JP2001023658A - 燃料処理装置の温度監視および制御方法 - Google Patents

燃料処理装置の温度監視および制御方法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 触媒の劣化を防止し、かつ高負荷の要求に答
えられるように温度監視する。 【解決手段】 燃料電池システム燃料処理装置におい
て、気体流の温度は、ヒータの出口端部と触媒リアクタ
の入口との間で監視される。監視された温度は、１つま
たは複数の予め選択した数値と比較される。一実施例に
おいて、本発明の方法は、次の状態、すなわち気体流の
比較的低い温度値、気体流の比較的高い温度値、監視し
た温度の変化率の内１つ以上を監視する。好適な実施例
においては、温度変化率を監視して、不適切に高いまた
は低い温度状態の発生を防止する。ここでは、再循環気
体流の少なくとも２つの温度をある期間監視する。時間
に対する温度の変化率を決定する。次に、監視した温度
の変化率を予め選択した変化率値と比較する。温度変化
率を監視することにより、触媒リアクタでの不適切に高
い温度の発生を防ぐ先行手段が得られる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池用の水素
を生成するための炭化水素燃料の処理に関し、特に燃料
処理中の温度制御を維持する方法とシステムに関する。
【０００２】米国合衆国政府は、米国エネルギー省の裁
定を受けた協定Ｎｏ．ＤＥ−ＡＣ０２−９０ＣＨ１０４
３５に準拠する本発明の権利を有する。
【０００３】本出願は、継続中の米国特許出願番号Ｎ
ｏ．０９／１８７，１２５、出願日１９９８年１１月５
日、Ｇｌｅｎｎ Ｗ． Ｓｋａｌａその他に開示および
特許請求される内容を開示している。
【０００４】
【従来の技術】燃料電池は、多数の用途において電源と
して使用されている。また、燃料電池は、内燃機関に代
わる電気自動車動力装置での使用にも提案されている。
陽子交換膜（ＰＥＭ）タイプの燃料電池においては、水
素が燃料電池の陽極に供給され、また酸素が酸化体とし
て陰極に供給される。ＰＥＭ燃料電池は、薄型で、陽子
を伝達可能で、非導電型であり、その一方の表面に陽極
と他方の面に陰極を有する固体高分子膜電解物から成る
「膜電極集合体」（ＭＥＡ）を含んでいる。ＭＥＡは、
（１）陽極および陰極の電流コレクタとして機能し、
（２）燃料電池の気体を各陽極および陰極触媒の表面に
分散させるための適切な通路および／または開口部を内
部に含む一対の導体要素の間に挟まれている。代表的な
ＰＥＭ燃料電池およびその膜電極集合体（ＭＥＡ）は、
それぞれ１９９３年１２月２１日および１９９４年５月
３１日発行、本発明の譲受人であるＧｅｎｅｒａｌ Ｍ
ｏｔｏｒｓ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎに譲渡、発明者Ｓ
ｗａｔｈｉｒａｊａｎその他による米国特許Ｎｏ．５，
２７２，０１７およびＮｏ．５，３１６，８７１に説明
されている。複数の個別の電池は通常ひとまとめにされ
て、ＰＥＭ燃料電池スタックを形成する。通常、燃料電
池という用語は、状況に応じて単一の電池または複数の
電池（スタック）を表すのに使用される。スタック内の
一群の電池は、クラスタと呼ばれる。スタック内の複数
の電池の代表的な配列は、ＧｅｎｅｒａｌＭｏｔｏｒｓ
Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎに譲渡の米国特許Ｎｏ．５，
７６３，１１３に説明されている。
【０００５】ＰＥＭ燃料電池において、水素（Ｈ2）は
陽極反応物質（すなわち、燃料）であり、また酸素は陰
極反応物質（すなわち、酸化体）である。酸素は純酸素
（Ｏ 2）でも、空気（Ｏ2およびＮ2の混合物）であって
もよい。通常、固体高分子電解質は、例えば臭化スルホ
ン酸などのイオン交換樹脂から作られる。陽極／陰極は
普通、炭素粒子で支援されることが多く、陽子導体樹脂
と混合される細粒触媒粒子から構成される。触媒粒子は
通常、高価な貴金属粒子である。触媒電極から構成され
