JP2002507481A - 固定触媒層反応装置およびそのプロセスと産物 - Google Patents

固定触媒層反応装置およびそのプロセスと産物

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カリス，ハンス，ペーテル，アー．
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エイビービー ラマス グローバル インコーポレイテッド
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Abstract

(57)【要約】 各フローチャネルが１個乃至２０個の粒子、より望ましくは１個乃至１０個の粒子であるチャネル断面を持つ複数のフローチャネルに層が構築された層であることを特徴とする容器内の固定触媒反応装置。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【従来分野】
この出願は１９９８年３月２３日に受理された合衆国暫定出願番号第６０／０
７８，９９６号の優先権を主張する。
【０００２】 この発明は充填粒子層、およびとりわけ充填あるいは固定触媒層、その層を含
む容器あるいは反応装置とその利用に関する。
【０００３】
【発明の背景技術】
充填粒子層には多くの用途がある。例えばこのような充填層は触媒反応装置の
触媒の充填層あるいは固定層などで吸収剤として使用される。
【０００４】 例えば、触媒の固定層は各種の反応装置型で多くの化学プロセスで使用される
。化学反応は発熱反応あるいは吸熱反応でもある。反応装置自身は細流層反応装
置であり、それは中間加熱あるいは冷却装置を持ついくつかの層を含むこともあ
る。反応装置は低い圧力低下が望ましいラジアル型反応装置もある。後者の型の
反応装置は一般に低い圧力低下が必要とされる場合、例えばスチレンの製造で使
用される。
【０００５】
【発明の概要】
一つの見地において、この発明は少なくとも１個の共通壁あるいは近接壁を持
つ隣接フローチャネルである複数のフローチャネルに容器部分を分割する少なく
とも１個の骨組を少なくとも容器の部分が含むような容器もしくは管にある充填
粒子層の改善に向けられる。フローチャネルの少なくとも一部は粒子の層を含み
、ここでフローチャネルの断面と粒子のサイズは断面平面に少なくとも１ユニッ
トで２０ユニット以下の粒子があるようにされる。望ましい実施例で、フローチ
ャネルは相互に平行である。
【０００６】 かくして、本発明のこの見地に従って、粒子層は粒子の無作為層であるよりも
粒子の構築層である。
【０００７】 フローチャネルの断面は粒子の２０ユニットを含むことができるが（各粒子は
１ユニット）、一般にこのユニット数は１５を越えず、より一般的には１０を越
えない。望ましい実施例で、断面域の粒子数は４を越えない。
【０００８】 発明の見地に従って、粒子は非無作為充填層が層の望ましい圧力低下と空隙量
を提供するように選択される粒子のサイズと粒子の量を持つ層に非無作為充填さ
れる。一つの実施例において、圧力低下は無作為充填層での同量の粒子を使用し
たものから生じる圧力損失よりも低い。
【０００９】 望ましい実施例において、粒子は触媒粒子であり、層は反応容器内での触媒の
固定層であり、この容器は少なくともその一部また大抵の場合すべてが本発明に
従って触媒構築層を含む複数のフローチャネルを提供する骨組を含む。
【００１０】 本発明の実施例に従って、構築触媒層は反応装置をその反応装置内で複数の延
長セル（小室）あるいはチャンバに事実上分割する骨組を持つ反応装置を提供す
ることにより形成され、この反応装置の少なくとも一部はそこに粒子を閉じ込め
かつ含み、その粒子は延長セルあるいはチャンバ内に重畳される。
【００１１】 フローチャネルの範囲を限定するセルあるいはチャンバそれぞれの寸法は、フ
ローの方向に垂直な平面で、各チャンバが幅あるいは断面で１乃至２０個の粒子
