JP2002145605A - 硫化水素を含有するサワーガスを処理する方法 - Google Patents

硫化水素を含有するサワーガスを処理する方法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 本発明は、硫化水素を含有するサワーガスを
処理する方法を提供する。 【解決手段】 硫化水素を含有するサワーガス中の硫化
水素を、容器4において吸収剤に吸収させる。容器12に
おいて吸収剤から硫化水素を脱着させることによって、
硫化水素含量の多いガス流れを形成させる。こうして得
られる硫化水素含量の多いガス流れの一部を炉32におい
て燃焼させる。生成する二酸化イオウが残留硫化水素と
反応してイオウ蒸気を形成し、このイオウ蒸気が凝縮器
44において抜き取られる。残留している二酸化イオウと
イオウ蒸気が、反応器50の触媒段階において硫化水素に
還元される。こうして得られる還元ガス流れから、冷却
塔60における水との直接的な接触によって水蒸気が除去
される。こうして得られる水蒸気含量の少ないガス流れ
の少なくとも一部が、流入するサワーガス流れと共に容
器4に送られる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、硫化水素を含んだ
ガス流れの処理に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】硫化水
素を含有するサワーガス流れ(sour gas stream)は、た
とえば、ガス精製操作や石油生成操作の副生物として形
成される。硫化水素を含有するサワーガス流れの例とし
ては、天然ガス田の生成物、石油精製の水素脱硫装置も
しくは水素化処理装置あるいは合成ガス性製造用プラン
トのような工業的設備に対するテールガス流れがある。
【０００３】サワーガス流れは通常、40容量%未満(場合
によっては10容量%未満)の硫化水素を含有する。サワー
ガス流れの他のガス状成分としては、二酸化炭素、アン
モニア、および炭化水素がある。従来、このようなガス
流れは先ず最初に濃縮され、次いでクラウス法によって
処理されている。濃縮工程は通常、適切なアミンの水溶
液に硫化水素を吸収させること、次いで前記水溶液から
硫化水素を脱着させることを含む。一般に、このように
して得られるガス流れは、少なくとも40容量%(しばしば
70容量%以上)の硫化水素を含む。このようにして得られ
るガス流れはさらに二酸化炭素を含有し、硫化水素と二
酸化炭素の相対比率は、硫化水素に対して選定したアミ
ン吸収剤の選択性に依存する。このようなガス流れはし
ばしば“酸ガス流れ(acid gas stream)”と呼ばれる。
【０００４】従来、このような酸ガス流れはクラウス法
によって処理されている。酸ガス流れは、クラウス法に
よる処理より上流にて、いわゆるサワー水ストリッパー
ガス流れ(sour water stripper gas stream)(一般には
硫化水素を含む)と混合することができる。クラウス法
は通常、ガス流れ中の硫化水素含有物の一部を燃焼処理
して二酸化イオウと水蒸気を形成させる、という最初の
熱的処理段階を含む。二酸化イオウは、燃焼炉において
残留硫化水素と反応してイオウ蒸気と水蒸気を形成す
る。二酸化イオウと硫化水素との反応は、炉において完
全には進行しない。一般に、流入してくる硫化水素のイ
オウへの転化にて転化率98%を達成するためには、硫化
水素と二酸化イオウとの反応に関して2つ又は3つのさら
なる段階が必要とされる。これらのさらなる段階におけ
る反応は触媒作用により行われ、各触媒作用段階より上
流にてガス流れからイオウ蒸気が除去される。従ってク
ラウス・プラントは、大きな触媒床を使用する大形の装
置である。最近の環境基準は一般に、98%より高い転化
効率の達成を要請している。これらの基準に適合させる
ために、一般にはクラウス・プラントに大形の“テール
ガス・クリーンアップ装置”が組み込まれる。
【０００５】硫化水素の一部の燃焼を保持するのに使用
されるガスが大気空気(酸素低含量)ではなくて酸素高含
量空気であれば、クラウス・プラントのサイズをある程
度小さくすることができる。
【０００６】EP-A-565316は、硫化水素と二酸化イオウ
との反応の触媒に対する要件を緩和和もしくは完全にな
くすよう操作できるプロセスに関する。EP-A-565316に
