JP2001126750A - 高分子電解質型燃料電池およびその締結方法 - Google Patents

高分子電解質型燃料電池およびその締結方法

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JP2001126750A
JP2001126750A JP30764499A JP30764499A JP2001126750A JP 2001126750 A JP2001126750 A JP 2001126750A JP 30764499 A JP30764499 A JP 30764499A JP 30764499 A JP30764499 A JP 30764499A JP 2001126750 A JP2001126750 A JP 2001126750A
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polymer electrolyte
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Tatsuto Yamazaki
達人 山崎
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靖 菅原
Toshihiro Matsumoto
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Satoru Fujii
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Masao Yamamoto
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 積層電池の締め付け機構は比較的大きな締め
付け力を恒常的に加える必要があり、端板や締め付けロ
ッドなどの締め付け機構が長大になり、小型軽量化に向
けた課題となっている。さらに、複数の締め付けロッド
締結時に締め付け力を管理しなければならず、組み付け
工程の増加によるコスト上昇、発生させる面圧のばらつ
きおよび電池性能のばらつき等の原因となっていた。ま
た、構成部材のクリープによる面圧低下も面圧ばらつき
の一因となっていた。 【解決手段】 線状部材と線状部材の固定部材とバネ機
構とにより積層電池を締結することで、小型軽量かつ簡
易な組立工程により積層電池が構成でき、さらに積層電
池内の面圧分布ばらつきを低減する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、ポータブル電源、
電気自動車用電源、家庭内コージェネレーションシステ
ムなどに使用される燃料電池、特に高分子電解質型燃料
電池、およびその製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】高分子電解質型燃料電池は、水素などの
燃料ガスと空気などの酸化剤ガスをガス拡散電極によっ
て電気化学的に反応させるもので、電気と熱を同時に発
生させるものである。この種類の高分子電解質型燃料電
池の概略部分断面図を図4に示す。水素イオンを選択的
に輸送する高分子電解質膜3の両面には、白金系の金属
触媒を担持したカーボン粉末を主成分とする触媒反応層
(以下、単に「触媒層」ともいう。)2が密着して配さ
れている。さらに触媒反応層2の外面には、ガス通気性
と導電性を兼ね備えた一対のガス拡散層1が密着して配
されている。この拡散層1と触媒反応層2により電極2
3が構成される。
【0003】電極23の外側には、電極23と電解質膜
3とからなる電極電解質膜接合体(以下、「MEA」と
いう。)22を機械的に固定するとともに、隣接するM
EA22同士を互いに電気的に直列に接続するための板
状の導電性セパレータ4が配されている。セパレータ4
の電極23と接触する部分には、電極に反応ガスを供給
し、かつ反応により発生したガスや余剰のガスを運び去
るためのガス流路5が形成されている。ガス流路5は、
セパレータと別に設けることもできるが、セパレータの
表面に溝を設けてガス流路とする方式が一般的である。
2セル毎に配されるセパレータ4の他方の面には、電池
温度を一定に保つための冷却水を循環させる冷却水流路
24が設けられている。このように冷却水を循環させる
ことにより、反応により発生した熱エネルギーは、温水
などの形で利用される。水素や空気が電池外へリークし
たり互いに混合したりしないように、さらには冷却水が
電池外へリークしないように、電極23の周囲には高分
子電解質膜3を挟んでシール材17やOリング18が配
される。
【0004】また、別のシール方法を図5に示す。図5
は、別の従来の高分子電解質型燃料電池の概略部分断面
図である。図5に示すように、電極と同程度の厚さを有
し、樹脂や金属板からなるガスケット19を電極の周り
に配して、ガスケット19とセパレータ4との隙間をグ
リースや接着剤でシール(図示せず。)した構造もあ
る。さらに、近年では、高分子電解質膜3と同じ大きさ
の電極23を用いたMEA22を用い、図6に示すよう
に、ガスシールが必要な部分に、あらかじめシール効果
を有する樹脂21をしみこませて固化させたものを用い
ることによって、セパレータ4との間のガスシール性を
確保する方法も考案されている。図6は、また別の従来
の高分子電解質型燃料電池の概略部分断面図である。
【0005】多くの燃料電池は、単電池を数多く重ねた
積層構造を採っている。燃料電池運転時には電力ととも
に発生する熱を電池外に排出するために、積層電池では
単電池1〜2セル毎に冷却板が配されている。冷却板と
しては薄い金属板の内部に冷却水などの熱媒体が貫流す
るような構造が一般的である。また、図4〜6に示すよ
うに、単電池を構成するセパレータ4の背面、すなわち
冷却水を流したい面に流路を形成し、セパレータ4自体
を冷却板として機能させる方法もある。その際、冷却水
などの熱媒体をシールするためにOリングやガスケット
も必要となるが、このシール方法ではOリングを完全に
つぶすなどして冷却板の上下間で充分な導電性を確保す
る必要がある。
【0006】このような積層電池では、マニホルドと呼
ばれる各単電池へのガス供給孔やガス排出孔、さらには
冷却水の供給排出孔を、積層電池内部に確保したいわゆ
る内部マニホルド型が一般的である。内部マニホルドを
