JP2002520802A - 燃料電池装置 - Google Patents

燃料電池装置

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JP2002520802A JP2000560627A JP2000560627A JP2002520802A JP 2002520802 A JP2002520802 A JP 2002520802A JP 2000560627 A JP2000560627 A JP 2000560627A JP 2000560627 A JP2000560627 A JP 2000560627A JP 2002520802 A JP2002520802 A JP 2002520802A
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Abstract

(57)【要約】 本発明は、陰極空間、陽極空間およびそれらの間の高分子電解質膜を有し、陰極空間には酸素を含有するガスが供給され、陽極空間には水素を含有するガスが供給される燃料電池と、一酸化炭素を含む水素リッチ改質物が水蒸気改質および／または部分酸化を利用して燃料から生成されるガス生成装置と、この改質物中の一酸化炭素が適当な触媒上で酸素を加えられながら選択的に酸化されるガス浄化段と、このガス浄化段に配置され、その内部を流れる冷却媒体を有し、熱エネルギーを逃がす働きをする熱交換器とを有する燃料電池装置に関する。本発明によれば、熱エネルギーを逃がすために、この燃料電池から出てくる陽極オフガスおよび／または陰極オフガスおよび／またはこの燃料電池装置内に存在する出発原料ガスが熱交換器を通って流れる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 本発明は、請求項１の前提部分による燃料電池装置に関する。
【０００２】 燃料電池の運転のために原油から水素リッチガスを生成すると、数パーセント
の一酸化炭素を含んだ製品ガスが生成される。メタノールの水蒸気改質時、生成
される改質物の温度は、例えば、約３００℃である。このガスを燃料電池に送る
前に、一酸化炭素の濃度を約１０ｐｐｍに低減し、改質物を通常約８０℃域にあ
る燃料電池の運転温度まで冷却する必要がある。このために、従来の燃料電池装
置では、ガス生成装置と燃料電池の間にガス浄化段が設けられている。さらに、
改質物冷却器がガス生成装置とガス浄化段の間またはガス浄化段と燃料電池の間
に設けられている。
【０００３】 ＥＰ０７４３６９４Ａ１には、改質装置を使ってメタノール／水混合物から一
酸化炭素を含む水素リッチガスを生成する燃料電池装置が開示されている。そこ
では、ガス浄化段において酸素を加えながら選択的酸化を利用して一酸化炭素が
改質物から取り除かれる。このガス浄化段を冷却するために、水またはオイルが
内部を流れる熱交換器が設けられている。さらに、この冷却媒体を冷却するため
に液体／空気熱交換器が設けられている。
【０００４】 さらにまた、ＵＳ５２７１９１６Ａ１には、水素リッチガス混合物中の一酸化
炭素を選択的に酸化する２段装置が開示されている。このガス浄化段も同様に熱
交換器を有し、内部を流れる冷却媒体の沸点が１６０℃〜１７５℃であるのが好
ましいとされる。冷却されたガス混合物は、下流の燃料電池に行く前に、内部に
水が流れるさらに別の熱交換器で燃料電池として必要な温度に冷却される。
【０００５】 最後に、ＷＯ９３／１９００５Ａ１には、汎用型の燃料電池装置が開示されて
いる。この装置では、水素リッチガス混合物に含まれる一酸化炭素は２段式のガ
ス浄化段で酸素を加えながら選択的に酸化される。内部を液体が流れる熱交換器
が両方のガス浄化段に設けてある。また、これら２段の浄化段の間にさらに別の
熱交換器が設けてある。
【０００６】 本発明の目的は、製造コストがかからずかつガス浄化段の冷却の面で改良され
た小型燃料電池装置を提供することにある。
【０００７】 この目的は、請求項１の特徴を備える装置によって達成される。
【０００８】 ガス浄化段をガス−ガス熱交換器で設計し、燃料電池からの陽極オフガスおよ
び／または陰極オフガスおよび／または燃料電池装置内に存在する出発原料ガス
を冷却媒体として使用すると、関連した液体／空気熱交換器に関し冷却系統を追
加する必要がないために、簡略化した装置が得られる。その結果、据え付けに必
要な面積が低減され装置費用も低下する。
【０００９】 その上、ガス−ガス熱交換器は本質的に伝熱性が低いため、熱が過剰に冷却媒
体側に逃げていくのを防ぐ。その結果、最終ガス浄化段で改質反応が過剰に冷却
され、触媒が一酸化炭素で覆われる度合いが高くなりすぎるために、それ以上ど
んな酸化反応も起こすことができなくなるのを防止することができる。
