JP2002363432A - 生分解性プラスチック組成物 - Google Patents
生分解性プラスチック組成物Info
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Abstract
生分解され、しかも生分解前の使用時などに優れた力学
的特性を有する生分解性プラスチック組成物、該組成物
からなる成形品および積層体の提供。 【解決手段】 生分解性プラスチック並びに目開き22
0μmの篩を通過する粒子の含有率が80質量%以上で
ある小麦フスマ及び/又は末粉を含有する生分解性プラ
スチック組成物、生分解性プラスチック並びに目開き2
20μmの篩を通過する粒子の含有率が80質量%以上
で且つ水分含量率が10質量%以下である小麦フスマ及
び/又は末粉を含有する生分解性プラスチック組成物、
前記生分解性プラスチック組成物よりなる成形体、並び
に前記生分解性プラスチック組成物の層と小麦フスマ及
び/又は末粉を含有しない生分解性プラスチックの層を
有する積層体。
Description
ック組成物、それからなる成形品および積層体に関す
る。より詳細には、本発明は、微生物などによる生分解
性に優れ、しかも生分解前には優れた力学的特性を有す
る生分解性プラスチック組成物、該組成物からなる成形
品および積層体に関する。
に使用されている。プラスチックは一般に安定で、その
まま放置しても、分解したり腐敗しない。そのため、使
用済みの廃プラスチックの大半は、焼却や埋め立てなど
によって処分されている。しかし、焼却により発生する
有害ガスによる地球環境の汚染、焼却時の過熱による燃
焼路の損傷などの問題があり、また大量に廃棄されるプ
ラスチックを埋め立てるための用地の確保もますます困
難になっている。しかも、処分されずに海洋や林野など
に散乱したり、放置されたプラスチックは、野生生物に
深刻な危害を与えている。
や有効利用が色々行われるようになっているが、大量に
排出される廃プラスチックのすべてを再利用または有効
利用することは事実上不可能である。そこで、使用後に
環境中の微生物によって最終的に水や炭酸ガスなどに分
解され得るようにした生分解性プラスチックが注目され
るようになっている。現在、種々の生分解性プラスチッ
クが開発されており、例えば、ポリヒドロキシブチレー
トなどのバイオポリエステル、バイオセルロース、多糖
類、ポリアミノ酸などの微生物産生系の生分解性プラス
チック(バイオプラスチック);ポリ乳酸、ポリカプロ
ラクトン、ポリブチレンサクシネート、ポリ(ブチレン
サクシネート/アジペート)、ポリブチレン(サクシネ
ートカーボネート)、ポリ(ブチレンサクシネート/テ
レフタレート)などの化学合成系の脂肪族ポリエステル
またはその共重合体;修飾澱粉、酢酸セルロース、キト
サン/セルロール/澱粉結合体などの天然物利用系など
を挙げることができる。
化されているものも多い。しかしながら、廃プラスチッ
クの処理促進のために、より速やかに生分解され得る生
分解性プラスチックが求められている。その一方で、廃
棄される前の使用時や保存時には、力学的特性に優れて
いて、個々の用途において十分な機能を果たし得る生分
解性プラスチックが同時に求められている。
の生分解性プラスチックよりも生分解性に一層優れてい
て、使用後はより速やかに生分解され、その一方で廃棄
される前の使用時などには力学的特性に優れていて、各
用途に有効に使用できる生分解性プラスチック材料、該
材料からなる成形品や製品を提供することである。
く、本発明者らは鋭意研究を続けてきた。そして、生分
解性プラスチックに小麦フスマおよび/または末粉を配
合すると、生分解性プラスチックの微生物による分解が
一層促進されて、その使用後の生分解処分が円滑に行わ
れることを見出した。しかしながら、生分解性プラスチ
ックに小麦フスマを単にそのまま配合したのでは、該生
分解性プラスチック組成物から得られるシート、フィル
ムなどの成形品の強度が不足することが多いことが判明
した。そこで、そのような知見に基づいてさらに検討を
重ねたところ、生分解性プラスチックに配合する小麦フ
スマおよび/または末粉として、目開き220μmの篩
を通過する粒子の含有率が80質量%以上である粒度の
小さい小麦フスマおよび/または末粉を使用すると、そ
のような小麦フスマおよび/または末粉を含有する生分
解性プラスチック組成物から製造した成形品、特にシー
トやフィルムなどの厚さの小さい成形品において、強度
などの力学的特性が向上し、実用価値の高い成形品が得
られることを見出した。また、本発明者らは、目開き2
20μmの篩を通過する粒子の含有率が80質量%以上
である前記した小麦フスマおよび/または末粉を生分解
性プラスチックに配合するに当たって、更に該小麦フス
マおよび/または末粉の水分含量率を10質量%以下に
しておくと、力学的特性に一層優れるシートやフィルム
などの成形品が得られることを見出した。さらに、本発
明者らは、前記特定粒度の小麦フスマおよび/または末
粉を含有する生分解性プラスチック組成物の使用に当た
って、該生分解性プラスチック組成物からなる層に小麦
フスマおよび/または末粉を含まない生分解性プラスチ
ックの層を積層して積層体にすると、それにより得られ
る積層体は、生分解性に優れると共に力学的特性にも極
めて優れ、種々の用途に有効に用い得ることを見出し、
それらの種々の知見に基づいて本発明を完成した。
ラスチック、並びに目開き220μmの篩を通過する粒
子の含有率が80質量%以上である小麦フスマおよび/
または末粉を含有することを特徴とする生分解性プラス
チック組成物;および、(2) 生分解性プラスチッ
ク、並びに目開き220μmの篩を通過する粒子の含有
率が80質量%以上で且つ水分含量率が10質量%以下
である小麦フスマおよび/または末粉を含有することを
を特徴とする生分解性プラスチック組成物;である。
よび/または末粉の含有量が、生分解性プラスチックと
小麦フスマおよび/または末粉の合計質量に対して、1
〜80質量%である前記した(1)または(2)の生分
解性プラスチック組成物;(4) 生分解性プラスチッ
クが、生分解性の脂肪族ポリエステルおよび脂肪族ポリ
