JP2001181325A - α−オレフィン重合用触媒およびα−オレフィン重合体の製造方法 - Google Patents
α−オレフィン重合用触媒およびα−オレフィン重合体の製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 高い重合活性を示すα−オレフィン重合用触
媒、およびα−オレフィン重合体を効率よく製造する方
法を提供すること。 【解決手段】 下記（Ａ）および（Ｂ）を接触させてな
るα−オレフィン重合用触媒、および該α−オレフィン
重合用触媒を用いるα−オレフィン重合体の製造方法。 （Ａ）有機アルミニウム化合物 （Ｂ）下記（Ｃ１）〜（Ｃ３）から選ばれる一種以上の
ホウ素化合物 （Ｂ１）一般式 ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 で表されるホウ素化合
物 （Ｂ２）一般式 Ｇ+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ）-で表さ
れるホウ素化合物 （Ｂ３）一般式 （Ｌ−Ｈ）+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ）
- で表されるホウ素化合物 （但し、Ｂはホウ素原子であり、Ｑ1 〜Ｑ4 はハロゲン
原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、複素環基、
置換シリル基、アルコキシ基または２置換アミノ基であ
り、それらは同じであっても異なっていてもよい。Ｇ+
は無機、有機または有機金属のカチオンである。Ｌは中
性ルイス塩基であり、（Ｌ−Ｈ）+ はブレンステッド酸
である。）
媒、およびα−オレフィン重合体を効率よく製造する方
法を提供すること。 【解決手段】 下記（Ａ）および（Ｂ）を接触させてな
るα−オレフィン重合用触媒、および該α−オレフィン
重合用触媒を用いるα−オレフィン重合体の製造方法。 （Ａ）有機アルミニウム化合物 （Ｂ）下記（Ｃ１）〜（Ｃ３）から選ばれる一種以上の
ホウ素化合物 （Ｂ１）一般式 ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 で表されるホウ素化合
物 （Ｂ２）一般式 Ｇ+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ）-で表さ
れるホウ素化合物 （Ｂ３）一般式 （Ｌ−Ｈ）+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ）
- で表されるホウ素化合物 （但し、Ｂはホウ素原子であり、Ｑ1 〜Ｑ4 はハロゲン
原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、複素環基、
置換シリル基、アルコキシ基または２置換アミノ基であ
り、それらは同じであっても異なっていてもよい。Ｇ+
は無機、有機または有機金属のカチオンである。Ｌは中
性ルイス塩基であり、（Ｌ−Ｈ）+ はブレンステッド酸
である。）
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はα−オレフィン重合
用触媒およびα−オレフィン重合体の製造方法に関す
る。
用触媒およびα−オレフィン重合体の製造方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】アルキルアルミニウムにエチレンを接触
させることによりポリエチレンが得られることは公知で
ある。例えば、Angew. Chem., 第６４巻、３２３ページ
（１９５２年）、Makromol. Chem., 第１９３巻、１２
８３ページ（１９９２年）が知られている。また、アル
ミニウム錯体を触媒成分とするエチレンの重合に関する
報告としては、例えば、J. Am. Chem. Soc., 第１１９
巻、８１２５ページ（１９９７年）、J. Am. Chem. So
c., 第１２０巻、８２７７ページ（１９９８年）、Che
m. Commun., ２５２３ページ（１９９８年）、国際特許
出願ＷＯ９８／４０４２１号公開明細書が知られてい
る。
させることによりポリエチレンが得られることは公知で
ある。例えば、Angew. Chem., 第６４巻、３２３ページ
（１９５２年）、Makromol. Chem., 第１９３巻、１２
８３ページ（１９９２年）が知られている。また、アル
ミニウム錯体を触媒成分とするエチレンの重合に関する
報告としては、例えば、J. Am. Chem. Soc., 第１１９
巻、８１２５ページ（１９９７年）、J. Am. Chem. So
c., 第１２０巻、８２７７ページ（１９９８年）、Che
m. Commun., ２５２３ページ（１９９８年）、国際特許
出願ＷＯ９８／４０４２１号公開明細書が知られてい
る。
【０００３】プロピレン等のα−オレフィンの重合に関
しては、有機アルミニウム化合物を担体に担持したα−
オレフィン重合用触媒によるプロピレン重合体の製造方
法も知られている。例えば、酢酸金属に担持した例とし
ては、特開昭５２−２８９０号公報、塩化金属に担持し
た例としてはPolymer Preprints, Japan, 第４６巻２１
６ページ（１９９７年）、Polymer Preprints, Japan,
第４６巻１２１５ページ（１９９７年）が知られてい
る。
しては、有機アルミニウム化合物を担体に担持したα−
オレフィン重合用触媒によるプロピレン重合体の製造方
法も知られている。例えば、酢酸金属に担持した例とし
ては、特開昭５２−２８９０号公報、塩化金属に担持し
た例としてはPolymer Preprints, Japan, 第４６巻２１
６ページ（１９９７年）、Polymer Preprints, Japan,
第４６巻１２１５ページ（１９９７年）が知られてい
る。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、これら
のα−オレフィン重合用触媒においては、重合活性とい
う観点から必ずしも満足のいくものではなかった。上記
の状況に鑑み、本発明が解決しようとする課題、即ち本
発明の目的は、高い重合活性を示すα−オレフィン重合
用触媒、およびα−オレフィン重合体を効率よく製造す
る方法を提供することにある。
のα−オレフィン重合用触媒においては、重合活性とい
う観点から必ずしも満足のいくものではなかった。上記
の状況に鑑み、本発明が解決しようとする課題、即ち本
発明の目的は、高い重合活性を示すα−オレフィン重合
用触媒、およびα−オレフィン重合体を効率よく製造す
る方法を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】即ち本発明は、下記
（Ａ）および（Ｂ）を接触させてなるα−オレフィン重
合用触媒、および該α−オレフィン重合用触媒を用いる
α−オレフィン重合体の製造方法にかかるものである。 （Ａ）有機アルミニウム化合物 （Ｂ）下記（Ｃ１）〜（Ｃ３）から選ばれる一種以上の
ホウ素化合物 （Ｂ１）一般式 ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 で表されるホウ素化合
物 （Ｂ２）一般式 Ｇ+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ）-で表さ
れるホウ素化合物 （Ｂ３）一般式 （Ｌ−Ｈ）+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ）
- で表されるホウ素化合物 （但し、Ｂはホウ素原子であり、Ｑ1 〜Ｑ4 はハロゲン
原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、複素環基、
置換シリル基、アルコキシ基または２置換アミノ基であ
り、それらは同じであっても異なっていてもよい。Ｇ+
は無機、有機または有機金属のカチオンである。Ｌは中
性ルイス塩基であり、（Ｌ−Ｈ）+ はブレンステッド酸
である。） 以下、本発明について詳しく説明する。
（Ａ）および（Ｂ）を接触させてなるα−オレフィン重
合用触媒、および該α−オレフィン重合用触媒を用いる
α−オレフィン重合体の製造方法にかかるものである。 （Ａ）有機アルミニウム化合物 （Ｂ）下記（Ｃ１）〜（Ｃ３）から選ばれる一種以上の
ホウ素化合物 （Ｂ１）一般式 ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 で表されるホウ素化合
物 （Ｂ２）一般式 Ｇ+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ）-で表さ
れるホウ素化合物 （Ｂ３）一般式 （Ｌ−Ｈ）+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ）
- で表されるホウ素化合物 （但し、Ｂはホウ素原子であり、Ｑ1 〜Ｑ4 はハロゲン
原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、複素環基、
置換シリル基、アルコキシ基または２置換アミノ基であ
り、それらは同じであっても異なっていてもよい。Ｇ+
は無機、有機または有機金属のカチオンである。Ｌは中
性ルイス塩基であり、（Ｌ−Ｈ）+ はブレンステッド酸
である。） 以下、本発明について詳しく説明する。
【０００６】
【発明の実施の形態】（Ａ）有機アルミニウム化合物 本発明で使用する有機アルミニウム化合物とは、Ａｌ−
