JP2002524388A - 熱移動用界面に希土類元素窒化物が存在する金属−アルミニウム窒化物アセンブリ - Google Patents

熱移動用界面に希土類元素窒化物が存在する金属−アルミニウム窒化物アセンブリ

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 アルミニウム窒化物を含む第1の要素と金属あるいは金属合金である第2の要素との間のアセンブリであって、その2つの要素間で熱移動を良くするアセンブリを提供することである。 【解決手段】 アルミニウム窒化物を含む第1の要素と金属あるいは金属合金である第2の要素とのアセンブリであって、その2つの要素間の界面が少なくとも単純なあるいは複雑な希土類窒化物、スカンジウム及び/又はイットリウムを含んだことを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、アルミニウム窒化物を含む第1の要素と金属あるいは金属合金であ
る第2の要素との間のアセンブリであって、その2つの要素間で熱移動を良くす
るアセンブリを含んでいる。
【0002】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】
2つの材料間で高い熱伝導度を有するこのようなアセンブリが、高い熱移動が
要求される様々な分野において使用可能である。
【0003】 このアセンブリは、例えば、マイクロエレクトロニクス産業あるいはパワーエ
レクトロニクス産業において、あるいは金属要素とアセンブリ窒化物セラミック
との間で熱移動が必要な装置において使用可能である。
【0004】 要素、特に回路における電源要素の密度の増加は熱束をさらに大きくする。金
属要素とセラミック要素との間の電流界面によってこの熱の十分な除去ができな
い。というのは、要素間の界面は熱バリアーとして作用するからである。このた
め、複雑な冷却系が必要となる。
【0005】 チタンあるいはジルコニウム窒化物を使用して、金属及びアルミニウム窒化物
を形成する周知のプロセスがある。
【0006】 TOMSIA A.P.らが発表した文献“Reactions and Microstructure at Selected
Ceramic/Metal Interfaces - Mater.Manuf. Process. 9, (3), 547-561, 1994[1
]”には、銀−銅合金と、チタンあるいはジルコニウム窒化物がセラミックと金
属との間の界面に形成されたアルミニウム窒化物系のセラミック基板との間のは
んだ付けを開示している。この文献は、特にセラミックとチタンを含む銀−銅合
金とのはんだぬれについての研究であり、その界面での熱移動の研究ではない。
【0007】 NICHOLAS M.G.らが発表した文献“Some Observation on the Wetting and Bon
ding of Nitride Ceramic, J.Mater.Sci. 25, (6), 2679-2689, 1990[2]”もま
た、銀、銅及びチタン系はんだ合金がアルミニウム窒化物系セラミックを濡らし
、得られたチタン窒化物を含む結合が優れていることを示している。
【0008】 日本国特許第05 271 828号公開公報[3]は、銅と5%から25%の希土類金属との含
む組成物を有するアルミニウム窒化物基板の金属被膜化について示しており、金
属被膜層とアルミニウム窒化物基板との間の強い結合を開示している。この文献
には、金属被膜層を銅及び希土類粉末から形成し、この粉末が空気に触れている
間に非常に低い熱伝導度を有する希土類酸化物になってしまうことが避けられな
いことが示されている。このよう結合は界面で優れた熱移動を提供することはで
きない。
【0009】 日本国特許第05 171 317号公開公報[4]も、銅と5重量%から25重量%を有する希
土類金属と0.5重量%から10重量%を有する、鉄、コバルト、ニッケルから選択さ
れた金属のとの合金によるアルミニウム窒化物基板の金属被膜化を示している。
これには、アルミニウム窒化物基板と高い耐酸化性及び耐熱性を有する金属被膜
との間の強い結合を開示している。前の文献と同様に、この文献もセラミック要
素と金属要素との間の界面での優れた熱移動を提供するものではない。