エステル共重合体から選ばれる少なくとも1種のプラス
チックである前記した(1)〜(3)のいずれかの生分
解性プラスチック組成物;および、(5) 生分解性プ
ラスチックが、ポリ乳酸、ポリカプロラクトン、ポリブ
チレンサクシネート、ポリ(ブチレンサクシネート/ア
ジペート)、ポリブチレン(サクシネートカーボネー
ト)およびポリ(ブチレンサクシネート/テレフタレー
ト)から選ばれる少なくとも1種の生分解性プラスチッ
クである前記した(4)の生分解性プラスチック組成
物;を好ましい態様として包含する。
(1)〜(5)のいずれかの生分解性プラスチック組成
物からなる成形品;および、(7) シートまたはフィ
ルムである前記した(6)の成形品;である。
(1)〜(5)のいずれかの生分解性プラスチック組成
物よりなる層の片面または両面に小麦フスマおよび/ま
たは末粉を含有しない生分解性プラスチックよりなる層
を有することを特徴とする積層体;および、(9) シ
ート状またはフィルム状の積層体である前記した(8)
の積層体;である。
明する。本発明の生分解性プラスチック組成物では、従
来既知の生分解性プラスチックのいずれもが使用でき、
例えば、ポリ乳酸、ポリカプロラクトン、ポリブチレン
サクシネート、ポリ(ブチレンサクシネート/アジペー
ト)、ポリブチレン(サクシネートカーボネート)、ポ
リ(ブチレンサクシネート/テレフタレート)などの化
学合成系の生分解性脂肪族ポリエステルおよびその共重
合体;ポリヒドロキシブチレート(別名;ポリ3−ヒド
ロキシ酪酸)などのバイオポリエステル、バイオセルロ
ース、多糖類、ポリアミノ酸などの微生物産生系の生分
解性プラスチック(バイオプラスチック);修飾澱粉、
酢酸セルロース、キトサン/セルロール/澱粉結合体、
アルギン酸などの天然物利用系などを挙げることができ
る。本発明の生分解性プラスチック組成物は、前記した
生分解性プラスチックのうちの1種類のみを含有してい
ても、または2種類以上を含有していてもよい。そのう
ちでも、本発明では、ポリ乳酸、ポリカプロラクトン、
ポリブチレンサクシネート、ポリ(ブチレンサクシネー
ト/アジペート)、ポリブチレン(サクシネートカーボ
ネート)、ポリ(ブチレンサクシネート/テレフタレー
ト)などの化学合成系の生分解性脂肪族ポリエステルま
たはその共重合体の1種または2種以上が、生分解性プ
ラスチック組成物の成形性、該組成物から得られる成形
品や積層体などの力学的特性、耐水性、経済性などの点
で優れていることから好ましく用いられる。
目開き220μmの篩を通過する粒子の含有率が80質
量%以上である小麦フスマおよび末粉の一方または両方
を含有する。小麦フスマおよび/または末粉における目
開き220μmの篩を通過する粒子の含有率が80質量
%未満であって粒度が大きいと、生分解性プラスチック
組成物から得られる成形品や積層体などにおける引張強
度などの力学的特性が低くなり、特に、成形品がシート
やフィルムなどの厚さの小さい成形品の場合には実用に
耐え得る力学的特性を持たないことが多い。本発明の生
分解性プラスチック組成物では、小麦フスマおよび/ま
たは末粉として、目開き220μmの篩を通過する粒子
の含有率が90質量%以上であるものがより好ましく用
いられ、目開き150μmの篩を通過する粒子の含有率
が90質量%以上であるものが更に好ましく用いられ
る。ここで、本明細書における「目開き220μmの篩
を通過する粒子の含有率」とは、目開き220μmの篩
を使用して、株式会社東京製粉機製作所製の「テストシ
フターTS2−245」(分級装置)を用いて小麦フス
マまたは末粉を分級処理したときの、分級処理に処せら
れた小麦フスマまたは末粉の質量に対する、目開き22
0μmの篩を通過した粒子の割合(質量%)をいう。ま
た、「目開き150μmの篩を通過する粒子の含有率」
も、目開き150μmの篩を使用して、前記と同様にし
て求められる。
末粉(すえこ)は小麦粒外皮に付着する胚乳部(小麦
粉)と小麦フスマを含む粉状物であり、いずれも小麦製
粉時の副産物として得られる。通常の小麦フスマは、一
般に、その粒度が500〜5000μmの範囲にあっ
て、目開き220μmの篩を通過する粒子の含有率は1
0質量%以下であり、粒度が大きい。そのような大きな
粒度を有する小麦フスマをそのまま生分解性プラスチッ
クに配合して組成物を調製すると、該組成物から得られ
る成形品、特にシートやフィルムなどの厚みの小さい成
形品では、引張強度などの力学的強度が不足し、実用価
値の低いものとなる。本発明で用いる小麦フスマは、粒
度の大きな通常の小麦フスマを、微粉砕して、目開き2
20μmの篩を通過する粒子の含有率が80質量%以上
になるようにして調製される。その際の粉砕方法は特に
制限されず、例えば、ターボ工業株式会社製「ターボミ
ル」、日清エンジニアリング株式会社製「ブレードミ
ル」などのような、製粉などにおいて従来から使用され
ている粉砕機を使用して行うことができる。また、末粉
は、一般に、その粒度が100〜300μmの範囲にあ
って、目開き220μmの篩を通過する粒子の含有率は
80質量%以上であることが多く、粒度が小さい。その
ため、本発明では、目開き220μmの篩を通過する粒
子の含有率が80質量%以上である場合は、通常の末粉
をそのまま使用することができ、また必要に応じて粉砕
処理を行って粒度を更に小さくして用いてもよい。
mの篩を通過する粒子の含有率が80質量%以上である
限りは、乾燥処理を施さずにそのまま用いても又は乾燥
処理を行って水分含量率を低減して用いてもよい。その
うちでも、乾燥処理して水分含量率を低減してから用い
ることが、生分解性プラスチック組成物から得られる成
形品、積層体などの製品の力学的強度が高くなり、しか
も発泡が生じず均一な製品が得られる点から好ましい。
乾燥処理した小麦フスマおよび/または末粉を用いる場
合は、水分含量率が10質量%以下のものが好ましく用
いられ、5質量%以下のものがより好ましく用いられ
る。小麦フスマおよび/または末粉の乾燥処理の方法お
よび条件などは特に制限されないが、一般的には、40
〜130℃の温度を採用して前記した水分含量率以下に