るこれらの膜電極集合体は製造するのに比較的効果であ
り、劣化を防止するために特定の制御条件を必要とす
る。
【０００６】車両への用途の場合、液体燃料、好ましく
はメタノール（ＭｅＯＨ）など、炭化水素やアルコー
ル、またはガソリンを、燃料電池の水素源として使用す
るのが望ましい。このような車両の液体燃料は積載が簡
単であり、液体燃料を供給する全国的なインフラストラ
クチャーが存在する。しかしながら、このような燃料は
水素成分を分離させて、燃料電池に燃料を供給しなけれ
ばならない。分離反応は、改質装置として知られる化学
燃料処理装置内で異質的に行われ、触媒塊全体に熱エネ
ルギーが行き渡り、主に水素と二酸化炭素から成る改質
気体が生成される。例えば、蒸気メタノール改質処理に
おいては、メタノールおよび（蒸気としての）水が理想
的に反応し、この反応に応じて水素と二酸化炭素が生成
される。すなわちＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋３Ｈ2であ
る。改質反応は吸熱反応であり、これは反応を発生させ
るのに外部の熱が必要であることを意味している。
【０００７】炭化水素燃料を処理し、ＰＥＭ燃料電池で
消費する水素を多く含む改質燃料を生成する燃料電池シ
ステムが知られており、これは１９９７年１１月にＷｉ
ｌｌｉａｍ Ｐｅｔｔｉｔにより出願された同時継続米
国特許出願番号Ｎｏ．０８／９７５，４４２およびＮ
ｏ．０８／９８０，０８７、および１９９８年１１月５
日に出願されたＧｌｅｎｎ Ｗ． Ｓｋａｌａその他に
よる米国出願番号Ｎｏ．０９／１８７，１２５に記載さ
れている。何れの出願も、本発明の譲受人であるＧｅｎ
ｅｒａｌ Ｍｏｔｏｒｓ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎに譲
渡されている。１９８７年３月１７日出願のＶａｎｄｅ
ｒｂｏｒｇｈ他による米国特許Ｎｏ．４，６５０，７２
２には、加熱されて触媒室で反応する有機燃料と間接熱
伝達の関係にある燃焼室に包含される触媒室から成る燃
料処理装置が記載されている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】燃料処理装置（改質装
置）における反応は制御された温度下で行われ、触媒室
の触媒を完全な状態に保つ。触媒室の温度は触媒の劣化
を防止できるよう充分に低く、かつ高負荷の要求がある
際に燃料電池で必要となる燃料量を供給できるような高
い温度でなければならない。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明は、燃料処理装置
の一部を構成する触媒反応室において触媒物質を完全な
状態に保つ改善された方法およびシステムに関するもの
である。本発明の方法は、共通ハウジングにおいて１つ
または複数の触媒室とヒータとを含む燃料処理装置で使
用可能である。気体はリアクタで反応して、燃料電池で
の使用に適した生成物を形成する。気体は、ヒータおよ
び共通ハウジングの１つまたは複数のリアクタを介して
流れを循環する。各触媒リアクタはヒータの下流にあ
る。気体流の温度は、ハウジング内のヒータの出口付近
の場所で監視される。好適には、ヒータおよび触媒リア
クタは、触媒リアクタがヒータの下流側に位置し、また
ヒータの出口端部が触媒リアクタの入口と流体流で連通
するように位置決めされている。好適には、気体流の一
部が、１つまたは複数のリアクタと熱伝達関係となるよ
うハウジング内を循環する。燃料処理装置はまた、炭化
水素燃料を循環気体流に噴射する手段も含んでいる。フ
ァンまたはその他の手段が設けられ、触媒リアクタおよ
びヒータ（熱交換器）全体に気体を循環させる。
【００１０】温度はヒータの出口端部と触媒リアクタの
入口との間で監視され、また監視された温度は１つまた
は複数の予め選択した数値と比較される。一実施例にお
いては、本発明の方法は、次の状態の何れか１つ以上を
監視する。すなわち、気体流の比較的低い温度数値、気
体流の比較的高い温度数値、監視温度の変化率である。
比較的低い監視温度状態は、燃料処理装置の１つまたは
