JP2002134134A - 固体高分子電解質膜及びこれを用いた燃料電池 - Google Patents
固体高分子電解質膜及びこれを用いた燃料電池Info
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Abstract
ることなく、容易に取り扱うことができ、セパレーター
との間で十分なガスシール性が得られる固体高分子電解
質膜を提供する。 【解決手段】 燃料電池用の固体高分子電解質膜におい
て、アノード及びカソードに挟まれていない非発電領域
を有し、前記非発電領域の少なくとも一部に防湿コーテ
ィング層を設けたことを特徴とする固体高分子電解質
膜。
Description
型燃料電池(PEFC)に用いる固体高分子電解質膜に関
し、特に、シール性に優れ、燃料ガス(水素)、酸化剤
ガス(空気)、加湿水及び冷媒の漏れを防止できる固体
高分子電解質膜に関する。
とその両側に設けられたアノード及びカソードからなる
単位電池を、セパレーターを介して積層してなる。この
ようないわゆる積層型の燃料電池は、燃料ガス、酸化ガ
ス及び冷媒を分断すると共に各々を単位電池内部へ導く
流路をもち且つ電子伝達機能を併せもつカーボン系セパ
レーター、セパレーター表面の流路凸部と接触し電子を
電極部とセパレーター間で伝達させると同時に燃料ガス
或いは酸化剤ガスを拡散させるカーボン繊維系拡散層、
燃料ガスの化学反応を起こさせプロトンと電子を発生さ
せるアノード極(触媒電極部)、酸素とプロトンと電子
から水を生成するカソード極(触媒電極部)、またプロ
トンをイオン伝導させる電解質膜(加湿状態)から構成
される。
り、セパレーターのアノード側には燃料ガスが供給さ
れ、カソード側には酸化剤ガスが供給される。このよう
な反応ガスの供給の結果、電気化学的反応の進行に伴い
電子が発生し、この電子を外部回路に取り出すことによ
り、電気エネルギーを発生する。
々独立して設計した通路を通らせなければならないが、
これを達成するためには、各系を仕切るシール技術が重
要となる。シール部位としては、スタック(単位電池を
基本ユニットとして多段に積層したもの)の構造により
多少異なるが、一例としては、燃料ガス、酸化剤ガス、
加湿水及び冷媒を各セルに供給するためにスタックを貫
通して設けた連通口部の周囲、MEA(電解膜十触媒電
極層十拡散層)の外周、セパレーター面を冷却するため
にセパレーター面に沿って流す冷媒流路面外周、また各
セパレーターの表裏の外周などがある。
ーン系、エチレンプロピレン系などの有機ゴム等の弾性
材料(シート状、Oリング状、接着硬化タイプの液状硬
化型材料など)からなる枠体を用いて圧縮積層し弾性材
料の反発力でシールする方法、無機系シート(黒鉛そ
の他セラミック系繊維シートなど)で圧縮し絞め殺しの
状態でシールする方法、加締めやメカニカルシールな
どがある。
ーター及びMEAの強度、表面状態に依存するが、燃料
電池を自動車に搭載する場合には寸法が限られるため小
型化が必要である。特にスタックを構成する各セルを薄
板化する事が必要となり、必然的にMEAとセパレータ
ーを薄くする必要が生じる。この場合、シールが直接接
触しているセパレーターなどは、主にカーボン系の脆い
材料でできているため厚さを薄くするとスタック積層時
には破壊されやすくなる。その為、シール方法としては
有機ゴムなど柔らかく適度に反発力のあるシール材でシ
ールする上記の方法が適当である。
範囲の加圧状態でシール性を確保しようとすると、ME
A(実際にシール材と接触するのは電解膜)の表面状
態、つまり皺、うねり、折れ曲がり、面粗度等の影響が
非常に大きくなる。
量に応じ急激に膨張又は収縮するという問題があり、特
にシールと接する部位は電極層、拡散層が無く電解膜の
みが露出しており、皺が発生しやすい。その為、シール
の材料、構造によらず良好なシール性を確保する事が非
常に難しくなる。また、皺を発生させずにMEAを組付
ける為には、厳密に湿度管理された環境を準備する必要
があり生産性に難がある。
密な湿度管理を要さず容易に取り扱うことができ、セパ
レーターとの間で十分なガスシール性が得られる固体高
分子電解質膜を提供することを目的とする。
の結果、本発明者らは、固体高分子電解質膜の非発電領
域に防湿コーティングを施すことにより、発電性能に影
響を与えることなく、空気中の水分量に応じ急激に膨張
又は収縮せず、容易に取り扱うことのできる固体高分子
電解質膜が得られることを見出し、本発明に想到した。
は、アノード及びカソードに挟まれていない非発電領域
を有し、前記非発電領域の少なくとも一部に防湿コーテ
ィング層を設けたことを特徴とする。
われない非発電領域(通常、固体高分子電解質膜の外縁
部)に防湿コーティング層を設けているため、空気中の