なるまで乾燥することが好ましい。乾燥処理温度が高す
ぎると、小麦フスマおよび末粉の変性、硬化などが生じ
て、生分解性プラスチック組成物およびそれから得られ
る成形品や積層体などの生分解性能が低下したり、力学
的特性が低下したりし易くなる。
ける小麦フスマおよび/または末粉の含有量(小麦フス
マと末粉の両方を含有する場合は両者の合計含有量)
は、生分解性プラスチック組成物の用途などに応じて調
整し得るが、一般的には、生分解性プラスチックと小麦
フスマおよび/または末粉の合計質量に対して、1〜8
0質量%であることが好ましく、10〜40質量%であ
ることがより好ましい。小麦フスマおよび/または末粉
の含有量が1質量%未満であると、生分解性能が低下し
て微生物により分解されにくくなり、一方80質量%を
超えると、生分解性プラスチック組成物から得られる成
形品や積層体などの力学的特性が低下したものになり易
い。
必要に応じて、更に、帯電防止剤、難燃剤、滑剤、着色
剤、充填剤、アンチブロッキング剤などの他の成分の1
種または2種以上を含有していてもよい。
製方法は特に制限されず、生分解性プラスチックなどの
種類に応じて従来から一般に採用されている方法を採用
することができる。生分解性プラスチックが、上記した
ような生分解性の脂肪族ポリエステル、脂肪族ポリエス
テル共重合体などのような熱可塑性プラスチックである
場合は、例えば、一軸押出機、二軸押出機、バンバリー
ミキサー、ブラベンダー、オープンロール、ニーダーな
どの従来既知の混練機を使用して溶融混練した後、必要
に応じて、ペレット状、粉末状などの適当な形状にする
ことにより本発明の生分解性プラスチック組成物を調製
することができる。生分解性プラスチック組成物を調製
するに当たって、生分解性プラスチックと小麦フスマお
よび/または末粉を混練機にそのまま直接供給せずに、
ヘンシェルミキサーやタンブラーなどのような混合機を
用いて予めドライブレンドしてから混練機に供給する
と、生分解性プラスチック中に小麦フスマおよび/また
は末粉が均一に分散した生分解性プラスチック組成物を
得ることができる。生分解性プラスチック組成物を調製
するための混練温度としては、一般に、生分解性プラス
チックの溶融温度以上で且つ生分解性プラスチックの分
解が生じない温度が採用される。また、生分解性プラス
チックを適当な溶媒に溶解し、そこに小麦フスマおよび
/または末粉を添加混合した後、溶媒を除去することに
より生分解性プラスチック組成物を調製してもよい。
各種成形品や製品の製造に有効に用いることができ、例
えば、フィルム、シート、板状体、管状体、線状体、棒
状体、クッション材、発泡体、多孔質体、各種容器、ト
レー類、ポット類、その他の型成形品などの製造に用い
ることができる。成形品を製造する際の成形方法は特に
制限されず、生分解性プラスチックの種類や製造しよう
とする成形品の種類などに応じて、例えば、押出成形、
射出成形、カレンダー成形、圧縮成形、ブロー成形、真
空成形、粉末成形、流延成形、注型などの適当な成形方
法を採用することができる。
生分解性プラスチック組成物の用途としては、例えば、
農林水産用のマルチフィルムやマルチシート、育苗用ポ
ットなどの農林水産用資材;肥料やその他の製品を充填
するための各種袋類;断熱材、土木工事用型枠、土留め
シート、緑化用シート、保水シートなどの土木・建築資
材;野外レジャー用の各種ディスポーザブル製品;食品
包装用のフィルム、シート、トレー、容器類;紙おむつ
や生理用品などの衛生用品;ペンケース、芯ケースなど
の事務用品;歯ブラシ、コップ、ゴミ袋、水切り、クッ
ション材などを挙げることができる。
ック組成物はフィルムおよびシートの製造に適してお
り、本発明の生分解性プラスチック組成物から得られる
フィルムおよびシートは引張強度などの力学的特性に優
れているため、農林水産用のフィルムやシート、肥料や
その他の製品の充填用袋、土留めシート、緑化用シー
ト、保水シートなどの強度を要する用途にも有効に用い
ることができる。本発明の生分解性プラスチック組成物
を用いてなるフィルムおよびシートの厚さは特に制限さ
れず、用途に応じて決めることができ、一般的には、1
0μm〜2mm程度の厚さにしておくことが好ましい。
本発明の生分解性プラスチック組成物よりなるフィルム
またはシートの製造に当たって、プラスチックフィルム
またはシートの製造に従来から採用されているいずれの
方法も採用でき、例えば、インフレーション押出成形
法、Tダイ押出成形法などの押出成形法、カレンダー
法、流延法(キャスト法)などを挙げることができる。
前記成形は、生分解性プラスチックの種類や性質などに
応じて、溶融成形によって行っても、または溶液成形に
よって行ってもよい。
は、本発明の生分解性プラスチック組成物のみからなる
単層構造体であってもよいし、または本発明の生分解性
プラスチック組成物よりなる層と他の層とからなる積層
体であってもよい。積層体にするに当たって、小麦フス
マおよび/または末粉を含有する本発明の生分解性プラ
スチック組成物よりなる層と、小麦フスマおよび/また
は末粉を含有しない生分解性プラスチックよりなる層と
を積層して積層体にすると、生分解性能を良好に保ちな
がら、引張強度などの力学的特性を一層向上させること
ができる。このような積層体では、小麦フスマおよび/
または末粉を含有しない生分解性プラスチックからなる
層は、小麦フスマおよび/または末粉を含有する本発明
の生分解性プラスチック組成物からなる層の片面のみに
積層されていても、両面に積層されていてもよい。小麦
フスマおよび/または末粉を含有しない生分解性プラス
チックが小麦フスマおよび/または末粉を含有する生分
解性プラスチック組成物からなる層の両面に積層されて
いる場合は、片面のみに積層されている場合に比べて、
生分解性能は多少低下するが、引張強度などの力学的特
性により優れたものとなる。
本発明の生分解性プラスチック組成物からなる層と、小
麦フスマおよび/または末粉を含有しない生分解性プラ
スチックからなる層よりなる積層体では、両層を構成す
る生分解性プラスチックの種類は同じであっても、また
