JP2001176510A - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
リチウムイオン二次電池Info
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- ion
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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Abstract
(57)【要約】
【課題】公知の二次電池にはるかに勝る作動電圧を与え
ることのできる正極活物質を備えた二次電池を提供す
る。 【解決手段】正極活物質が下記一般式（１）で示される
複合金属フッ化物であることを特徴とするリチウムイオ
ン二次電池。 一般式 ＬｉＡＭＦ6 （１） ただし、Ａは形式電荷が２価のイオンのうちから選ばれ
る１種以上、Ｍは形式電荷が３価の遷移金属イオンのう
ちから選ばれる１種以上で、各々２種以上を同時に選択
してもよい。また、ＭはＭと合金を形成しうる非遷移金
属のイオンＭ’で一部置換されていてもよい。更に、Ａ
及び／又はＭとして２種以上のイオンを同時に選択する
場合、前記複合金属フッ化物は固溶体であっても混合物
であってもよい。
ることのできる正極活物質を備えた二次電池を提供す
る。 【解決手段】正極活物質が下記一般式（１）で示される
複合金属フッ化物であることを特徴とするリチウムイオ
ン二次電池。 一般式 ＬｉＡＭＦ6 （１） ただし、Ａは形式電荷が２価のイオンのうちから選ばれ
る１種以上、Ｍは形式電荷が３価の遷移金属イオンのう
ちから選ばれる１種以上で、各々２種以上を同時に選択
してもよい。また、ＭはＭと合金を形成しうる非遷移金
属のイオンＭ’で一部置換されていてもよい。更に、Ａ
及び／又はＭとして２種以上のイオンを同時に選択する
場合、前記複合金属フッ化物は固溶体であっても混合物
であってもよい。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、リチウムイオン
二次電池に属し、詳しくは画期的に高い作動電圧を与え
ることにできる正極を備えたリチウムイオン二次電池に
関する。
二次電池に属し、詳しくは画期的に高い作動電圧を与え
ることにできる正極を備えたリチウムイオン二次電池に
関する。
【０００２】
【従来の技術】従来のリチウムイオン二次電池は、正極
活物質としてＬｉＣｏＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4、ＬｉＴｉＳ2
などの遷移金属元素の酸化物又は硫化物、負極活物質と
してリチウムもしくはリチウム系合金又はリチウムを吸
蔵放出しうる炭素材料、電解質としてエチレンカーボネ
ート、ジメチルカーボネートなどの有機溶媒にＬｉＰＦ
6を溶かした有機電解液を用いたものである。
活物質としてＬｉＣｏＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4、ＬｉＴｉＳ2
などの遷移金属元素の酸化物又は硫化物、負極活物質と
してリチウムもしくはリチウム系合金又はリチウムを吸
蔵放出しうる炭素材料、電解質としてエチレンカーボネ
ート、ジメチルカーボネートなどの有機溶媒にＬｉＰＦ
6を溶かした有機電解液を用いたものである。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】上記公知のリチウムイ
オン二次電池の作動電圧は、せいぜい４．５Ｖである。
しかし、コードレス機器の利便性を経験した今日の社会
は、より消費電力の大きな機器に使用できる二次電池を
要望している。それ故、この発明の課題は、公知の二次
電池にはるかに勝る作動電圧を与えることのできる正極
活物質を備えた二次電池を提供することにある。
オン二次電池の作動電圧は、せいぜい４．５Ｖである。
しかし、コードレス機器の利便性を経験した今日の社会
は、より消費電力の大きな機器に使用できる二次電池を
要望している。それ故、この発明の課題は、公知の二次
電池にはるかに勝る作動電圧を与えることのできる正極
活物質を備えた二次電池を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】その課題を達成するため
に、この発明のリチウムイオン二次電池は、正極活物質
が下記一般式（１）で示される複合金属フッ化物である
ことを特徴とする。 一般式 ＬｉＡＭＦ6 （１） ただし、Ａは形式電荷が２価のイオンのうちから選ばれ
