JP2001048697A - 粉状シリコンの溶解方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 粉状シリコンを効率良く溶解できる方法を提
供する。 【解決手段】 シリコン原料が溶融したるつぼ内に粉状
シリコンを投入して溶融シリコン中に溶解させる粉状シ
リコンの溶解方法であって、上記溶融シリコン上に上記
粉状シリコンを投入した後、この溶融シリコンに棒状シ
リコンを出し入れして上記粉状シリコンを上記溶融シリ
コン中に沈めて溶解させたり、上記溶融シリコン上に上
記粉状シリコンを投入した後、この溶融シリコンを棒状
シリコンで掻き混ぜて上記粉状シリコンを上記溶融シリ
コン中に沈めて溶解させる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は粉状シリコンの溶解
方法に関し、例えば太陽電池用シリコン基板の製造に際
して原料である粉状シリコンを効率良く溶解する粉状シ
リコンの溶解方法に関する。

【０００２】

【従来技術および発明が解決しようとする課題】現在、
太陽電池用基板材料の殆どがシリコンであるが、シリコ
ン原料の専用の製造プロセスは量的・コスト的に未だ確
立されているとはいえない。このため、太陽電池基板の
製造プロセスにおいては、半導体の製造プロセスで発生
した多結晶シリコンのスクラップや単結晶シリコンの引
き上げの際に発生したスクラップに大きく依存してい
る。また、上記のような比較的低コストで入手可能な原
料の供給が不足するような状況では、高価な半導体用原
料を使用せざるを得ない場合もあり、結果的に太陽電池
基板の製造コストを引き上げる要素となっており、太陽
電池基板に用いられるシリコン原料の安定供給が熱望さ
れている状況である。

【０００３】一方、半導体の製造プロセスや太陽電池基
板の製造プロセスでは、シリコンインゴットを切削によ
ってウエハーに加工する際に、体積の約半分は切り粉と
して廃棄されているという大きな問題がある。また、流
動床法によるモノシランの熱分解・再析出反応を利用し
た多結晶シリコン原料の製造工程で発生する超微粉シリ
コンも半導体プロセスや太陽電池基板の製造プロセスで
は使用し難いために廃棄されている。これは、資源の有
効活用という観点から見ても望ましいものではなく、廃
棄している粉状シリコンが再利用できれば、太陽電池基
板に用いられるシリコン原料の大きな供給源として期待
できる。

【０００４】粉状シリコンが利用されない理由は、表面
積が大きいために工程中の不純物が付着し易く、実際の
使用前には酸洗浄などが必要となること、また表面積が
大きいために洗浄後の乾燥が困難であることなどが挙げ
られるが、その他の大きな要因として、粉体のみを充填
した場合の充填層の空隙率が高く、熱伝導による加熱で
は溶解効率が悪いことが挙げられる。

【０００５】プラズマのアーク、ガス・ジェット、ある
いは直流アークなどによってシリコン微粉を溶解するこ
ともが試みられてはいるが、プラズマのアークやガス・
ジェットは粉状原料を投入した際の飛散ロスが大きいた
めに溶解歩留りが低くなり、また直流アーク法もアーク
火点での１００００℃にも達する高温の影響でシリコン
が蒸発してしまうといった問題があり、実用化されてい
ない。

【０００６】これらの問題を解決するために、例えば特
開平１０−２６５２１１号では、粉状原料を機械的に加
圧して充填層を形成し、その充填層に通電して加熱する
方法が記載されている。しかしながら、粉体シリコンを
バッチ式に溶解すること、また粉体の嵩密度が高いこと
などの理由から、得られるシリコン量に対して製造コス
トが高くなるという問題がある。

【０００７】また、別の試みとして、スクラップ原料な
どの融液中に粉状原料を追加投入しながら溶解を進める
方法がある。しかし、シリコンは融液よりも固体の方が
比重が小さく浮き易いという特性があることから、追加
投入した粉状シリコンはそのほとんどが融液表面に浮遊
することになる。浮遊した粉状シリコンは下面（融液
側）は１４２０℃（融点）付近にまで達するが、上面側
は放熱面となり、なかなか溶解しない状態が続く。これ
らの浮遊原料を溶解するには上面の放熱面が融点以上に
なるようなさらなる加熱が必要であり、これはるつぼ材
の消耗と加熱コストの増大をもたらす。このような事情
から、粉状シリコンの効果的な溶解は実用化されていな
いのが実情である。

【０００８】本発明は、かかる事情に鑑みてなされたも
のであり、粉状シリコンを効率良く溶解できる方法を提
供することを目的する。

【０００９】

【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、請求項１に係る粉状シリコンの溶解方法では、シリ
コン原料が溶融したるつぼ内に粉状シリコンを投入して
溶融シリコン中に溶解させる粉状シリコンの溶解方法に
おいて、前記溶融シリコン上に前記粉状シリコンを投入
した後、この溶融シリコンに棒状シリコンを出し入れし
て前記粉状シリコンを前記溶融シリコン中に沈めて溶解
させることを特徴とする。