従ったプロセスの殆どの実施例の根底にある考え方は、
硫化水素を炉に再循環することによって硫化水素のイオ
ウへの効果的な高い転化率を達成でき、これによって、
炉の下流での硫化水素と二酸化イオウとの触媒反応の量
を抑えることができる、というものである。硫化水素の
再循環流れを形成させるために、炉からのガス流れを、
イオウ蒸気を抜き取るための凝縮器より下流にて接触水
素化により処理して、存在する全ての二酸化イオウを硫
化水素に還元する。水蒸気のほとんどが凝縮されるか、
あるいは還元ガス流れから除去され、こうして得られる
水蒸気含量の少ない還元ガス流れが2つの部分に分けら
れ、一方の部分が炉に戻され、そして他方の部分が、一
般には従来形の関連したクラウス・プラントにおいてさ
らなる処理に付される。炉中に充分な温度を保持すべく
燃焼を維持するのに使用される酸素分子の供給源は、少
なくとも80モル%の酸素を含有する酸素高含量空気とい
う供給源であり、さらに好ましくは工業的に純粋な酸素
(commercially pureoxygen)という供給源である。
【０００７】しかしながら、このような補助的クラウス
・プラントにおいてパージガスの処理をしなければ、ま
た供給ガスが炉に流入する速度の数倍という炉への再循
環速度にしなければ、供給ガス中の実質的に全ての(化
学的に結合した)イオウを抜き取ることができない、と
いう問題が未解決のままである。
【０００８】本発明は、こうした問題点に対処すること
を目的とした方法と装置を提供する。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、 (a) サワーガスからの硫化水素と再循環ガスからの硫
化水素を硫化水素の選択的吸収剤に選択的に吸収させる
工程; (b) 吸収されたガスを選択的吸収剤からストリッピン
グすることによって、硫化水素を含有する供給ガス流れ
を生成させる工程; (c) 前記供給ガス流れ中の硫化水素含有物の一部を、
二酸化イオウと水蒸気を形成するよう炉中にて燃焼さ
せ、前記供給ガスの一部の燃焼を保持するよう酸素高含
量空気または酸素を炉に供給し、そして生成した二酸化
イオウと硫化水素とを、イオウ蒸気、水蒸気、硫化水
素、および二酸化イオウを含有する流出ガス流れを形成
するよう炉中において反応させる工程; (d) イオウ含量の少ないガス流れを形成するよう、前
記流出ガス流れからイオウ蒸気抜き取る工程; (e) 還元ガス流れを形成するよう、イオウ含量の少な
いガス流れ中の二酸化イオウと存在しうるイオウ蒸気の
全含有物を実質的に硫化水素に還元する工程; (f) 水蒸気含量の少ないガス流れを形成するよう、前
記還元ガス流れから水蒸気のほとんどを除去する工程;
および (g) 前記水蒸気含量の少ないガス流れの少なくとも一
部を前記工程(a)に再循環ガスとして戻す工程;を含む、
硫化水素を含有するサワーガスを処理する方法が提供さ
れる。
【００１０】本発明はさらに、 (a) 硫化水素の選択的吸収剤を収容するよう、そして
サワーガスからの硫化水素と再循環ガスからの硫化水素
とを選択的吸収剤に吸収させるよう操作可能な吸収塔容
器; (b) ガスを吸収した選択的吸収剤を前記吸収塔容器か
ら受け取るよう、そして選択的吸収剤からガスをストリ
ッピングすることによって硫化水素を含有する供給ガス
流れを形成するよう操作可能な脱着塔容器; (c) 二酸化イオウと水蒸気とを形成するように、前記
供給ガス流れ中の硫化水素含有物の一部を酸素または酸
素高含量空気の存在下で燃焼させるよう配置された、そ
して硫化水素と二酸化イオウとの間で反応を起こさせて
イオウ蒸気と水蒸気を形成するよう配置された炉、この
とき前記炉は、イオウ蒸気、水蒸気、硫化水素、および
二酸化イオウを含有する流出ガス流れのための出口を有
する; (d) 前記流出ガス流れからイオウ蒸気を抜き取り、こ
れによってイオウ含量の少ないガス流れを形成させるた
めの手段; (e) 反応器に流入してくる前記イオウ蒸気含量の少な
いガス流れ中の二酸化イオウと存在しうるイオウ蒸気と
の実質的に全ての含有物を硫化水素に還元し、これによ
って還元ガス流れを形成させるための反応器; (f) 前記還元ガス流れから水蒸気含有物のほとんどを
抜き取り、これによって水蒸気含量の少ないガス流れを
形成させるための手段; および (g) 前記水蒸気抜き取り手段から前記吸収塔容器まで