Ｃ結合を有するアルミニウム化合物であり種々の化合物
が使用可能であるが、下記（Ａ１）〜（Ａ４）から選ば
れる一種以上のアルミニウム化合物が好ましい。 （Ａ１）一般式 Ｒr Ａｌ（ＯＲ）o Ｈp Ｘ1 qで表され
る有機アルミニウム化合物 （Ａ２）一般式 Ｍ1 ＡｌＲ4 で表される有機アルミニ
ウム化合物 （Ａ３）一般式 ｛−Ａｌ（Ｒ）−Ｏ−｝j で表される
構造を有する環状のアルミノキサン （Ａ４）一般式 Ｒ｛−Ａｌ（Ｒ）−Ｏ−｝k ＡｌＲ2
で表される構造を有する線状のアルミノキサン （但し、Ｒはそれぞれ独立に炭素原子数１〜２０の炭化
水素基を表し、Ｘ1 はそれぞれ独立にハロゲン原子を表
し、Ｍ1 はアルカリ金属原子を表す。ｒは０＜ｒ≦３を
満足する数を表し、ｏは０≦ｏ＜３を満足する数を表
し、ｐは０≦ｐ＜３を満足する数を表し、ｑは０≦ｑ＜
３を満足する数を表し、かつｒ＋ｏ＋ｐ＋ｑ＝３であ
る。ｊは２以上の整数を表し、ｋは１以上の整数を表
す。）
Ｃ結合を有するアルミニウム化合物であり種々の化合物
が使用可能であるが、下記（Ａ１）〜（Ａ４）から選ば
れる一種以上のアルミニウム化合物が好ましい。 （Ａ１）一般式 Ｒr Ａｌ（ＯＲ）o Ｈp Ｘ1 qで表され
る有機アルミニウム化合物 （Ａ２）一般式 Ｍ1 ＡｌＲ4 で表される有機アルミニ
ウム化合物 （Ａ３）一般式 ｛−Ａｌ（Ｒ）−Ｏ−｝j で表される
構造を有する環状のアルミノキサン （Ａ４）一般式 Ｒ｛−Ａｌ（Ｒ）−Ｏ−｝k ＡｌＲ2
で表される構造を有する線状のアルミノキサン （但し、Ｒはそれぞれ独立に炭素原子数１〜２０の炭化
水素基を表し、Ｘ1 はそれぞれ独立にハロゲン原子を表
し、Ｍ1 はアルカリ金属原子を表す。ｒは０＜ｒ≦３を
満足する数を表し、ｏは０≦ｏ＜３を満足する数を表
し、ｐは０≦ｐ＜３を満足する数を表し、ｑは０≦ｑ＜
３を満足する数を表し、かつｒ＋ｏ＋ｐ＋ｑ＝３であ
る。ｊは２以上の整数を表し、ｋは１以上の整数を表
す。）
【０００７】有機アルミニウム化合物（Ａ１）として
は、次のような化合物などが例示できる。 一般式 Ｒr Ａｌ（ＯＲ）3-r で表される有機アルミ
ニウム化合物 （式中、Ｒはそれぞれ独立に炭素原子数１〜２０、好ま
しくは１〜１５、より好ましくは１〜８の炭化水素基を
表す。ｒは０＜ｒ≦３、好ましくは１．５≦ｒ≦３を満
足する数を表す。） 一般式 Ｒr ＡｌＸ1 3-rで表される有機アルミニウム
化合物 （式中、Ｒはそれぞれ独立に炭素原子数１〜２０、好ま
しくは１〜１５、より好ましくは１〜８の炭化水素基を
表し、Ｘ1 はそれぞれ独立にハロゲン原子を表す。 ｒ
は０＜ｒ≦３、好ましくは０＜ｒ＜３を満足する数を表
す。） 一般式 Ｒr ＡｌＨ3-r で表される有機アルミニウム
化合物 （式中、Ｒはそれぞれ独立に炭素原子数１〜２０、好ま
しくは１〜１５、より好ましくは１〜８の炭化水素基を
表す。ｒは０＜ｒ≦３、好ましくは２≦ｒ＜３を満足す
る数を表す。） 一般式 Ｒr Ａｌ（ＯＲ）o Ｘ1 qで表される有機アル
ミニウム化合物 （式中、Ｒはそれぞれ独立に炭素原子数１〜２０、好ま
しくは１〜１５、より好ましくは１〜８の炭化水素基を
表し、Ｘ1 はそれぞれ独立にハロゲン原子を表す。ｒは
０＜ｒ≦３を満足する数を表し、ｏは０≦ｏ＜３を満足
する数を表し、ｑは０≦ｑ＜３を満足する数を表し、か
つｒ＋ｏ＋ｑ＝３である。） 上記〜の有機アルミニウム化合物を表す一般式にお
けるＲとして好ましくはそれぞれ独立にアルキル基また
はアリール基であり、Ｘ1 として好ましくはそれぞれ独
立に塩素原子または臭素原子である。
は、次のような化合物などが例示できる。 一般式 Ｒr Ａｌ（ＯＲ）3-r で表される有機アルミ
ニウム化合物 （式中、Ｒはそれぞれ独立に炭素原子数１〜２０、好ま
しくは１〜１５、より好ましくは１〜８の炭化水素基を
表す。ｒは０＜ｒ≦３、好ましくは１．５≦ｒ≦３を満
足する数を表す。） 一般式 Ｒr ＡｌＸ1 3-rで表される有機アルミニウム
化合物 （式中、Ｒはそれぞれ独立に炭素原子数１〜２０、好ま
しくは１〜１５、より好ましくは１〜８の炭化水素基を
表し、Ｘ1 はそれぞれ独立にハロゲン原子を表す。 ｒ
は０＜ｒ≦３、好ましくは０＜ｒ＜３を満足する数を表
す。） 一般式 Ｒr ＡｌＨ3-r で表される有機アルミニウム
化合物 （式中、Ｒはそれぞれ独立に炭素原子数１〜２０、好ま
しくは１〜１５、より好ましくは１〜８の炭化水素基を
表す。ｒは０＜ｒ≦３、好ましくは２≦ｒ＜３を満足す
る数を表す。） 一般式 Ｒr Ａｌ（ＯＲ）o Ｘ1 qで表される有機アル
ミニウム化合物 （式中、Ｒはそれぞれ独立に炭素原子数１〜２０、好ま
しくは１〜１５、より好ましくは１〜８の炭化水素基を
表し、Ｘ1 はそれぞれ独立にハロゲン原子を表す。ｒは
０＜ｒ≦３を満足する数を表し、ｏは０≦ｏ＜３を満足
する数を表し、ｑは０≦ｑ＜３を満足する数を表し、か
つｒ＋ｏ＋ｑ＝３である。） 上記〜の有機アルミニウム化合物を表す一般式にお
けるＲとして好ましくはそれぞれ独立にアルキル基また
はアリール基であり、Ｘ1 として好ましくはそれぞれ独
立に塩素原子または臭素原子である。
【０００８】前記の有機アルミニウム化合物の具体例
としては、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミ
ニウム、トリ−ｎ−ブチルアルミニウム、トリヘキシル
アルミニウム、トリオクチルアルミニウムなどのトリ−
ｎ−アルキルアルミニウム；トリイソプロピルアルミニ
ウム、トリイソブチルアルミニウム、トリ−ｓｅｃ−ブ
チルアルミニウム、トリ−ｔｅｒｔ−ブチルアルミニウ
ム、トリ−２−メチルブチルアルミニウム、トリ−３−
メチルブチルアルミニウム、トリ−２−メチルペンチル
アルミニウム、トリ−３−メチルペンチルアルミニウ
ム、トリ−４−メチルペンチルアルミニウム、トリ−２
−メチルへキシルアルミニウム、トリ−３−メチルへキ
シルアルミニウム、トリ−２−エチルへキシルアルミニ
ウムなどのトリ分岐鎖アルキルアルミニウム；トリシク
ロへキシルアルミニウムなどのトリシクロアルキルアル
ミニウム；トリフェニルアルミニウム、トリトリルアル
ミニウムなどのトリアリールアルミニウム；トリイソプ
レニルアルミニウムなどのトリアルケニルアルミニウ
ム；イソブチルアルミニウムジメトキシド、イソブチル
アルミニウムジエトキシド、イソブチルアルミニウムジ
イソプロポキシドなどのアルキルアルミニウムジアルコ
キシド；ジエチルアルミニウムエトキシド、ジブチルア
ルミニウムブトキシドなどのジアルキルアルミニウムア
ルコキシド；エチルアルミニウムセスキブトキシド、ブ
チルアルミニウムセスキブトキシドなどのアルキルアル
ミニウムセスキアルコキシド；メチルアルミニウムビス
（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル４−メチルフェノキシ
ド）、エチルアルミニウムビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ
−ブチル−４−メチルフェノキシド）などの部分的にア
リールオキシ化されたアルキルアルミニウム；前記の
有機アルミニウム化合物を表す一般式におけるｒが２．
５である平均組成を有する部分的にアルコキシ化された
アルキルアルミニウム等が挙げられる。
としては、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミ
ニウム、トリ−ｎ−ブチルアルミニウム、トリヘキシル
アルミニウム、トリオクチルアルミニウムなどのトリ−
ｎ−アルキルアルミニウム；トリイソプロピルアルミニ
ウム、トリイソブチルアルミニウム、トリ−ｓｅｃ−ブ
チルアルミニウム、トリ−ｔｅｒｔ−ブチルアルミニウ
ム、トリ−２−メチルブチルアルミニウム、トリ−３−
メチルブチルアルミニウム、トリ−２−メチルペンチル
アルミニウム、トリ−３−メチルペンチルアルミニウ
ム、トリ−４−メチルペンチルアルミニウム、トリ−２
−メチルへキシルアルミニウム、トリ−３−メチルへキ
シルアルミニウム、トリ−２−エチルへキシルアルミニ
ウムなどのトリ分岐鎖アルキルアルミニウム；トリシク
ロへキシルアルミニウムなどのトリシクロアルキルアル
ミニウム；トリフェニルアルミニウム、トリトリルアル
ミニウムなどのトリアリールアルミニウム；トリイソプ
レニルアルミニウムなどのトリアルケニルアルミニウ
ム；イソブチルアルミニウムジメトキシド、イソブチル
アルミニウムジエトキシド、イソブチルアルミニウムジ
イソプロポキシドなどのアルキルアルミニウムジアルコ
キシド；ジエチルアルミニウムエトキシド、ジブチルア
ルミニウムブトキシドなどのジアルキルアルミニウムア
ルコキシド；エチルアルミニウムセスキブトキシド、ブ
チルアルミニウムセスキブトキシドなどのアルキルアル
ミニウムセスキアルコキシド；メチルアルミニウムビス
（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル４−メチルフェノキシ
ド）、エチルアルミニウムビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ
−ブチル−４−メチルフェノキシド）などの部分的にア
リールオキシ化されたアルキルアルミニウム；前記の
有機アルミニウム化合物を表す一般式におけるｒが２．
５である平均組成を有する部分的にアルコキシ化された
アルキルアルミニウム等が挙げられる。
【０００９】前記の有機アルミニウム化合物の具体例
としては、エチルアルミニウムセスキクロリド、ブチル
アルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセス
キブロミドなどのアルキルアルミニウムセスキハライ
ド；ジメチルアルミニウムクロライド、ジエチルアルミ
ニウムクロライド、ジプロピルアルミニウムクロライ
ド、ジイソブチルアルミニウムクロライド、ジヘキシル
アルミニウムクロライド、ブチルアルミニウムブロミド
等のジアルキルアルミニウムハライド；メチルアルミニ
ウムジクロライド、エチルアルミニウムジクロライド、
プロピルアルミニウムジクロライド、イソブチルアルミ
ニウムジクロライド、ヘキシルアルミニウムジクロライ
ド、オクチルアルミニウムジクロライド、ブチルアルミ
ニウムジブロミド等のアルキルアルミニウムジハライド
等が挙げられる。
としては、エチルアルミニウムセスキクロリド、ブチル
アルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセス
キブロミドなどのアルキルアルミニウムセスキハライ
ド；ジメチルアルミニウムクロライド、ジエチルアルミ
ニウムクロライド、ジプロピルアルミニウムクロライ
ド、ジイソブチルアルミニウムクロライド、ジヘキシル
アルミニウムクロライド、ブチルアルミニウムブロミド
等のジアルキルアルミニウムハライド；メチルアルミニ
ウムジクロライド、エチルアルミニウムジクロライド、
プロピルアルミニウムジクロライド、イソブチルアルミ
ニウムジクロライド、ヘキシルアルミニウムジクロライ
ド、オクチルアルミニウムジクロライド、ブチルアルミ
ニウムジブロミド等のアルキルアルミニウムジハライド
等が挙げられる。
【００１０】前記の有機アルミニウム化合物の具体例
としては、ジエチルアルミニウムヒドリド、ジブチルア
ルミニウムヒドリド、ジイソブチルアルミニウムヒドリ
ドなどのジアルキルアルミニウムヒドリド；エチルアル
ミニウムジヒドリド、プロピルアルミニウムジヒドリド
などのアルキルアルミニウムジヒドリドなどその他の部
分的に水素化されたアルキルアルミニウムが挙げられ
る。
としては、ジエチルアルミニウムヒドリド、ジブチルア
ルミニウムヒドリド、ジイソブチルアルミニウムヒドリ
ドなどのジアルキルアルミニウムヒドリド；エチルアル
ミニウムジヒドリド、プロピルアルミニウムジヒドリド
などのアルキルアルミニウムジヒドリドなどその他の部
分的に水素化されたアルキルアルミニウムが挙げられ
る。
【００１１】前記の有機アルミニウム化合物の具体例
としては、エチルアルミニウムエトキシクロリド、ブチ
ルアルミニウムブトキシクロリド、エチルアルミニウム
エトキシプロミドなどの部分的にアルコキシ化およびハ
ロゲン化されたアルキルアルミニウム等を挙げられる。
としては、エチルアルミニウムエトキシクロリド、ブチ
ルアルミニウムブトキシクロリド、エチルアルミニウム
エトキシプロミドなどの部分的にアルコキシ化およびハ
ロゲン化されたアルキルアルミニウム等を挙げられる。
【００１２】前記有機アルミニウム化合物（Ａ２）は一
般式 Ｍ1 ＡｌＲ4 で表される有機アルミニウム化合物
である。ここで、Ｍ1 はアルカリ金属原子を表す。かか
るアルカリ金属原子として好ましくはリチウム原子、ナ
トリウム原子またはカリウム原子であり、特に好ましく
はリチウム原子である。有機アルミニウム化合物（Ａ
２）として特に好ましくは、ＬｉＡｌ（Ｃ2 Ｈ5 ）4 ま
たはＬｉＡｌ（Ｃ7 Ｈ15）4 である。
般式 Ｍ1 ＡｌＲ4 で表される有機アルミニウム化合物
である。ここで、Ｍ1 はアルカリ金属原子を表す。かか
るアルカリ金属原子として好ましくはリチウム原子、ナ
トリウム原子またはカリウム原子であり、特に好ましく
はリチウム原子である。有機アルミニウム化合物（Ａ
２）として特に好ましくは、ＬｉＡｌ（Ｃ2 Ｈ5 ）4 ま
たはＬｉＡｌ（Ｃ7 Ｈ15）4 である。
【００１３】一般式 ｛−Ａｌ（Ｒ）−Ｏ−｝j で表さ
れる構造を有する環状のアルミノキサン（Ａ３）、一般
式 Ｒ｛−Ａｌ（Ｒ）−Ｏ−｝k ＡｌＲ2 で表される構
造を有する線状のアルミノキサン（Ａ４）におけるＲの
具体例としては、メチル基、エチル基、ノルマルプロピ
ル基、イソプロピル基、ノルマルブチル基、イソブチル
基、ノルマルペンチル基、ネオペンチル基等のアルキル
基を例示することができる。ｊは２以上の整数であり、
ｋは１以上の整数である。好ましくはＲはメチル基また
はイソブチル基であり、ｊは２〜４０、ｋは１〜４０で
ある。
れる構造を有する環状のアルミノキサン（Ａ３）、一般
式 Ｒ｛−Ａｌ（Ｒ）−Ｏ−｝k ＡｌＲ2 で表される構
造を有する線状のアルミノキサン（Ａ４）におけるＲの
具体例としては、メチル基、エチル基、ノルマルプロピ
ル基、イソプロピル基、ノルマルブチル基、イソブチル
基、ノルマルペンチル基、ネオペンチル基等のアルキル
基を例示することができる。ｊは２以上の整数であり、
ｋは１以上の整数である。好ましくはＲはメチル基また
はイソブチル基であり、ｊは２〜４０、ｋは１〜４０で
ある。
【００１４】上記のアルミノキサンは各種の方法で作ら
れる。その方法については特に制限はなく、公知の方法
に準じて作ればよい。例えば、トリアルキルアルミニウ
ム（例えば、トリメチルアルミニウムなど）を適当な有
機溶剤（ベンゼン、脂肪族炭化水素など）に溶かした溶
液を水と接触させて作る。また、トリアルキルアルミニ
ウム（例えば、トリメチルアルミニウムなど）を結晶水
を含んでいる金属塩（例えば、硫酸銅水和物など）に接
触させて作る方法が例示できる。このようにして得られ
るアルミノキサンは通常（Ａ３）と（Ａ４）との混合物
になっていると考えられている。
れる。その方法については特に制限はなく、公知の方法
に準じて作ればよい。例えば、トリアルキルアルミニウ
ム（例えば、トリメチルアルミニウムなど）を適当な有
機溶剤（ベンゼン、脂肪族炭化水素など）に溶かした溶
液を水と接触させて作る。また、トリアルキルアルミニ
ウム（例えば、トリメチルアルミニウムなど）を結晶水
を含んでいる金属塩（例えば、硫酸銅水和物など）に接
触させて作る方法が例示できる。このようにして得られ
るアルミノキサンは通常（Ａ３）と（Ａ４）との混合物
になっていると考えられている。
【００１５】本発明で使用する有機アルミニウム化合物
として好ましくは、上記の有機アルミニウム化合物（Ａ
１）であり、さらに好ましくは上記の有機アルミニウム
化合物であり、中でもトリアルキルアルミニウムが特
に好ましく、最も好ましくは、トリメチルアルミニウ
ム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニ
ウム、トリ−ｎ−ヘキシルアルミニウム、またはトリ−
ｎ−オクチルアルミニウムである。
として好ましくは、上記の有機アルミニウム化合物（Ａ
１）であり、さらに好ましくは上記の有機アルミニウム
化合物であり、中でもトリアルキルアルミニウムが特
に好ましく、最も好ましくは、トリメチルアルミニウ
ム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニ
ウム、トリ−ｎ−ヘキシルアルミニウム、またはトリ−
ｎ−オクチルアルミニウムである。
【００１６】（Ｂ）ホウ素化合物 本発明においてホウ素化合物（Ｂ）としては、（Ｂ１）
一般式 ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ 3 で表されるホウ素化合物、（Ｂ
２）一般式 Ｇ+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ） ー で表される
ホウ素化合物、（Ｂ３）一般式 （Ｌ−Ｈ）+ （ＢＱ1
Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ） ー で表されるホウ素化合物から選ばれる
一種以上のホウ素化合物を用いる。
一般式 ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ 3 で表されるホウ素化合物、（Ｂ
２）一般式 Ｇ+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ） ー で表される
ホウ素化合物、（Ｂ３）一般式 （Ｌ−Ｈ）+ （ＢＱ1
Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ） ー で表されるホウ素化合物から選ばれる
一種以上のホウ素化合物を用いる。
【００１７】一般式 ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 で表されるホウ素
化合物（Ｂ１）において、Ｂは３価の原子価状態のホウ
素原子であり、Ｑ1 〜Ｑ3 はハロゲン原子、炭化水素
基、ハロゲン化炭化水素基、複素環基、置換シリル基、
アルコキシ基または２置換アミノ基であり、それらは同
じであっても異なっていても良い。Ｑ1 〜Ｑ3 は好まし
くは、それぞれ独立にハロゲン原子、炭素原子数１〜２
０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化
水素基、炭素原子数１〜２０の複素環基、炭素原子数１
〜２０の置換シリル基、炭素原子数１〜２０のアルコキ
シ基または炭素原子数２〜２０の２置換アミノ基であ
り、より好ましいＱ1 〜Ｑ3 はそれぞれ独立にハロゲン
原子、炭素原子数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１