水分量よる膨張又は収縮が無くなり、皺の発生が防止で
き、その結果、シール面の平滑性が高まり、シール性が
向上する。また、電解膜全体が固体高分子電解質からな
る為、発電領域と非発電領域での膨張、収縮の差が小さ
く、応力が発生しにくい。また、防湿コーティング層の
設置により機械的強度が付加され、電極層や拡散層が無
い電解膜の露出部分での破損や、連通口(冷媒、燃料ガ
ス、酸化剤ガス)ヘの電解膜のはみ出しが無くなる。
高分子電解質膜を詳細に説明する。
及びカソードに挟まれた発電領域と、アノード及びカソ
ードに挟まれていない非発電領域とからなり、前記非発
電領域の少なくとも一部に防湿コーティング層を設けた
ものである。本発明においては、電池反応に関わる発電
領域以外に防湿コーティング層を備えているので、発電
性能を低下させることなくシール性を向上できる。
ルムは、電気化学的反応により生成したH+ イオン及び
電子の伝導性がある物質であれば、いかなる材料からな
るものでもよい。本発明に用いるベースフィルムとして
は、例えば、フッ素系、ハイドロカーボン系、リン酸含
浸タイプ等のポリマーフィルムを例示できる。固体高分
子電解質膜の薄肉化の観点からは、ナフィオン117等
のパーフルオロスルホン酸からなる導電性ポリマーのフ
ィルムを用いることが好ましい。ベースフィルムの膜厚
は一般に10〜80μm、好ましくは15〜50μmである。
く公知のものを使用できる。固体高分子電解質膜との密
着性の観点からは、固体高分子電解質膜と同系統の成分
(相溶性の高い成分)を主成分とする防湿コーティング
剤を用いることが好ましく、たとえば固体高分子電解質
膜としてパーフルオロスルホン酸膜を用いる場合は、フ
ッ素系樹脂を主成分とする防湿コーティング剤を用いる
ことが好ましい。また、防湿コーティング剤に、枠材と
の接着性を高める為の成分を添加することも好ましい。
しない常温硬化タイプの溶剤系又は水溶性のコーティン
グ剤が好ましい。ただし、加熱硬化型の防湿コーティン
グ剤であっても、固体高分子電解質膜を劣化させない程
度の温度にて加熱硬化するものであれば使用可能であ
る。
非発電領域に相当する領域の少なくとも一部に、当該防
湿コーティング剤を用いて、防湿コーティング層を形成
することにより、電解質膜の吸湿を防止する。防湿コー
ティング層の厚さは、1〜30μmが好ましく、特に3〜
10μmが好ましい。防湿コーティング層は、ベースフィ
ルムの両面に設けることが好ましいが、片面のみに設け
ても良い。
非発電領域は固体高分子電解質膜の外縁部に設けられ
る。固体高分子電解質膜はこの防湿コーティング層を設
けた部位をもってシール性を有する枠体により挟持され
る。
膜は、図1(a)に示すように、正方形の固体高分子電解
質膜の外縁部に非発電領域が設けられており、非発電領
域全体に防湿コーティング層11が設けられている。点線
で囲まれた領域13はアノード及びカソードを配置する位
置であり、発電領域に相当する。防湿コーティング層は
非発電領域すべてに設ける必要はなく、部分的に非発電
領域が露出していても良い。例えば、図1(b)のよう
に、非発電領域を、最外縁の防湿コーティング層が設け
られた部位と、中間外縁の防湿コーティング剤未処理部
位とから構成してもよい。また、発電性能に影響を与え
ない範囲であれば、図1(c)のように、防湿コーティン
グ層は発電部位にはみだしていても良い。なお図1では
形状を正方形としたが、固体高分子電解質膜はいかなる
形状でもよく、例えば、燃料ガス等を各セルに供給する
ためにスタックを貫通する連通孔を設ける場合は、固体
高分子電解質膜において連通口に相当する位置に開口部
を設けてもよい。また、防湿コーティング層を設ける位
置も固体高分子電解質膜の外周部に特定されず、例えば
連通口用の開口部を外縁部以外に設けた場合、その開口
部周辺に防湿コーティング層を形成しても良い。
膜1をセパレーター22に組み付けて使用する。シール性
を確保するため、固体高分子電解質膜1の外縁部をセパ
レーター22で挟圧して、各種供給ガスの混合が生じない
構造とする。固体高分子電解質膜の片面にはアノード23
が、もう一方の面にはカソード24がそれぞれ活性部位に
対応する位置に設けられており、さらに燃料ガス或いは
酸化剤ガスを拡散させるカーボン繊維系拡散層25が両面
に設けられている。各セパレーターの周辺部には、図2
の拡大図に示すようにシール性を有する枠材21が取り付
けられている。固体高分子電解質膜1外縁の防湿コーテ
ィング層11が設けられた非発電領域は、シール性を有す
る枠材21により挟持されており、もってセパレーターと
の間で十分なガスシール性が確保されている。
特に限定されないが、例えば次のような方法により製造
することができる。
