JP2001114593A - ベータバリウムボレイト単結晶の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 光散乱が少ないベータバリウムボレイト単結
晶を得る。 【解決手段】 ベータバリウムボレイト（以下、単にＢ
ＢＯと称する。）単結晶３を引き上げ法によって製造す
るときに、融解液２からＢＢＯ種結晶１引き上げる。こ
のときのＢＢＯ種結晶１の引き上げ方位を＜００１＞方
位とする。これにより、光散乱体の含有量が少ないＢＢ
Ｏ単結晶３を得ることが可能となる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、引き上げ法を用い
たベータバリウムボレイト単結晶の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】ベータバリウムボレイト（β−ＢａＢ₂
Ｏ₄、以下、ＢＢＯと称する。）単結晶は、レーザ発振
器などにおける波長変換素子として広く利用されてい
る。

【０００３】このＢＢＯ単結晶の製造方法としては、一
般にフラックス法と、引き上げ法（チョクラルスキー
法）とが用いられている。フラックス法は、融解したＢ
ＢＯに対して他の成分（以下、フラックス成分と称す
る。）を混合し、融点を下げることによってＢＢＯ単結
晶を育成する方法である。また、引き上げ法は、ＢａＯ
とＢ₂Ｏ₃とが含まれる融解液中にＢＢＯ種結晶を所定時
間入れた後に引き上げて、ＢＢＯ単結晶を育成する方法
である。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】上述したような波長変
換素子においては、レーザ光が透過したときに生じる損
失が少ないことが望まれる。このような損失が生じる原
因としては、結晶内部に含まれるインクルージョン、及
びサブミクロンオーダーの光散乱体などにより光散乱が
生じることが挙げられる。

【０００５】また、これらのインクルージョン及び光散
乱体は、ＢＢＯ単結晶中に歪みをもたらしてクラックを
発生させたり、熱伝導を悪化させたりする。このことに
よっても波長変換素子の性能が低下する。

【０００６】しかしながら、フラックス法でＢＢＯ単結
晶を製造した場合には、フラックス成分がインクルージ
ョンとしてＢＢＯ単結晶に混入してしまうことが避けら
れない。このため、光散乱が生じてしまう。

【０００７】また、引き上げ法によってＢＢＯ単結晶を
製造した場合には、フラックス成分がインクルージョン
として含まれることはないが、光学顕微鏡で観察が不可
能なサブミクロンオーダーの光散乱体が存在する。この
ような光散乱体が含まれる原因の詳細は不明であるが、
ＢＢＯ単結晶を製造するときに生じるＯ₂欠損、及び不
純物の混入などが原因であると考えられている。

【０００８】特開平１０−１７０９６５号公報には、引
き上げ方位を＜１１０＞方位又は＜１００＞方位として
ＢＢＯ結晶を育成するとともに、９２５℃以下の熱処理
を施すことにより、光散乱体の低減を図る方法が示され
ている。しかしながら、この方法では、熱処理を施す必
要性があることから、製造装置が複雑化するとともに製
造工程が煩雑となるため、高コスト化を招いてしまう。

【０００９】本発明は、このような従来の実状に鑑みて
提案されたものであり、熱処理を施さずに、引き上げ方
位と、引き上げ速度とを変えることにより、光散乱体が
少ないベータバリウムボレイト単結晶の製造方法を提供
することを目的とする。

【００１０】

【課題を解決するための手段】上述の目的を達成するた
めに、本発明に係るベータバリウムボレイト単結晶の製
造方法は、引き上げ方位を＜００１＞方位とすることを
特徴とする。

【００１１】したがって、本発明に係るベータバリウム
ボレイト単結晶の製造方法によれば、光散乱体の含有量
が少ないベータバリウムボレイト単結晶を、熱処理を施
さずに製造することが可能となる。

【００１２】

【発明の実施の形態】以下、本発明を適用したベータバ
リウムボレイト（以下、単にＢＢＯと称する。）単結晶
の製造方法について、図面を参照しながら詳細に説明す
る。

【００１３】先ず、図１に示す棒状であるＢＢＯ種結晶
１を、ＢａＯとＢ₂Ｏ₃とを含む融解液２（以下、単に融
解液２と称する。）につけて所定時間保持する。このと
き、融解液２の表面直上の温度勾配は、２５０℃／ｃｍ
に設定されている。次に、図１に示すようにＢＢＯ種結
晶１を回転させながら引き上げることで、図２に示すよ
うなＢＢＯ単結晶３を得る。