複数の触媒室内の温度が不適切であり、燃料電池用の水
素を含む気体の所望の品質が得られないことを表してい
る。比較的高い監視温度は、燃料装置内で触媒床を損傷
する可能性がある。温度の変化率は、補正措置を行って
防止しない限りすぐに不適切な温度に達してしまうこと
を表示する場合に役立つ。
【００１１】好適な実施例においては、温度変化率を監
視して、不適切な高または低温度状態の発生を防ぐ。こ
こでは、循環気体流の少なくとも２つの温度をある期間
監視する。温度対時間の変化率を決定する。次に、監視
した温度変化率を予め選択した変化率値と比較する。温
度変化率を監視することは、触媒床における不適切に高
い温度の発生を防止する予防手段となる。
【００１２】本発明の方法は本質的には、亀裂の入った
溶接部分、漏れ、触媒床問題などの顕著な異常を、その
温度測定および温度変化率により間接的に表すものであ
る。熱交換器の出口とリアクタの入口との間の気体流に
温度監視装置を設置すると、非常に温度に対して敏感で
ある触媒床を効果的に保護することができる。従って、
これは、システム全体の問題を診断し、また重要なシス
テム構成部分を保護する非常に費用有効性の高い方法で
ある。
【００１３】この監視方法は、燃料処理装置を構成する
既存の燃料電池システムに適合させ、また簡単に実施す
ることができる。更に、この監視方法は、様々な燃料電
池システムの燃料処理装置と共に使用することが可能で
ある。
【００１４】本発明の様々な特徴、効果、その他の使用
は、以下の説明および図面を参照することにより明らか
となる。
【００１５】
【発明の実施の形態】本発明の一態様は、燃料処理装置
の改質触媒室内で温度を監視することにより、燃料処理
装置の改質装置触媒床を完全な状態に保つ方法およびシ
ステムを提供する。また別の態様においては、ヒータお
よび少なくとも１つの改質装置触媒リアクタが共通ハウ
ジングに置かれる。各触媒リアクタは、ヒータの下流側
にある。気体はリアクタ内で反応して、燃料電池での使
用に適した生成物を形成する。気体は、ヒータおよびハ
ウジングを介し、また第１および第２の改質リアクタを
介して、流れの中を循環する。気体流は、所望の回数再
循環される。気体流の温度は、ハウジング内のヒータ出
口に近接する位置で監視される。好適には、気体流の一
部が、１つまたは複数のリアクタと熱伝達する関係にお
いて、ハウジング内で再循環する。気体流の別の一部は
１つまたは複数のリアクタを介して循環し、燃料電池で
使用される生成物を作る。好適な実施例においては、２
つまたは複数のリアクタが使用され、気体がヒータから
抜け出て、第１リアクタを介して、またその後次のリア
クタを介して循環し、燃料処理装置から出て燃料電池に
送られる。
【００１６】図１は、本発明の燃料処理装置および処理
の一実施例、および本発明の主要な構成部分（すなわ
ち、ヒータおよびリアクタ）の好適な位置を概略的に示
している。特に、図１は、再循環ファン２から抜け出る
気体流４が、排気気体８によって加熱される気体対気体
熱交換器６に、メタノール燃料タンクからのメタノール
１２および／または燃料電池スタック（図示せず）の陽
極室から抜け出る未使用水素１４で好適に燃料供給され
る燃焼室１０から入るよう、燃料処理装置内で気体流４
を循環させる再循環ファン４を示している。熱交換器６
は、高温燃焼気体８が流れる高温側規定通路１６と、気
体流４が流れ、燃焼気体からの熱を吸収する低温側規定
通路１８とを含んでいる。あるいは、熱交換器６の代わ
りに、運転開始時またはシステムのアイドル時に、運転
開始中の燃料電池システムにより外部から（例えば、家
庭用コンセントから）起動される電気ヒータを使用する
こともできる。システムが起動して運転が行われると、
ヒータは燃料電池からの電流で起動するが、これは別の
用途で有用な燃料電池からのエネルギー（例えば、電気
自動車の電力供給）を使用する。
【００１７】加熱された気体流４は熱交換器６から抜け
出て、好適には等温プラグフロータイプのリアクタであ
る第１リアクタに入る。以下に説明するように、気体流
４を使用して熱をリアクタ２０に伝達し、また気体流４