、あるいは前に記載のように１乃至１５個もしくは１乃至１０個あるいは１乃至
４個の粒子ユニットを持つ層を形成するため、相互に粒子が重畳される１乃至２
０個の粒子が存在するように粒子のサイズと適当に調整される。
【００１２】 単一容器で、セルあるいはチャンバのサイズは同一もしくは異なる。加えて粒
子のサイズは粒子が構築層の形態にあるという前提でチャンバからチャンバへと
変化し、あるいは各チャンバで同一サイズのものであってもよい。実際に粒子サ
イズは異なったサイズと形状のものを含むこともある。
【００１３】 骨組は異なったサイズと形状のセルあるいはチャンバを形成し、また単一容器
が異なったサイズと形状のセルを含むことはこの発明の範囲内にある。
【００１４】 同様に単一セルあるいは異なったセルに充填された粒子は相互にサイズあるい
は形状が異なり、およびもしくは同一であることもある。同様に粒子はセルから
セル、あるいはセル内で異なり、例えば異なった触媒であり、もしくはそれらは
同一であることもある。
【００１５】 骨組は単一骨組あるいは多重骨組よりなり、そのそれぞれは少なくとも容器の
一部を複数のセルあるいはフローチャネルに分割する。多重骨組が使用される場
合には、それらは同一もしくは異なったサイズと形状のものであり得る。加えて
それらは異なったフローパターンを提供するために配置され、調整されあるいは
重畳される。
【００１６】 例えば骨組はフローの方向に骨組の重畳で相互に隣接してもしくは重畳なしで
配置されてもよい。
【００１７】 充填層を貫通して流れる流体は反応物質であることもありそうではなくてガス
およびもしくは液体およびもしくは多重ガスおよびもしくは多重流体であること
もある。
【００１８】 骨組と層を含む容器は、必ずしもそれに限定されないが、管形反応装置、球形
反応装置等を含む多種多様なサイズと形状のものである。それぞれの場合、容器
あるいは管はフローチャネルの範囲を限定する複数のセルあるいはチャンバに容
器あるいは管のすくなくとも一部を分割する骨組を含み、このようなフローチャ
ネルの少なくとも一部は本発明に基づいて構築粒子層を含む。
【００１９】 前に指摘したように、セルのすべてあるいは一部は構築粒子層を含む。セルの
全体以下のものが粒子層を含む時には、一般に骨組の断面域の１０％乃至５０％
は粒子を含まないセルよりなる。
【００２０】 骨組はセルあるいはチャンバに粒子を閉じ込め、骨組が（穴を含む）多孔であ
る場合には、孔あるいは穴のサイズは粒子をそこに閉じ込めるためにセルあるい
はチャンバ内の粒子よりも小さい。
【００２１】 望ましい実施例において、構築粒子層は約１のそれを通過するフロー湾曲部を
持つ。すなわち層を貫通する少なくとも１個の邪魔されないフロー径路（粒子で
邪魔されない真直なフロー径路）がある。
【００２２】 容器を複数のセルあるいはチャンバに分割する骨組は、必ずしもそれに限定さ
れないが、モノリスなどのような高多孔構造物などを含む広範な種類の構造物の
いずれか一つである。このようなモノリス構造物は一般に望ましいセラミックあ
るいは金属もしくはその組合せの各種材料から製造される。モノリス構造物は必
ずしもそれに限定されないが、正方形セル、長方形、多角形、楕円形、三角形、
シヌソイド（正弦波）あるいは六角形セル、もしくは内部フィンあるいはリブを
持つセルを含む異なったセルサイズもしくは形状よりなり、あるいは例えば渦巻
き状に配置される。加えてモノリス構造物は広範な数の構造物当りセルを提供す
るように各種のサイズで形成することができる。例えばモノリス構造物は、例え
ば平方インチ当り１６セルから平方インチ当り約４００セルまでよりなる。モノ
リス構造物は粒子を含みあるいは支持するために底部に支持スクリーンを配設さ
れる。
【００２３】 骨組は多孔性あるいは非多孔性である。例えばセルの範囲を限定する骨組は例
えば織り布あるいは焼結されたワイヤーメッシュあるいはスクリーンから作られ