【００１４】このとき、引き上げ方位は、＜００１＞方
位とする。例えば、＜１１０＞方位など、＜００１＞方
位以外の方位で引き上げた場合には生成したＢＢＯ単結
晶３に含まれる光散乱体の量が多くなり、光散乱が観察
される。

【００１５】また、このとき、引き上げ速度は、１．５
ｍｍ／ｈｒ以上且つ６．０ｍｍ／ｈｒ以下とすることが
望ましい。引き上げ速度を１．５ｍｍ／ｈｒ未満とした
場合には、生成したＢＢＯ単結晶３に含まれる光散乱体
の量が多くなり、散乱強度が大きくなる。

【００１６】また、引き上げ速度を４．０ｍｍ／ｈｒと
した場合には、ＢＢＯ単結晶３の中心部に黒ずみが生じ
てしまう。この黒ずみを光学顕微鏡で観察したところ、
インクルージョンとして気泡が含まれていることがわか
った。このように黒ずみが生じた部分は、波長変換素子
として使用することが困難である。

【００１７】しかしながら、黒ずみが生じたＢＢＯ単結
晶３の外周部には、黒ずみが生じていない透明部分があ
り、この部分には、光散乱が観察されない。このため、
黒ずみが全体に広がっていない場合には、この部分をカ
ットし、研磨することによって、波長変換素子として使
用することが可能である。

【００１８】この黒ずみは、引き上げ速度が速くなるほ
ど全体に広がる。引き上げ速度が６．０ｍｍ／ｈｒ以下
である場合には、外周部をカットし、研磨することによ
って、波長変換素子として使用することが可能となる。

【００１９】また、融解液２に含まれるＢａＯの割合
は、４８．５ｍｏｌ％以上且つ５０．５ｍｏｌ％以下と
する。ＢａＯの割合を４８．５ｍｏｌ％未満とする場合
には、生成したＢＢＯ単結晶３はほぼ全体にわたって白
濁している。また、このＢＢＯ単結晶３には、クラック
が多数発生しているるために、波長変換素子として使用
することが困難となる。

【００２０】また、ＢａＯの割合を５０．５ｍｏｌ％以
上とする場合には、生成したＢＢＯ単結晶３の中心部に
赤みがかった着色が見られる。この部分には、光学顕微
鏡で観察できる気泡がインクルージョンとして混入して
いる。赤みが生じたＢＢＯ単結晶３の外周部には、赤み
が生じていない透明部分がある。

【００２１】ＢａＯの割合を５０．５ｍｏｌ％とする場
合、この透明部分をカットして研磨した部分は、光散乱
体が観察されない。また、この透明部分の散乱強度は小
さい。このため、この透明部分は、波長変換素子として
使用することが可能となる。

【００２２】しかしながら、ＢａＯの割合が５０．５ｍ
ｏｌ％より大きい場合、この透明部分をカットして研磨
した部分は、光学顕微鏡で観察されるようなインクルー
ジョンはないが、光散乱体は観察され、散乱強度は大き
い。このため、この透明部分は、波長変換素子として使
用することが困難となる。

【００２３】以上の説明からも明らかなように、本発明
を適用したＢＢＯ単結晶３の製造方法においては、光散
乱体の含有量が少ないＢＢＯ単結晶３を得ることが可能
となる。また、ＢＢＯ単結晶３中に歪みをもたらしてク
ラックを発生させること、及び熱伝導を悪化させること
などを防ぐことが可能となる。これにより、高性能であ
る波長変換素子を得ることができる。また、ＢＢＯ単結
晶３の歩留まりも向上する。

【００２４】また、熱処理工程を必要としないため、Ｂ
ＢＯ単結晶の製造時間を短縮することが可能となり、生
産性を向上させることも可能となる。

【００２５】

【実施例】つぎに、上述したＢＢＯ単結晶の製造方法を
適用した際の、引き上げ速度及び引き上げ方位と、ＢＢ
Ｏ単結晶の光散乱及び散乱強度との関係について実施例
に基づいて説明する。また、融解液中に含まれるＢａＯ
の割合と、ＢＢＯ単結晶の光散乱及び散乱強度との関係
について実施例に基づいて説明する。