る１種以上、Ｍは形式電荷が３価の遷移金属イオンのう
ちから選ばれる１種以上で、各々２種以上を同時に選択
してもよい。また、ＭはＭと合金を形成しうる非遷移金
属のイオンＭ’で一部置換されていてもよい。更に、Ａ
及び／又はＭとして２種以上のイオンを同時に選択する
場合、前記複合金属フッ化物は固溶体であっても混合物
であってもよい。
に、この発明のリチウムイオン二次電池は、正極活物質
が下記一般式（１）で示される複合金属フッ化物である
ことを特徴とする。 一般式 ＬｉＡＭＦ6 （１） ただし、Ａは形式電荷が２価のイオンのうちから選ばれ
る１種以上、Ｍは形式電荷が３価の遷移金属イオンのう
ちから選ばれる１種以上で、各々２種以上を同時に選択
してもよい。また、ＭはＭと合金を形成しうる非遷移金
属のイオンＭ’で一部置換されていてもよい。更に、Ａ
及び／又はＭとして２種以上のイオンを同時に選択する
場合、前記複合金属フッ化物は固溶体であっても混合物
であってもよい。
【０００５】この条件を充足する正極活物質を備えてい
れば、例えば負極活物質として公知の炭素材料を用いて
も電池電圧として３Ｖ以上最大７Ｖまでの高起電力を有
する二次電池が得られることがエネルギー計算により明
らかとなった。尚、公知の有機電解液の安定電位領域は
４．５Ｖまでであるが、作動電圧が４．５Ｖを超えるＡ
とＭの組み合わせの場合は固体電解質を用いることによ
り実現可能である。
れば、例えば負極活物質として公知の炭素材料を用いて
も電池電圧として３Ｖ以上最大７Ｖまでの高起電力を有
する二次電池が得られることがエネルギー計算により明
らかとなった。尚、公知の有機電解液の安定電位領域は
４．５Ｖまでであるが、作動電圧が４．５Ｖを超えるＡ
とＭの組み合わせの場合は固体電解質を用いることによ
り実現可能である。
【０００６】前記Ａとしては２属元素（Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃ
ａ、Ｓｒ、Ｂａ）、１２属元素（Ｚｎ、Ｃｄ、Ｈｇ）、
及び周期表の第４周期の遷移金属元素のうち２価をとる
元素（Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）のう
ちから選ばれる１種以上が挙げられる。また、Ｍとして
はＴｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＮｉのうちか
ら選ばれる１種以上が挙げられる。特にＭはＣｒ、Ｍ
ｎ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＮｉの順序で後になるほど正極活物
質の作動電圧が高い。Ａが周期表の第４周期の遷移金属
元素であるときはＭと同一金属となる組み合わせもあり
得るが、この場合も一方が２価イオンで他方が３価イオ
ンである限り、理論上上記の高起電力を生じる。Ｍ’と
しては１３属元素、Ｓｃ、Ｙ及びランタノイド元素のう
ちから選ばれる１種以上が挙げられる。
ａ、Ｓｒ、Ｂａ）、１２属元素（Ｚｎ、Ｃｄ、Ｈｇ）、
及び周期表の第４周期の遷移金属元素のうち２価をとる
元素（Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）のう
ちから選ばれる１種以上が挙げられる。また、Ｍとして
はＴｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＮｉのうちか
ら選ばれる１種以上が挙げられる。特にＭはＣｒ、Ｍ
ｎ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＮｉの順序で後になるほど正極活物
質の作動電圧が高い。Ａが周期表の第４周期の遷移金属
元素であるときはＭと同一金属となる組み合わせもあり
得るが、この場合も一方が２価イオンで他方が３価イオ
ンである限り、理論上上記の高起電力を生じる。Ｍ’と
しては１３属元素、Ｓｃ、Ｙ及びランタノイド元素のう
ちから選ばれる１種以上が挙げられる。
【０００７】一般式ＬｉＡＭＦ6で示される各種金属フ
ッ化物は、塩化リチウムＬｉＣｌと各種金属の錯塩を原
料としてフッ素ガス中１００−１５０気圧４５０−５５
０℃で１日間反応させることにより合成可能である（Z.
Naturforsch.37b988-994(1982)）。
ッ化物は、塩化リチウムＬｉＣｌと各種金属の錯塩を原
料としてフッ素ガス中１００−１５０気圧４５０−５５
０℃で１日間反応させることにより合成可能である（Z.