、もしくは多孔、非多孔金属、プラスチック、ガラス、セラミックもしくは複合
材料等から形成される。
【００２４】 同様に、骨組はまた触媒、例えば骨組構造内で被覆あるいは包埋された触媒を
含み、この触媒は骨組により形成されるセル内の構築層の形態にある触媒と同じ
もしくは異なることもある。
【００２５】 本発明は更に触媒反応装置で使用される触媒骨組と構築触媒層に関する。この
見地に従って、骨組はそこに構築触媒層を持つ１個もしくはそれ以上のセルある
いはチャンバを形成し、ここで層に使用される触媒ユニットのサイズは前に記載
された通り層断面が数多くの触媒ユニットよりなるようにセルの寸法と調整され
る。
【００２６】 モノリス構造物の高さとセルあるいはチャンバのそれぞれに非無作為に充填さ
れた触媒層の高さは特定の反応に対する触媒層の望ましい高さに依存する。適切
な高さの選択はここでの教示から従来の技術の範囲内にあるものと見做される。
【００２７】 反応装置は相互に最上部に重畳されたいくつかのモノリス構造物を含み、それ
は反応装置内で流体の中間加熱あるいは急冷もしくは分離（蒸留）およびもしく
は反応物の段階的追加を提供するような様式で重畳される。
【００２８】 チャンバの寸法だけでなく触媒は望ましいプロセスに仕立てられる。物質移動
抵抗が高い場合には、人は小さい触媒粒子をより小さなセルに使用し、そのよう
な小さい触媒粒子が非無作為充填層に形成されると物質移動のための表面域を最
大化するであろう。もし反応がゆるやかで動力学で制御される場合には、人はユ
ニット量当りの触媒質量を最大化したいに違いない。
【００２９】 各層に、あるいは望ましい実施例では各セルもしくはチャンバあるいはモノリ
スもしくは骨組に充填される触媒エレメントの数は望ましい圧力低下と望ましい
空隙画分に依存して選択されるであろう。チャンバあるいは層と関連して水平面
で決定された触媒エレメントの数は、触媒エレメント数が増加するに従い、空隙
量が減少するように空隙量に影響する。
【００３０】 固定層に使用される触媒粒子は、必ずしもそれに限定されないが、成形品、ビ
ード、球体、円筒、リング、助材、等の各種形態にある。触媒の特殊な型の選択
はここでの教示から従来の技術の範囲内にあるものと見做される。
【００３１】 同様に反応装置を複数のセルあるいはチャンバに分割する特殊な骨組の選択も
ここでの教示から従来の技術の範囲内にあるものと見做される。
【００３２】 同じく特殊な触媒の選択は固定層触媒反応装置で実施される特殊な反応に依存
する。適切な触媒の選択はここでの教示から従来の技術の範囲内にあるものと見
做される。
【００３３】 本発明は固定触媒層での広範な触媒反応に適用できる。本発明はとりわけ低い
層圧力低下が望ましいか必要である場合、あるいは物質移動を高めるために小粒
子が必要とされる場合これらの反応に適用できる。かくして例えば、本発明に従
って固定層触媒反応装置の仕様は、エチレンあるいはプロピレンを生産するため
の接触分解、エチルベンゼンからのスチレンの生産、あるいは不飽和化合物を生
産するための脱水素反応、例えばプロパンからプロピレン、ブタンからブチレン
、あるいはブタンからイソブチレンなどの反応に使用することができる。
【００３４】 本発明は更に図面と関連して説明されるであろう。ここで 図面は本発明に従って構築触媒層について図形で表示したものである。
【００３５】 図面の図１で示されるように、骨組は四角形、シヌソイド、三角形、六角形な
どのような各種の形状のセルを提供するように設計される。図１で示されるよう
に、各セルは例えば円筒、ビード等の形態にある単一触媒ユニットあるいはエレ
メントを含む。前に示唆したように（断面での）単一触媒ユニットが各セルで示
されているけれども、１個以上の触媒ユニット位が（断面で）各セルに使用され
ている。
【００３６】 図面の図２は、構築触媒層（図２ａ）がビードの形態で（断面で）単一触媒ユ
ニットよりなり、触媒ユニットは構築層を相互に一直線になるように形成され重