通じている再循環ガス通路;を含む、硫化水素を含有す
るサワーガスを処理するための装置を提供する。
【００１１】サワーガス流れ中の硫化水素と再循環ガス
流れ中の硫化水素とを濃縮させるのに同じ吸収剤を使用
することによって、プラントの資本経費を低減できる。
従来のクラウス・プラントは、一般には、サワーガス中
の硫化水素を濃縮するための初期ガス処理ユニットより
上流に配置されており、一般には、サワーガス中の硫化
水素の流入イオウ含有物の約2/3を除去するための廃熱
ボイラーとイオウ凝縮器を組み込んだ炉; 残留イオウ含
有物のほとんどを除去するための複数の触媒作用クラウ
ス段階; および前記触媒作用クラウス段階の最も下流に
おいて、出ていく流出ガスから抜き取るためのテールガ
ス・クリーンアップ装置; を含む。比較すると、本発明
の方法と装置は、テールガス・クリーンアップ装置と触
媒作用クラウス段階を省き、その代わりに還元段階〔ク
ラウス触媒床を含んでよい(後述)〕と水除去段階のみを
使用している。
【００１２】硫化水素の吸収剤は、二酸化炭素からの硫
化水素の選択的分離を果たすべく調製されたアミン水溶
液であるのが好ましい。このようなアミンは当業界にお
いてよく知られており、一般には、二酸化炭素の吸収を
立体的に妨げる置換基を有する。特に好ましい吸収剤は
メチルジエタノールアミン(MDEA)である。他の適切な硫
化水素の選択的吸収剤がUS-A-4919912に開示されてい
る。
【００１３】吸収されないガスは、一般にはプロセスか
らのパージガスを形成し、通常は、その最終的な痕跡量
の硫化水素を二酸化イオウに転化できるように焼却炉に
送られる。焼却炉は一般に、燃焼生成物を大気中に排出
できる排気筒を有する。
【００１４】水蒸気は、吸収塔容器自体において還元ガ
ス流れから抜き取ることができるけれども、一般には、
還元工程と再循環硫化水素吸収工程との中間の別の容器
において水蒸気を別個に除去するのが好ましい。
【００１５】水蒸気含量の少ない他の部分を、硫化水素
の吸収をバイパスすることによって、追加の再循環流れ
として炉に戻すことができる。この追加の再循環流れに
より、異なった硫化水素濃度のサワーガス流れ、あるい
は種々の組成のもつサワーガス流れを取り扱う上で本発
明の方法のフレキシビリティが増す。
【００１６】必要であれば、前記工程(d)と(e)との間に
おいて、イオウ含量の少ないガス流れを、その中に含ま
れている二酸化イオウと硫化水素との触媒反応工程にて
処理することができる。この追加工程を行う場合、本発
明の装置はさらに、イオウ抜き取り手段と反応器との中
間に、イオウ含量の少ないガス流れ中の二酸化イオウと
硫化水素との反応を触媒するよう選定された触媒床を含
む。このような触媒反応工程により、還元段階を二酸化
イオウの濃縮におけるあらゆるサージの影響から防止し
やすくなる。
【００１７】硫化水素と二酸化イオウとの触媒反応は、
イオウの露点より高い温度(たとえば、160℃〜400℃の
範囲、特に160℃〜300℃の範囲)で行うのが好ましい。
硫化水素と二酸化イオウとの触媒反応で形成されるイオ
ウが全て、イオウ含量の少ないガス流れから抜き取られ
るのではなく還元反応器中に送られる。
【００１８】工程(d)の終点時でのイオウ含量の少ない
ガス流れ中の硫化水素対二酸化イオウのモル比は、通常
は少なくとも4:1であり、8.5:1あるいはそれ以上であっ
てもよい。比の値がこのような高いと、イオウ蒸気抜き
取り段階を去るガス流れ中の二酸化イオウの濃度を、通
常の操作時において1%のオーダーに保持することができ
る。従って、供給ガスの硫化水素含有物を考慮すると、
比較的少量の還元だけで済む。
【００１９】本発明の方法の還元工程は、250℃〜400℃
の範囲の温度で触媒作用的に行うのが好ましい。還元剤
は水素であるのが好ましい。一般には、イオウ含量の少
ないガス混合物は、イオウ蒸気や二酸化イオウを含め
て、存在する全ての還元可能なイオウ化学種を還元する
に足る充分な水素(炉中における硫化水素の熱分解によ
る)を含有する。しかしながら、必要であれば、補助的
水素発生器から水素を供給することができる。
【００２０】前記容器は、硫化水素と二酸化イオウとの
反応の触媒、および前記還元反応の触媒を収容するのが
好ましい。必要に応じて、サワー水ストリッパーガスを
炉の上流にて供給ガスとプレミックスしてもよいし、あ