採用する高分子電解質型燃料電池の単電池積層体の概略
斜視図を図7に示す。図4に示す燃料電池と同様に、拡
散層1、触媒反応層2、高分子電解質膜3およびセパレ
ータ4が積層され、ガス流路5が形成されている。そし
て、電池にガスを供給または排気するマニホルド8、電
池を冷却するための水を電池に供給する、またはこれを
排出するマニホルド8’が形成されている。しかし、内
部マニホルド型では、改質ガスを用いて電池運転する場
合、各電池の燃料ガス流路の下流域でCO濃度が上昇す
る結果、電極被毒によって温度が低下し、その温度の低
下が電極被毒を一層促進させることになる。このような
電池性能の低下現象を緩和するため、マニホルドから各
単電池へのガスの供給排出部の間口をできるだけ広く取
れる構造として外部マニホルド型も見直されている。
【0007】内部マニホルド型の燃料電池の場合、電池
全体に恒常的な締め付け圧を加えているため、一般的に
ガスシールに対する信頼性は高い。一方、外部マニホル
ド型の燃料電池の場合、マニホルドのフランジ面に接す
る積層電池の側面が、MEAやセパレータなどの薄板の
積層体であるため、平滑なシール面が得難く、一般的
に、内部マニホルド方式に対してガスシールに対する信
頼性が低い。しかし、内部マニホルド方式の場合、電池
の積層数や電力出力が大きくなってくると、この内部マ
ニホルド孔を通って大量の流体を供給排出しなければな
らず、マニホルド部での圧損が大きくなる。したがっ
て、積層数の小さい燃料電池では、電池全体のコンパク
ト性を考慮して、孔径の小さいマニホルド孔にし、逆に
積層数の大きい燃料電池では圧損を抑えるために孔径の
大きなマニホルド孔にする必要がある。そのため、内部
マニホルド方式では、セパレータやMEAの設計におい
て、常に積層数を考慮しなければならないという問題が
あった。
【0008】いずれにしても、冷却部を含む多数の単電
池を一方向に積み重ね、その両端に2つのエンドプレー
トを配し、その2つのエンドプレートの間を締結ロッド
によって固定することが必要である。締め付け方式とし
ては単電池を面内でできるだけ均一に締め付けることが
望ましく、機械的強度の観点からエンドプレートや締結
ロッドには通常ステンレス鋼などの金属材料が用いられ
る。これらのエンドプレートや締結ロッドと積層電池と
は、絶縁板などによって電気的に絶縁され、電流がエン
ドプレートを通して外部に漏れ出ることのない構造とな
っている。締結ロッドについても、セパレータ板に形成
された貫通孔の中を通したり、積層電池全体をエンドプ
レート越しに金属のベルトで締め上げたりした改良され
た方式も提案されている。さらに、図4〜6に示すいず
れのシール方法でも、シール性を維持するためや、電極
とセパレータ間の接触抵抗を小さく保つためには、恒常
的な締め付け圧が必要で、締結ロッドとエンドプレート
の間にスクリューバネや皿バネを挿入するなどの構成を
採っている。また、この締め付け圧力によって、セパレ
ータ、電極、電解質膜などの電池を構成する部材間の電
気的接触を確保している。
【0009】
【発明が解決しようとする課題】上記のように、従来の
燃料電池では、水素ガスや空気などのガスをシールする
ため、電極の周囲にシール材やOリングを配置する必要
がある。そのため、シール材やシール部を上下のセパレ
ータ板で挟みつけることによってシール効果を維持して
いく構造がとられ、比較的大きな締め付け力を恒常的に
加える必要がある。しかし、エンドプレートや締め付け
ロッドなどの締め付け機構が長大になりがちで、重量が
大きくなって燃料電池全体の軽量化を妨げるという問題
がある。さらに、複数の締め付けロッド締結時に締め付
け力を管理しなければならず、組み付け工程の増加によ
ってコストが上昇し、積層された電池に対する面圧のば
らつきによって電池性能がばらつく原因となっていた。
また、長期間シール部や電極部に圧力がかかるため、構
成部材が歪みを起こし、その結果シール部や電極に必要
な面圧が低下するため、歪み量を吸収する機構が締め付
け機構に必要とされ、締め付けロッド端部にバネを設置
し締結する構成がとられている。このため小型化の障害
となっていた。本発明は、上記のような問題点に鑑み、
小型で簡易な構成の積層電池の締め付け機構を備えた高
分子電解質型燃料電池を提供することを目的とする。
【0010】
【課題を解決するための手段】本発明は、高分子電解質
膜および前記高分子電解質膜を挟んだ触媒反応層を有す
る一対の電極からなる単電池を、前記電極の一方に燃料
ガスを供給分配する手段と前記電極の他方に酸化剤ガス
を供給分配する手段とを具備する導電性セパレータを介
して複数個積層した積層体からなる高分子電解質型燃料
電池であって、前記積層体の一方の端部に第1のエンド
プレート、他方の端部に第2のエンドプレートを配置
し、前記積層体、第1のエンドプレートおよび第2のエ
ンドプレートからなる組立体に巻回された線状部材によ
り、前記積層体が締結されてなることを特徴とする高分
子電解質型燃料電池に関する。さらに、本発明は、高分
子電解質膜および前記高分子電解質膜を挟んだ触媒反応
層を有する一対の電極からなる単電池を、前記電極の一
方に燃料ガスを供給分配する手段と前記電極の他方に酸
化剤ガスを供給分配する手段とを具備する導電性セパレ
ータを介して複数個積層した積層体からなる高分子電解
質型燃料電池であって、前記積層体の一方の端部に第1
のエンドプレート、他方の端部に第2のエンドプレート
を配置し、第1のエンドプレートおよび第2のエンドプ
レートの少なくとも一方に、前記積層体を積層方向に圧
縮する弾性部材ならびに前記弾性部材を積層方向に押し
つける補助プレートを配置し、前記積層体、第1のエン
ドプレート、第2のエンドプレート、前記弾性部材およ
び前記補助プレートからなる組立体に巻回された線状部
材により、前記積層体が締結されてなることを特徴とす
る高分子電解質型燃料電池にも関する。前記燃料電池に
おいては、前記線状部材の端部を弾性部材を介して固定
するのが有効である。また、前記補助プレートが弾性を
有する金属板からなり、前記弾性部材を兼ねるのが有効
である。さらに、前記積層体を複数の線状部材により締
結することも有効である。
【0011】
【発明の実施の形態】本発明の最大の特徴は積層体の締
め付け機構に線状部材を用いることであり、これによ
り、小型で簡易な構成の締結機構を実現し、かつ線状部
