JP2001321093A - 精製プロポリス - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 簡単な操作で粗製プロポリスから不純物を分
別し、不快な臭味の除去された高品質の精製プロポリス
を提供する。 【解決手段】 粗製プロポリスの水溶性有機溶媒溶液に
パラフィン系溶媒を加えて攪拌、洗浄し、溶媒を除いて
精製プロポリス細粉末を得る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は精製された粉末性プ
ロポリス抽出物とその精製法、並びに用途に関するもの
である。

【０００２】

【従来の技術】プロポリス原体は、暗褐色のペースト状
塊状物であって、そのままでは利用し難く、また、その
組成は水不溶性物質又は疎水性物質が主成分であること
から、通常エタノールなどの親水性有機溶媒の高濃度溶
液により抽出して得られる液体「プロポリスエキス（又
はプロポリスチンキ）」が利用されている。また、一部
では固型剤としても利用されているが、原料のプロポリ
ス原体がペースト状混合物であるので固型剤にするには
多くの工夫が必要で手間を要する。また、特有の異臭が
あり、服用には不快感を伴う。

【０００３】プロポリスは、主に民間薬として利用さ
れ、抗菌作用、抗酸化作用、抗炎症作用、局所麻酔作
用、ウイルス増殖抑制作用、抗癌作用、免疫調節作用等
があるとされ、その有効成分として、フラボノイド、芳
香族カルボン酸、芳香族アルデヒド等が知られている。
最近では特開平１１−１０６３３５号公報やＣａｎｃｅ
ｒＤｅｔｅｃｔｉｏｎ ａｎｄ Ｐｒｅｖｅｎｔｉｏｎ
２２ ₅ ５０６−５１６（１９９８）にその成分である
シンナミックアシド類が胃潰瘍や癌に有効と発表されて
いる。

【０００４】しかしながら、これを健康食品などの飲食
物、前記疾患に用いられる医薬品や化粧品等へ利用する
上では、次のような欠点があって、その広範な利用を困
難にしている。樹脂、ロウ成分が析出されやすい。唾液
で希釈されると樹脂、ロウ成分等が直ちに析出し、プロ
ポリス有効成分の吸収、利用を著しく阻害する。又、水
で希釈されるとその析出により、取り扱いを著しく困難
にする。香味が劣る。泥臭い臭いがあり、ピリピリする
刺激味がある。

【０００５】これらの欠点を改善する試みとして特開昭
６１−１９７５２３号公報において、エーテル脱ロウ処
理法が提案されている。これは、プロポリスをエタノー
ルなどの親水性有機溶媒で抽出し、溶媒を濃縮して得ら
れるプロポリスエキスにエーテルを加えてロウを抽出除
去する方法である。しかしながら、この方法は親水性有
機溶媒を蒸発する工程を必須とし、エネルギー消費が過
大となるばかりでなく、樹脂、ロウ成分等は、比較的除
去できるものの調味、香味の改善は不十分である。

【０００６】特開平１−１６５５９５号公報では、活性
炭または陽イオン交換樹脂による吸着処理法が提案され
ている。これはプロポリスをエタノール等の親水性有機
溶媒で抽出し、この抽出液に活性炭または陽イオン交換
樹脂を直接添加し、濾別する方法である。しかしなが
ら、この方法で色調、香味の十分な改善効果を得るため
には、活性炭、陽イオン交換樹脂を大量に必要とする欠
点があり、精製効果においても色調、香味の改善が見ら
れるものの、同時に有効成分も吸着除去される欠点があ
る。しかも樹脂、ロウ成分などの除去はなお不十分であ
る。以上、述べた両方法を組み合わせることも考えられ
るが、工程が一層煩雑になりコストもかさむことから工
業的な実施は困難である。

【０００７】また、特開平０５−１３１６９６８号、特
開平０９−１４１００２号では水溶性有機溶媒に溶解し
水を加える事で不純物を除去し精製する方法が示されて
いるが、前記の特開昭６１−１９７５２３号の場合を含
めて、精製物の粉末化には添加物を必要とし、しかも不
快な臭味が残るという問題点がある。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】前記欠点を解消し、プ
ロポリスの有効成分を吸収、利用しやすい状態で含有す
る高品質の精製されたプロポリス抽出物と、その工業的
に実施の容易な製造方法の確立が強く求められている。