【００１０】 さらにまた、冷却側、すなわち、陽極オフガスおよび／または陰極オフガスの
エンタルピーの流れは運転負荷に依存するため、選択的酸化反応時に生じた反応
熱に従って、高負荷時にはより多くのエネルギーが冷却側に逃げ、低負荷時には
逃げるエネルギーが少なくなる。さらに、陽極オフガスおよび／または陰極オフ
ガスはこの熱交換器内を流れる際に予熱されるので、陽極オフガスおよび／また
は陰極オフガスを下流の触媒バーナーに供給するとこの装置の総合効率が改良さ
れる。その後触媒バーナーにはもはやエネルギーを供給する必要がない。全体と
して、装置全体にとってガス浄化段の冷却によってエネルギー損失が起きること
は全くない。
【００１１】 さらにまた、本発明による燃料電池装置では、とりわけ冷却媒体が燃料電池の
運転温度とほぼ同じになっているためにガス浄化段と燃料電池間および／または
ガス生成装置とガス浄化段間の追加の改質物冷却器を省くことができる。この結
果、複数の機能が一体化して、第１に供給ラインおよび排出ラインの必要数が減
少し、第２に必要な設備の重さと面積を低減することができ、関連してコストも
低下する。
【００１２】 関連するバイパス弁および制御ユニットを備えたバイパスラインを使って冷却
媒体の流れをいろいろ変えることにより、動力学の観点からできるだけ一定な反
応層の温度分布が設定できるようになり、こうすることによってどのような負荷
においてもＣＯ出口濃度を最小にすることができるようになる。
【００１３】 本発明のさらなる利点と考察は、従属請求項およびその説明で明らかになろう
。以下、図面を参照して本発明をより詳細に説明する。
【００１４】 図１に示す燃料電池装置はガス生成装置１、ガス浄化段２および全体を参照数
字３で表した燃料電池を具備する。この燃料電池３は陽子を伝達する膜７によっ
てお互いに分離された陽極空間５および陰極空間６を具備する。水素リッチガス
が陽極空間５に、酸素または空気が陰極空間６にそれぞれ供給される。膜７の両
側には適切な触媒を設けてある。結果として、水素は陽極で酸化され、他方残っ
ている陽子はその膜を通して陰極側に移動することができ、そこで酸素が還元さ
れ、陽子と結合して水蒸気を形成する。この電気化学反応は外部消費者に供給で
きるだけの電圧を生成する。
【００１５】 水素リッチガスはガス生成装置１で燃料から生成される。この装置は水蒸気改
質用および／または部分酸化用装置であることが好ましい。使用できる燃料の例
としては、メタノール、ベンジンまたは他の炭化水素を含有する物質がある。こ
の例示的な実施形態はメタノールの水蒸気改質をベースに記述されているが、保
護の範囲がこの応用に限定されるべきであるというものではない。
【００１６】 水蒸気改質を行っている間、メタノール／水混合物は適当な触媒上で変換され
水素および二酸化炭素を形成する。副生品として一酸化炭素が形成される。メタ
ノール／水混合物は好ましくはガス生成装置に行く前に蒸発器ユニット（図示し
てない）で蒸発、過熱される。部分酸化の時は、このガスの流れに加えて酸素が
添加される。
【００１７】 このガス混合物に含まれる一酸化炭素は燃料電池３にとって有害である。この
ために、ガス生成装置１と燃料電池３の間にガス浄化段２が配置されている。ガ
ス浄化段２はガス混合物中の一酸化炭素の濃度レベルを５０ｐｐｍ未満に低減す
る。反応過程中では、一酸化炭素は適当な触媒、たとえばゼオライトまたはアル
ミナを担体とする白金および／またはルテニウム触媒上で酸素を加えながら選択
的に酸化される。この場合、例示的な実施形態に示すように、酸素は適当な量を
ガス浄化段２の上流でガス混合物に加えることができる。しかしながら、酸素を
ガス浄化段２の１箇所または２箇所に直接供給することも可能である。
【００１８】 ガス浄化段２のＣＯの最高許容入口濃度はそれに伴う断熱的な温度上昇により
大きく制約される。ラムダ係数、すなわち酸素対一酸化炭素の比は低すぎてはな
らないので、一酸化炭素の酸化同様、ある割合の水素が常に酸化される。この反
応過程で放出されるエネルギーは断熱的な温度上昇の一因にもなっている。ガス
浄化段２を積極的に冷却しないと、温度が急速に上昇し高すぎる温度水準で反応
過程が起きることになる。それによってＣＯの入口濃度の上昇に伴い水素の酸化
が増加し一酸化炭素の酸化は減少することになる。そのために、この温度は所定
の範囲内で動かす必要がある。反応熱を部分的に逃がして最大温度を下げると、
より高濃度の入口ＣＯを酸化することができる。この温度制御によって変換率お
よび選択性を増加させ、水ガスシフト平衡に近づけることにより新たなＣＯの形
成が低減される。
【００１９】 本発明によれば、ガス状冷却媒体には陽極オフガスおよび／または陰極オフガ
