JP2002328607A - インモールド成形用ラベル - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【解決手段】 熱可塑性樹脂フィルム基材層（Ｉ）、中
間層（ＩＩ）、ヒートシール性樹脂層（ＩＩＩ）よりな
る多層フィルムであって、中間層（ＩＩ）が下記成分ａ
〜ｃよりなるものであることを特徴とするインモールド
成形用ラベル。 成分ａ：熱可塑性樹脂 ５０〜９５重量％ 成分ｂ：永久帯電防止剤 ５〜３５重量％ 成分ｃ：ポリアミド樹脂 ０〜１０重量％ 【効果】 本発明により、ラベル製造時のメヤニの発生
やロール汚れがなく、年間を通して印刷、断裁、打ち抜
き加工、金型へのインサートが良好で、容器への融着強
度が高いインモールド成形用ラベルを提供することがで
きた。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、ラベルを予め金型
内に、該ラベルの印刷が施こされた表面側が金型壁面に
接するようにセットし、金型内に溶融した熱可塑性樹脂
のパリソンを導き中空成形して、或いは溶融した熱可塑
性樹脂を射出成形して、或いは溶融した熱可塑性樹脂シ
ートを真空成形もしくは圧空成形してラベル付き樹脂成
形品を製造するインモールド成形に用いるラベルに関す
るものである。

【０００２】

【従来の技術】従来、ラベル付きの樹脂成形容器を一体
成形するには、金型内に予めブランク又はラベルをイン
サートし、次いで射出成形、中空成形、差圧成形、発泡
成形などにより該金型内で容器を成形して、容器に絵付
けなどを行なっている（特開昭５８−６９０１５号公
報、ヨーロッパ公開特許第２５４９２３号明細書参
照）。この様なインモールド成形用ラベルとしては、グ
ラビア印刷された樹脂フィルム、オフセット多色印刷さ
れた合成紙（例えば、特公平２−７８１４号公報、特開
平２−８４３１９号公報参照）、或いは、アルミニウム
箔の裏面に高圧法低密度ポリエチレン、エチレン・酢酸
ビニル共重合体をラミネートし、その箔の表面にグラビ
ア印刷したアルミニウムラベルなどが知られている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記の
インモールド成形用ラベルやブランクを用いて、インモ
ールド成形によりラベルで加飾されたラベル付き樹脂成
形品を製造する方法においては、自動ラベル供給装置を
用いて金型内にラベルを供給する際に、ラベルの帯電防
止機能が不十分であると、特に冬期の低湿度の環境にお
いては積み重ねられたラベル間の静電気が除去されず
に、ラベルが２枚あるいはそれ以上が同時に金型内に供
給され、正規でない位置にラベルが貼合した容器（不良
品）が生じたり、ラベルが脱落して有効に利用されない
という問題が生じている。また、ラベルの製造工程にお
けるフィルム、合成紙への印刷加工、特にオフセット印
刷時に、これらフィルムの給排紙性が悪化し、何度もラ
ベル製造機の停止、再スタートを強いられるという問題
が指摘されている。

【０００４】このような問題を解決するために、ラベル
のヒートシール性樹脂層であるエチレン系樹脂に、ソル
ビタンモノオレート、グリセリンモノステアレート等
の、移行型の低分子量帯電防止剤を練り込んだインモー
ルド成形用ラベルや、ヒートシール性エチレン系樹脂層
の表面に、ポリオキシエチレン誘導体等の低分子量の帯
電防止剤を塗布し、乾燥させた帯電防止膜を形成させた
インモールド成形用ラベルが提案されている。しかし、
両者のインモールド成形用ラベルとも、帯電防止機能の
長期持続性が短いといった欠点や、さらには、前者のイ
ンモールド成形用ラベルにおいてはヒートシール性樹脂
層に練り込んだ帯電防止剤成分が表面に移行することに
より、該ヒートシール性樹脂の容器への融着性能を著し
く阻害し、ラベルが容器に融着しない不良品の容器が形
成されたり、或いは、容器に貼着したラベルにブリスタ
ーが発生した不良品を形成するなどの問題があった。

【０００５】以上のような問題を解決するために、ヒー
トシール性樹脂に長期持続型で比粘着性の帯電防止機能
を有するポリエーテルエステルアミドを含有させること
で、首記問題を解決する方法が提案されている（特開平
１１−３５２８８８号公報）。しかしながらそれらをヒ
ートシール性樹脂に練り混んで、押出機とＴダイにより
押し出し、ラベルを製造する工程において、それらがＴ
ダイの出口付近に堆積し劣化する、いわゆるメヤニが大
量に発生したり、ヒートシール性樹脂層と接触する製造
ラインのロール表面にそれらが堆積して汚れ、その結果
メヤニや汚れが脱落してフィルムに欠陥を生じ、頻繁に
製造ラインを停止してダイス先端やロール表面の清掃を
強いられるという問題が生じていた。本発明は、ラベル
製造時のメヤニの発生やロール汚れがなく、年間を通し
て印刷、断裁、打ち抜き加工、金型へのインサートが良
好で、ラベルの容器への融着強度が高いラベル付き樹脂
成形品を与えるインモールド成形用ラベルの提供を目的
とする。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明は、熱可塑性樹脂
フィルム基材層（Ｉ）、中間層（ＩＩ）、ヒートシール
性樹脂層（ＩＩＩ）よりなる多層フィルムであって、中
間層（ＩＩ）が永久帯電防止剤を含有した下記成分ａ〜
ｃよりなるものであることを特徴とするインモールド成
形用ラベルを提供するものである。 成分ａ：熱可塑性樹脂 ５０〜９５重量％ 成分ｂ：永久帯電防止剤 ５〜３５重量％ 成分ｃ：ポリアミド樹脂 ０〜１０重量％ ヒートシール性樹脂層（ＩＩＩ）が、その表面にエンボ
ス加工が施されていることが好ましく、中間層（ＩＩ）
の成分ｂが、ポリアミド系共重合体の永久帯電防止剤で
あることが好ましい。

【０００７】また、中間層（ＩＩ）の成分ｂが、ポリエ
ーテルエステルアミドであることが好ましく、中間層
（ＩＩ）の成分ａが、ポリオレフィン系樹脂であること
が好ましい。また、中間層（ＩＩ）が、更に成分ｄとし
て金属塩０．０１〜５重量％を含有することが好まし
く、更に成分ｅとしてアイオノマー０．５〜２０重量％
を含有することが好ましい。更に、ヒートシール性樹脂
層（ＩＩＩ）が、結晶化度１０〜６０％、数平均分子量
が１０，０００〜４０，０００、融点が５０〜１３０℃
のポリエチレンからなることが好ましい。中間層（Ｉ
Ｉ）の肉厚が０．５〜２０μｍ、ヒートシール性樹脂層
（ＩＩＩ）の肉厚が０．５〜２０μｍの範囲であること
が好ましい。また、ヒートシール性樹脂層（ＩＩＩ）側
の表面固有抵抗値が、１×１０⁹ 〜１×１０¹⁴Ω／□で
あることが好ましく、多層フィルムが、無機微細粉末及
び／又は有機フィラーを含有することが好ましく、さら
に熱可塑性樹脂フィルム基材層（Ｉ）が、無機微細粉末
及び／又は有機フィラーを含有する樹脂延伸フィルムか
らなることが好ましい。本発明は、上記インモールド成
形用ラベルを貼着したラベル付き樹脂成形品も含む。

【０００８】

【発明の実施の形態】インモールド成形用ラベルの構
造：本発明のインモールド成形用ラベルについてさらに
詳細に説明する。図１は、中空成形用ラベルの断面の部
分拡大図を示したものであり、図中、１はインモールド
成形用ラベル、２は印刷、３は熱可塑性樹脂フィルム基
材層（Ｉ）、４は中間層（ＩＩ）、５はヒートシール性
樹脂層（ＩＩＩ）である。ヒートシール性樹脂層（ＩＩ
Ｉ）は表面にエンボス加工を施し、それによりラベル貼
合容器のラベルのブリスターの発生を防ぐことができ
る。

