JP2001523564A - 発電プラント脱硫処理において湿式石灰／石灰石テールガスからｓｏ２を減少させる方法 - Google Patents
発電プラント脱硫処理において湿式石灰／石灰石テールガスからｓｏ２を減少させる方法Info
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Abstract
(57)【要約】
本発明は、石炭あるいは石油火力プラントにおける従来の湿式石灰／石灰石ＳＯX還元法による排出物から硫黄酸化物を浄化する方法について記載する。硫黄酸化物は、アルミン酸マグネシウムスピネルなどの固体吸収剤に酸化的に吸収される。適した還元ガス（水素など）を用いて還元することにより、触媒を再生すると同時にＳＯXを濃縮したプロセス流を得ることもできる。次いで、この濃縮ＳＯX流を石炭あるいは石油火力プラントのフロントエンドに再給送し、このように生成したＳＯXを従来の湿式浄化技術により最終的に除去することができる。この方法により、発電プラントから９９％を超えるＳＯXを取り除くことができるため、９０％のＳＯXしか除去できない商用湿式石灰／石灰石法を単独で利用することに比べて大幅に有利であり、硫黄量の高い燃料を使用できる可能性もある。
Description
【０００１】 本発明は、石炭あるいは石油火力発電における従来の湿式石灰／石灰石ＳＯX 還元法による排出物から、アルミン酸マグネシウムスピネルなどの固体吸着剤を
用いて硫黄酸化物を浄化する方法に関する。
用いて硫黄酸化物を浄化する方法に関する。
【０００２】 クラウス法では、触媒の存在下においてＨ2ＳとＳＯ2とが反応し、単体硫黄が
生成される。このクラウスシステムでは９５０度〜１３５０度の燃焼室を使用し
、この燃焼室において、供給ガスに含まれる硫黄の５０〜７０％を単体硫黄に変
換する。その反応ガスを硫黄の露点を下回る温度にまで冷却して硫黄を濃縮する
。この後、残余ガスを加熱してさらに触媒上で反応させる。通常、このようなク
ラウス触媒工程にガスを少なくとも２回通過させる。
生成される。このクラウスシステムでは９５０度〜１３５０度の燃焼室を使用し
、この燃焼室において、供給ガスに含まれる硫黄の５０〜７０％を単体硫黄に変
換する。その反応ガスを硫黄の露点を下回る温度にまで冷却して硫黄を濃縮する
。この後、残余ガスを加熱してさらに触媒上で反応させる。通常、このようなク
ラウス触媒工程にガスを少なくとも２回通過させる。
【０００３】 クラウス法の排出流からＳＯXを酸化吸収するためにアルミン酸マグネシウム スピネルを使用し、このように生成されたオフガスを続いて還元再生および再処
理することは、ＳＯXを直接排出することから起こり得る環境破壊の可能性を制 限する興味深い手段として最近注目を集めている。
理することは、ＳＯXを直接排出することから起こり得る環境破壊の可能性を制 限する興味深い手段として最近注目を集めている。
【０００４】 Ｍｏｂｉｌ Ｏｉｌ ＳＯX Ｔｒｅａｔｍｅｎｔ Ｐｒｏｃｅｓｓ（ＭＯＳ Ｔ）が数多くの異なる用途向けに目下開発されているところである。クラウス法
によるテールガス浄化に向けて第１に予想されるこの技術の使用法が米国特許第
５，２２９，０９１号に開示されている。この方法は、アルミン酸マグネシウム
スピネルを好適とする固体吸収剤にＳＯ2の酸化吸収させることと、引き続きこ れを還元再生して主にＳＯ2と多少のＨ2ＳおよびＳとを含有する排出物を形成す
ることとを具備する。この排出物を再度クラウスユニットに給送してさらに反応
させる。吸収された硫黄酸化物は最終的に単体硫黄に転換される。この方法に有
用であることが分かっている還元脱離剤（還元ガス）は、水素、炭化水素（メタ
ン、プロパン）、一酸化炭素／合成用ガスの組み合わせ、硫化水素およびアンモ
ニアである。
によるテールガス浄化に向けて第１に予想されるこの技術の使用法が米国特許第
５，２２９，０９１号に開示されている。この方法は、アルミン酸マグネシウム
スピネルを好適とする固体吸収剤にＳＯ2の酸化吸収させることと、引き続きこ れを還元再生して主にＳＯ2と多少のＨ2ＳおよびＳとを含有する排出物を形成す