スまたはそれらのガス流の一部が使用される。さらに、他のガス流、たとえば燃
料電池装置内に存在する出発原料ガスを使用することもできる。図示した例示的
実施形態において、ガス浄化段２は、たとえばガス浄化段を通って流れる陽極オ
フガスを有する。冷却媒体として特に陽極オフガスおよび／または陰極オフガス
を使用することは非常に多くの利点がある。第１に、冷却系統または冷却媒体を
追加して設ける必要が全くないために装置全体がかなり簡略化される。ガス−ガ
ス熱交換器は特別な設計をなんら必要としない入手し易い構成部品であり、した
がって製造技術の点から低コストで製造可能である。しかしながら、本発明によ
れば、より複雑な設計のガス−ガス熱交換器を使用することも勿論できる。他方
、ガス−ガス熱交換器の伝熱が元々低いため反応が冷却媒体に過剰に依存するの
を防止している。結果として、反応が過剰に冷却され、触媒が一酸化炭素で覆わ
れる度合いが高くなりすぎるために、それ以上どんな酸化反応も起こすことがで
きなくなるのを防止することができる。
【００２０】 さらにまた、ガス−ガス熱交換器の冷却側のエンタルピーの流れは運転負荷に
依存するため、ＣＯ酸化時に生じた反応熱に全面的に従って、高負荷時にはより
多くのエネルギーが冷却側に逃げ、低負荷時には逃げるエネルギーが少なくなる
。最終的に、陽極オフガスおよび／または陰極オフガスが予熱される結果、陽極
オフガスおよび／または陰極オフガスを通常下流に設置された触媒で完全に酸化
する際にエネルギーを発生させる必要がもはやないので、この装置の総合効率を
増加させることができる。
【００２１】 凝縮した水を分離するドレン排出ユニット１１をガス浄化段２と燃料電池３の
間に配置することは任意選択でできる。また、関連するバイパス弁１３を備えた
バイパスライン１２を熱交換器４と平行に設けることができる。この場合、バイ
パス弁１３はバイパスライン１２の任意の望ましい個所に配置することができる
。さらに、制御ユニット１０がバイパス弁１３を作動させるために設けられる。
所望のバイパス体積流量は、所定の特性値に基づいておよび／または冷却媒体ま
たは改質物の温度に応じて制御ユニットで決定し、バイパス弁１３を制御するこ
とで設定することができる。ガス浄化段２、熱交換器４および／または関連した
供給ラインと排出ラインの適当な個所で、冷却媒体または改質物−ガス流の温度
が計測され制御ユニットに送られる。
【００２２】 上記に説明したように、ガス−ガス熱交換器は既知のものであり、したがって
、その構造をさらに詳細に説明する必要はない。熱交換器は板状の配置によって
形成されることが好ましく、冷却媒体と改質物−ガス流は好ましくは熱交換器内
で向流に導かれる。ガス浄化段２の選択的酸化に必要な触媒物質は熱交換器４内
の熱交換面にコーティングとして塗布するのが好ましく、その場合、熱交換面は
触媒で全面を塗布するかまたは一部を塗布することができる。
【００２３】 図２はさらに別の例示的な実施形態を示し、図１と同一の部品は同一の参照数
字で表わしてある。図１と異なり、図２に示すガス浄化段は第１段２ａおよび第
２段２ｂを有する。しかしながら、さらに段を追加して設けることもできる。第
１浄化段２ａを冷却するために、供給ラインおよび排出ライン８、９を経由して
それぞれ供給、排出される任意の望ましい冷却媒体、たとえば伝熱オイルを、前
記第１浄化段２ａを通して流すことができる。
【００２４】 この場合、例示的な実施形態に示すように、各ガス浄化段２ａ、２ｂの上流で
各ケースのガス混合物に酸素を適当な量加えることができる。しかしながら、酸
素をガス浄化段２ａ、２ｂの１箇所または複数箇所に直接供給することもできる
。この実施形態では、図１と異なり、バイパスも排出ラインもない。しかしなが
ら、もちろん、これら２つの例示的実施形態の特徴を望み通りに組み合わせるこ
ともできる。そこに示したオイル冷却のガス浄化段２ａおよびガス冷却の第２ガ
ス浄化段２ｂの配置に加えて、全てのガス浄化段２ａ、２ｂを燃料電池オフガス
で冷却することもできる。しかしながら、ガス浄化段２ｂの最終段は、改質物を
燃料電池３に送る前に適当な運転温度にするために燃料電池オフガスで直接冷却
することが決定的に重要である。
【図面の簡単な説明】
【図１】 バイパスラインを備えた熱交換器を有する本発明による燃料電池装置の基本構
造を示す。
【図２】 多段のガス浄化段およびバイパスラインのない熱交換器を有するさらに別の例
示的な実施形態を示す。
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１２年７月７日（２０００．７．７）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正内容】