〜２０のハロゲン化炭化水素基、または炭素原子数１〜
２０の複素環基である。さらに好ましくはＱ1 〜Ｑ
3 は、それぞれ独立に少なくとも１個のフッ素原子を含
む炭素原子数１〜２０のフッ素化炭化水素基であり、特
に好ましくはＱ1 〜Ｑ3 は、それぞれ独立に少なくとも
１個のフッ素原子を含む炭素原子数６〜２０のフッ素化
アリール基である。
化合物（Ｂ１）において、Ｂは３価の原子価状態のホウ
素原子であり、Ｑ1 〜Ｑ3 はハロゲン原子、炭化水素
基、ハロゲン化炭化水素基、複素環基、置換シリル基、
アルコキシ基または２置換アミノ基であり、それらは同
じであっても異なっていても良い。Ｑ1 〜Ｑ3 は好まし
くは、それぞれ独立にハロゲン原子、炭素原子数１〜２
０の炭化水素基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化炭化
水素基、炭素原子数１〜２０の複素環基、炭素原子数１
〜２０の置換シリル基、炭素原子数１〜２０のアルコキ
シ基または炭素原子数２〜２０の２置換アミノ基であ
り、より好ましいＱ1 〜Ｑ3 はそれぞれ独立にハロゲン
原子、炭素原子数１〜２０の炭化水素基、炭素原子数１
〜２０のハロゲン化炭化水素基、または炭素原子数１〜
２０の複素環基である。さらに好ましくはＱ1 〜Ｑ
3 は、それぞれ独立に少なくとも１個のフッ素原子を含
む炭素原子数１〜２０のフッ素化炭化水素基であり、特
に好ましくはＱ1 〜Ｑ3 は、それぞれ独立に少なくとも
１個のフッ素原子を含む炭素原子数６〜２０のフッ素化
アリール基である。
【００１８】化合物（Ｂ１）の具体例としては、トリス
（ペンタフルオロフェニル）ボラン、トリス（２，３，
５，６−テトラフルオロフェニル）ボラン、トリス
（２，３，４，５−テトラフルオロフェニル）ボラン、
トリス（３，４，５−トリフルオロフェニル）ボラン、
トリス（２，３，４−トリフルオロフェニル）ボラン、
フェニルビス（ペンタフルオロフェニル）ボラン等が挙
げられるが、最も好ましくは、トリス（ペンタフルオロ
フェニル）ボランである。
（ペンタフルオロフェニル）ボラン、トリス（２，３，
５，６−テトラフルオロフェニル）ボラン、トリス
（２，３，４，５−テトラフルオロフェニル）ボラン、
トリス（３，４，５−トリフルオロフェニル）ボラン、
トリス（２，３，４−トリフルオロフェニル）ボラン、
フェニルビス（ペンタフルオロフェニル）ボラン等が挙
げられるが、最も好ましくは、トリス（ペンタフルオロ
フェニル）ボランである。
【００１９】一般式 Ｇ+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ）- で
表されるホウ素化合物（Ｂ２）において、Ｇ+ は無機、
有機または有機金属のカチオンであり、Ｂは３価の原子
価状態のホウ素原子であり、Ｑ1 〜Ｑ4 は上記の（Ｂ
１）におけるＱ1 〜Ｑ3 と同様である。
表されるホウ素化合物（Ｂ２）において、Ｇ+ は無機、
有機または有機金属のカチオンであり、Ｂは３価の原子
価状態のホウ素原子であり、Ｑ1 〜Ｑ4 は上記の（Ｂ
１）におけるＱ1 〜Ｑ3 と同様である。
【００２０】一般式 Ｇ+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ）- で
表される化合物におけるＧ+ の具体例としては、無機の
カチオンではリチウムカチオン、ナトリウムカチオン、
カリウムカチオン、銀カチオンなどが、有機金属のカチ
オンではフェロセニウムカチオン、アルキル置換フェロ
セニウムカチオンなどが、有機のカチオンではテトラア
ルキルホスホニウムカチオン、テトラアリールホスホニ
ウムカチオン、テトラアルキルアンモニウム、トリアル
キルスルホニウムカチオン、ジアリールヨードニウムカ
チオン、トリアルキルカルベニウムカチオン、トリアリ
ールカルベニウムカチオンなどが挙げられる。Ｇ+ とし
て好ましくはカルベニウムカチオンであり、特に好まし
くはトリフェニルカルベニウムカチオンである。（ＢＱ
1 Ｑ2 Ｑ 3 Ｑ4 ）- としては、テトラキス（ペンタフル
オロフェニル）ボレート、テトラキス（２，３，５，６
−テトラフルオロフェニル）ボレート、テトラキス
（２，３，４，５−テトラフルオロフェニル）ボレー
ト、テトラキス（３，４，５−トリフルオロフェニル）
ボレート、テトラキス（２，３，４−トリフルオロフェ
ニル）ボレート、フェニルトリス（ペンタフルオロフェ
ニル）ボレ−ト、テトラキス（３，５−ビストリフルオ
ロメチルフェニル）ボレートなどが挙げられる。
表される化合物におけるＧ+ の具体例としては、無機の
カチオンではリチウムカチオン、ナトリウムカチオン、
カリウムカチオン、銀カチオンなどが、有機金属のカチ
オンではフェロセニウムカチオン、アルキル置換フェロ
セニウムカチオンなどが、有機のカチオンではテトラア
ルキルホスホニウムカチオン、テトラアリールホスホニ
ウムカチオン、テトラアルキルアンモニウム、トリアル
キルスルホニウムカチオン、ジアリールヨードニウムカ
チオン、トリアルキルカルベニウムカチオン、トリアリ
ールカルベニウムカチオンなどが挙げられる。Ｇ+ とし
て好ましくはカルベニウムカチオンであり、特に好まし
くはトリフェニルカルベニウムカチオンである。（ＢＱ
1 Ｑ2 Ｑ 3 Ｑ4 ）- としては、テトラキス（ペンタフル
オロフェニル）ボレート、テトラキス（２，３，５，６
−テトラフルオロフェニル）ボレート、テトラキス
（２，３，４，５−テトラフルオロフェニル）ボレー
ト、テトラキス（３，４，５−トリフルオロフェニル）
ボレート、テトラキス（２，３，４−トリフルオロフェ
ニル）ボレート、フェニルトリス（ペンタフルオロフェ
ニル）ボレ−ト、テトラキス（３，５−ビストリフルオ
ロメチルフェニル）ボレートなどが挙げられる。
【００２１】これらの具体的な組み合わせとしては、リ
チウムテトラキス（３，５−ビストリフルオロメチルフ
ェニル）ボレート、ナトリウムテトラキス（３，５−ビ
ストリフルオロメチルフェニル）ボレート、カリウムテ
トラキス（３，５−ビストリフルオロメチルフェニル）
ボレート、銀テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボ
レート、フェロセニウムテトラキス（ペンタフルオロフ
ェニル）ボレート、１，１’−ジメチルフェロセニウム
テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、テト
ラブチルホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）ボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラキ
ス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、テトラメチル
アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボ
レート、トリメチルスルホニウムテトラキス（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレート、ジフェニルヨードニウムテ
トラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフ
ェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート、トリフェニルカルベニウムテトラキス
（３，５−ビストリフルオロメチルフェニル）ボレート
などを挙げることができるが、最も好ましくは、トリフ
ェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレートである。
チウムテトラキス（３，５−ビストリフルオロメチルフ
ェニル）ボレート、ナトリウムテトラキス（３，５−ビ
ストリフルオロメチルフェニル）ボレート、カリウムテ
トラキス（３，５−ビストリフルオロメチルフェニル）
ボレート、銀テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボ
レート、フェロセニウムテトラキス（ペンタフルオロフ
ェニル）ボレート、１，１’−ジメチルフェロセニウム
テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、テト
ラブチルホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）ボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラキ
ス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、テトラメチル
アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボ
レート、トリメチルスルホニウムテトラキス（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレート、ジフェニルヨードニウムテ
トラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリフ
ェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート、トリフェニルカルベニウムテトラキス
（３，５−ビストリフルオロメチルフェニル）ボレート
などを挙げることができるが、最も好ましくは、トリフ
ェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレートである。
【００２２】また、一般式（Ｌ−Ｈ）+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ
3 Ｑ4 ）- で表されるホウ素化合物（Ｂ３）において
は、Ｌは中性ルイス塩基であり、（Ｌ−Ｈ）+ はブレン
ステッド酸であり、Ｂは３価の原子価状態のホウ素原子
であり、Ｑ1 〜Ｑ4 は上記の化合物（Ｂ１）におけるＱ
1 〜Ｑ3 と同様である。
3 Ｑ4 ）- で表されるホウ素化合物（Ｂ３）において
は、Ｌは中性ルイス塩基であり、（Ｌ−Ｈ）+ はブレン
ステッド酸であり、Ｂは３価の原子価状態のホウ素原子
であり、Ｑ1 〜Ｑ4 は上記の化合物（Ｂ１）におけるＱ
1 〜Ｑ3 と同様である。
【００２３】一般式（Ｌ−Ｈ）+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ
3 Ｑ4 ）- で表される化合物におけるブレンステッド酸
である（Ｌ−Ｈ）+ の具体例としては、トリアルキル置
換アンモニウム、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアニリニウム、ジ
アルキルアンモニウム、トリアリールホスホニウムなど
が挙げられ、（ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ）- としては、前述
と同様のものが挙げられる。
3 Ｑ4 ）- で表される化合物におけるブレンステッド酸
である（Ｌ−Ｈ）+ の具体例としては、トリアルキル置
換アンモニウム、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアニリニウム、ジ
アルキルアンモニウム、トリアリールホスホニウムなど
が挙げられ、（ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ）- としては、前述
と同様のものが挙げられる。
【００２４】これらの具体的な組み合わせとしては、ト
リエチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｎ−ブチ
ル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラ
キス（３，５−ビストリフルオロメチルフェニル）ボレ
ート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニ
リニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレー
ト、Ｎ，Ｎ−２，４，６−ペンタメチルアニリニウムテ
トラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ
−ジメチルアニリニウムテトラキス（３，５−ビストリ
フルオロメチルフェニル）ボレート、ジイソプロピルア
ンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート、ジシクロヘキシルアンモニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルホスホニ
ウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
トリ（メチルフェニル）ホスホニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、トリ（ジメチルフェニ
ル）ホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレートなどを挙げることができるが、最も好まし
くは、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラキス（ペ
ンタフルオロフェニル）ボレート、またはＮ，Ｎ−ジメ
チルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレートである。
リエチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェ
ニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス
（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｎ−ブチ
ル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレート、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラ
キス（３，５−ビストリフルオロメチルフェニル）ボレ
ート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニ
リニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレー
ト、Ｎ，Ｎ−２，４，６−ペンタメチルアニリニウムテ
トラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ
−ジメチルアニリニウムテトラキス（３，５−ビストリ
フルオロメチルフェニル）ボレート、ジイソプロピルア
ンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ート、ジシクロヘキシルアンモニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、トリフェニルホスホニ
ウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
トリ（メチルフェニル）ホスホニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、トリ（ジメチルフェニ
ル）ホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレートなどを挙げることができるが、最も好まし
くは、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラキス（ペ
ンタフルオロフェニル）ボレート、またはＮ，Ｎ−ジメ
チルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレートである。
【００２５】本発明で使用するホウ素化合物として好ま
しくは（Ｂ２）または（Ｂ３）であり、特に好ましくは
トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロ
フェニル）ボレート、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウム
テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、また
はＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレートである。
しくは（Ｂ２）または（Ｂ３）であり、特に好ましくは
トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロ
フェニル）ボレート、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウム
テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、また
はＮ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフ
ルオロフェニル）ボレートである。
【００２６】本発明のα−オレフィン重合用触媒の使用
に際して有機アルミニウム化合物（Ａ）の使用量は、重
合系内の有機アルミニウム化合物（Ａ）の濃度を通常１
０-6〜１０ｍｏｌ／ｌのごとく広範囲に選ぶ事ができ
る。好ましくは１０-5〜１ｍｏｌ／ｌの範囲である。
に際して有機アルミニウム化合物（Ａ）の使用量は、重
合系内の有機アルミニウム化合物（Ａ）の濃度を通常１
０-6〜１０ｍｏｌ／ｌのごとく広範囲に選ぶ事ができ
る。好ましくは１０-5〜１ｍｏｌ／ｌの範囲である。
【００２７】ホウ素化合物（Ｂ）の使用量は、有機アル
ミニウム化合物（Ａ）とのモル比［（Ａ）／（Ｂ）］が
通常０．１〜１００００の範囲、好ましくは０．５〜５
０００の範囲となるような量で用いられる。
ミニウム化合物（Ａ）とのモル比［（Ａ）／（Ｂ）］が
通常０．１〜１００００の範囲、好ましくは０．５〜５
０００の範囲となるような量で用いられる。
【００２８】各成分を重合槽に供給する方法としては、
例えば窒素、アルゴン等の不活性ガス中で水分のない状
態で供給する。触媒成分（Ａ）および（Ｂ）は個別に供
給してもよいし、予め接触させて供給してもよい。
例えば窒素、アルゴン等の不活性ガス中で水分のない状
態で供給する。触媒成分（Ａ）および（Ｂ）は個別に供
給してもよいし、予め接触させて供給してもよい。
【００２９】重合温度は、通常−８０〜３００℃までに
わたって実施されるが、好ましくは−４０〜２８０℃、
より好ましくは−２０〜２５０℃である。重合圧力は特
に制限はないが、工業的かつ経済的であるという点で常
圧〜１５０気圧程度が好ましい。重合時間は一般的に目
的とするポリマーの種類、反応装置により適宜決定され
