JP2003053836A - 耐熱性フレキシブル積層板の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 銅箔の光沢面の表面粗さが粗いため、ラミネ
ート後すぐに、銅箔と保護材料が剥離してしまい、積層
板にシワが形成され外観不良になる。 【解決手段】 接着フィルムと金属材料とを熱ロールラ
ミネート装置により連続的に貼り合わせてなる積層板の
製造方法であって、該装置の加圧面と被積層材料との間
に、ラミネートされるときの温度によって粘着性を示す
材料を片面に保有する保護材料を粘着面を被積層材料側
に配置し、２００℃以上の加圧加熱成形を行い、加圧成
形後も保護材料と被積層材料とを軽く密着させておき、
冷却後に該保護材料を積層板から剥離する積層板の製造
方法により上記課題を解決しうる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、加圧加熱成形装置
で製造される積層板の製造方法に関する。特には、電子
電気機器等に用いられるフレキシブル積層板の製造方法
に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】電子電気機器用印刷回路基板に用いられ
る積層板には、金属箔が熱硬化性樹脂等の熱硬化型接着
剤によって貼付された積層板（以下、熱硬化型の積層板
と表す）と、熱可塑性樹脂等の熱融着型接着剤によって
貼付された積層板（以下、熱融着型の積層板と表す）が
ある。

【０００３】熱硬化型の積層板の製造方法は、従来より
種々研究されており、樹脂含浸紙、樹脂含浸ガラス布等
と金属箔を多段プレスや真空プレスを用いてプレスし、
その後、高温で数時間熱硬化させてリジッド積層板を得
る方法や、ロール状の材料を１対の加熱ロールに挟んで
ラミネートし、その後、高温で数時間熱硬化させてフレ
キシブル積層板を得る方法、加熱ロールの代わりにダブ
ルベルトプレス装置を用いて熱ラミネートする方法等が
実施されている。その際、以下に示す問題を解決する目
的で、装置の加圧面と被積層材料との間に保護材料を挟
んで加圧加熱成形する場合がある。すなわち、金属箔表
面の傷や打痕の発生（特開昭６０−１０９８３５）や熱
ラミネート後の硬化炉における積層板の反りの発生（特
開平４−８９２５４）、あるいは樹脂溜まりのある平滑
性に乏しい樹脂含浸紙や樹脂含浸ガラス布等により滑ら
かなラミネート加工が阻害される等の問題が発生する場
合に保護材料を用いるときがある。また、熱融着型で
は、特開平１１−２９８１１４に、接着フィルムの片面
に銅箔をシリコンゴムロールでラミネートする時、銅箔
を貼らない面に保護フィルム（非熱可塑性のポリイミド
フィルム）を配してラミネートを行う事例が記載されて
いる。しかしながら、該公報の場合、この保護フィルム
は、接着フィルムがラミネートロールに貼りつかないこ
とを目的に使用している。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】上記した熱硬化型の積
層板を製造する場合、加圧加熱成形温度は２００℃以下
である場合が殆どである。この程度の加熱温度では、被
積層材料にかかる熱応力が小さく、熱ラミネート時のシ
ワ等の外観不良は発生しにくい。

【０００５】ところが、熱融着型の積層板を製造する場
合、接着層を構成する熱可塑性樹脂のガラス転移温度
（Ｔｇ）以上の温度で加圧加熱を行わなければ熱融着が
できない。一方、電子電気機器用積層板は、部品実装の
過程で高温加熱を受けるので、接着層を構成する熱可塑
性樹脂には少なくとも１８０℃以上のＴｇが求められ
る。更にその熱融着のためには２００℃以上の熱ラミネ
ート温度が必要となる。この様な高温でのラミネートで
は、被積層材料の熱膨張・熱収縮の変化が大きくなり、
ラミネートされた積層体にシワ等の外観不良を生じやす
いという問題がある。