Naturforsch.37b988-994(1982)）。
【０００８】
【発明の実施の形態】一般式ＬｉＡＭＦ6で示される金
属フッ化物について、密度汎関数法の一般化密度勾配近
似に基づいて第一原理バンド計算を行い、次式（２）よ
りΔＥを得た。式中、E(LiAMF6)はＬｉＡＭＦ6の全エネ
ルギー、E(AMF6)はＬｉＡＭＦ6からＬｉが完全に除去さ
れた物質ＡＭＦ6の全エネルギー、E(Li)は金属リチウム
の全エネルギーを示す。 ΔＥ＝E(LiAMF6)−｛E(AMF6)＋E(Li)｝ （２） 尚、計算は、全てブリルアンゾーン内でのｋ点数を３２
として行った。また、格子定数ａ及びｃと結晶内の３つ
の内部パラメータの全てを変えることによって、それぞ
れの相における結晶構造の全エネルギーを最小化した。
属フッ化物について、密度汎関数法の一般化密度勾配近
似に基づいて第一原理バンド計算を行い、次式（２）よ
りΔＥを得た。式中、E(LiAMF6)はＬｉＡＭＦ6の全エネ
ルギー、E(AMF6)はＬｉＡＭＦ6からＬｉが完全に除去さ
れた物質ＡＭＦ6の全エネルギー、E(Li)は金属リチウム
の全エネルギーを示す。 ΔＥ＝E(LiAMF6)−｛E(AMF6)＋E(Li)｝ （２） 尚、計算は、全てブリルアンゾーン内でのｋ点数を３２
として行った。また、格子定数ａ及びｃと結晶内の３つ
の内部パラメータの全てを変えることによって、それぞ
れの相における結晶構造の全エネルギーを最小化した。
【０００９】上記（２）式から算出されるエネルギーΔ
Ｅは、Ｆをファラデー定数、Ｖを活物質の作動電圧とす
るとき、Ｖ＝−ΔＥ／Ｆ＋Ｖcorrectionの関係が成立す
ることが経験的に知られている。但し、Ｖcorrectionは
第一原理バンド計算に基づく項ΔＥ／Ｆと実験的に求め
られる作動電圧との差であり、物質によらずおよそ１Ｖ
である。
Ｅは、Ｆをファラデー定数、Ｖを活物質の作動電圧とす
るとき、Ｖ＝−ΔＥ／Ｆ＋Ｖcorrectionの関係が成立す
ることが経験的に知られている。但し、Ｖcorrectionは
第一原理バンド計算に基づく項ΔＥ／Ｆと実験的に求め
られる作動電圧との差であり、物質によらずおよそ１Ｖ
である。
【００１０】計算の結果、ＬｉＣａＣｏＦ6について算
出されたΔＥは７Ｖであった。比較のために公知の活物
質であるＬｉＣｏＯ2についても同一条件で計算してΔ
Ｅを求めたところ周知の測定値と同じ４Ｖであった。Ｌ
ｉＣａＣｏＦ6とＬｉＣｏＯ2は、いずれもＣｏの形式電
荷としてＣｏ3+／Ｃｏ4+の変化を利用した作動電圧を与
えるにもかかわらず、両者の作動電圧が大きく異なるの
は、Ｃｏへの配位子であるフッ化物イオンの電気陰性度
が酸化物イオンのそれよりも高いためである。
出されたΔＥは７Ｖであった。比較のために公知の活物
質であるＬｉＣｏＯ2についても同一条件で計算してΔ
Ｅを求めたところ周知の測定値と同じ４Ｖであった。Ｌ
ｉＣａＣｏＦ6とＬｉＣｏＯ2は、いずれもＣｏの形式電
荷としてＣｏ3+／Ｃｏ4+の変化を利用した作動電圧を与
えるにもかかわらず、両者の作動電圧が大きく異なるの
は、Ｃｏへの配位子であるフッ化物イオンの電気陰性度
が酸化物イオンのそれよりも高いためである。
【００１１】この作動電圧の相違は、第一原理バンド計
算から得られるもう一つの結果である図１の状態密度
（ＤＯＳ）とも一致している。即ち、図１中段と下段と
を対比すれば明らかなように、F-2pと記したフッ化物イ
オン主成分のエネルギー帯とＣｏイオン主成分のエネル
ギー帯とのエネルギー間隔（双方向矢印の範囲）が、O-
2pと記した酸化物イオン主成分のエネルギー帯とＣｏイ
オン主成分のエネルギー帯とのエネルギー間隔に比べて
大きいからである。
算から得られるもう一つの結果である図１の状態密度
（ＤＯＳ）とも一致している。即ち、図１中段と下段と
を対比すれば明らかなように、F-2pと記したフッ化物イ
オン主成分のエネルギー帯とＣｏイオン主成分のエネル
ギー帯とのエネルギー間隔（双方向矢印の範囲）が、O-
2pと記した酸化物イオン主成分のエネルギー帯とＣｏイ
オン主成分のエネルギー帯とのエネルギー間隔に比べて
大きいからである。
【００１２】次に表１に他の複合金属フッ化物について
算出されたΔＥを示す。
算出されたΔＥを示す。
【表１】
【００１３】表１に見られるように、Ｍ元素をＣｏとし
たときは、Ａ元素がＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの２属元
素、並びにＺｎ、Ｃｄ、Ｈｇの１２属元素のどれであっ
ても作動電圧は７Ｖであった。一方、Ａ元素をＣａとし
たときは、周期表の原子番号の増加に従ってＭが変化す
るとともに作動電圧が３から７Ｖの範囲で変化した。
たときは、Ａ元素がＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの２属元
素、並びにＺｎ、Ｃｄ、Ｈｇの１２属元素のどれであっ
ても作動電圧は７Ｖであった。一方、Ａ元素をＣａとし
たときは、周期表の原子番号の増加に従ってＭが変化す
るとともに作動電圧が３から７Ｖの範囲で変化した。
【００１４】そこで、Ａ＝Ｃａ、Ｍ＝ＴｉであるＬｉＣ
ａＴｉＦ6の状態密度（図１上段）と、Ａ＝Ｃａ、Ｍ＝
ＣｏであるＬｉＣａＣｏＦ6の状態密度（図１中段）と
を比較すると、ＬｉＣａＣｏＦ6のフェルミエネルギー
ＥFがＬｉＣａＴｉＦ6のそれよりも低くなっている。一
般に電池の作動電圧は、フェルミエネルギーが低いほど