るいは炉に別個に供給してもよい。サワー水ストリッパ
ーガスの全てを、アンモニアが完全に分解するように炉
の最も高温区域に供給するのが望ましい。
【００２１】イオウ蒸気は、流出ガス流れから凝縮によ
って抜き取るのが好ましい。水蒸気は、還元ガス流れか
ら直接接触凝縮(direct contact condensation)によっ
て抜き取るのが好ましい。
【００２２】必要であれば、本発明の方法の工程(d)と
(e)との中間にてイオウ蒸気をさらに形成させてもよ
い。添付の図面を参照しつつ実施例を挙げて、本発明の
方法と装置について以下に説明する。
【００２３】図1を参照すると、一般には最大35容量%ま
での硫化水素を含有するサワーガス流れがパイプライン
2に送られてきている。このサワー水ガス流れ(sour wat
er gas stream)は通常、二酸化炭素、アンモニア、およ
び炭化水素を含有する。サワー水ガス流れは通常、温度
が80℃〜90℃の範囲であり、圧力が1バール〜2バール
(好ましくは1絶対バール〜1.5絶対バール)の範囲であ
る。サワー水ガス流れが、パイプライン70を介して供給
される再循環流れと混合され、吸収塔容器4中にカラム
の形態で流入する。吸収塔容器4において、サワー水ガ
ス流れが上方に流れていき、吸収剤の下降流れ(通常は
メチルジエタノールアミンの水溶液)と接触する。吸収
塔容器4は、上昇ガスと下降液体との物質交換を容易に
するように、液体-蒸気接触手段(通常は、ランダム充填
物または構造的充填物)を収容している。ガスが容器4を
上昇するにつれて、ガスは硫化水素の含量が次第に少な
くなり、一方液体が下降していくにつれて、液体は硫化
水素の含量が次第に増していく。硫化水素含量の少ない
ガスが、出口6を介して吸収塔容器4の頂部からパージガ
スとして出ていき、一般には0.1容量%のオーダーの硫化
水素を含有する。パージガスは通常、残留している硫化
水素含有物を二酸化イオウに転化するために焼却炉(図
示せず)に送られる。焼却炉からのガスは通常、排気筒
(図示せず)を介して大気中に排出される。
【００２４】硫化水素の他に、二酸化炭素の一部も、塔
4における下降液体によって吸収される。吸収される二
酸化炭素の量は、吸収剤の選択性(吸収剤の選択性が高
いほど、吸収される二酸化炭素の量は少なくなる)およ
びサワーガス流れ中の二酸化炭素の分圧に依存する。一
般には、硫化水素に対する選択性の高い吸収剤を選定す
るのが望ましい。
【００２５】硫化水素を吸収した液体吸収剤が、底部の
出口8を介して吸収塔容器4を出て、ポンプ10によって脱
着塔容器もしくはストリッパー塔容器12に送られる。脱
着塔容器12は吸収塔容器4より高い圧力にて運転され、
リボイラー14が連結されている。リボイラー14は、容器
12の底部における液体がスチームとの間接的な熱交換に
よって沸騰する、という間接熱交換器の形態をとってい
る。従って容器12において蒸気の上昇流れがつくり出さ
れ、この結果、下降液体から硫化水素と二酸化炭素がス
トリッピングされる。脱着塔容器12には、下降液体と上
昇蒸気との間の物質移動を容易にするように、通常はラ
ンダム充填物もしくは構造的重点物の形態の液体-蒸気
接触デバイスが取り付けられている。脱着塔容器12の頂
部を出た硫化水素高含量ガス流れは凝縮器16を通るのが
好ましく、この凝縮器において前記硫化水素高含量ガス
流れが水との間接的な熱交換によって冷却される。水蒸
気と存在しうる蒸気状吸収剤が凝縮され、通常は脱着塔
容器12の頂部に戻される。硫化水素を実質的に含有して
いない液体吸収剤が脱着塔容器12の底部に進む。硫化水
素を実質的に含有していない液体吸収剤の流れが、ポン
プ18の運転によって容器12の底部から取り出され、熱交
換器26を通ることにより冷却され、そして貯蔵容器20中
に集められる。熱交換器26は、ストリッパー塔12への供
給物を予備加熱するのに使用される。このようにして冷
却された硫化水素非含有の吸収剤が貯蔵容器20に集めら
れ、吸収塔容器4のための吸収剤供給源として使用され
る。吸収剤は、ポンプ22によって冷却器24を介して、貯
蔵容器20から容器4の頂部に移送される。
【００２６】硫化水素高含量ガスは通常、40℃〜50℃の
温度で凝縮器16を出て、再加熱されずにパイプライン28
に沿って流れてバーナー30を通ってクラウス炉32に入
る。この硫化水素高含量ガスは、既に炉32を通過した幾
