JP2002321998A - タングステン酸鉛単結晶 - Google Patents
タングステン酸鉛単結晶Info
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- JP2002321998A JP2002321998A JP2001125243A JP2001125243A JP2002321998A JP 2002321998 A JP2002321998 A JP 2002321998A JP 2001125243 A JP2001125243 A JP 2001125243A JP 2001125243 A JP2001125243 A JP 2001125243A JP 2002321998 A JP2002321998 A JP 2002321998A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 高密度で、蛍光の減衰時間が短く、光量が大
で、医療用の放射線検出に有用なシンチレータ材料とな
るタングステン酸鉛単結晶を得る。 【解決手段】 三酸化タングステン及び酸化鉛、又はタ
ングステン酸鉛を主原料として使用し製造されるタング
ステン酸鉛単結晶であって、分子式Ｐｂ1-X Ｃｄ X ＷＯ
4 におけるＸの値が０．０１以上、０．３０以下となる
ようカドミウムを含有する。
で、医療用の放射線検出に有用なシンチレータ材料とな
るタングステン酸鉛単結晶を得る。 【解決手段】 三酸化タングステン及び酸化鉛、又はタ
ングステン酸鉛を主原料として使用し製造されるタング
ステン酸鉛単結晶であって、分子式Ｐｂ1-X Ｃｄ X ＷＯ
4 におけるＸの値が０．０１以上、０．３０以下となる
ようカドミウムを含有する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、陽子射出断層撮影
（ＰＥＴ：Positron Emission Tomography）等の医療用
の放射線検出に有用なシンチレータ材料であるタングス
テン酸鉛単結晶に関するものである。
（ＰＥＴ：Positron Emission Tomography）等の医療用
の放射線検出に有用なシンチレータ材料であるタングス
テン酸鉛単結晶に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】ＰＥＴ等に使用されるγ線等の放射線を
検出するためのシンチレータには、時間分解能にすぐれ
た材料、すなわち放射線によって励起され、そのエネル
ギーを放出する際に発生する光の減衰時間の短いもの
（好ましくは数ナノ秒以下）が要求される。さらに、空
間分解能がすぐれた材料、すなわち単位体積当たりの放
射線の吸収能力を高める高密度の材料が要求される。一
方、測定器の感度の点からは、光量（ｐ．ｅ．／Ｍｅ
Ｖ：ｐ．ｅ．はフォトエレクトロン）が大きい程有利と
なる。
検出するためのシンチレータには、時間分解能にすぐれ
た材料、すなわち放射線によって励起され、そのエネル
ギーを放出する際に発生する光の減衰時間の短いもの
（好ましくは数ナノ秒以下）が要求される。さらに、空
間分解能がすぐれた材料、すなわち単位体積当たりの放
射線の吸収能力を高める高密度の材料が要求される。一
方、測定器の感度の点からは、光量（ｐ．ｅ．／Ｍｅ
Ｖ：ｐ．ｅ．はフォトエレクトロン）が大きい程有利と
なる。
【０００３】上記の要求を満たすための材料として、従
来Ｂｉ4 Ｇｅ3 Ｏ12が使用されていた。しかし、近年医
療用機器の高性能化に対応するため、より高密度で、蛍
光の減衰時間が短い材料を求めて種々の物質の探索が行
われてきた。現在、Ｇｄ2 ＳｉＯ5 ：Ｃｅ、Ｌｕ2 Ｓｉ
Ｏ5 ：Ｃｅ、ＰｂＷＯ4 等を使用してＰＥＴを作る試み
が行われている。表１にこれらのシンチレータ材料の特
性を示している。これらシンチレータ材料は、通常単結
晶で使用される。
来Ｂｉ4 Ｇｅ3 Ｏ12が使用されていた。しかし、近年医
療用機器の高性能化に対応するため、より高密度で、蛍
光の減衰時間が短い材料を求めて種々の物質の探索が行