【０００６】シワの発生原因をより詳しく説明すると、
熱ロールラミネート機で銅箔と熱可塑性ポリイミドをラ
ミネートする場合、熱ロールラミネート機の加熱加圧状
態のプレスロール間を通過することで、銅箔と熱可塑性
ポリイミドが貼り合わされる。ラミネート時、各被積層
材料は熱によって膨張した状態にあるが、一般に銅箔の
線膨張係数よりも熱可塑性ポリイミドの線膨張係数は大
きいため、銅箔より面方向に大きく伸びた状態で熱可塑
性ポリイミドは銅箔と熱ラミネートされ、逆に、冷却時
には熱可塑性ポリイミドは銅箔より面方向に大きく縮
む。このため、できた積層板は面方向にシワを生じる。
これは、圧力が開放されるラミネート直後も、材料が熱
を保持しており、その温度が熱可塑性ポリイミドのＴｇ
よりも高いために熱可塑性ポリイミドは流動状態にあ
り、シワの発生を抑止できないことも一因となってい
る。

【０００７】このシワを抑制することを目的に、ラミネ
ート時に加圧面と被積層材料との間にポリイミドフィル
ムのようなラミネート時の高温にも耐えうる保護材料を
配してラミネートし、ラミネート後も保護材料をラミネ
ートされた積層板からすぐに剥がさず、積層板の温度が
接着フィルムのＴｇ以下になってから剥離する方法があ
る。ラミネート後の熱可塑性ポリイミドは収縮しようと
するが、この方法による保護材料を用いることによっ
て、ラミネートされた積層板の面方向の動きを抑制し、
さらには熱可塑性ポリイミドの動きが制限されてシワが
発生しないことを利用している。この方法においても、
シワの発生は抑制されるが、銅箔として表面粗さが粗い
ものをラミネートした場合には、シワの発生を抑制する
ことが不十分であった。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明は前記問題点に鑑
み、熱ラミネート時に生じるシワ等の外観不良のないフ
レキシブル基板材料として好適な積層板を提供するもの
である。

【０００９】すなわち、本発明者らは、上記同様の系で
銅箔の表面粗さが違うといった銅箔の種類に関係なく、
表面性の良好な積層板を製造することができることを見
出したのである。

【００１０】すなわち本発明の請求項１は、接着フィル
ムと金属材料とを熱ロールラミネート装置により連続的
に貼り合わせてなる積層板の製造方法であって、該装置
の加圧面と被積層材料との間に、常温では粘着性を示さ
ずラミネートされるときの温度によって粘着性を示す材
料を片面に保有する保護材料を粘着面を被積層材料側に
配置し、２００℃以上の加圧加熱成形を行い、加圧成形
後も保護材料と被積層材料とを軽く密着させておき、冷
却後に該保護材料を積層板から剥離することを特徴とす
る積層板の製造方法である。ここでいう、保護材料とは
積層板の非構成材料をさす。また、保護材料と被積層材
料はラミネートロールを通過することで軽く密着された
状態にある。ここで軽く密着という状態は、保護フィル
ムと被積層材料が何も力を加えない状態で双方が剥離し
ない状態をいい、手で剥がすと簡単に剥がれる状態をい
う。

【００１１】更に、本発明の請求項２は前記記載の常温
では粘着性を示さずラミネートされるときの温度によっ
て粘着性を示す材料として、熱可塑性樹脂を用いること
を特徴とする請求項１に記載する積層板の製造方法であ
る。本発明の請求項３は、前記記載の常温では粘着性を
示さずラミネートされるときの温度によって粘着性を示
す材料として、ラミネート温度以下のガラス転移温度を
もつ熱可塑性樹脂を用いることを特徴とする請求項１乃
至請求項２のいずれか１項に記載する積層板の製造方法
である。本発明の請求項４は、前記接着フィルムとし
て、接着成分中に熱可塑性ポリイミドを５０重量％以上
含有する接着フィルムを用いることを特徴とする請求項
１乃至請求項３のいずれか１項に記載する積層板の製造
方法である。本発明の請求項５は、前記金属材料とし
て、厚みが５０μｍ以下の銅箔を用いることを特徴とす
る請求項１乃至請求項４のいずれか１項に記載する積層
板の製造方法である。本発明の請求項６は、前記保護材
料として、ポリイミドフィルムを用いることを特徴とす
る請求項１乃至請求項５のいずれか１項に記載する積層
板の製造方法である。