らかの硫化水素を含有する(すなわち、再循環ガスを含
む)。サワー水ストリッパーガス流れが、硫化水素高含
量ガスとは別個に、パイプライン34に沿ってバーナー30
に供給される。これとは別に、これら2つのガス流れを
プレミックスしてもよい。サワー水ストリッパーガス流
れは通常、アンモニア、硫化水素、および水蒸気を主成
分として含有する。
【００２７】バーナー30は一般に、一方の末端壁36を介
して、あるいは末端壁36に近い場所の側壁を介して、一
般には炉32の軸に対して直角に炉中に火炎を送り込む。
バーナー30には、パイプライン38から別個に、工業的に
純粋な酸素の流れ又は酸素高含量空気が供給される。い
ずれの場合も、パイプライン38に沿って供給されるガス
中の酸素のモル分率は、少なくとも0.8であるのが好ま
しい。実際、酸素流れは通常少なくとも90容量%の酸素
を含有しており、たとえば圧力スイング吸着や分別蒸留
によって空気から分離することができ、後者の分離法に
よれば、純度99%を越える酸素を得ることができる。
【００２８】炉32中に流入するガスの硫化水素含有物の
一部が、バーナー30によって炉32中で燃焼される。パイ
プライン28と34に沿って流れてくる硫化水素含有ガスの
流量に対して、パイプライン38に沿って流れてくる酸素
もしくは酸素高含量空気の流量は、存在しうる炭化水素
は完全に酸化されるが、流入する硫化水素については一
部だけしか酸化されない、というような流量である。さ
らに、存在しうるアンモニアも完全に分解されるのが望
ましい。従って、炉32において幾つかの化学反応が起こ
る。先ず第一に、存在しうる炭化水素を完全に酸化して
二酸化炭素と水蒸気にするという燃焼反応がある。存在
しうるアンモニアは、酸化されて窒素と水蒸気になる。
アンモニアの酸化を果たすために充分な温度(好ましく
は少なくとも1300℃)が確実に得られるよう留意しなけ
ればならない。
【００２９】しかしながら、主たる燃焼反応は、硫化水
素を燃焼して水蒸気と二酸化イオウを形成させるという
反応である。生成した二酸化イオウの一部が、炉32中に
おいて残留硫化水素と反応して、イオウ蒸気とさらなる
水蒸気を形成する。
【００３０】炉32の火炎ゾーンにおいて起こる他の重要
な反応は、硫化水素の一部が水素とイオウ蒸気に熱解離
するという反応である。さらに、アンモニアが存在する
場合は、アンモニアの水素と窒素への幾らかの熱解離が
起こる。酸素を多く含有した燃焼支持ガスを使用するこ
とにより、硫化水素とアンモニアの熱解離(熱分解とし
ても知られている)が容易になる。炉32中においては他
の種々の反応が起こることもある(たとえば、一酸化炭
素、オキシ硫化炭素、および二硫化炭素の形成)。
【００３１】一般には、硫化水素と二酸化イオウとの反
応を起こしやすくするために、また硫化水素とアンモニ
アの熱解離を起こしやすくするために、高い火炎温度(1
250℃〜1650℃)を使用するのが好ましい。一般には、炉
32へガスを再循環すると、火炎温度を蒸気温度範囲にお
ける低いほうの温度にするという影響を及ぼす。バーナ
ー30と炉32を操作する際には、当然のことながら、炉の
ライニングへの損傷を防ぐよう注意しなければならな
い。炉32へのバーナー30の入り込みの角度と位置および
火炎の形状は、このような損傷を防止するように選定す
る。硫化水素の熱解離は冷却効果を及ぼすので、バーナ
ー30の入り込みの角度と位置を選定する再にはこの点を
考慮に入れる必要がある。
【００３２】炉32は、1バール(絶対)〜2バール(絶対)
(好ましくは1.5バール〜1.2バール)の範囲の圧力で操作
される。炉32においてこれらの反応が起こる結果、一般
には硫化水素、二酸化イオウ、水蒸気、イオウ蒸気、水
素、二酸化炭素、一酸化炭素、アルゴン、窒素、および
痕跡量のオキシ硫化炭素を含んだ流出ガス流れが、出口
40を介して通常は900℃以上の温度にて炉32を出る。こ
のような温度においては、流出ガス流れの成分の一部が
まだ互いに反応しつつあり、従って、出口40におけるガ
ス混合物の正確な組成を指定することは困難である。ガ
ス流れは、出口40を通過して直接廃熱ボイラー42または
他の形態の熱交換器に入り、そこで250℃〜400℃の範囲
の温度に冷却される。ガス流れが廃熱ボイラー42を通過
するときに、水素の一部が再びイオウと結びついて硫化