【０００９】図２は、熱可塑性樹脂フィルム基材層
（Ｉ）として表面層（Ｂ）、コア層（Ａ）、裏面層
（Ｃ）を有するものを用い、ヒートシール性樹脂層にエ
ンボスを施した別の態様のインモールド成形用ラベルの
断面の部分拡大図である。図３は、熱可塑性樹脂フィル
ム基材層（Ｉ）として表面層（Ｂ）およびコア層（Ａ）
を有するものを用い、ヒートシール性樹脂層にエンボス
を施した別の態様のインモールド成形用ラベルの断面の
部分拡大図である。

【００１０】熱可塑性樹脂フィルム基材層（Ｉ） 本発明に用いられる熱可塑性樹脂フィルム基材層（Ｉ）
の素材としては、プロピレン系樹脂、高密度ポリエチレ
ン、中密度ポリエチレン、ポリ４メチルペンテン−１、
エチレン−環状オレフィン共重合体等のポリオレフィン
系樹脂、ナイロン−６、ナイロン−６６、ナイロン−６
１０、ナイロン−６１２等のポリアミド系樹脂、ポリエ
チレンテレフタレ−ト樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ＡＢ
Ｓ樹脂、アイオノマ−樹脂等を挙げることができるが、
好ましくはプロピレン系樹脂、高密度ポリエチレン、ポ
リエチレンテレフタレ−ト樹脂等の融点が１３０〜２８
０℃の範囲の熱可塑性樹脂であり、これらの樹脂は２種
以上混合して用いることもでできる。

【００１１】また、主成分の熱可塑性樹脂が、ヒートシ
ール性樹脂層（ＩＩＩ）を構成するポリオレフィン系樹
脂の融点より１５℃以上高い融点を有することが好まし
い。これらの樹脂の中でもプロピレン系樹脂が、耐薬品
性、コストの面などから好ましい。かかるプロピレン系
樹脂としては、アイソタクティックまたはシンジオタク
ティックな立体規則性を示すプロピレン単独重合体、も
しくは、プロピレンを主成分とし、これとエチレン、ブ
テン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、４−メチルペ
ンテン−１等のα−オレフィンとの共重合体が使用され
る。これら共重合体は、２元系でも３元系でも４元系で
もよく、またランダム共重合体でもブロック共重合体で
あってもよい。

【００１２】これらの樹脂に無機微細粉末及び／又は有
機フィラーを配合したフィルム、さらには公知の方法で
一方向あるいは二方向に延伸したフィルム、表面に無機
フィラーを含有したラテックスを塗工したフィルム、ア
ルミニウムを蒸着あるいは貼合したフィルムなどが好適
に使用できる。熱可塑性樹脂フィルム基材層に使用する
無機微細粉末及び／又は有機フィラーの種類は特に限定
されない。無機微細粉末としては、重質炭酸カルシウ
ム、軽質炭酸カルシウム、焼成クレー、タルク、硫酸バ
リウム、珪藻土、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化チ
タン、酸化珪素などが挙げられる。なかでも、重質炭酸
カルシウム、焼成クレー、タルクが、安価で成形性がよ
いため好ましい。

【００１３】有機フィラーとしては、ポリエチレンテレ
フタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリアミ
ド、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート、ポ
リスチレン、メラミン樹脂、ポリエチレンサルファイ
ト、ポリイミド、ポリエチルエーテルケトン、ポリフェ
ニレンサルファイト、ポリ４メチルペンテン−１、ポリ
メチルメタクリレート、環状オレフィンの単独重合体や
環状オレフィンとエチレンとの共重合体等で、融点が１
２０〜３００℃、ないしはガラス転移温度が１２０〜２
８０℃を有するものを挙げることができる。

【００１４】本発明の熱可塑性樹脂フィルム基材層
（Ｉ）は、単層であっても、コア層（Ａ）と表面層
（Ｂ）の２層構造であっても、コア層（Ａ）の表裏面に
表面層（Ｂ）、裏面層（Ｃ）が存在する３層構造であっ
ても、コア層（Ａ）と表裏面層間に他の樹脂フィルム層
が存在する多層構造であっても良く、少なくとも１軸方
向に延伸されていても良い。また、多層構造が延伸され
ている場合その延伸軸数は、３層構造では１軸／１軸／
１軸、１軸／１軸／２軸、１軸／２軸／１軸、２軸／１
軸／１軸、１軸／２軸／２軸、２軸／２軸／１軸、２軸
／２軸／２軸であっても良く、それ以上の層構造の場
合、延伸軸数は任意に組み合わされる。

【００１５】これらの中でも、印刷時の寸法安定性、ラ
ベルの金型内への供給性、熱収縮防止性などの面から、
熱可塑性樹脂フィルム基材層（Ｉ）としては、無機微細
粉末を５〜３０重量％、高密度ポリエチレン０〜２０重
量％およびプロピレン系樹脂を９５〜５０重量％の割合
で含有する樹脂組成物の二軸延伸フィルムコア層（Ａ）
の片面に、無機微細粉末を１５〜６５重量％、高密度ポ
リエチレン０〜１０重量％およびプロピレン系樹脂を８
５〜２５重量％の割合で含有する樹脂組成物の一軸延伸
フィルムの表面層（Ｂ）を、この表面層（Ｂ）とは反対
のコア層（Ａ）の片面に無機微細粉末を１５〜６５重量
％、高密度ポリエチレン０〜１０重量％およびプロピレ
ン系樹脂８５〜２５重量％の割合で含有する樹脂組成物
の一軸延伸フィルムよりなる裏面層（Ｃ）が貼合された
多層フィルム（図２参照）、または、無機微細粉末を５
〜４５重量％、高密度ポリエチレン０〜２０重量％およ
びプロピレン系樹脂を９５〜３５重量％の割合で含有す
る樹脂組成物の一軸延伸フィルムコア層（Ａ）の片面
に、無機微細粉末を１５〜６５重量％、高密度ポリエチ
レン０〜１０重量％およびプロピレン系樹脂を８５〜２
５重量％の割合で含有する樹脂組成物の一軸延伸フィル
ムの表面層（Ｂ）が貼合された多層フィルム（図３参
照）などが好ましい。

【００１６】また、容器の色彩をきわだたせるために、
ラベルに透明性が要求される場合は、以下のような熱可
塑性樹脂フィルム基材層（Ｉ）も好ましい。すなわち、
無機微細粉末を０〜５重量％、高密度ポリエチレン０〜
２０重量％およびプロピレン系樹脂を１００〜７５重量
％の割合で含有する樹脂組成物の二軸延伸フィルムコア
層（Ａ）の片面に、無機微細粉末を１〜３０重量％、高
密度ポリエチレン０〜１０重量％およびプロピレン系樹
脂を１００〜６０重量％の割合で含有する樹脂組成物の
一軸延伸フィルムの表面層（Ｂ）を、この表面層（Ｂ）
とは反対のコア層（Ａ）の片面に無機微細粉末を０〜３
０重量％、高密度ポリエチレン０〜１０重量％およびプ
ロピレン系樹脂１００〜６０重量％の割合で含有する樹
脂組成物の一軸延伸フィルムよりなる裏面層（Ｂ）を、
この表面層（Ｂ）とは反対のコア層（Ａ）の片面に無機
微細粉末を０〜３０重量％、高密度ポリエチレン０〜１
０重量％およびプロピレン系樹脂１００〜６０重量％の
割合で含有する樹脂組成物の一軸延伸フィルムよりなる
裏面層（Ｃ）が貼合された多層フィルム（図２参照）、
または、無機微細粉末を０〜５重量％、高密度ポリエチ
レン０〜２０重量％およびプロピレン系樹脂を１００〜
７５重量％の割合で含有する樹脂組成物の一軸延伸フィ
ルムコア層（Ａ）の片面に、無機微細粉末を０〜３０重
量％、高密度ポリエチレン０〜１０重量％およびプロピ
レン系樹脂を１００〜６０重量％の割合で含有する樹脂
組成物の一軸延伸フィルムの表面層（Ｂ）が貼合された
多層フィルム（図２参照）などが好ましい。