材による締め付けによって組み立て工程の簡略化と積層
された電池面内の面圧ばらつきを低減させることを可能
とした。すなわち、本発明の高分子電解質型燃料電池に
おいては、導電性セパレータを介して複数個の単電池を
積層した積層体を、線状部材により巻回することによっ
て締結することを最大の特徴とする。これにより、燃料
電池を構成する積層体において、エンドプレートなどの
端部に位置する部材同士を拘束し、両者が離間するのを
制限することができる。したがって、例えば、前記積層
体の一方の端部に第1のエンドプレート、他方の端部に
第2のエンドプレートを配する場合、前記積層体、第1
のエンドプレートおよび第2のエンドプレートからなる
組立体に線状部材を巻回し、線状部材の端部はいずれか
のエンドプレートに固定すればよい。前記線状部材を構
成する材料としては、例えばピアノ線、硬鋼線、PC
線、PC硬鋼線などの金属線があげられる。これらのな
かでも、引張り強さが1000N/mm2以上のものが
好ましい。また、線状部材の一方の端部は、巻回された
線状部材の張力を調節できる機能を有する固定部材で固
定するのが好ましい。例えば、線状部材の端部をコイル
バネ、帯状ゴムなどの弾性部材と直列に接続し、弾性部
材を固定部材に固定すればよい。固定部材としては、例
えば金属板からなる基板上において、締付け部材となる
金属板で線状部材または弾性部材を挟み、ネジで固定す
ればよい。
【0012】また、本発明に係る燃料電池においては、
第1のエンドプレートおよび第2のエンドプレートの少
なくとも一方に、前記積層体を積層方向に圧縮する弾性
部材ならびに前記弾性部材を積層方向に押しつける補助
プレートを配するのが有効である。このような構造を採
用すると、積層体の面に対して均一に圧力をかけながら
石積層体を締結することができる。また、線状部材を積
層体の周囲に巻回するため、積層体中のセパレータの内
側から締結力を印加することができる。したがって、セ
パレータの外側にロッドを設けて締結する方式に比べ、
エンドプレートの変形を抑制することができる。特に、
前記補助プレートとしては、例えば板バネなどの弾性を
有する金属板を用いるのが有効である。さらに、本発明
においては、前記積層体に複数の線状部材を巻回しても
よい。この場合、積層体に対する締結力が面に対してよ
り均一に印加されるという硬化を奏する。以下に、図面
を参照しながら本発明をより具体的に説明する。
【0013】《実施の形態1》本実施の形態おける燃料
電池を図1〜3を用いて説明する。特に、締め付け機構
は図1に示されている。図1において、単電池の積層体
30の上下にはエンドプレート31および32が配され
ている。出力端子(図示せず。)を有する単電池の積層
体30とエンドプレート31および32とは、特に図示
していないが、絶縁手段によって電気的に絶縁されてい
るものとした。エンドプレート31、積層体30および
エンドプレート32は、線状部材39により締め付けら
れている。すなわち、積層体30を囲繞する形に巻回し
た線状部材39、前記線状部材39の端部を固定した固
定部材33、固定部材33に設けたネジ穴に螺合させた
ネジ35からなる締付け部材35’により、電池積層体
30およびエンドプレート31および32が締め付けら
れている。線状部材39を積層体30、エンドプレート
31および32を囲繞するように巻回し、線状部材39
にしかるべき張力を与えた後、固定部材33およびネジ
35により線状部材39を固定する。線状部材39にし
かるべき張力を与えた後締結することで、エンドプレー
トを介して積層体30が締め付けられ、シール部や電極
に必要な面圧がかけられる。なお、本発明の燃料電池
は、電極にガスを供給するためのガス供給口、ならびに
冷却水供給口を有する。ガスおよび冷却水の排出口は、
供給口を有する側とは反対側の下面に設けられている。
【0014】つぎに、この実施の形態を具体化した例を
以下に説明する。まず、MEAの作製方法について説明
する(図2を参照)。炭素微粉末(米国キャボット社製
のVXC72、一次粒子経:30nm、比表面積:25
4m2/g)に、平均粒径約30Åの白金粒子を25重
量%担持したものを電極の触媒とした。この触媒粉末を
イソプロパノールに分散させた分散液に、式(1): (式中、5≦x≦13.5、y≒1000、m=1、n
=2である。)
【0015】で示されるパーフルオロカーボンスルホン
酸の粉末をエチルアルコールに分散させた分散液を混合
し、触媒ペーストを得た。一方、電極の多孔性基材、す
なわちガス拡散層を構成するカーボンペーパーを撥水処
理した。厚み360μmのカーボン不織布(東レ(株)
製のTGP−H−120)を、ポリテトラフルオロエチ
レン含有の水性ディスパージョン(ダイキン工業(株)
製のネオフロンND1)に含浸した後、これを乾燥し、
400℃で30分間加熱することで、撥水性を与えた。
つぎに、炭素微粉末(電気化学工業(株)製のアセチレ
ンブラックHS−100、一次粒子経:53nm、比表
面積:37m2/g、DBP吸油量:200cc/10
0g)を、ポリテトラフルオロエチレン含有の水性ディ
スパージョン(ダイキン工業(株)製のネオフロンND
1)に分散させ、炭素微粉末とポリテトラフルロエチレ
ンの混合比(重量)を87:13としたペーストを得
た。このペーストを上述のように撥水処理をしたカーボ
ン不織布の両面に塗布し、乾燥した後、400℃で30
分間加熱することで、炭素微粉末層を形成した。このと
き、炭素微粉末層の一部は、カーボン不織布の中に埋ま
り込んでいた。このようにして作製したカーボン不織布
と炭素微粉末層を合わせてガス拡散層1とした。
【0016】スクリーン印刷法を用いて、前記炭素微粉
末層の上に前述の触媒ペーストを塗布して触媒層2を形
成した。このようにして作製した触媒層2、炭素微粉末
層およびカーボン不織布を合わせて電極とした。電極中
に含まれる白金量は0.5mg/cm2、パーフルオロ
カーボンスルホン酸の量は1.2mg/cm2となるよ
うに調整した。この電極をアノード電極およびカソード
電極の両方に使用した。つぎに、外寸の大きさを前述の
電極より5mm大きくした水素イオン伝導性高分子電解
質膜(米国デュポン社製のナフィオン112)3の両面
に、1対の電極を、触媒層2が電解質膜3に接するよう
にホットプレスで接合し、MEAを得た。このMEA2
2を、その両面から気密性を有するカーボン製のセパレ
