KR20010042113A - 고정된 촉매 베드 반응기 - Google Patents

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KR20010042113A
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빈센트 에이. 스트랑지오
프릿츠 다웃쩬버그
한스 페터 에이. 칼리스
아비나쉬 굽타
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스티븐 엠. 솔로몬
에이비비 루머스 글러벌 인코포레이티드
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Abstract

본 발명은 용기중의 고정된 입자 베드에 관한 것으로, 베드는 다수의 흐름 채널중의 구조화된 베드이며, 각각의 채널중의 베드의 단면은 1 내지 20개의 입자, 더욱 바람직하게는 1 내지 10개의 입자로 형성된다.

Description

고정된 촉매 베드 반응기 {FIXED CATALYTIC BED REACTOR}
패킹된 미립자 베드는 여러가지로 적용되고 있다. 예를 들어, 패킹된 베드는 촉매 반응기 등에 대한 패킹되거나 고정된 베드로서 흡착제중에서 사용되어 왔다.
예를 들어, 촉매의 고정된 베드는 여러가지 화학 공정에서 다양한 반응기 유형에 사용된다. 화학 반응은 발열 또는 흡열 반응일 수 있다. 반응기 자체는 트리클(trickle) 베드 반응기일 수 있으며, 단간 가열 또는 냉각을 이용하여 수개의 베드를 함유할 수 있다. 반응기는 저압 강하가 바람직한 방사형 반응기일 수 있다. 저압 강하가 요구되는 방사형 반응기는 일반적으로 예컨대 스티렌의 제조에서 사용되고 있다.
본 발명은 패킹된 입자 베드에 관한 것이며, 구체적으로 패킹되거나 고정된 촉매 베드, 이 베드를 함유하는 용기 또는 반응기 및 이의 용도에 관한 것이다.
도면은 본 발명에 따른 구조화된 촉매 베드를 개략적으로 나타낸 것들이다.
도 1에 도시된 바와 같이, 프레임 구조는 정사각형, 곡선형, 삼각형 및 육각형과 같은 다양한 모양의 셀을 제공하도록 고안될 수 있다. 도 1에 도시된 바와 같이, 각각의 셀은 예를 들어 실린더, 비드 등의 형태로 존재할 수 있는 단일 촉매 유닛 또는 원소를 함유한다. 단일 촉매(단면)가 앞서 제시된 바와 같이 각각의 셀에 도시될 지라도, 하나 이상의 촉매 유닛이 각각의 셀에 (단면으로) 사용될 수 있다.
도 2는 구조화된 촉매 베드(도 2a)가 비드 형태의 단일 촉매 유닛(단면)으로 구성된 단일 촉매 세포의 예를 도시하고 있으며, 촉매 유닛은 스태킹되어 서로 정렬되어 구조화된 베드를 형성한다. 도 2b에서, 세포는 단면으로 단일 유닛을 함유하나, 세포 치수는 촉매 유닛(구 형태)이 흐름 방향으로 서로 오프셋되게 하는 치수이다.
도 2c 및 도 2d는 세포 단면이 단일 유닛을 포함하는 세포중의 스태킹된 실린더형 촉매를 도시하고 있다.
도 2e는 구조화된 베드가, 단면에서 스태킹되어 정렬된 실린더 또는 압출물형 촉매의 형태로 4개의 촉매로 구성된 셀을 도시하고 있다.
도 3은 다수의 셀을 형성하는 프레임구조로 구성된 고정된 촉매 베드를 함유하는 반응기를 도시한 것으로서, 다수의 셀 각각은 단면에서 단일 촉매 유닛으로 구성된 구조화된 촉매 베드를 포함한다.
도 4는 4개의 촉매 베드가 각각 본 발명에 따라 구조화된 촉매 베드인, 에틸벤젠으로부터 스티렌을 생성하기 위한 반응기를 개략적으로 도시한 것이다.
반응기는 약 9psig의 유입 압력으로 조작되고, 각각의 구조화된 촉매 베드는 반응기를 통해 약 3psig의 압력 강하를 제공하도록 고안된다.
각각의 베드에 대한 유입 온도는 약 600 내지 640℃이며, 온도가 약 530 내지 580℃인 각각의 베드로부터의 유출물을 약 600 내지 640℃의 후속 베드에 대한 유입 온도로 가열시키기 위해 인터빙(interbing)된 가열이 제공된다.
반응기에 대한 공간 속도는 약 1.0 내지 1.3 이며, 스티렌으로의 전환은 약 65 내지 75% 이다. 스팀-대-공급물 비는 약 1.0 이다.
