JP2002121013A - スピネル型サイアロンおよびその粉末の製造方法 - Google Patents
スピネル型サイアロンおよびその粉末の製造方法Info
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- JP2002121013A JP2002121013A JP2000312642A JP2000312642A JP2002121013A JP 2002121013 A JP2002121013 A JP 2002121013A JP 2000312642 A JP2000312642 A JP 2000312642A JP 2000312642 A JP2000312642 A JP 2000312642A JP 2002121013 A JP2002121013 A JP 2002121013A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】衝撃加圧技術を利用することによる新規物質の
開発。 【構成】化学式Ｓｉ6-x Ａｌx Ｏx Ｎ8-x （０＜ｘ≦
４．２）で表される高圧相のスピネル型サイアロン。化
学式Ｓｉ6-x Ａｌx Ｏx Ｎ8-x （０＜ｘ≦４．２）で表
される低圧相β−サイアロン粉末と銅粉との混合物から
なる加圧成形体を１５ＧＰａ以上の圧力で、加圧時間５
マイクロ秒以下の衝撃波によって瞬間的に加圧すること
によって低圧相β−サイアロンを高圧相のスピネル型サ
イアロンに相転移させることによって高圧相のスピネル
型サイアロン粉末を製造する。
開発。 【構成】化学式Ｓｉ6-x Ａｌx Ｏx Ｎ8-x （０＜ｘ≦
４．２）で表される高圧相のスピネル型サイアロン。化
学式Ｓｉ6-x Ａｌx Ｏx Ｎ8-x （０＜ｘ≦４．２）で表
される低圧相β−サイアロン粉末と銅粉との混合物から
なる加圧成形体を１５ＧＰａ以上の圧力で、加圧時間５
マイクロ秒以下の衝撃波によって瞬間的に加圧すること
によって低圧相β−サイアロンを高圧相のスピネル型サ
イアロンに相転移させることによって高圧相のスピネル
型サイアロン粉末を製造する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、新規な高圧相スピ
ネル型サイアロンおよびその粉末の製造方法に関する。
ネル型サイアロンおよびその粉末の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、化学式Ｓｉ6-x Ａｌx Ｏx Ｎ8-x
のｘ＝０の場合のスピネル型窒化ケイ素Ｓｉ6 Ｎ8 の合
成法は既知であったが、高圧相スピネル型サイアロンの
存在やその合成法は全く知られていなかった。
のｘ＝０の場合のスピネル型窒化ケイ素Ｓｉ6 Ｎ8 の合
成法は既知であったが、高圧相スピネル型サイアロンの
存在やその合成法は全く知られていなかった。
【０００３】ダイヤモンドアンビルセル中でＳｉとＮ2
流体を反応させたり、あるいは低圧相窒化ケイ素（α−
Ｓｉ3 Ｎ4 、β−Ｓｉ3 Ｎ4 、アモルファスＳｉ3 Ｎ4
等）を１５ＧＰａ、２０００Ｋ以上に加圧加熱すること
により、または低圧相窒化ケイ素を２０ＧＰａ以上で衝
撃処理することでスピネル型窒化ケイ素を合成する方法
は公知である。
流体を反応させたり、あるいは低圧相窒化ケイ素（α−
Ｓｉ3 Ｎ4 、β−Ｓｉ3 Ｎ4 、アモルファスＳｉ3 Ｎ4
等）を１５ＧＰａ、２０００Ｋ以上に加圧加熱すること
により、または低圧相窒化ケイ素を２０ＧＰａ以上で衝
撃処理することでスピネル型窒化ケイ素を合成する方法
は公知である。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】従来技術である衝撃波
を利用した衝撃加圧技術を利用することによって新規物
質のスピネル型サイアロンを大量合成できれば、その物
性等を調べ、新しく物質開発を行うことができ、スピネ
ル型窒化ケイ素に酸化物Ａｌ2 Ｏ3 や窒化物ＡｌＮ等を
固溶させた新材料の開発も可能になる。
を利用した衝撃加圧技術を利用することによって新規物
質のスピネル型サイアロンを大量合成できれば、その物
性等を調べ、新しく物質開発を行うことができ、スピネ
ル型窒化ケイ素に酸化物Ａｌ2 Ｏ3 や窒化物ＡｌＮ等を