ることとを具備する。この排出物を再度クラウスユニットに給送してさらに反応
させる。吸収された硫黄酸化物は最終的に単体硫黄に転換される。この方法に有
用であることが分かっている還元脱離剤（還元ガス）は、水素、炭化水素（メタ
ン、プロパン）、一酸化炭素／合成用ガスの組み合わせ、硫化水素およびアンモ
ニアである。
【０００５】 上述のクラウステールガス浄化用途に加えて、この仕組みを実施する様態が他
にも提起され、検討されてきた。これらの様態の幾つかは、クラウステールガス
操作に説明したものと同様の方法でＦＣＣテールガスを浄化する必要がある。米
国特許第５，５４７，６４８号には、この概要が開示されている。ＭＯＳＴ法の
適用もまた、ガス田用途、プロセス加熱炉、および石炭あるいは石油火力プラン
トにまで及んでいる。そのＳＯX酸化吸収法は本明細書に掲載する用途での方法 と類似している。還元ガスおよび関連プロセス設備が入手可能であることから、
この技術を利用した数多くの用途が非常に広範囲に普及している。
にも提起され、検討されてきた。これらの様態の幾つかは、クラウステールガス
操作に説明したものと同様の方法でＦＣＣテールガスを浄化する必要がある。米
国特許第５，５４７，６４８号には、この概要が開示されている。ＭＯＳＴ法の
適用もまた、ガス田用途、プロセス加熱炉、および石炭あるいは石油火力プラン
トにまで及んでいる。そのＳＯX酸化吸収法は本明細書に掲載する用途での方法 と類似している。還元ガスおよび関連プロセス設備が入手可能であることから、
この技術を利用した数多くの用途が非常に広範囲に普及している。
【０００６】 発電プラント用途における従来技術の最終段階から、金属酸化物等の固体吸収
剤に吸収することによりＳＯXを浄化する技術（すなわちＭＯＳＴ）の利用を本 発明において開示する。湿式石灰／石灰石スラリ法などの従来技術では、硫黄酸
化物を最大９０％除去することができる。発明の背景の説明部分で開示した特許
などの先の特許が示すように、ＭＯＳＴ技術では、プロセス流のＳＯXの最大９ ９．９％を取り込むことができる。したがって、ＭＯＳＴ式プロセスでは従来の
スクラバ操作に比べてＳＯXの排出量を大幅に低減することができ、発電プラン ト操作において硫黄含有量の高い燃料を使用することが可能となる。
剤に吸収することによりＳＯXを浄化する技術（すなわちＭＯＳＴ）の利用を本 発明において開示する。湿式石灰／石灰石スラリ法などの従来技術では、硫黄酸
化物を最大９０％除去することができる。発明の背景の説明部分で開示した特許
などの先の特許が示すように、ＭＯＳＴ技術では、プロセス流のＳＯXの最大９ ９．９％を取り込むことができる。したがって、ＭＯＳＴ式プロセスでは従来の
スクラバ操作に比べてＳＯXの排出量を大幅に低減することができ、発電プラン ト操作において硫黄含有量の高い燃料を使用することが可能となる。
【０００７】 本願は、石炭あるいは石油火力プラントにおける従来の湿式石灰／石灰石ＳＯ X 還元法による排出物から硫黄酸化物を浄化する方法を開示する。固体吸収剤と してアルミン酸マグネシウムスピネルが硫黄酸化物を酸化的に吸収する。適切な
還元ガス（水素など）による還元を行って触媒を再生すると同時にＳＯXを濃縮 したプロセス流を得ることもできる。次いで、この凝縮ＳＯX流を石炭あるいは 石油火力プラントのフロントエンドに再給送し、このように生成したＳＯXを従 来の湿式浄化技術により最終的に除去することができる。この方法により、発電
プラントから９９％を超えるＳＯXを取り払うことができるため、９０％のＳＯX しか除去できない商用湿式石灰／石灰石法を単独で利用することに比べて大幅に
有利であり、発電プラント用途において硫黄量の高い燃料（４％以上の硫黄含有
量）が使用できる可能性もある。
還元ガス（水素など）による還元を行って触媒を再生すると同時にＳＯXを濃縮 したプロセス流を得ることもできる。次いで、この凝縮ＳＯX流を石炭あるいは 石油火力プラントのフロントエンドに再給送し、このように生成したＳＯXを従 来の湿式浄化技術により最終的に除去することができる。この方法により、発電