종래의 공정에서, 약 3psig의 압력 강화와 함께 약 65%의 전환도를 달성하기 위해서, 불규칙한 촉매 베드를 갖는 2개의 반응기가 필요하며, 제 1 반응기에서의 공간 속도는 약 1.0 이고, 제 2 반응기에서의 공간 속도는 약 1.0으로 약 0.5의 전체 공간 속도를 달성하게 된다. 또한, 스팀 대 에틸벤젠 비는 약 1.5 이다.
이와 같이, 본 발명에 따른 구조화된 베드를 사용함으로써, 촉매는 약 50%까지 감소될 수 있으며, 낮은 스팀 요구 조건 및 단일 1개의 반응기 쉘이 요구된다.
도 5는 셀을 한정하는 프레임구조가 상이한 모양을 갖는 본 발명의 구조화된 촉매 베드를 이용하는 반응기의 단면을 단순하게 도시한 개략도이다. 도 5a, 5b, 5c, 5e 및 5f에서, 단면으로 도시된 각각의 셀은 단일 촉매 유닛을 포함한다. 도 5d에서, 반응기는 단면에서 4개의 촉매 유닛을 함유하는 중심 셀과, 단면에서 각각 단일 촉매 유닛을 함유하는 잔여 셀을 함유한다.
도 4가 스티렌 생성을 위한 반응기를 도시하고 있을지라도, 본 발명은 다양한 반응을 위한 다양한 반응기에 사용될 수 있다. 이와 같이, 예를 들어, 다양한 반응의 예로서 산화 에틸렌 생성반응, 올레핀 불균형 또는 치환반응, 포름알데히드 생성반응, 아크롤레인 생성반응, DME 생성반응, 메탄올 생성반응, 알칸 탈수화반응(예를 들어, 프로판에서 프로필렌의 생성반응), 촉매적 증류 반응, 수소탈황화반응 또는 다른 수소 처리반응, 방향족 알킬화 반응 공정, 프탈산 무수물 생성반응, 비스페놀 A 생성반응, 아크릴산 생성 반응, 아크릴로니트릴 생성반응, VOC 제거 공정, NO 제거 공정, 흡수 공정 및 선형 알킬벤젠 형성반응이 언급될 수 있다.
본 발명의 수많은 변형 및 변화가 본원의 교시의 일면에서 및 첨부된 청구범위의 범위내에서 가능하며, 본 발명은 구체적으로 기술된 바와 다른 방식으로도 실시될 수 있다.
본 발명은 한가지 일면에서, 용기 또는 튜브에 있는 패킹된 미립자 베드의 개선에 관한 것으로, 용기의 일부 또는 전체는 하나 이상의 공동 또는 인접 벽을 갖는 이웃하는 흐름 채널로 용기 부분을 다수의 흐름 채널로 분리시키는 하나 이상의 프레임구조를 포함한다. 흐름 채널의 일부 또는 전체는 입자 베드를 포함하며, 흐름 채널의 단면 및 입자 크기는 단면에 1 내지 20 유닛의 입자가 있도록 하는 정도이다. 바람직한 구체예에서, 흐름 채널은 서로 평행하다.
이와 같이, 본 발명의 이러한 일면에 따라서, 입자 베드는 입자의 불규칙한 베드라기 보다는 입자의 구조화된 베드이다.
흐름 채널의 단면이 20 유닛 이하의 입자(각각의 입자는 하나의 유닛이다)를 함유할 수 있을지라도, 일반적으로 유닛의 수는 15를 초과하지 않으며, 더욱 일반적으로는 10을 초과하지 않는다. 바람직한 구체예에서, 단면적내의 입자의 수는 4를 초과하지 않는다.
본 발명의 한 가지 일면에 따라서, 규칙적으로 패킹된 베드중의 입자의 크기 및 입자의 양이 베드에 대해 원하는 압력 강하 및 공극 부피를 제공하게끔 선택되도록 입자는 베드에 규칙적으로 패킹된다. 한 가지 구체예에서, 압력 강하는 불규칙적으로 패킹된 베드에서 입자의 동일한 중량을 사용함으로써 초래되는 압력 강하 보다 낮다.
바람직한 구체예에서, 입자는 촉매적 입자이며, 본 발명에 따라 베드는 다수의 흐름 통로에 촉매의 구조화된 베드를 함유하는 일부 또는 전체 및 대부분의 경우에는 모두를 제공하는 프레임구조를 포함하는 반응 용기중의 촉매의 고정된 베드이다.