固溶させた新材料の開発も可能になる。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、低圧相サイアロン
粉末に適量の銅粉を混合し、適当な密度に加圧成形し、
その成形体に適当な圧力、温度の衝撃圧縮をある程度以
上の短時間加えるようにすれば、出発原料のサイアロン
粉末の組成を変えることなく、一回の衝撃処理で高圧相
スピネル型サイアロン粉末に変換させ得ることを見出し
た。
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、低圧相サイアロン
粉末に適量の銅粉を混合し、適当な密度に加圧成形し、
その成形体に適当な圧力、温度の衝撃圧縮をある程度以
上の短時間加えるようにすれば、出発原料のサイアロン
粉末の組成を変えることなく、一回の衝撃処理で高圧相
スピネル型サイアロン粉末に変換させ得ることを見出し
た。
【０００６】すなわち、本発明は、化学式Ｓｉ6-x Ａｌ
x Ｏx Ｎ8-x （０＜ｘ≦４．２）で表される高圧相のス
ピネル型サイアロンである。
x Ｏx Ｎ8-x （０＜ｘ≦４．２）で表される高圧相のス
ピネル型サイアロンである。
【０００７】また、本発明は、化学式Ｓｉ6-x Ａｌx Ｏ
x Ｎ8-x （０＜ｘ≦４．２）で表される低圧相β−サイ
アロン粉末と銅粉との混合物からなる加圧成形体を１５
ＧＰａ以上の圧力で、加圧時間５マイクロ秒以下の衝撃
波によって瞬間的に加圧することによって低圧相β−サ
イアロンを高圧相のスピネル型サイアロンに相転移させ
ることを特徴とするスピネル型サイアロン粉末の製造方
法である。
x Ｎ8-x （０＜ｘ≦４．２）で表される低圧相β−サイ
アロン粉末と銅粉との混合物からなる加圧成形体を１５
ＧＰａ以上の圧力で、加圧時間５マイクロ秒以下の衝撃
波によって瞬間的に加圧することによって低圧相β−サ
イアロンを高圧相のスピネル型サイアロンに相転移させ
ることを特徴とするスピネル型サイアロン粉末の製造方
法である。
【０００８】本発明の高圧相のスピネル型サイアロン
は、スピネル型構造で種々の陽イオンを取り込むことが
でき、熱的安定性や酸化雰囲気下での安定性等において
優れている。この安定性は、化学的に他の微量成分を加
えることで光学的、電気的性質に反映され、機械材料と
してだけでなく、光学材料や電子材料等の用途が考えら
れる。
は、スピネル型構造で種々の陽イオンを取り込むことが
でき、熱的安定性や酸化雰囲気下での安定性等において
優れている。この安定性は、化学的に他の微量成分を加
えることで光学的、電気的性質に反映され、機械材料と
してだけでなく、光学材料や電子材料等の用途が考えら
れる。
【０００９】
【発明の実施の形態】本発明の高圧相のスピネル型サイ
アロンの製造方法においては、瞬間的な衝撃圧縮で発生
する高温高圧状態を利用して物質合成を行う既知の衝撃
加圧方法を利用することができる。この衝撃加圧方法に
おいては、火薬を利用して飛翔体を高速で出発原料容器
に衝突させてその衝撃により出発原料に圧力を加える装
置を用いる。
アロンの製造方法においては、瞬間的な衝撃圧縮で発生
する高温高圧状態を利用して物質合成を行う既知の衝撃
加圧方法を利用することができる。この衝撃加圧方法に
おいては、火薬を利用して飛翔体を高速で出発原料容器
に衝突させてその衝撃により出発原料に圧力を加える装
置を用いる。
【００１０】図１は、本発明の方法を実施するための衝
撃波の発生および衝撃処理試料を例示したものである。
具体的には、出発原料（２）を衝撃波の破壊から保護す
るための銅製回収容器（３）内に入れ、銅製ネジ蓋
（４）で出発原料の背後から押さえた後、大型の鉄製円
形収納体（１）に埋め込み、ターゲットとする。一方、
衝撃波を高速の飛翔体（８）の衝突で発生させるため
に、火薬銃で加速する。衝撃圧を高めるために飛翔体は
高密度ポリエチレン製サーボ（６）の前面に銅製の飛翔
板（７）が付いている。
撃波の発生および衝撃処理試料を例示したものである。
具体的には、出発原料（２）を衝撃波の破壊から保護す
るための銅製回収容器（３）内に入れ、銅製ネジ蓋
（４）で出発原料の背後から押さえた後、大型の鉄製円
形収納体（１）に埋め込み、ターゲットとする。一方、