ータ4で挟み込んで単電池の構成とした。セパレータ4
の厚さは4mmであった。
【0017】以上の単電池を2セル積層して、電池構成
単位を得た。冷却部のシール用Oリングは用いなかっ
た。電池構成単位のセパレータとしては、図2に示すよ
うに、一方の面に冷却水流路24を配置し、他方の面に
はガス流路6を配置したセパレータ4a、一方の面にガ
ス流路5を配置し他方の面にガス流路6を配置したセパ
レータ4b、および一方の面にガス流路5を配置し他方
の面に冷却水流路24を配置したセパレータ4cから構
成されるものを用いた。また、図3に示すように、ガス
の供給口11および13と排気口11’および13’な
らびに冷却水の供給口12と排出口12’は、互いに対
向する辺に設けられている。なお、図3において線状部
材などの詳細は省略した。ガス流路5および6、ならび
に冷却水流路24は、切削加工によって、セパレータの
表面に形成することができる。本実施例においては、図
2に示すような形状で、幅2mm、深さ1mmの溝をガ
ス流路5としてセパレータの面に刻んで形成した。
【0018】このようにして電池構成単位を50個積層
した積層体の両端部に、金属製の集電板52と電気絶縁
材料からなる絶縁板51、エンドプレート31および3
2を順に配した。さらに、この積層体の上下にエンドプ
レートを配し、図1〜3で説明した実施の形態の締結構
造を設けた。すなわち、線径1mmの金属線を線状部材
39として用い、エンドプレート31および32とを介
して締結力を与える構造とした。線状部材39には23
00kgfの張力を与え、組立時の締結圧力を13kg
f/cm2とした。感圧紙によりセパレータ板の圧力分
布を調べたところ、全面にわたって均一な圧力分布とな
っていることが確認された。本実施の形態によると、従
来のセパレータ外側にロッドを配置して締結力を与える
方法に比べ、セパレータの内側から締結力を印加するこ
とができるため、エンドプレートの変形が激減する。そ
のためエンドプレートの厚みを5mm以下にすることも
可能である。
【0019】《実施の形態2》本実施の形態おける燃料
電池を図8、2および3に示す。特に、採用した締め付
け構造は図8に示す。単電池の積層体30の上下にはエ
ンドプレート31および32が配されている。出力端子
(図示せず。)を有する単電池の積層体30とエンドプ
レート31および32とは、特に図示していないが、絶
縁手段によって電気的に絶縁されているものとした。エ
ンドプレート31、電池積層体30およびエンドプレー
ト32は、線状部材39により締め付けられている。す
なわち、積層体30を囲繞する形に巻回した線状部材3
9、前記線状部材39の端部を固定した固定部材33、
エンドプレート32の底面に設けた凹部36と対応させ
て設けた凸部37にバネ38を装着した補助プレート3
4、固定部材33に設けたネジ穴に螺合させたネジ35
からなる締付け部材35’により、積層体30ならびに
エンドプレート31および32が締め付けられている。
なお、バネ38は皿バネであってもよい。線状部材39
を積層体30およびエンドプレート31および32なら
びに補助プレート34を囲繞する形に巻回し、線状部材
39にしかるべき張力を与えた後、固定部材33および
ネジ35により線状部材39を固定する。線状部材39
にしかるべき張力を与えた後締結することで、エンドプ
レートを介して積層体30が締め付けられ、シール部や
電極に必要な面圧がかけられる。なお、電極にガスを供
給するためのガス供給口ならびに冷却水供給口に対応す
る排出口は供給口を有する側とは反対側の下面に設けら
れている。
【0020】つぎに、この実施の形態を具体化した例を
以下に説明する。まず、MEAの作製方法について説明
する。炭素微粉末(米国キャボット社製のVXC72、
一次粒子経:30nm、比表面積:254m2/g)
に、平均粒径約30Åの白金粒子を25重量%担持した
ものを電極の触媒とした。この触媒粉末をイソプロパノ
ールに分散させた分散液に、式(1): (式中、5≦x≦13.5、y≒1000、m=1、n
=2である。)
【0021】で示されるパーフルオロカーボンスルホン
酸の粉末をエチルアルコールに分散させた分散液を混合
し、触媒ペーストを得た。一方、電極の多孔性基材、す
なわちガス拡散層を構成するカーボンペーパーを撥水処
理した。厚み360μmのカーボン不織布(東レ(株)
製のTGP−H−120)を、ポリテトラフルオロエチ
レン含有の水性ディスパージョン(ダイキン工業(株)
製のネオフロンND1)に含浸した後、これを乾燥し、
400℃で30分間加熱することで、撥水性を与えた。
つぎに、炭素微粉末(電気化学工業(株)製のアセチレ
ンブラックHS−100、一次粒子経:53nm、比表
面積:37m2/g、DBP吸油量:200cc/10
0g)を、ポリテトラフルオロエチレン含有の水性ディ
スパージョン(ダイキン工業(株)製のネオフロンND
1)に分散させ、炭素微粉末とポリテトラフルロエチレ
ンの混合比(重量)を87:13としたペーストを得
た。このペーストを上述のように撥水処理をしたカーボ
ン不織布の両面に塗布し、乾燥した後、400℃で30
分間加熱することで、炭素微粉末層を形成した。このと
き、炭素微粉末層の一部は、カーボン不織布の中に埋ま
り込んでいた。このようにして作製したカーボン不織布
と炭素微粉末層を合わせてガス拡散層1とした。
【0022】スクリーン印刷法を用いて、前記炭素微粉
末層の上に前述の触媒ペーストを塗布して触媒層2を形
成した。このようにして作製した触媒層2、炭素微粉末
層およびカーボン不織布を合わせて電極とした。電極中
に含まれる白金量は0.5mg/cm2、パーフルオロ
カーボンスルホン酸の量は1.2mg/cm2となるよ
うに調整した。この電極をアノード電極およびカソード
電極の両方に使用した。つぎに、外寸の大きさを前述の
電極より5mm大きくした水素イオン伝導性高分子電解
質膜(米国デュポン社製のナフィオン112)3の両面
に、1対の電極を、触媒層2が電解質膜3に接するよう
にホットプレスで接合し、MEAを得た。このMEA2
2を、その両面から気密性を有するカーボン製のセパレ
ータ4で挟み込んで単電池の構成とした。セパレータ4
の厚さは、4mmであった。
【0023】以上の単電池を2セル積層して、電池構成
単位を得た。冷却部のシール用Oリングは用いなかっ
た。電池構成単位のセパレータは、図2に示すように、