【００１０】また、請求項４に係る粉状シリコンの溶解
方法では、シリコン原料が溶融したるつぼ内に粉状シリ
コンを投入して溶融シリコン中に溶解させる粉状シリコ
ンの溶解方法において、前記溶融シリコン上に前記粉状
シリコンを投入した後、この溶融シリコンを棒状シリコ
ンで掻き混ぜて前記粉状シリコンを前記溶融シリコン中
に沈めて溶解させることを特徴とする。

【００１１】

【発明の実施の形態】以下、各請求項に係る発明に実施
形態を説明する。図１は、請求項１に係わる粉状シリコ
ンの溶解方法に用いられる装置を示す図であり、１はる
つぼ、２はサポートるつぼ、３は溶融シリコン、４はヒ
ータ、５はスータ、６は粉状シリコン、７は棒状シリコ
ンである。

【００１２】るつぼ１は石英などから成る。るつぼ１の
外周部には例えばグラファイトなどから成るサポートる
つぼ２が設けられている。

【００１３】るつぼ１の周囲には、るつぼ１内のシリコ
ン原料３を加熱して溶融させるヒータ４が設けられてい
る。このヒータ４でるつぼ１内のシリコン原料３を１４
００℃程度に加熱して溶解させる。なお、このようなヒ
ータ４を設けた抵抗加熱方式の場合に限らず、誘導コイ
ルを設けた誘導加熱方式のものでもよい。

【００１４】また、るつぼ１の斜め上部には、粉状シリ
コンを供給するシューター５が設けられている。このシ
ューター５から例えば粒径１ｍｍ以下の粉状金属シリコ
ン、シリコン原料の製造工程で発生した超微粉シリコ
ン、もしくはウエハー加工時に発生したシリコンの切り
粉などから成る粉状シリコン６をるつぼ１内に投入す
る。

【００１５】るつぼ１の上部には、棒状シリコン７が上
下移動機構８を介して取り付けられている。この棒状シ
リコン７は、上下移動機構８で溶融シリコン３に出し入
れできるように構成されている。

【００１６】まず、図２（ａ）に示すように、棒状シリ
コン７を溶融シリコン３中に挿入して、表面を軟化させ
る。次に、粉状シリコン６をシューター５からるつぼ１
内に投入する。この場合、投入された粉状シリコン６の
大部分は溶融シリコン３の融液面上に浮遊する。なお、
粉状シリコン６をるつぼ１に投入した後に棒状シリコン
を溶融シリコン３中に挿入してもよい。

【００１７】次に、図２（ｂ）に示すように、棒状シリ
コン７を溶融シリコン３から引き出す。このとき、棒状
シリコン７の外周面に粉状シリコン６が付着し、棒状シ
リコン７の外周面が温度降下によって固化して粉状シリ
コン６が固く付着する。

【００１８】次に、図２（ｃ）に示すように、粉状シリ
コン６が付着した棒状シリコン７を再び溶融シリコン３
中に挿入し、粉状シリコン６を溶融シリコン３に溶解さ
せる。

【００１９】このような棒状シリコン７の溶融シリコン
３への出し入れを繰り返すことによって、溶融シリコン
３の液面上に浮遊した粉状シリコン６を溶融シリコン３
中に押し込んで溶解させる。

【００２０】また、粉状シリコン６が浮遊した状態でし
ばらく維持すると、粉体間に融液が浸透して部分的に溶
解したシリコンが上部の低温部の影響で再凝固する所謂
ブリッジが形成されるが、これを棒状シリコン７で上方
から融液３中に強制的に押し込むことによって、ブリッ
ジ全体の温度が上昇して溶解が進む。

【００２１】図３（ａ）（ｂ）は、請求項４に係る粉状
シリコンの溶解方法を示す図である。請求項２に係る粉
状シリコンの溶解方法でも、るつぼ１上に棒状シリコン
７を設けている点は同じであるが、この請求項２に係る
発明では、図３（ａ）に示すように、溶融シリコン３上
に粉状シリコン６を投入した後、この溶融シリコン３を
棒状シリコン７で掻き混ぜる。これによって、図３
（ｂ）に示すように、粉状シリコン６を溶融シリコン３
中に沈めて溶解させる。

【００２２】粉状シリコン６の投入量が多い場合は、棒
状シリコン７を出し入れする方法では、棒状シリコン７
への付着効率が落ちるために、複数回の出し入れが必要
であるが、これをさらに効率的に行うには、棒状シリコ
ン７をるつぼ１の中心から若干偏心させた位置に置き、
これを回転させて粉状シリコン６を溶融シリコン３中に
効果的に攪拌する方法が有効である。

【００２３】

【実施例】以下に実施例を説明する。直径７００ｍｍ，
高さ７００ｍｍの石英るつぼ中にスクラップ原料（シリ
コン）５０ｋｇをマウントし、るつぼ上方２００ｍｍの
位置に上下動可能な支持具により固定された５０ｍｍ×
５０ｍｍ×３００ｍｍのシリコン角棒をセットした。更
にるつぼ上方から粉状シリコン（粒径φ０．５ｍｍ）を
投入するためのシューターを設け、誘導溶解によってる
つぼ中のスクラップ原料を溶解した。