衝撃波を高速の飛翔体（８）の衝突で発生させるため
に、火薬銃で加速する。衝撃圧を高めるために飛翔体は
高密度ポリエチレン製サーボ（６）の前面に銅製の飛翔
板（７）が付いている。
【００１１】この衝撃加圧方法においては、加圧成形体
を形成する条件と衝撃加圧条件が重要である。加圧成形
体を形成する条件としては、出発原料である低圧相β−
サイアロン粉末と銅粉の選択、混合条件、加圧成形体の
見かけ密度、その加圧成形体中での空隙の分布等が挙げ
られる。
を形成する条件と衝撃加圧条件が重要である。加圧成形
体を形成する条件としては、出発原料である低圧相β−
サイアロン粉末と銅粉の選択、混合条件、加圧成形体の
見かけ密度、その加圧成形体中での空隙の分布等が挙げ
られる。
【００１２】出発原料の低圧相β−サイアロン粉末は、
結晶性の良い微粉末がよく、粒径は１０μｍ以下が望ま
しい。この低圧相β−サイアロン粉末は、所定比のＳｉ
3Ｎ4、Ａｌ2Ｏ3およびＡｌＮの混合粉末を１７００〜１
８００℃の温度で反応させることで、あるいは窒素ガス
雰囲気中で次の反応式に従って高温自発反応で合成する
ことができる。 3(6-Z)Ｓｉ＋ZＡｌ+ZＡｌ2Ｏ3＋3(8-Z)／2Ｎ2＝3Ｓｉ
6-ZＡｌZＯZＮ8-Z
結晶性の良い微粉末がよく、粒径は１０μｍ以下が望ま
しい。この低圧相β−サイアロン粉末は、所定比のＳｉ
3Ｎ4、Ａｌ2Ｏ3およびＡｌＮの混合粉末を１７００〜１
８００℃の温度で反応させることで、あるいは窒素ガス
雰囲気中で次の反応式に従って高温自発反応で合成する
ことができる。 3(6-Z)Ｓｉ＋ZＡｌ+ZＡｌ2Ｏ3＋3(8-Z)／2Ｎ2＝3Ｓｉ
6-ZＡｌZＯZＮ8-Z
【００１３】出発原料の低圧相β−サイアロン粉末を銅
粉と混合して加圧成形体とするのは衝撃条件を均−にす
るために、また衝撃圧力を高めるためである。銅粉は低
圧相β−サイアロン粉末に対して１〜２０重量％程度混
合する。銅粉としては、市販品の粒径が１００μｍ以下
のものを使用できる。加圧成形は、出発原料容器中に油
圧ポンプで加圧棒をピストンとして利用して行う。
粉と混合して加圧成形体とするのは衝撃条件を均−にす
るために、また衝撃圧力を高めるためである。銅粉は低
圧相β−サイアロン粉末に対して１〜２０重量％程度混
合する。銅粉としては、市販品の粒径が１００μｍ以下
のものを使用できる。加圧成形は、出発原料容器中に油
圧ポンプで加圧棒をピストンとして利用して行う。
【００１４】加圧成形体の見かけ密度は、衝撃温度を制
御するのに重要であり、十分に反応速度を高め、しか
も、低圧相β−サイアロンが分解したり溶融しない温度
以下でなければならないので、理論密度の５０％から８
０％程度が適当である。しかも、その加圧成形体中での
空隙の分布ができるだけ均一であることが望ましい。そ
のためには、銅粉の粒径は５０μｍ以下が望ましい。好
ましくは１０μｍ程度である。
御するのに重要であり、十分に反応速度を高め、しか
も、低圧相β−サイアロンが分解したり溶融しない温度
以下でなければならないので、理論密度の５０％から８
０％程度が適当である。しかも、その加圧成形体中での
空隙の分布ができるだけ均一であることが望ましい。そ
のためには、銅粉の粒径は５０μｍ以下が望ましい。好
ましくは１０μｍ程度である。
【００１５】回収容器（３）は、β−サイアロンと反応
しない金属が最適であるが、十分に衝撃波からの破壊か
ら出発原料を保護できなければならず、通常は銅製容器
が使われる。
しない金属が最適であるが、十分に衝撃波からの破壊か
ら出発原料を保護できなければならず、通常は銅製容器
が使われる。
【００１６】衝撃加圧の条件は、圧力は１５ＧＰａ以上
が必要である。６０ＧＰａ以上にあげると、部分溶融し
た分解反応でガスの発生により圧力解放時に衝撃加圧し
た加圧成形体の回収が難しくなる。より好ましくは５０
ＧＰａ以下とする。温度は１０００℃以上３０００℃以
下が望ましい。
が必要である。６０ＧＰａ以上にあげると、部分溶融し
た分解反応でガスの発生により圧力解放時に衝撃加圧し
た加圧成形体の回収が難しくなる。より好ましくは５０
ＧＰａ以下とする。温度は１０００℃以上３０００℃以
下が望ましい。
【００１７】
【実施例】β−サイアロン（化学式Ｓｉ4.2 Ａｌ1.8 Ｏ
1.8 Ｎ6.2 ）粉末１０重量％と銅粉９０重量％の混合物