【００２６】実施例１ 純度９９．９９％のＢａＣＯ₃と、純度９９．９９９％
のＢ₂Ｏ₃とを、秤量する。このとき、加熱反応後に生成
するＢａＯとＢ₂Ｏ₃とが、それぞれ５０ｍｏｌ％となる
ように秤量し、混合した後仮焼した。仮焼して得た生成
物を直径８０ｍｍ、高さ４０ｍｍの白金るつぼ内に、約
７００ｇ充填した。これを加熱して融解した後、融解液
中に種結晶を下ろし、引き上げ方位を＜００１＞方位と
してＢＢＯ種結晶を引き上げてＢＢＯ単結晶を製造し
た。

【００２７】このとき、引き上げ速度を２ｍｍ／ｈｒと
し、種結晶の回転数を６ｒｐｍとした。これにより、直
径が５０ｍｍであり、直胴部の長さが２０ｍｍであるＢ
ＢＯ単結晶を得た。この結晶について、内部に含まれる
インクルージョン及び光散乱体による光散乱を観察する
とともに、散乱強度を測定した。

【００２８】＜光散乱の観察方法＞まず、得られたＢＢ
Ｏ単結晶をＸＹＺ方位に１０ｍｍ角にカットした後、後
述するような測定においてレーザ光が入射するＸ面と、
光散乱を観察するＺ面とを鏡面研磨した。

【００２９】光散乱の観察に使用した装置は、図３に示
すように、パルス紫外線レーザ光源１０と、レンズ１１
と、顕微鏡１２と、紫外線撮像カメラ１３と、可動であ
る試料台１４と、コンピュータ１５とを備える。

【００３０】先ず、波長が２６６ｎｍであり、繰り返し
周波数が７ＫＨｚであるパルス紫外線レーザ光源１０に
よりレーザ光を矢印Ａで示すように出力した。このと
き、平均出力が１００ｍＷとなるようにした。次に、こ
の紫外線レーザ光をレンズ１１によって集光して、ＢＢ
Ｏ単結晶３のＸ面に入射した。

【００３１】このとき、ＢＢＯ単結晶３の内部におい
て、レーザ光のスポットサイズは、約１００μｍまで集
光していた。結晶内部に光散乱体及びインクルージョン
などが含まれている場合にはこれらが散乱源となり、入
射したレーザ光が散乱した。

【００３２】散乱した光を光軸と垂直であるＺ面から観
察して、１０倍の紫外線対物レンズを有する顕微鏡１２
で拡大するとともに結像し、紫外線撮像カメラ１３によ
って撮像した。

【００３３】また、ＢＢＯ単結晶３をのせた試料台１４
の位置をコンピュータ１５によって制御し、レーザ光を
入射しながらＢＢＯ単結晶３をＹ軸方向に移動させた。
移動位置に対応した散乱画像情報を、コンピュータ１５
のメモリに蓄積してコンピュータ１５の画面上で再生す
ることにより、光散乱の分布を２次元的に観察した。

【００３４】＜散乱強度の測定＞図３に示した装置にお
いて、紫外線撮像カメラ１３の代わりに光電子倍増管を
設置して散乱光量を測定することにより、生成したＢＢ
Ｏ単結晶３の散乱強度を測定した。

【００３５】比較例１ ＢＢＯ種結晶の引き上げ方位を＜１１０＞方位として引
き上げた以外は、実施例１と同様にしてＢＢＯ単結晶を
製造し、光散乱を観察した。

【００３６】比較例２ ＢＢＯ種結晶の引き上げ方位を＜１００＞方位として引
き上げた以外は、実施例１と同様にしてＢＢＯ単結晶を
製造し、光散乱を観察した。

【００３７】実施例１、比較例１、比較例２において光
散乱を観察した結果を、それぞれ図４、図５、図６に示
す。

【００３８】図４に示すように、引き上げ方位を＜００
１＞方位として引き上げを行った実験例１においては、
光散乱が観察されなかった。しかしながら、図５及び図
６に示されるように、引き上げ方位を＜１１０＞方位と
して引き上げを行った場合、及び＜１００＞方位として
引き上げを行った場合には、光散乱が観察された。

【００３９】実施例１、比較例１、比較例２の結果よ
り、ＢＢＯ単結晶を引き上げ法により製造する場合に
は、ＢＢＯ種結晶の引き上げ方位を＜００１＞方位とし
て引き上げることにより、インクルージョン及び光散乱
体の含有量が少なく、光散乱が少ないＢＢＯ単結晶が得
られることが判明した。