高くなることが知られており、図１の差異は表１の結果
と一致している。以上の結果より、本発明範囲に属する
複合金属フッ化物については、ΔＥを算出していない物
質についても全て３から７Ｖの作動電圧をもつことが合
理的に推論できる。
ａＴｉＦ6の状態密度（図１上段）と、Ａ＝Ｃａ、Ｍ＝
ＣｏであるＬｉＣａＣｏＦ6の状態密度（図１中段）と
を比較すると、ＬｉＣａＣｏＦ6のフェルミエネルギー
ＥFがＬｉＣａＴｉＦ6のそれよりも低くなっている。一
般に電池の作動電圧は、フェルミエネルギーが低いほど
高くなることが知られており、図１の差異は表１の結果
と一致している。以上の結果より、本発明範囲に属する
複合金属フッ化物については、ΔＥを算出していない物
質についても全て３から７Ｖの作動電圧をもつことが合
理的に推論できる。
【００１５】
【発明の効果】この発明のリチウムイオン二次電池によ
れば、従来の酸化物系の正極活物質では達成できなかっ
た高電圧を生じるので、従来消費電力が大きくて携帯で
きなかった機器が携帯可能となる他、新しい用途を期待
することができる。
れば、従来の酸化物系の正極活物質では達成できなかっ
た高電圧を生じるので、従来消費電力が大きくて携帯で
きなかった機器が携帯可能となる他、新しい用途を期待
することができる。
【図１】物質の状態密度とエネルギーとの関係を示す図
である。
である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 足立 裕彦 京都府京都市左京区吉田本町 京都大学大 学院工学研究科内 Ｆターム(参考） 5H003 AA01 BB05 BC01 BD00 5H014 AA01 EE10 HH00 5H029 AJ02 AK03 AL12 AM02 AM07 DJ16 HJ02
Claims (2)
- 【請求項１】正極活物質が下記一般式（１）で示される
複合金属フッ化物であることを特徴とするリチウムイオ
ン二次電池。 一般式 ＬｉＡＭＦ6 （１） ただし、Ａは形式電荷が２価のイオンのうちから選ばれ
る１種以上、Ｍは形式電荷が３価の遷移金属イオンのう
ちから選ばれる１種以上で、各々２種以上を同時に選択
してもよい。また、ＭはＭと合金を形成しうる非遷移金
属のイオンＭ’で一部置換されていてもよい。更に、Ａ
及び／又はＭとして２種以上のイオンを同時に選択する
場合、前記複合金属フッ化物は固溶体であっても混合物
であってもよい。 - 【請求項２】前記ＭがＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＮｉ
のうちから選ばれる１種以上である請求項１に記載のリ
チウムイオン二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP35409599A JP2001176510A (ja) | 1999-12-14 | 1999-12-14 | リチウムイオン二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP35409599A JP2001176510A (ja) | 1999-12-14 | 1999-12-14 | リチウムイオン二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2001176510A true JP2001176510A (ja) | 2001-06-29 |
Family
ID=18435269
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP35409599A Pending JP2001176510A (ja) | 1999-12-14 | 1999-12-14 | リチウムイオン二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2001176510A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2008059961A1 (fr) * | 2006-11-17 | 2008-05-22 | Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. | Matière active de cathode pour un accumulateur d'électrolyte non aqueux et procédé de production d'une matière active de cathode pour un accumulateur d'électrolyte non aqueux |
| DE112012001463T5 (de) | 2011-04-22 | 2013-12-24 | Central Glass Company, Limited | Verfahren zum Herstellen eines fluorhaltigen Mischsalzes |
| DE102014112928A1 (de) * | 2014-09-09 | 2016-03-10 | Karlsruher Institut für Technologie | Elektrodenmaterial, Verfahren zu seiner Herstellung und Lithium Ionen Batterie |