【0010】 金属−セラミックアセンブリに関するこれらの文献では、セラミックと金属あ
るいは金属合金との間の界面での熱移動の問題については述べていない。しかし
ながら、多くの応用では、これらのアセンブリでは大きな熱量を除去しなければ
ならない。特に、これは、アルミナが現在最も広く使用されているエレクトロニ
クスへの応用の場合である。アルミナは25W/m.Kの熱伝導度を有し、アルミニウ
ム窒化物は170W/m.Kから200W/m.Kの熱伝導度を有する。しかしながら、これまで
、アルミナに比較してのアルミニウム窒化物の利得は、金属−アルミニウム窒化
物界面の低い熱伝導度に起因して、期待よりはるかに低いものだった。これは、
界面での低い熱伝導化合物及び多くの欠陥の存在によって説明することができる
【0011】 参考文献[1]及び[2]に示されたような、チタンあるいはジルコニウム窒化物を
含む界面の場合、この窒化物は2つの界面間での熱移動を制御できない。この窒
化物は次の文献に示されているように幅広い範囲の化合物を有する:MASSALSKI
T.B.,Binary Alloy Phase Diamonds, 2nd Eddition, Vol.1, 1084頁,2714頁,2
707頁,2717頁,1990[5]。文献“KOSOLAPOVA T.Ya, Handbooku of High Tempera
ture Compounds: Properties, Production, Application, Hemisphere Publishi
ng Corporation, New York, p.179-180及びp.383, 1990[6]”によれば、これら
のチタン及びジルコニウム窒化物の形は、TiN1-x(xは0から0.49の範囲)、ZrN 1-x (xは0から0.2の範囲)である。
【0012】 参考文献[6]及び[7]に記載されたチタン窒化物及びジルコニウム窒化物の熱伝
導度に関するデータは、これらが特に形成された窒化物の性質に関係して変化す
ることを示している。
【0013】 27℃でのTiN0.83の熱伝導度は12.5W/m.Kであり;TiN0.9の熱伝導度は30.5W/m.
Kであり;TiNの熱伝導度は41.8W/m.Kである。熱伝導度は窒化物の窒素含有量と
ともに増加する。
【0014】 Samsonov G.V.及びVINITSKI I.M.による文献“Handbook of Refractory Compo
unds, Plenum Press, New York, p.195, 1980[7]”に示したようなジルコニウム
の場合には、窒化物ZrN0.92の熱伝導度は27℃で28.2W/m.Kである。
【0015】 これらの窒化物から成る界面の問題は、それらが変更可能な化学量論を有する
窒化物を形成する可能性によって、熱伝導度の制御ができないことである。
【0016】 本発明は、精確には、アルミニウム窒化物と金属あるいは金属合金との間のア
センブリを含んでおり、界面の組成はアルミニウム窒化物要素とと金属あるいは
金属合金要素との間の高い熱移動を得るように制御することができるものである
【0017】
【課題を解決するための手段】
本発明は、アルミニウム窒化物を含む第1の要素と金属あるいは金属合金であ
る第2の要素との間のアセンブリであって、その2つの要素間の界面が少なくと
も単純なあるいは複雑な希土類窒化物あるいはスカンジウム及び/又はイットリ
ウムを含んでいる。
【0018】 このアセンブリでは、界面は、単純なあるいは複雑な希土類窒化物あるいはス
カンジウム及び/又はイットリウムから成る。ここで、それは高くかつ制御可能
な熱伝導度を有するが、それは、希土類窒化物の組成が実質的に変化しないから
である。希土類窒化物は典型的にはTiN1-x(x=0から0.1)の形で定義される。
【0019】 このアセンブリでは、第1のアルミニウム窒化物系の要素は、多結晶アルミニ
ウム窒化物、単結晶アルミニウム窒化物、アルミニウム窒化物−金属化合物材料
あるいは体積比で少なくとも40%のアルミニウム窒化物を含むアルミニウム窒化
物−セラミック材料から選択された材料から作ることができる。
【0020】 これらの化合物では、金属は例えばモリブデンであってもよく、セラミックは
