JP2002265890A - 粘着テープ用基材、粘着テープ及び封缶テープ - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 塩素ガスなどの有毒ガス等の発生する恐れが
少なく、かつべたつきが少なく、ポリ塩化ビニルと同等
の柔軟性を有する粘着テープ用基材を提供すること。 【解決手段】 （ａ）α−オレフィンと、（ｂ）環状オ
レフィン及び／又は（ｃ）芳香族ビニル化合物とを共重
合して得られ、かつガラス転移温度が−３０〜４０℃、
弾性回復率が２０％以上、２５℃貯蔵弾性率Ｅ’が５０
０ＭＰａ以下及び２５℃tan δが0.２以上である共重合
体を含む層少なくとも１層からなる粘着テープ用基材で
ある。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、柔軟性を有する粘
着テープ用基材、該粘着テープ用基材に粘着剤を塗布し
た粘着テープ及び封缶テープに関するものである。

【０００２】

【従来の技術】セロハンをテープ用基材として用いたセ
ロハン粘着テープが市販されて以来、紙、ポリ塩化ビニ
ル、ポリオレフィンなどの粘着テープ用基材に粘着剤を
塗布した粘着テープが開発され、様々な用途に使用され
てきた。最近では、粘着テープの生産量も急速に増大
し、民生用だけでなく、工業用や医療用など新しい応用
分野が開拓されている。現在、実用化されている粘着テ
ープの種類や用途を挙げると、包装・結束用粘着テー
プ、事務・家庭用粘着テープ、接合用粘着テープ、塗装
マスキング用粘着テープ、表面保護用粘着テープ、シー
リング用粘着テープ、防食・防水用粘着テープ、電気絶
縁用粘着テープ、電子機器用粘着テープ、医療・衛生材
料用粘着テープ、識別・装飾用粘着テープ、ラベル用粘
着テープ、封缶テープ、その他の特定用途などであり、
数多くの種類の粘着テープが開発され、商品化されてい
る。従来、お菓子等を入れる缶は、缶内の湿気防止や蓋
の脱落防止のためにテープを用いて封缶されている。缶
の蓋の縁は通常突起しているため、封缶テープはこの凹
凸に追従する必要があり、また、缶の形状が正方形や長
方形等の多角形のような複雑な形状である場合、缶に密
着して貼り付けるためには、更なる柔軟性が封缶テープ
に求められる。このため、従来から、柔軟性に優れた軟
質塩化ビニル樹脂を基材とした封缶テープが多用されて
きた。しかしながら、近年の環境問題により、塩化ビニ
ル樹脂を基材とするテープは、使用後の処分に特別な管
理（管理された焼却炉において焼却、または管理された
投棄場に埋める等）を必要とすることから、代替品が望
まれてきた。代替品には、コストと柔軟性の両面から、
ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィンを
基材として使用したテープが検討されている。封缶テー
プは、缶を開ける際に消費者により剥がされ、ごみとし
て捨てられるので、ほとんどの封缶テープは一般ごみと
混ざって管理されない状態で焼却されているのが現状で
ある。軟質塩化ビニル樹脂の代替として有用な材料とし
て、ポリオレフィン系材料が挙げられる。ポリオレフィ
ン系材料は、焼却時に塩化ビニル樹脂のように有毒ガス
が発生することがなく、かつ柔軟性に優れているので、
複雑な形状に追従するという点では封缶テープ用基材と
して適している。しかし、ポリエチレンフィルム等に見
られるように、引張った際にネッキングと呼ばれる局所
的なくびれが生じる。このような材料を基材とした封缶
テープで、機械により複雑な形状の缶を封缶した場合に
は、缶のコーナー部でネッキングが生じ、見栄えが悪く
なる。また、ポリプロピレンフィルム等はネッキングに
加え、柔軟性が低いために被着面の凹凸に追従しにくい
という問題があった。このような理由により、従来のポ
リオレフィン系フィルムを封缶テープの基材として使用
することができなかった。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、粘着テープ
用基材における上記の問題点を解決し、塩素ガスなどの
有毒ガス等の発生する恐れが少なく、かつべたつきが少
なく、ポリ塩化ビニルと同等の柔軟性を有する粘着テー
プ用基材、該基材を使用した粘着テープ及び封缶テープ
を提供することを目的とするものである。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記目的
を達成するために鋭意研究を重ねた結果、を少なくとも
一層、あるいは特定のオレフィン系共重合体とオレフィ
ン系重合体を含む樹脂組成物からなる層を少なくとも一
層有する粘着テープ用基材が、本目的を達成できること
を見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発
明は、（ａ）α−オレフィンと、（ｂ）環状オレフィン
及び／又は（ｃ）芳香族ビニル化合物とを共重合して得
られ、かつガラス転移温度が−３０〜４０℃、弾性回復
率が２０％以上、２５℃貯蔵弾性率Ｅ’が５００ＭＰａ
以下及び２５℃tan δが0.２以上である共重合体を含む
層少なくとも１層からなる粘着テープ用基材を提供する
ものである。また、共重合体を含む層が、共重合体と共
に、該共重合体に含まれる熱可塑性樹脂以外の熱可塑性
樹脂を含む層である前記ポリオレフィン系床材、さら
に、粘着テープ用基材に粘着剤が塗布された粘着テープ
及び封缶テープを提供するものである。

【０００５】

【発明の実施の形態】本発明の粘着テープ用基材におい
て用いられる共重合体は、本発明の粘着テープ用基材
は、（１）（ａ）α−オレフィンと（ｂ）環状オレフィ
ンとの共重合体、（２）（ａ）α−オレフィンと（ｃ）
芳香族ビニル化合物との共重合体、又は（３）（ａ）α
−オレフィンと（ｂ）環状オレフィンと（ｃ）芳香族ビ
ニル化合物との共重合体である。（ａ）成分のα−オレ
フィンとしては、炭素数２〜２２のα−モノオレフィン
類、ハロゲン置換α−オレフィン類及び鎖状ジオレフィ
ン類の中から選ばれる少なくとも一種を挙げることがで
きる。具体的には、エチレン、プロピレン、１−ブテ
ン、３−メチル−１−ブテン、４−フェニル−１−ブテ
ン、１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メ
チル−１−ペンテン、３, ３−ジメチル−１−ペンテ
ン、３, ４−ジメチル−１−ペンテン、４，４−ジメチ
ル−１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ヘ
キセン、５−メチル−１−ヘキセン、６−フェニル−１
−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセ
ン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタ
デセン、１−エイコセン、ビニルシクロヘキサン等のα
−モノオレフィン類、ヘキサフルオロプロペン、テトラ
フルオロエチレン、２−フルオロプロペン、フルオロエ
チレン、１, １−ジフルオロエチレン、３−フルオロプ
ロペン、トリフルオロエチレン、３，４−ジクロロ−１
−ブテン等のハロゲン置換α−オレフィン類、ブタジエ
ン、イソプレン、１,４−ペンタジエン、１，５−ヘキ
サジエンなどの鎖状ジオレフィン類を挙げることができ
る。これらのα−オレフィンは、一種を単独で用いても
よく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。また、
（ｂ）成分の環状オレフィンとしては、特に制限はない
が、一般式（Ｉ）

【０００６】

【化１】

【０００７】（式中、ｋは０または１であり、ｍは０ま
たは１であり、ｎは０または自然数である。Ｒ¹ 〜Ｒ²⁰
は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭化水
素基、アルコキシ基又はアミノ基である）で表される化
合物が挙げられる。ここでハロゲン原子としては、フッ
素原子、塩素原子、臭素原子又は沃素原子である。炭化
水素基としては、炭素数１〜２０のものが好ましく、具
体的には、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロ
ピル基、ブチル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基、アミ
ル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル
基、オクタデシル基、シクロヘキシル基、フェニル基、
ナフチル基、トリル基、ベンジル基、フェニルエチル
基、ナフチル基、アントラセニル基などが挙げられる。

【０００８】アルコキシ基としては、炭素数１〜２０の
ものが好ましく、具体的には、メトキシ基、エトキシ
基、プロポキシ基、イソプロポキシ基、ブトキシ基、イ
ソブトキシ基、ｔ−ブトキシ基、フェノキシ基、２，６
−ジメチルフェノキシ基、トリメチルシロキシ基などが
挙げられる。アミノ基としては、炭素数１〜２０のもの
が好ましく、具体的には、ジメチルアミノ基、ジエチル
アミノ基、ジイソプロピルアミノ基、ジフェニルアミノ
基、ピロリジニル基、ビス（トリメチルシリル）アミノ
基などが挙げられる。Ｒ¹⁷〜Ｒ²⁰は、互いに結合して単
環または多環を形成していても良く、かつ該単環または
多環が二重結合を有していても良く、またＲ¹⁷とＲ¹⁸と
で、またはＲ ¹⁹とＲ²⁰とでアルキリデン基を形成してい
てもよい。上記一般式（Ｉ）で表される環状オレフィン
の具体的な例を示せば、ビシクロ［２．２．１］ヘプト
−２−エン（ノルボルネン）、５−メチルビシクロ
［２．２．１］ヘプト−２−エン、５，６−ジメチルビ
シクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、１−メチルビ
シクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、５−エチルビ
シクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、５−ｎ−ブチ
ルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、５−イソ
ブチルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、７−
メチルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エン、エチ
リデンノルボルネンなどのビシクロ［２．２．１］ヘプ
ト−２−エン誘導体、トリシクロ［４．３．０．
１^2,5 ］−３−デセン、２−メチルトリシクロ［４．
３．０．１^2,5 ］−３−デセン、５−メチルトリシクロ
［４．３．０．１^2,5 ］−３−デセンなどのトリシクロ
［４．３．０．１^2,5 ］−３−デセン誘導体、トリシク
ロ［４．４．０．１^2,5 ］−３−ウンデセン、１０−メ
チルトリシクロ［４．４．０．１^2,5］−３−ウンデセ
ンなどのトリシクロ［４．４．０．１^2,5 ］−３−ウン
デセン誘導体、テトラシクロ［４．４．０．１^2,5 ．１
^7,10］−３−ドデセン、８−メチルテトラシクロ［４．
４．０．１^2,5 ．１^7,10］−３−ドデセン、８−エチル
テトラシクロ［４．４．０．１^2,5 ．１^7,10］−３−ド
デセン、５，１０−ジメチルテトラシクロ［４．４．
０．１^2,5 ．１^7,10］−３−ドデセン、２，１０−ジメ
チルテトラシクロ［４．４．０．１^2,5 ．１^7,10］−３
−ドデセン、８，９−ジメチルテトラシクロ［４．４．
０．１^2,5 ．１^7,10］−３−ドデセン、テトラシクロ
［４．４．０．１^2,5 ．１^7,10］−３−ドデセン誘導
体、ペンタシクロ［６．５．１．１^3,6 ．０^2,7 ．０
^9,13］−４−ペンタデセン誘導体、ペンタシクロ［７．
４．０．１^2,5 ．１^9,12．０^8,13］−３−ペンタデセン
誘導体、ペンタシクロペンタデカジエン化合物、ペンタ
シクロ［８．４．０．１^2,5 ．１^9,12．０^8,13］−３−
ヘキサデセンなどのペンタシクロ［８．４．０．
１^2,5 ．１^{9, 12}．０^8,13］−３−ヘキサデセン誘導体、
ペンタシクロ［６．６．１．１^3,6 ．０^2,7 ．０^9,14］
−４−ヘキサデセン誘導体、ヘキサシクロ［６．６．
１．１^{3, 6} ．１^10,13 ．０^2,7 ．０^9,14］−４−ヘプタ
デセン誘導体、ヘプタシクロ−５−エイコセン誘導体、
５−フェニルビシクロ［２．２．１］ヘプト−２−エ
ン、５−メチル−５−フェニルビシクロ［２．２．１］
ヘプト−２−エン、１，４−メタノ−１，４，４ａ，９
ａ−テトラヒドロフルオレン、１，４−メタノ−１，
４，４ａ，５，１０，１０ａ−ヘキサヒドロアントラセ
ンなどが挙げられる。前記一般式（Ｉ）で表される化合
物以外の環状オレフィンとしては、１−シクロペンテ
ン、１−シクロオクテンなどの単環状オレフィン類、
１，３−シクロヘキサジエン、１，５−オクタジエン、
２，５−ノルボルナジエンなどの環状ジエン類などが挙
げられる。