われてきた。現在、Ｇｄ2 ＳｉＯ5 ：Ｃｅ、Ｌｕ2 Ｓｉ
Ｏ5 ：Ｃｅ、ＰｂＷＯ4 等を使用してＰＥＴを作る試み
が行われている。表１にこれらのシンチレータ材料の特
性を示している。これらシンチレータ材料は、通常単結
晶で使用される。
【０００４】
【表１】
【０００５】このうち、Ｇｄ2 ＳｉＯ5 ：ＣｅやＬｕ2
ＳｉＯ5 ：Ｃｅは高い光量を示す反面、密度が十分に高
いとはいえず、さらなる高密度に対する要求がある。Ｐ
ｂＷＯ4 単結晶は、一般に回転引上法（チョクラルスキ
ー法）で製造される。すなわち、ＰｂＯ及びＷＯ3 、又
はＰｂＷＯ4 を出発原料とし、白金坩堝中で加熱溶融
し、チョクラルスキー法で単結晶を製造する。
ＳｉＯ5 ：Ｃｅは高い光量を示す反面、密度が十分に高
いとはいえず、さらなる高密度に対する要求がある。Ｐ
ｂＷＯ4 単結晶は、一般に回転引上法（チョクラルスキ
ー法）で製造される。すなわち、ＰｂＯ及びＷＯ3 、又
はＰｂＷＯ4 を出発原料とし、白金坩堝中で加熱溶融
し、チョクラルスキー法で単結晶を製造する。
【０００６】ＰｂＷＯ4 は高密度で減衰時間が短いが、
同じ強さの放射線が当たった時の光量は、相対値でＢｉ
4 Ｇｅ3 Ｏ12に対し１／２５、 Ｇｄ2 ＳｉＯ5 に対し１
／５０、 さらにＬｕ2 ＳｉＯ5 ：Ｃｅに対し１／１８８
と極めて小さいため、ＰＥＴ用には不適であった。とこ
ろが近年は、光検出器としてフォトダイオードの性能が
飛躍的に向上したことによって少量の光量でも検出が可
能になっており、検出可能な最低限の光量は従来のＰｂ
ＷＯ4 の２倍あれば良いとされている。
同じ強さの放射線が当たった時の光量は、相対値でＢｉ
4 Ｇｅ3 Ｏ12に対し１／２５、 Ｇｄ2 ＳｉＯ5 に対し１
／５０、 さらにＬｕ2 ＳｉＯ5 ：Ｃｅに対し１／１８８
と極めて小さいため、ＰＥＴ用には不適であった。とこ
ろが近年は、光検出器としてフォトダイオードの性能が
飛躍的に向上したことによって少量の光量でも検出が可
能になっており、検出可能な最低限の光量は従来のＰｂ
ＷＯ4 の２倍あれば良いとされている。
【０００７】そこで、ＰｂＷＯ4 の高密度で蛍光の減衰
時間が短いという利点を生かしつつその光量を増加させ
るために、種々の試みがなされている。その方法の一例
は、Ｍｏの添加である。ＰｂＷＯ4 にＭｏを添加する
と、放射線の弱い領域では光量が増加したように見える
が、放射線の強い領域では無添加の結晶と同じ光量であ
り、しかもＭｏの添加で蛍光の減衰時間を悪化させる。
時間が短いという利点を生かしつつその光量を増加させ
るために、種々の試みがなされている。その方法の一例
は、Ｍｏの添加である。ＰｂＷＯ4 にＭｏを添加する
と、放射線の弱い領域では光量が増加したように見える
が、放射線の強い領域では無添加の結晶と同じ光量であ
り、しかもＭｏの添加で蛍光の減衰時間を悪化させる。
【０００８】また、希土類のＴｂ、Ｐｒ、Ｅｕ、Ｓｍを
添加すると光量の増加が認められるが、減衰時間の遅い
成分の光量が増加し、減衰時間の早い成分の光量は増加
しないという欠点がある。このように、蛍光の減衰時間
が短く、かつ大きな光量を示すようなＰｂＷＯ4単結晶
の製造は未だに成功が得られていなかった。
添加すると光量の増加が認められるが、減衰時間の遅い
成分の光量が増加し、減衰時間の早い成分の光量は増加
しないという欠点がある。このように、蛍光の減衰時間
が短く、かつ大きな光量を示すようなＰｂＷＯ4単結晶
の製造は未だに成功が得られていなかった。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】上記のごとくＰｂＷＯ
4 単結晶は、光量の増加が要求されている。光量は、従
来のＰｂＷＯ4 単結晶と比較して少なくとも２倍以上必
要である。本発明は、上記問題を解決するものであっ
て、蛍光の減衰時間を犠牲にすることなしに光量を大と
し、ＰＥＴ等の医療用の放射線検出に有用なシンチレー
タ材料となるタングステン酸鉛単結晶を提供することを
目的とする。
4 単結晶は、光量の増加が要求されている。光量は、従
来のＰｂＷＯ4 単結晶と比較して少なくとも２倍以上必