【００１７】これら多層フィルムにおいては、印刷は表
面層（Ｂ）側に設け、中間層（ＩＩ）およびヒートシー
ル性樹脂層（ＩＩＩ）はコア層（Ａ）または裏面層
（Ｃ）側に設けられる。多層フィルムの密度は０．６５
〜１．１０ｇ／ｇ／ｃｍ³ 、好ましくは０．７０〜１．
００ｇ／ｃｍ³ 、より好ましくは０．７４〜０．９６ｇ
／ｃｍ³ 、の範囲であることが好ましい。

【００１８】以上の熱可塑性樹脂フィルム基材層（Ｉ）
の肉厚は２０〜２５０μｍ、好ましくは４０〜２００μ
ｍの範囲である。その肉厚が２０μｍ未満であるとラベ
ルインサ−タ−による金型へのラベルの挿入が正規の位
置に固定されなかったり、ラベルにシワを生じるといっ
た問題が生じやすい。逆に２５０μｍを越えると、イン
モ−ルド成形された容器とラベルの境界部分の強度が低
下し、容器の耐落下強度が劣る。上記各層の厚みは、
（Ａ）層は好ましくは１９〜１７０μｍ（より好ましく
は３８〜１３０μｍ）、（Ｂ）層は好ましくは１〜４０
μｍ（より好ましくは２〜３５μｍ）、（Ｃ）層は好ま
しくは０〜４０μｍ（より好ましくは０〜３５μｍ）で
ある。

【００１９】中間層（ＩＩ） 中間層（ＩＩ）は少なくとも熱可塑性樹脂及び永久帯電
防止剤を含有する。 （ａ）熱可塑性樹脂 中間層（ＩＩ）を構成する熱可塑性樹脂としては、密度
が０．９４０〜０．９７０ｇ／ｃｍ³ の高密度ポリエチ
レン、密度が０．９００〜０．９３５ｇ／ｃｍ ³ の低密
度ないし中密度の高圧法ポリエチレン、密度が０．８８
０〜０．９４０ｇ／ｃｍ³ の直鎖線状ポリエチレン、エ
チレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・アクリル酸共
重合体、エチレン・アクリル酸アルキルエステル共重合
体、エチレン・メタクリル酸アルキルエステル共重合体
（アルキル基の炭素数は１〜８）、エチレン・メタクリ
ル酸共重合体の金属塩（Ｚｎ、Ａｌ、Ｌｉ、Ｋ、Ｎａな
どの金属塩）等の融点が５０〜１３０℃のポリエチレン
系樹脂が好ましい。

【００２０】より好ましくは、結晶化度（Ｘ線法）が１
０〜６０％、数平均分子量が１０，０００〜４０，００
０の高圧法ポリエチレン、又は直鎖線状ポリエチレンが
よい。中でも容器への接着性の面からエチレン４０〜９
８重量％と、炭素数が３〜３０のα−オレフィン６０〜
２重量％とを、メタロセン触媒、特にメタロセン・アル
モキサン触媒、または、例えば、国際公開パンフレット
ＷＯ９２／０１７２３号等に開示されているようなメタ
ロセン化合物と、メタロセン化合物と反応して安定なア
ニオンを形成する化合物とからなる触媒を使用して、共
重合体させることにより得られる直鎖線状ポリエチレン
が最適である。これらポリエチレン系樹脂は、単独で
も、あるいは二種以上の混合物であってもよい。中間層
（ＩＩ）成分中の熱可塑性樹脂（ａ）の含有量は、通常
５０〜９５重量％、好ましくは５５〜９２重量％であ
る。

【００２１】（ｂ）永久帯電防止剤 本発明の中間層に用いられる帯電防止剤としては、従来
より使用されている低分子移行型のように、帯電防止剤
が熱可塑性樹脂表面に移行（ブリードアウト）し、その
親水基が空気中の水分を吸着しイオン伝導することで帯
電防止性を発現させている機構とは異なるもので、イオ
ン伝導性の高分子量帯電防止剤が熱可塑性樹脂のなかに
ネットワークを形成することで帯電防止性を発現する機
構である。そのような高分子量帯電防止剤としては、ポ
リアミド系の共重合体を主成分とするものが好ましく、
ポリエーテルエステルアミドを主成分とするものがより
好ましい。このような非移行型の帯電防止剤の製法に関
しては、特開昭５８−１１８８３８号公報、特開平１−
１６３２３４号公報等に記載のポリエーテルエステルア
ミドを挙げることができる。

【００２２】ポリエーテルエステルアミドの構成成分で
ある（ｉ）炭素原子数６以上のアミノカルボン酸あるい
はラクタム、または炭素原子数６以上のジアミンとジカ
ルボン酸の塩としては、ω−アミノカプロン酸、ω−ア
ミノエナント酸、ω−アミノカプリル酸、ω−アミノペ
ルゴン酸、ω−アミノカプリン酸および11−アミノウン
デカン酸、12−アミノデドカン酸などのアミノカルボン
酸あるいはカプロラクタム、エナントラクタム、カプリ
ルラクタムおよびラウロラクタムなどのラクタムおよび
ヘキサメチレンジアミン−アジピン酸塩、ヘキサメチレ
ンジアミン−セバシン酸塩およびヘキサメチレンジアミ
ン−イソフタル酸塩などのジアミン−ジカルボン酸の塩
が用いられ、特にカプロラクタム、12−アミノドデカン
酸、ヘキサメチレンジアミン−アジピン酸塩が好ましく
用いられる。

【００２３】ポリエーテルエステルアミドの構成成分で
ある（ｉｉ）ポリ（アルキレンオキシド）グリコールと
しては、ポリエチレングリコール、ポリ（1,2−プロピ
レンオキシド）グリコール、ポリ（1,3−プロピレンオ
キシド）グリコール、ポリ（テトラメチレンオキシド）
グリコール、ポリ（ヘキサメチレンオキシド）グリコー
ル、エチレンオキシドとポリピレンオキシドのブロック
またはランダム共重合体およびエチレンオシドとテトラ
ヒドロフランのブロックまたはランダム共重合体などが
用いられる。これらの中でも、帯電防止性が優れる点
で、特にポリエチレングリコールが好ましく用いられ
る。ポリ（アルキレンオキシド）グリコールの数平均分
子量は２００〜６，０００、特に２５０〜４，０００の
範囲で用いられ、数平均分子量が２００未満では得られ
るポリエーテルエステルアミドの機械的性質が劣り、数
平均分子量が６，０００を超える場合は、帯電防止性が
不足するため好ましくない。

【００２４】ポリエーテルエステルアミドの構成成分で
ある（ｉｉｉ）炭素原子数４〜２０のジカルボン酸とし
ては、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、ナフタ
レン−2,6−ジカルボン酸、ナフタレン−2,7−ジカルボ
ン酸、ジフェニル−4,4'−ジカルボン酸、ジフェノキシ
エタンジカルボン酸および３−スルホイソフタル酸ナト
リウムのごとき芳香族ジカルボン酸、1,4−シクロヘキ
サンジカルボン酸、1,2−シクロヘキサンジカルボン酸
およびジシクロヘキシル−4,4'−ジカルボン酸のごとき
脂環族ジカルボン酸、およびコハク酸、シュウ酸、アジ
ピン酸、セバシン酸およびドデカンジ酸（デカンジカル
ボン酸）のごとき脂肪族ジカルボン酸などが挙げられ、
特にテレフタル酸、イソフタル酸、1,4−シクロヘキサ
ンジカルボン酸、アジピン酸、セバシン酸およびドデカ
ンジ酸が重合性、色調および物性の点から好ましく用い
られる。