るが通常１分から４０時間の範囲を取り得る。
わたって実施されるが、好ましくは−４０〜２８０℃、
より好ましくは−２０〜２５０℃である。重合圧力は特
に制限はないが、工業的かつ経済的であるという点で常
圧〜１５０気圧程度が好ましい。重合時間は一般的に目
的とするポリマーの種類、反応装置により適宜決定され
るが通常１分から４０時間の範囲を取り得る。
【００３０】重合プロセスは、連続式でもバッチ式でも
いずれも可能である。またプロパン、ペンタン、ヘキサ
ン、ヘプタン、オクタン、トルエン、キシレンのような
炭化水素溶媒によるスラリー重合、溶媒重合、無溶媒に
よる液相重合または気相重合もできる。
いずれも可能である。またプロパン、ペンタン、ヘキサ
ン、ヘプタン、オクタン、トルエン、キシレンのような
炭化水素溶媒によるスラリー重合、溶媒重合、無溶媒に
よる液相重合または気相重合もできる。
【００３１】本発明のα−オレフィン重合体の製造方法
は、上述のα−オレフィン重合用触媒を用いるα−オレ
フィン重合体の製造方法であり、立体規則性α−オレフ
ィン重合体の製造方法として好適であり、シンジオタク
チック立体規則性α−オレフィン重合体の製造方法とし
て特に好適である。
は、上述のα−オレフィン重合用触媒を用いるα−オレ
フィン重合体の製造方法であり、立体規則性α−オレフ
ィン重合体の製造方法として好適であり、シンジオタク
チック立体規則性α−オレフィン重合体の製造方法とし
て特に好適である。
【００３２】ここでいう立体規則性α−オレフィン重合
体とは、炭素−炭素結合から形成される主鎖に対して側
鎖であるアルキル基が立体的に規則的な位置に存在して
いるα−オレフィン重合体をいい、シンジオタクチック
立体規則性の場合は立体構造がシンジオタクチック構
造、すなわち炭素−炭素結合から形成される主鎖に対し
て側鎖であるアルキル基が交互に反対方向に位置する立
体構造を有するものである。そのタクティシティーは13
Ｃ−ＮＭＲ法により定量され、連続する複数個の構成単
位の存在割合によって示すことができる。本発明に言う
シンジオタクチック立体規則性α−オレフィン重合体と
は、連続した２個の構成単位であるラセミタクチックダ
イアッド分率［ｒｒ］が０．２５を超えるα−オレフィ
ン重合体であり、本発明のα−オレフィン重合体の製造
方法として好ましくは［ｒｒ］が０．３０以上のα−オ
レフィン重合体の製造方法であり、さらに好ましくは
［ｒｒ］が０．３５以上のα−オレフィン重合体の製造
方法である。
体とは、炭素−炭素結合から形成される主鎖に対して側
鎖であるアルキル基が立体的に規則的な位置に存在して
いるα−オレフィン重合体をいい、シンジオタクチック
立体規則性の場合は立体構造がシンジオタクチック構
造、すなわち炭素−炭素結合から形成される主鎖に対し
て側鎖であるアルキル基が交互に反対方向に位置する立
体構造を有するものである。そのタクティシティーは13
Ｃ−ＮＭＲ法により定量され、連続する複数個の構成単
位の存在割合によって示すことができる。本発明に言う
シンジオタクチック立体規則性α−オレフィン重合体と
は、連続した２個の構成単位であるラセミタクチックダ
イアッド分率［ｒｒ］が０．２５を超えるα−オレフィ
ン重合体であり、本発明のα−オレフィン重合体の製造
方法として好ましくは［ｒｒ］が０．３０以上のα−オ
レフィン重合体の製造方法であり、さらに好ましくは
［ｒｒ］が０．３５以上のα−オレフィン重合体の製造
方法である。
【００３３】本発明において重合に適用するα−オレフ
ィンとしては炭素原子数３〜２０のα−オレフィンが好
ましい。具体例としては、プロピレン、１−ブテン、１
−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテ
ン、１−ノネン、１−デセン等の直鎖状オレフィン類、
３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、
４−メチル−１−ペンテン等の分岐オレフィン類等が例
示されるが、本発明は上記化合物に限定されるべきもの
ではない。
ィンとしては炭素原子数３〜２０のα−オレフィンが好
ましい。具体例としては、プロピレン、１−ブテン、１
−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテ
ン、１−ノネン、１−デセン等の直鎖状オレフィン類、
３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、
４−メチル−１−ペンテン等の分岐オレフィン類等が例
示されるが、本発明は上記化合物に限定されるべきもの
ではない。
【００３４】本発明のα−オレフィン重合体の製造方法
で得られるα−オレフィン重合体の重量平均分子量（Ｍ
ｗ）としては広範囲のものを得ることができるが、α−
オレフィンとしてプロピレンを用いた場合には通常１０
5 〜１０7 のα−オレフィン重合体が得られる。
で得られるα−オレフィン重合体の重量平均分子量（Ｍ
ｗ）としては広範囲のものを得ることができるが、α−
オレフィンとしてプロピレンを用いた場合には通常１０
5 〜１０7 のα−オレフィン重合体が得られる。
【００３５】本発明のα−オレフィン重合体の製造方法
で得られるα−オレフィン重合体の分子量分布（Ｍｗ／
Ｍｎ）は、α−オレフィンとしてプロピレンを用いた場
合には通常１〜１０であり、２〜５であることが好まし
い。なお本発明において分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、
重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比
（Ｍｗ／Ｍｎ）で評価する。
で得られるα−オレフィン重合体の分子量分布（Ｍｗ／
Ｍｎ）は、α−オレフィンとしてプロピレンを用いた場
合には通常１〜１０であり、２〜５であることが好まし
い。なお本発明において分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、
重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比
（Ｍｗ／Ｍｎ）で評価する。
【００３６】本発明のα−オレフィン重合体の製造方法
においては、本発明の目的を損なわない範囲でα−オレ
フィンと他のオレフィン類および／または他の重合性不
飽和化合物とを共重合させることも可能である。かかる
共重合において好ましくはα−オレフィンを５０モル％
以上共重合させる。
においては、本発明の目的を損なわない範囲でα−オレ
フィンと他のオレフィン類および／または他の重合性不
飽和化合物とを共重合させることも可能である。かかる
共重合において好ましくはα−オレフィンを５０モル％
以上共重合させる。
【００３７】ここでいう他のオレフィン類としては、エ
チレン、炭素原子数３〜２０のα−オレフィン、炭素原
子数４〜２０のジオレフィン等を用いることができ、同
時に２種類以上のオレフィン類を用いることもできる。
オレフィン類の具体例としては、プロピレン、１−ブテ
ン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−
オクテン、１−ノネン、１−デセン等の直鎖状オレフィ
ン類、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペン
テン、４−メチル−１−ペンテン等の分岐オレフィン
類、ビニルシクロヘキサン等が例示されるが、本発明は
上記化合物に限定されるべきものではない。
チレン、炭素原子数３〜２０のα−オレフィン、炭素原
子数４〜２０のジオレフィン等を用いることができ、同
時に２種類以上のオレフィン類を用いることもできる。
オレフィン類の具体例としては、プロピレン、１−ブテ
ン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−
オクテン、１−ノネン、１−デセン等の直鎖状オレフィ
ン類、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペン
テン、４−メチル−１−ペンテン等の分岐オレフィン
類、ビニルシクロヘキサン等が例示されるが、本発明は
上記化合物に限定されるべきものではない。
【００３８】また他の重合性不飽和化合物として好まし
くは、アクリル酸エステル化合物、メタクリル酸エステ
ル化合物およびアルケニル芳香族炭化水素から選ばれる
化合物が挙げられる。
くは、アクリル酸エステル化合物、メタクリル酸エステ
ル化合物およびアルケニル芳香族炭化水素から選ばれる
化合物が挙げられる。
【００３９】ここでいうアクリル酸エステル化合物の具
体例としては、アクリル酸メチルや、そのメチルをエチ
ル、ノルマルプロピル、イソプロピル、ノルマルブチ
ル、イソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル等に変更した化合物
を例示することができ、またメタクリル酸エステル化合
物の具体例としては、メタクリル酸メチルや、そのメチ
ルをエチル、ノルマルプロピル、イソプロピル、ノルマ
ルブチル、イソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル等とした化合
物等を例示することができる。
体例としては、アクリル酸メチルや、そのメチルをエチ
ル、ノルマルプロピル、イソプロピル、ノルマルブチ
ル、イソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル等に変更した化合物