は異なっていてもよいが、両層が同じかまたは近似した
生分解性プラスチックから構成されていると、層間の接
着性が向上して層間剥離などを生じなくなり、力学的特
性などに一層優れる積層体を得ることができる。
本発明の生分解性プラスチック組成物からなる層と、小
麦フスマおよび/または末粉を含有しない生分解性プラ
スチックからなる層よりなる積層体の形状、種類などは
特に制限されず、例えば、シート状、フィルム状、板
状、管状、その他の形状などのいずれであってもよい。
それらのうちで、シート状またはフィルム状の積層体
は、小麦フスマおよび/または末粉を含有する生分解性
プラスチック組成物からなる単層シートや単層フィルム
に比べて、その強度が一層高いので、前記した農林水産
用のマルチフィルムやマルチシート、肥料やその他の製
品の充填用袋、土留めシート、緑化用シート、保水シー
トなどのような強度を要するシートまたはフィルム用途
に極めて有効に用いることができる。この積層シートま
たは積層フィルムの厚さは特に制限されず、層を構成す
る生分解性プラスチックの種類、用途などに応じて調整
し得るが、一般的には、小麦フスマおよび/または末粉
を含有する生分解性プラスチック組成物からなる層の厚
さが10μm〜1mm程度、小麦フスマおよび/または
末粉を含有しない生分解性プラスチックからなる層の厚
さが10μm〜1mm程度、全体の厚さが20μm〜2
mm程度であることが好ましい。
は特に制限されず、生分解性プラスチックの種類などに
応じて、積層シートや積層フィルムの製造に従来から採
用されている方法を採用することができる。生分解性プ
ラスチックが、熱可塑性プラスチックである場合は、例
えば、小麦フスマおよび/または末粉を含有する生分解
性プラスチック組成物と、含有しない生分解性プラスチ
ックとを2つの押出機により溶融混練した後に共通のダ
イリップから同時に押し出して積層フィルムまたは積層
シートを製造する方法;小麦フスマおよび/または末粉
を含有する生分解性プラスチック組成物、および含有し
ない生分解性プラスチックの一方を用いて予めフィルム
またはシートを予め製造しておき、該フィルムまたはシ
ート上にもう一方を押出被覆、カレンダー被覆、流延被
覆などにより被覆して積層フィルムまたは積層シートを
製造する方法;小麦フスマおよび/または末粉を含有す
る生分解性プラスチック組成物と、含有しない生分解性
プラスチックとからフィルムまたはシートをそれぞれ個
別に製造しておき、それらのフィルムまたはシートを熱
融着やその他の適当な接着手段を用いて積層する方法な
どを挙げることができる。
的に説明するが、本発明は以下の例により何ら制限され
るものではない。以下の例において、小麦フスマおよび
末粉の粒度(目開き220μm篩または目開き150μ
mの篩を通過する粒子の含有率)および水分含量率は以
下のようにして測定した。
会社東京製粉機製作所製の「テストシフターTS2−2
45」に、目開き220μmの篩または目開き150μ
mの篩をセットし、篩上に小麦フスマまたは末粉を50
g載せ、10分間作動させて分級し、10分後に、篩を
通過した粒子の質量(A)(g)を測定して、下記の数
式から目開き220μmの篩または150μmの篩を通
過した粒子の含有率(W)(質量%)を求めた。
率:小麦フスマまたは末粉の5.0gを恒量に達したア
ルミニウム製秤量缶に入れ、130℃で1時間乾燥し
て、その質量(B)(g)を測定し、下記の数式から水
分含量率(質量%)を求めた。
5.0}×100
片)の製造: (i) 小麦フスマ(日清製粉株式会社製「精選ふす
ま」)を、粉砕機(日清エンジニアリング株式会社製
「ブレードミル」)を使用して粉砕して、微粉砕小麦フ
スマを調製した。これにより得られた微粉砕小麦フスマ
における目開き220μmの篩を通過する粒子の含有率
を上記した方法で測定したところ、100質量%であっ
た(50質量%累積粒度は21.5μmであった)。 (ii) 上記(i)で得られた微粉砕小麦フスマを、恒
温槽(東洋製作所製「FC−410」)に入れて温度6
0℃で2時間乾燥処理した。乾燥後の微粉砕小麦フスマ
の水分含量率を上記した方法で測定したところ、5質量
%であった。 (iii) ポリ乳酸(三井化学株式会社製「LACEA
H−100J」)80質量部と上記(ii)で得られた
乾燥処理後の微粉砕小麦フスマ20質量部をヘンシェル
ミキサーを用いて予備混合し、この混合物を単軸式押出
機(陸亜株式会社製「RY−30VS3.7」)に供給
して180℃で溶融混練した後、ストランド状に押し出
し、冷却、切断してペレット状のポリ乳酸組成物(生分
解性プラスチック組成物)を製造した。 (iv) 上記(iii)で得られたペレット状のポリ乳酸
組成物を用いて、射出成形機(日精樹脂工業株式会社製
「PS40E5ASE」)を使用して、シリンダー温度
180℃、射出圧力256MPa、射出速度73cm3
/sec、型締圧力40ton、金型温度55℃、金型
内での冷却時間40秒の条件下に射出成形を行って、J
IS K7113のダンベル形2号試験片(厚さ3m
m、延伸部分の幅6mm)を製造した。これにより得ら
れた試験片を用いて引張強度、弾性率および破断伸びを
JIS K7113に準じて測定したところ、下記の表
1に示すとおりであった。
験): (i) 金沢市内の畑地において、園芸用の土(G&F
社製「寄せ植えの土」とG&F社製「野菜の土」の等質
量混合物)100質量部に対してバーク堆肥50質量部
を均一に混合して生分解試験用の土壌を準備し、この土
壌内の地表から10〜15cmの深さの位置に上記
(1)の(iv)で得られた試験片の複数個を埋設し、平
成12年12月1日〜平成12年12月31日の30日
間にわたって生分解試験を行い、15日後および30日
後における試験片の引張強度、弾性率および破断伸びを
JIS K7113に準じて測定したところ、下記の表
1に示すとおりであった。また、30日後における試験
片の質量減少率[生分解試験前の試験片の質量に対する
生分解試験30日後の試験片の質量(質量%)]を測定
したところ、下記の表1に示すとおりであった。なお、
この試験期間中の試験地での土壌中の平均温度は約7.