【００１２】

【発明の実施の形態】以下、本発明の詳細について説明
する。

【００１３】本発明の製造方法で得られる積層板の用途
は特に限定されるものではないが、主として電子電気用
のフレキシブル積層板として用いられるものである。

【００１４】接着フィルムとしては、熱融着性を有する
樹脂から成る単層フィルム、熱融着性を有さないコア層
の両側に熱融着性を有する樹脂層を形成して成る複数層
フィルム、紙、ガラスクロス等の基材に熱融着性を有す
る樹脂を含浸したフィルム等が挙げられるが、ガラスク
ロス等の剛性のある基材を使用すると屈曲性が劣ること
より、フレキシブル積層板用の接着フィルムとしては、
熱融着性を有する樹脂から成る単層フィルム、熱融着性
を有さないコア層の両側に熱融着性を有する樹脂層を形
成して成る複数層フィルムが好ましい。熱融着性を有す
る樹脂から成る単層フィルム、熱融着性を有さないコア
層の両側に熱融着性を有する樹脂層を形成して成る複数
層フィルムとしては耐熱性を有するものが好ましく、接
着成分が熱可塑性ポリイミド系成分から成るもの、例え
ば、熱可塑性ポリアミドイミド、熱可塑性ポリエーテル
イミド、熱可塑性ポリエステルイミド等が好適に用いら
れ得る。これらの耐熱性の熱可塑性樹脂を接着成分中の
５０％以上含有する接着フィルムも本発明には好ましく
用いられ、エポキシ樹脂やアクリル樹脂のような熱硬化
性樹脂等を配合した接着フィルムの使用も好ましい。各
種特性の向上のために接着フィルムには種々の添加剤が
配合されていても構わない。

【００１５】接着フィルムの構成は、耐熱性の接着層を
外側に有するものであれば、熱融着性の接着成分のみか
ら成る単層でも構わないが、寸法特性等の観点から、熱
融着性を有さないコア層の両側に熱融着性の接着層を有
する３層構造のフィルムが好ましい。この熱融着性を有
さないコア層は、耐熱性があれば特に限定しないが、非
熱可塑性のポリイミドフィルムの使用が好ましい。

【００１６】接着フィルムの作製方法については特に限
定しないが、接着剤層単層からなる場合、ベルトキャス
ト法、押出法等により製膜することができる。また、接
着フィルムの構成が接着層／熱融着性を有さないコア層
／接着層という３層からなる場合、熱融着性を有さない
コア層（例えば、耐熱性フィルム）の両面に接着剤を、
片面ずつ、もしくは両面同時に塗布して３層の接着フィ
ルムを作製する方法や、耐熱性フィルムの両面に接着成
分のみからなる単層の接着フィルムを配して貼り合わせ
て３層の接着フィルムを作製する方法がある。接着剤を
塗布して３層の接着フィルムを作製する方法において、
特にポリイミド系の接着剤を使用する場合、ポリアミッ
ク酸の状態で耐熱性フィルムに塗布し、次いで乾燥させ
ながらイミド化を行う方法と、そのまま可溶性ポリイミ
ド樹脂を塗布し、乾燥させる方法があり、接着剤層を形
成する方法は特に問わない。その他に、接着層／耐熱融
着性を有さないコア層／接着層のそれぞれの樹脂を共押
出して、一度に耐熱性接着フィルムを製膜する方法もあ
る。