【０００９】

【課題を解決するための手段】前記の欠点を解決すべ
く、本発明者らは、プロポリスの有効成分を多く含有
し、取り扱いが容易で、色調、香臭味に優れた高品質の
プロポリス抽出物とその製造方法並びに用途について、
とりわけ工業的に実施できる容易な画期的製造方法を確
立すべく鋭意研究を続けた。その結果、プロポリスを水
混和性有機溶媒に溶解し、これにパラフィン系溶媒を加
えて洗浄するという簡単な操作で有効成分が細粉末化で
き、その細粉末は殆ど無味無臭で、吸湿性もなく、極め
て加工容易で利用度が高いことを見出した。

【００１０】本発明はこの発見に基づくもので、粗製プ
ロポリスの水溶性有機溶媒溶液にパラフィン系溶媒を加
えて充分洗浄して得られる精製プロポリスに関する。

【００１１】粗製プロポリスとしてはブラジル、ヨーロ
ッパ、中国などの産地から輸入されるプロポリス原体の
みならず、ロウ、ワックスなどのパラフィン系溶媒で抽
出されるような不純物を含有するプロポリスが用いられ
る。

【００１２】粗製プロポリスを溶解する溶剤としては、
プロポリスを溶解する水溶性有機溶媒であれば何れも利
用できるが、好ましくはメタノール、エタノール、プロ
パノール、イソプロパノール、アセトン等の水混和性有
機溶媒が用いられる。更に好ましくは広く利用されてい
るエタノールが用いられる。溶媒の量は原料プロポリス
の１／２容〜５倍容が好適であるが、なるべく少量が好
ましい。水溶性有機溶媒は水分を含有する含水溶媒の状
態でよい。

【００１３】上記の粗製プロポリスの溶液にパラフィン
系の溶媒を加えてよく混合する。パラフィン系溶媒とは
脂肪族炭化水素溶媒を意味し、低温でよく蒸発するもの
が好ましく、多くの場合ペンタン、シクロペンタン、ヘ
キサン、シクロヘキサン等が用いられる。その中でも食
品の精製に利用可能なヘキサンが好ましく、乾燥するこ
とで完全にとり除くことが出来る。パラフィン系溶媒の
使用量は粗製プロポリスの溶解に用いられた前記溶媒の
量の１〜１０倍が好ましい。

【００１４】粗製プロポリスの水溶性有機溶媒溶液にパ
ラフィン系溶媒を加えて充分攪拌混合した混合物を静置
すると、パラフィン系溶媒に不溶性の細粉状沈澱物が沈
降分離する。要すれば、上清を傾斜法で除去し、沈澱物
を更にパラフィン系溶媒で洗浄してもよい。沈澱物から
溶媒を留去した後乾燥するか、沈澱物を遠心分離、又は
濾取したのち乾燥すれば粉末状、無味、無臭、非吸湿性
の精製プロポリスを得ることができる。また、水溶性有
機溶媒とパラフィン系溶媒との使用量により、混合、静
置したとき、上層（パラフィン系溶媒層）と下層（水溶
性有機溶媒層）の二層に分離することがある。その場合
は、上層を除き、下層から溶媒を留去、乾燥することに
より、精製プロポリスを細粉末として得ることができ、
あるいは下層に更にパラフィン系溶媒を加えて充分攪拌
することにより形成される固化細粉末を採取、乾燥して
精製プロポリスを得ることもできる。

【００１５】

【発明の実施の態様】本発明における粗製プロポリスの
精製操作の一態様をやや詳しく述べれば次のとおりであ
る。プロポリス原体になるべく少量の水溶性有機溶媒を
加えて溶解し、これにパラフィン系溶媒を加え、攪拌、
静置し、パラフィン系溶媒に不溶性の沈澱物を得る。要
すれば、上清を除き、再びパラフィン系溶媒を加えて攪
拌する操作を反復する。残ったパラフィン系溶媒不溶性
沈澱物を採取し、乾燥させると精製プロポリスが細粉末
として得られる。

【００１６】かくして得られる精製プロポリスの紫外部
吸収スペクトルはプロポリス原体とほぼ同一のパターン
を示し、しかもその強度は増強されている。又、抗菌
性、抗酸化性も上昇し、樹脂、ロウ成分などの吸収性や
その他色々な障害となる不純物が除かれ有効成分が濃
縮、精製されたことにより、極めて有効性も高まってい
ることが確かめられた。