プラントから９９％を超えるＳＯXを取り払うことができるため、９０％のＳＯX しか除去できない商用湿式石灰／石灰石法を単独で利用することに比べて大幅に
有利であり、発電プラント用途において硫黄量の高い燃料（４％以上の硫黄含有
量）が使用できる可能性もある。
【０００８】 発電プラント用途においてＳＯ2を単体硫黄に転換するためにクラウス反応を 利用する概念は周知である。しかしながら本願発明者らの知る限り、本願が、従
来の発電プラント回収技術に続いて、硫黄酸化物量を非常に低いレベルにまで低
減する技術の初の例である。
来の発電プラント回収技術に続いて、硫黄酸化物量を非常に低いレベルにまで低
減する技術の初の例である。
【０００９】 規定要件により、さまざまな源からの硫黄酸化物の排出量を削減しなければな
らず、これからも引き続きその削減は迫られるであろう。固体で再生可能なＳＯ X 吸収剤は、これらの環境汚染物を浄化してから大気に排出することにより、酸 性雨前駆体を制御できることがわかっている。
らず、これからも引き続きその削減は迫られるであろう。固体で再生可能なＳＯ X 吸収剤は、これらの環境汚染物を浄化してから大気に排出することにより、酸 性雨前駆体を制御できることがわかっている。
【００１０】 ここに説明するプロセスを以下のように考えてよい（図を参照）。石炭あるい
は石油などの燃料を焼却炉で燃焼して（１）最終的に発電に必要なエネルギ入力
を行う。このように生成されたＳＯXのおよそ９０％を、（３）例えば米国特許 第５，２９８，４７３号に開示されている（２）従来の湿式石灰／石灰石浄化技
術により除去する。石灰石による浄化に引き続き、この湿式浄化法からの排出物
（テールガス）内の残余ＳＯXを、米国特許第５，２２９，０９１号（Ｂｕｃｈ ａｎａｎ他に付与）に記載されているようにアルミン酸マグネシウムスピネルが
好適である、吸収塔内に位置する固体吸収剤（４）に酸化的に吸収する。次いで
、吸収塔内の硫酸塩化した吸収剤を還元して（５）吸収剤を再生し、主に硫黄酸
化物を脱離する。このプロセス用還元剤の例として、水素、ＣＯ、Ｃ1〜Ｃ5炭化
水素、Ｈ2Ｓおよび他の還元ガスを挙げられるが、水素が好適である。次いで、 オフガスを焼却炉に再給送し（６）、すべての硫黄類をＳＯ2に転換する。従来 の湿式回収法では最終的にこの硫黄酸化物を除去し、これがなくなるまで再循環
させる。ＳＯXを９９．９％を超えて除去可能である吸収剤システムの利用（す なわちＭＯＳＴ）が、発電プラント施設からの硫黄酸化物排出量のさらなる低減
の鍵である。
は石油などの燃料を焼却炉で燃焼して（１）最終的に発電に必要なエネルギ入力
を行う。このように生成されたＳＯXのおよそ９０％を、（３）例えば米国特許 第５，２９８，４７３号に開示されている（２）従来の湿式石灰／石灰石浄化技
術により除去する。石灰石による浄化に引き続き、この湿式浄化法からの排出物
（テールガス）内の残余ＳＯXを、米国特許第５，２２９，０９１号（Ｂｕｃｈ ａｎａｎ他に付与）に記載されているようにアルミン酸マグネシウムスピネルが
好適である、吸収塔内に位置する固体吸収剤（４）に酸化的に吸収する。次いで
、吸収塔内の硫酸塩化した吸収剤を還元して（５）吸収剤を再生し、主に硫黄酸
化物を脱離する。このプロセス用還元剤の例として、水素、ＣＯ、Ｃ1〜Ｃ5炭化
水素、Ｈ2Ｓおよび他の還元ガスを挙げられるが、水素が好適である。次いで、 オフガスを焼却炉に再給送し（６）、すべての硫黄類をＳＯ2に転換する。従来 の湿式回収法では最終的にこの硫黄酸化物を除去し、これがなくなるまで再循環
させる。ＳＯXを９９．９％を超えて除去可能である吸収剤システムの利用（す なわちＭＯＳＴ）が、発電プラント施設からの硫黄酸化物排出量のさらなる低減
の鍵である。
【００１１】 固体吸収剤に、窒素酸化物の除去および酸素の存在下においてＳＯ2のＳＯ3へ
の酸化を促進する酸化触媒あるいは助触媒を含侵させる、あるいはコーティング
することができる。ＳＯ2よりＳＯ3の方が容易に吸収されると考えられている。
有用な触媒の１例はセリア（セリウム酸化物）である。プラチナはもう１つの有
用触媒である。希土類金属、周期表の第８グループの金属、クロム、バナジウム