【００１７】金属材料としては、特に限定しないが、電
子電気機器用に用いられる積層板の場合、導電性・コス
トの点から銅箔を用いるのが好ましい。また、金属箔の
厚みについては、銅箔の厚みが薄いほど回路パターンの
線幅を細線化できることから、５０μｍ以下の銅箔が好
ましい。特に３５μｍ以下の銅箔はそれ以上の厚みの銅
箔に比べてコシがなく、熱ラミネートする際にシワを生
じやすいため、３５μｍ以下の銅箔について、本発明は
顕著な効果を発揮する。また、銅箔の種類としては圧延
銅箔、電解銅箔、ＨＴＥ銅箔等が挙げられ特に制限はな
く、これらの表面に接着剤が塗布されていても構わな
い。また、金属材料として表面の中心線平均粗さ（Ｒ
ａ）が０．３μｍ 以上の材料を用いると、特に本発明
の顕著な効果を発揮する。

【００１８】熱ロールラミネート装置については、被積
層材料を加熱して圧力を加えてラミネートする装置であ
れば特にこだわらない。加熱方法について、所定の温度
で加熱することができるものであれば特にこだわらず、
熱媒循環方式、熱風加熱方式、誘電加熱方式等が挙げら
れる。加熱温度は２００℃以上が好ましいが、電子部品
実装のために積層板が雰囲気温度２４０℃の半田リフロ
ー炉を通過する用途に供される場合には、それに応じた
Ｔｇを有する熱融着フィルムを使用するため２４０℃以
上の加熱が好ましい。プレスロールの材質はゴム、金属
等、特に限定しないが、ラミネート温度が２８０℃以上
の高温になると、ゴムロールは劣化するため使用でき
ず、金属ロールが好ましい。加圧方式についても所定の
圧力を加えることができるものであれば特にこだわら
ず、油圧方式、空気圧方式、ギャップ間圧力方式等が挙
げられ、圧力は特に限定されない。

【００１９】保護材料は、ラミネートした製品のシワ発
生等の外観不良から保護する目的を満たすものであり、
かつラミネートされるときの温度で粘着性を示す材料を
有するものであれば何でも良い。このような粘着性を示
す材料は、常温では粘着性を示さないものが好ましく、
たとえば、ラミネート温度付近にＴｇを有する熱可塑性
の樹脂が考えられる。通常、耐熱性フレキシブル積層板
を製造するときのラミネート温度は２００℃以上と高温
であり、その温度に耐えうる材料として熱可塑性ポリイ
ミド樹脂、熱可塑性ポリアミド樹脂、熱可塑性ポリアミ
ドイミド樹脂等の耐熱性の熱可塑性樹脂が有効である。

【００２０】これらのラミネートされる温度で粘着性を
有する材料を、ラミネートされるときの温度に耐えうる
材料の片面に有する保護材料を用いることが好ましく、
耐熱性に優れる非熱可塑性ポリイミドフィルム等の片面
に前記粘着性を有する材料を有する保護材料を用いるこ
とが有効である。ラミネートされるときの温度に耐えう
る材料の厚みは特に限定しないが、ラミネート後の積層
板のシワ形成を抑制する目的から、５０μｍ以上の厚み
が好ましい。保護材料の厚みが７５μｍ以上であればシ
ワ形成をほぼ完全に抑制できるため好ましい。さらに好
ましくは１２５μｍ以上である。

【００２１】保護材料の片面に熱可塑性樹脂層を形成す
る方法は、所定の樹脂構成のものが得られれば特にこだ
わらなく、保護材料の片面に熱可塑性樹脂を塗布・乾燥
をおこなう方法やあらかじめ熱可塑性樹脂フィルムを形
成しておき、その後で保護材料と貼り合わせて作製する
方法、保護材料を作製する時、同時に片面に熱可塑性樹
脂層も形成する方法等が使用できる。

【００２２】保護材料の片面に形成する粘着性を示す材
料の厚みは特にこだわらないが、熱可塑性樹脂層が厚す
ぎると、金属材料と剥離する際、熱可塑性樹脂層の凝集
破壊が起こり、金属材料に転写する可能性があるため、
１０μｍ以下の厚みが好ましい。さらに好ましくは５μ
ｍ以下である。