を例示することができ、またメタクリル酸エステル化合
物の具体例としては、メタクリル酸メチルや、そのメチ
ルをエチル、ノルマルプロピル、イソプロピル、ノルマ
ルブチル、イソブチル、ｔｅｒｔ−ブチル等とした化合
物等を例示することができる。
【００４０】ここでいうアルケニル芳香族炭化水素とし
ては、炭素原子数６〜２５の芳香族炭化水素基を有する
アルケニル化合物が好ましい。炭素原子数６〜２５の芳
香族炭化水素基の具体例としては、フェニル基、トリル
基、キシリル基、第３級ブチルフェニル基、ビニルフェ
ニル基、ナフチル基、フェナントリル基、アントラセニ
ル基等を挙げることができる。好ましくは、フェニル
基、トリル基、キシリル基、第３級ブチルフェニル基、
ビニルフェニル基、ナフチル基である。かかるアルケニ
ル芳香族炭化水素の具体例としては、スチレン、２−フ
ェニルプロピレン、２−フェニルブテン等のアルケニル
ベンゼン；ｐ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、
ｏ−メチルスチレン、ｐ−エチルスチレン、ｍ−エチル
スチレン、ｏ−エチルスチレン、２，４−ジメチルスチ
レン、２，５−ジメチルスチレン、３，４−ジメチルス
チレン、３，５−ジメチルスチレン、３−メチル−５−
エチルスチレン、ｐ−第３級ブチルスチレン、ｐ−第２
級ブチルスチレンなどのアルキルスチレン；１−ビニル
ナフタレン等のビニルナフタレン等を例示することがで
きる。
ては、炭素原子数６〜２５の芳香族炭化水素基を有する
アルケニル化合物が好ましい。炭素原子数６〜２５の芳
香族炭化水素基の具体例としては、フェニル基、トリル
基、キシリル基、第３級ブチルフェニル基、ビニルフェ
ニル基、ナフチル基、フェナントリル基、アントラセニ
ル基等を挙げることができる。好ましくは、フェニル
基、トリル基、キシリル基、第３級ブチルフェニル基、
ビニルフェニル基、ナフチル基である。かかるアルケニ
ル芳香族炭化水素の具体例としては、スチレン、２−フ
ェニルプロピレン、２−フェニルブテン等のアルケニル
ベンゼン；ｐ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、
ｏ−メチルスチレン、ｐ−エチルスチレン、ｍ−エチル
スチレン、ｏ−エチルスチレン、２，４−ジメチルスチ
レン、２，５−ジメチルスチレン、３，４−ジメチルス
チレン、３，５−ジメチルスチレン、３−メチル−５−
エチルスチレン、ｐ−第３級ブチルスチレン、ｐ−第２
級ブチルスチレンなどのアルキルスチレン；１−ビニル
ナフタレン等のビニルナフタレン等を例示することがで
きる。
【００４１】本発明のα−オレフィン重合体の製造方法
で製造する共重合体を構成するモノマーの組み合わせの
具体例としては、プロピレンと１−ブテン、プロピレン
と１−ヘキセン、プロピレンと１−オクテン、１−ブテ
ンと１−ヘキセン等が例示されるが、本発明はこれらの
組み合わせに限定されるべきものではない。
で製造する共重合体を構成するモノマーの組み合わせの
具体例としては、プロピレンと１−ブテン、プロピレン
と１−ヘキセン、プロピレンと１−オクテン、１−ブテ
ンと１−ヘキセン等が例示されるが、本発明はこれらの
組み合わせに限定されるべきものではない。
【００４２】本発明のα−オレフィン重合用触媒は立体
規則性α−オレフィン重合用触媒として用いることが好
適であり、シンジオタクチック立体規則性α−オレフィ
ン重合用触媒として用いることが特に好適である。ま
た、本発明のα−オレフィン重合体の分子量を調整する
ために、水素やシラン化合物等の連鎖移動剤を添加する
こともできる。
規則性α−オレフィン重合用触媒として用いることが好
適であり、シンジオタクチック立体規則性α−オレフィ
ン重合用触媒として用いることが特に好適である。ま
た、本発明のα−オレフィン重合体の分子量を調整する
ために、水素やシラン化合物等の連鎖移動剤を添加する
こともできる。
【００４３】
【実施例】以下実施例によって本発明を具体的に説明す
るが本発明の範囲は実施例のみに限定されるものではな
い。なお、実施例中の各項目の測定値は、下記の方法で
測定した。
るが本発明の範囲は実施例のみに限定されるものではな
い。なお、実施例中の各項目の測定値は、下記の方法で
測定した。
【００４４】（１）重量平均分子量（Ｍｗ）、数平均分
子量（Ｍｎ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ） ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）に
より、下記の条件で測定した。また、検量線は標準ポリ
スチレンを用いて作成した。 機種 ミリポアウオーターズ社製 １５０ＣＶ型 カラム Ｓｈｏｄｅｘ Ｍ／Ｓ ８０ 測定温度 １４５℃、溶媒 オルトジクロロベンゼン、 サンプル濃度 ５ｍｇ／８ｍｌ なお、分子量分布はＭｗとＭｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）で
評価した。
子量（Ｍｎ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ） ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）に
より、下記の条件で測定した。また、検量線は標準ポリ
スチレンを用いて作成した。 機種 ミリポアウオーターズ社製 １５０ＣＶ型 カラム Ｓｈｏｄｅｘ Ｍ／Ｓ ８０ 測定温度 １４５℃、溶媒 オルトジクロロベンゼン、 サンプル濃度 ５ｍｇ／８ｍｌ なお、分子量分布はＭｗとＭｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）で
評価した。
【００４５】（２）立体規則性 ブルカー社製 ＡＭ４００を用いて、13Ｃ−ＮＭＲを以
下の条件で測定し、メチル基のピーク面積比より計算し
た。 溶媒 ｏ−ジクロルベンゼン／重ベンゼン＝４／１（体
積比） 濃度 １０ｍｇ／０．６ｍｌ 温度 １３５℃
下の条件で測定し、メチル基のピーク面積比より計算し
た。 溶媒 ｏ−ジクロルベンゼン／重ベンゼン＝４／１（体
積比） 濃度 １０ｍｇ／０．６ｍｌ 温度 １３５℃
【００４６】下記の実施例における重合時に使用した各
化合物は以下の通りである。 ・トリイソブチルアルミニウム：東ソー・アクゾ（株）
製市販品、トリイソブチルアルミニウムをトルエンで希
釈し１Ｍの溶液として使用した。 ・トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオ
ロフェニル）ボレート：東ソー・アクゾ（株）製市販品
を１５０℃で４時間真空乾燥後、使用した。
化合物は以下の通りである。 ・トリイソブチルアルミニウム：東ソー・アクゾ（株）
製市販品、トリイソブチルアルミニウムをトルエンで希
釈し１Ｍの溶液として使用した。 ・トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオ
ロフェニル）ボレート：東ソー・アクゾ（株）製市販品
を１５０℃で４時間真空乾燥後、使用した。
【００４７】［実施例１］窒素雰囲気下、１００ｍｌの
ステンレス製オートクレーブにトリフェニルカルベニウ
ムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート１８
４ｍｇと精製したトルエン５ｍｌを仕込んだ。トリイソ
ブチルアルミニウム１ｍｌ（１ｍｍｏｌ）を加え、ドラ
イアイスでオートクレーブを冷却し、プロピレン４０ｇ
を仕込んだ。その後、油浴にて３５℃で、３時間反応さ
せた。未反応プロピレンガスをパージし、オートクレー
ブ内容物を３Ｎ 塩酸５ｍｌが加えられたエタノール１
００ｍｌに投入し、析出した重合体を濾別して８０℃で
約４時間乾燥を行った。その結果、３１ｍｇのポリプロ
ピレンが得られた。得られたポリプロピレンの重量平均
分子量（Ｍｗ）は１．６１×１０6 、分子量分布（Ｍｗ
／Ｍｎ）は４．６であった。立体規則性については、
［ｒｒ］は０．４９、［ｍｒ］は０．３９、［ｍｍ］は
０．１２であった。
ステンレス製オートクレーブにトリフェニルカルベニウ
ムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート１８
４ｍｇと精製したトルエン５ｍｌを仕込んだ。トリイソ
ブチルアルミニウム１ｍｌ（１ｍｍｏｌ）を加え、ドラ
イアイスでオートクレーブを冷却し、プロピレン４０ｇ
を仕込んだ。その後、油浴にて３５℃で、３時間反応さ
せた。未反応プロピレンガスをパージし、オートクレー
ブ内容物を３Ｎ 塩酸５ｍｌが加えられたエタノール１
００ｍｌに投入し、析出した重合体を濾別して８０℃で
約４時間乾燥を行った。その結果、３１ｍｇのポリプロ
ピレンが得られた。得られたポリプロピレンの重量平均
分子量（Ｍｗ）は１．６１×１０6 、分子量分布（Ｍｗ
／Ｍｎ）は４．６であった。立体規則性については、
［ｒｒ］は０．４９、［ｍｒ］は０．３９、［ｍｍ］は
０．１２であった。
【００４８】［実施例２］実施例１において、重合温度
を２℃に変更した以外は、実施例１と同一の装置および
同じ手順で行った。その結果、２．１１ｇのポリプロピ
レンが得られた。得られたポリプロピレンの重量平均分
子量（Ｍｗ）は１．４７×１０6 、分子量分布（Ｍｗ／
Ｍｎ）は２．１であった。立体規則性については、［ｒ
ｒ］は０．４０、［ｍｒ］は０．４５、［ｍｍ］は０．
１５であった。