【００２５】（ｉｉ）ポリ（アルキレンオキシド）グリ
コールと（ｉｉｉ）ジカルボン酸は反応上は１：１のモ
ル比で反応するが、使用するジカルボン酸の種類により
通常仕込比を変えて供給される。ポリエーテルエステル
の構成成分である（ｉｉ）ポリ（アルキレンオキシド）
グリコールと（ｉｉｉ）ジカルボン酸はポリエーテルエ
ステルアミドの構成単位で、９０〜１０重量％の範囲で
用いられ、９０重量％を超える場合はポリエーテルエス
テルアミドの機械的性質が劣り、１０重量％未満では得
られる樹脂の帯電防止性が劣り好ましくない。

【００２６】ポリエーテルエステルアミドの重合方法に
関しては特に限定されず、例えば、（イ）（ｉ）アミノ
カルボン酸またはラクタムと（ｉｉｉ）ジカルボン酸を
反応させて両末端がカルボン酸基のポリアミドプレポリ
マーをつくり、これに（ｉｉ）ポリ（アルキレンオキシ
ド）グリコールを真空下に反応させる方法、（ロ）前記
（ｉ）、（ｉｉ）、（ｉｉｉ）の各化合物を反応槽に仕
込み、水の存在下または非存在下に高温で加圧反応させ
ることにより、カルボン酸末端のポリアミドプレポリマ
ーを生成させ、その後常圧または減圧下で重合を進める
方法、（ハ）前記（ｉ）、（ｉｉ）、（ｉｉｉ）の化合
物を同時に反応槽に仕込み溶融混合したのち高真空下で
一挙に重合を進める方法、などを利用することができ
る。

【００２７】また、重合溶媒についても制限はなく、例
えば三酸化アンチモンなどのアンチモン系触媒、モノブ
チルスズオキシドなどのスズ系触媒、テトラブチルチタ
ネートなどのチタン系触媒、テトラブチルジルコネート
などのジルコネート系触媒などを１種または２種以上使
用することもできる。中間層（ＩＩ）成分中のポリエー
テルエステルアミド（ｂ）の含有量は、通常５〜３５重
量％、好ましくは６〜３０重量％である。上記成分
（ｂ）の量が上記範囲未満であると帯電防止性が不十分
であり、上記範囲を超過するとラベルの容器への融着力
が低い。

【００２８】（ｃ）ポリアミド樹脂 中間層（ＩＩ）の構成成分として、帯電防止性能をより
安定して発現することを目的に、炭素数６〜１２または
それ以上のラクタムの開環重合体、炭素数６〜１２また
はそれ以上のアミノカルボン酸の重縮合体及び炭素数４
〜２０のジカルボン酸と炭素数６〜１２またはそれ以上
のジアミンの重縮合体等のポリアミド樹脂（ｃ）を含有
することができる。

【００２９】具体的には、ナイロン６６、ナイロン６
９、ナイロン６１０、ナイロン６１２、ナイロン６、ナ
イロン１１、ナイロン１２、ナイロン４６等を挙げるこ
とができる。また、ナイロン６／６６、ナイロン６／１
０、ナイロン６／１２、ナイロン６／６６／１２等の共
重合ポリアミド類も使用することができる。更には、テ
レフタル酸、イソフタル酸等の芳香族ジカルボン酸とメ
タキシレンジアミン又は、脂肪族ジアミンから得られる
芳香族含有ポリアミド類などを挙げることができる。こ
れらの中でも特に好ましいものはナイロン６６、ナイロ
ン６、ナイロン１２である。中間層（ＩＩ）成分中のポ
リアミド樹脂（ｃ）の含有量は、通常０〜１０重量％、
好ましくは０〜８重量％である。上記成分（ｃ）の含有
量が上記範囲を超過するとラベルの容器への融着力が低
い。

【００３０】（ｄ）金属塩本発明における金属塩の金属
としては、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｂｅ、 Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃ
ｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ａｌなどが挙げられ、特にＮ
ａ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｚｒ、Ａｌが好ましい。一方、
上記の金属と塩を形成する基としては、硝酸、硫酸、酢
酸、塩素酸、過塩素酸、炭酸、シュウ酸、ケイ酸、リン
酸、ホウ酸、シアン酸、ハロゲン、塩素酸、チオシアン
酸、水酸、酸素などが挙げられ、これらのうちで、過塩
素酸、水酸、リン酸、酢酸、酸素、炭酸、ケイ酸が好ま
しい。

【００３１】具体的には、塩素酸ナトリウム、過塩素酸
ナトリウム、水酸化カルシウム、水酸化マグネシウム、
水酸化アルミニウム、水酸化亜鉛、水酸化ジルコニウ
ム、リン酸ナトリウム、酸化カルシウム、酸化マグネシ
ウム、酸化アルミニウム、酸化亜鉛、炭酸カルシウム、
塩基性炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、塩基性炭酸
マグネシウム、炭酸アルミニウム、炭酸亜鉛、ケイ酸カ
リウム、ケイ酸ナトリウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸
マグネシウムなどが挙げられ、なかでも塩素酸ナトリウ
ム、過塩素酸ナトリウム、水酸化カルシウム、水酸化マ
グネシウム、水酸化ジルコニウム、酸化カルシウム、酸
化マグネシウム、リン酸ナトリウムが好ましい。中間層
（ＩＩ）成分中の上記金属塩（ｄ）の含有量は、通常
０．０１〜５重量％、好ましくは０．１〜３重量％であ
る。上記成分（ｄ）の含有量が上記範囲未満であると帯
電防止性が不十分であり、上記範囲を超過するとラベル
の容器への融着力が低い。

【００３２】（ｅ）アイオノマー 本発明で用いられるエチレン系アイオノマー樹脂は、エ
チレンとα、β−不飽和カルボン酸誘導体との共重合体
に原子価が１〜３の金属イオンを付加せしめたイオン性
重合体である。ここでα、β−不飽和カルボン酸誘導体
の例としては、アクリル酸、メタクリル酸、イタコン
酸、マレイン酸、アクリル酸エチル、アクリル酸イソブ
チル、メタアクリル酸メチル、マレイン酸水素メチルな
どが、また原子価１〜３の金属イオンの代表例としては
Ｎａ+、Ｋ+、Ｍｇ++、Ｚｎ++、Ａｌ+++ などが挙げられ
る。これらエチレン系アイオノマー樹脂としては一般に
“サーリン”、“ハイミラン”なる商品名で市販されて
いる各種グレードを用いることができる。

【００３３】これらの中でも、金属イオンがＺｎイオン
であるエチレン系アイオノマー樹脂が、ポリエーテルエ
ステルアミドとポリオレフィンとの親和性を著しく改善
し、その結果本発明の樹脂組成物の機械的特性が優れる
点で好ましく用いられる。更に、本発明の樹脂組成物の
帯電防止性が改良される点で、金属イオンがＮａイオン
であるエチレン系アイオノマー樹脂が特に好ましく用い
られる。またアイオノマー樹脂の金属イオンがＮａイオ
ンと、さらに他の金属イオン例えばＺｎイオンなど少な
くとも２種の金属イオンを含むエチレン系アイオノマー
樹脂、または金属イオンがＮａイオンであるエチレン系
アイオノマー樹脂と金属イオンがＮａイオン以外の金属
イオン例えばＺｎイオンなどのエチレン系アイオノマー
樹脂との混合物は、本発明の樹脂組成物の機械的特性と
帯電防止性の両特性が優れる点で特に好ましい。中間層
（ＩＩ）成分中の上記アイオノマー（ｅ）の含有量は、
通常０．５〜１０重量％、好ましくは１〜５重量％であ
る。上記成分（ｅ）の含有量が上記範囲未満であると帯
電防止性が不十分であり、上記範囲を超過するとラベル
の容器への融着力が低い。中間層（ＩＩ）は、金属塩
（ｄ）、アイオノマー（ｅ）を同時に含んでいても良
い。