【００２３】保護材料を剥離する際の積層板の温度は、
熱可塑性樹脂を被積層材料として使用する場合には、そ
のＴｇ以下の温度が好ましい。より好ましくはＴｇより
も５０℃以上低い温度、更に好ましくはＴｇよりも１０
０℃以上低い温度である。最も好ましくは室温まで冷却
された時点で保護材料を積層板から剥離するのが好まし
い。

【００２４】以下実施例を記載して本発明をより詳細に
説明する。 （実施例）実施例中のガラス転移温度（Ｔｇ）は、島津
製作所 ＤＳＣ ＣＥＬＬ ＳＣＣ−４１（示差走査熱
量計）により、窒素気流下、昇温速度１０℃／分にて、
室温から４００℃までの温度範囲で測定した。

【００２５】実施例１ 非熱可塑性ポリイミドフィルム両面にのＴｇ１９０℃の
熱可塑性ポリイミド樹脂成分を有する２５μｍ厚の三層
構造の接着フィルム（鐘淵化学工業株式会社製ＰＩＸＥ
Ｏ−ＢＰ）の両側に１８μｍの電解銅箔（光沢面の表面
の中心線平均粗さＲａ＝０．３９μｍ）を配し、さらに
その両側に保護フィルムとして片面に２μｍの熱可塑性
樹脂（Ｔｇ３４０℃）を塗布した１７５μｍのポリイミ
ドフィルム（鐘淵化学工業株式会社製 アピカル１７５
ＡＨ）を配して、熱ロールラミネート機により、温度３
６０℃、Ｌ／Ｓ２．０m/min、線圧５００N/cmの条件で
ラミネートした後、保護フィルムとラミネートされたフ
レキシブル積層板が軽く密着した状態で常温まで冷却
し、冷却後、フレキシブル積層板から保護フィルムを剥
離してフレキシブル積層板を作製した。

【００２６】その結果、外観にシワ等の不良のないフレ
キシブル積層板を得た。 実施例２ 実施例１で用いた３層構造の接着フィルムの両側に実施
例１の電解銅箔よりシワが発生しやすい１８μｍの圧延
銅箔（光沢面の表面の中心線平均粗さＲａ＝０．３８μ
ｍ）を配し、さらにその両側に保護フィルムとして片面
に２μｍの熱可塑性樹脂（Ｔｇ３４０℃）を塗布した１
７５μｍのポリイミドフィルム（鐘淵化学工業株式会社
製 アピカル１７５ＡＨ）を配して、熱ロールラミネー
ト機（温度３６０℃、Ｌ／Ｓ２．０m/min、線圧５００N
/cm）で実施例１と同様にしてフレキシブル積層板を作
製した。

【００２７】その結果、外観にシワ等の不良のないフレ
キシブル積層板を得た。 実施例３ 実施例１で用いた３層構造の接着フィルムの両側に実施
例１の電解銅箔（光沢面の表面の中心線平均粗さＲａ＝
０．３９μｍ）を配し、さらにその両側に保護フィルム
として片面に２μｍの熱可塑性樹脂（Ｔｇ３４０℃）を
塗布した１２５μｍのポリイミドフィルム（鐘淵化学工
業株式会社製 アピカル１２５ＡＨ）を配して、熱ロー
ルラミネート機（温度３６０℃、Ｌ／Ｓ２．０m/min、
線圧５００N/cm）で実施例１と同様にしてフレキシブル
積層板を作製した。

【００２８】その結果、外観にシワ等の不良のないフレ
キシブル積層板を得た。 実施例４ 実施例１で用いた３層構造の接着フィルムの両側に実施
例１の電解銅箔よりシワが発生しやすい１８μｍの圧延
銅箔（光沢面の表面の中心線平均粗さＲａ＝０．３８μ
ｍ）を配し、さらにその両側に保護フィルムとして片面
に２μｍの熱可塑性樹脂（Ｔｇ３４０℃）を塗布した１
２５μｍのポリイミドフィルム（鐘淵化学工業株式会社
製 アピカル１２５ＡＨ）を配して、熱ロールラミネー
ト機（温度３６０℃、Ｌ／Ｓ２．０m/min、線圧５００N
/cm）で実施例１と同様にしてフレキシブル積層板を作
製した。