0℃であった。(3)生分解試験2(つくば市内での試
験): (i) つくば市内の黒土畑地において、畑地の黒土1
00質量部に対してバーク堆肥50質量部および鶏糞堆
肥20質量部を均一に混合して生分解試験用の土壌を準
備し、この土壌内の地表から10〜15cmの深さの位
置に、上記(1)の(iv)で得られた試験片の複数個を
埋設し、平成12年12月1日〜平成12年12月31
日の30日間にわたって生分解試験を行い、15日後お
よび30日後における試験片の引張強度、弾性率および
破断伸びをJIS K7113に準じて測定したとこ
ろ、下記の表1に示すとおりであった。また、30日後
における試験片の質量減少率を測定したところ、下記の
表1に示すとおりであった。なお、この試験期間中の試
験地での土壌中の平均温度は約6.0℃であった。
片)の製造: (i) 末粉(日清製粉株式会社製「黄亀」)(上記し
た方法で測定した目開き220μmの篩を通過する粒子
の含有率90質量%)を、恒温槽(東洋製作所製「FC
−410」)に入れて温度60℃で2時間乾燥処理し
た。乾燥後の末粉の水分含量率を上記した方法で測定し
たところ、5質量%であった。 (ii) ポリ乳酸(三井化学株式会社製「LACEA
H−100J」)80質量部と上記(ii)で得られた乾
燥処理後の末粉20質量部をヘンシェルミキサーを用い
て予備混合し、この混合物を単軸式押出機(陸亜株式会
社製「RY−30VS3.7」)に供給して180℃で
溶融混練した後、ストランド状に押し出し、冷却、切断
してペレット状のポリ乳酸組成物(生分解性プラスチッ
ク組成物)を製造した。 (iii) 上記(ii)で得られたペレット状のポリ乳酸
組成物を用いて、実施例1の(1)の(iv)と同じ条件
下に射出成形を行って、JIS K7113のダンベル
形2号試験片を製造した。これにより得られた試験片を
用いて引張強度、弾性率および破断伸びをJIS K7
113に準じて測定したところ、下記の表1に示すとお
りであった。
験): (i) 実施例1の(2)の(i)におけるのと同じ試
験地の同じ生分解試験用の土壌内に、地表から10〜1
5cmの深さの位置に上記(1)の(iii)で得られた
試験片の複数個を埋設し、平成12年12月1日〜平成
12年12月31日の30日間にわたって生分解試験を
行い、15日後および30日後における試験片の引張強
度、弾性率および破断伸びをJIS K7113に準じ
て測定したところ、下記の表1に示すとおりであった。
また、30日後における試験片の質量減少率を測定した
ところ、下記の表1に示すとおりであった。 (3)生分解試験2(つくば市内での試験): (i) 実施例1の(2)の(ii)におけるのと同じ試
験地の同じ生分解試験用の土壌内に、地表から10〜1
5cmの深さの位置に上記(1)の(iii)で得られた
試験片の複数個を埋設し、平成12年12月1日〜平成
12年12月31日の30日間にわたって生分解試験を
行い、15日後および30日後における試験片の引張強
度、弾性率および破断伸びをJIS K7113に準じ
て測定したところ、下記の表1に示すとおりであった。
また、30日後における試験片の質量減少率を測定した
ところ、下記の表1に示すとおりであった。
片)の製造: (i) 末粉(日清製粉株式会社製「赤花」)(上記し
た方法で測定した目開き150μmの篩を通過する粒子
の含有率95質量%)を、恒温槽(東洋製作所製「FC
−410」)に入れて温度60℃で2時間乾燥処理し
た。乾燥後の末粉の水分含量率を上記した方法で測定し
たところ、5質量%であった。 (ii) ポリ乳酸(三井化学株式会社製「LACEA
H−100J」)80質量部と上記(ii)で得られた乾
燥処理後の末粉20質量部をヘンシェルミキサーを用い
て予備混合し、この混合物を単軸式押出機(陸亜株式会
社製「RY−30VS3.7」)に供給して180℃で
溶融混練した後、ストランド状に押し出し、冷却、切断
してペレット状のポリ乳酸組成物(生分解性プラスチッ
ク組成物)を製造した。 (iii) 上記(ii)で得られたペレット状のポリ乳酸
組成物を用いて、実施例1の(1)の(iv)と同じ条件
下に射出成形を行って、JIS K7113のダンベル
形2号試験片を製造した。これにより得られた試験片の
引張強度、弾性率および破断伸びを、JIS K711
3に準じて測定したところ、下記の表1に示すとおりで
あった。
験): (i) 実施例1の(2)の(i)におけるのと同じ試
験地の同じ生分解試験用の土壌内に、地表から10〜1
5cmの深さの位置に上記(1)の(iii)で得られた
試験片の複数個を埋設し、平成12年12月1日〜平成
12年12月31日の30日間にわたって生分解試験を
行い、15日後および30日後における試験片の引張強
度、弾性率および破断伸びをJIS K7113に準じ
て測定したところ、下記の表1に示すとおりであった。
また、30日後における試験片の質量減少率を測定した
ところ、下記の表1に示すとおりであった。 (3)生分解試験2(つくば市内での試験): (i) 実施例1の(2)の(ii)におけるのと同じ試
験地の同じ生分解試験用の土壌内に、地表から10〜1
5cmの深さの位置に上記(1)の(iii)で得られた
試験片の複数個を埋設し、平成12年12月1日〜平成
12年12月31日の30日間にわたって生分解試験を
行い、15日後および30日後における試験片の引張強
度、弾性率および破断伸びをJIS K7113に準じ
て測定したところ、下記の表1に示すとおりであった。
また、30日後における試験片の質量減少率を測定した
ところ、下記の表1に示すとおりであった。
式会社製「LACEA H−100J」)を単独で用い
て、金型内での冷却時間を50秒とした以外は実施例1
の(1)の(iv)と同じ条件を採用して射出成形を行っ
て、JIS K7113のダンベル形2号試験片を製造
した。これにより得られた試験片を用いて引張強度、弾
性率および破断伸びをJIS K7113に準じて測定
したところ、下記の表1に示すとおりであった。 (2)生分解試験1(金沢市内での試験): (i) 実施例1の(2)の(i)におけるのと同じ試
験地の同じ生分解試験用の土壌内に、地表から10〜1