【００４０】実施例２ 引き上げ速度を１．５ｍｍ／ｈｒとした以外は、実施例
１と同様にしてＢＢＯ単結晶を製造し、光散乱を観察し
た。また、散乱強度を測定した。

【００４１】実施例３ 引き上げ速度を３．０ｍｍ／ｈｒとした以外は、実施例
１と同様にしてＢＢＯ単結晶を製造し、光散乱を観察し
た。また、散乱強度を測定した。

【００４２】実施例４ 引き上げ速度を４．０ｍｍ／ｈｒとした以外は、実施例
１と同様にしてＢＢＯ単結晶を製造し、光散乱を観察し
た。また、散乱強度を測定した。

【００４３】実施例５ 引き上げ速度を０．５ｍｍ／ｈｒとした以外は、実施例
１と同様にしてＢＢＯ単結晶を製造し、光散乱を観察し
た。また、散乱強度を測定した。

【００４４】実施例６ 引き上げ速度を１．０ｍｍ／ｈｒとした以外は、実施例
１と同様にしてＢＢＯ単結晶を製造し、光散乱を観察し
た。また、散乱強度を測定した。

【００４５】実施例２、実施例３、実施例４、実施例
５、実施例６において光散乱を観察した結果を、それぞ
れ図７、図８、図９、図１０、図１１に示す。

【００４６】なお、実施例４で生成したＢＢＯ単結晶に
は、中心部に黒ずみが見られた。この部分を光学顕微鏡
で観察したところ、インクルージョンとして気泡が観察
された。このため、外周部の透明部分について、散乱強
度の測定と、光散乱の観察とを行った。

【００４７】図７乃至図９に示すように、引き上げ速度
を１．５ｍｍ／ｈｒ以上とするときには、光散乱が観察
されなかった。また、図１０及び図１１に示されるよう
に、引き上げ速度を１．５ｍｍ／ｈｒ未満とするときに
は、光散乱が観察された。

【００４８】また、実施例２〜実施例６について、引き
上げ速度と散乱強度の相対値との関係をグラフにまとめ
た結果を、図１２に示す。図１２から明らかであるよう
に、引き上げ速度を１．５ｍｍ／ｈｒ以上とするときに
は、散乱強度は小さいが、引き上げ速度を１．５ｍｍ／
ｈｒ未満とするときには、散乱強度が大きくなる。この
ことから、引き上げ速度を１．５ｍｍ／ｈｒ以上とする
ときには、引き上げ速度を１．５ｍｍ／ｈｒ未満とする
ときに比べて散乱強度の減少が見られることが判明し
た。

【００４９】以上の結果から、ＢＢＯ単結晶を引き上げ
法により製造する場合には、種結晶が、引き上げ方位を
＜００１＞方位とするとともに、引き上げ速度を１．５
ｍｍ／ｈｒ以上として引き上げられることにより、光散
乱体の含有量が少なく、光散乱が少ないＢＢＯ単結晶が
得られることが判明した。

【００５０】なお、引き上げ速度を４．０ｍｍ／ｈｒ以
上とした場合には、得られるＢＢＯ単結晶の中心部に黒
ずみが生じてしまうが、外周部を波長変換素子などに利
用することが可能となる。しかしながら、この黒ずみ
は、種結晶の引き上げ速度を６．０ｍｍ／ｈｒより速く
した場合には、ＢＢＯ単結晶全体に広がってしまう。こ
のため、引き上げ速度は、６．０ｍｍ／ｈｒとすること
が望ましい。

【００５１】実施例７ 加熱反応後に生成するＢａＯの割合が４８．５ｍｏｌ％
となり、Ｂ₂Ｏ₃の割合が５１．５ｍｏｌ％となるよう
に、純度９９．９９％のＢａＣＯ₃と、純度９９．９９
９％のＢ₂Ｏ₃とを秤量した以外は、実施例１と同様にし
てＢＢＯ単結晶を製造し、光散乱を観察した。また、散
乱強度を測定した。

【００５２】実施例８ 加熱反応後に生成するＢａＯの割合が４９．０ｍｏｌ％
となり、Ｂ₂Ｏ₃の割合が５１．０ｍｏｌ％となるよう
に、純度９９．９９％のＢａＣＯ₃と、純度９９．９９
９％のＢ₂Ｏ₃とを秤量した以外は、実施例１と同様にし
てＢＢＯ単結晶を製造し、光散乱を観察した。また、散
乱強度を測定した。

