JP2002526900A - 高分子電解質膜燃料電池における反応水の排出方法 - Google Patents
高分子電解質膜燃料電池における反応水の排出方法Info
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Abstract
Description
法を実施するための高分子電解質膜燃料電池に関する。
する際に、水(H2O)が発生する。陽イオン交換膜が電解質として使用される
いわゆるPEM(高分子電解質膜)燃料電池において、陽極に水素の酸化により
、生ずる陽子(H+)はこの膜を通して浸透し、陰極でそこに生じているO2-イ
オンとで水を形成する。この反応水は、水管理に影響を与えず、一定に保つため
に、燃料電池から除去されねばならない。
。反応水はそのとき液状になり、ガス余剰(移送ガス)と共に陰極ガス空間から
排出される(例えば、第26回国際協会エネルギー変換エンジニアリング会議の
議事録、ボストン、MA、1991年8月4日〜9日、第3巻、630〜635
頁参照、この文献にPEM燃料電池の原理的構造が出ている)。反応ガスとして
空気を使用する場合には移送ガスは不活性ガス成分の窒素(N2)である。この
方法の欠点は、反応ガスの加湿が比較的高価であることにある。 ・陰極側における排出(部分的にもしくは完全に蒸気状) 反応ガスは全く或いは一部しか加湿されないので、反応水は少なくとも部分的
に蒸気で排出される(例えばヨーロッパ特許第0567499号明細書参照)。
このような運転コンセプトは電解質膜に機械的安定性及び導通性に関して一定の
要件を課している。比較的高い運転圧を持つシステムにおいては、反応水を膨張
段階で蒸気相に変換して、燃料電池から除去することが可能である。このような
方法は従って非常にコストがかかる。 ・陽極側における排出 反応水を陽極側で排出する運転コンセプトは陰極と陽極の間の(反応剤の)圧
力差で動作する(例えば米国特許明細書第5366818号参照)。その場合、
反応水は陰極側における高いガス圧、例えば2バールの水素に対して4バールの
空気で、陽極側に押圧されて、そこで余剰水素と共に燃料電池から除去される。
(陰極側における)高い圧力の設定は、しかし、圧縮のためにエネルギーを必要
とし、このエネルギーは燃料電池から供給されねばならないから、非常に不利で
ある。
M燃料電池において、反応ガスの加湿を必要とせず、また高いガス圧も必要とし
ないように、反応水の排出を行うことにある。
持つ疎水性の膜が使用され、反応水がこの陽極を通して排出されることにより解
決される。
とすることがないという利点を備えた、陽極側における反応水の排出であり、そ
のために陰極側にいわゆるガス透過膜が設けられる。このガス透過膜はガス透過
性であるが、しかしながら液状の水に対しては非透過性である。燃料電池の運転
の際に、負荷に応じて、常に水は液状に形成されるから、燃料電池セル内の内圧
は陰極側において上昇し、反応水は電極膜を通して陽極に、そしてその陽極を通
して押圧され、そこから余剰の反応ガス流と共に離れ、即ち燃料電池から移送さ
れる。陽極側における反応ガスの加湿はしかし基本的には行われる必要はない。
これは、例えば、水を移送する反応ガスが循環して導かれる場合である。
この陰極ガスは燃料電池に乾燥して供給されるので、電解質膜が乾燥したり、損
傷を受けたりすることがない。 2.陽極ガス、即ち水素も同様に加湿される必要はない。反応水全体は陽極に移
送され、そこで充分な湿度を与えられるからである。運転中の乾燥はそれ故に発
生しない。 3.PEM燃料電池における水管理を制御する際に陰極側に生ずる問題はこの発
明による方法においては、水の排出が的確に陽極側において行われることにより
解決される。このことは、多孔質のガス透過膜内の水滴により陰極には酸素の触
媒膜への拡散を阻止する不活性ガスクッション(N2)が形成されない、ことを
意味する。 4.有効な圧力上昇は内部の阻止膜により達成される。このことは、このシステ
ムが反応ガス圧に無関係に機能することを意味する。外部で例えば空気圧縮器を
介して実現されねばならない差圧を必要としない。
膜(陽極と陰極との間)の他に、この陽極と陰極に各1つの多孔質の導電性膜を
備え、この膜は陰極側(ガス透過膜)では疎水性であり、少なくともその表面に
陽極側の膜より小さい孔サイズを持っている。このようにしてガス透過膜は液状
の水に対するバリヤを形成している。
つのがよい。このような構成は例えば非対称の孔構造を有するガス透過膜によっ
て実現することができる。これにより、反応ガスの陰極への移送が比較的僅かに
しか阻害されないという利点が生ずる。このことは特に空気を使用する場合に重
要である。
できる。しかしながら、これはまた、燃料電池に通常設けられる導電性の膜と陰
極との間に薄いバリヤ膜、即ち特定の孔サイズを持つ膜を配置するように、膜を
積み重ねて構成することもできる。このような構造もまた、実現性が容易である
他に、反応ガスの移送に対する阻害が小さいという利点を持っている。
導電性のこのような膜は、比較的簡単に、水の透過を阻止するために、必要な特
定の孔サイズで作ることができる。
願公開第19523382号明細書を参照)。これらは、例えば熱分解によって
有機化合物をベースにしたエーロゲルから作られる。エーロゲルもしくはキセロ
ゲルとして特にレゾルシン及びホルムアルデヒド(モノマーとして)をベースと
するものが使用される。レゾルシン(1,3−ジヒドロキシベンゼン)の他に、