、レニウム、タングステン、銀、およびこれらの組み合わせなどの触媒となる金
属も、化合していない形態あるいは、好ましくは酸化物形態として化合した形態
において、単独で、あるいは互いに組み合わせて、あるいはセリアおよび／また
はアルミナと組み合わせて使用可能である。硫黄酸化物捕集吸収剤の形態には、
ボール、小石、球、押出物、チャネルを付与したモノリス、微小球、あるいはペ
レットが可能である。
の酸化を促進する酸化触媒あるいは助触媒を含侵させる、あるいはコーティング
することができる。ＳＯ2よりＳＯ3の方が容易に吸収されると考えられている。
有用な触媒の１例はセリア（セリウム酸化物）である。プラチナはもう１つの有
用触媒である。希土類金属、周期表の第８グループの金属、クロム、バナジウム
、レニウム、タングステン、銀、およびこれらの組み合わせなどの触媒となる金
属も、化合していない形態あるいは、好ましくは酸化物形態として化合した形態
において、単独で、あるいは互いに組み合わせて、あるいはセリアおよび／また
はアルミナと組み合わせて使用可能である。硫黄酸化物捕集吸収剤の形態には、
ボール、小石、球、押出物、チャネルを付与したモノリス、微小球、あるいはペ
レットが可能である。
【００１２】 固体吸収剤を含む吸収塔を４８２℃〜７６０℃（９００°Ｆ〜１４００°Ｆ）
で操作すると好ましい。５９３℃〜７０４℃（１１００°Ｆ〜１３００°Ｆ）が
最適である。酸素の吸収塔への導入量は０．１０〜１０容量％でなければならず
、２〜４容量％が好適である。吸収塔内の圧力は５００〜２０，０００ＧＨＳＶ
に維持しなければならず、３，０００〜５，０００ＧＨＳＶが好適である。これ
らのパラメータ内で操作すると、吸収塔内のすべての一酸化炭素が二酸化炭素に
転換されて周囲に排出されるという更なる利点が得られる。吸収塔から排出され
る他のガスには、窒素、酸素および、水に付随した微量の二酸化硫黄がある。
で操作すると好ましい。５９３℃〜７０４℃（１１００°Ｆ〜１３００°Ｆ）が
最適である。酸素の吸収塔への導入量は０．１０〜１０容量％でなければならず
、２〜４容量％が好適である。吸収塔内の圧力は５００〜２０，０００ＧＨＳＶ
に維持しなければならず、３，０００〜５，０００ＧＨＳＶが好適である。これ
らのパラメータ内で操作すると、吸収塔内のすべての一酸化炭素が二酸化炭素に
転換されて周囲に排出されるという更なる利点が得られる。吸収塔から排出され
る他のガスには、窒素、酸素および、水に付随した微量の二酸化硫黄がある。
【００１３】 吸収剤を再生するための操作パラメータを、流動床プロセスおよび固定床プロ
セスのどちらにも同様に適用することが出来る。遊離したガスの高濃縮物を再生
塔から除去できるように、固定床吸収剤の再生を開始する際にはまず３００ＧＨ
ＳＶを用いなければならない。再生の進行に伴い、遊離したガスの濃度が低減す
るにつれてＧＨＳＶ値を５０まで低下することができる。再生塔内に炭化水素と
共に水を同時給送すると、再生結果が実質的に改良されていることが予想される
。再生の完了後、遊離した二酸化硫黄、硫化水素および水を焼却炉に再循環する
。
セスのどちらにも同様に適用することが出来る。遊離したガスの高濃縮物を再生
塔から除去できるように、固定床吸収剤の再生を開始する際にはまず３００ＧＨ
ＳＶを用いなければならない。再生の進行に伴い、遊離したガスの濃度が低減す
るにつれてＧＨＳＶ値を５０まで低下することができる。再生塔内に炭化水素と
共に水を同時給送すると、再生結果が実質的に改良されていることが予想される
。再生の完了後、遊離した二酸化硫黄、硫化水素および水を焼却炉に再循環する
。
【００１４】 操作条件および吸収剤再生条件を含むＭＯＳＴプロセスについては、米国特許
第５，２２９，０９１号にさらに詳細に説明されている。
第５，２２９，０９１号にさらに詳細に説明されている。