【００３４】任意成分 本発明のヒートシール性樹脂には、目的とするヒートシ
ール性や帯電防止性を阻害しない範囲で公知の他の樹脂
用添加剤を任意に添加することができる。該添加剤とし
ては、染料、核剤、可塑剤、離型剤、酸化防止剤、難燃
剤、紫外線吸収剤等を挙げることができる。中間層（Ｉ
Ｉ）の肉厚は０．５〜２０μｍ、好ましくは１〜５μｍ
である。この肉厚は中間層（ＩＩ）の帯電防止性能が安
定して発現するために、１μｍ以上必要であり、また、
５μｍを越えると、帯電防止剤が無駄に消費されるばか
りでなく、ラベルがカールし、オフセット印刷が困難と
なったり、ラベルを金型へ固定することが困難となるの
で好ましくない。

【００３５】ヒートシール性樹脂層（ＩＩＩ） ヒートシール性樹脂としては、密度が０．９００〜０．
９３５ｇ／ｃｍ³ の低密度ないし中密度の高圧法ポリエ
チレン、密度が０．８８０〜０．９４０ｇ／ｃｍ³ の直
鎖線状ポリエチレン、エチレン・酢酸ビニル共重合体、
エチレン・アクリル酸共重合体、エチレン・アクリル酸
アルキルエステル共重合体、エチレン・メタクリル酸ア
ルキルエステル共重合体（アルキル基の炭素数は１〜
８）、エチレン・メタクリル酸共重合体の金属塩（Ｚ
ｎ、Ａｌ、Ｌｉ、Ｋ、Ｎａなど）等の融点が５０〜１３
０℃のポリエチレン系樹脂が用いられる。

【００３６】これらのなかでも、結晶化度（Ｘ線法）が
１０〜６０％、数平均分子量が１０，０００〜４０，０
００の高圧法ポリエチレン、又は直鎖線状ポリエチレン
が好ましい。中でも容器への接着性の面からエチレン４
０〜９８重量％と、炭素数が３〜３０のα−オレフィン
６０〜２重量％とを、メタロセン触媒、特にメタロセン
・アルモキサン触媒、または、例えば、国際公開パンフ
レットＷＯ９２／０１７２３号等に開示されているよう
なメタロセン化合物と、メタロセン化合物と反応して安
定なアニオンを形成する化合物とからなる触媒を使用し
て、共重合体させることにより得られる直鎖線状ポリエ
チレンが最適である。これらは、単独でも、あるいは二
種以上の混合物であってもよい。

【００３７】任意成分 本発明のヒートシール性樹脂には、目的とするヒートシ
ール性を阻害しない範囲で公知の他の樹脂用添加剤を任
意に添加することができる。該添加剤としては、染料、
核剤、可塑剤、離型剤、酸化防止剤、難燃剤、紫外線吸
収剤等を挙げることができる。ヒートシール性樹脂層
（ＩＩＩ）の肉厚は０．５〜２０μｍ、好ましくは１〜
５μｍの範囲である。この肉厚は、ラベル製造時におけ
るＴダイのメヤニの発生や、ロール汚れを防止し、か
つ、中空成形時にヒートシール性樹脂層（ＩＩＩ）のフ
ィルムがパリソンなどの溶融ポリエチレンやポリプロピ
レンの熱により溶解し、成形品の容器とラベルが強固に
融着するために１μｍ以上必要であり、また、５μｍを
越えるとラベルがカールし、オフセット印刷が困難とな
ったり、ラベルを金型へ固定することが困難となるので
好ましくない。

【００３８】前述したようにラベルのヒートシール性樹
脂層には、中空成形時のブリスターの発生を防止するた
めに、特開平２−８４３１９号公報、特開平３−２６０
６８９号公報に記載するようにエンボス加工を施こすこ
とができる。そのエンボス模様は、例えば２．５４ｃｍ
当り５〜２００線のエンボス加工であって、逆グラビア
型のパターンが好ましい。これらのインモールド成形用
ラベルは必要あればコロナ放電加工等によって熱可塑性
樹脂基材層（Ｉ）の表面の印刷性を改善しておくことが
できる。印刷は、グラビア印刷、オフセット印刷、フレ
キソ印刷、スクリーン印刷などの印刷を施して、バーコ
ード、製造元、販売会社名、キャラクター、商品名、使
用方法などが印刷されたものを使用することができる。
印刷されたラベル（１）は打抜加工により必要な形状寸
法のラベルに分離される。このインモールド成形用ラベ
ルは容器表面の一部に貼着される部分的なものであって
もよいが、通常はカップ状容器の側面を取巻くブランク
として、中空成形では瓶状容器の表側及び／又は裏側に
貼着されるラベルとして製造される。

【００３９】（インモールド成形）このインモールド成
形用ラベルは、該ラベルを差圧成形金型の下雌金型の内
面にラベルの印刷面が接するように設置した後、吸引に
より金型内壁に固定され、次いで容器成形材料樹脂シー
トの溶融物が下雌金型の上方に導かれ、常法により差圧
成形され、ラベルが容器外壁に一体に融着されたラベル
付き樹脂成形品が成形される。差圧成形は、真空成形、
圧空成形のいずれも採用できるが、一般には両者を併用
し、かつプラグアシストを利用した差圧成形が好まし
い。またこのラベルは、溶融樹脂パリソンを圧空により
金型内壁に圧着する、中空成形用インモールドラベルと
して特に好適に使用できる。このようにして製造された
ラベル付き樹脂成形品は、ラベル（１）が金型内で固定
された後に、ラベルと樹脂容器が一体に成形されるの
で、ラベル（１）の変形もなく、容器本体とラベル
（１）の密着強度が強固であり、ブリスターもなく、ラ
ベルにより加飾された外観が良好な容器となる。本発明
のインモールドラベルのヒートシール性樹脂層（ＩＩ
Ｉ）側の表面固有抵抗値は、１×１０⁹ 〜１×１０¹⁴Ω
／□の範囲であることが好ましい。表面固有抵抗値が１
×１０¹⁴Ω／□を超えると帯電防止性が不足し、オフセ
ット印刷における給紙性や、ラベルの金型内への挿入適
性が劣る。

【００４０】

【実施例】以下に実施例及び比較例により本発明を更に
具体的に説明する。以下に示す材料、使用量、割合、操
作等は、本発明から免脱しない限り適時変更することが
できる。従って、本発明の範囲は以下に示す具体例に制
限されるものではない。 〔Ｉ〕物性の測定方法と評価方法 実施例及び比較例における物性の測定と評価は、以下に
示す方法によって実施した。 （１）物性の測定： （ａ）ＭＦＲ：ＪＩＳ−Ｋ−７２１０に準拠 （ｂ）密度：ＪＩＳ−Ｋ−７１１２に準拠 （ｃ）不透明度：ＪＩＳ−Ｐ−８１３８に準拠 （ｄ）表面固有抵抗：ＪＩＳ−Ｋ−６９１１に準拠 ラベルのヒートシール性樹脂層（ＩＩＩ）側の表面固有
抵抗を、２０℃、相対湿度５０％の雰囲気下で測定し
た。

【００４１】（２）インモールド成形： （ｅ）ラベルの金型内への挿入適性：横７０ｍｍ、縦９
０ｍｍの寸法に打抜いたラベルを、２０℃、相対湿度４
０％の環境下、ぺんてる（株）製の自動ラベル供給装置
にて、１００枚連続で、ブロー成形用割型へ供給を行な
い、成形を行った時のミス（２枚差しや、型よりラベル
が落下する）の回数を計測した。 ○：１回もミスが発生しない △：１〜５枚ミスが発生する ×：６枚以上ミスが発生する。

【００４２】（ｆ）ラベルの容器への融着強度：中空成
形により容器に貼着したラベルを１５ｍｍ幅に切り取
り、ラベルと容器との間の接着強度を、島津製作所製の
引張試験機「オートグラフ ＡＧＳ−Ｄ形」を用い、３
００ｍｍ／分の引張速度で、Ｔ字剥離することにより求
めた。ラベル使用上の判断基準は次の通りである。 ４００（ｇ／１５ｍｍ）以上 ：実用上全く問題がな
い ２００〜４００（ｇ／１５ｍｍ）：やや接着性が弱い
が、実用上問題がない ２００（ｇ／１５ｍｍ）以下 ：実用上問題である