を２℃に変更した以外は、実施例１と同一の装置および
同じ手順で行った。その結果、２．１１ｇのポリプロピ
レンが得られた。得られたポリプロピレンの重量平均分
子量（Ｍｗ）は１．４７×１０6 、分子量分布（Ｍｗ／
Ｍｎ）は２．１であった。立体規則性については、［ｒ
ｒ］は０．４０、［ｍｒ］は０．４５、［ｍｍ］は０．
１５であった。
【００４９】［比較例１］実施例１において、トリフェ
ニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレートを加えなかった以外は、実施例１と同一の
装置および同じ手順で行った。その結果、ほとんどポリ
マーは得られなかった。
ニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレートを加えなかった以外は、実施例１と同一の
装置および同じ手順で行った。その結果、ほとんどポリ
マーは得られなかった。
【００５０】［比較例２］実施例１において、トリイソ
ブチルアルミニウムを加えなかった以外は、実施例１と
同一の装置および同じ手順で行った。その結果、ポリマ
ーは得られなかった。
ブチルアルミニウムを加えなかった以外は、実施例１と
同一の装置および同じ手順で行った。その結果、ポリマ
ーは得られなかった。
【００５１】［比較例３］実施例１において、トリフェ
ニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレートの代わりに塩化マンガン（II）（Aldrich
社製市販品、純度９９．９９９％をメノウ製乳鉢を用い
て粉砕したもの）２５ｍｇ（０．２ｍｍｏｌ）を用いた
以外は実施例１と同一の装置および同じ手順で行った。
その結果、ポリマーはほとんど得られなかった。
ニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボレートの代わりに塩化マンガン（II）（Aldrich
社製市販品、純度９９．９９９％をメノウ製乳鉢を用い
て粉砕したもの）２５ｍｇ（０．２ｍｍｏｌ）を用いた
以外は実施例１と同一の装置および同じ手順で行った。
その結果、ポリマーはほとんど得られなかった。
【００５２】
【発明の効果】以上、詳述したように本発明によれば、
高い重合活性を示すα−オレフィン重合用触媒、および
α−オレフィン重合体を効率よく製造する方法が提供さ
れる。本発明によれば、従来は高い重合活性を発現させ
るためには必須であると考えられていた従来型固体触媒
成分（チタン原子、ハロゲン原子および電子供与体を必
須成分とする固体触媒成分）やメタロセン錯体等の遷移
金属化合物を用いることなく、高い重合活性を発現させ
ることができ、また立体規則性を有した分子量の高いα
−オレフィン重合体を製造できることなどから、本発明
の価値は頗る大きい。
高い重合活性を示すα−オレフィン重合用触媒、および
α−オレフィン重合体を効率よく製造する方法が提供さ
れる。本発明によれば、従来は高い重合活性を発現させ
るためには必須であると考えられていた従来型固体触媒
成分（チタン原子、ハロゲン原子および電子供与体を必
須成分とする固体触媒成分）やメタロセン錯体等の遷移
金属化合物を用いることなく、高い重合活性を発現させ
ることができ、また立体規則性を有した分子量の高いα
−オレフィン重合体を製造できることなどから、本発明
の価値は頗る大きい。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4J015 DA04 DA05 4J100 AA02Q AA03P AA03Q AA04P AA04Q AA07P AA07Q AA09P AA15P AA15Q AA16P AA16Q AA17Q AA18P AA18Q AA19Q AA20Q AA21P AA21Q CA01 CA04 DA41 FA10
Claims (5)
- 【請求項１】下記（Ａ）および（Ｂ）を接触させてなる
α−オレフィン重合用触媒。 （Ａ）有機アルミニウム化合物 （Ｂ）下記（Ｃ１）〜（Ｃ３）から選ばれる一種以上の
ホウ素化合物 （Ｂ１）一般式 ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 で表されるホウ素化合
物 （Ｂ２）一般式 Ｇ+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ）-で表さ
れるホウ素化合物 （Ｂ３）一般式 （Ｌ−Ｈ）+ （ＢＱ1 Ｑ2 Ｑ3 Ｑ4 ）
- で表されるホウ素化合物 （但し、Ｂはホウ素原子であり、Ｑ1 〜Ｑ4 はハロゲン
原子、炭化水素基、ハロゲン化炭化水素基、複素環基、
置換シリル基、アルコキシ基または２置換アミノ基であ
り、それらは同じであっても異なっていてもよい。Ｇ+
は無機、有機または有機金属のカチオンである。Ｌは中
性ルイス塩基であり、（Ｌ−Ｈ）+ はブレンステッド酸
である。） - 【請求項２】有機アルミニウム化合物が、下記（Ａ１）
〜（Ａ４）から選ばれる一種以上のアルミニウム化合物
である請求項１記載のα−オレフィン重合用触媒。 （Ａ１）一般式 Ｒr Ａｌ（ＯＲ）o Ｈp Ｘ1 qで表され
る有機アルミニウム化合物 （Ａ２）一般式 Ｍ1 ＡｌＲ4 で表される有機アルミニ
ウム化合物 （Ａ３）一般式 ｛−Ａｌ（Ｒ）−Ｏ−｝j で表される
構造を有する環状のアルミノキサン （Ａ４）一般式 Ｒ｛−Ａｌ（Ｒ）−Ｏ−｝k ＡｌＲ2
で表される構造を有する線状のアルミノキサン （但し、Ｒはそれぞれ独立に炭素原子数１〜２０の炭化
水素基を表し、Ｘ1 はそれぞれ独立にハロゲン原子を表
し、Ｍ1 はアルカリ金属原子を表す。ｒは０＜ｒ≦３を
満足する数を表し、ｏは０≦ｏ＜３を満足する数を表
し、ｐは０≦ｐ＜３を満足する数を表し、ｑは０≦ｑ＜
３を満足する数を表し、かつｒ＋ｏ＋ｐ＋ｑ＝３であ
る。ｊは２以上の整数を表し、ｋは１以上の整数を表
す。） - 【請求項３】α−オレフィン重合用触媒が、立体規則性
α−オレフィン重合用触媒である請求項１または２記載
のα−オレフィン重合用触媒。 - 【請求項４】請求項１〜３のいずれかに記載のα−オレ
フィン重合用触媒を用いるα−オレフィン重合体の製造
方法。 - 【請求項５】α−オレフィン重合体が、ラセミダイアッ
ド分率［ｒｒ］が０．２５を超えるα−オレフィン重合
体である請求項４記載のα−オレフィン重合体の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP37067499A JP2001181325A (ja) | 1999-12-27 | 1999-12-27 | α−オレフィン重合用触媒およびα−オレフィン重合体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP37067499A JP2001181325A (ja) | 1999-12-27 | 1999-12-27 | α−オレフィン重合用触媒およびα−オレフィン重合体の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001181325A true JP2001181325A (ja) | 2001-07-03 |
Family
ID=18497407
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP37067499A Pending JP2001181325A (ja) | 1999-12-27 | 1999-12-27 | α−オレフィン重合用触媒およびα−オレフィン重合体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2001181325A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005171139A (ja) * | 2003-12-12 | 2005-06-30 | Tonen Chem Corp | 変性ポリプロピレン |
| WO2024114510A1 (zh) * | 2022-12-01 | 2024-06-06 | 中国科学院青岛生物能源与过程研究所 | 一种用于共轭二烯的催化体系及其制备方法和应用 |
-
1999
- 1999-12-27 JP JP37067499A patent/JP2001181325A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2005171139A (ja) * | 2003-12-12 | 2005-06-30 | Tonen Chem Corp | 変性ポリプロピレン |
| WO2024114510A1 (zh) * | 2022-12-01 | 2024-06-06 | 中国科学院青岛生物能源与过程研究所 | 一种用于共轭二烯的催化体系及其制备方法和应用 |
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| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20050301 |
|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20050614 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20050811 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20051011 |