要である。本発明は、上記問題を解決するものであっ
て、蛍光の減衰時間を犠牲にすることなしに光量を大と
し、ＰＥＴ等の医療用の放射線検出に有用なシンチレー
タ材料となるタングステン酸鉛単結晶を提供することを
目的とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明のタングステン酸
鉛単結晶は、三酸化タングステン及び酸化鉛、又はタン
グステン酸鉛を主原料として使用し製造されるタングス
テン酸鉛単結晶であって、分子式Ｐｂ1-X ＣｄX ＷＯ4
におけるＸの値が０．０１以上、０．３０以下となるカ
ドミウムを含有することを特徴とする。
鉛単結晶は、三酸化タングステン及び酸化鉛、又はタン
グステン酸鉛を主原料として使用し製造されるタングス
テン酸鉛単結晶であって、分子式Ｐｂ1-X ＣｄX ＷＯ4
におけるＸの値が０．０１以上、０．３０以下となるカ
ドミウムを含有することを特徴とする。
【００１１】本発明者は、蛍光の減衰時間が短く、かつ
大きな光量を発するタングステン酸鉛単結晶を求めて鋭
意研究した結果、従来のＰｂＷＯ4 単結晶の光量が３０
ｐ．ｅ．／ＭｅＶであるのに対し、Ｐｂの一部をＣｄに
置換したＰｂ1-X ＣｄX ＷＯ 4 単結晶の光量は、Ｃｄ量
Ｘの増加とともに上昇し、Ｃｄ量Ｘの少ない組成領域で
は蛍光の減衰時間が従来のＰｂＷＯ4 単結晶と変わらな
いという現象を見出し、この知見に基づき本発明のタン
グステン酸鉛単結晶を得るに至った。
大きな光量を発するタングステン酸鉛単結晶を求めて鋭
意研究した結果、従来のＰｂＷＯ4 単結晶の光量が３０
ｐ．ｅ．／ＭｅＶであるのに対し、Ｐｂの一部をＣｄに
置換したＰｂ1-X ＣｄX ＷＯ 4 単結晶の光量は、Ｃｄ量
Ｘの増加とともに上昇し、Ｃｄ量Ｘの少ない組成領域で
は蛍光の減衰時間が従来のＰｂＷＯ4 単結晶と変わらな
いという現象を見出し、この知見に基づき本発明のタン
グステン酸鉛単結晶を得るに至った。
【００１２】０．０１≦Ｘ≦０．３の領域におけるＰｂ
1-X ＣｄX ＷＯ4 の特性を表２に示す。
1-X ＣｄX ＷＯ4 の特性を表２に示す。
【００１３】
【表２】
【００１４】ＰｂＷＯ4 単結晶は、Ｘ＜０．０１では光
量が３０ｐ．ｅ．／ＭｅＶと小さく、また、Ｘ＞０．３
０では蛍光の減衰時間が急激に増加するためシンチレー
タの時間分解能が低下する。従って、０．０１≦Ｘ≦
０．３０とすることでシンチレータとして最適な特性が
得られる。
量が３０ｐ．ｅ．／ＭｅＶと小さく、また、Ｘ＞０．３
０では蛍光の減衰時間が急激に増加するためシンチレー
タの時間分解能が低下する。従って、０．０１≦Ｘ≦
０．３０とすることでシンチレータとして最適な特性が
得られる。
【００１５】
【発明の実施の形態】ＰｂＯ及びＷＯ3 、又はＰｂＷＯ
4 を出発原料とし、白金坩堝中で加熱溶融し、チョクラ
ルスキー法でＰｂ1-X ＣｄX ＷＯ4 単結晶を製造する。
Ｃｄ量Ｘは０．０１≦Ｘ≦０．３０とする。Ｃｄ量Ｘ＝
０．０１は２４７５ｐｐｍに相当し、Ｐｂ1-X ＣｄX Ｗ
Ｏ4 単結晶の組成を精密に制御するために、ＰｂＯ及び
ＷＯ3 、又はＰｂＷＯ4 は、Ｃｄ含有量を極力低下させ
たものを使用する必要がある。したがって出発原料とし
て用いるＰｂＯ及びＷＯ3 、又はＰｂＷＯ4 中のＣｄ含
有量は、３×１０-7モル以下とし、また、ＰｂＯ及びＷ
Ｏ3 、又はＰｂＷＯ4 に含まれるＣｄを除く不純物の総
量は１×１０-4モル以下、好ましくは１０-5モル以下と
する。
4 を出発原料とし、白金坩堝中で加熱溶融し、チョクラ
ルスキー法でＰｂ1-X ＣｄX ＷＯ4 単結晶を製造する。
Ｃｄ量Ｘは０．０１≦Ｘ≦０．３０とする。Ｃｄ量Ｘ＝
０．０１は２４７５ｐｐｍに相当し、Ｐｂ1-X ＣｄX Ｗ
Ｏ4 単結晶の組成を精密に制御するために、ＰｂＯ及び
ＷＯ3 、又はＰｂＷＯ4 は、Ｃｄ含有量を極力低下させ
たものを使用する必要がある。したがって出発原料とし
て用いるＰｂＯ及びＷＯ3 、又はＰｂＷＯ4 中のＣｄ含
有量は、３×１０-7モル以下とし、また、ＰｂＯ及びＷ
Ｏ3 、又はＰｂＷＯ4 に含まれるＣｄを除く不純物の総