【００２４】スクラップ原料が完全に溶解した状態で、
シューターから粉状シリコン１ｋｇを追加投入したとこ
ろ、液面全面に粉状シリコンが散布された。

【００２５】るつぼ上方に配置してあるシリコン角棒を
液中に約２／３の体積分が浸るまで挿入し、液面上に出
ている部分の温度を放射温度計でモニターした。

【００２６】温度が１４００℃になったところでゆっく
りシリコン角棒を上昇させたところ、角棒のあった部分
を中心に直径１００ｍｍの領域の粉状シリコンが角棒に
付着しながら上昇した。そのまま定位置まで上昇させて
角棒を冷却して固化させた後、この作業を数回繰り返し
て液面上に浮遊する粉状シリコンを全て角棒に付着させ
て固化させた。付着した粉状シリコンを再度液中に所定
の高さまで浸して角棒ごと溶解させた。

【００２７】同様に、請求項４の方法も試みたが、粉状
シリコンの溶解が有効に進行した。

【００２８】

【発明の効果】以上のように、請求項１に係る粉状シリ
コンの溶解方法によれば、溶融シリコン上に粉状シリコ
ンを投入した後、この溶融シリコンに棒状シリコンを出
し入れして粉状シリコンを溶融シリコン中に沈めて溶解
させることから、粉状シリコンが飛散したり蒸発するこ
とはなく、もって粉状シリコンを溶解前に加圧成形する
などの予備加工をすることなく効果的に溶解でき、その
結果、従来使用されていなかった粉状シリコンを太陽電
池用基板の原料に使用できるようになる。

【００２９】また、請求項４に係る粉状シリコンの溶解
方法によれば、溶融シリコン上に粉状シリコンを投入し
た後、この溶融シリコンを棒状シリコンで掻き混ぜて粉
状シリコンを溶融シリコン中に沈めて溶解させることか
ら、粉状シリコンが飛散したり蒸発することはなく、も
って粉状シリコンを溶解前に加圧成形するなどの予備加
工をすることなく効果的に溶解でき、その結果、従来使
用されていなかった粉状シリコンを太陽電池用基板の原
料に使用できるようになる。

【図面の簡単な説明】

【図１】請求項１に係る粉状シリコンの溶解方法に用い
られる装置の概要を示す図である。

【図２】請求項１に係る粉状シリコンの溶解方法を示す
図であり、（ａ）は粉状シリコンをるつぼ投入して棒状
シリコンを溶融シリコン中に挿入した状態を示し、
（ｂ）は棒状シリコンを引き上げた状態を示し、（ｃ）
は粉状シリコンを溶融シリコン中に沈めた状態を示す。

【図３】請求項４に係る粉状シリコンの溶解方法を示す
図であり、（ａ）は粉状シリコンをるつぼに投入した状
態を示し、（ｂ）は棒状シリコンで掻き混ぜた状態を示
す。

【符号の説明】

１‥‥‥るつぼ、２‥‥‥サポートるつぼ、３‥‥‥シ
リコン融液、４‥‥‥ヒータ、５‥‥‥シューター、６
‥‥‥粉状シリコン、７‥‥‥棒状シリコン

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 シリコン原料が溶融したるつぼ内に粉状
   シリコンを投入して溶融シリコン中に溶解させる粉状シ
   リコンの溶解方法において、前記溶融シリコン上に前記
   粉状シリコンを投入した後、この溶融シリコンに棒状シ
   リコンを出し入れして前記粉状シリコンを前記溶融シリ
   コン中に沈めて溶解させることを特徴とする粉状シリコ
   ンの溶解方法。
2. 【請求項２】 前記棒状シリコンを前記溶融シリコン中
   から引き出すときに、この棒状シリコンに前記粉状シリ
   コンを付着させ、この粉状シリコンが付着した棒状シリ
   コンを前記溶融シリコン中に挿入してこの粉状シリコン
   を前記溶融シリコン中に溶解させることを特徴とする請
   求項１に記載の粉状シリコンの溶解方法。
3. 【請求項３】 前記溶融シリコンの液面上に浮遊した前
   記粉状シリコンのブリッジ状固化物を前記棒状シリコン
   で前記溶融シリコン中に押し込んで溶解させることを特
   徴とする請求項１に記載の粉状シリコンの溶解方法。
4. 【請求項４】 シリコン原料が溶融したるつぼ内に粉状
   シリコンを投入して溶融シリコン中に溶解させる粉状シ
   リコンの溶解方法において、前記溶融シリコン上に前記
   粉状シリコンを投入した後、この溶融シリコンを棒状シ
   リコンで掻き混ぜて前記粉状シリコンを前記溶融シリコ
   ン中に沈めて溶解させることを特徴とする粉状シリコン
   の溶解方法。