본 발명의 구체예에 따라서, 구조화된 촉매 베드는 반응기에 사실상 반응기를 반응기내의 다수의 연장된 셀 또는 챔버로 분리하는 프레임구조를 제공하고, 내부에서 입자를 한정하고 함유하는 일부 또는 전체에 연장된 셀 또는 챔버내에 스태킹 (stacking)된 입자를 제공함으로써 형성될 수 있다.
흐름 통로를 한정하는 셀 또는 챔버 각각의 치수는 흐름의 방향에 수직인 평면상에 1 내지 20개 입자가 있어 이들 입자들이 서로 스태킹되어 1 내지 20개 입자, 또는 앞서 제시된 바와 같이 1 내지 15개, 1 내지 10개 또는 1 내지 4개의 입자 유닛의 폭 또는 단면을 갖는 각각의 챔버에서 베드를 형성하도록 입자의 크기와 대등하다.
단일 용기에서, 셀 또는 챔버의 크기는 동일하거나 상이할 수 있다. 또한, 입자의 크기는 챔버에서 챔버까지 다양해질 수 있거나 각 챔버에서 같은 크기로 될 수 있으며, 단, 입자는 구조화된 베드의 형태로 존재한다. 사실상, 입자 크기는 챔버 또는 흐름 통로내에서 매우 다양해질 수 있다.
프레임구조는 상이한 크기 및 모양의 셀 또는 챔버를 형성할 수 있으며, 이는 단일 용기가 상이한 크기 및 형태의 셀을 함유할 수 있는 본 발명의 범위내에 속한다.
유사하게, 단일 셀 또는 상이한 셀중에 패킹된 입자들은 크기 또는 모양면에서 서로 상이할 수 있고/거나 동일할 수 있다. 유사하게, 입자들은 세포에서 세포 또는 세포내에서의 작용이 상이할 수 있으며, 예를 들어 상이한 촉매 작용을 하거나, 동일할 수 있다.
프레임구조는 단일 프레임구조 또는 다수의 프레임구조로 구성될 수 있으며, 이들 각각은 용기의 일부 또는 전체를 다수의 셀 또는 흐름 채널로 분리시킨다. 다수의 프레임구조가 사용되는 경우에, 이들은 동일하거나 상이한 크기 및 모양을 갖는다. 또한, 이들은 상이한 흐름 패턴을 제공하는 상이한 방식으로 정위되거나, 배열되거나 스태킹될 수 있다.
예를 들어, 프레임구조는 흐름 방향으로 프레임구조의 스태킹 여부에 관계없이 서로 이웃하게 배열될 수 있다.
패킹된 베드를 통해 흐르는 유체는 반응물이거나 아닐 수 있고, 기체, 액체, 다수 기체 및/또는 다수 액체일 수 있다.
프레임구조 및 베드를 함유하는 용기는 비제한적으로 관형 반응기, 구형 반응기 등을 포함하는 다양한 크기 및 모양일 수 있다. 각각의 경우에, 용기 또는 튜브는 본 발명에 따라 입자의 구조화된 베드를 포함하는 흐름 통로의 일부 또는 전체에서, 용기 또는 튜브의 일부 또는 전체를, 흐름 통로를 한정하는 다수의 셀 또는 챔버로 분리하는 프레임구조를 포함한다.
앞서 제시된 바와 같이, 셀의 일부 또는 모두는 입자의 구조화된 베드를 포함할 수 있다. 셀의 전체 미만이 입자의 베드를 포함하는 경우, 일반적으로, 프레임구조의 단면적의 10 내지 50%는 입자를 함유하지 않는 세포로 구성된다.
프레임구조는 세포 또는 챔버내에서 입자를 한정하며, 프레임구조가 다공성(구멍을 포함)인 경우에, 포어 또는 구멍의 크기는 입자를 한정하는 세포 또는 챔버내의 입자 크기 보다 작다.
바람직한 구체예에서, 입자의 구조화된 베드는 약 1의 흐름 꼬부라짐성 (tortuosity)을 갖는다; 즉, 베드를 통해 하나 이상의 방해받지 않은 흐름 경로(입자에 의해 차단되지 않는 직선 흐름 경로)가 있다.