【００５３】実施例９ 加熱反応後に生成するＢａＯの割合が５０．５ｍｏｌ％
となり、Ｂ₂Ｏ₃の割合が４９．５ｍｏｌ％となるよう
に、純度９９．９９％のＢａＣＯ₃と、純度９９．９９
９％のＢ₂Ｏ₃とを秤量した以外は、実施例１と同様にし
てＢＢＯ単結晶を製造し、光散乱を観察した。また、散
乱強度を測定した。

【００５４】実施例１０ 加熱反応後に生成するＢａＯの割合が５１．０ｍｏｌ％
となり、Ｂ₂Ｏ₃の割合が４９．０ｍｏｌ％となるよう
に、純度９９．９９％のＢａＣＯ₃と、純度９９．９９
９％のＢ₂Ｏ₃とを秤量した以外は、実施例１と同様にし
てＢＢＯ単結晶を製造し、光散乱を観察した。また、散
乱強度を測定した。

【００５５】実施例１１ 加熱反応後に生成するＢａＯの割合が４８．０ｍｏｌ％
となり、Ｂ₂Ｏ₃の割合が５２．０ｍｏｌ％となるよう
に、純度９９．９９％のＢａＣＯ₃と、純度９９．９９
９％のＢ₂Ｏ₃とを秤量した以外は、実施例１と同様にし
てＢＢＯ単結晶を製造し、光散乱を観察した。また、散
乱強度を測定した。

【００５６】実施例７、実施例８、実施例９、実施例１
０において光散乱を観察した結果を、それぞれ図１３、
図１４、図１５、図１６に示す。

【００５７】なお、実施例１１で生成したＢＢＯ単結晶
は、ほぼ全体にわたって白濁するとともに、クラックが
多数発生していたため、波長変換素子として使用するこ
とは困難である。そのため、散乱強度の測定と、光散乱
の観察とを行わなかった。

【００５８】また、実施例９及び実施例１０で生成した
ＢＢＯ単結晶には、それぞれ中心から直径約１０ｍｍ及
び２０ｍｍの範囲でやや赤みがかった着色が見られた。
この部分を光学顕微鏡で観察したところ、インクルージ
ョンとして気泡が観察された。このため、外周部の透明
部分について、散乱強度の測定と、光散乱の観察とを行
った。

【００５９】図１３乃至図１５に示すように、融解液中
に含まれるＢａＯの割合を４８．５ｍｏｌ％以上且つ５
０．５％以下とするときには、光散乱が観察されなかっ
た。また、図１６に示すように、融解液中に含まれるＢ
ａＯの割合を５１．０ｍｏｌ％以上とするときには、光
散乱が観察された。

【００６０】また、実施例７〜実施例１０について加熱
反応後に生成するＢａＯの割合と、散乱強度の相対値と
の関係をグラフに表したところ、図１７に示すように、
融解液中に含まれるＢａＯの割合を４８．５％以上且つ
５０．５ｍｏｌ％以下とするときには、散乱強度は小さ
くなった。しかし、融解液中に含まれるＢａＯの割合が
５０．５ｍｏｌ％より多くなると、散乱強度は大きくな
った。

【００６１】このことから、融解液中に含まれるＢａＯ
の量を４８．５％以上且つ５０．５ｍｏｌ％以下とする
ときには、５０．５ｍｏｌ％より多いときに比べて、散
乱強度が小さくなることが判明した。したがって、融解
液中に含まれるＢａＯの量は、４８．５％以上且つ５
０．５ｍｏｌ％以下とすることが望ましい。

【００６２】

【発明の効果】以上の説明からも明らかなように、本発
明を適用したＢＢＯ単結晶の製造方法においては、光散
乱が少ないＢＢＯ単結晶を得ることが可能となる。ま
た、ＢＢＯ単結晶中に歪みをもたらしてクラックを発生
させること、及び熱伝導を悪化させることを防ぐことが
可能となる。これにより、高性能である波長変換素子を
得ることができる。また、ＢＢＯ単結晶の歩留まりが向
上するとともに、生産性も向上する。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明を適用したＢＢＯ単結晶の製造過程を示
す模式図である。