5cmの深さの位置に、上記(1)で得られた試験片の
複数個を埋設し、平成12年12月1日〜平成12年1
2月31日の30日間にわたって生分解試験を行い、1
5日後および30日後における試験片の引張強度、弾性
率および破断伸びをJIS K7113に準じて測定し
たところ、下記の表1に示すとおりであった。また、3
0日後における試験片の質量減少率を測定したところ、
下記の表1に示すとおりであった。 (3)生分解試験2(つくば市内での試験): (i) 実施例1の(2)の(ii)におけるのと同じ試
験地の同じ生分解試験用の土壌内の地表から10〜15
cmの深さの位置に、上記(1)で得られた試験片の複
数個を埋設し、平成12年12月1日〜平成12年12
月31日の30日間にわたって生分解試験を行い、15
日後および30日後における試験片の引張強度、弾性率
および破断伸びをJIS K7113に準じて測定した
ところ、下記の表1に示すとおりであった。また、30
日後における試験片の質量減少率を測定したところ、下
記の表1に示すとおりであった。
の篩を通過する粒子の含有率が80質量%以上である小
麦フスマまたは末粉を含有する実施例1〜3の生分解性
プラスチック組成物から得られた成形品(試験片)は、
小麦フスマまたは末粉を含有しない比較例1の生分解性
プラスチックから得られた成形品(試験片)に比べて、
土壌中に埋設した際の引張強度の低下および質量減少率
が大きく、より短期間に生分解されることがわかる。ま
た、実施例1〜3の生分解性プラスチック組成物から得
られた成形品では、金沢市内土壌での試験結果とつくば
市内土壌での試験結果がほぼ同じ傾向を示しており、、
そのような結果から、試験土壌(試験地)が異なっても
良好に生分解されることがわかる。
「PH7」)8gをジオキサン60mlに20℃で溶解
した後、その溶液に、実施例1の(i)で得られた乾燥
処理後の微粉砕小麦フスマ(目開き220μmの篩を通
過する粒子の含有率100質量%、水分含量率5質量
%)を、ポリカプロラクトンと微粉砕小麦フスマの割合
が下記の表2になるような量で加えて、撹拌機にて均一
に混合した後、ガラス板上にアプリケーターで塗布し、
20℃で乾燥し、冷却後に基板から剥離して微粉砕小麦
フスマを含有するポリカプロラクトン組成物のフィルム
を製造した。 (2) 上記(1)で得られたフィルムを、ポリテトラ
フルオロエチレンシートの上に置いて70℃で6分間加
熱して溶融させた後、上面を別のポリテトラフルオロエ
チレンシートで覆って、上下から圧力4.6MPaで押
圧して、厚さ20μmのフィルムを製造した。 (3) 上記(2)で得られたフィルムから、縦×横×
=50mm×10mmの試験片を切り取り、該試験片を
用いて、引張強度、弾性率および破断伸びを、JIS
K7113に準じて測定したところ、下記の表2に示す
とおりであった。
(1)の(i)で得られた乾燥後の末粉(日清製粉株式
会社「黄亀」;目開き220μmの篩を通過する粒子の
含有率90質量%、水分含量率5質量%)を、ポリカプ
ロラクトンと末粉の割合が下記の表2になるような量で
用いた以外は実施例4の(1)および(2)と同じ操作
を行って、末粉(黄亀)を含有するポリカプロラクトン
組成物のフィルム(厚さ20μm)を製造した。 (2) 上記(1)で得られたフィルムから、縦×横×
=50mm×10mmの試験片を切り取り、該試験片を
用いて、引張強度、弾性率および破断伸びを、JIS
K7113に準じて測定したところ、下記の表2に示す
とおりであった。
(1)の(i)で得られた乾燥後の末粉(日清製粉株式
会社「赤花」;目開き150μmの篩を通過する粒子の
含有率95質量%、水分含量率5質量%)を、ポリカプ
ロラクトンと末粉の割合が下記の表2になるような量で
用いた以外は実施例4の(1)および(2)と同じ操作
を行って、末粉(赤花)を含有するポリカプロラクトン
組成物のフィルム(厚さ20μm)を製造した。 (2) 上記(1)で得られたフィルムから、縦×横×
=50mm×10mmの試験片を切り取り、該試験片を
用いて、引張強度、弾性率および破断伸びを、JIS
K7113に準じて測定したところ、下記の表2に示す
とおりであった。
(1)の(i)で用いた粉砕処理を施す前の小麦フスマ
(日清製粉株式会社「精選ふすま」;目開き220μm
の篩を通過する粒子の含有率10質量%)を60℃で乾
燥処理して水分含量率5質量%にしたものを、ポリカプ
ロラクトンと小麦フスマの割合が下記の表2になるよう
な量で用いた以外は実施例4の(1)および(2)と同
じ操作を行って、小麦フスマを含有するポリカプロラク
トン組成物のフィルム(厚さ20μm)を製造した。 (2) 上記(1)で得られたシートから、縦×横×=
50mm×10mmの試験片を切り取り、該試験片を用
いて、引張強度、弾性率および破断伸びを、JIS K
7113に準じて測定したところ、下記の表2に示すと
おりであった。
(ダイセル化学株式会社製「PH7」)を単独で用い
て、実施例5の(1)および(2)と同じ操作を行っ
て、ポリカプロラクトンフィルム(厚さ20μm)を製
造した。 (2) 上記(1)で得られたフィルムから、縦×横×
=50mm×10mmの試験片を切り取り、該試験片を
用いて、引張強度、弾性率および破断伸びを、JIS
K7113に準じて測定したところ、下記の表2に示す
とおりであった。
較例2の結果から、目開き220μmの篩を通過する粒
子の含有率が80質量%以上である小麦フスマまたは末
粉を含有するポリラクトン組成物(生分解性プラスチッ
ク組成物)から製造した実施例3〜5のフィルムは、目
開き220μmの篩を通過する粒子の含有率が80質量
%未満(10質量%)である小麦フスマを含有するポリ
カプロラクトン組成物(生分解性プラスチック組成物)
から製造した比較例2のフィルムに比べて、引張強度お
よび破断伸びが高く、力学的特性に優れていることがわ
かる。また、上記の表2の結果から明らかなように、目
開き220μmの篩を通過する粒子の含有率が80質量
%以上である小麦フスマおよび/または末粉の含有量が
多くなるに従って生分解性プラスチック組成物から得ら
れる成形品の初期の引張強度が低くなる傾向がある。一