용기를 다수의 셀 또는 챔버로 분리시키는 프레임구조는 비제한적으로 단일 암체와 같은 고다공성 구조를 포함하는 다양한 구조중 하나 일 수 있다. 이러한 단일 암체 구조는 다양한 물질로부터 제조될 수 있으며, 일반적으로 세라믹, 금속 또는 이들의 배합물로 제조되는 것이 바람직하다. 단일 암체 구조는 비제한적으로 정사각형, 직사각형, 다각형, 타원형, 삼각형, 곡선형 또는 육각형 셀 또는 내부에 핀(fin) 또는 립(rib) 등을 갖는 셀을 포함하는 상이한 셀 크기 또는 모양으로 구성될 수 있거나, 예를 들어 나선형으로 배열될 수 있다. 또한, 단일 암체 구조는 다양한 크기로 형성되어 구조당 많은 수의 셀을 제공할 수 있다. 예를 들어, 이러한 단일 암체 구조는 예를 들어, 제곱 인치당 16개의 셀에서 제곱 인치당 약 400개의 셀로 구성될 수 있다. 입자를 함유하거나 지지하기 위해서, 단일 암체 구조에는 바닥에 지지체 스크린이 제공된다.
프레임구조는 다공성 또는 비다공성일 수 있다. 예를 들어, 셀을 한정하는 프레임구조는 예를 들어 직조되거나 소결된 와이어 메쉬(mesh) 또는 스크린으로 제조될 수 있거나 다공성 또는 비다공성 금속, 플라스틱, 유리, 세라믹 또는 복합체 등으로 형성될 수 있다.
유사하게, 프레임구조는 또한 촉매, 예를 들어 프레임구조상에 코팅되거나 삽입된 촉매를 포함할 수 있으며, 촉매는 프레임 구조에 의해 형성된 셀내의 구조화된 베드의 형태를 갖는 촉매와 동일하거나 상이할 수 있다.
본 발명은 또한 촉매 반응기에 사용될 수 있는 구조화된 촉매 베드 및 촉매 프레임구조에 관한 것이다. 이러한 일면에 따라서, 프레임구조는 내부에 구조화된 촉매 베드를 갖는 하나 이상의 셀 또는 챔버를 형성할 수 있으며, 베드에 사용되는 촉매 유닛의 크기는 앞서 기술된 바와 같이, 베드 단면이 수많은 촉매 유닛으로 구성되도록 셀의 치수와 대등하다.
단일 암체 구조의 높이 및 각각의 셀 또는 챔버에 규칙적으로 패킹된 촉매 베드의 높이는 특정 반응을 위한 촉매 베드의 원하는 높이에 의존한다. 적합한 높이의 선택은 본원의 교시로부터 당업자들의 기술내에서 이루어지는 것으로 본다.
반응기는 서로의 상부상에 스태킹된 수개의 단일 암체 구조를 포함할 수 있으며, 단일 암체 구조는 반응기내에 반응물의 단계적 첨가 및/또는 유체의 단간 가열, 퀀칭(quenching) 또는 분리(증류)를 위해 제공하는 방식으로 스태킹될 수 있다.
촉매, 및 챔버와 촉매의 치수는 원하는 공정에 조정될 수 있다. 물질 전달 저항이 높은 경우에, 본 발명자는 물질 전달을 위한 표면적을 최대화하기 위해서 더 작은 셀에서 작은 촉매 입자를 사용할 것이며, 작은 촉매 입자는 규칙적으로 패킹된 베드에서 형성된다. 반응이 느리고 동력학에 의해 조절되는 경우에, 본 발명자는 단위 부피당 촉매의 질량을 최대화시키기를 원할 것이다.
각각의 베드내로 패킹되거나, 바람직한 구체예에서는 단일 암체 또는 프레임구조의 각각의 셀 또는 챔버내로 패킹되는 촉매 원소의 수는 또한 원하는 압력 강하 및 원하는 공극 분율에 따라 선택될 것이다. 챔버 또는 베드와 관련하여 수평면상에 결정된 촉매 원소의 수는 공극 부피에 영향을 미치며, 촉매 원소의 수가 증가함에 따라 공극 부피는 감소한다.
고정된 베드에서 사용되는 촉매 입자는 비제한적으로 압출물, 비드, 구, 실린더, 링, 립이 있는 것 등을 포함하는 다양한 형태로 존재할 수 있다. 촉매의 특정 유형을 선택하는 것은 본원의 교시로부터 당업자들의 범주내에서 이루어지는 것으로 본다.
유사하게, 반응기를 다수의 셀 또는 챔버로 분리시키기 위한 특정 프레임구조의 선택은 또한 본원의 교시로부터 당업자들의 범주내에서 이루어지는 것으로 본다.