【００１７】本発明の精製プロポリス粉末物は、プロポ
リス有効成分の持つ作用から、抗菌剤、抗酸化剤、抗炎
症剤、局所麻酔剤、ウイルス増殖抑制剤、免疫調節剤、
マクロファージ活性化剤、抗腫瘍剤、養毛剤、抗高脂血
症剤、紫外線吸収剤、黄色着色剤、ビタミンＰ強化剤、
品質改良剤、付香剤などとして他の原材料等と配合し
て、飲食物、抗感受性疾患剤、化粧品等の各種組成物に
有効に利用され、健康の維持、増進、病気の予防、治
療、回復の促進、美肌の維持・向上等に効果を発揮す
る。又、近年普及の著しい尿療法の際の尿添加剤として
も有効に利用され、尿療法の効果増強剤としてや尿の消
臭剤として有効に利用できる。

【００１８】又、本発明の精製プロポリス粉末物は、無
味無臭、吸湿性であるから、塩から味、渋味、苦味、旨
味等の各種物質にもよく調和し、抗菌作用、抗酸化作用
も強いので、特定分野の健康食品に限られることなく広
く一般の飲食物、例えば調味料、菓子、氷菓、飲料、ス
プレット、ペースト、漬物、ビン缶詰、畜肉加工品、魚
肉・水産加工品、乳・卵加工品、野菜加工品、果実加工
品、穀物加工品等の広範に、風味改良、日持向上、品質
安定等の目的で有効に利用できる。

【００１９】更に、家畜、家禽、蜂蜜、蚕、魚等の飼育
動物のための飼料、餌料等に抗菌剤、整腸剤、ストレス
解消剤、嗜好性向上等の目的で配合して利用することも
好都合である。その他タバコ、トローチ、複合ビタミン
剤、舌下剤、口中清涼剤、口中香錠、うがい薬、経管栄
養剤、生薬、内服液、注射剤、練歯磨き、口紅、リップ
クリーム、日焼け止め洗顔石鹸、シャンプー、リンス、
入浴剤等、固形状、ペースト状、液状の嗜好物、感受性
疾患剤、美肌剤、色白剤、養毛剤等の化粧品等に利用す
ることが可能である。

【００２０】又、本発明でいう抗感受性疾患剤とは、感
受性疾患のための予防剤、治療剤を意味し、感受性疾患
とは、プロポリス精製物によって予防されたりもしくは
治療される疾患を意味し、例えばウイルス性疾患、細菌
性疾患、外傷性疾患、免疫疾患、リウマチ、糖尿病、循
環器疾患、悪性腫癌、神経系疾患等があげられる。又、
この疾患剤はその目的に応じて形状を変えることが出
来、例えば噴霧剤、点眼剤、添加剤、うがい剤、注射剤
等の液状や軟膏、クリームのようなペースト状、顆粒、
カプセル、錠剤のような固形状、等というように自由に
選択できる。又、投与量は含量、投与経路や頻度によっ
て適宜調節でき、通常の成人１日あたりのプロポリス抽
出物（固形体）の投与量は約０．０５〜２．５ｇの範囲
の利用が好適であり、化粧品、経口摂取においても前述
の抗感受性疾患剤の場合に準じて利用することが出来
る。

【００２１】精製プロポリス粉末物を組成物に含有せし
める方法としては、それらの製品が完成するまでの工程
で、例えば、混和、混捏、溶解、浸透、散布、塗布、噴
霧、注入等、公知の方法が適宜選ばれる。

【００２２】本発明の精製プロポリス粉末は経口、非経
口の医薬品、医薬部外品、機能性食品、健康食品、化粧
料等の分野で使用される一般の担体、助剤、添加剤等と
常法に従って製剤化、製品化できる。経口剤としては、
錠剤、カプセル剤、顆粒剤、細粒剤、シロップ剤等があ
げられ、非経口剤としては軟膏剤、クリーム、水剤等の
外用剤、無菌溶液剤、懸濁液剤等の注射剤があげられ
る。これらの製品を医薬剤として疾患に投与するときは
１日量０．０５〜２．５ｇで投与し、充分その効果を得
ることが出来る。

【００２３】本発明の精製プロポリス粉末を食品に添加
する場合は、あめ、せんべい、クッキー等の形態でそれ
ぞれの食品原料に所要量を加えて、一般の製造法により
加工製造をする。健康食品、機能性食品としての摂取
は、病気予防、健康維持に用いられるので、経口摂取と
して１日に数回にわけ、全量日量として０．０５〜２．
５ｇを含む加工品として摂取するようにする。また、本
発明物は、ビタミンＣ、ビタミンＥ、補酵素Ｑｎ等一部
抗酸化性を有する化合物との併用も可能である。又、こ
れらの物質は、本組成物の安定化剤としての作用もあ
り、併用も出来る。これらの抗酸化物質は常用量以下で
用いてもよい。

