JP2002237311A - 燃料電池用低接触抵抗金属セパレーターの製造方法 - Google Patents

燃料電池用低接触抵抗金属セパレーターの製造方法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 高性能な燃料電池用のセパレーターを安価に
提供できる高耐食性を有する燃料電池用低接触抵抗金属
セパレーターの製造方法を提供すること。 【解決手段】 セパレーター母材を金属製として、この
金属製のセパレーター母材の表面に、カーボンペーパー
との接触抵抗を低下させる高耐食を有する低接触抵抗
体、若しくは前記した低接触抵抗体が耐熱高分子シート
に蒸着されている転写フィルムを接触させつつ超音波を
印加することにより金属製のセパレーター母材の表面に
前記した低接触抵抗体よりなる薄層を形成する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は安価で高性能な燃料
電池用低接触抵抗金属セパレーターの製造方法に関す
る。
【0002】
【従来の技術】燃料電池としては、固体高分子型燃料電
池、燐酸型燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池、固体酸化
物型燃料電池等がある。これらの燃料電池は電解質が異
なっているが、水素と酸素の電気化学反応によって起電
力を得ることにおいては同じである。燃料電池はアノー
ド極とカソード極とが電解質を挟んで1つのセルを形成
し、これが積層されており、積層された各セル間には各
セル間を電気的に接続させ、また、各セルへ供給される
反応ガスの分離作用を行なうセパレーターが設置されて
いる。
【0003】このセパレーターとしては、カーボン材が
主として使用されているが、カーボン製は要求されるセ
パレーター形状にするために、母材からの削り出しや圧
粉成形などを行っており、従って、生産性が低くまた製
造コストが高かった。また、燃料電池を小型化する場
合、セパレーターも薄肉にする必要があるため強度の点
で問題がある。そこで、セパレーターとしてチタン製の
ものも一部使用されているが、チタンは素材が高価であ
って低コスト化には限界がある。このため、生産性が高
くて安価であり、しかも、強度があって小型、軽量化が
可能な材料であるステンレスやアルミニウムなどの金属
を母材とした金属製セパレーターが特開平10−228
914号公報、特開2000ー106197号公報など
により提案されているが、このような金属を母材とする
場合には、電極カーボンとの接触抵抗を低下させ且つ耐
食性をもたせるために、貴金属やその合金などのメッキ
を施す必要がある。このメッキは通常のメッキとは異な
り金属表面に生成されている不動態膜を除去後に即時に
メッキしなければならないため、湿式においては、脱脂
工程、洗浄工程、表面活性化工程、洗浄工程、メッキ工
程、洗浄工程、乾燥工程と多くの工程を経なければなら
ず、また、PVDやCVDは装置自体が大型になるとい
う問題があった。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】本発明が解決しようと
するところは前記したような問題を解決して、生産性が
高いうえに強度があって小型、軽量化が可能であり、し
かも、安価なステンレス鋼やアルミニウムなどの金属を
母材として使用しながら、その表面に高耐食性で対カー
ボン低接触抵抗性の金属を簡単な設備で簡便に付着する
ことにより、高性能なうえに極めて安価な燃料電池用の
セパレーターを提供できるようにした高耐食性を有する
燃料電池用低接触抵抗金属セパレーターの製造方法を提
供することにある。
【0005】
【課題を解決するための手段】前記のような課題を解決
した本発明は、セパレーター母材を安価な金属製とし
て、その表面に、カーボンペーパーとの接触抵抗を低下
させる高耐食を有する低接触抵抗体、若しくは前記した
低接触抵抗体が耐熱高分子シートに蒸着されている転写
フィルムを接触させつつ超音波を印加して、金属製のセ
パレーター母材の表面に前記した高耐食を有する低接触
抵抗体の薄層を形成させることを特徴とする燃料電池用
低接触抵抗金属セパレーターの製造方法を基本とし、こ
れを請求項1の発明とする。
【0006】また、前記した発明において、超音波の周
波数を10KHZ 以上とする発明を請求項2に係る発明と