によって、みかけ密度５．６７ｇ／ｃｍ3 （空隙率２５
％）の直径１２ｍｍ×厚さ２ｍｍの加圧成形体を作成し
た。β−サイアロンと銅粉の混合物の加圧成形体のみか
けの密度はプレスによる成形圧の増減で調節した。厚み
６ｍｍの円筒状の銅製の回収容器に加圧成形体を収容
し、銅製ネジ蓋で加圧成形体を背後から押さえた後、大
型の鉄製円形収納体に埋め込み、ターゲットとした。
1.8 Ｎ6.2 ）粉末１０重量％と銅粉９０重量％の混合物
によって、みかけ密度５．６７ｇ／ｃｍ3 （空隙率２５
％）の直径１２ｍｍ×厚さ２ｍｍの加圧成形体を作成し
た。β−サイアロンと銅粉の混合物の加圧成形体のみか
けの密度はプレスによる成形圧の増減で調節した。厚み
６ｍｍの円筒状の銅製の回収容器に加圧成形体を収容
し、銅製ネジ蓋で加圧成形体を背後から押さえた後、大
型の鉄製円形収納体に埋め込み、ターゲットとした。
【００１８】飛翔体として、高密度ポリエチレン製の本
体に衝突板の銅ディスクを張り付け、必要な超高圧の発
生に供した。火薬銃で飛翔体を秒速２Ｋｍ／秒でターゲ
ットに衝突させ、約５０ＧＰａの衝撃処理を行った。衝
撃温度は熱力学的な解析によれば１７００℃であった。
衝撃圧は飛翔体の衝突直前の速度を測定して、インピー
ダンスマッチ法で計算した。衝撃温度は多量の銅粉の温
度と出発原料が熱平衡になるとして算出した。
体に衝突板の銅ディスクを張り付け、必要な超高圧の発
生に供した。火薬銃で飛翔体を秒速２Ｋｍ／秒でターゲ
ットに衝突させ、約５０ＧＰａの衝撃処理を行った。衝
撃温度は熱力学的な解析によれば１７００℃であった。
衝撃圧は飛翔体の衝突直前の速度を測定して、インピー
ダンスマッチ法で計算した。衝撃温度は多量の銅粉の温
度と出発原料が熱平衡になるとして算出した。
【００１９】衝撃処理後に回収容器から加圧成形体を取
り出し、加圧成形体は硝酸溶液に５時間以上浸漬して銅
を溶解除去した後、沈殿物を水で洗浄後に乾燥して粉末
を得た。
り出し、加圧成形体は硝酸溶液に５時間以上浸漬して銅
を溶解除去した後、沈殿物を水で洗浄後に乾燥して粉末
を得た。
【００２０】得られた粉末をＸ線粉末回折で同定した。
その得られた回折図は、図２に示すように、ほぼ１００
％の立方晶のスピネル型サイアロンであることが明らか
になった。（１）は、出発原料のβ−サイアロン（化学
式Ｓｉ4.2 Ａｌ1.8 Ｎ6.2 ）のＸ線回折図で、（２）
は、衝撃処理で得られた立方晶スピネル型サイアロンで
ある。
その得られた回折図は、図２に示すように、ほぼ１００
％の立方晶のスピネル型サイアロンであることが明らか
になった。（１）は、出発原料のβ−サイアロン（化学
式Ｓｉ4.2 Ａｌ1.8 Ｎ6.2 ）のＸ線回折図で、（２）
は、衝撃処理で得られた立方晶スピネル型サイアロンで
ある。
【図１】本発明の方法を実施する装置の実施形態を示す
概略側面図である。
概略側面図である。
【図２】実施例１によって得られた粉末のＸ線粉末回折
結果を示すグラフである。
結果を示すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 三友 護 茨城県つくば市並木１丁目１番 科学技術 庁無機材質研究所内
Claims (2)
- 【請求項１】 化学式Ｓｉ6-x Ａｌx Ｏx Ｎ8-x （０＜
ｘ≦４．２）で表される高圧相のスピネル型サイアロ
ン。 - 【請求項２】 化学式Ｓｉ6-x Ａｌx Ｏx Ｎ8-x （０＜
ｘ≦４．２）で表される低圧相β−サイアロン粉末と銅
粉との混合物からなる加圧成形体を１５ＧＰａ以上の圧
力で、加圧時間５マイクロ秒以下の衝撃波によって瞬間
的に加圧することによって低圧相β−サイアロンを高圧
相のスピネル型サイアロンに相転移させることを特徴と
するスピネル型サイアロン粉末の製造方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000312642A JP3498138B2 (ja) | 2000-10-12 | 2000-10-12 | スピネル型サイアロンおよびその粉末の製造方法 |