【図２】本発明を適用して製造されたＢＢＯ単結晶の図
である。

【図３】光散乱を観察する装置を示した図である。

【図４】＜００１＞方位で引き上げられるとともに、引
き上げ速度を２．０ｍｍ／ｈｒとして製造したＢＢＯ単
結晶の光散乱の状態を示した模式図である。

【図５】＜１１０＞方位で引き上げられるとともに、引
き上げ速度を２．０ｍｍ／ｈｒとして製造したＢＢＯ単
結晶の光散乱の状態を示した模式図である。

【図６】＜１００＞方位で引き上げられるとともに、引
き上げ速度を２．０ｍｍ／ｈｒとして製造したＢＢＯ単
結晶の光散乱の状態を示した模式図である。

【図７】＜００１＞方位で引き上げられるとともに、引
き上げ速度を１．５ｍｍ／ｈｒとして製造したＢＢＯ単
結晶の光散乱の状態を示した模式図である。

【図８】＜００１＞方位で引き上げられるとともに、引
き上げ速度を３．０ｍｍ／ｈｒとして製造したＢＢＯ単
結晶の光散乱の状態を示した模式図である。

【図９】＜００１＞方位で引き上げられるとともに、引
き上げ速度を４．０ｍｍ／ｈｒとして製造したＢＢＯ単
結晶の光散乱の状態を示した模式図である。

【図１０】＜００１＞方位で引き上げられるとともに、
引き上げ速度を０．５ｍｍ／ｈｒとして製造したＢＢＯ
単結晶の光散乱の状態を示した模式図である。

【図１１】＜００１＞方位で引き上げられるとともに、
引き上げ速度を１．０ｍｍ／ｈｒとして製造したＢＢＯ
単結晶の光散乱の状態を示した模式図である。

【図１２】引き上げ速度と散乱強度との関係を示した図
である。

【図１３】＜００１＞方位で引き上げられるとともに、
融解液中に含まれるＢａＯの量を４８．５ｍｏｌ％とし
て製造したＢＢＯ単結晶の光散乱の状態を示した模式図
である。

【図１４】＜００１＞方位で引き上げられるとともに、
融解液中に含まれるＢａＯの量を４９．０ｍｏｌ％とし
て製造したＢＢＯ単結晶の光散乱の状態を示した模式図
である。

【図１５】＜００１＞方位で引き上げられるとともに、
融解液中に含まれるＢａＯの量を５０．５ｍｏｌ％とし
て製造したＢＢＯ単結晶の光散乱の状態を示した模式図
である。

【図１６】＜００１＞方位で引き上げられるとともに、
融解液中に含まれるＢａＯの量を５１．０ｍｏｌ％とし
て製造したＢＢＯ単結晶の光散乱の状態を示した模式図
である。

【図１７】融解液中に含まれるＢａＯの量と、散乱強度
との関係を示した図である。

【符号の説明】

１ ＢＢＯ種結晶、２ 融解液、３ ＢＢＯ単結晶

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 田附 幸一 東京都品川区北品川６丁目７番35号 ソニ ー株式会社内 Ｆターム(参考） 2K002 AB12 CA02 FA12 HA20 4G077 AA02 BB10 CF01 CF10 EH09 5F072 KK12 QQ02

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ベータバリウムボレイト単結晶を引き上
   げ法によって製造するに際し、 引き上げ方位を＜００１＞方位とすることを特徴とする
   ベータバリウムボレイト単結晶の製造方法。
2. 【請求項２】 上記ベータバリウムボレイト単結晶の引
   き上げ速度を、１．５ｍｍ／ｈｒ以上且つ６．０ｍｍ／
   ｈｒ以下とすることを特徴とする請求項１記載のベータ
   バリウムボレイト単結晶の製造方法。
3. 【請求項３】 上記ベータバリウムボレイト単結晶を製
   造するときに使用する融解液における（ＢａＯ）／（Ｂ
   ａＯ＋Ｂ₂Ｏ₃）の値が、０．４８５以上且つ０．５０５
   以下であること（ここで、（ＢａＯ）は融解液中におけ
   るＢａＯのｍｏｌ濃度であり、（ＢａＯ＋Ｂ₂Ｏ₃）は融
   解液中におけるＢａＯのｍｏｌ濃度と、Ｂ₂Ｏ₃のｍｏｌ
   濃度との合計である。）を特徴とする請求項１記載のベ
   ータバリウムボレイト単結晶の製造方法。