し、前記した各発明において、超音波を印加するときの
セパレーター母材への加圧を0.98MPa 以下とする発
明を請求項3に係る発明とし、同じく前記した各発明に
おいて、低接触抵抗体を白金、金、銀、銅、ニッケルの
少なくとも1つ或いはこれら2つ以上の合金の1つとし
た発明を請求項4に係る発明とする。
【0007】さらに、前記した各発明において、超音波
を印加する前処理として、セパレーター母材の表面に粗
化処理を行なっておくようにした発明を請求項5に係る
発明とし、前記した各発明において、カーボンペーパー
との接触抵抗を、接触面圧0.098MPa 以上において
20mΩ・cm2 以下とする発明を請求項6に係る発明と
する。
【0008】すなわち、本発明は燃料電池を構成する単
位セルのセパレーター母材を安価に入手可能な金属製と
してその表面にカーボンペーパーとの接触抵抗を低下さ
せる高耐食を有する低接触抵抗体の薄層を超音波により
固相接合させる点に特徴を有しているが、その具体的手
段としては、金属製のセパレーター母材の表面に低接触
抵抗体として対カーボン低接触抵抗性金属そのものを重
ねるか、対カーボン低接触抵抗性金属が蒸着されている
耐熱高分子フィルムをその蒸着層側がセパレーター母材
表面側となるようにして重ねたうえ、超音波接合装置の
反対極側となるアンビル(架台)にセパレーター母材を
セットし、音極部となるホーンチップ(超音波拡大伝達
子)を圧着して超音波を印加することにより、セパレー
ター母材の表面と高耐食を有する対カーボン低接触抵抗
性金属を超音波により互いに微振動させて数万Gに至る
振動加速で相互の界面で振動摩擦を生じさせ、セパレー
ター母材の表面の不動態皮膜を破壊してセパレーター母
材の真表面にカーボンペーパーとの接触抵抗を低下させ
る高耐食を有する低接触抵抗体を接合するのである。
【0009】この場合、前記したホーンチップによる印
加圧力や超音波の周波数は、セパレーター母材の材質に
よって不動態皮膜の厚みが異なるうえにセパレーター母
材の硬さや厚みによっても条件は異なるから特に限定さ
れることはないが、通常は超音波の周波数は10KHZ
上の範囲において、使用するセパレーター母材に応じた
最適な条件を選択するものとし、また、印加圧力は高い
ほどセパレーター母材と高耐食を有する低接触抵抗体と
しての対カーボン低接触抵抗性金属との密着性は上昇す
るが、あまり印加圧力は高いとセパレーターが変形する
ので、0.98MPa 以下の範囲で最適な条件を選択する
ことが好ましい。
【0010】また、セパレーター母材の表面に接合させ
る高耐食を有する低接触抵抗体としては塊状または板状
或いは箔状の金属そのものでもよいが、これらの金属な
どの高耐食を有する低接触抵抗体を耐熱高分子フィルム
に蒸着させた転写フィルムを用いることが特に好まし
い。その理由は、超音波固相接合は摩擦による接合であ
るため、塊状または板状或いは箔状の金属そのものでは
これがホーンチップとの間でも接合するおそれがあり、
効率よくセパレーター母材の表面に接合することができ
ないことがあるからである。なお、前記した転写フィル
ムの母材をポリエステル樹脂フィルムなどの耐熱高分子
フィルムとするのは、ホーンチップとの間で発生する摩
擦による発熱を極力抑えるように滑り性をよくし、接合
された高耐食を有する低接触抵抗金属の表面が摩擦熱で
溶け、フィルムの残留物が発生することをなくすためで
ある。
【0011】なお、セパレーター母材の種類によっては
超音波を印加する前処理としてセパレーター母材の表面
に粗化処理を行なっておくことが好ましい。その理由
は、超音波接合では接合材料の界面が振動して摩擦熱が
発生して行なわれるので接合面の摩擦係数が関係してく
るためであって、特に、セパレーター母材がステンレス
鋼のような硬質材であるときには比較的低加圧による接
合界面の変形は起こり難く、接合材との密着性の低下や
振動による表面の変形が起こり難いからである。なお、
この粗化処理はラッピング加工、機械加工、ブラスト加
工その他表面を粗化できる手段であればよいが、特に、
ブラスト加工は加工の方向性がなく一様な加工面が得ら
れるので最適である。
【0012】
【発明の実施の形態】以下に、本発明の実施の形態とし
て2つの実施例を挙げて説明する。 〔実施例1〕水素と酸素を分離し且つ集電作用をする金
属製のセパレーター母材として直径30mm、厚さ4.0