方、生分解性プラスチック組成物における小麦フスマお
よび/または末粉の含有量が多くなるほど、一般に、生
分解が促進される。そのため、生分解性プラスチック組
成物における成形品等の用途に応じて、該小麦フスマお
よび/または末粉の含有量を調整することによって、そ
れぞれの用途に要求される力学的特性を保持しながら、
生分解性プラスチック組成物からなる成形品などに高い
生分解性能を付与することができる。
社製「#1001」)8gをジオキサン60mlに50
℃で溶解した後、その溶液に、実施例1の(i)で得ら
れた乾燥処理後の微粉砕小麦フスマ(目開き220μm
の篩を通過する粒子の含有率100質量%、水分含量率
5質量%)を、ポリブチレンサクシネート:微粉砕小麦
フスマの割合が60:40の質量比になるような量で加
えて、撹拌機にて均一に混合した後、ガラス板上にアプ
リケーターで塗布し、20℃で乾燥し、冷却後に基板か
ら剥離して微粉砕小麦フスマを含有するポリブチレンサ
クシネート組成物のフィルム(厚さ120μm)を製造
した。 (2) 上記(1)で得られたフィルムから、縦×横×
厚さ=50mm×15mm×120μmの試験片を切り
取り、該試験片を用いて、引張強度、弾性率および破断
伸びを、JIS K7113に準じて測定したところ、
下記の表3に示すとおりであった。
(1)の(i)で用いた粉砕処理を施す前の小麦フスマ
(日清製粉株式会社「精選ふすま」;目開き220μm
の篩を通過する粒子の含有率10質量%)を60℃で乾
燥処理して水分含量率5質量%にしたものを、ポリブチ
レンサクシネート:小麦フスマの割合が60:40の質
量比になるような量で用いた以外は実施例7の(1)と
同じ操作を行って、小麦フスマを含有するポリブチレン
サクシネート組成物のフィルム(厚さ120μm)を製
造した。 (2) 上記(1)で得られたフィルムから、縦×横×
厚さ=50mm×15mm×120μmの試験片を切り
取り、該試験片を用いて、引張強度、弾性率および破断
伸びを、JIS K7113に準じて測定したところ、
下記の表3に示すとおりであった。
ネート(昭和高分子株式会社製「#1001」)を単独
で用いて、実施例7の(1)と同じ操作を行って、ポリ
ブチレンサクシネートのフィルム(厚さ20μm)を製
造した。 (2) 上記(1)で得られたフィルムから、縦×横×
厚さ=50mm×15mm×20μmの試験片を切り取
り、該試験片を用いて、引張強度、弾性率および破断伸
びを、JIS K7113に準じて測定したところ、下
記の表3に示すとおりであった。
(昭和高分子株式会社製「#3001」)8gをジオキ
サン60mlに50℃で溶解した後、その溶液に、実施
例1の(i)で得られた乾燥処理後の微粉砕小麦フスマ
(目開き220μmの篩を通過する粒子の含有率100
質量%、水分含量率5質量%)を、ポリブチレンサクシ
ネート:微粉砕小麦フスマの割合が60:40の質量比
になるような量で加えて、撹拌機にて均一に混合した
後、ガラス板上にアプリケーターで塗布し、20℃で乾
燥し、冷却後に基板から剥離して微粉砕小麦フスマを含
有するポリ(ブチレンサクシネート/アジペート)組成
物のフィルム(厚さ100μm)を製造した。 (2) 上記(1)で得られたフィルムから、縦×横×
厚さ=50mm×15mm×100μmの試験片を切り
取り、該試験片を用いて、引張強度、弾性率および破断
伸びを、JIS K7113に準じて測定したところ、
下記の表3に示すとおりであった。
(1)の(i)で用いた粉砕処理を施す前の小麦フスマ
(日清製粉株式会社「精選ふすま」;目開き220μm
の篩を通過する粒子の含有率10質量%)を60℃で乾
燥処理して水分含量率5質量%にしたものを、ポリ(ブ
チレンサクシネート/アジペート):小麦フスマの割合
が60:40の質量比になるような量で用いた以外は実
施例8の(1)と同じ操作を行って、小麦フスマを含有
するポリ(ブチレンサクシネート/アジペート)組成物
のフィルム(厚さ100μm)を製造した。 (2) 上記(1)で得られたフィルムから、縦×横×
厚さ=50mm×15mm×100μmの試験片を切り
取り、該試験片を用いて、引張強度、弾性率および破断
伸びを、JIS K7113に準じて測定したところ、
下記の表3に示すとおりであった。
ネート(昭和高分子株式会社製「#1001」)を単独
で用いて、実施例8の(1)と同じ操作を行って、ポリ
(ブチレンサクシネート/アジペート)のフィルム(厚
さ60μm)を製造した。 (2) 上記(1)で得られたフィルムから、縦×横×
厚さ=50mm×15mm×60μmの試験片を切り取
り、該試験片を用いて、引張強度、弾性率および破断伸
びを、JIS K7113に準じて測定したところ、下
記の表3に示すとおりであった。
結果、および実施例8と比較例4の結果から、目開き2
20μmの篩を通過する粒子の含有率が80質量%以上
である小麦フスマまたは末粉を含有するポリブチレンサ
クシネート組成物(生分解性プラスチック組成物)から
なる実施例7のフィルムは、目開き220μmの篩を通
過する粒子の含有率が80質量%未満(10質量%)で
ある小麦フスマを含有するポリブチレンサクシネート組
成物(生分解性プラスチック組成物)からなる比較例3
のフィルムに比べて、引張強度、弾性率および破断伸び
が高く、力学的特性に優れていることがわかる。
トンおよび実施例1の(i)で得られた微粉砕小麦フス
マを用いて、実施例7の(1)と同様の操作を行って、
ポリカプロラクトンと微粉砕小麦フスマを60:40の
質量比で含有するポリカプロラクトン組成物からなるフ
ィルム(厚さ80μm)を製造した。 (2) 微粉砕小麦フスマを用いずにポリカプロラクト
ンを単独で使用した以外は実施例7の(1)と同様の操
作を行って、ポリカプロラクトンフィルム(厚さ60μ
m)を製造した。 (3) 上記(1)で得られたポリカプロラクトン組成
物からなるフィルムの両面に、上記(2)で得られたポ
リカプロラクトンフィルムを配置し、さらにそれを2枚
のポリテトラフルオロエチレンシートで挟んだ後、ロー
ル表面温度が140℃の上下1対の加熱・加圧ロールの
間に0.5m/分の速度で通して、加圧融着させて、ポ
リカプロラクトンフィルム/微粉砕小麦フスマ含有ポリ