【０００９】これらの一般式（Ｉ）で表される環状オレ
フィン及び上記環状オレフィンは、一種を単独で用いて
もよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。さら
に、（ｃ）成分の芳香族ビニル化合物としてはスチレ
ン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−エチルスチレン、ｐ−プ
ロピルスチレン、ｐ−イソプロピルスチレン、ｐ−ブチ
ルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、ｏ−メチ
ルスチレン、ｏ−エチルスチレン、ｏ−プロピルスチレ
ン、ｏ−イソプロピルスチレン、ｍ−メチルスチレン、
ｍ−エチルスチレン、ｍ−イソプロピルスチレン、ｍ−
ブチルスチレン、メシチルスチレン、２，４−ジメチル
スチレン、２，５−ジメチルスチレン、３，５−ジメチ
ルスチレン等のアルキルスチレン類、ｐ−メトキシスチ
レン、ｏ−メトキシスチレン、ｍ−メトキシスチレン等
のアルコキシスチレン類、p −クロロスチレン、ｍ−ク
ロロスチレン、ｏ−クロロスチレン、ｐ−ブロモスチレ
ン、ｍ−ブロモスチレン、ｏ−ブロモスチレン、ｐ−フ
ルオロスチレン、ｍ−フルオロスチレン、ｏ−フルオロ
スチレン、ｏ−メチル−ｐ−フルオロスチレン等のハロ
ゲン化スチレン、更にはｐ−フェニルスチレン、ｐ−ト
リメチルシリルスチレン、ビニル安息香酸エステル、ジ
ビニルベンゼン等を挙げることができる。これら芳香族
ビニル化合物は、一種を単独で用いてもよく、二種以上
を組み合わせて用いてもよい。

【００１０】本発明の粘着テープ用基材に用いられる共
重合体においては、α−オレフィン単位の含有量が７０
〜９9.９モル％、環状オレフィン単位の含有量が３０〜
０モル％及び芳香族ビニル化合物単位の含有量が３０〜
０モル％であり、かつ環状オレフィン単位と芳香族ビニ
ル化合物単位との合計含有量が３０〜0.１モル％である
のが好ましい。α−オレフィン単位の含有量が７０モル
％未満ではガラス転移温度（Ｔｇ）が高くなり、常温で
の柔軟性が失われるおそれがあり、９9.９モル％を超え
ると結晶性が高くなり、弾性率が高くなって、柔軟性が
失われる上、透明性が低下するおそれが生じる。したが
って、各単位のより好ましい含有量は、α−オレフィン
単位が８０〜９８モル％、環状オレフィン単位が２０〜
０モル％及び芳香族ビニル化合物単位が２０〜０モル％
で、かつ環状オレフィン単位と芳香族ビニル化合物単位
との合計含有量が２０〜２モル％であり、さらに好まし
くは、α−オレフィン単位が８０〜９６モル％、環状オ
レフィン単位が２０〜４モル％及び芳香族ビニル化合物
単位が１６〜０モル％である。

【００１１】本発明においては、前記共重合体は、ガラ
ス転移温度（Ｔｇ）が、−３０〜４０℃の範囲にあるこ
とが必要である。このＴｇが−３０℃より低いと物性バ
ランスが悪くなり、特に透明性と柔軟性が低下したり、
弾性回復性が低下することがある。一方、Ｔｇが４０℃
を超えると常温での柔軟性が失われる。したがって、好
ましいＴｇは−２０〜３０℃の範囲であり、特に−１０
〜２５℃の範囲が好ましい。なお、共重合体のガラス転
移温度（Ｔｇ）は、共重合体を温度１９０℃、圧力１０
ＭＰａで加熱プレス成形にて試験片（幅４ｍｍ、長さ４
０ｍｍ、厚さ0.１ｍｍ）を作製し、測定装置として東洋
ボールディング社製バイブロン１１−ＥＡ型を用い、昇
温速度３℃／分、周波数3.５Ｈｚで測定し、この時の損
失弾性率（Ｅ”）のピークから求められるものである。

【００１２】また、該共重合体は、弾性回復率が２０％
以上であることが必要である。この弾性回復率が２０％
未満では巻き戻り性が悪くなるおそれがある。好ましい
弾性回復率は５０％以上であり、特に７０％以上が好適
である。なお、この弾性回復率は、オートグラフを用
い、引っ張り速度６２ｍｍ／分で、幅６ｍｍ、クランプ
間５０ｍｍ（Ｌ₀)の側底片を１５０％伸ばして引っ張
り、５分間そのままの状態を保った後、はね返させるこ
となく急に収縮させ、１分後にクランプ間のシートの長
さ（Ｌ₁ ）を測定し、式 弾性回復率（％）＝[ １−〔（Ｌ₁ −Ｌ₀ ）／Ｌ₀ 〕]
×１００ より求めた値である。一方、該共重合体は、２５℃貯蔵
弾性率Ｅ’が５００ＭＰａ以下であることが必要であ
る。この貯蔵弾性率Ｅ’が５００ＭＰａを超えると柔軟
性が低下し、硬くなる場合がある。また、低すぎると機
械的強度が低下し、好ましくない。したがって、好まし
い２５℃貯蔵弾性率Ｅ’は５〜２００ＭＰａの範囲であ
り、特に１０〜１５０ＭＰａの範囲が好適である。さら
に、該共重合体は、２５℃tan δ（損失係数）が0.２以
上である。このtan δが0.２未満では粘弾性に劣り、反
撥弾性が強いので、下地形状への追従性が悪くなる。な
お、前記２５℃貯蔵弾性率Ｅ’及び２５℃tan δは、イ
ワモト社製「Visco-Elastic Spectrometer Type F-III
型」を用い、昇温速度５℃／分、周波数２Ｈｚの条件で
測定した値である。

【００１３】該共重合体の結晶化度は２０％以下が好ま
しい。この結晶化度が２０％を超えると透明性や柔軟性
が低下するおそれがあり、また低すぎると成形時にべと
つきやすくなる。したがって、より好ましい結晶化度は
１５％以下であり、特に0.１〜１０％の範囲が好適であ
る。また、内部ヘイズ値は５％以下が好ましい。なお、
結晶化度は、Ｘ線回折分析法で求めた値であり、内部ヘ
イズ値は、熱プレス成形により0.１ｍｍ厚のフィルムを
作製し、デジタルヘイズメーターを用い、ＪＩＳ Ｋ７
１０５に準拠して求めた値である。

【００１４】次に、この共重合体のメルトインデックス
（ＭＩ）は、通常0.０１〜３０ｇ／１０分、好ましく
は、0.５〜１０ｇ／１０分の範囲である。このＭＩが0.
０１ｇ／１０分未満では成形性は低下する恐れがある。
一方、ＭＩが３０ｇ／１０分を超えるとブロッキングし
やすくなるが、フィラーを充填する場合には、ある程度
高いＭＩが必要な場合がある。このＭＩは、ＪＩＳ Ｋ
７２１０に準拠し、測定温度１９０℃、測定荷重２1.１
８Ｎの条件で測定した値である。このような性状を有す
る本発明で用いられる共重合体の製造方法としては、前
記の性状を有するものが得られる方法であればよく、特
に制限はないが、以下に示す方法により、効率よく製造
することができる。

【００１５】この方法においては、（Ａ）下記の一般式
(II)〜（Ｖ）で表される周期率表４〜６族の遷移金属化
合物及び周期律表第８〜１０族の遷移金属化合物の中か
ら選ばれる少なくとも一種と、（Ｂ）イオン化剤、すな
わち（Ｂ−１）含酸素有機金属化合物、（Ｂ−２）該遷
移金属化合物と反応してイオン性の錯体を形成し得るイ
オン性化合物及び（Ｂ−３）粘土、粘土鉱物又はイオン
交換性層状化合物の中から選ばれる少なくとも一種との
組合せからなるオレフィン重合触媒の存在下、α−オレ
フィンと環状オレフィン及び／又は芳香族ビニル化合物
を共重合体させることにより、所望の共重合体が得られ
る。