水素を形成する傾向がある。
【００３３】冷却された流出ガス流れが廃熱ボイラー42
を出てイオウ凝縮器44に進み、そこでさらに120℃〜160
℃の範囲の温度に冷却されてイオウ蒸気が凝縮し、出口
46から抜き取られる。生成した液体イオウは通常、イオ
ウ・シール・ピット(sulphurseal pit)(図示せず)に送
られる。このようにして得られるイオウ蒸気含量の少な
いガス流れ(この時点においては通常、痕跡量のイオウ
蒸気しか含有していない)が、凝縮器44より下流の再熱
器48において、たとえば過熱水蒸気(または高温ガス)と
の間接的な熱交換によって250℃〜350℃の範囲の温度
(一般には約300℃)に加熱される。
【００３４】再加熱されたイオウ蒸気含量の少ないガス
流れが、ニ段階触媒反応器50の第1の段階52に流入す
る。第1の段階52は、クラウス反応(すなわち、硫化水素
と二酸化イオウとを反応させてイオウ蒸気と水蒸気を形
成させる反応)の少なくとも1種の従来触媒を含む。一般
には、第1の段階52における従来触媒は、活性アルミ
ナ、二酸化チタン、またはボーキサイトであり、イオウ
蒸気含量の少ないガス流れ中の二酸化イオウ含有物のほ
とんどが、硫化水素と反応してイオウ蒸気と水蒸気を形
成する。
【００３５】こうして得られるガス混合物が、二段階触
媒反応器50の第2の段階54(本発明の方法の1つの例にお
いては、イオウ蒸気と残留二酸化イオウの硫化水素への
水素還元を触媒するコバト-モリブデン酸化物という触
媒を含む)に進む。反応器50の第2の段階においては、他
の多くの反応が起こりうる。特に、存在しうる一酸化炭
素が水蒸気と反応して水素と二酸化炭素を形成する。さ
らに、イオウ蒸気含量の少ないガス流れ中に存在しうる
オキシ硫化炭素の少なくとも90%(全てではない)が、触
媒反応器中において二酸化炭素と硫化水素に加水分解さ
れる。同様に、イオウ蒸気含量の少ないガス流れ中に存
在しうる二硫化炭素も、二酸化炭素と硫化水素に加水分
解される。
【００３６】これとは別の態様では、イオウ蒸気含量の
少ないガス流れが、反応器50の上流にて250℃未満の温
度(たとえば165℃〜200℃の範囲)に再加熱され、そして
段階52と54の中間にて250℃〜400℃の範囲の温度(たと
えば300℃)に再加熱される。
【００３７】反応器50の第2の段階54において起こさせ
る還元反応に必要な水素の少なくとも一部が、イオウ蒸
気含量の少ないガス流れ自体中に存在している。従っ
て、外部の供給源から水素還元剤を加える必要がないこ
とが多い。それにもかかわらず、存在する全てのイオウ
と二酸化イオウを硫化水素に完全に還元するに足る充分
な速度で外部供給水素を加えるためのパイプライン56を
設けるのが好ましい。外部供給水素は、たとえば炭化水
素の部分酸化によって(好ましくは、高純度酸素または
酸素高含量空気を酸化剤として使用して)その場で生成
させることができる。
【００３８】必要であれば、反応器50の第2の段階54
に、触媒中に過剰の熱が発生したときに冷却剤(たとえ
ばスチーム)を通すことのできる冷却用コイルを取り付
けることができる。
【００３９】このようにして得られる還元ガス流れ(こ
の時点では、実質的に硫化水素、水蒸気、二酸化炭素、
窒素、およびアルゴンからなる)が反応器50を出て熱交
換器58に流入し、そこで水および/またはスチームとの
間接的な熱交換によって100℃〜200℃の範囲の温度に冷
却される。
【００４０】この還元ガス流れが、緩熱で直接接触の冷
却塔60に導入される。冷却塔60において、ガス流れが上
方に進み、水の下降流れと接触する。このようにして還
元ガス流れが冷却され、水蒸気含有物のほとんど(通常
は85%を越える)が凝縮し、この凝縮物が下降液体流れに
入り込む。冷却塔60は、上昇蒸気と下降液体との間の物
質移動を容易にするよう、ランダム充填物もしくは構造
的充填物(図示せず)を収容するのが好ましい。この結
果、水蒸気含量の少ないガス流れが形成される。冷却塔
60の底部から出た水は、ポンプ62によって再循環され、
冷却器64において冷却されてから冷却塔60の頂部に再び
導入される。過剰の水が出口66を介して除去され、サワ
ー水ストリッパー(図示せず)に送られる。
【００４１】水蒸気含量の少ないガス流れが2つの補助
的流れに分けられる。一方の補助的流れは、炉32に再循
環流れとして戻される。この再循環流れは再加熱しない