一方の面に冷却水流路24を配置し、他方の面にはガス
流路6を配置したセパレータ4a、一方の面にガス流路
5を配置し、他方の面にガス流路6を配置したセパレー
タ4b、および一方の面にガス流路5を配置し、他方の
面に冷却水流路24を配置したセパレータ4cから構成
されるものを用いた。また、図3に示すように、ガス路
の供給口11および13と排気口11’および13’な
らびに冷却水の供給口12と排出口12’は、互いに対
向する辺に構成している。ガス流路5、6および冷却水
流路24は、切削加工によって、セパレータ板の表面に
形成する。例えば、本実施例のガス流路5は、幅2m
m、深さ1mmの溝を図2に示すような形状で、セパレ
ータの面に刻んで形成した。このようにして電池構成単
位を50個積層し、両端部に金属製の集電板と電気絶縁
材料でできた絶縁板、さらにエンドプレートを順に配し
て積層電池を作製した。この積層体の上下にエンドプレ
ートを配し、図8、2および3で説明した実施の形態の
締結構造とした。すなわち、線径1mmの金属線(線状
部材)39、エンドプレート31および32、補助プレ
ート34ならびにバネ38で締結力を与える構造とし
た。バネ38のバネ常数は500kgf/mmであり、
0.8mm圧縮して1カ所あたり400kgfの締結圧
力を加え、組立時の締結圧力を13kgf/cm2とし
た。感圧紙によりセパレータの圧力分布を調べたとこ
ろ、全面にわたって均一な圧力分布となっていることが
確認された。本実施の形態によると、従来のセパレータ
外側にロッドを配置して締結力を与える方法に比べ、セ
パレータの内側から締結力を印加することができるた
め、エンドプレートの変形が激減する。そのためエンド
プレートの厚みを5mm以下にすることも可能である。
【0024】《実施の形態3》本実施の形態おける燃料
電池の締め付け構造を図9、2および3に示す。単電池
の積層体30の上下にはエンドプレート31および32
が配されている。出力端子(図示せず。)を有する積層
体30とエンドプレート31および32とは、特に図示
していないが、絶縁手段によって電気的に絶縁されてい
るものとする。エンドプレート31、積層体30および
エンドプレート32は、弾性部材39’を介して直列に
接続された線状部材39により締め付けられている。す
なわち、これらを囲繞する形にかけられた線状部材3
9、前記線状部材39の端部を固定した固定部材33、
固定部材33に設けたネジ穴に螺合させたネジ35から
なる締付け部材35’により、積層体30、エンドプレ
ート31および32が締め付けられている。線状部材3
9を、積層体30、エンドプレート31および32を囲
繞する形に巻回し、線状部材39にしかるべき張力を与
えた後、固定部材33およびネジ35により線状部材3
9を固定する。線状部材39にしかるべき張力を与えた
後締結することで、エンドプレートを介して積層体30
が締め付けられ、シール部や電極に必要な面圧がかけら
れる。なお、電極にガスを供給するためのガス供給口お
よび冷却水供給口に対応する排出口は、供給口を有する
側とは反対側の下面に設けられている。
【0025】つぎに、この実施の形態を具体化した例を
以下に説明する。まず、MEAの作製方法について説明
する。炭素微粉末(米国キャボット社製のVXC72、
一次粒子経:30nm、比表面積:254m2/g)
に、平均粒径約30Åの白金粒子を25重量%担持した
ものを電極の触媒とした。この触媒粉末をイソプロパノ
ールに分散させた分散液に、式(1): (式中、5≦x≦13.5、y≒1000、m=1、n
=2である。)
【0026】で示されるパーフルオロカーボンスルホン
酸の粉末をエチルアルコールに分散させた分散液を混合
し、触媒ペーストを得た。一方、電極の多孔性基材、す
なわちガス拡散層を構成するカーボンペーパーを撥水処
理した。厚み360μmのカーボン不織布(東レ(株)
製のTGP−H−120)を、ポリテトラフルオロエチ
レン含有の水性ディスパージョン(ダイキン工業(株)
製のネオフロンND1)に含浸した後、これを乾燥し、
400℃で30分間加熱することで、撥水性を与えた。
つぎに、炭素微粉末(電気化学工業(株)製のアセチレ
ンブラックHS−100、一次粒子経:53nm、比表
面積:37m2/g、DBP吸油量:200cc/10
0g)を、ポリテトラフルオロエチレン含有の水性ディ
スパージョン(ダイキン工業(株)製のネオフロンND
1)に分散させ、炭素微粉末とポリテトラフルロエチレ
ンの混合比(重量)を87:13としたペーストを得
た。このペーストを上述のように撥水処理をしたカーボ
ン不織布の両面に塗布し、乾燥した後、400℃で30
分間加熱することで、炭素微粉末層を形成した。このと
き、炭素微粉末層の一部は、カーボン不織布の中に埋ま
り込んでいた。このようにして作製したカーボン不織布
と炭素微粉末層を合わせてガス拡散層1とした。
【0027】スクリーン印刷法を用いて、前記炭素微粉
末層の上に前述の触媒ペーストを塗布して触媒層2を形
成した。このようにして作製した触媒層2、炭素微粉末
層およびカーボン不織布を合わせて電極とした。電極中
に含まれる白金量は0.5mg/cm2、パーフルオロ
カーボンスルホン酸の量は1.2mg/cm2となるよ
うに調整した。この電極をアノード電極およびカソード
電極の両方に使用した。つぎに、外寸の大きさを前述の
電極より5mm大きくした水素イオン伝導性高分子電解
質膜(米国デュポン社製のナフィオン112)3の両面
に、1対の電極を、触媒層2が電解質膜3に接するよう
にホットプレスで接合し、MEAを得た。このMEA2
2を、その両面から気密性を有するカーボン製のセパレ
ータ4で挟み込んで単電池の構成とした。セパレータ4
の厚さは、4mmであった。
【0028】以上の単電池を2セル積層して、電池構成
単位を得た。冷却部のシール用Oリングは用いなかっ
た。電池構成単位のセパレータは、図2に示すように、
一方の面に冷却水流路24を配置し、他方の面にはガス
流路6を配置したセパレータ4a、一方の面にガス流路
5を配置し、他方の面にガス流路6を配置したセパレー
タ4b、および一方の面にガス流路5を配置し、他方の
面に冷却水流路24を配置したセパレータ4cから構成
されるものを用いた。また、図3に示すように、ガス流
路の供給口11および13と排気口11’および13’