【００１６】上記（Ａ）成分の遷移金属化合物は、下記
の一般式(II)，（III)，（IV) 及び（Ｖ） Ｑ¹ _a （Ｃ₅ Ｈ_5-a-b Ｒ²¹ _b ）（Ｃ₅ Ｈ_5-a-c Ｒ²² _c ）Ｍ¹ Ｘ¹ Ｙ¹ ・・・(II) Ｑ² _a （Ｃ₅ Ｈ_5-a-d Ｒ²³ _d ）Ｚ¹ Ｍ¹ Ｘ¹ Ｙ¹ ・・・（III) （Ｃ₅ Ｈ_5-e Ｒ²⁴ _e ）Ｍ¹ Ｘ¹ Ｙ¹ Ｗ¹ ・・・（IV) Ｌ¹ Ｌ² Ｍ² Ｘ¹ Ｙ¹ ・・・（Ｖ） 〔式中、Ｑ¹ は二つの共役五員環配位子（Ｃ₅ Ｈ_5-a-b
Ｒ²¹ _b ）及び（Ｃ₅ Ｈ_{5- a-c} Ｒ²² _c ）を架橋する結合性
基を示し、Ｑ² は共役五員環配位子（Ｃ₅ Ｈ_{5-a- d} Ｒ²³
_d ）とＺ¹ 基を架橋する結合性基を示す。Ｒ²¹、Ｒ²²、
Ｒ²³及びＲ²⁴は、それぞれ炭化水素基、ハロゲン原子、
アルコキシ基、珪素含有炭化水素基、リン含有炭化水素
基、窒素含有炭化水素基又はホウ素含有炭化水素基を示
し、複数あるときは、互いに同一でも異なってもよく、
互いに結合して環構造を形成してもよい。ａは０、１又
は２である。ｂ、ｃ及びｄは、ａ＝０のときはそれぞれ
０〜５の整数、ａ＝１のときはそれぞれ０〜４の整数、
ａ＝２のときはそれぞれ０〜３の整数を示す。ｅは０〜
５の整数を示す。Ｍ¹ は周期律表第４〜６族及び周期律
表第８〜１０族の遷移金属を、Ｍ² は周期律表第８〜１
０族の遷移金属を示す。また、Ｌ¹ 、Ｌ² はそれぞれ共
有結合性又は配位結合性の配位子を示し、それぞれ互い
に結合してもよい。また、Ｘ¹ 、Ｙ¹ 、Ｚ¹ 、Ｗ¹ はそ
れぞれ共有結合性又はイオン結合性の配位子を示し、Ｘ
¹ 、Ｙ¹ 及びＷ¹ は、それぞれ互いに結合してもよ
い。〕で表される化合物の中から選ばれる少なくとも一
種である。

【００１７】前記一般式(II)及び(III) 式中のＱ¹ 及び
Ｑ² は結合性基を示すが、具体例としては、（ア）メチ
レン基、エチレン基、イソプロピレン基、メチルフェニ
ルメチレン基、ジフェニルメチレン基、シクロヘキシレ
ン基などの炭素数１〜４のアルキレン基、シクロアルキ
レン基又はその側鎖低級アルキル若しくはフェニル置換
体、（イ）シリレン基、ジメチルシリレン基、メチルフ
ェニルシリレン基、ジフェニルシリレン基、ジシリレン
基、テトラメチルジシリレン基などのシリレン基、オリ
ゴシリレン基又はその側鎖低級アルキル若しくはフェニ
ル置換体、（ウ）ゲルマニウム、リン、窒素、硼素又は
アルミニウムを含む炭化水素基〔低級アルキル基、フェ
ニル基、ヒドロカルビルオキシ基（好ましくは低級アル
コキシ基）など〕、具体的には（ＣＨ₃ ）₂ Ｇｅ基、
（Ｃ₆ Ｈ₅ ）₂ Ｇｅ基、（ＣＨ₃ ）Ｐ基、（Ｃ₆ Ｈ₅ ）
Ｐ基、（Ｃ₄ Ｈ₉ ）Ｎ基、（Ｃ₆ Ｈ₅ ）Ｎ基、（Ｃ
Ｈ₃ ）Ｂ基、（Ｃ₄ Ｈ₉ ）Ｂ基、（Ｃ₆ Ｈ₅ ）Ｂ基、
（Ｃ₆ Ｈ₅ ）Ａｌ基、（ＣＨ₃ Ｏ）Ａｌ基などが挙げら
れる。Ｑ¹ 及びＱ² としては、これらの中で、アルキレ
ン基及びシリレン基が好ましい。

【００１８】また、（Ｃ₅ Ｈ_5-a-b Ｒ²¹ _b ）、（Ｃ₅ Ｈ
_5-a-c Ｒ²² _c ）及び（Ｃ₅ Ｈ_5-a-dＲ²³ _d ）は共役五員
環配位子であり、Ｒ²¹、Ｒ²²及びＲ²³は、それぞれ炭化
水素基、ハロゲン原子、アルコキシ基、珪素含有炭化水
素基、リン含有炭化水素基、窒素含有炭化水素基又は硼
素含有炭化水素基を示し、ａは０、１又は２である。
ｂ、ｃ及びｄは、ａ＝０のときはそれぞれ０〜５の整
数、ａ＝１のときはそれぞれ０〜４の整数、ａ＝２のと
きはそれぞれ０〜３の整数を示す。ここで、炭化水素基
としては、炭素数１〜２０のものが好ましく、特に炭素
数１〜１２のものが好ましい。この炭化水素基は一価の
基として、共役五員環基であるシクロペンタジエニル基
と結合していてもよく、またこれが複数個存在する場合
には、その２個が互いに結合してシクロペンタジエニル
基の一部と共に環構造を形成していてもよい。すなわ
ち、該共役五員環配位子の代表例としては、置換又は非
置換のシクロペンタジエニル基、インデニル基及びフル
オレニル基が挙げられる。

【００１９】ハロゲン原子としては、塩素、臭素、ヨウ
素及びフッ素原子が挙げられ、アルコキシ基としては、
炭素数１〜１２のものが好ましく挙げられる。珪素含有
炭化水素基としては、例えば−Ｓｉ（Ｒ²⁵）（Ｒ²⁶）
（Ｒ²⁷）（Ｒ²⁵、Ｒ²⁶及びＲ²⁷は炭素数１〜２４の炭化
水素基）などが挙げられ、リン含有炭化水素基、窒素含
有炭化水素基及び硼素含有炭化水素基としては、それぞ
れ−Ｐ（Ｒ²⁸）（Ｒ²⁹）、−Ｎ（Ｒ²⁸）（Ｒ²⁹）及び−
Ｂ（Ｒ²⁸）（Ｒ²⁹）（Ｒ²⁸及びＲ ²⁹は炭素数１〜１８の
炭化水素基）などが挙げられる。Ｒ²¹、Ｒ²²及びＲ²³が
それぞれ複数ある場合には、複数のＲ²¹、複数のＲ²²及
び複数のＲ²³は、それぞれにおいて同一であっても異な
っていてもよい。また、一般式(II)において、共役五員
環配位子（Ｃ₅ Ｈ_5-a-b Ｒ²¹ _b ）及び（Ｃ₅ Ｈ_5-a-c Ｒ
²² _c ）は同一であっても異なっていてもよい。

【００２０】一方、Ｍ¹ は周期律表第４〜６族及び周期
律表第８〜１０族の遷移金属元素を示し、具体例として
はチタン、ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニ
オブ、モリブテン、タングステン、鉄、コバルト、ニッ
ケル、パラジウム、白金などを挙げることができるが、
これらの中でチタン、ジルコニウム、ハフニウム、鉄、
ニッケル及びパラジウムが好ましい。Ｚ¹ は共有結合性
の配位子であり、具体的には酸素（−Ｏ−）、硫黄（−
Ｓ−）、炭素数１〜２０、好ましくは１〜１０のアルコ
キシ基、炭素数１〜２０、好ましくは１〜１２のチオア
ルコキシ基、炭素数１〜４０、好ましくは１〜１８の窒
素含有炭化水素基、炭素数１〜４０、好ましくは１〜１
８のリン含有炭化水素基を示す。Ｘ¹ 及びＹ¹ は、それ
ぞれ共有結合性又はイオン結合性の配位子であり、具体
的には水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０、好ま
しくは１〜１０の炭化水素基、炭素数１〜２０、好まし
くは１〜１０のアルコキシ基、アミノ基、炭素数１〜２
０、好ましくは１〜１２のリン含有炭化水素基（例え
ば、ジフェニルホスフィン基など）又は炭素数１〜２
０、好ましくは１〜１２の珪素含有炭化水素基（例え
ば、トリメチルシリル基など）、炭素数１〜２０、好ま
しくは１〜１２の炭化水素基あるいはハロゲン含有ホウ
素化合物（例えばＢ（Ｃ₆ Ｈ₅ ) ₄ 、ＢＦ ₄ ）を示す。
これらの中でハロゲン原子、炭化水素基及びアルコキシ
基が好ましい。Ｘ¹ 及びＹ¹ としてはたがいに同一であ
っても異なっていてもよい。

【００２１】次に、上記一般式（IV）において、Ｍ¹ は
上記と同様に周期律表第４〜６族及び周期律表第８〜１
０族の遷移金属であり、また、Ｗ¹ は共有結合性又はイ
オン結合性の配位子であり、具体的には水素原子、ハロ
ゲン原子、炭素数１〜２０、好ましくは１〜１０の炭化
水素基、炭素数１〜３０、好ましくは１〜２０のアルコ
キシ基、アミノ基、アミジナート基、炭素数１〜２０、
好ましくは１〜１２のリン含有炭化水素基（例えば、ジ
フェニルホスフィン基など）又は炭素数１〜２０、好ま
しくは１〜１２の珪素含有炭化水素基（例えば、トリメ
チルシリル基など）、炭素数１〜２０、好ましくは１〜
１２の炭化水素基あるいはハロゲン含有ホウ素化合物
（例えばＢ（Ｃ₆ Ｈ₅ ) ₄ 、ＢＦ₄ ）を示す。これらの
中でハロゲン原子、炭化水素基及びアルコキシ基が好ま
しい。前記一般式(II)及び(III) で表される化合物の具
体例としては、以下の化合物を挙げることができる。

【００２２】（１）ビス（シクロペンタジエニル）チタ
ニウムジクロリド、ビス（メチルシクロペンタジエニ
ル）チタニウムジクロリド、ビス（ペンタメチルシクロ
ペンタジエニル）チタニウムジクロリド、ビス（ｎ−ブ
チルシクロペンタジエニル）チタニウムジクロリド、ビ
ス（インデニル）チタニウムジクロリド、ビス（シクロ
ペンタジエニル）チタニウムクロロヒドリド、ビス（シ
クロペンタジエニル）ジメチルチタニウム、（シクロペ
ンタジエニル）（フルオレニル）チタニウムジクロリド
などの架橋する結合基を有さず共役五員環配位子を２個
有する遷移金属化合物、

【００２３】（２）ｒａｃ−メチレンビス（インデニ
ル）チタニウムジクロリド、ｒａｃ−エチレンビス
（４，５，６，７−テトラヒドロインデニル）チタニウ
ムジクロリド、エチレン（２，４−ジメチルシクロペン
タジエニル）（３’，５’−ジメチルシクロペンタジエ
ニル）チタニウムジクロリド、ｒａｃ−イソプロピリデ
ンビス（４，５−ベンゾインデニル）チタニウムジクロ
リド、イソプロピリデン（シクロペンタジエニル）（フ
ルオレニル）チタニウムジクロリドなどのアルキレン基
で架橋した共役五員環配位子を２個有する遷移金属化合
物、 （３）ｒａｃ−ジメチルシリレンビス（インデニル）チ
タニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス（２，４−
ジメチルシクロペンタジエニル）（３’，５’−ジメチ
ルシクロペンタジエニル）チタニウムジクロリド、ｒａ
ｃ−フェニルメチルシリレンビス（インデニル）チタニ
ウムジクロリドなどのシリレン基架橋共役五員環配位子
を２個有する遷移金属化合物、