【図１】 図面は、本願のプロセス段階を例示している。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 クシュラブ・エラッチ・ナリマン アメリカ合衆国20151バージニア州シャン ティリー、メルビル・レイン13411番 (72)発明者 デイビッド・ローレンス・スターン アメリカ合衆国08054ニュージャージー州 マウント・ローレル、ターンブルック・ド ライブ3906番 Ｆターム(参考） 4D002 AA02 AB01 AC01 BA02 BA03 DA04 DA05 DA08 DA11 DA16 DA70 EA02 EA08 FA03 GA01 GB20
Claims (10)
- 【請求項１】 焼却炉、湿式石灰／石灰石スクラバ、および固体吸収剤をさ
らに含む吸収塔を具備する発電プラント施設からのほぼすべての硫黄酸化物の排
出をなくす方法であって、 （ａ）燃料を該焼却炉内において燃焼することにより発電に必要なエネルギ入力
を得て、該燃焼プロセスによるテールガス内に硫黄酸化物排出物を生成するステ
ップと、 （ｂ）該テールガスを湿式石灰あるいは石灰石スクラバにより処理して、ステッ
プ（ａ）による硫黄酸化物排出物の９０％を除去するステップと、 （ｃ）ステップ（ｂ）において除去されなかった硫黄酸化物を、酸素の存在下に
おいて固体吸収剤に、該吸収剤が飽和するまで吸収させることにより除去するス
テップと、 （ｄ）該飽和した固体吸収剤を還元ガスで処理して、該固体吸収剤を再生し、オ
フガス内の硫黄酸化物を脱離するステップと、 （ｅ）該オフガスをステップ（ａ）の該焼却炉に再給送し、硫黄酸化物をＳＯ2 に転換するステップと、 を含む方法。 - 【請求項２】 前記ステップ（ｄ）の還元ガスが、水素、一酸化炭素、硫化
水素およびＣ1〜Ｃ5炭化水素からなる群から選択される請求項１に記載の方法。 - 【請求項３】 前記固体吸収剤がスピネルを含む請求項１に記載の方法。
- 【請求項４】 前記スピネルがアルミン酸マグネシウムスピネルである請求
項３に記載の方法。 - 【請求項５】 前記テールガス排出物から、９９．９％を超える前記硫黄酸
化物が除去され得る請求項１に記載の方法。 - 【請求項６】 前記固体吸収剤が、ボール、小石、球、押出物、チャネルを
付与したモノリス、微小球、あるいはペレットからなる群から選択される請求項
１に記載の方法。 - 【請求項７】 前記固体吸収剤が、窒素酸化物の除去および、酸素の存在下
においてＳＯ2のＳＯ3への酸化を促進する酸化触媒あるいは助触媒で含侵されて
いる、あるいはコーティングされている請求項１に記載の方法。 - 【請求項８】 前記酸化触媒あるいは助触媒がセリアあるいはＰｔを含む請
求項７に記載の方法。 - 【請求項９】 前記固体吸収剤を含む前記吸収塔が、４０２℃〜７６０℃（
９００°Ｆ〜１４００°Ｆ）の温度で操作される請求項１に記載の方法。 - 【請求項１０】 酸素が前記吸収塔内に０．１０〜１０容量％の量で導入さ
れる請求項１に記載の方法。
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US08/978,249 | 1997-11-25 | ||
| US08/978,249 US6027704A (en) | 1997-11-25 | 1997-11-25 | Process for the reduction of SO2 from wet lime/limestone tailgas in power plant desulfurization processes |
| PCT/US1998/023669 WO1999026714A1 (en) | 1997-11-25 | 1998-11-06 | Process for the reduction of so2 from wet lime/limestone tailgas in power plant desulfurization processes |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001523564A true JP2001523564A (ja) | 2001-11-27 |
Family
ID=25525902
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000521908A Ceased JP2001523564A (ja) | 1997-11-25 | 1998-11-06 | 発電プラント脱硫処理において湿式石灰／石灰石テールガスからｓｏ２を減少させる方法 |