のが好ましいが、炉32への戻りを果たすために通常はフ
ァン68を使用する。これとは別に、スチームとsasとを
混合するエジェクターまたはエダクターを冷却塔60より
上流において使用することもできる。当然のことなが
ら、加えられたスチームのほとんどは冷却塔60において
凝縮する。必要であれば、再循環流れの一部または全部
を、炉32より下流の区域に戻すこともできる。これとは
別に、あるいはこれに加えて、再循環流れの一部または
全部を、バーナー30より上流のパイプラインにおいて硫
化水素高含量ガス流れと混合することもできる。
【００４２】他方の補助的ガス流れは、パイプライン70
に送られて吸収塔4に再循環される。他方の補助的ガス
流れの量は、吸収塔容器4の出口6を介してパージガスを
排出することによって、図1のプラント中における窒
素、アルゴン、および二酸化炭素の堆積が防止されるよ
うな量である。
【００４３】図1の装置は、イオウ凝縮器44を出たイオ
ウ蒸気含量の少ないガス流れ中の二酸化イオウ濃度が急
に増大しても充分に対処することができる。これは、反
応器50の第1の段階52が、第2の段階への入口において二
酸化イオウの濃度の変化を“減衰させる”からである。
さらに、第1の段階52の存在が、通常の運転時におい
て、二酸化イオウの濃度を、もしこの第1の段階がなけ
れば得られる値の1/3未満に減少させるように作用す
る。二酸化のイオウ濃度が急に増大したとしても、反応
器50において還元を完全に起こさせるだけの充分な量の
水素がガス流れ中に存在している、と考えられる。しか
しながら、硫化水素の熱分解によって炉32中に形成され
る水素が、反応器50において全ての還元可能なイオウ化
学種を完全に還元するのに不充分な量となる場合は、温
度モニタリングまたは濃度モニタリングを使用して、パ
イプライン56を介して水素の供給を開始することができ
る。同様に、第2の段階54における還元反応の程度が大
きくて、触媒床に過剰の発熱を起こした場合に、温度モ
ニタリングを使用して第2の段階54への冷却剤(通常はス
チーム)の供給を開始もしくは調節することができる。
【００４４】図面に示されている装置に対しては、種々
の変形および改良形が可能である。たとえば、触媒の第
1の段階52を反応器50から取り除いて、硫化水素と二酸
化イオウとの間に反応が起こらないようにすることもで
きる。
【図面の簡単な説明】
【図１】図1は、硫化水素を含有するガス流れからイオ
ウを回収するための第1のプラントの概略流れ図であ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 リチャード・ウィリアム・ワトソン イギリス国エルエス29・０エスエイチ，ウ ェスト・ヨークシャー，ニアー・イルクリ ー，アディンガム，スキップトン・ロー ド，ダレス・ビュー，ウェールズ・クロウ ズ ９ (72)発明者 スティーブン・ライズ・グラビル イギリス国エス７・１エヌエヌ，シェフフ ィールド，ネザー・エッジ，ケンウッド・ アベニュー ４ Ｆターム(参考） 4D002 AA02 AA03 AC10 BA02 BA05 BA06 DA32 DA70 EA02 EA08 FA07 GA01 GB03

Claims (13)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 (a) サワーガスからの硫化水素と再循
    環ガスからの硫化水素を硫化水素の選択的吸収剤に選択
    的に吸収させる工程; (b) 吸収されたガスを選択的吸収剤からストリッピン
    グすることによって、硫化水素を含有する供給ガス流れ
    を生成させる工程; (c) 前記供給ガス流れ中の硫化水素含有物の一部を、
    二酸化イオウと水蒸気を形成するよう炉中にて燃焼さ
    せ、前記供給ガスの一部の燃焼を保持するよう酸素高含
    量空気または酸素を炉に供給し、そして生成した二酸化
    イオウと硫化水素とを、イオウ蒸気、水蒸気、硫化水
    素、および二酸化イオウを含有する流出ガス流れを形成
    するよう炉中において反応させる工程; (d) イオウ含量の少ないガス流れを形成するよう、前
    記流出ガス流れからイオウ蒸気抜き取る工程; (e) 還元ガス流れを形成するよう、イオウ含量の少な
    いガス流れ中の二酸化イオウと存在しうるイオウ蒸気の