【００２９】その結果、外観にシワ等の不良のないフレ
キシブル積層板を得た。

【００３０】比較例１ 保護フィルムとして１７５μｍのポリイミドフィルム
（鐘淵化学工業株式会社製アピカル１７５ＡＨ）を用い
て、それ以外は実施例１と同様にしてフレキシブル積層
板を得た。

【００３１】その結果、ラミネート直後に保護フィルム
とフレキシブル積層板が剥離してしまい、ラミネートの
進行方向に縦筋が入ったようなシワが発生した。

【００３２】比較例２ 保護フィルムとして１７５μｍのポリイミドフィルム
（鐘淵化学工業株式会社製アピカル１７５ＡＨ）を用い
て、それ以外は実施例１と同様にしてフレキシブル積層
板を得た。

【００３３】その結果、ラミネート直後に保護フィルム
とフレキシブル積層板が剥離してしまい、ラミネートの
進行方向に縦筋が入ったようなシワが発生した。

【００３４】

【発明の効果】本発明による積層板の作製方法を用いる
ことによって、銅箔の表面粗さが粗いため、ラミネート
直後、銅箔から保護材料が剥がれてしまい、積層板表面
にシワを形成しやすい銅箔を用いた場合においても、外
観良好な積層板を得ることが出来る。従って本発明は、
特に電子電気機器用のフレキシブル積層板として好適な
材料を提供するものである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4F100 AB01B AB17B AB33B AK01G AK49A AK49G AR00A AR00C BA03 BA07 DD07B EJ192 EJ422 GB43 JA05G JB16A JB16G JL11 JL11A JN21B YY00A YY00B 4F211 AA40 AC03 AD03 AG01 AG03 AH36 TA03 TC05 TD11 TN09 TN52 TQ03 TQ09

Claims (8)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 接着フィルムと金属材料とを熱ロールラ
   ミネート装置により連続的に貼り合わせてなる積層板の
   製造方法であって、該装置の加圧面と被積層材料との間
   に、ラミネートされるときの温度によって粘着性を示す
   材料を有する保護材料を、粘着性を示す面が被積層材料
   側となるように配置し、２００℃以上の加圧加熱成形を
   行い、加圧成形後も保護材料と被積層材料とを軽く密着
   させておき、冷却後に該保護材料を積層板から剥離する
   ことを特徴とする積層板の製造方法。
2. 【請求項２】 前記保護材料が常温では粘着性を示さな
   い材料を片面に保有する保護材料である請求項１記載の
   積層板の製造方法。
3. 【請求項３】 前記ラミネートされるときの温度によっ
   て粘着性を示す材料が熱可塑性樹脂であることを特徴と
   する請求項１または２に記載する積層板の製造方法。
4. 【請求項４】 前記熱可塑性樹脂が、ラミネートされる
   ときの温度以下のガラス転移温度をもつ樹脂であること
   を特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれか１項に記
   載する積層板の製造方法。
5. 【請求項５】 前記接着フィルムとして、接着成分中に
   熱可塑性ポリイミドを５０重量％以上含有する接着フィ
   ルムを用いることを特徴とする請求項１乃至請求項４の
   いずれか１項に記載する積層板の製造方法。
6. 【請求項６】 前記金属材料として、厚みが５０μｍ以
   下の銅箔を用いることを特徴とする請求項１乃至請求項
   ５のいずれか１項に記載する積層板の製造方法。
7. 【請求項７】 前記金属材料の光沢面の表面の中心線平
   均粗さＲａが０．３μｍ 以上である請求項１〜６のい
   ずれか一項に記載の製造方法。
8. 【請求項８】 前記保護材料として、ラミネートされる
   ときの温度によって粘着性を示す材料を有するポリイミ
   ドフィルムを用いることを特徴とする請求項１乃至請求
   項７のいずれか１項に記載する積層板の製造方法。