例えば二ホウ化チタンTiB2であってもよい。
【0021】 第1の要素は単結晶あるいは多結晶のアルミニウム窒化物から成るときには、
シリコンのような他の支持体上に形成された塊状の片あるいは堆積物であっても
よい。
【0022】 堆積物は気相において堆積することによって形成すると好都合である。
【0023】 本発明のアルミニウムでは、第2の要素は高い熱伝導体である金属あるいは金
属合金である。この第2の要素は銅あるいは銅合金で作ることができることが好
都合である。銅合金は例えば銀、白金、パラジウム及び金から選択された貴金属
を少なくとも一つ含んでいる。
【0024】 2つの要素間の界面に含まれる希土類窒化物は、一連のLa,Ce,Pr,Nd,Sm,Eu,Gd
,Tb,Dy,Ho,Tm,Yb,Luに属する一つあるいは複数の希土類金属の窒化物であっても
よい。スカンジウム窒化物及び/又はイットリウム窒化物も使用可能である。
【0025】 2つの要素間のアセンブリは: −単純あるいは反応性の高いはんだ付けによって、あるいは水素化合物を使用
することによって −金属被膜化(気相での化学的あるいは物理的堆積)によって 作ることができる。
【0026】 本発明はまた、アルミニウム窒化物を含む第1の要素と金属あるいは金属合金
の第2の要素とを組み合わせる工程を含んでいる。
【0027】 第1の実施形態では、はんだ付け技術を用い、工程は以下の段階を含んでいる
: a)貼り合わせる2つの要素の間に、希土類金属、スカンジウム、イットリウム
から選択された少なくとも一つの金属を含む金属合金はんだのシートを配置する
段階と b)できれば窒素雰囲気の中で、はんだのシートの合金の融点より高い、700℃
から1500℃の間の温度、あるいは20℃から100℃の間の温度で得られるユニット
に対してはんだ付けを行う段階。
【0028】 この工程では、シートの金属合金は、希土類、スカンジウム、イットリウムか
ら選択した金属が付加された、第2の要素と両立する金属合金であることが好ま
しい。第2の要素は銅あるいは銅合金から成り、シートの金属合金は希土類、ス
カンジウム、イットリウムから選択された少なくとも一つの金属と、銀、白金、
パラジウム及び金から選択され、できれば最大15重量%までのインジウムを含む
一つあるいは複数の金属とを含む銅合金であることが好ましい。
【0029】 一般には、金属合金はんだのシートは、希土類、スカンジウム、イットリウム
から選択された金属を最大37重量%まで含み、好ましくは、0.7重量%から17重量%
を含むことが好ましい。
【0030】 貴金属の含有量は0重量%から72重量%の範囲で変化することができる。
【0031】 この工程では、希土類及びアルミニウム酸化物の形成は、酸素のない雰囲気で
はんだ付けを行うことによって避けることができる。
【0032】 低い熱伝導度を有する希土類酸化物及び/又はアルミニウム酸化物の形成によ
って、酸素はアセンブリの熱伝導度の減少に必然的につながるため、酸素が界面
での酸素の存在は欠陥である。、
【0033】 酸素の存在を避けるために、作られる要素及びはんだのシートは作られるべき
であり、また、清浄界面を補償するために、はんだ付けは酸素のない雰囲気で行
うべきである。使用される金属は非常に純粋でなければならず、また、アルミニ
ウム窒化物要素は、アセンブリから表面のアルミナ層を除去する前に研磨及び化
学的処理を行うことができる。
【0034】 本発明のこの第1の実施形態で使用するはんだのシートは、シートの形で冷間
圧延された所望の合金を製造するために溶融することによって金属から準備する
ことができる。はんだ合金は、非常によい真空において迅速に冷却された冷たい
ルツボに導入して溶融することによって製造することができる。圧延焼入れのよ
うな他の技術をこれらの合金を製造するのに使用することもできる。
【0035】 はんだシートの厚さは一般には20μmから200μmである。
【0036】 本発明によるアセンブリは、アセンブリの第1の要素上に希土類あるいは希土
類窒化物を堆積する技術を用いて作ることもできる。
【0037】 本発明の第2の実施形態は、以下の段階を含む: a)窒素をベースにした雰囲気で、第1の要素上に、希土類、スカンジウム、イ
ットリウム及びその窒化物から選択された少なくとも一つの金属あるいは金属窒