カプロラクトンフィルム/ポリカプロラクトンフィルム
からなる3層フィルム(厚さ170μm)を製造した。 (4) 上記(3)で得られた3層フィルムから、縦×
横×厚さ=50mm×10mm×170μmの試験片を
切り取り、該試験片を用いて、引張強度、弾性率および
破断伸びを、JIS K7113に準じて測定したとこ
ろ、下記の表4に示すとおりであった。
ネートと実施例1の(i)で得られた微粉砕小麦フスマ
を用いて、実施例7の(1)と同様にして、ポリブチレ
ンサクシネートと微粉砕小麦フスマを60:40の質量
比で含有するポリブチレンサクシネート組成物からなる
フィルム(厚さ120μm)を製造した。 (2) 参考例2と同様にして、小麦フスマおよび末粉
を含有しないポリブチレンサクシネートフィルム(厚さ
20μm)を製造した。 (3) 上記(1)で得られたポリブチレンサクシネー
ト組成物からなるフィルムの両面に、上記(2)で得ら
れたポリブチレンサクシネートフィルムを配置し、さら
にそれを2枚のポリテトラフルオロエチレンシートで挟
んだ後、ロール表面温度が140℃の上下1対の加熱・
加圧ロールの間に0.5m/分の速度で通して、加圧融
着させて、ポリブチレンサクシネートフィルム/微粉砕
小麦フスマ含有ポリブチレンサクシネートフィルム/ポ
リブチレンサクシネートフィルムからなる3層フィルム
(厚さ120μm)を製造した。 (4) 上記(3)で得られた積層フィルムから、縦×
横×厚さ=50mm×10mm×120μmの試験片を
切り取り、該試験片を用いて、引張強度、弾性率および
破断伸びを、JIS K7113に準じて測定したとこ
ろ、下記の表4に示すとおりであった。
シネート/アジペート)および実施例1の(i)で得ら
れた微粉砕小麦フスマを用いて、実施例8の(1)と同
様にして、ポリ(ブチレンサクシネート/アジペート)
と微粉砕小麦フスマを60:40の質量比で含有するポ
リ(ブチレンサクシネート/アジペート)組成物からな
るフィルム(厚さ100μm)を製造した。 (2) 参考例3と同様にして、小麦フスマおよび末粉
を含有しないポリ(ブチレンサクシネート/アジペー
ト)のフィルム(厚さ60μm)を製造した。 (3) 上記(1)で得られたポリ(ブチレンサクシネ
ート/アジペート)組成物からなるフィルムの両面に、
上記(2)で得られたポリブチレンサクシネートフィル
ムを配置し、さらにそれを2枚のポリテトラフルオロエ
チレンシートで挟んだ後、ロール表面温度が140℃の
上下1対の加熱・加圧ロールの間に0.5m/分の速度
で通して、加圧融着させて、ポリ(ブチレンサクシネー
ト/アジペート)フィルム/微粉砕小麦フスマ含有ポリ
(ブチレンサクシネート/アジペート)フィルム/ポリ
(ブチレンサクシネート/アジペート)フィルムからな
る3層フィルム(厚さ200μm)を製造した。 (4) 上記(1)で得られた3層フィルムから、縦×
横×厚さ=50mm×10mm×200μmの試験片を
切り取り、該試験片を用いて、引張強度、弾性率および
破断伸びを、JIS K7113に準じて測定したとこ
ろ、下記の表4に示すとおりであった。
ート(三洋製紙株式会社製「カミマルチ」)(非生分解
性)、堆肥充填袋用ポリエチレンフィルム(シコー株式
会社製)(非生分解性)および市販生分解性農業用マル
チシート(クリーンアース株式会社製「クリーンスター
チ」)から、縦×横=50mm×100mmの試験片を
切り取って、引張強度、弾性率および破断伸びを、JI
S K7113に準じて測定したところ、下記の表4に
示すとおりであった。
積層フィルムは、力学的強度に優れており、強度を要す
る農業用マルチフィルムや、充填袋用フィルムなどの用
途に十分に使用できることがわかる。
それを用いてなるシート、フィルム、その他の成形品お
よび積層体は、生分解性に優れていて、使用後は微生物
により速やかに生分解される。しかも、本発明の生分解
性プラスチック組成物、それを用いてなる成形品および
積層体、特にフィルムまたはシート状の成形品および積
層体は、廃棄される前の使用時に、力学的特性に優れて
おり、高強度などを要する各種用途に有効に使用でき
る。
Claims (9)
- 【請求項1】 生分解性プラスチック、並びに目開き2
20μmの篩を通過する粒子の含有率が80質量%以上
である小麦フスマおよび/または末粉を含有することを
特徴とする生分解性プラスチック組成物。 - 【請求項2】 生分解性プラスチック、並びに目開き2
20μmの篩を通過する粒子の含有率が80質量%以上
で且つ水分含量率が10質量%以下である小麦フスマお
よび/または末粉を含有することを特徴とする生分解性
プラスチック組成物。 - 【請求項3】 小麦フスマおよび/または末粉の含有量
が、生分解性プラスチックと小麦フスマおよび/または
末粉の合計質量に対して、1〜80質量%である請求項
1または2に記載の生分解性プラスチック組成物。 - 【請求項4】 生分解性プラスチックが、生分解性の脂
肪族ポリエステルおよび脂肪族ポリエステル共重合体か
ら選ばれる少なくとも1種のプラスチックである請求項
1〜3のいずれか1項に記載の生分解性プラスチック組
成物。 - 【請求項5】 生分解性プラスチックが、ポリ乳酸、ポ
リカプロラクトン、ポリブチレンサクシネート、ポリ
(ブチレンサクシネート/アジペート)、ポリブチレン
(サクシネートカーボネート)およびポリ(ブチレンサ
クシネート/テレフタレート)から選ばれる少なくとも
1種の生分解性プラスチックである請求項4に記載の生
分解性プラスチック組成物。 - 【請求項6】 請求項1〜5のいずれか1項に記載の生
分解性プラスチック組成物からなる成形品。 - 【請求項7】 シートまたはフィルムである請求項6に
記載の成形品。 - 【請求項8】 請求項1〜5のいずれか1項に記載の生
分解性プラスチック組成物よりなる層の片面または両面
に小麦フスマおよび/または末粉を含有しない生分解性
プラスチックよりなる層を有することを特徴とする積層
体。 - 【請求項9】 シート状またはフィルム状の積層体であ
る請求項8に記載の積層体。
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