また他のフェノール化合物、例えばフェノールそれ自体及び他のジヒドロキシベ
ンゼン、即ちピロカテキン及びヒドロキノン、並びに、例えばピロガロールやフ
ロログルシンのようなトリジヒドロキシベンゼン、さらにビスフェノールAも使
用することができる。フェノール環はその他の置換基、例えばアルキル群、−C
H2OHのような置換されたアルキル群、及びカルボキシル群を持つことができ
る。即ち、例えばアルキルフェノールやジヒドロキシベンゾイン酸のような化合
物も使用することができる。フェノール成分の代りにメラミンのような化合物も
使用することができる。さらに、ホルムアルデヒドは他のアルデヒド、例えばフ
ルフラール(α−フルフリルアルデヒド)によって代替することができる。
により比較的薄い膜の機械的安定性が向上する。この骨組みは特に少なくとも部
分的に、有機物からなるのがよい。これについては特にセルローズ、ポリアミド
、ポリエステル及びフェノール樹脂(特にノボラック)が挙げられる。この有機
物は多孔質の膜並びに可撓性の繊維フリース及び繊維織布の形で存在する。この
支持骨組みはしかしまた無機物、特に炭素、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウ
ム或いは二酸化ケイ素の繊維とすることもできる。
して機能し、特定の孔サイズを持っているカーボンペーパー或いはカーボン織布
からなることもできる。そのために、表面には例えば導電性の煤微粉及び/又は
ポリテトラフルオロエチレン(PTEE)が入れられる。
パー或いはカーボン織布とすることができる。この膜も同様に疎水性であり、ガ
ス透過膜と同様に、一般に100〜300μmの膜厚を持っている。基本的には
この膜はできるだけ薄いのが望まれるが、しかしその場合でも機械的な取扱い性
は保証されねばならない。
.3gが混合され、これに0.1nのナトリウムカーボネート溶液0.9gと水
20gが加えられる。この溶液をセルローズ膜に含浸させ、しかる後この膜はサ
ンドイッチ状に、2つの平行なガラス板の間に挟まれ、閉鎖された容器に約24
時間空気を絶って室温に放置された。この場合、ガラス板にはで適当な方法で、
例えばばねにより、約50バールの押圧力が加えられる。さらに凡そ24時間約
50℃で放置した後この試料はゲル化する。この試料をさらに凡そ24時間約9
0℃の温度でエージングし、次いで孔の液体、即ち水をアセトンで置換する。次
に、この試料を約50℃の温度で臨界以下に乾燥する。この時、孔に含まれてい
る水は蒸発する。その際、キセロゲルが得られる。この試料がエージング後二酸
化炭素を備えたオートクレーブにおいて臨界以上に乾燥されると、エーロゲルが
得られる。その後、乾燥された試料を約1050℃で、メタンを5%含むアルゴ
ン雰囲気中で熱分解する(時間:凡そ2時間)。
が望まれる或いは必要な場合には、例えば、試料に含浸されるPTEE溶液によ
りこれを行う。
キセロゲルとセルローズ膜とが結合した形で得られる。孔サイズが≦10μmで
ある(最小サイズ:約50nm)この結合体の表面は凡そ3〜4μmの厚さの滑
らかな被膜で覆われ、その被膜は孔サイズ≦30nmを持っている(検査に使用
された走査型電子顕微鏡の分解能限界)。一般に、1〜5μmである被膜の厚さ
は押圧力によってゲル化の際に調整される。この圧力は凡そ20〜100ミリバ
ールである。
)は以下の構造を持っている。陽極ユニットと陰極ユニットとの間に市販のナフ
ィオン膜が配置されている。陽極ユニットは白金触媒を備えたカーボンペーパー
からなる。陰極ユニットは上述の方法で作られた疎水性微細多孔質エーロゲルも
しくはキセロゲルの膜からなり、その膜の上に白金触媒が設けられている。
された。陰極側でこのセルは、使用される酸素の純度に応じて、周期的に洗浄さ
れた。反応水は陽極側で水素流(λ≧2)によって洗浄された。この条件で燃料
電池は異常なく凡そ400mA/cm2の一定負荷で運転された。セル電圧はそ
の場合凡そ720mVであった。
Claims (6)
- 【請求項1】陽極と陰極との間にある電解質膜と、この陰極及び陽極に配置
された各1つの多孔質膜とを備えた高分子電解質膜燃料電池において、陰極側に
陽極側の膜より小さい孔サイズを持つ疎水性の膜が配置され、反応水が陽極を通
して排出されることを特徴とする高分子電解質膜燃料電池における反応水の排出
方法。 - 【請求項2】陽極と、陰極と、この陽極と陰極との間の電解質膜と、この陽
極及び陰極に配置された各1つの多孔質の導電性膜とを備え、この陰極側の膜が
疎水性であり、少なくともその表面に陽極側の膜より小さい孔サイズを持ってい
る、請求項1の方法を実施するための高分子電解質膜燃料電池。 - 【請求項3】陰極側の膜がこの陰極に接する表面に陽極側の膜より小さい孔
サイズを持つことを特徴とする請求項2に記載の高分子電解質膜燃料電池。 - 【請求項4】陰極側の膜が炭素のエーロゲル或いはキセロゲルからなること
を特徴とする請求項2又は3に記載の高分子電解質膜燃料電池。 - 【請求項5】エーロゲルもしくはキセロゲルの膜が支持骨組みを備えている
ことを特徴とする請求項4に記載の高分子電解質膜燃料電池。 - 【請求項6】陽極側の膜が多孔質のカーボンペーパーからなることを特徴と
する請求項2乃至5の1つに記載の高分子電解質膜燃料電池。
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