ならびに冷却水流路の供給口12と排出口12’は、互
いに対向する辺に構成している。ガス流路5および6な
らびに冷却水流路24は、切削加工によって、セパレー
タ板の表面に形成する。例えば、本実施の形態のガス流
路5は、幅2mm、深さ1mmの溝を図2に示すような
形状で、セパレータの面に刻んで形成した。このように
して電池構成単位を50個積層し、両端部に金属製の集
電板と電気絶縁材料でできた絶縁板、さらにエンドプレ
ートを順に配して積層電池を作製した。この積層体の上
下にエンドプレートを配し、図9、2および3で説明し
た実施の形態の締結構造とした。すなわち、弾性部材3
9’を介して直列に接続された線径1mmの金属線(線
状部材)39とエンドプレート31および32で締結力
を与える構造とした。線状部材39には2300kgf
の張力を与え、組立時の締結圧力を13kgf/cm2
とした。感圧紙によりセパレータ板の圧力分布を調べた
ところ、全面にわたって均一な圧力分布となっているこ
とが確認された。本実施の形態によると、従来のセパレ
ータ板外側にロッドを配置して締結力を与える方法に比
べ、セパレータ板の内側から締結力を印加することがで
きるため、エンドプレートの変形が激減する。そのため
エンドプレートの厚みを5mm以下にすることも可能で
ある。
【0029】《実施の形態4》本実施の形態おける燃料
電池の締め付け構造を図10、2および3に示す。単電
池の積層体30の上下にはエンドプレート31および3
2が配されている。出力端子(図示せず。)を有する単
電池の積層体30とエンドプレート31および32と
は、特に図示していないが、絶縁手段によって電気的に
絶縁されているものとする。エンドプレート31、積層
体30およびエンドプレート32は、線状部材39によ
り締め付けられている。すなわち、これらを囲繞する形
に巻回した線状部材39、前記線状部材39の端部を固
定した固定部材33、補助プレート34、固定部材33
に設けたネジ穴に螺合させたネジ35からなる締付け部
材35’により、積層体30ならびにエンドプレート3
1および32が締め付けられている。ここで、補助プレ
ート34には、エンドプレート32の底面に設けた凹部
と対応させて凸部が設けられており(図示せず。)、凸
部が凹部と嵌合する。また、補助プレート34自体が板
バネの機能を有する。線状部材39を電池積層体30お
よびエンドプレート31および32ならびに補助プレー
ト34を囲繞する形に巻回し、線状部材39にしかるべ
き張力を与えた後、固定部材33およびネジ35により
線状部材39を固定する。線状部材39にしかるべき張
力を与えた後締結することで、線状部材39を支持して
いる補助プレート34が板バネとして機能し、歪み量に
応じて締結力をエンドプレートを介して積層体30に伝
達する。その結果、エンドプレートが締め付けられ、シ
ール部や電極に必要な面圧がかけられる。なお、電極に
ガスを供給するためのガス供給口ならびに冷却水供給口
に対応する排出口は、供給口を有する側とは反対側の下
面に設けられている。
【0030】つぎに、この実施の形態を具体化した例を
以下に説明する。まず、MEAの作製方法について説明
する。炭素微粉末(米国キャボット社製のVXC72、
一次粒子経:30nm、比表面積:254m2/g)
に、平均粒径約30Åの白金粒子を25重量%担持した
ものを電極の触媒とした。この触媒粉末をイソプロパノ
ールに分散させた分散液に、式(1): (式中、5≦x≦13.5、y≒1000、m=1、n
=2である。)
【0031】で示されるパーフルオロカーボンスルホン
酸の粉末をエチルアルコールに分散させた分散液を混合
し、触媒ペーストを得た。一方、電極の多孔性基材、す
なわちガス拡散層を構成するカーボンペーパーを撥水処
理した。厚み360μmのカーボン不織布(東レ(株)
製のTGP−H−120)を、ポリテトラフルオロエチ
レン含有の水性ディスパージョン(ダイキン工業(株)
製のネオフロンND1)に含浸した後、これを乾燥し、
400℃で30分間加熱することで、撥水性を与えた。
つぎに、炭素微粉末(電気化学工業(株)製のアセチレ
ンブラックHS−100、一次粒子経:53nm、比表
面積:37m2/g、DBP吸油量:200cc/10
0g)を、ポリテトラフルオロエチレン含有の水性ディ
スパージョン(ダイキン工業(株)製のネオフロンND
1)に分散させ、炭素微粉末とポリテトラフルロエチレ
ンの混合比(重量)を87:13としたペーストを得
た。このペーストを上述のように撥水処理をしたカーボ
ン不織布の両面に塗布し、乾燥した後、400℃で30
分間加熱することで、炭素微粉末層を形成した。このと
き、炭素微粉末層の一部は、カーボン不織布の中に埋ま
り込んでいた。このようにして作製したカーボン不織布
と炭素微粉末層を合わせてガス拡散層1とした。
【0032】スクリーン印刷法を用いて、前記炭素微粉
末層の上に前述の触媒ペーストを塗布して触媒層2を形
成した。このようにして作製した触媒層2、炭素微粉末
層およびカーボン不織布を合わせて電極とした。電極中
に含まれる白金量は0.5mg/cm2、パーフルオロ
カーボンスルホン酸の量は1.2mg/cm2となるよ
うに調整した。この電極をアノード電極およびカソード
電極の両方に使用した。つぎに、外寸の大きさを前述の
電極より5mm大きくした水素イオン伝導性高分子電解
質膜(米国デュポン社製のナフィオン112)3の両面
に、1対の電極を、触媒層2が電解質膜3に接するよう
にホットプレスで接合し、MEAを得た。このMEA2
2を、その両面から気密性を有するカーボン製のセパレ
ータ4で挟み込んで単電池の構成とした。セパレータ4
の厚さは、4mmであった。
【0033】以上の単電池を2セル積層して、電池構成
単位を得た。冷却部のシール用Oリングは用いなかっ
た。電池構成単位のセパレータは、図2に示すように、
一方の面に冷却水流路24を配置し、他方の面にはガス
流路6を配置したセパレータ4a、一方の面にガス流路
5を配置し、他方の面にガス流路6を配置したセパレー
タ4b、および一方の面にガス流路5を配置し、他方の
面に冷却水流路24を配置したセパレータ4cから構成
されるものを用いた。また、図3に示すように、ガスの
供給口11および13と排気口11’および13’なら
びに冷却水の供給口12と排出口12’は、互いに対向
する辺に構成している。ガス流路5および6ならびに冷