【００４３】（３）オフセット印刷における給紙性： （ｇ）三菱重工（株）製ダイヤ−ＩＩ型印刷機を使用
し、２５℃、相対湿度４０％の環境下、菊半版（６３６
ｍｍ×４７０ｍｍ）の紙サイズで、７０００枚／時の速
度で１０００枚連続印刷した。その際にシート供給装置
でのトラブル（２枚差しや、紙ずれ）により機械が停止
した回数を、以下の基準により判断した。 ○：１回も機械が停止しない △：１〜３回機械が停止する ×：４回以上機械が停止する

【００４４】（４）メヤニの発生 （ｈ）ラベル製造時にメヤニが発生し、それが脱落する
ことによるフィルムの異物（不良品）の発生頻度によ
り、以下の基準により判断した。 ○：生産開始後、６時間経過してもメヤニの発生が全く
みられない。 △：生産開始後、１時間経過するとメヤニが成長し始
め、５〜１０分間隔でメヤニの脱落がみられる。 ×：生産開始直後からメヤニが発生し始め、１〜５分間
隔でメヤニの脱落がみられる。

【００４５】〔ＩＩ〕実験例 〔ポリエーテルエステルアミドの製造〕１２−アミノド
デカン酸５５部、数平均分子量が１，０００のポリエチ
レングリコール４０部およびアジピン酸１５部を、「イ
ルガノックス1098」（酸化防止剤、商品名）０．２部お
よび三酸化アンチモン触媒０．１部と共にヘリカルリボ
ン撹拌翼を備えた反応容器に仕込み、窒素置換して２６
０℃で６０分間加熱撹拌して透明な均質溶液とした後、
２６０℃、０．５ｍｍＨｇ以下の条件で４時間重合し、
粘ちょうで透明なポリマを得た。ポリマを冷却ベルト上
にガット状に吐出し、ペレタイズすることによって、ペ
レット状のポリエーテルエステルアミド（ｂ１）を調製
した。

【００４６】ε−カプロラクタム５０部、数平均分子量
が１，０００のポリエチレングリコール４０部およびド
デカンジ酸１０部を、「イルガノックス1098」０．２部
および三酸化アンチモン０．０２部と共にｂ１に用いた
反応容器に仕込み、窒素置換して２６０℃で６０分間加
熱撹拌して透明な均質溶液とした後、５００ｍｍＨｇに
減圧して反応容器気相部の水分を除去し、テトラブチル
ジルコネート０．０８部添加した。次いで２６０℃、
０．５ｍｍＨｇ以下の条件で３時間重合し、粘ちようで
透明なポリマを得た。以降ｂ１と同一方法でポリエーテ
ルエステルアミド（ｂ２）を調製した。

【００４７】〔ラベルの製造例〕

【実施例１】（１）日本ポリケム（株）製プロピレン単
独重合体である“ノバテックＰＰ、ＭＡ−８”（商品
名、融点１６４℃）６７重量％、日本ポリケム（株）
製、高密度ポリエチレン“ノバテックＨＤ、ＨＪ５８
０”（商品名、融点１３４℃、密度０．９６０ｇ／ｃｍ
³ ）１０重量％および粒径１．５μｍの炭酸カルシウム
粉末２３重量％よりなる樹脂組成物（Ａ）を押出機を用
いて溶融混練したのち、ダイより２５０℃の温度でシー
ト状に押出し、約５０℃の温度となるまでこのシートを
冷却した。次いで、このシートを約１５３℃に加熱した
のち、ロール群の周速度を利用して縦方向に４倍延伸し
て、一軸延伸フィルムを得た。

【００４８】（２）別に、日本ポリケム（株）製プロピ
レン単独重合体“ノバテックＰＰ、ＭＡ−３”（商品
名；融点１６５℃）５１．５重量％、密度０．９５０ｇ
／ｃｍ ³ の高密度ポリエチレン“ＨＪ５８０”３．５重
量％、粒径１．５μｍの炭酸カルシウム粉末４２重量
％、粒径０．８μｍの酸化チタン粉末３重量％よりなる
組成物（Ｂ）を別の押出機を用いて２４０℃で溶融混練
し、これを前記縦延伸フィルムの表面にダイよりフィル
ム状に押し出し、積層（Ｂ／Ａ）して、表面層／コア層
の積層体を得た。

【００４９】（３）メタロセン触媒を用いてエチレンと
１−ヘキセンを共重合させて得たＭＦＲが１８ｇ／１０
分、密度が０．８９８ｇ／ｃｍ³ 、融点９０℃であるエ
チレン・１−ヘキセン共重合体（１−ヘキセン含量２２
重量％、結晶化度３０、数平均分子量２３、０００）６
０重量％と、ＭＦＲが４ｇ／１０分、密度が０．９２ｇ
／ｃｍ³ 、融点１１０℃の高圧法低密度ポリエチレン３
０重量％の混合物９０重量％と、前記製造例にて得られ
たポリエーテルエステルアミド（ｂ１）９．５重量％お
よび過塩素酸ナトリウム０．５重量％を、タンブラーミ
キサーで３分間混合した後、２３０℃の温度に設定され
たベント付二軸押出機で混練し、これをダイよりストラ
ンド状に押し出しカッティングして中間層用ペレット
（ＩＩ）を得た。

【００５０】（４）メタロセン触媒を用いてエチレンと
１−ヘキセンを共重合させて得たＭＦＲが１８ｇ／１０
分、密度が０．８９８ｇ／ｃｍ³ 、融点９０℃であるエ
チレン・１−ヘキセン共重合体（１−ヘキセン含量２２
重量％、結晶化度３０、数平均分子量２３、０００）７
０重量％と、ＭＦＲが４ｇ／１０分、密度が０．９２ｇ
／ｃｍ³ 、融点１１０℃の高圧法低密度ポリエチレン３
０重量％の混合物をタンブラーミキサーで３分間混合
し、ヒートシール性樹脂層用ペレット（ＩＩＩ）を得
た。

【００５１】（５）プロピレン単独重合体“ＭＡ−３”
５１．５重量％、高密度ポリエチレン“ＨＪ５８０”
３．５重量％、粒径１．５μｍの炭酸カルシウム粉末４
２重量％および粒径０．８μｍの酸化チタン粉末３重量
％よりなる組成物（Ｃ）と、前記中間層用ペレット（Ｉ
Ｉ）、ヒートシール性樹脂層用ペレット（ＩＩＩ）を、
それぞれ別の押出機を用い２３０℃で溶融混練し、一台
の共押出ダイに供給して該ダイ内で２３０℃にて積層し
た後フィルム状に押出し、前記表面層／コア層用の積層
体（Ｂ／Ａ）のＡ層側に、ヒートシール性樹脂層（ＩＩ
Ｉ）が外側になるように押出し、これを金属ロールとゴ
ムロールよりなるエンボスロール（１インチあたり１５
０線、逆グラビア型）に通し、ヒートシール性樹脂層側
に０．１７ｍｍ間隔のパターンをエンボス加工した。

【００５２】この５層フィルム（Ｂ／Ａ／Ｃ／ＩＩ／Ｉ
ＩＩ）をテンターオーブンに導き、１５５℃まで再加熱
した後、横方向に７倍延伸し、引き続き１６４℃で熱セ
ットした後、５５℃まで冷却し耳部をスリットした。更
に表面層（Ｂ層）側に、７０Ｗ／ｍ² ／分のコロナ放電
処理をした。このものの密度は０．７９ｇ／ｃｍ³ 、肉
厚が１００μｍ（各層厚みＢ／Ａ／Ｃ／ＩＩ／ＩＩＩ＝
３０／４０／２５／３／２μｍ）の５層構造の多層フィ
ルムを得た。