化物を堆積する段階と、 b)その被覆した第1の要素に1000℃から1900℃の温度で熱処理を施して、でき
れば窒素雰囲気でその堆積物をアルミニウム窒化物と反応させる段階と、 c)上述のように処理した第1の要素上に第2の要素を位置づけ、それを堆積物
に接触する段階と、 d)できれば、そのユニットを700℃から1500℃の温度で第2の熱処理を施す段
階。
【0038】 本発明の第3の実施形態では、以下の段階を含む: a)第1の要素上に、希土類窒化物、スカンジウム窒化物、イットリウム窒化物
から選択された少なくとも一つの金属窒化物を堆積する段階と、 b)第2の要素を形成された堆積物に接触して配置する段階と、 c)できれば、形成されたそのユニットを700℃から1500℃の温度で熱処理を施
す段階。
【0039】 後の2つの実施形態では、堆積する技術をはんだを形成するために用い、最後
の段階がはんだ付けを含む。
【0040】 第2の実施形態では、アセンブリ界面を第2の段階で形成し、第1の段階の温
度が、堆積物をアルミニウム窒化物と反応させるように用いた希土類金属の融点
の関数として選択する。
【0041】 第3の実施形態では、希土類窒化物を単一段階で直接界面に形成する。
【0042】 後の2つの実施形態では、堆積及び熱処理は、界面での熱伝導度を低下させる
酸化物の形成を避けるために、酸素のない雰囲気で実施する。前述のように、作
られる要素上の酸素の存在も避けられる。
【0043】 希土類、スカンジウム、イットリウム及び/又はその窒化物から選択した金属
の堆積は、気相中での化学的あるいは物理的堆積のような従来の技術によって実
施する。
【0044】 前述の後の2つの実施形態では、第2の要素は、塊状の形で、あるいは、第2
の要素を形成するために堆積する金属あるいは金属合金によって堆積物上に直接
第2の要素を形成することによってかのいずれかで、堆積物上に形成することが
できる。
【0045】 銅あるいは銅合金に対して、堆積技術は気相による堆積のような従来の技術で
あってもよい。
【0046】 第2の要素がユニット上に直接堆積することによって形成するならば、熱処理
段階d)あるいはc)を実施することは一般には必要ではない。
【0047】 上述の形成工程を用いると、アセンブリの第1の要素と第2の要素との間に形
成された界面は、最小の損失で一方から他方へ熱移動することを可能にし、高い
熱透過と低い熱反射を示す。
【0048】 第2の要素が銅あるいは銅合金から成るならば、界面は一般に以下の構造を有
する:第2の要素から第1の要素への順で述べると、銅あるいはその合金、でき
れば大部分の銅と銅/希土類の金属間化合物、希土類窒化物、アルミニウム窒化
物である。
【0049】 このアセンブリは優れた熱伝導体であるという利点を有し、銅のような金属か
らアルミニウム窒化物へと熱のよい伝導を可能にする。これは、粒界パラメータ
の差が低い材料の結晶学的適合性によって始めて達成されるものである。この場
合、銅あるいは銅合金と希土類窒化物との間の熱膨張係数の差と、希土類窒化物
とアルミニウム窒化物間の熱膨張係数の差とに起因する力学的な制約の適切な調
節を可能にする。
【0050】 銅は400W/m.Kの熱伝導度を有し、AlNの熱伝導度は170W/m.Kから200W/m.Kであ
る。界面に形成された希土類窒化物は固定された化学量論を有すること、すなわ
ち、チタン窒化物あるいはジルコニウム窒化物とは異なり非常に狭い組成範囲で
あることは、アセンブリの高い熱伝導度に寄与する。
【0051】 本発明の他の特徴と利点は、単に例示的なものでいかなる制限をもしない以下
の例を読むことでより明らかになるだろう。
【0052】
【発明の実施の形態】第1の実施形態 この実施形態においては、銅のプレートを多結晶アルミニウム窒化物基板に組
み付ける。
【0053】 このアセンブリに対しては、はんだ付け工程は、アルミニウム窒化物基板と銅
プレートとの間に、イットリウム原子5.5%(7.5重量%)を含む約150μmの厚さ
を有する銅イットリウム合金を配置する際に用いる。銅プレートはアセンブリ上
に配置し、このプレート上には基板とはんだのシートと銅プレートとの間の機械
的接触を保証するためにモリブデンの重しを載せる。