量は１×１０-4モル以下、好ましくは１０-5モル以下と
する。
【００１６】出発原料はこれら酸化物が最適であるが、
目的とするＰｂ1-X ＣｄX ＷＯ4 単結晶が製造できるも
のであれば他の原料の使用も可能である。得られた単結
晶を所定の大きさに切断し、鏡面研磨した後に60Ｃｏ源
のγ線を照射した時の光量は、最大７０ｐ．ｅ．／Ｍｅ
Ｖ、また蛍光の減衰時間は１０ナノ秒を維持し、シンチ
レータとして極めて良好な特性を示す。
目的とするＰｂ1-X ＣｄX ＷＯ4 単結晶が製造できるも
のであれば他の原料の使用も可能である。得られた単結
晶を所定の大きさに切断し、鏡面研磨した後に60Ｃｏ源
のγ線を照射した時の光量は、最大７０ｐ．ｅ．／Ｍｅ
Ｖ、また蛍光の減衰時間は１０ナノ秒を維持し、シンチ
レータとして極めて良好な特性を示す。
【００１７】
【実施例】純度９９．９９％のＰｂＯ及びＣｄＯの所定
量の混合粉に対しＷＯ3 粉末を等モル計量し混合した
後、これを直径７０ｍｍ、高さ７０ｍｍの白金坩堝に入
れ、高周波加熱により混合粉末原料を溶融し、その融液
からチョクラルスキー法で直径３５ｍｍ、長さ６５ｍｍ
のＰｂ1-X ＣｄX ＷＯ4 単結晶を製造した。
量の混合粉に対しＷＯ3 粉末を等モル計量し混合した
後、これを直径７０ｍｍ、高さ７０ｍｍの白金坩堝に入
れ、高周波加熱により混合粉末原料を溶融し、その融液
からチョクラルスキー法で直径３５ｍｍ、長さ６５ｍｍ
のＰｂ1-X ＣｄX ＷＯ4 単結晶を製造した。
【００１８】ここでＣｄＯはＣｄ量が表３に示す所定の
Ｘ値になるようにそれぞれ計量した。また、ＰｂＯとＷ
Ｏ3 粉末中のＣｄ含有量は３×１０-7モル以下であっ
た。得られたＰｂ1-X ＣｄX ＷＯ4 単結晶を１×１×２
ｃｍの大きさに切断し、鏡面研磨して、１ｃｍの厚さの
方向から60Ｃｏ源のγ線を照射した時の光量及び蛍光の
減衰時間をそれぞれ測定した。
Ｘ値になるようにそれぞれ計量した。また、ＰｂＯとＷ
Ｏ3 粉末中のＣｄ含有量は３×１０-7モル以下であっ
た。得られたＰｂ1-X ＣｄX ＷＯ4 単結晶を１×１×２
ｃｍの大きさに切断し、鏡面研磨して、１ｃｍの厚さの
方向から60Ｃｏ源のγ線を照射した時の光量及び蛍光の
減衰時間をそれぞれ測定した。
【００１９】
【表３】
【００２０】結果を図１に示す。図１はカドミウム量Ｘ
と光量及び蛍光の減衰時間の関係を示している。光量
は、Ｘ＝０．０１で上昇し始め、０．１０≦Ｘ≦０．３
０でＰｂＷＯ4 単結晶の約２倍の７０ｐ．ｅ．／ＭｅＶ
となり、その後Ｘの増加とともに上昇する。一方、蛍光
の減衰時間は、Ｘ≦０．３０では１０ナノ秒をいじして
おり、Ｘ＞０．３０で悪化し始める。
と光量及び蛍光の減衰時間の関係を示している。光量
は、Ｘ＝０．０１で上昇し始め、０．１０≦Ｘ≦０．３
０でＰｂＷＯ4 単結晶の約２倍の７０ｐ．ｅ．／ＭｅＶ
となり、その後Ｘの増加とともに上昇する。一方、蛍光
の減衰時間は、Ｘ≦０．３０では１０ナノ秒をいじして
おり、Ｘ＞０．３０で悪化し始める。
【００２１】従って、０．０１≦Ｘ≦０．３０のＰｂ
1-X ＣｄX ＷＯ4 単結晶は、従来のＰｂＷＯ4 単結晶よ
り光量が大きく、さらに傾向の減衰時間が極めて短いた
め、ＰＥＴ等の医療用の放射線を検出するシンチレータ
として十分実用に耐えるものとなる。
1-X ＣｄX ＷＯ4 単結晶は、従来のＰｂＷＯ4 単結晶よ
り光量が大きく、さらに傾向の減衰時間が極めて短いた
め、ＰＥＴ等の医療用の放射線を検出するシンチレータ
として十分実用に耐えるものとなる。
【００２２】
【発明の効果】このように、本発明のタングステン酸鉛
単結晶は、密度が高く、光量が大きく、かつ蛍光の減衰
時間が短いため、ＰＥＴ等の医療用の放射線検出に有用
なシンチレータ材料とすることができる。
単結晶は、密度が高く、光量が大きく、かつ蛍光の減衰
時間が短いため、ＰＥＴ等の医療用の放射線検出に有用
なシンチレータ材料とすることができる。
【図１】図１はカドミウム量Ｘと光量及び蛍光の減衰時
間の関係を示す図である。
間の関係を示す図である。