【００２４】（４）ｒａｃ−ジメチルゲルミレンビス
（インデニル）チタニウムジクロリドなどのゲルマニウ
ム、アルミニウム、硼素、リン又は窒素を含む炭化水素
基で架橋された共役五員環配位子を２個有する遷移金属
化合物、 （５）（ペンタメチルシクロペンタジエニル）［ビス
（フェニル）アミノ］チタニウムジクロリド、ジメチル
シリレン（テトラメチルシクロペンタジエニル）（ｔｅ
ｒｔ−ブチルアミノ）チタニウムジクロリド、ジメチル
シリレン（２−インデニル）（ｔｅｒｔ−ブチルアミ
ノ）チタニウムジクロリド、ジメチルシリレン（２−イ
ンデニル）（イソプロピルアミノ）チタニウムジクロリ
ド、ペンタメチルシクロペンタジエニルチタニウムトリ
メトキシド、ペンタメチルシクロペンタジエニルチタニ
ウムトリクロリドなどの共役五員環配位子を１個有する
遷移金属化合物、

【００２５】（６）（１，１’−ジメチルシリレン）
（２，２’−イソプロピリデン）ビス（シクロペンタジ
エニル）チタニウムジクロリド、（１，２’−ジメチル
シリレン）（２，１’−ジメチルシリレン）ビス（イン
デニル）チタニウムジクロリド、（１，１’−ジメチル
シリレン）（２，２’−エチレン）ビス（インデニル）
チタニウムジクロリド、（１，２’−エチレン）（２，
１’−エチレン）ビス（３−メチルインデニル）チタニ
ウムジクロリドなどの配位子同士が二重架橋された共役
五員環配位子を２個有する遷移金属化合物，

【００２６】（７）さらには、上記（１）〜（６）に記
載の化合物において、これらの化合物の塩素原子を臭素
原子、ヨウ素原子、水素原子、メチル基、フェニル基な
どに置き換えたもの、また、上記遷移金属化合物の中心
金属のチタンをジルコニウム、ハフニウム、バナジウ
ム、ニオブ、モリブテン又はタングステンなどに置き換
えたものを挙げることができる。また、一般式(IV)で表
される遷移金属化合物の具体例としては、例えばシクロ
ペンタジエニルチタニウムトリクロリド、メチルシクロ
ペンタジエニルチタニウムトリクロリド、ペンタメチル
シクロペンタジエニルチタニウムトリクロリド、さらに
は、これらの化合物の塩素原子を臭素原子、ヨウ素原
子、水素原子、メチル基、フェニル基などに置き換えた
もの、また、上記遷移金属化合物の中心金属のチタンを
ジルコニウム、ハフニウム、バナジウム、ニオブ、モリ
ブテン又はタングステンなどに置き換えたものを挙げる
ことができる。一方、前記一般式（Ｖ）で表される遷移
金属化合物において、Ｌ¹ 、Ｌ² はそれぞれ共有結合性
又は配位結合性の配位子を表わし、Ｘ¹ 、Ｙ¹ はそれぞ
れ共有結合性、又はイオン結合性の配位子を表してい
る。ここでＸ¹ 、Ｙ¹ については、前述したように、具
体的には水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜２０、好
ましくは１〜１０の炭化水素基、炭素数１〜２０、好ま
しくは１〜１０のアルコキシ基、アミノ基、炭素数１〜
２０、好ましくは１〜１２のリン含有炭化水素基、（例
えば、ジフェニルホスフィン基など）又は炭素数１〜２
０、好ましくは１〜１２の珪素含有炭化水素基（例え
ば、トリメチルシリル基など）、炭素数１〜２０、好ま
しくは１〜１２の炭化水素基あるいはハロゲン含有硼素
化合物（例えばＢ（Ｃ₆ Ｈ₅ ）₄ ，ＢＦ₄ ）を示す。こ
れらの中でハロゲン原子及び炭化水素基が好ましい。こ
のＸ¹ 及びＹ¹ はたがいに同一であっても異なっていて
もよい。

【００２７】さらに、Ｌ¹ ，Ｌ² の具体例としては、炭
素数１〜２０、好ましくは１〜１０の炭化水素基、炭素
数１〜３０、好ましくは１〜２０のアルコキシ基、アミ
ノ基、アミジナート基、炭素数１〜２０、好ましくは１
〜１２のリン含有炭化水素基（例えばジフェニルホスフ
ィン基など）又は炭素数１〜２０、好ましくは１〜１２
の珪素含有炭化水素基（例えば、トリメチルシリル基な
ど）、トリフェニルホスフィン，アセトニトリル，ベン
ゾニトリル，１，２−ビスジフェニルホスフィノエタ
ン，１，３−ビスジフェニルホスフィノプロパン，１，
１’−ビスジフェニルホスフィノフェロセン，シクロオ
クタジエン，ピリジン，ビストリメチルシリルアミノビ
ストリメチルシリルイミノホスホランなどを挙げること
ができる。なお、上記Ｌ¹ 及びＬ² ，Ｘ¹ 及びＹ¹ は、
それぞれ互いに結合してもよい。この一般式（Ｖ）で表
される遷移金属化合物の具体例としては、ジブロモビス
トリフェニルホスフィンニッケルを挙げることができ
る。さらに、ジイミン化合物を配位子とするものが好ま
しく、このようなものとしては、例えば一般式（VI）

【００２８】

【化２】

【００２９】（式中、Ｒ³⁰及びＲ³³はそれぞれ独立に炭
素数１〜２０の脂肪族炭化水素基または全炭素数７〜２
０の環上に炭化水素基を有する芳香族基、Ｒ³¹及びＲ³²
はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜２０の炭化
水素基を示し、Ｒ³¹とＲ³²はたがいに結合して環を形成
していてもよく、Ｘ² 及びＹ² はそれぞれ独立に水素原
子または炭素数１〜２０の炭化水素基、Ｍ² は周期律表
第８〜１０族の遷移金属を示す。）で表される錯体化合
物を挙げることができる。上記一般式(VI)において、Ｒ
³⁰及びＲ³³のうち、炭素数１〜２０の脂肪族炭化水素基
としては、炭素数１〜２０の直鎖状若しくは分岐状のア
ルキル基または炭素数３〜２０のシクロアルキル基な
ど、具体的にはメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、
イソプロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、シクロヘキシル
基などが挙げられる。なお、シクロアルキル基の環上に
は低級アルキル基などの適当な置換基が導入されていて
もよい。また、全炭素数７〜２０の環上に炭化水素基を
有する芳香族基としては、例えばフェニル基やナフチル
基などの芳香族環上に、炭素数１〜１０の直鎖状、分岐
状または環状のアルキル基が１個以上導入された基など
が挙げられる。このＲ³⁰及びＲ³³としては、環上に炭化
水素基を有する芳香族基が好ましく、特に２，６−ジイ
ソプロピルフェニル基が好適である。Ｒ³⁰及びＲ ³³は、
たがいに同一であってもよく、異なっていてもよい。

【００３０】また、Ｒ³¹及びＲ³²のうち、炭素数１〜２
０の炭化水素基としては、例えば炭素数１〜２０の直鎖
状若しくは分岐状アルキル基、炭素数３〜２０のシクロ
アルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜
２０のアラルキル基などが挙げられる。ここで、炭素数
１〜２０の直鎖状若しくは分岐状アルキル基、炭素数３
〜２０のシクロアルキル基としては、前記Ｒ³⁰及びＲ³³
のうち、炭素数１〜２０の脂肪族炭化水素基の説明にお
いて例示したものと同じものを挙げることができる。ま
た炭素数６〜２０のアリール基としては、例えばフェニ
ル基、トリル基、キシリル基、ナフチル基、メチルナフ
チル基などが挙げられ、炭素数７〜２０のアラルキル基
としては、例えばベンジル基やフェネチル基などが挙げ
られる。このＲ³¹及びＲ³²は、たがいに同一であっても
よく、異なっていてもよい。また、たがいに結合して環
を形成していてもよい。

【００３１】一方、Ｘ² 及びＹ² のうち、炭素数１〜２
０の炭化水素基としては、上記Ｒ³¹及びＲ³²における炭
素数１〜２０の炭化水素基について、説明したとおりで
ある。このＸ² 及びＹ² としては、特にメチル基が好ま
しい。また、Ｘ² とＹ² は、たがいに同一であってもよ
く異なっていてもよい。Ｍ² の周期律表第８〜１０族の
遷移金属としては、例えば、ニッケル、パラジウム、白
金、鉄、コバルト、ロジウム、ルテニウムなどが挙げら
れ、ニッケル、パラジウムが好ましい。本発明において
は、前記（Ａ）成分の遷移金属化合物は、一種を単独で
用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
本発明において用いられるオレフィン重合触媒における
（Ｂ）成分のイオン化剤うちの（Ｂ−１）含酸素有機金
属化合物としては、一般式(VII) 又は一般式(VIII)

【００３２】

【化３】

【００３３】〔式中、Ｒ³⁴〜Ｒ⁴⁰は、各々独立に炭素数
１〜８のアルキル基を示し、Ａ¹ 〜Ａ⁵ は、各々独立に
周期律表第１３族金属元素を示す。またｈ，ｉ，ｊ及び
ｕは、それぞれ０〜５０の数であり、かつ（ｈ＋ｉ）と
（ｊ＋ｕ）は共に１以上である。］で表される化合物が
挙げられる。前記一般式(VII),(VIII)において、Ｒ³⁴〜
Ｒ⁴⁰が表す炭素数１〜８のアルキル基としては、メチル
基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、各種
ブチル基、各種ペンチル基、各種ヘキシル基、各種ヘプ
チル基、各種オクチル基が挙げられ、Ａ¹ 〜Ａ⁵ が表す
周期律表第１３族金属元素としては、ホウ素、アルミニ
ウム、ガリウム、インジウム、タリウムが挙げられる。
これら金属元素の中では、ホウ素とアルミニウムが特に
好適に用いられる。またｈ，ｉ，ｊ及びｕの値として
は、１〜２０、特に１〜５の範囲であるものが好まし
い。

【００３４】これらの一般式(VII),(VIII)で表される含
酸素有機金属化合物としては、例えばテトラメチルジア
ルモキサン、テトライソブチルジアルモキサン、メチル
アルモキサン、エチルアルモキサン、ブチルアルモキサ
ン、イソブチルアルモキサン等のアルモキサン類、トリ
メチルボロキシン、メチルボロキサン等のボロキサン類
が挙げられる。これらの内好ましくはアルモキサン類で
あり、特にメチルアルモキサンやイソブチルアルモキサ
ンが好適に用いられる。また、これらアルモキサン類
は、アルコール類で変性していてもよい。変性に用いら
れるアルコール類としては、具体的にはメタノール、エ
タノール、プロパノール、ブタノール、トリフェニルメ
タノール、２，６−ジメチルフェノール、１，４−ブタ
ンジオール、カテコール、トリメチルシラノール、トリ
フェニルシラノール等が挙げられる。