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正内容】
【０００８】 ガス浄化段をガス−ガス熱交換器で設計し、燃料電池から
の陽極オフガスおよび／または陰極オフガスを冷却媒体として使用すると、関連
した液体／空気熱交換器に関し冷却系統を追加する必要がないために、簡略化し
た装置が得られる。その結果、据え付けに必要な面積が低減され装置費用も低下
する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正内容】
【００１９】 本発明によれば、ガス状冷却媒体には陽極オフガスおよび
／または陰極オフガスまたはそれらのガス流の一部が使用される。図示した例示
的実施形態において、ガス浄化段２は、たとえばガス浄化段を通って流れる陽極
オフガスを有する。冷却媒体として陽極オフガスおよび／または陰極オフガスを
使用することは非常に多くの利点がある。第１に、冷却系統または冷却媒体を追
加して設ける必要が全くないために装置全体がかなり簡略化される。ガス−ガス
熱交換器は特別な設計をなんら必要としない入手し易い構成部品であり、したが
って製造技術の点から低コストで製造可能である。しかしながら、本発明によれ
ば、より複雑な設計のガス−ガス熱交換器を使用することも勿論できる。他方、
ガス−ガス熱交換器の伝熱が元々低いため反応が冷却媒体に過剰に依存するのを
防止している。結果として、反応が過剰に冷却され、触媒が一酸化炭素で覆われ
る度合いが高くなりすぎるために、それ以上どんな酸化反応も起こすことができ
なくなるのを防止することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (71)出願人 Ｎｅｕｅ ｓｔｒａｓｓｅ 95 Ｋｉｒｃ ｈｈｅｉｍ／Ｔｅｃｋ−Ｎａｂｅｒｎ Ｄ ｅｕｔｓｃｈｌａｎｄ (72)発明者 ハッサート，アレクサンドラ ドイツ国 Ｄ−73117 ヴァンゲン ウー ラントシュトラーセ 15 (72)発明者 シュスラー，マルティン ドイツ国 Ｄ−89073 ウルム ヘンプフ ェルガッセ 18 Ｆターム(参考） 4G040 EA06 EA07 EB14 EB32 EB35 EB42 4H060 AA02 BB11 BB24 DD01 EE03 GG02 5H026 AA06 BB01 BB10 EE18 5H027 AA06 BA01 BA17 KK48 MM16

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 陰極空間、陽極空間およびそれらの間の高分子電解質膜を有
    し、陰極空間には酸素を含有するガスが供給され、陽極空間には水素を含有する
    ガスが供給される燃料電池と、 一酸化炭素を含む水素リッチ改質物が水蒸気改質および／または部分酸化を利
    用して燃料から生成されるガス生成装置と、 改質物中の一酸化炭素が適当な触媒上で酸素を加えられながら選択的に酸化さ
    れるガス浄化段と、 ガス浄化段に配置され、その内部を流れる冷却媒体を有し、熱エネルギーを逃
    がす働きをする熱交換器とを有する燃料電池装置であって、 燃料電池（３）から出てくる陽極オフガスおよび／または陰極オフガスおよび
    ／または燃料電池装置内に存在する出発原料ガスがガス冷却熱交換器（４）で冷
    却媒体として使用されることを特徴とする燃料電池装置。
  2. 【請求項２】 ガス浄化段（２）が多段設計であり、少なくとも最終ガス浄
    化段（２ｂ）にガス冷却熱交換器（４）が割り当てられていることを特徴とする
    請求項１記載の燃料電池装置。
  3. 【請求項３】 熱交換器（４）と平行に冷却媒体用バイパスライン（１２）
    および関連するバイパス弁（１３）が設置されていることを特徴とする請求項１
    記載の燃料電池装置。
  4. 【請求項４】 所定の特性値に基づいて、および／または、冷却媒体および
    ／または改質物の温度に応じて、バイパス弁（１３）を作動させるための制御ユ
    ニット（１０）を設けたことを特徴とする請求項４記載の燃料電池装置。
  5. 【請求項５】 ガス浄化段（２）の熱交換面の少なくとも一部が、一酸化炭
    素を選択的に酸化する触媒でコーティングされることを特徴とする請求項１記載
    の燃料電池装置。
  6. 【請求項６】 改質物と冷却媒体が熱交換器（４）内で向流に導かれること
    を特徴とする請求項１記載の燃料電池装置。
  7. 【請求項７】 凝縮した水を分離するドレン排出ユニット（１１）が、ガス
    浄化段（２）の下流に配置されることを特徴とする請求項１記載の燃料電池装置
    。
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