【００５３】このフィルムのヒートシール層（ＩＩＩ）
側の表面平均粗さ（Ｒａ）を、表面粗さ計（（株）小坂
研究所製、サーフコーダーＳＥ−３０）にて測定したと
ころ、２．８μｍであった。これらを製造した際の、押
出し開始から６時間経過後のダイス先端のメヤニの発生
状況を確認したところ、まったく発生はみられなかっ
た。この５層構造の積層延伸樹脂フィルムの表面層
（Ｂ）側に、２５℃、相対湿度４０％の環境にてオフセ
ット印刷を施したところ、静電気の発生が少ない為、印
刷の給排紙がスムーズで、途中で停止するようなことも
なかった。

【００５４】次いで、これを断裁及び打ち抜き加工し
て、インモールド成形用ラベル（１）（横７０ｍｍ、縦
９０ｍｍ）を得た。このラベルのヒートシール樹脂層
（ＩＩＩ）側の表面固有抵抗の測定を行った。これらの
結果を表１に示す。又、これらのインモールド成形用ラ
ベル（１）を自動ラベル供給装置を用いてブロー成形用
割型の一方に真空を利用して印刷面側が金型と接するよ
うに固定した後、高密度ポリエチレン（融点１３４℃）
のパリソンを２００℃で溶融押出し、次いで割型を型締
めした後、４．２ｋｇ／ｃｍ² の圧空をパリソン内に供
給し、パリソンを膨張させて型に密着させて容器状とす
ると共にインモールド用ラベルと融着させ、次いで該型
を冷却した後、型開きをしてラベルが貼着した中空容器
を取り出した。この際の、ラベルの金型内への挿入適
性、ブリスターの発生の有無、ラベルの密着強度を表１
に示す。このラベル貼合中空容器は印刷の退色もなく、
ラベルの収縮やブリスターの発生も見受けられなかっ
た。容器とラベルの融着強度は５４０ｇ／１５ｍｍ幅で
あった。このものの評価結果を表１に示す。

【００５５】

【実施例２〜５、比較例１〜５】実施例１において、中
間層（ＩＩ）およびヒートシール性樹脂層（ＩＩＩ）の
押出機の吐出量を変更し、肉厚を表１に記載のものに変
更した以外は、実施例１と同様にしてインモールド成形
用ラベルを得た。このものの評価結果を表１に示す。

【比較例６】特開平１１−３５２８８号公報の実施例４
の記載に基づきインモールド成形ラベルを製造し、評価
した。結果を表１に示す。

【００５６】

【実施例６】実施例１において、中間層（ＩＩ）を以下
のものとした以外は、実施例１と同様にしてインモール
ド成形用ラベルを得た。メタロセン触媒を用いてエチレ
ンと１−ヘキセンを共重合させて得たＭＦＲが１８ｇ／
１０分、密度が０．８９８ｇ／ｃｍ³ 、融点９０℃であ
るエチレン・１−ヘキセン共重合体（１−ヘキセン含量
２２重量％、結晶化度３０、数平均分子量２３、００
０）６０重量％と、ＭＦＲが４ｇ／１０分、密度が０．
９２ｇ／ｃｍ³ 、融点１１０℃の高圧法低密度ポリエチ
レン２８重量％の混合物８８重量％と、前記製造例にて
得られたポリエーテルエステルアミド（ｂ２）１０重量
％およびアイオノマーとして、「ハイミラン１６０５、
Ｎａイオン、三井デュポンケミカル（株）製」２重量％
を、タンブラーミキサーで３分間混合した後、２３０℃
の温度に設定されたベント付二軸押出機で混練し、これ
をダイよりストランド状に押し出しカッティングしたペ
レットを使用した。このものの評価結果を表１に示す。

【００５７】

【実施例７】実施例１において、中間層（ＩＩ）を以下
のものとした以外は、実施例１と同様にしてインモール
ド成形用ラベルを得た。メタロセン触媒を用いてエチレ
ンと１−ヘキセンを共重合させて得たＭＦＲが１８ｇ／
１０分、密度が０．８９８ｇ／ｃｍ³ 、融点９０℃であ
るエチレン・１−ヘキセン共重合体（１−ヘキセン含量
２２重量％、結晶化度３０、数平均分子量２３、００
０）６０重量％と、ＭＦＲが４ｇ／１０分、密度が０．
９２ｇ／ｃｍ³ 、融点１１０℃の高圧法低密度ポリエチ
レン２７．６重量％の混合物８７．６重量％と、前記製
造例にて得られたポリエーテルエステルアミド（ｂ１）
１０重量％、金属塩としてリン酸ナトリウム０．４重量
％、およびアイオノマーとして「ハイミラン１７０６、
Ｚｎイオン、三井デュポンケミカル（株）製」２重量％
を、タンブラーミキサーで３分間混合した後、２３０℃
の温度に設定されたベント付二軸押出機で混練し、これ
をダイよりストランド状に押し出しカッティングしたペ
レットを使用した。このものの評価結果を表１に示す。

【００５８】

【実施例８】実施例１におけるコア層用樹脂組成物
（Ａ）、表面層用樹脂組成物（Ｂ）、中間層用ペレット
（ＩＩ）、ヒートシール性樹脂層用ペレット（ＩＩＩ）
を、それぞれ２５０℃、２４０℃、２３０℃、２３０℃
に設定された別の押出機にて溶融混練した後、ダイ内
で、Ｂ／Ａ／ＩＩ／ＩＩＩとなるように積層して押出成
形し、７０℃まで冷却して４層構造のシートを得た。こ
のシートを１２０℃まで加熱した後、金属ロールとゴム
ロールよりなるエンボスロール（１インチあたり２００
線、逆グラビア型）に通し、ヒートシール性樹脂層側に
０．１３ｍｍ間隔のパターンをエンボス加工した。その
後同じ温度にて縦方向に６倍にロール間延伸した。

【００５９】次いで５０℃まで冷却した後、耳部をスリ
ットし、更に表面層（Ｂ層）側に、５０Ｗ／ｍ² ／分の
コロナ放電処理をした。このものの密度は０．９１ｇ／
ｃｍ ³ 、肉厚が９０μｍ（各層厚みＢ／Ａ／ＩＩ／ＩＩ
Ｉ＝５／８０／３／２μｍ）の４層構造の多層フィルム
を得た。このフィルムのヒートシール層（ＩＩＩ）側の
表面平均粗さ（Ｒａ）は２．４μｍであった。このもの
の評価結果を表１に示す。

【００６０】

【実施例９】（１）日本ポリケム（株）製プロピレン単
独重合体である“ノバテックＰＰ、ＭＡ−８”（商品
名、融点１６４℃）８８重量％、日本ポリケム（株）
製、高密度ポリエチレン“ノバテックＨＤ、ＨＪ５８
０”（商品名、融点１３４℃、密度０．９６０ｇ／ｃｍ
³ ）１０重量％および粒径１．５μｍの炭酸カルシウム
粉末２重量％よりなる樹脂組成物（Ａ）を押出機を用い
て溶融混練したのち、ダイより２５０℃の温度でシート
状に押出し、約５０℃の温度となるまでこのシートを冷
却した。次いで、このシートを約１５３℃に加熱したの
ち、ロール群の周速度を利用して縦方向に４倍延伸し
て、一軸延伸フィルムを得た。

【００６１】（２）別に、日本ポリケム（株）製プロピ
レン単独重合体“ノバテックＰＰ、ＭＡ−３”（商品
名；融点１６５℃）８５重量％、密度０．９５０ｇ／ｃ
ｍ³ の高密度ポリエチレン“ＨＪ５８０”５重量％、粒
径１．５μｍの炭酸カルシウム粉末１０重量％よりなる
組成物（Ｂ）を別の押出機を用いて２４０℃で溶融混練
し、これを前記縦延伸フィルムの表面にダイよりフィル
ム状に押し出し、積層（Ｂ／Ａ）して、表面層／コア層
の積層体を得た。

【００６２】（３）プロピレン単独重合体“ＭＡ−３”
８８重量％、高密度ポリエチレン“ＨＪ５８０”１０重
量％、粒径１．５μｍの炭酸カルシウム粉末２重量％よ
りなる組成物（Ｃ）と、実施例１にて得られた中間層用
ペレット（ＩＩ）、ヒートシール性樹脂層用ペレット
（ＩＩＩ）を、それぞれ別の押出機を用い２３０℃で溶
融混練し、一台の共押出ダイに供給して該ダイ内で２３
０℃にて積層した後フィルム状に押出し、前記表面層／
コア層用の積層体（Ｂ／Ａ）のＡ層側に、ヒートシール
性樹脂層（ＩＩＩ）が外側になるように押出し、実施例
１と同様の方法でエンボス加工した。