    全含有物を実質的に硫化水素に還元する工程; (f) 水蒸気含量の少ないガス流れを形成するよう、前
    記還元ガス流れから水蒸気のほとんどを除去する工程;
    および (g) 前記水蒸気含量の少ないガス流れの少なくとも一
    部を前記工程(a)に再循環ガスとして戻す工程;を含む、
    硫化水素を含有するサワーガスを処理する方法。
  2. 【請求項２】 前記工程(b)と(c)との間にて、イオウ含
    量の少ないガス流れを、そのガス流れ中に含有されてい
    る二酸化イオウと硫化水素との間の触媒反応の工程にて
    処理する、請求項1記載の方法。
  3. 【請求項３】 前記還元工程を、250℃〜400℃の範囲の
    温度にて触媒作用的に行う、請求項2記載の方法。
  4. 【請求項４】 硫化水素と二酸化イオウとの間の触媒反
    応において形成される全てのイオウを還元反応中に送
    る、請求項2または3に記載の方法。
  5. 【請求項５】 水蒸気を、硫化水素の吸収とは別個に還
    元ガス流れから除去する、請求項1〜4のいずれか一項に
    記載の方法。
  6. 【請求項６】 水蒸気含量の少ないガス流れの他の部分
    を、硫化水素の吸収をバイパスすることによって炉に再
    循環させる、請求項1〜5のいずれか一項に記載の方法。
  7. 【請求項７】 サワー水ストリッパーガスを、炉の上流
    にて供給ガスとプレミックスする、請求項1〜6のいずれ
    か一項に記載の方法。
  8. 【請求項８】 サワー水ストリッパーガスを、供給ガス
    とは別個に炉に供給する、請求項1〜7のいずれか一項に
    記載の方法。
  9. 【請求項９】 (a) 硫化水素の選択的吸収剤を収容す
    るよう、そしてサワーガスからの硫化水素と再循環ガス
    からの硫化水素とを選択的吸収剤に吸収させるよう操作
    可能な吸収塔容器; (b) ガスを吸収した選択的吸収剤を前記吸収塔容器か
    ら受け取るよう、そして選択的吸収剤からガスをストリ
    ッピングすることによって硫化水素を含有する供給ガス
    流れを形成するよう操作可能な脱着塔容器; (c) 二酸化イオウと水蒸気とを形成するように、前記
    供給ガス流れ中の硫化水素含有物の一部を酸素または酸
    素高含量空気の存在下で燃焼させるよう配置された、そ
    して硫化水素と二酸化イオウとの間で反応を起こさせて
    イオウ蒸気と水蒸気を形成するよう配置された炉、この
    とき前記炉は、イオウ蒸気、水蒸気、硫化水素、および
    二酸化イオウを含有する流出ガス流れのための出口を有
    する; (d) 前記流出ガス流れからイオウ蒸気を抜き取り、こ
    れによってイオウ含量の少ないガス流れを形成させるた
    めの手段; (e) 反応器に流入してくる前記イオウ蒸気含量の少な
    いガス流れ中の二酸化イオウと存在しうるイオウ蒸気と
    の実質的に全ての含有物を硫化水素に還元し、これによ
    って還元ガス流れを形成させるための反応器; (f) 前記還元ガス流れから水蒸気含有物のほとんどを
    抜き取り、これによって水蒸気含量の少ないガス流れを
    形成させるための手段; および (g) 前記水蒸気抜き取り手段から前記吸収塔容器まで
    通じている再循環ガス通路;を含む、硫化水素を含有す
    る供給ガスを処理するための装置。
  10. 【請求項１０】 イオウ抜き取り手段と反応器との中間
    に、イオウ含量の少ないガス流れ中の二酸化イオウと硫
    化水素との反応を触媒するよう選定された触媒床をさら
    に含む、請求項9記載の装置。
  11. 【請求項１１】 触媒床と反応器との中間にイオウ抜き
    取り手段が存在しない、請求項10記載の装置。
  12. 【請求項１２】 前記反応器が、二酸化イオウとイオウ
    蒸気を硫化水素に還元する触媒床を含む、請求項10また
    は11に記載の装置。
  13. 【請求項１３】 吸収塔容器をバイパスすることによっ
    て水蒸気抜き取り手段から炉まで通じている他の再循環
    ガス通路をさらに含む、請求項9〜12のいずれか一項に
    記載の装置。
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