畳されている。図２ｂではセルは断面で単一ユニットを含むが、セル寸法は（球
形の形態での）触媒ユニットが流れの方向に相互にオフセットするようにされて
いる。
【００３７】 図２Ｃと２Ｄはセル断面が単一ユニットを含むセルの重畳触媒円筒を示す。
【００３８】 図２Ｅは構築層が重畳直線触媒円筒あるいは成形の形態で、断面で４個の触媒
ユニットよりなるセルを示す。
【００３９】 図３はセルそれぞれが断面で単一触媒ユニットよりなる構築触媒層を含む複数
のセルを形成する骨組よりなる固定触媒層を含む反応装置を図示する。
【００４０】 図４は４個の触媒層それぞれが本発明に基づく構築触媒層であるエチルベンゼ
ンからスチレンを生産する反応装置の図形表示である。
【００４１】 反応装置は約９ｐｓｉｇの吸入圧で運転され、各構築層は反応装置を通じて約
３ｐｓｉｇの圧力低下を提供するように設計される。
【００４２】 各層への入口温度は約６００℃−６４０℃であり、層間加熱設備は各層から放
出される加熱を提供しそれは入口温度に対し約５３０℃−５８０℃であり次の層
で約６００℃−６４０℃となる。
【００４３】 反応装置に対する空間速度は約１．０乃至１．３であり、スチレンへの転換は
約６５％乃至７５％である。蒸気送り速度は約１．０である。
【００４４】 従来の技術においては、約３ｐｓｉｇの圧力低下で約６５％の転換を達成する
ために無作為触媒層で２個の反応装置が必要であり、全体の区間速度約０．５を
達成するために第１反応装置で約１．０、また第２反応装置では約１．０の空間
速度である。加えてエチルベンゼンに対する蒸気速度は約１．５である。
【００４５】 かくして本発明に基づく構築層を使用することにより、低い蒸気条件で触媒を
約５０％減少することができ、しかも反応装置本体は１個で済む。
【００４６】 図５はセルを規定する骨組が異なった形状を持つこの発明の構築触媒層をとり
込んだ反応装置断面を単純化した図形表示を示す。図５Ａ，Ｂ，Ｃ，ＥおよびＦ
で、断面での各セルは単一触媒ユニットを含む。図５Ｄにおいて、反応装置は中
心セルを含みそれは断面で４個の触媒ユニットを含み、残りのセルは断面で単一
触媒ユニットを含む。
【００４７】 図４はスチレン生産のための反応装置を説明するものであるが、この発明は広
範な反応に対し広範な反応装置のために使用することができる。かくして例えば
、他の反応の代表的な例として、エチレンオキサイド生産、オレフィン不均化反
応あるは複分解、ホルムアルデヒド生産、アクロレイン生産、ＤＭＥ生産、メタ
ノール生産、接触改質、無水マレイン酸生産、選択水素化プロセス、アルカン脱
水素反応（例えばプロパンからプロピレン）接触蒸留反応、水素化脱硫あるいは
他の水素化処理、芳香族アルキル化反応プロセス、無水フタール酸生産、ビスフ
ェノールＡ生産、アクリル酸生産、アクリルニトリル生産、ＶＯＣ低減プロセス
、ＮＯ低減プロセス、吸収プロセス、およびリニアアルキルベンゼン生産などが
言及される。
【００４８】 本発明の数多くの修飾と変化が前記教示の光の下で可能であり、前記請求項の
範囲内で本発明は特に記載されたもの以外にも実行することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 四角形、シヌソイド、三角形、六角形の形状のセルを提供するよ
うに設計された骨組の断面図
【図２】 セル断面がビード、円筒、成形、複数の触媒よりなる構築触媒層
を持つ骨組の反応装置
【図３】 セルが単一触媒ユニットよりなる構築触媒層を含む複数のセルを
形成する骨組の固定触媒層を含む反応装置
【図４】 ４個の構築触媒層を持つエチルベンゼンからスチレンを生産する
反応装置
【図５】 骨組の異なった形状の構築触媒層をとり込んだ反応装置の断面図