| US09/803,092 US6589899B2 (en) | 2000-10-12 | 2001-03-12 | Spinel type sialon, spinel type silicon oxynitride and methods for producing their powders |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000312642A JP3498138B2 (ja) | 2000-10-12 | 2000-10-12 | スピネル型サイアロンおよびその粉末の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002121013A true JP2002121013A (ja) | 2002-04-23 |
| JP3498138B2 JP3498138B2 (ja) | 2004-02-16 |
Family
ID=18792190
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000312642A Expired - Lifetime JP3498138B2 (ja) | 2000-10-12 | 2000-10-12 | スピネル型サイアロンおよびその粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3498138B2 (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007224174A (ja) * | 2006-02-24 | 2007-09-06 | Sumitomo Electric Ind Ltd | Ｅｌ用蛍光体及びその製造方法 |
| JP2011121822A (ja) * | 2009-12-11 | 2011-06-23 | Sumitomo Electric Ind Ltd | 焼結体、焼結体を用いた切削工具および焼結体の製造方法 |
| JP2011157233A (ja) * | 2010-02-01 | 2011-08-18 | Sumitomo Electric Ind Ltd | 焼結体、焼結体を用いた切削工具および焼結体の製造方法 |
| JP2014141359A (ja) * | 2013-01-22 | 2014-08-07 | Sumitomo Electric Ind Ltd | サイアロン基焼結体 |
-
2000
- 2000-10-12 JP JP2000312642A patent/JP3498138B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007224174A (ja) * | 2006-02-24 | 2007-09-06 | Sumitomo Electric Ind Ltd | Ｅｌ用蛍光体及びその製造方法 |
| JP2011121822A (ja) * | 2009-12-11 | 2011-06-23 | Sumitomo Electric Ind Ltd | 焼結体、焼結体を用いた切削工具および焼結体の製造方法 |
| JP2011157233A (ja) * | 2010-02-01 | 2011-08-18 | Sumitomo Electric Ind Ltd | 焼結体、焼結体を用いた切削工具および焼結体の製造方法 |
| JP2014141359A (ja) * | 2013-01-22 | 2014-08-07 | Sumitomo Electric Ind Ltd | サイアロン基焼結体 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3498138B2 (ja) | 2004-02-16 |
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Legal Events
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|---|---|---|---|
| S533 | Written request for registration of change of name |
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