【0054】 ユニットは、残留酸素及び残留水を全て除去するために始めに不活性ガスで清
掃する第2の真空容器に配置し、1000℃で30分間加熱する。
【0055】 これによって、銅プレートと高い熱伝導度を有するアルミニウム窒化物基板と
のアセンブリを製造する。
【0056】 第2の実施形態 この実施形態では、多結晶アルミニウム窒化物基板と銅プレートとを第1の実
施形態と同様な方法によって組み付けるが、はんだ付けは銅プレートとジスプロ
シウム原子4.1%(9.84重量%)を含む)ジスプロシウムとを用いて実施する。合
金は冷間圧延によって予備形成し、40μm厚のシートの形にする。このシートは
アルコールとアセトンとによって超音波バス内で清浄化した。
【0057】 アルミニウム窒化物基板は、アセンブリを作る前に、マイクロメーターで研磨
し、アルコールとアセトンとによって超音波バス内で清浄化した。同様に、銅プ
レートは表面銅酸化物を除去するために機械的にごしごし磨いた。
【0058】 第1の実施形態のように、アルミニウム窒化物基板と銅−ジスプロシウム合金
と銅プレートとを積み重ね、そのユニットのはんだ付けを真空容器内で1000℃で
30分間第2の実施する。
【0059】 これによって、高い熱伝導度を有するアセンブリが製造される。
【0060】 第3の実施形態 この実施形態では、気相中で堆積して得たアルミニウム窒化物基板と銅プレー
トとのアセンブリは、原子比で57.5%の銀と4.1%のジスプロシウムとを含む銅−
銀−ジスプロシウム合金のシートを用いて得る。
【0061】 シート合金は冷ルツボ内で予備準備を行い、その一部を圧延して約150μm厚
のシートを製造する。
【0062】 約150μm厚の銅−銀−ジスプロシウム合金のシートと銅プレートとをアルミ
ニウム窒化物基板上に連続して配置し、それらの上にモリブデンの重しを配置し
て、各要素間の機械的な接触を確かなものとする。はんだ付けは前の実施形態と
同様に第2の真空容器内で1000℃で30分間実施する。
【0063】 引用文献 [1] TOMSIA A.P. et al, Reactions and Microstructure at Selected Ceramic/
Metal Interfaces - Mater.Manuf. Process. 9, (3), 547-561, 1994 [2] NICHOLAS M.G. et al, Some Observation on the Wetting and Bonding of
Nitride Ceramic, J.Mater.Sci. 25, (6), 2679-2689, 1990 [3] 日本国特許第05 271 828号公開公報 [4] 日本国特許第05 171 317号公開公報 [5] MASSALSKI T.B.,Binary Alloy Phase Diamonds, 2nd Eddition, Vol.1, 108
4頁,2714頁,2707頁,2717頁,1990 [6] KOSOLAPOVA T.Ya, Handbooku of High Temperature Compounds: Properties
, Production, Application, Hemisphere Publishing Corporation, New York,
p.179-180及びp.383, 1990 [7] Samsonov G.V.及びVINITSKI I.M.による文献“Handbook of Refractory Com
pounds, Plenum Press, New York, p.195, 1980
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) B23K 101:36 B23K 101:36

Claims (14)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 アルミニウム窒化物を含む第1の要素と金属あるいは金属
    合金である第2の要素とのアセンブリであって、その2つの要素間の界面が少な
    くとも単純なあるいは複雑な希土類窒化物、スカンジウム及び/又はイットリウ
    ムを含んだアセンブリ。
  2. 【請求項2】 第1の要素は、多結晶アルミニウム窒化物、単結晶アルミ