| EP3573151A1 (en) * | 2018-05-22 | 2019-11-27 | Panasonic Intellectual Property Management Co., Ltd. | Active material for fluoride ion secondary battery and fluoride ion secondary battery using the same |
| WO2022264748A1 (ja) * | 2021-06-17 | 2022-12-22 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | 正極材料および電池 |
| EP4123754A4 (en) * | 2020-03-18 | 2023-09-13 | Panasonic Intellectual Property Management Co., Ltd. | POSITIVE ELECTRODE MATERIAL AND BATTERY |
-
1999
- 1999-12-14 JP JP35409599A patent/JP2001176510A/ja active Pending
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2008059961A1 (fr) * | 2006-11-17 | 2008-05-22 | Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. | Matière active de cathode pour un accumulateur d'électrolyte non aqueux et procédé de production d'une matière active de cathode pour un accumulateur d'électrolyte non aqueux |
| US8454925B2 (en) | 2006-11-17 | 2013-06-04 | Mitsubishi Heavy Industries, Ltd. | Cathode active material for non-aqueous electrolyte secondary battery and manufacturing method of the same |
| DE112012001463T5 (de) | 2011-04-22 | 2013-12-24 | Central Glass Company, Limited | Verfahren zum Herstellen eines fluorhaltigen Mischsalzes |
| US9556037B2 (en) | 2011-04-22 | 2017-01-31 | Central Glass Company, Limited | Process for producing fluorine-containing combined salt |
| DE102014112928A1 (de) * | 2014-09-09 | 2016-03-10 | Karlsruher Institut für Technologie | Elektrodenmaterial, Verfahren zu seiner Herstellung und Lithium Ionen Batterie |
| EP3192115B1 (de) * | 2014-09-09 | 2021-03-31 | Karlsruher Institut für Technologie | Elektrodenmaterial, verfahren zu seiner herstellung und lithium ionen batterie |
| EP3573151A1 (en) * | 2018-05-22 | 2019-11-27 | Panasonic Intellectual Property Management Co., Ltd. | Active material for fluoride ion secondary battery and fluoride ion secondary battery using the same |
| US11038170B2 (en) | 2018-05-22 | 2021-06-15 | Panasonic Intellectual Property Management Co., Ltd. | Active material including metal composite fluoride for fluoride ion secondary battery, and fluoride ion secondary battery using the same |
| EP4123754A4 (en) * | 2020-03-18 | 2023-09-13 | Panasonic Intellectual Property Management Co., Ltd. | POSITIVE ELECTRODE MATERIAL AND BATTERY |
| WO2022264748A1 (ja) * | 2021-06-17 | 2022-12-22 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | 正極材料および電池 |
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