유사하게, 특정 촉매의 선택은 고정된 베드의 촉매 반응기에 영향을 미치는 특정 반응에 따라 좌우된다. 적당한 촉매의 선택은 본원의 교시로부터 당업자들의 범주내에서 이루어지는 것으로 본다.
본 발명은 고정된 촉매 베드로 다양한 촉매 반응에 적용될 수 있다. 본 발명은 낮은 베드 압력 강하가 바람직하거나 요구되거나, 작은 입자가 물질 전달을 개선시키는데 필요한 반응에 특히 적용될 수 있다. 이와 같이, 예를 들어 본 발명에 따른 고정된 베드의 촉매 반응기는 에틸벤젠으로부터 스티렌을 생성하거나 에틸렌 또는 프로필렌을 생성하기 위한 촉매적 크래킹, 또는 불포화물, 예를 들어 프로판에서 프로필렌, 부탄에서 부틸렌, 또는 부탄에서 이소부틸렌을 생성하기 위한 탈수소화에 사용될 수 있다.
본 발명은 첨부되는 도면을 참조로 하여 추가 설명될 것이다.

Claims (20)

  1. 용기, 용기의 일부 또는 전체에서 다수의 흐름 채널을 형성하며 이웃하는 흐름 채널이 하나 이상의 공동 벽(commone wall)을 형성하는 하나 이상의 프레임구조, 흐름 채널의 일부 또는 전체에 있는 입자의 베드를 포함하는 장치로서, 채널중의 베드가 1 내지 20개의 입자의 단면을 갖는 장치.
  2. 제 1항에 있어서, 입자가 흐름 채널중에 한정되어 있음을 특징으로 하는 장치.
  3. 제 2항에 있어서, 입자가 촉매 입자임을 특징으로 하는 장치.
  4. 제 3항에 있어서, 채널중의 베드 단면이 1 내지 10개의 촉매 유닛으로 형성됨을 특징으로 하는 장치.
  5. 제 4항에 있어서, 베드 단면이 1 내지 4개의 촉매 유닛으로 형성됨을 특징으로 하는 장치.
  6. 제 3항에 있어서, 입자를 포함하는 흐름 채널이 입자에 의해 차단되지 않는 하나 이상의 흐름 경로를 포함함을 특징으로 하는 장치.
  7. 제 3항에 있어서, 프레임구조가 다공성임을 특징으로 하는 장치.
  8. 제 3항에 있어서, 프레임구조가 비다공성임을 특징으로 하는 장치.
  9. 제 3항에 있어서, 입자가 흐름 채널중에 규칙적으로 패킹됨을 특징으로 하는 장치.
  10. 제 9항에 있어서, 흐름 채널의 일부만이 입자를 포함함을 특징으로 하는 장치.
  11. 제 9항에 있어서, 흐름 채널의 전부가 입자를 포함함을 특징으로 하는 장치.
  12. 제 3항의 장치에서 화학 반응이 이루어지게 하는 것을 포함하여, 화학 반응에 의해 생성물을 생성시키는 방법.
  13. 제 12항에 있어서, 화학 반응이 에틸벤젠을 스티렌으로 전환시킴을 특징으로 하는 방법.
  14. 제 4항의 장치에서 화학 반응이 이루어지게 하는 것을 포함하여, 화학 반응에 의해 생성물을 생성시키는 방법.
  15. 제 5항의 장치에서 화학 반응이 이루어지게 하는 것을 포함하여, 화학 반응에 의해 생성물을 생성시키는 방법.
  16. 제 6항의 장치에서 화학 반응이 이루어지게 하는 것을 포함하여, 화학 반응에 의해 생성물을 생성시키는 방법.
  17. 제 9항의 장치에서 화학 반응이 이루어지게 하는 것을 포함하여, 화학 반응에 의해 생성물을 생성시키는 방법.
  18. 다수의 흐름 채널을 형성하며 이웃하는 흐름 채널이 하나 이상의 공동 벽을 형성하는 하나 이상의 프레임구조, 흐름 채널의 일부 또는 전체에 있는 입자의 베드를 포함하는 생성물로서, 채널중의 베드가 1 내지 20개의 입자의 단면을 갖는 생성물.
  19. 제 18항에 있어서, 입자가 촉매 입자임을 특징으로 하는 생성물.
  20. 제 19항에 있어서, 채널중의 베드 단면이 1 내지 10개의 촉매 유닛으로 형성됨을 특징으로 하는 생성물.
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