融状態でダイ41から押出して、押出し成形等によりベー
スフィルムを作成する。次いで、ベースフィルムの非発
電領域に相当する部位に、防湿コーティング剤をスプレ
ーする。図3(a)においては、発電領域に防湿コーティ
ング剤が付着しないように、スプレーを移動させて防湿
コーティングを行っているが、発電領域を鉄板等でマス
キングしたり、発電領域をテーピングしたりしておけ
ば、固体高分子電解質膜全体にスプレーしても良い。ま
た、スプレー法以外にも、塗布法、ディッピング法、印
刷法等公知の方法により、防湿コーティング層を形成し
ても良い。
ング剤の硬化条件に応じて硬化させた後、巻取りロール
42で巻き取る。加熱硬化性の防湿コーティング剤を用い
た場合は、巻き取る前にオーブンを通過させる。硬化に
十分な時間が必要な場合は、巻取りロールまでの距離を
十分にとる。最後に打ち抜き又は裁断により、固体高分
子電解質膜を所望の形状にする(図3(b))。
本発明はこれらに限定されるものではない。
ルホン酸膜(厚さ50μm、50mm×50mm)に、表1に示す4
種類の防湿コーティング剤を用いて外縁部に防湿コーテ
ィング層を形成し、実施例1〜4の固体高分子電解質膜
を作成した。なお、パーフルオロスルホン酸膜の耐熱性
が、実施例3及び4の防湿コーティング剤の推奨硬化条
件温度(140℃、200℃)より低いため、実施例3、4では
膜に影響のない温度(100℃)で加熱硬化させた。
湿性試験を行った。結果を表3に示す。また、シール性
確認試験を行った。図4に示すように、固体高分子電解
質膜をシール21とともにセパレーターに相当する治具31
a、31bに組み付け、治具を水中に没し、治具の加圧孔
32に取り付けたコネクター及びチューブ(図示せず)を
介してHeガスにて加圧し、治具31a、31bの間からの
気泡の発生及び加圧ライン中に設けたフローメーターに
よりガス漏れの有無を判定した。90℃×200時間加熱劣
化処理後のサンプルについてのシール性確認試験の結果
を表4に示す。
については、未処理の比較例1と比較して耐湿性改善の
効果がみられた。実施例4については、耐湿性が殆ど改
善されなかったが、これは膜の硬化条件が、推奨硬化条
件温度(200℃)よりはるかに低かったため、防湿コーテ
ィング層の硬化が不十分であったことに起因すると考え
られる。
いて、実施例1〜4は、封止圧力以上の耐シール性を有
していたのに対し、比較例1では封止圧力で漏れが発生
した。
は、優れた耐湿性及びガスシール性を有するものであ
る。
子電解質膜は、アノード及びカソードに挟まれていない
非発電領域を有し、前記非発電領域の少なくとも一部に
防湿コーティング層を設けているため、耐湿性及びガス
シール性を向上できる。かかる特徴を有する本発明の固
体高分子電解質膜は積層型燃料電池用の固体高分子電解
質膜として極めて有用である。
面図である。
に装着した状態を示す断面図である。
した模式図である。
置の断面図である。
Claims (7)
- 【請求項1】 外縁部に防湿コーティング層を設けたこ
とを特徴とする固体高分子電解質膜。 - 【請求項2】 燃料電池用の固体高分子電解質膜におい
て、アノード及びカソードに挟まれていない非発電領域
を有し、前記非発電領域の少なくとも一部に防湿コーテ
ィング層を設けたことを特徴とする固体高分子電解質
膜。 - 【請求項3】 請求項2に記載の固体高分子電解質膜に
おいて、前記固体高分子電解質膜は前記非発電領域にお
いてシール性を有する一対の枠体により挟持されてお
り、前記枠体と接触するシール面に前記防湿コーティン
グ層が設けられていることを特徴とする固体高分子電解
質膜。 - 【請求項4】 請求項1〜3のいずれかに記載の固体高
分子電解質膜において、前記固体高分子電解質膜がパー
フルオロスルホン酸膜であり、前記防湿コーティング層
がフッ素樹脂からなることを特徴とする固体高分子電解
質膜。 - 【請求項5】 請求項1〜4のいずれかに記載の固体高
分子電解質膜において、前記防湿コーティング層は、加
熱処理を必要としない常温硬化タイプの防湿コーティン
グ液を塗設することにより形成されていることを特徴と
する固体高分子電解質膜。 - 【請求項6】 請求項1〜5のいずれかに記載の固体高
分子電解質膜において、前記防湿コーティング層は、塗
布法、スプレー法、ディッピング法、印刷法のいずれか
の方法により形成されていることを特徴とする固体高分
子電解質膜。 - 【請求項7】 請求項1〜6のいずれかに記載の固体高
分子電解質膜と、前記固体高分子電解質膜の両側に設け
られたアノード及びカソードとからなる単位電池を、セ
パレーターを介して積層したことを特徴とする燃料電
池。
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