Country Status (6)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6027704A (ja) |
| EP (1) | EP1064079A4 (ja) |
| JP (1) | JP2001523564A (ja) |
| AU (1) | AU735076B2 (ja) |
| CA (1) | CA2311663A1 (ja) |
| WO (1) | WO1999026714A1 (ja) |
Families Citing this family (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100494135B1 (ko) * | 2000-12-05 | 2005-06-10 | 주식회사 포스코 | 화성 테일가스 처리방법 |
| AU2003265413B2 (en) * | 2002-08-13 | 2008-07-17 | Intercat, Inc. | Flue gas treatments to reduce NOx and Co emissions |
| US7431825B2 (en) * | 2003-12-05 | 2008-10-07 | Intercat, Inc. | Gasoline sulfur reduction using hydrotalcite like compounds |
| TWI342335B (en) * | 2004-06-02 | 2011-05-21 | Intercat Inc | Mixed metal oxide additives |
| US20100327224A1 (en) * | 2009-06-26 | 2010-12-30 | Manuela Serban | Compounds for Desulfurization of Hot Fuel Gases |
| US20100135884A1 (en) * | 2009-06-26 | 2010-06-03 | Manuela Serban | Process for Desulfurization of Hot Fuel Gases |
| CN103406020B (zh) * | 2013-03-01 | 2018-01-26 | 华北电力大学（保定） | 用于烟气脱硫脱硝的添加剂及一种烟气脱硫脱硝的方法 |
| US9504957B2 (en) | 2014-01-06 | 2016-11-29 | University Of Kentucky Research Foundation | Flue gas desulfurization apparatus |
| US9957284B2 (en) | 2014-01-10 | 2018-05-01 | University Of Kentucky Research Foundation | Method of increasing mass transfer rate of acid gas scrubbing solvents |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| FR2632874A1 (fr) * | 1988-06-20 | 1989-12-22 | Rhone Poulenc Chimie | Nouveau catalyseur pouvant etre employe dans un procede de reduction selective des oxydes d'azote |
| US5229091A (en) * | 1992-04-15 | 1993-07-20 | Mobil Oil Corporation | Process for desulfurizing Claus tail-gas |
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