【００６３】この５層フィルム（Ｂ／Ａ／Ｃ／ＩＩ／Ｉ
ＩＩ）をテンターオーブンに導き、１６０℃まで再加熱
した後、横方向に７倍延伸し、引き続き１６４℃で熱セ
ットした後、５５℃まで冷却し耳部をスリットした。更
に表面層（Ｂ層）側に、７０Ｗ／ｍ２／分のコロナ放電
処理をした。このものの密度は０．９０ｇ／ｃｍ³ 、肉
厚が８０μｍ（各層厚みＢ／Ａ／Ｃ／ＩＩ／ＩＩＩ＝２
０／４０／１５／３／２μｍ）の５層構造の多層フィル
ムを得た。このフィルムのヒートシール層（ＩＩＩ）側
の表面平均粗さ（Ｒａ）は２．４μｍ、またＪＩＳ−Ｐ
−８１３８による不透明度は１４％であった。このもの
の評価結果を表１に示す。

【００６４】

【実施例１０】実施例９において、コア層用の樹脂組成
物（Ａ）の組成を、プロピレン単独重合体ＭＡ−８を９
０重量％、炭酸カルシウム粉末を０重量％に変更した以
外は、実施例９と同様の方法で、肉厚が８０μｍ（各層
厚みＢ／Ａ／Ｃ／ＩＩ／ＩＩＩ＝２０／４０／１５／３
／２μｍ）の５層構造の多層フィルムを得た。このフィ
ルムのヒートシール層（ＩＩＩ）側の表面平均粗さ（Ｒ
ａ）は２．３μｍ、またＪＩＳ−Ｐ−８１３８による不
透明度は１０％であった。このものの評価結果を表１に
示す。

【００６５】

【実施例１１】実施例１０におけるコア層用樹脂組成物
（Ａ）、表面層用樹脂組成物（Ｂ）、中間層用ペレット
（ＩＩ）、ヒートシール性樹脂層用ペレット（ＩＩＩ）
を、それぞれ２５０℃、２４０℃、２３０℃、２３０℃
に設定された別の押出機にて溶融混練した後、ダイ内
で、Ｂ／Ａ／ＩＩ／ＩＩＩとなるように積層して押出成
形し、７０℃まで冷却して４層構造のシートを得た。そ
れ以外は実施例８と同様の方法にて密度は０．９０ｇ／
ｃｍ³ 、肉厚が８０μｍ（各層厚みＢ／Ａ／ＩＩ／ＩＩ
Ｉ＝５／７０／３／２μｍ）の４層構造の一軸延伸フィ
ルムを得た。このフィルムのヒートシール層（ＩＩＩ）
側の表面平均粗さ（Ｒａ）は２．３μｍ、またＪＩＳ−
Ｐ−８１３８による不透明度は９％であった。このもの
の評価結果を表１に示す。

【００６６】

【表１】

【００６７】

【表２】

【００６８】

【発明の効果】本発明は、ラベル製造時のメヤニの発生
やロール汚れがなく、年間を通して印刷、断裁、打ち抜
き加工、金型へのインサートが良好で、容器への融着強
度が高いインモールド成形用ラベルを与える。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の一態様のインモールド成形用ラベルの
断面図である。

【図２】本発明の別の態様のインモールド成形用ラベル
の断面図である。

【図３】本発明の更に別の態様のインモールド成形用ラ
ベルの断面図である。

【符号の説明】

１ インモールド成形用ラベル ２ 印刷 ３ 熱可塑性樹脂フィルム基材層（Ｉ） ４ 中間層（ＩＩ） ５ ヒートシール性樹脂層（ＩＩＩ） ６ エンボス模様の山 ７ エンボス模様の谷

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4F100 AA01A AA01B AA01C AA01H AA08 AH08B AH08H AK01A AK01B AK01C AK04C AK05 AK06 AK07 AK46B AK63 AK70B AL01B AL05B AR00B AT00B BA03 BA07 BA10A BA10C CA22 DD01C DE01A DE01B DE01C DE01H EH17 EH172 EH20 EH202 EH23 EH232 EJ37 EJ372 EJ39 EJ39C EJ391 EJ393 GB90 JA07C JA11C JB16A JB16B JG04C JL01 JL11 JL12C YY00B YY00C

Claims (13)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 熱可塑性樹脂フィルム基材層（Ｉ）、中
   間層（ＩＩ）、ヒートシール性樹脂層（ＩＩＩ）よりな
   る多層フィルムであって、中間層（ＩＩ）が下記成分ａ
   〜ｃよりなるものであることを特徴とするインモールド
   成形用ラベル。 成分ａ：熱可塑性樹脂 ５０〜９５重量％ 成分ｂ：永久帯電防止剤 ５〜３５重量％ 成分ｃ：ポリアミド樹脂 ０〜１０重量％
2. 【請求項２】 ヒートシール性樹脂層（ＩＩＩ）が、そ
   の表面にエンボス加工が施されていることを特徴とする
   請求項１に記載のインモールド成形用ラベル。
3. 【請求項３】 中間層（ＩＩ）の成分ｂが、ポリアミド
   系共重合体の永久帯電防止剤であることを特徴とする請
   求項１又は２に記載のインモールド成形用ラベル。
4. 【請求項４】 中間層（ＩＩ）の成分ｂが、ポリエーテ
   ルエステルアミドであることを特徴とする請求項１〜３
   のいずれかに記載のインモールド成形用ラベル。
5. 【請求項５】 中間層（ＩＩ）の成分ａが、ポリオレフ
   ィン系樹脂であることを特徴とする請求項１〜４のいず
   れかに記載のインモールド成形用ラベル。
6. 【請求項６】 中間層（ＩＩ）が、成分ｄとして金属塩
   ０．０１〜５重量％を含有することを特徴とする請求項
   １〜５のいずれかに記載のインモールド成形用ラベル。
7. 【請求項７】 中間層（ＩＩ）が、成分ｅとしてアイオ
   ノマー０．５〜２０重量％を含有することを特徴とする
   請求項１〜６のいずれかに記載のインモールド成形用ラ
   ベル。
8. 【請求項８】 ヒートシール性樹脂層（ＩＩＩ）が、結
   晶化度１０〜６０％、数平均分子量が１０，０００〜４
   ０，０００、融点が５０〜１３０℃のポリエチレン系樹
   脂からなることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに
   記載のインモールド成形用ラベル。
9. 【請求項９】 中間層（ＩＩ）の肉厚が０．５〜２０μ
   ｍ、ヒートシール性樹脂層（ＩＩＩ）の肉厚が０．５〜
   ２０μｍの範囲であることを特徴とする請求項１〜８の
   いずれかに記載のインモールド成形用ラベル。
10. 【請求項１０】 ヒートシール性樹脂層（ＩＩＩ）側の
    表面固有抵抗値が、１×１０⁹ 〜１×１０¹⁴Ω／□であ
    ることを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載のイ
    ンモールド成形用ラベル。
11. 【請求項１１】 多層フィルムが、無機微細粉末及び／
    又は有機フィラーを含有することを特徴とする請求項１
    〜１０のいずれかに記載のインモールド成形用ラベル。
12. 【請求項１２】 熱可塑性樹脂フィルム基材層（Ｉ）
    が、無機微細粉末及び／又は有機フィラーを含有する微
    多孔性樹脂延伸フィルムからなることを特徴とする請求
    項１〜１１のいずれかに記載のインモールド成形用ラベ
    ル。
13. 【請求項１３】 請求項１〜１２のいずれかに記載のイ
    ンモールド成形用ラベルを熱融着により樹脂成形品に貼
    着一体化したラベル付き樹脂成形品。