却水流路24は、切削加工によって、セパレータ板の表
面に形成する。例えば、本実施例のガス流路5は、幅2
mm、深さ1mmの溝を図2に示すような形状で、セパ
レータの面に刻んで形成した。このようにして単電池を
50セル積層し、両端部に金属製の集電板と電気絶縁材
料でできた絶縁板、さらにエンドプレートを順に配して
積層電池を作製した。この積層体の上下にエンドプレー
トを配し、図10、2および3で説明した実施の形態の
締結構造とした。すなわち、線径1mmの金属線(線状
部材)39とエンドプレート31、32、補助プレート
34で締結力を与える構造とした。補助プレート34が
有する板バネ機能のバネ常数は500kgf/mmであ
り、0.8mm圧縮して線状部材1本あたり400kg
fの締結圧力を加え、組立時の締結圧力を13kgf/
cm2とした。感圧紙によりセパレータ板の圧力分布を
調べたところ、全面にわたって均一な圧力分布となって
いることが確認された。本実施の形態によると、従来の
セパレータ板外側にロッドを配置して締結力を与える方
法に比べ、セパレータ板の内側から締結力を印加する事
ができるため、エンドプレートの変形が激減する。その
ためエンドプレートの厚みを5mm以下にすることも可
能である。
【0034】《実施の形態5》本実施の形態おける燃料
電池の締め付け構造を図11、2および3に示す。単電
池の積層体30の上下にはエンドプレート31および3
2が配されている。出力端子(図示せず。)を有する単
電池の積層体30とエンドプレート31および32と
は、特に図示していないが、絶縁手段によって電気的に
絶縁されているものとする。エンドプレート31、電池
積層体30およびエンドプレート32は、複数の線状部
材39により締め付けられている。複数の線状部材を用
いた他は、上記の実施の形態と同様である。線状部材3
9を電池積層体30ならびにエンドプレート31および
32を囲繞する形にかけ、線状部材39にしかるべき張
力を与えた後、固定部材33およびネジ35により線状
部材39を固定する。線状部材39にしかるべき張力を
与えた後締結することで、エンドプレートを介して積層
体30が締め付けられ、シール部や電極に必要な面圧が
かけられる。電極にガスを供給するためのガス供給口な
らびに冷却水供給口に対応する排出口は、供給口を有す
る側とは反対側の下面に設けられている。
【0035】つぎに、この実施の形態を具体化した例を
以下に説明する。まず、MEAの作製方法について説明
する。炭素微粉末(米国キャボット社製のVXC72、
一次粒子経:30nm、比表面積:254m2/g)
に、平均粒径約30Åの白金粒子を25重量%担持した
ものを電極の触媒とした。この触媒粉末をイソプロパノ
ールに分散させた分散液に、式(1): (式中、5≦x≦13.5、y≒1000、m=1、n
=2である。)
【0036】で示されるパーフルオロカーボンスルホン
酸の粉末をエチルアルコールに分散させた分散液を混合
し、触媒ペーストを得た。一方、電極の多孔性基材、す
なわちガス拡散層を構成するカーボンペーパーを撥水処
理した。厚み360μmのカーボン不織布(東レ(株)
製のTGP−H−120)を、ポリテトラフルオロエチ
レン含有の水性ディスパージョン(ダイキン工業(株)
製のネオフロンND1)に含浸した後、これを乾燥し、
400℃で30分間加熱することで、撥水性を与えた。
つぎに、炭素微粉末(電気化学工業(株)製のアセチレ
ンブラックHS−100、一次粒子経:53nm、比表
面積:37m2/g、DBP吸油量:200cc/10
0g)を、ポリテトラフルオロエチレン含有の水性ディ
スパージョン(ダイキン工業(株)製のネオフロンND
1)に分散させ、炭素微粉末とポリテトラフルロエチレ
ンの混合比(重量)を87:13としたペーストを得
た。このペーストを上述のように撥水処理をしたカーボ
ン不織布の両面に塗布し、乾燥した後、400℃で30
分間加熱することで、炭素微粉末層を形成した。このと
き、炭素微粉末層の一部は、カーボン不織布の中に埋ま
り込んでいた。このようにして作製したカーボン不織布
と炭素微粉末層を合わせてガス拡散層1とした。
【0037】スクリーン印刷法を用いて、前記炭素微粉
末層の上に前述の触媒ペーストを塗布して触媒層2を形
成した。このようにして作製した触媒層2、炭素微粉末
層およびカーボン不織布を合わせて電極とした。電極中
に含まれる白金量は0.5mg/cm2、パーフルオロ
カーボンスルホン酸の量は1.2mg/cm2となるよ
うに調整した。この電極をアノード電極およびカソード
電極の両方に使用した。つぎに、外寸の大きさを前述の
電極より5mm大きくした水素イオン伝導性高分子電解
質膜(米国デュポン社製のナフィオン112)3の両面
に、1対の電極を、触媒層2が電解質膜3に接するよう
にホットプレスで接合し、MEAを得た。このMEA2
2を、その両面から気密性を有するカーボン製のセパレ
ータ板4で挟み込んで単電池の構成とした。セパレータ
板4の厚さは、4mmであった。
【0038】以上の単電池を2セル積層して、電池構成
単位を得た。冷却部のシール用Oリングは用いなかっ
た。電池構成単位のセパレータは、図2に示すように、
一方の面に冷却水流路24を配置し、他方の面にはガス
流路6を配置したセパレータ4a、一方の面にガス流路
5を配置し、他方の面にガス流路6を配置したセパレー
タ4b、および一方の面にガス流路5を配置し、他方の
面に冷却水流路24を配置したセパレータ4cから構成
されるものを用いた。また、図3に示すように、ガスの
供給口11および13と排気口11’および13’なら
びに冷却水の供給口12と排出口12’は、互いに対向
する辺に構成している。ガス流路5および6ならびに冷
却水流路24は、切削加工によって、セパレータの表面
に形成する。例えば、本実施の形態のガス流路5は、幅
2mm、深さ1mmの溝を図2に示すような形状で、セ
パレータの面に刻んで形成した。このようにして電池構
成単位を50個積層し、両端部に金属製の集電板と電気
絶縁材料からなる絶縁板、さらにエンドプレートを順に
配して積層電池を作製した。この積層体の上下にエンド
プレートを配し、図11、2および3で説明した実施の
形態の締結構造とした。すなわち、3本の線径1mmの
金属線(線状部材)39とエンドプレート31および3
2で締結力を与える構造とした。3本の線状部材39に
はそれぞれ575kgfの張力を与え、組立時の締結圧