【００２４】本発明の精製プロポリス粉末は医薬品とし
ては生理的に認められるベクトル、担体、賦形剤、結合
剤、防腐剤、安定剤、香味剤等と共に要求される単位用
量形態に混和される。一般に０．０５〜２．５ｇ含有さ
せる。錠剤、カプセル剤等に混和される佐薬は次のよう
なものである。トラガント、アラビアゴム、コーンスタ
ーチ、ゼラチンのような結合剤、微晶性セルロースのよ
うな賦形剤、コーンスターチ、デキストリン、アルギン
酸のような膨化剤、ステアリン酸マグネシウムのような
潤滑剤、ショ糖、乳糖、サッカリンのような甘味剤、ペ
パーミント、アカモノ油、チェリーのような香味剤、カ
プセル剤の場合は、上記の材料に更に脂油のような液体
担体を含有させることが出来る。又、他の材料は被覆剤
として、又は製剤の物理的形態を別な方法で変化させる
ために存在させることが出来る。シロップ又はエリキシ
ルは本発明の活性組成物に加え、甘味剤としてショ糖、
防腐剤としてメチル、プロピルパラベン、色素及びチェ
リーは、オレンジ香味のような香味剤を含有させること
が出来る。

【００２５】注射剤のための無菌組成物は注射用水のよ
うなベヒクル中の本発明の活性組成物、ゴマ油、ヤシ
油、落花生油、綿実油等のような天然産出植物油又はエ
チルオレエート等のような合成脂肪ベヒクルを溶解又は
懸濁させる常用法によって処方することが出来る。緩衝
剤、防腐剤、酸化防止剤等を必要に応じて配合すること
が出来る。外用剤としては、基剤としてワセリン、パラ
フィン、油脂類、ラノリン、マクロゴール等を用い、通
常法によって軟膏剤、クリーム剤等とすることが出来
る。

【００２６】

【実施例】以下に実施例の形で本発明をさらに説明する
が、本発明がこれらの例によって限定されるものではな
い。

【００２７】実施例１ 粗製プロポリス６ｇを９５％（ｖ／ｖ）エタノール１５
ｍｌに溶解し、ヘキサン２８５ｍｌを加えてよくかきま
ぜたのち、静置した。上清を除き、下層に上記と同量の
ヘキサンを加え、かきまぜて生成する細粉末を濾取、乾
燥して精製プロポリス３．８ｇを得た。その精製プロポ
リスと上記の粗製プロポリスの紫外線吸収スペクトルを
それぞれ図３と図１に示す。

【００２８】実施例２ 粗製プロポリス６ｇを９５％（ｖ／ｖ）エタノール３０
ｍｌに溶解し、ヘキサン２７０ｍｌを加えてよくかきま
ぜたのち、静置した。上清を除き、下層を多量のヘキサ
ンで数回にわたり洗浄して得られる細粉末を遠心分離
し、乾燥して精製プロポリス４．６ｇを得た。その紫外
線吸収スペクトルを図２に示す。

【００２９】図１、２、３から明らかなように実施例
１、２で得られた精製プロポリスと粗製プロポリスの各
紫外線吸収スペクトル（いづれもエタノール中）はほぼ
同一のスペクトルを示した。

【００３０】試験例１ 実施例１、２においてそれぞれ上清となったヘキサン可
溶部と製品の精製プロポリスおよび粗製プロポリスの抗
酸化能をＤＰＰＨ法（Ｎａｔｕｒｅ １８１１１９９
（１９５８））で測定し比較した。結果を次表に示す。
表から明らかなように抗酸化能は精製プロポリスに集ま
っている。

【００３１】

【００３２】実施例３ 粗製プロポリス１００ｇを９５％（ｖ／ｖ）エタノール
５００ｍｌに溶解し、ヘキサン５００ｍｌを加えてよく
かきまぜたのち静置した。上層部を除き、下層をさらに
ヘキサン５００ｍｌで充分洗浄して不溶の精製プロポリ
ス部分を分離し、溶媒を除去、乾燥して細粉末の精製プ
ロポリス４７．３ｇを得た。

【００３３】以下に、実施例３で得られた精製プロポリ
スを用いて健康食品や外用剤を製造する実施例を示す。 実施例４（カプセル剤、錠剤） 精製プロポリス １５ 乳糖 ７０ ステアリン酸マグネシウム １５ 各重量部を均一に混合し、カプセル剤又は錠剤とする。

