比較例１〜５に係る誘電体磁器組成物
の構成及び各組成物に関する測定結果を表す図である。
【図４】本発明の比較例６〜８に係る誘電体磁器組成物
の構成及び各組成物に関する測定結果を表す図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4G031 AA01 AA02 AA03 AA04 AA05 AA06 AA11 AA17 AA25 AA26 AA29 AA30 AA35 BA09 5G303 AA02 AB06 AB08 AB11 AB15 BA12 CA01 CB01 CB03 CB05 CB06 CB11 CB16 CB17 CB30 CB32 CB35 CB38 CD01 DA05

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 バリウム（Ｂａ）とチタン（Ｔｉ）と酸
    素（Ｏ）とを含み、組成式がＢａＴｉｘＯ２ｘ＋１（但
    し、３．５≦ｘ≦５．０）で表される酸化物と、 少なくとも１種のアルカリ土類金属，ケイ素（Ｓｉ），
    亜鉛（Ｚｎ），アルミニウム（Ａｌ），チタン，銅（Ｃ
    ｕ），ビスマス（Ｂｉ）及びモリブデン（Ｍｏ）よりな
    る第１の元素群と、 少なくとも１種のアルカリ金属及びホウ素（Ｂ）よりな
    る第２の元素群とを含み、 前記酸化物に対する前記各元素の合計の割合（各元素の
    合計／酸化物）が、前記各元素を酸化物換算した場合、
    重量比で４５／５５以上６５／３５以下であると共に、 前記第１の元素群に対する前記第２の元素群の割合（第
    ２の元素群／第１の元素群）が、前記各元素を酸化物換
    算した場合、重量比で０．０１以上０．１０以下である
    ことを特徴とする誘電体磁器組成物。
  2. 【請求項２】 前記第１の元素群は、アルカリ土類金属
    として、マグネシウム（Ｍｇ），カルシウム（Ｃａ），
    ストロンチウム（Ｓｒ）及びバリウム（Ｂａ）を含有
    し、前記第２の元素群は、アルカリ金属として少なくと
    もリチウム（Ｌｉ）を含有することを特徴とする請求項
    １記載の誘電体磁器組成物。
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