【００３５】また、（Ｂ）成分のうちの（Ｂ−２）遷移
金属化合物と反応してイオン性の錯体を形成しうるイオ
ン性化合物としては、複数の基が金属に結合したアニオ
ンとカチオンとからなる配位錯化合物、またはルイス酸
が挙げられる。この複数の基が金属に結合したアニオン
とカチオンとからなる配位錯化合物としては、一般式(I
X)又は（Ｘ） （［Ｌ³ −Ｈ］^g+）_f （［Ｍ³ Ｄ¹ Ｄ² ・・・Ｄ^p ］^(p-q)-）_t (IX) （［Ｌ⁴ ］^g+）_f （［Ｍ⁴ Ｄ¹ Ｄ² ・・・Ｄ^p ］^(p-q)-）_t （Ｘ） ［式中、Ｌ³ はルイス塩基、Ｌ⁴ は、後述のＭ⁵ 、Ｒ⁴¹
Ｒ⁴²Ｍ⁶ またはＲ⁴³ ₃ Ｃであり、Ｍ³ 及びＭ⁴ は、それ
ぞれ周期律表の第５〜１５族から選ばれる金属、Ｍ⁵ は
周期律表の第１族及び第８〜１２族から選ばれる金属、
Ｍ⁶ は、周期律表の第８〜１０族から選ばれる金属、Ｄ
¹ 〜Ｄ^p は、それぞれ水素原子、ジアルキルアミノ基、
アルコキシ基、アリールオキシ基、炭素数１〜２０のア
ルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、アルキルアリ
ール基、アリールアルキル基、置換アルキル基、有機メ
タロイド基またはハロゲン原子を示す。Ｒ⁴¹及びＲ
⁴²は、それぞれシクロペンタジエニル基、置換シクロペ
ンタジエニル基、インデニル基、またはフルオレニル基
を示し、Ｒ⁴³はアルキル基を示す。ｑはＭ³ 、Ｍ⁴ の原
子価で１〜７の整数、ｐは２〜８の整数、ｇは［Ｌ³ −
Ｈ］、［Ｌ⁴ ］のイオン価数で１〜７の整数、ｆは１以
上の整数であり、ｔは式［ｆ×ｇ／（ｐ−ｑ）］により
算出される値である。］で表される化合物が好適に用い
られる。

【００３６】上記一般式（IX）、（Ｘ）におけるＭ³ 及
びＭ⁴ が表す金属としては、ホウ素、アルミニウム、ケ
イ素、りん、ヒ素、アンチモンが好ましく、Ｍ⁵ が表す
金属としては、銀、銅、ナトリウム、リチウムが好まし
く、Ｍ⁶ が表す金属としては、鉄、コバルト、ニッケル
などが好適である。また、一般式（IX）、（Ｘ）におけ
るＤ¹ 〜Ｄ^p の具体例としては、例えば、ジアルキルア
ミノ基としては、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基
などが好ましく、アルコキシ基としては、メトキシ基、
エトキシ基、ｎ−ブトキシ基などが、アリールオキシ基
としては、フェノキシ基、２，６−ジメチルフェノキシ
基、ナフチルオキシ基などが好ましい。

【００３７】次に、炭素数１〜２０のアルキル基として
は、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピ
ル基、ｎ−ブチル基、ｎ−オクチル基、２−エチルヘキ
シル基などが好ましく、炭素数６〜２０のアリール基、
アルキルアリール基もしくはアリールアルキル基として
は、フェニル基、ｐ−トリル基、ベンジル基、ペンタフ
ルオロフェニル基、３，５−ジ（トリフルオロメチル）
フェニル基、４―ｔｅｒｔ−ブチルフェニル基、２，６
−ジメチルフェニル基、３，５−ジメチルフェニル基、
２，４−ジメチルフェニル基、２，３−ジメチルフェニ
ル基などが好ましい。さらにハロゲンとしては、フッ
素、塩素、臭素、沃素が好ましく、有機メタロイド基と
しては、ペンタメチルアンチモン基、トリメチルシリル
基、トリメチルゲルミル基、ジフェニルアルシン基、ジ
シクロヘキシルアンチモン基、ジフェニルホウ素基など
が好ましい。さらに、Ｒ⁴¹及びＲ⁴²が表す置換シクロペ
ンタジエニル基としては、メチルシクロペンタジエニル
基、ブチルシクロペンタジエニル基、ペンタメチルシク
ロペンタジエニル基などが好適なものとして挙げられ
る。

【００３８】本発明において、複数の基が金属に結合し
たアニオンとしては、具体的にはＢ（Ｃ₆ Ｆ₅ ）₄ ^- 、
Ｂ（Ｃ₆ ＨＦ₄ ）₄ ^- 、Ｂ（Ｃ₆ Ｈ₂ Ｆ₃ ）₄ ^- 、Ｂ
（Ｃ ₆ Ｈ₃ Ｆ₂ ）₄ ^- 、Ｂ（Ｃ₆ Ｈ₄ Ｆ）₄ ^- 、Ｂ［Ｃ
₆ （ＣＦ₃ ）Ｆ₄ ］₄ ^- 、Ｂ（Ｃ₆ Ｈ₅ ）₄ ^- 、ＦＢ
（Ｃ₆ Ｆ₅ ）₃ ^- 、ＦＢ（Ｃ₁₀Ｆ₇ ）₃ ^- 、ＰＦ₆ ^- 、
Ｐ（Ｃ₆ Ｆ₅ ）₆ ^- 、Ａｌ（Ｃ₆ Ｆ₅ ）₄ ^- 、Ａｌ（Ｃ
₆ ＨＦ₄ ）₄ ^- 、ＦＡｌ（Ｃ₆ Ｆ₅ ）₃ ^- 、ＦＡｌ（Ｃ
₁₀Ｆ₇ ）₃ ^- などが好適なものとして挙げられる。ま
た、金属カチオンとしては、Ｃｐ₂ Ｆｅ⁺ 、（ＭｅＣ
ｐ）₂ Ｆｅ⁺ 、（ｔＢｕＣｐ）₂ Ｆｅ⁺ 、（Ｍｅ₂ Ｃ
ｐ）₂ Ｆｅ⁺ 、（Ｍｅ₃ Ｃｐ）₂ Ｆｅ⁺ 、（Ｍｅ ₄ Ｃ
ｐ）₂ Ｆｅ⁺ 、（Ｍｅ₅ Ｃｐ）₂ Ｆｅ⁺ 、Ａｇ⁺ 、Ｎａ
⁺ 、Ｌｉ⁺ などが好適なものとして挙げられる。

【００３９】この他のカチオンとしては、ピリジニウ
ム、２，４−ジニトロ−Ｎ，Ｎ−ジエチルアニリニウ
ム、ジフェニルアンモニウム、ｐ−ニトロアニリニウ
ム、２，５−ジクロロアニリニウム、ｐ−ニトロ−Ｎ，
Ｎ−ジメチルアニリニウム、キノリニウム、Ｎ，Ｎ−ジ
メチルアニリニウム、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニリニウムな
どの窒素含有化合物、トリフェニルカルベニウム、トリ
（４−メチルフェニル）カルベニウム、トリ（４−メト
キシフェニル）カルベニウムなどのカルベニウム化合
物、ＣＨ₃ ＰＨ₃ ⁺ 等のアルキルホスホニウムイオン、
及びＣ₆ Ｈ₅ ＰＨ₃ ⁺ などのアリールホスホニウムイオ
ンなどが挙げられる。次に、前記一般式（IX）で表され
る化合物としては、例えば、テトラフェニルホウ酸トリ
エチルアンモニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）ホウ酸トリエチルアンモニウム、テトラキス（ペ
ンタフルオロフェニル）ホウ酸Ｎ、Ｎ−ジメチルアニリ
ニウムなどが好適に用いられる。また、一般式（Ｘ）で
表される化合物としては、例えばテトラフェニルホウ酸
フェロセニウム、テトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ホウ酸フェロセニウム、テトラキス（ペンタフルオ
ロフェニル）ホウ酸銀、テトラキス（ペンタフルオロフ
ェニル）ホウ酸トリチル、テトラフルオロホウ酸銀など
が好適に用いられる。さらに、ルイス酸として、例え
ば、Ｂ（Ｃ₆ Ｆ₅ ）₃ 、Ｂ（Ｃ₆ ＨＦ₄ ）₃ 、Ｂ（Ｃ₆
Ｈ₂ Ｆ₃ ）₃ 、Ｂ（Ｃ₆ Ｈ₃ Ｆ₂ ）₃ 、Ｂ（Ｃ₆ Ｈ
₄ Ｆ）₃ 、Ｂ（Ｃ₆Ｈ₅ ）₃ 、ＢＦ₃ 、Ｂ［Ｃ₆ （ＣＦ
₃ ）Ｆ₄ ］₃ 、Ｂ（Ｃ₁₀Ｆ₇ ）₃ 、ＦＢ（Ｃ
₆ Ｆ₅ ）₂ 、ＰＦ₅ 、Ｐ（Ｃ₆ Ｆ₅ ）₅ 、Ａｌ（Ｃ₆ Ｆ
₅ ）₃ 、Ａｌ（Ｃ₆ ＨＦ ₄ ）₃ 、Ａｌ（Ｃ₁₀Ｆ₇ ）₃ な
ども用いることができる。

【００４０】一方、（Ｂ）成分のうちの（Ｂ−３）粘
土、粘土鉱物又はイオン交換性層状化合物としては、下
記のものが挙げられる。 （１）粘土又は粘土鉱物 粘土とは、細かい含水ケイ酸塩鉱物の集合体であって、
適当量の水を混ぜてこねると可塑性を生じ、乾けば剛性
を示し、高温度で焼くと焼結するような物質をいう。ま
た、粘土鉱物とは、粘土の主成分をなす含水ケイ酸塩を
いう。これらは、天然産のものに限らず、人工合成した
ものであってもよい。 （２）イオン交換性層状化合物 このイオン交換性層状化合物とは、イオン結合等によっ
て構成される面が互いに弱い結合力で平行に積み重なっ
た結晶構造をとる化合物であり、含有するイオンが交換
可能なものをいう。

【００４１】本発明においては、前記（Ｂ−３）成分
は、（Ａ）成分、他の（Ｂ−１）成分や（Ｂ−２）成
分、後述の（Ｃ）成分との接触にあたり、粘土、粘土鉱
物及びイオン交換性層状化合物中の不純物除去又は構造
及び機能の変化という点から、化学処理を施すことも好
ましい。また、上記（Ｂ−３）成分はそのまま用いても
よいし、新たに水を添加吸着させたものを用いてもよ
く、あるいは加熱脱水処理したものを用いてもよい。あ
るいは、さらに有機アルミニウム化合物及び／または有
機シラン化合物で処理したものを用いてもよい。