mm、0.3mm、0.1mmのステンレス鋼板(JIS SUS31
6)よりなる円板を用いるとともに、カーボンペーパー
との接触抵抗を低下させる高耐食を有する低接触抵抗体
として平均厚さ0.05μm の金が厚さ20μm のポリ
エステルフィルムに真空蒸着されている転写フィルムを
用いて試料を作成した。まず、前記円板の片面にブラス
ト機で♯1000のホワイトアランダムを0.3MPa の圧力
で噴射してRa0.25μmの表面粗さに前処理した。次に、
前記した円板をその前処理により粗化された表面が表側
となるようにして超音波接合装置のアンビルに設置する
とともに、前記した転写フィルムをその金蒸着面が円板
の前処理により粗化されている表面と接するように被せ
た。続いて、ホーンチップがアンビルおよび転写フィル
ムが被せられた円板とを挟むようにして0.196MPa
の圧力で印加しながら20KHZ の超音波を発振させるこ
とによって、ステンレス鋼板よりなる円板表面に金の薄
層を接合した。このようにして得られた試料は、表1に
示すように、転写フィルムに蒸着した金の厚みと、接合
された低接触抵抗体としての金の厚みとがほぼ同等であ
り、100%近い効率で金がステンレス鋼板よりなる円
板表面に転写接合されていた。また、残されたフィルム
には全く溶解がなかった。また、前記した各試料とカー
ボンペーパーとの接触抵抗値を接触面圧0.098MPa
にて測定したところ20mΩ・cm2 以下であった。
【0013】
【表1】
【0014】〔実施例2〕前記した実施例1と同様の方
法によって得た前処理により表面が粗化されているステ
ンレス鋼板よりなる円板と転写フィルムとを用いて試料
4〜6を作成した。これら試料を前記実施例1の場合と
同様に重ねて周波数を40KHZ の超音波を発振させるこ
とによりステンレス鋼板よりなる円板表面に低接触抵抗
体としての金の薄層を接合した。このようにして得られ
た各試料も、表2に示すように、低接触抵抗体としての
金が100%近い効率でステンレス鋼板よりなる円板表
面に転写接合され、また、残されたフィルムには全く溶
解がなかった。このようにして得られた各試料とカーボ
ンペーパーとの接触抵抗値を接触面圧0.098MPa に
て測定したところ、実施例1の場合と同様20mΩ・cm
2 以下であった。
【0015】
【表2】 なお、この実施例2と同じ転写フィルムを用いる一方、
金属製のセパレーター母材として同じ大きさで表面に鏡
面研磨してあるステンレス鋼板(JIS SUS316) を用い
て前記同様にして試料を作成したところ、低接触抵抗体
としての金の接合不良が見られ、金属製のセパレーター
母材であっても材質によってはセパレーター母材の表面
を粗化処理を行なっておかなくてはあまり好ましい結果
は得られなかった。
【0016】〔参考例〕まず、試料として同一面積の2
枚の金板間にこれら金板と同一面積のカーボンペーパー
を挟持させ、両金板間に種々の荷重を負荷して面圧を変
化させ、両金板間に一定電流を通電してその時の電圧を
測定し、この各試料の面積から電流密度を算出して各試
料の前記した測定結果から各面圧での面抵抗率を算出し
て、金とカーボンペーパーとの接触抵抗値を得た。
【0017】〔比較例〕金属製のセパレーターとして実
施例1と同様、直径30mm、厚さ4.0mm、0.3mm、
0.1mmのステンレス鋼板(JIS SUS316) よりなる円
板を処理のまま用い、この円板と、これと同じ大きさの
金板との間に同一面積のカーボンペーパーを挟持させ、
両試料間に種々の荷重を負荷して面圧を変化させてこの
ステンレス鋼板と金板間に一定電流を通電し、その時の
電圧を測定してその結果から前記同様にしてステンレス
鋼板とカーボンペーパーとの接触抵抗値を算出した。そ
の結果を前記した実施例1および参考例とともに図1に
グラフで示し、実施例2および参考例とともに図2にグ
ラフで示した。
【0018】前記した実施例1、2と参考例および比較
例によれば、本発明方法により処理された前記実施例
1、2に示したステンレス鋼板表面に高耐食を有する低
接触抵抗体の薄層を超音波の印加により形成したものと
カーボンペーパーとの各面圧での接触抵抗値は、最大面
圧0.98MPa において3〜5Ω・cm2 であって、同接
触面圧における参考例として挙げた金とカーボンペーパ
ーとの各面圧での接触抵抗値3〜4Ω・cm2 と殆ど変わ