の反応物質の一部はリアクタ２０の触媒側を通る。循環
反応物質流の一部（例えば、２５％以下）は流れ２８と
して流出して更に処理され、また残りは別のリアクタに
３０に流入する。また、補充反応物質は再循環反応物質
に追加されて、流れ２８として流出した反応物質を補充
する。
【００１８】リアクタ２０は、加熱された循環気体流４
が流れる高温側規定通路２２と、適切な第１触媒（図示
せず）を含む低温側規定通路２４とを有する熱交換器を
含んでいる。気体流４の極一部（例えば、容積で２５％
以下、好適には約５％）は第１触媒を介して分流され、
その中に残留する水およびメタノール蒸気を、リアクタ
２０から出る改質流として水素および炭素二酸化物に変
換する。第１触媒によって分流された媒介物の量は、循
環気体流に付加された補充反応物質（すなわち、メタノ
ールおよび水）の量によって、これに正比例して決ま
る。改質物質流２８はその後、水−ガスシフト反応さ
れ、および／または当業者により知られる優先酸化（Ｐ
ｒＯｘ）反応され、改質物質流に含まれる余分な炭素一
酸化物を除去する。気体流４は第１リアクタ２０を抜け
出て、本質的には第２触媒床（再循環触媒床として知ら
れる）である第２リアクタ３０に入る。ここには、気体
流４が第２触媒に直接触れて流れ、気体流４に含まれる
水蒸気およびメタノール蒸気の一部を反応させて、循環
気体流４に炭素二酸化物および水素を形成する。液体メ
タノール３２および水３４は、ハウジング、更に好適に
はファン２に噴射され、改質物質流２８としてハウジン
グから出る気体を補充する。
【００１９】熱電対１５は、熱交換器６の出口１７と第
１リアクタ２０の入口１９との間の気体流４中に置かれ
る。好適には、熱電対１５は熱交換器６の出口１７に隣
接して配置され、熱電対１５が燃焼気体８により間接的
に加熱された直後の気体流４の温度を感知するようにす
る。熱交換器６は、高温燃焼気体８の経路を規定する第
１通路１６と、気体流４の経路を規定する第２通路１８
とを有している。各通路を図１および２に概略的に示
す。
【００２０】熱交換器６の高温側通路１６を通過する燃
焼気体８は、通路１８の再循環気体流４を循環気体流４
に適した温度に加熱し、上記のメタノール−水反応を行
えるよう充分にリアクタ２０を加熱する。従って、気体
流４は、熱交換器６において高温燃焼気体流８と間接熱
伝達する関係にある。燃焼室１０からの燃焼気体８は約
６００〜７００℃で熱交換器６に入り、また約２１０か
ら２７５℃で出る。熱交換器６から出る気体流４の温度
は、リアクタ２０および３０で使用される触媒の性質お
よびリアクタ２０で行われるメタノール−水反応の比率
によって異なり、また上記触媒を必要とする。好適に
は、熱交換器６から出て、第１リアクタ２０に入る気体
流４の温度は、約５０％のメタノール変換が各リアクタ
２０および３０で行われ、それぞれ従来の銅−亜鉛触媒
を使用するシステムにおいて約２６０℃である。リアク
タ２０で生じるメタノール−水反応は吸熱であるため、
循環気体流４がリアクタ２０を出て、第２リアクタ３０
に入る際にその温度は約２５０℃に低下する。この温度
は、メタノールおよび水の反応を充分に促進できるよう
内部の第２触媒床を加熱するのに適した温度である。好
適には、第２リアクタは、気体流４のメタノールおよび
水の含有量の約５０％を反応させるようなサイズになっ
ており、システム全体が必要とする触媒の量を最小に抑
える。第２触媒３０から出る気体流４の温度は約２４０
℃である。
【００２１】再循環気体流４の一部は、第１リアクタ２
０の低温側２４に方向転換または分流しており、またそ
こに含まれる残りの水およびメタノールは第１触媒で反
応する。第１リアクタ２０に方向転換／分流する循環気
体流４の一部２６は、再循環気体流４の体積の約２５％
以下、好適には再循環気体流４の体積の約５％以下を構
成する。好適な５％レベルでは、２段階改質反応は、総
システム触媒の最低量を使用して非常に効率良く行われ
る。
【００２２】第２リアクタ３０を出る気体流４はファン
２に引き込まれ、熱交換器６に入る前にそこから熱交換
器６、第１リアクタ２０、第２リアクタ３０の周辺に排