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ドーツェンバーグ，フリッツ アメリカ合衆国，07430 ニュージャージ ー，マーウォー，ストームス ドライブ １ (72)発明者 カリス，ハンス，ペーテル，アー． オランダ，エンエル−2631 テーヘー ノ ートドルプ，ホーヘルメルク 20 (72)発明者 グプタ，アビナッシュ アメリカ合衆国，07003 ニュージャージ ー，ブルームフィールド，バレンタイン ロード 18 Ｆターム(参考） 4G070 AA01 AB04 BB02 CA01 CB17 CC07 DA21 4G075 AA02 BA01 BA05 BD02 BD14 CA54 DA02 EB09 EC06

Claims (20)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 隣接フローチャネルが少なくとも１個の共通壁を持つ複数の
    フローチャネルを形成する容器の少なくとも一部にある少なくとも１個の骨組で
    ある容器と、チャネル内の層が少なくとも１個で２０個以上にはならない粒子の
    断面を持つフローチャネルの少なくとも一部にある粒子層とよりなることを特徴
    とする装置。
  2. 【請求項２】 粒子がフローチャネルに閉じ込められることを特徴とする請
    求項１記載の装置。
  3. 【請求項３】 粒子が触媒粒子であることを特徴とする請求項２載の装置。
  4. 【請求項４】 チャネル内にある層断面が１乃至１０個の触媒ユニットであ
    ることを特徴とする請求項３記載の装置。
  5. 【請求項５】 チャネルにある層断面が１乃至４個の触媒ユニットであるこ
    とを特徴とする請求項４記載の装置。
  6. 【請求項６】 粒子を含むフローチャネルが粒子で妨げられない少なくとも
    １個のフロー径路を含むことを特徴とする請求項３記載の装置。
  7. 【請求項７】 骨組が多孔であることを特徴とする請求項３記載の装置。
  8. 【請求項８】 骨組が非多孔であることを特徴とする請求項３記載の装置。
  9. 【請求項９】 粒子がフローチャネルに非無作為に充填されることを特徴と
    する請求項３記載の装置。
  10. 【請求項１０】 フローチャネルの一部のみが粒子を含むことを特徴とする
    請求項９記載の装置。
  11. 【請求項１１】 フローチャネルのすべてが粒子を含むことを特徴とする請
    求項９記載の装置。
  12. 【請求項１２】 請求項３記載の装置で化学反応を実施することよりなるこ
    とを特徴とする化学反応により産物を生産するプロセス。
  13. 【請求項１３】 化学反応がエチルベンゼンをスチレンに転化することを特
    徴とする請求項１２記載のプロセス。
  14. 【請求項１４】 請求項４記載の装置で化学反応を実施することよりなる化
    学反応により産物を生産することを特徴とするプロセス。
  15. 【請求項１５】 請求項５記載の装置で化学反応を実施することよりなる化
    学反応により産物を生産することを特徴とするプロセス。
  16. 【請求項１６】 請求項６記載の装置で化学反応を実施することよりなる化
    学反応により産物を生産することを特徴とするプロセス。
  17. 【請求項１７】 請求項９記載の装置で化学反応を実施することよりなる化
    学反応により産物を生産することを特徴とするプロセス。
  18. 【請求項１８】 隣接フローチャネルが少なくとも１個の共通壁を持つ複数
    のフローチャネルを形成する骨組と、チャネルにある層が少なくとも１個で２０
    個以上にはならない粒子の断面を持つフローチャネルの少なくとも一部にある粒
    子層とよりなることを特徴とする産物。
  19. 【請求項１９】 粒子が触媒粒子であることを特徴とする請求項１８記載の
    産物。
  20. 【請求項２０】 チャネルにある層断面が１乃至１０個の触媒ユニットであ
    ることを特徴とする請求項１９記載の産物。
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