【００４２】この（Ｂ−３）成分として、好ましいもの
は粘土または粘土鉱物であり、最も好ましいものはフィ
ロケイ酸類であり、中でもスメクタイトが良く、モンモ
リロナイトがさらに好ましい。本発明においては、
（Ｂ）成分として、前記の（Ｂ−１）成分を一種単独で
又は二種以上組み合わせて用いてもよいし、（Ｂ−２）
成分を一種単独で又は二種以上を組み合わせて用いても
よく、（Ｂ−３）成分を一種単独で又は二種以上組み合
わせて用いてもよい。あるいは、（Ｂ−１）成分、（Ｂ
−２）成分及び（Ｂ−３）成分を適宜組み合わせて用い
てもよい。さらに、該オレフィン重合触媒においては、
必要に応じ、（Ｃ）成分として、一般式（XI) 、（XII)
及び（XIII) Ｒ⁴⁴ _r Ａｌ（ＯＲ⁴⁵）_S Ｅ_3-r-s ・・・（XI) Ｒ⁴⁴ ₂ Ｍｇ ・・・（XII) Ｒ⁴⁴ ₂ Ｚｎ ・・・（XIII) ［上記式中Ｒ⁴⁴及びＲ⁴⁵は、各々独立に炭素数１〜８の
アルキル基を示し、Ｅは水素原子またはハロゲン原子を
示す。ｒは、０＜ｒ≦３であり、ｓは、０≦ｓ＜３であ
る。］で表される有機金属化合物が好適に用いられる。
これら一般式（ＸＩ）〜（XIII）におけるＲ⁴⁴またはＲ
⁴⁵が表すアルキル基としては、炭素数が１〜８であるも
の、好ましくは炭素数が１〜４であるもの、例えばメチ
ル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、各種ブ
チル基等であるものが好ましい。また、同式中のｒは、
２または３であるものが好ましく、３であるものがもっ
とも好ましい。さらにｓは、０または１であるものが好
ましい。

【００４３】そして、これら一般式（ＸＩ）〜（XIII）
で表される有機金属化合物としては、例えば、トリメチ
ルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリｎ−プ
ロピルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、
トリｎ−ブチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニ
ウム、トリ−ｔｅｒｔ−ブチルアルミニウム等のトリア
ルキルアルミニウム、ジメチルアルミニウムクロリド、
ジエチルアルミウムクロリド、ジｎ−プロピルアルミニ
ウムクロリド、ジイソプロピルアルミニウムクロリド、
ジｎ−ブチルアルミニウムクロリド、ジイソブチルアル
ミニウムクロリド、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルアルミニウム
クロリド等のジアルキルアルミニウムハライド、ジメチ
ルアルミニウムメトキシド、ジエチルアルミニウムメト
キシド、ジエチルアルミニウムエトキシド、ジイソブチ
ルアルミニウムメトキシド等のジアルキルアルミニウム
アルコキシド、ジメチルアルミニウムヒドリド、ジイソ
ブチルアルミニウムヒドリド等のジアルキルアルミニウ
ムヒドリド等の有機アルミニウム化合物や、ジメチルマ
グネシウム、ジエチルマグネシウム等のジアルキルマグ
ネシウム、ジエチル亜鉛等のジアルキル亜鉛が挙げられ
る。これら有機金属化合物の中でも、有機アルミニウム
化合物、特に、トリアルキルアルミニウムが好ましい。
本発明においては、（Ｃ）成分として、前記有機金属化
合物を一種用いてもよく、二種以上組み合わせて用いて
もよい。

【００４４】次に、上記の各触媒成分を用いてオレフィ
ン重合触媒を調製する場合には、窒素ガス等の不活性ガ
ス雰囲気下にて行うことが望ましい。触媒としては、予
め触媒調製槽において調製したものであってもよいし、
α−オレフィンや芳香族ビニル化合物などの共重合を行
なう重合反応器内において調製したものであってもよ
い。この重合反応器内にて触媒の調製を行う場合には、
重合温度以下で行うことが望ましく、例えば−３０〜２
００℃、好ましくは０〜８０℃の範囲で行うのがよい。

【００４５】そして、これら各成分の配合割合は、
（Ａ）成分の遷移金属化合物に対して、（Ｂ−１）成分
をモル比において１：0.１〜１：１０００００、好まし
くは、１：0.５〜１：１００００とするのがよい。また
（Ｂ−２）成分の遷移金属化合物と反応してイオン性の
錯体を形成しうるイオン性化合物をモル比において１：
0.１〜１：１０００、好ましくは、１：１〜１：１００
とするのがよい。また、（Ｂ−３）成分の粘土、粘土鉱
物またはイオン交換性層状化合物の配合割合は、（Ｂ−
３）成分の単位重量（ｇ）に対する（Ａ）成分の添加量
として、0.１〜１０００マイクロモル、好ましくは１〜
２００マイクロモルである。さらに、（Ｃ）成分有機金
属化合物の配合割合は、（Ａ）成分の遷移金属化合物に
対して、モル比において１：１〜１：１０００００、好
ましくは１：１０〜１：１００００である。

【００４６】本発明で使用する重合触媒は、上述した
（Ａ）成分、（Ｂ−１）成分、（Ｂ−２）成分及び
（Ｃ）成分のうち少なくとも１つの成分が微粒子状担体
に担持されてなる固体状触媒であってもよい。また重合
触媒は、微粒子状担体、（Ａ）成分、（Ｂ−１）成分
（または（Ｂ−２）成分）及び予備重合により生成する
重合体または共重合体と、必要に応じて（Ｃ）成分とか
らなる予備重合触媒であってもよい。固体状触媒及び予
備重合触媒に用いられる微粒子状担体は、無機あるいは
有機の化合物であって、粒径が１０〜３００μｍ、好ま
しくは２０〜２００μｍの顆粒状ないしは微粒子状の固
体である。これらの中でＳｉＯ₂ 及びＡｌ₂ Ｏ₃ の中か
ら選ばれた少なくとも一種の成分を主成分とするものが
好ましい。

【００４７】本発明における共重合体は、このようにし
て調製されたオレフィン重合触媒を用い、α−オレフィ
ンと環状オレフィン及び／又は芳香族ビニル化合物を、
ブタン、ヘキサン、トルエン、シクロヘキサンなどの炭
化水素化合物や、液化α−オレフィンなどの溶媒存在
下、あるいは溶媒不在下に共重合させることにより製造
することができる。重合温度は特に制限されないが、好
ましくは−５０℃〜２５０℃の範囲にあり、特に好まし
くは０℃〜２００℃の範囲である。圧力は特に制限され
ないが、好ましくは、−５０〜２５０℃の範囲であり、
特に好ましくは０℃〜２００℃の範囲である。圧力は特
に制限されないが、好ましくは常圧２０ＭＰａ、特に好
ましくは常圧〜１０ＭＰａの範囲である。本発明の粘着
テープ用基材においては、樹脂成分として、前記のよう
にして得られた共重合体のみを用いたものであってもよ
く、あるいは、本発明の目的が損なわれない範囲で、該
共重合体に該共重合体に含まれる熱可塑性樹脂以外の熱
可塑性樹脂（以下、他の熱可塑性樹脂ということがあ
る。）とをブレンドしてなる混合樹脂を用いたものであ
ってもよい。この場合、通常該共重合体と他の樹脂は、
重量比５０：５０〜９9.９：0.１の割合でブレンドされ
ている。

【００４８】上記他の熱可塑性樹脂としては、例えば高
密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチ
レン（ＬＬＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰ
Ｅ）、ポリプロピレンなどの結晶性ポリオレフィン系樹
脂や、ポリ酢酸ビニル、エチレン−酢酸ビニル共重合
体、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコー
ル共重合体などの極性ビニル樹脂、フッ素樹脂、シリコ
ーン樹脂、ＡＢＳ樹脂、アクリロニトリル−スチレン共
重合樹脂、メタクリル樹脂、エポキシ樹脂などのその他
の樹脂や、ポリイソプレンゴム、ポリブタジエンゴム、
スチレン−ブタジエン共重合体、ブチルゴム、ハロゲン
化ブチルゴム、クロロプレンゴム、アクリルゴム、ＥＰ
Ｒ、ＥＰＤＭ、アクリロニトリル−ブタジエン共重合
体、フッ素ゴム、シリコーンゴム、スチレン−ブタジエ
ンブロック共重合体、水素添加スチレン・ブタジエン・
スチレンブロック共重合体ゴム、アクリロニトリル−Ｅ
ＰＤＭ−スチレン三元共重合体、スチレン−メチルメタ
クリレート共重合体などの合成ゴム、その他天然ゴムや
熱可塑性エラストマーなどが挙げられる。これらは一種
を単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いて
もよいが、これらの中で特に、結晶性ポリオレフィン系
樹脂が好ましい。本発明の粘着テープ用基材において、
該共重合体と結晶性ポリオレフィン系樹脂の混合割合
は、重量比で９９：１〜５０：５０の範囲が好ましい。
結晶性ポリオレフィン系樹脂の量が上記範囲より少ない
と耐熱性、耐薬品性、表面硬度などの向上効果が充分に
発揮されにくく、逆に上記範囲より多いと柔軟性や透明
性などが低下する原因となる。該共重合体と結晶性ポリ
オレフィン系樹脂のより好ましい混合割合は、重量比で
９５：５〜５０：５０の範囲である。

【００４９】本発明の粘着テープ用基材を作製するに
は、まず、該共重合体を含む樹脂組成物からなる成形材
料を調製する。この成形材料は、該共重合体及び場合に
より用いられる前記他の樹脂からなる樹脂成分に対し、
本発明の目的が損なわれない範囲で、所望により公知の
各種添加剤、例えば熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収
剤、光安定剤、アンチブロッキング剤、スリップ剤、結
晶核剤、顔料、染料、無機又は有機フィラーなどを配合
することにより、調製することができる。