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成１３年５月３０日（２００１．５．３
０）
０）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正内容】
【００２０】結果を図１に示す。図１はカドミウム量Ｘ
と光量及び蛍光の減衰時間の関係を示している。光量
は、Ｘ＝０．０１で上昇し始め、０．１０≦Ｘ≦０．３
０でＰｂＷＯ4 単結晶の約２倍の７０ｐ．ｅ．／ＭｅＶ
となり、その後Ｘの増加とともに上昇する。一方、蛍光
の減衰時間は、Ｘ≦０．３０では１０ナノ秒を維持して
おり、Ｘ＞０．３０で悪化し始める。
と光量及び蛍光の減衰時間の関係を示している。光量
は、Ｘ＝０．０１で上昇し始め、０．１０≦Ｘ≦０．３
０でＰｂＷＯ4 単結晶の約２倍の７０ｐ．ｅ．／ＭｅＶ
となり、その後Ｘの増加とともに上昇する。一方、蛍光
の減衰時間は、Ｘ≦０．３０では１０ナノ秒を維持して
おり、Ｘ＞０．３０で悪化し始める。
【手続補正２】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図１
【補正方法】変更
【補正内容】
【図１】
Claims (1)
- 【請求項１】 三酸化タングステン及び酸化鉛、又はタ
ングステン酸鉛を主原料として使用し製造されるタング
ステン酸鉛単結晶であって、 分子式Ｐｂ1-X ＣｄX ＷＯ4 におけるＸの値が０．０１
以上、０．３０以下となるカドミウムを含有することを
特徴とするタングステン酸鉛単結晶。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001125243A JP2002321998A (ja) | 2001-04-24 | 2001-04-24 | タングステン酸鉛単結晶 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001125243A JP2002321998A (ja) | 2001-04-24 | 2001-04-24 | タングステン酸鉛単結晶 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002321998A true JP2002321998A (ja) | 2002-11-08 |
Family
ID=18974494
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001125243A Withdrawn JP2002321998A (ja) | 2001-04-24 | 2001-04-24 | タングステン酸鉛単結晶 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002321998A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN100398701C (zh) * | 2006-09-15 | 2008-07-02 | 嘉兴学院 | 晶体生长原料处理方法 |
| US20150018195A1 (en) * | 2012-03-13 | 2015-01-15 | Joris Laarman Studio Bv | Ceramic foam |
-
2001
- 2001-04-24 JP JP2001125243A patent/JP2002321998A/ja not_active Withdrawn
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN100398701C (zh) * | 2006-09-15 | 2008-07-02 | 嘉兴学院 | 晶体生长原料处理方法 |
| US20150018195A1 (en) * | 2012-03-13 | 2015-01-15 | Joris Laarman Studio Bv | Ceramic foam |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20080701 |