    ニウム窒化物、アルミニウム窒化物−金属合金材料あるいは体積比で少なくとも
    40%のアルミニウム窒化物を含むアルミニウム窒化物−セラミック材料から選択
    された材料である請求項1に記載のアセンブリ。
  3. 【請求項3】 前記第2の要素は、銀、白金、パラジウム及び金から選択
    された少なくとも一つの貴金属を含む銅あるいは銅合金から成る請求項1または
    請求項2のいずれかに記載のアセンブリ。
  4. 【請求項4】 希土類窒化物は、イットリウム窒化物あるいはジスプロシ
    ウム窒化物である請求項1から請求項3のいずれか一項に記載のアセンブリ。
  5. 【請求項5】 アルミニウム窒化物を含む第1の要素と金属あるいは金属
    合金である第2の要素とのアセンブリを製造する方法であって、 a)組み合わされる2つの要素の間に、希土類金属、スカンジウム、イットリ
    ウムから選択された少なくとも一つの金属を含む金属合金はんだシートを配置す
    る段階と b)できれば窒素雰囲気の中で、はんだシートの合金の融点より高い、700℃
    から1500℃の間の温度、あるいは20℃から100℃の間の温度で得られるユニット
    に対してはんだ付けを行う段階と を含むアセンブリの製造方法。
  6. 【請求項6】 前記はんだ付けを窒素雰囲気で行う請求項5に記載のアセ
    ンブリの製造方法。
  7. 【請求項7】 シートの金属合金が希土類、スカンジウム、イットリウム
    から選択された少なくとも一つの金属を含む銅合金である請求項5または請求項
    6に記載のアセンブリの製造方法。
  8. 【請求項8】 シートの金属合金が銀、白金、パラジウム及び金から選択
    された少なくとも一つの貴金属と、できれば最大15重量%までのインジウムを含
    む、希土類、スカンジウム、イットリウムから選択された少なくとも一つの金属
    とを含む銅合金である請求項5または請求項6に記載のアセンブリの製造方法。
  9. 【請求項9】 アルミニウム窒化物を含む第1の要素と金属あるいは金属
    合金である第2の要素とのアセンブリを製造する方法であって、 a)窒素をベースにした雰囲気中で、第1の要素上に、希土類、スカンジウム
    、イットリウム及びその窒化物の中から選択された少なくとも一つの金属あるい
    は金属窒化物を堆積する段階と、 b)その被覆した第1の要素に1000℃から1900℃の温度で熱処理を施して、そ
    の堆積物をアルミニウム窒化物と反応させる段階と、 c)上述のように処理した第1の要素の上に堆積物に接触するように第2の要素
    を位置づける段階と、 を含むアセンブリの製造方法。
  10. 【請求項10】 前記第1の熱処理が窒素雰囲気中で行われる請求項9に
    記載のアセンブリの製造方法。
  11. 【請求項11】 アルミニウム窒化物を含む第1の要素と金属あるいは金
    属合金である第2の要素とのアセンブリを製造する方法であって、 a)第1の要素上に、希土類窒化物、スカンジウム窒化物、イットリウム窒化物
    から選択された少なくとも一つの金属窒化物を堆積する段階と、 b)組み合わされる第2の要素を形成された堆積物に接触して配置する段階と、
    を含むアセンブリの製造方法。
  12. 【請求項12】 さらに、形成されたそのユニットを700℃から1500℃の温
    度で熱処理を施す段階を含む付加段階も含む請求項9から請求項11のいずれか
    一項に記載のアセンブリの製造方法。
  13. 【請求項13】 組み立てられる前記第2の要素が、前記の堆積物を用い
    て第1の要素上に配置し、この第2の要素を形成するために、金属あるいは金属
    合金を堆積することによって、前記堆積物上に第2の要素を直接形成する請求項
    9から請求項12のいずれか一項に記載のアセンブリの製造方法。
  14. 【請求項14】 前記第2の要素が銅あるいは銅合金と、銀、白金、パラ
    ジウム及び金から選択された少なくとも一つの貴金属とから成る請求項5から請
    求項13のいずれか一項に記載のアセンブリの製造方法。
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