【００５０】上記無機や有機のフィラーは共重合体本来
の特性を損なわない範囲で配合することも、あるいは積
極的に着色させることや寸法安定性の向上や積圧耐久性
の向上を目的に配合することもできる。フィラーの添加
量が多すぎると硬く脆くなったり、意匠性が低下したり
する。フィラーの例としてはカーボンブラック、シリ
カ、シリカアルミナ、ケイ藻土、アルミナ、炭酸カルシ
ウム、酸化チタン、酸化マグネシウム、水酸化アルミニ
ウム、水酸化マグネシウム、炭酸バリウム、硫酸バリウ
ム、タルク、クレー、マイカ、ガラスフレーク、ガラス
ビーズ、ケイ酸カルシウム、モンモリロナイト、ベント
ナイト、グラファイト、アルミニウム粉などの粉体、繊
維、ビーズ状物、難燃剤等を挙げることができる。これ
らのフィラーの中では、カーボンブラック、炭酸カルシ
ウム、酸化チタン、アルミナ、シリカ、シリカアルミ
ナ、タルク、炭酸バリウムが好ましく用いられる。これ
らのフィラーは、一種または二種以上を組み合わせて用
いることができる。また、ナフテン油、パラフィン系鉱
物油などの可塑剤などを適宜配合することができる。

【００５１】粘着テープ用基材に、印刷性や接着性など
を向上させる目的で、所望により片面又は両面に、酸化
法や凹凸化法などにより表面処理を施すことができる。
上記酸化法としては、例えばコロナ放電処理、クロム酸
処理（湿式）、火炎処理、熱風処理、オゾン・紫外線照
射処理などが挙げられ、また、凹凸化法としては、例え
ばサンドブラスト法、溶剤処理法などが挙げられる。こ
れらの表面処理法としては、一般にはコロナ放電処理法
が効果及び操作法などの面から、好ましく用いられる。
また、プライマー処理を施すこともできる。本発明の粘
着テープ用基材は、上記共重合体を含む層のみ、あるい
はこの共重合体と他の熱可塑性樹脂を含む層を一層のみ
を有する単層構造のものであってもよく、これらの層を
少なくとも一層有する多層構造のものであってもよい。
多層構造の粘着テープ用基材は、層数が２以上のもので
あるが、層数は３〜１０が好ましく、３〜５がより好ま
しい。

【００５２】上記共重合体を含む層以外の層、あるいは
この共重合体と熱可塑性樹脂を含む層以外の層は、これ
らの層に、熱可塑性エラストマーをブレンドするか、あ
るいは上記他の熱可塑性樹脂で形成することができる。
この場合も、上述した各種添加剤を添加することができ
る。熱可塑性エラストマーとしては、熱可塑性エラスト
マーとしては、ＥＰＲ（エチレン／プロピレンゴムエラ
ストマー），ＨＳＢＲ（水素添加−スチレン／ブタジエ
ンゴムエラストマー），ＳＥＰＳ（スチレン／エチレン
／プロピレン／スチレンエラストマー），ＳＩＰＳ（ス
チレン／イソプレン／スチレンエラストマー）などが挙
げられる。

【００５３】本発明の粘着テープ用基材は、公知のシー
ト成形法（ベルトプロセス，カレンダー成形法，ナイフ
コーティング法，Ｔダイ押出し成形法，インフレーショ
ン成形法，キャスト成形法）により作製することができ
る。本発明の粘着テープ用基材の厚さは、0.０５〜0.５
ｍｍであることが好ましく、0.０５〜0.２ｍｍがより好
ましく、0.０５〜0.１５ｍｍがさらに好ましく、0.０５
〜0.１ｍｍが特に好ましい。本発明の粘着テープ又は封
缶テープは、粘着テープ用基材の表面に粘着剤を塗布
し、粘着剤層を積層したものである。粘着剤としては、
アクリル系粘着剤、天然ゴム系粘着剤、スチレン・イソ
プレンブロック共重合体（ＳＩＳ），スチレン・ブタジ
エンゴム（ＳＢＲ），イソプレンゴム（ＩＲ），ポリイ
ソブチレン（ＰＩＢ），イソブチレン−イソプレンゴム
（ＩＩＲ）等の合成ゴム系粘着剤、上記の天然ゴム系粘
着剤と合成ゴム系粘着剤との混合物などが挙げられる。
これらの中でも、高凝集性を有するという点から、アク
リル系粘着剤や天然ゴム系粘着剤が好適に使用される。
これらの粘着剤は一種を単独で使用しても二種以上組み
合わせて使用してもよい。

【００５４】粘着剤層の膜厚は、通常５〜１００μｍ程
度であり、好ましくは１０〜５０μｍである。粘着剤層
の膜厚が５μｍ未満であると、目標とする粘着力が得ら
れず、粘着テープや封缶テープにおいて、浮きや剥れが
生じやすくなる恐れがある。粘着剤層の膜厚が１００μ
ｍを超えると、粘着力が強すぎてテープを除去するとき
の剥離性が悪く、また粘着剤が被粘着物に残る恐れがあ
る。粘着剤を基材に塗布する方法としては、従来一般に
使用されている方法、例えば、流エン法、ロールコータ
ー法、リバースコーター法、ドクターブレード法等を使
用することができる。また、必要に応じて、基材におけ
る粘着剤層形成面と反対の面に背面処理層を形成しても
よい。この背面処理層は、離型剤を塗布することにより
形成することができ。離型剤としては、例えば、長鎖ア
ルキル系、シリコーン系、フッ素系等の離型剤が挙げら
れる。

【００５５】

【実施例】以下に、実施例に基づいて本発明をさらに具
体的に説明するが、本発明はこれらの実施例により何ら
制限されるものではない。なお、製造例におけるポリマ
ーの物性は、明細書本文に記載した方法に従って測定し
た。また、ポリマーのコモノマー組成は、下記の方法に
より求めた。 （１）コモノマー組成 同位体炭素核磁気共鳴分光（¹³Ｃ−ＮＭＲ）により、コ
モノマー単位の含有量を求めた。 調製例 （ｔｅｒｔ−ブチルアミド）（２−インデニル）ジメチ
ルシランチタニウムジクロリドの調製 （１）２−ブロモインデンの合成 インデンブロモヒドリン１００ｇ（0.４７ｍｏｌ）を１
リットルのトルエンに溶解した。これに、3.５ミリリッ
トルの濃硫酸を加え１時間還流した。室温まで放冷した
後、水を加えて水洗した。有機層を分離した後、減圧下
で溶媒を溜去した。残渣を減圧蒸留することにより、収
量8.４６ｇ，収率9.４２％で黄色オイルとして目的物を
得た。（¹ Ｈ−ＮＭＲ（ＣＯＣ１₃ ）：3.５２（ｓ，２
Ｈ），6.８８（ｓ，Ｈ），6.９７〜7.７０（ｍ，４
Ｈ）） （２）２−（ジメチルクロロシリル）インデンの合成 窒素気流下で、テトラヒドロフラン５０ミリリットルに
マグネシウム２ｇを加えた。これに、１，２−ジブロモ
エタン0.１ミリリットルを加え、ドライヤーで加熱して
マグネシウムを活性化させた。減圧下で溶媒を溜去し、
新たにテトラヒドロフラン５０ミリリットルを加えた。
これに、２−ブロモインデン5.９０ｇ（２5.６３ｍｍｏ
ｌ）のテトラヒドロフラン溶液３００ミリリットルを２
時間かけて滴下した。滴下終了後、室温で２時間攪拌し
た。反応混合物を−７８℃に冷却し、これにジクロロジ
メチルシラン5.０ミリリットル（４１ｍｍｏｌ）のテト
ラヒドロフラン溶液２００ミリリットルを１時間かけて
滴下した。滴下終了後、室温まで昇温し、そのまま室温
で１２時間攪拌した後、減圧下で溶媒を溜去した。残渣
をヘキサンで抽出後、減圧下で溶媒を溜去し、目的物を
収量5.００ｇ，収率９3.２％で橙色オイルとして得た。
（¹ Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ₃ ）：0.６２（ｓ，６Ｈ），
3.５６（２Ｈ），6.９〜7.65（５Ｈ））

【００５６】（３）（２−インデニル）−ｔｅｒｔ−ブ
チルアミノジメチルシランの合成 ２−（ジメチルクロロシリル）インデン3.００ｇ（１4.
３７ｍｍｏｌ）をヘキサン１００ミリリットルに溶解
し、氷冷した。これに、ｔｅｒｔ−ブチルアミン7.５５
ミリリットル（７1.９ｍｍｏｌ）を１０分で滴下した。
滴下後、室温に昇温し、１２時間攪拌した。上澄みを濾
別し、減圧下で溶媒を溜去して目的物を収量3.０８ｇ，
収率８7.３％で得た。（¹ Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ₃ ）：
0.２９（ｓ，６Ｈ），1.１２（ｓ，９Ｈ），3.４８（２
Ｈ），7.０〜7.６（ｍ，５Ｈ）） （４）（ｔｅｒｔ−ブチルアミド）（２−インデニル）
ジメチルシランチタニウムジクロリドの合成 （２−インデニル）−ｔｅｒｔ−ブチルアミノジメチル
シラン 3.０５ｇ（１2.４ｍｍｏｌ）をエーテル１００
ミリリットルに溶解し、氷冷した。これにｎ−ブチルリ
チウム１7.６ミリリットル（1.６４モル／リットル，２
8.８ｍｍｏｌ）を加え、室温まで昇温し１２時間攪拌し
た。生じたリチウム塩の沈殿を濾別し、ヘキサン５０ミ
リリットルで三回洗浄した後、減圧下で乾燥した。生じ
たリチウム塩は、1.６５ｇであった。これをテトラヒド
ロフラン１００ミリリットルに溶解し、−７８℃に冷却
した。これにＴｉＣｌ₃ （ＴＨＦ）₃ ２．０８ｇ（5.６
１ｍｍｏｌ）のテトラヒドロフラン溶液５０ミリリット
ルを加えた。室温まで昇温し、そのまま１２時間攪拌し
た。その後、反応混合物にＡｇＣｌ 2.５ｇ（１7.４ｍ
ｍｏｌ）を加え、そのまま２４時間攪拌した。上澄みを
濾別し、減圧下で溶媒を溜去した。トルエン／ヘキサン
から結晶化し、さらにヘキサンで洗浄し目的物を収量0.
３ｇで得た。（¹ Ｈ−ＮＭＲ（ＣＤＣｌ₃ ）：0.７８
（ｓ，６Ｈ），1.４１（ｓ，９Ｈ），6.７８（ｓ，２
Ｈ），7.２〜7.５（ｍ，２Ｈ），7.６〜7.８（ｍ，
Ｈ））

【００５７】製造例１ 内容積１００リットルオートクレーブに、トルエン３7.
５リットル、トリイソブチルアルミニウム１１５ミリモ
ル、コモノマー成分であるノルボルネン８０モル、テト
ラキス（ペンタフルオロフェニル）硼酸ジメチルアニリ
ニウム１６０マイクロモル、ビス（シクロペンタジエニ
ル）ジクロロジルコニウム１００マイクロモルを仕込ん
だのち、エチレン分圧0.７５ＭＰａ、重合温度９０℃の
条件で１５０分間重合を行い、エチレン−ノルボルネン
共重合体（ＥＰＯ−１）を得た。得られたポリマーの¹³
Ｃ−ＮＭＲ分析によるノルボルネン単位含有量は１4.６
モル％であった。また、温度１９０℃、荷重２1.１８Ｎ
の条件で測定したメルトインデックス（ＭＩ）は4.３ｇ
／１０分であった。評価結果を第１表に示す。