らなかったのに対し、同接触面圧における比較例として
挙げた未処理のステンレス鋼板とカーボンペーパーとの
各面圧での接触抵抗値は300〜500Ω・cm2 であ
り、本発明方法により得られたものは比較例に示した未
処理のステンレス鋼板を用いた場合の接触抵抗値の約1
/100であり、本発明方法によるものが金製のセパレ
ータと変わらない性能を有していることが判る。
【0019】
【発明の効果】本発明は以上の説明から明らかなよう
に、燃料電池を形成する単位セルのセパレーターとし
て、生産性が高いうえに堅牢なステンレス鋼やアルミニ
ウムのような安価な金属よりなるものを用いる場合に、
その表面に、カーボンペーパーとの接触抵抗を低下させ
る高耐食を有する低接触抵抗体、若しくは前記した低接
触抵抗体が耐熱高分子シートに蒸着されている転写フィ
ルムを接触させつつ超音波を印加して、金属製のセパレ
ーター母材の表面に前記した高耐食を有する低接触抵抗
体の薄層を形成させることによって金板をセパレーター
とした場合と殆ど変わらない低接触抵抗値を有するもの
とすることができるうえに、セパレーター母材に金など
の高耐食性と対カーボン低接触抵抗体の薄層を被着形成
する工程も、複雑なうえに装置が大掛かりで、しかも、
廃液処理や工程廃水処理に手間のかかる湿式メッキを行
なうことなく、超音波接合という高生産性で且つ簡便な
方法で行なうことができる利点を有している。よって、
本発明は高性能な燃料電池用のセパレーターを安価に提
供できる高耐食性を有する燃料電池用低接触抵抗金属セ
パレーターの製造方法として業界の発展に寄与するとこ
ろ極めて大きいものがある。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施例1と比較例および参考例におけ
る面圧と接触抵抗値との関係を示すグラフである。
【図2】本発明の実施例2と比較例および参考例におけ
る面圧と接触抵抗値との関係を示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 紀平 寛 千葉県富津市新富20−1 新日本製鐵株式 会社技術開発本部内 Fターム(参考) 5H026 AA04 AA05 AA06 BB00 BB04 EE02 EE08 HH00 HH06 HH09

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 セパレーター母材を安価な金属製とし
    て、その表面に、カーボンペーパーとの接触抵抗を低下
    させる高耐食を有する低接触抵抗体、若しくは前記した
    低接触抵抗体が耐熱高分子シートに蒸着されている転写
    フィルムを接触させつつ超音波を印加して、金属製のセ
    パレーター母材の表面に前記した高耐食を有する低接触
    抵抗体の薄層を形成させることを特徴とする燃料電池用
    低接触抵抗金属セパレーターの製造方法。
  2. 【請求項2】 超音波の周波数を、10KHZ 以上とする
    請求項1に記載の燃料電池用低接触抵抗金属セパレータ
    ーの製造方法。
  3. 【請求項3】 超音波を印加するときの加圧を、0.9
    8MPa 以下とする請求項1または2に記載の燃料電池用
    低接触抵抗金属セパレーターの製造方法。
  4. 【請求項4】 低接触抵抗体を白金、金、銀、銅、ニッ
    ケルの少なくとも1つ或いはこれら2つ以上の合金の1
    つであることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記
    載の燃料電池用低接触抵抗金属セパレーターの製造方
    法。
  5. 【請求項5】 セパレーター母材の表面を粗化処理を行
    なっておくことを特徴とする請求項1〜4のいずれかに
    記載の燃料電池用低接触抵抗金属セパレーターの製造方
    法。
  6. 【請求項6】 カーボンペーパーとの接触抵抗が、接触
    面圧0.098MPa 以上において20mΩ・cm2 以下で
    あることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の
    燃料電池用低接触抵抗金属セパレーターの製造方法。
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