【００３４】実施例５（散剤、顆粒剤） 精製プロポリス ３０ 乳糖 ３０ ステアリン酸マグネシウム ４０

【００３５】実施例６（焼き菓子） 精製プロポリス２％重量を含む小麦粉に食塩、ショ糖、
バターなどで味付けしたものを適量の水を加えてよく攪
拌し１９０〜２００℃で焼き上げる。

【００３６】実施例７（ゼリー） 寒天１３ｇを水１Ｌに加熱溶解し、更にショ糖６００
ｇ、水あめ１５０ｇ及び塩を少々加え、攪拌しながら加
熱溶解させた後、２％重量の精製プロポリス並びに果
汁、香料等を加えて冷却しゼリーとする。

【００３７】実施例８（ハンドローション剤） カーボワックス１５００ １５重量部、アルコール８重
量部及びプロピレングリコール９０重量を加えよく混合
溶解し、水５２．５重量部、精製プロポリス２重量部及
び香料、防腐剤の適量を加えハンドローション剤とす
る。

【００３８】実施例９（浴剤） 硫酸ナトリウム５０重量部、炭酸水素ナトリウム４７重
量部、ホウ砂２重量部、精製プロポリス１重量部及び着
色料、香料適量を混和して浴剤（バスソルト）とする。

【００３９】

【発明の効果】本発明によれば、簡単な操作で、ほとん
ど無味、無臭で純度の高い精製プロポリスを粉末として
得ることができ、各種のプロポリス含有製剤へと容易に
加工することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】実施例１で得られた精製プロポリスの紫外線吸
収スペクトル。

【図２】実施例２で得られた精製プロポリスの紫外線吸
収スペクトル。

【図３】実施例１で用いた粗製プロポリスの紫外線吸収
スペクトル。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ａ６１Ｋ 7/50 Ａ６１Ｋ 7/50 35/64 35/64 (72)発明者 片桐 幹之 山梨県八代郡石和町井戸242番地株式会社 応微研内 (72)発明者 加藤 眞理亜 山梨県八代郡石和町井戸242番地株式会社 応微研内 (72)発明者 秋山 英治 山梨県八代郡石和町井戸242番地株式会社 応微研内 (72)発明者 大島 直樹 山梨県八代郡石和町井戸242番地株式会社 応微研内 Ｆターム(参考） 4B014 GG18 GK06 4B018 MD78 ME06 ME08 ME09 MF03 4B041 LD02 LD06 LE01 LK35 LP25 4C083 AA071 AA072 AB152 AB312 AB352 CC25 DD17 EE42 FF05 4C087 AA01 AA05 BB22 CA06 MA17 MA21 MA28 MA35 MA37 MA41 MA52 MA63 MA66 NA05 ZA02 ZA36 ZB15 ZB26 ZB33 ZB35 ZC35

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 粗製プロポリスの水溶性有機溶媒溶液を
   パラフィン系溶媒で洗浄することにより細粉末として得
   られる精製プロポリス。
2. 【請求項２】 水溶性有機溶媒がメタノール、エタノー
   ル、プロパノール、イソプロパノール及びアセトンの１
   種又は２種以上であり、パラフィン系溶媒がペンタン、
   ヘキサン、シクロペンタン、シクロヘキサンの１種又は
   ２種以上である請求項１記載の精製プロポリス。
3. 【請求項３】 粗製プロポリスの水溶性有機溶媒溶液に
   パラフィン系溶媒を加えて攪拌、洗浄することを特徴と
   するプロポリスの精製法。
4. 【請求項４】 粗製プロポリスの水溶性有機溶媒溶液に
   パラフィン系溶媒を加えて攪拌、洗浄することにより生
   成する細粉末を採取することを特徴とする精製プロポリ
   スの製造法。
5. 【請求項５】 水溶性有機溶媒がメタノール、エタノー
   ル、プロパノール、イソプロパノール及びアセトンの１
   種又は２種以上であり、パラフィン系溶媒がペンタン、
   ヘキサン、シクロペンタン、シクロヘキサンの１種又は
   ２種以上である請求項４記載の製造法。
6. 【請求項６】 粗製プロポリスの水溶性有機溶媒溶液を
   パラフィン系溶媒で洗浄することにより細粉末として得
   られる精製プロポリスを組成物中の成分としてなるプロ
   ポリス組成物。