【００５８】製造例２ 製造例１において、ノルボルネンの使用量を４５モルに
変え、温度９０℃で重合した以外は、製造例１と同様に
して、エチレン−ノルボルネン共重合体（ＥＰＯ−２）
を得た。このポリマーのノルボルネン単位含有量は8.９
モル％、メルトインデックス（ＭＩ）は3.２ｇ／１０分
であった。評価結果を第１表に示す。 製造例３ 製造例２において、ノルボルネンの使用量を３０モルに
変えた以外は、製造例２と同様にしてエチレン−ノルボ
ルネン共重合体（ＥＰＯ−３）を得た。このポリマーの
ノルボルネン単位含有量は5.０モル％であった。評価結
果を第１表に示す。比較のために、市販のエチレン−オ
クテン−１共重合体（ＬＬＤＰＥ）〔出光石油化学社製
「モアテックＶ−０３９８ＣＮ」〕についての性状評価
結果を第１表に示す。

【００５９】製造例４ 内容積１０リットルの触媒投入管付きのオートクレーブ
に、トルエン２リットル、スチレン３０ミリリットル、
ノルボルネン９０ミリリットル、トリイソブチルアルミ
ニウムの1.０モル／リットル濃度のトルエン溶液３ミリ
リットルを順次投入し、４５℃に昇温した。次いで、こ
のオートクレーブに、エチレンをその圧力が0.３ＭＰａ
・Ｇとなるように導入した。そして、触媒投入管より、
３０マイクロモルの（ｔｅｒｔ−ブチルアミド）（２−
インデニル）ジメチルシランチタニウムジクロリド、３
０ミリモルのメチルアルモキサンをトルエン２５０ミリ
リットルに溶解させた溶液を投入した。エチレン、スチ
レン、ノルボルネンの共重合の進展に伴って、オートク
レーブの内圧が低下するので、エチレンの圧力が0.３Ｍ
Ｐａ・Ｇを維持できるように、連続的に導入しながら、
１時間共重合反応を行った。その後、メタノールの添加
により共重合を停止した。反応生成物には、さらに大量
のメタノールを加えて、ろ過分離し、生成固体を減圧下
に６０℃で４時間乾燥した。この結果、エチレン−スチ
レン−ノルボルネン共重合体（ＥＰＯ−４）を得た。評
価結果を第１表に示す。

【００６０】

【表１】

【００６１】実施例１ 製造例１で得られたＥＰＯ−１を、押出機（プラコー社
製，ＰＯ−６５）のＴダイから押出し、成形温度２５０
℃、引き速度４ｍ／分の条件で成形して原反シートを作
製した。また、この原反シートにコロナ処理を行い、表
面張力を４２０μＮ／ｃｍ調整した後、ゴム系の粘着剤
を厚さ塗布し、封缶テープを作製した。以下に示す「粘
着テープ用基材及び封缶テープ用の特性の評価方法」に
よる評価結果を第２表に示す。

【００６２】＜粘着テープ用基材及び封缶テープの特性
の評価方法＞ （１）引張弾性率 粘着剤を塗布する前の基材について、ＪＩＳ Ｋ ７１
１３に準拠した引張試験により測定した。 クロスヘッド速度：５０ｍｍ／ｍｉｎ ロードセル：１００ｋｇ 測定方向：マシン方向（ＭＤ方向） （２）テープの評価 自動封缶機を使用し、長方形缶（１００ｍｍ×２００ｍ
ｍ×２００ｍｍ）の１００ｍｍ×２００ｍｍの周囲につ
いて封缶作業を行なって特性を評価した。浮き（コーナ
ー部、直線部）については、浮きがないものを○、浮き
が確認されたものを×とした。ネッキングについては、
コーナー部においてテープ幅が狭くなっていないものを
○、コーナー部においてテープ幅が狭くなっているもの
を×とした。端末剥がれについては、剥がれや位置ずれ
がないものを○、剥がれや浮きが生じたものを×とし
た。

【００６３】実施例２ 実施例１においてＥＰＯ−１の代わりに製造例２で得ら
れたＥＰＯ−２を用いた以外は、実施例１と同様にして
原反シート及び封缶テープを作製し、同様の評価を行っ
た。これらの評価結果を第２表に示す。 実施例３ 実施例１においてＥＰＯ−１の代わりに製造例３で得ら
れたＥＰＯ−３を用いた以外は、実施例１と同様にして
原反シート及び封缶テープを作製し、同様の評価を行っ
た。これらの評価結果を第２表に示す。 実施例４ 実施例１においてＥＰＯ−１の代わりに製造例４で得ら
れたＥＰＯ−４を用いた以外は、実施例１と同様にして
原反シート及び封缶テープを作製し、同様の評価を行っ
た。これらの評価結果を第２表に示す。 実施例５ 実施例１で用いたものと同様の押出機を３台使用し、そ
れぞれの押出機のＴダイから、出光石油化学社製のポリ
プロピレンＦ−７４４ＮＰ（プロピレンランダムコポリ
マー，メルトインデックス＝７）（第２表においては７
４４と記す）からなる層、ＥＰＯ−１からなる層及びポ
リプロピレンＦ−７４４ＮＰからなる層を押出し、これ
らの層が厚さの比１／８／１で順次積層された３層構造
を有する原反シート及び封缶テープを作製した。これら
の評価結果を第２表に示す。

【００６４】実施例６ 実施例５において、ＥＰＯ−１からなる層をＥＰＯ−２
からなる層に変えた以外は実施例５と同様にして原反シ
ート及び封缶テープを作製した。これらの評価結果を第
２表に示す。 実施例７ 実施例１において、ＥＰＯ−１からなる層を、１００重
量部のＥＰＯ−１に東京インキ社製の白色の着色剤のマ
スターバッチ（第２表においては白Ｍ／Ｂと記す、以下
同様）（ＰＥＸ１９７１０１ ＷＨＩＴＥ）１０重量部
を配合したものからなる層に変えた以外は実施例１と同
様にして原反シート及び封缶テープを作製した。これら
の評価結果を第２表に示す。

【００６５】実施例８ 実施例１において、ＥＰＯ−１からなる層を、１００重
量部のＥＰＯ−２に東京インキ社製の白色の着色剤のマ
スターバッチ（ＰＥＸ１９７１０１ ＷＨＩＴＥ）１０
重量部を配合したものからなる層に変えた以外は実施例
１と同様にして原反シート及び封缶テープを作製した。
これらの評価結果を第２表に示す。 実施例９ 実施例５において、ＥＰＯ−１からなる層を、１００重
量部のＥＰＯ−１に東京インキ社製の白色の着色剤のマ
スターバッチ（ＰＥＸ１９７１０１ ＷＨＩＴＥ）１０
重量部を配合したものからなる層に変えた以外は実施例
１と同様にして原反シート及び封缶テープを作製した。
これらの評価結果を第２表に示す。 比較例１ 実施例１において、ＥＰＯ−１の代わりに市販のエチレ
ン−オクテン−１共重合体（ＬＬＤＰＥ）〔出光石油化
学社製「モアテックＶ−０３９８ＣＮ」〕を用いた以外
は実施例１と同様にして原反シート及び封缶テープを作
製した。これらの評価結果を第２表に示す。

【００６６】

【表２】

【００６７】

【発明の効果】本発明によれば、塩素ガスなどの有毒ガ
ス等の発生する恐れが少なく、かつべたつきが少なく、
ポリ塩化ビニルと同等の柔軟性を有する粘着テープ用基
材を得ることができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｆ 232/00 Ｃ０８Ｆ 232/00 Ｃ０８Ｊ 5/18 ＣＥＳ Ｃ０８Ｊ 5/18 ＣＥＳ Ｃ０８Ｌ 23/00 Ｃ０８Ｌ 23/00 25/00 25/00 45/00 45/00 101/00 101/00 Ｆターム(参考） 4F071 AA14 AA14X AA15 AA15X AA20 AA21 AA22 AA22X AA76 AA80 AA86 AH19 BA01 BB02 BB04 BB06 BB09 BC01 4F100 AK01A AK01B AK02 AK02A AK02B AK02J AK03A AK03B AK03J AK04 AK11A AK11B AK11J AK12 AK12J AL01 AL01A AL01B AL05A AL05B AN02 AN02G BA01 BA02 BA03 BA04 BA05 BA07 BA10A BA10C BA15 CA16C CB05 CB05C EH17 EH46 GB15 GB90 JA05A JA05B JB16A JB16B JB20 JK07 JK07A JK07B JK13 JK17 YY00A YY00B 4J002 AA01X BB01W BB03X BB04W BB06X BB12X BB14W BB17W BC02W BC08W BC11W BC12W BD12X BE02X BG10X BK00W BN15X CP03X FD010 GJ00 4J004 AA04 AA05 AA07 AA10 AB01 CA03 CA04 CC02 CC03 CE01 EA01 FA08 4J100 AA02P AA03P AA04P AA07P AA09P AA15P AA16P AA17P AA19P AA20P AA21P AB01P AB01Q AB02Q AB03Q AB07Q AB08Q AB09Q AB10Q AB16Q AC22P AC25P AC26P AC27P AC30P AG08Q AR09Q AR11Q AS02P AS03P AS11P BA04Q BA05Q BA06Q BA77Q BB01Q BB03Q BB05Q BB07Q BC04Q BC43Q BC48Q BC49Q CA04 CA05 JA00 JA05

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （ａ）α−オレフィンと、（ｂ）環状オ
   レフィン及び／又は（ｃ）芳香族ビニル化合物とを共重
   合して得られ、かつガラス転移温度が−３０〜４０℃、
   弾性回復率が２０％以上、２５℃貯蔵弾性率Ｅ’が５０
   ０ＭＰａ以下及び２５℃tan δが0.２以上である共重合
   体を含む層少なくとも１層からなる粘着テープ用基材。
2. 【請求項２】 共重合体を含む層が、共重合体と共に、
   該共重合体に含まれる熱可塑性樹脂以外の熱可塑性樹脂
   を含む層である請求項１に記載の粘着テープ用基材。
3. 【請求項３】 粘着テープ用基材が、多層構造のもので
   ある請求項１又は２に記載の粘着テープ用基材。
4. 【請求項４】 請求項１〜３のいずれかに記載の粘着テ
   ープ用基材の少なくとも片面に粘着剤が塗布されている
   ことを特徴とする粘着テープ。
5. 【請求項５】 請求項１〜３のいずれかに記載の粘着テ
   ープ用基材の少なくとも片面に粘着剤が塗布されている
   ことを特徴とする封缶テープ。