力を13kgf/cm2とした。感圧紙によりセパレー
タ板の圧力分布を調べたところ、全面にわたって均一な
圧力分布となっていることが確認された。本実施の形態
によると、従来のセパレータ板外側にロッドを配置して
締結力を与える方法に比べ、セパレータ板の内側から締
結力を印加する事ができるため、エンドプレートの変形
が激減する。そのためエンドプレートの厚みを5mm以
下にすることも可能である。なお、ここでは3本の線状
部材を用いたが、特にこれに限定されるものではない。
【0039】
【発明の効果】本発明によると、小型で簡易な構成の締
結機構を実現し、かつ線状部材による締め付けによって
組み付け工程の簡略化と積層された電池面内の面圧ばら
つきを低減させることが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施の形態に係る高分子電解質型燃
料電池の概略斜視図である。
【図2】図1に示す燃料電池の要部を示す概略縦断面図
である。
【図3】図1に示す燃料電池においてガスおよび冷却水
の供給排出口の位置を示す図である。
【図4】従来の高分子電解質型燃料電池におけるシール
方法を示す概略部分断面図である。
【図5】従来の高分子電解質型燃料電池における他のシ
ール方法を示す概略部分断面図である。
【図6】従来の高分子電解質型燃料電池におけるさらに
他のシール方法を示す概略部分断面図である。
【図7】内部マニホルド型の高分子電解質型燃料電池に
おける電池構成単位の概略斜視図である。
【図8】本発明の別の実施の形態に係る高分子電解質型
燃料電池の概略斜視図である。
【図9】本発明のさらに別の実施の形態に係る高分子電
解質型燃料電池の概略斜視図である。
【図10】本発明のさらに別の実施の形態に係る高分子
電解質型燃料電池の概略斜視図である。
【図11】本発明のさらに別の実施の形態に係る高分子
電解質型燃料電池の概略斜視図である。
【符号の説明】
1 拡散層 2 触媒反応層 3 高分子電解質膜 4 セパレータ 5、6 ガス流路 11、13 ガス供給口 11’、13’ガス排出口 12 冷却水供給口 12’ 冷却水排出口 16 ガスケット 17 シール材 18 Oリング 19 ガスケット 21 樹脂 22 MEA 23 電極 24 冷却水流路 25 シール部 30 積層体 31、32 エンドプレート 33 固定部材 34 補助プレート 35 ネジ 35’ 締付け部材 38 バネ 39 線状部材 39’ 弾性部材
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 羽藤 一仁 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 山崎 達人 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 菅原 靖 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 松本 敏宏 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 藤井 覚 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 西田 和史 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 山本 雅夫 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 神原 輝壽 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Fターム(参考) 5H026 AA06 BB02 CC03 CX08 EE02

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 高分子電解質膜および前記高分子電解質
    膜を挟んだ触媒反応層を有する一対の電極からなる単電
    池を、前記電極の一方に燃料ガスを供給分配する手段と
    前記電極の他方に酸化剤ガスを供給分配する手段とを具
    備する導電性セパレータを介して複数個積層した積層体
    からなる高分子電解質型燃料電池であって、 前記積層体の一方の端部に第1のエンドプレート、他方
    の端部に第2のエンドプレートを配置し、 前記積層体、第1のエンドプレートおよび第2のエンド
    プレートからなる組立体に巻回された線状部材により、
    前記積層体が締結されてなることを特徴とする高分子電
    解質型燃料電池。
  2. 【請求項2】 高分子電解質膜および前記高分子電解質
    膜を挟んだ触媒反応層を有する一対の電極からなる単電
    池を、前記電極の一方に燃料ガスを供給分配する手段と
    前記電極の他方に酸化剤ガスを供給分配する手段とを具
    備する導電性セパレータを介して複数個積層した積層体
    からなる高分子電解質型燃料電池であって、 前記積層体の一方の端部に第1のエンドプレート、他方
    の端部に第2のエンドプレートを配置し、 第1のエンドプレートおよび第2のエンドプレートの少
    なくとも一方に、前記積層体を積層方向に圧縮する弾性
    部材ならびに前記弾性部材を積層方向に押しつける補助
    プレートを配置し、 前記積層体、第1のエンドプレート、第2のエンドプレ
    ート、前記弾性部材および前記補助プレートからなる組
    立体に巻回された線状部材により、前記積層体が締結さ
    れてなることを特徴とする高分子電解質型燃料電池。
  3. 【請求項3】 前記線状部材の端部が弾性部材を介して
    固定されていることを特徴とする請求項1または2記載
    の高分子電解質型燃料電池。
  4. 【請求項4】 前記補助プレートが弾性を有する金属板
    からなり、前記弾性部材を兼ねる請求項2記載の高分子
    電解質型燃料電池。
  5. 【請求項5】 前記積層体が複数の線状部材により締結
    されてなることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに
    記載の高分子電解質型燃料電池。
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