気され、熱交換器６およびリアクタ２０および３０を高
温気体にさらす。気体流４は約２００〜２２０℃の温度
で熱交換器６に入る。メタノール３２および水３４を気
体流４に最適に分散および噴霧させるために、それぞれ
ハウジングにファン２で噴射され、また好適には水滴を
噴霧させ、また気体流４への気化を加速化するファン２
の羽根に衝突させる。
【００２３】流れ２８として燃料処理機から出る改質物
質の炭素一酸化物は（例えば水−ガスシフトおよびＰｒ
Ｏｘ反応によって）実質的に除去され、水素−酸素燃料
電池の陽極区画に送られる。燃料電池の陽極区画を出る
消費されていない水素１４は、単独またはメタノール貯
蔵タンクからのメタノールと組み合わせて燃焼室１０を
発火させる燃料として使用してもよい。あるいは、燃焼
室１０に、特に処理装置の運転開始時にメタノールのみ
を燃料供給してもよい。
【００２４】図２は、本発明の燃料処理装置システムお
よび処理の好適な実施例を表している。図２は図１と同
様であるが、熱交換器６に近接する燃料処理装置ハウジ
ング内に優先酸化（すなわち、ＰｒＯｘ）リアクタ３６
を含んでいる。ＰｒＯｘリアクタ３６においては、第１
リアクタ２０から出る改質物質２８は制御状態で酸素／
空気と反応し、反応で水素を実質的に消費することな
く、改質物質流２８の残留炭素一酸化物を優先的に酸化
する。ＰｒＯｘリアクタは従来より知られているので、
それ自体が本発明の一部を構成することはない。ＰｒＯ
ｘ反応は発熱反応であり、ハウジング内の気体流４を加
熱する。特に好適には、ＰｒＯｘリアクタは熱交換器よ
りも低い温度で動作し、熱交換器６の上流側に位置して
いるので、気体流４はまずＰｒＯｘリアクタに流れ、そ
の後熱交換器６に流れる。そのため、ＰｒＯｘリアクタ
で生じた熱は、熱交換器６の熱負荷を軽減するのに使用
される。
【００２５】上記の説明から明らかなように、気体流４
は熱伝達媒体として機能する。これは熱交換器６により
加熱され、流れ４が熱を供給する改質装置を構成する１
つまたは複数、好適には２つのリアクタ２０、３０に循
環される。また、流れ４はＰｒＯｘリアクタ３６からの
熱を吸収する。再循環流４は最終的には、改質物質とも
呼ばれる生成流として処理を終える。
【００２６】オプションとして、水−気体シフトリアク
タ３８をＰｒＯｘリアクタ３６の前に直列に配置し、第
１リアクタ２０から排気される改質物質２８を前処理し
ても良い。水−気体シフトリアクタは従来より知られて
おり、それ自体が本発明の一部を構成することはない。
第１および第２リアクタ２０、３０でそれぞれ発生する
反応を適切に制御することにより、水−気体シフト反応
を第１および第２リアクタで発生させることができるの
で、水−気体シフトリアクタ３８を別途設ける必要はな
い。
【００２７】上記の燃料処理装置および対応する燃料電
池システムの構成および動作に関する他の詳細な背景
は、Ｄａｖｉｄ Ｊ． Ｈａｒｔ−Ｐｒｅｄｍｏｒｅお
よびＷｉｌｌｉａｍ Ｈ． Ｐｅｔｔｉｔによる１９９
９年７月２１日出願の同時継続米国特許出願Ｎｏ．０９
／３５８，０８０（弁理士Ｄｏｃｋｅｔ Ｈ−２０２９
７１）、およびＷｉｌｌｉａｍ Ｈ． Ｐｅｔｔｉｔに
よる１９９７年１１月出願の同時継続米国特許出願Ｎ
ｏ．０８／９７５，４２２およびＮｏ．０８／９８０，
０８７、Ｇｌｅｎｎ Ｗ． Ｓｋａｌａ他による１９９
８年１１月５日出願の米国出願Ｎｏ．０９／１８７，１
２５に記載されており、それぞれ本発明の譲受人である
Ｇｅｎｅｒａｌ Ｍｏｔｏｒｓ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏ
ｎに譲渡されている。これらの全体的内容は参照するこ
とによって本明細書中に組み込まれる。
【００２８】燃料処理装置により供給される燃料電池の
燃料需要を変化させることにより生成される過渡電流
は、（１）熱交換器により得られる熱量を増減させ、
（２）ハウジングに噴射されるメタノール／水の流量お
よび比率を増減させ、また（３）ＰｒＯｘリアクタに供
給される空気量を変化させることにより好適に制御され
る。更に、ファンの速度は、改質装置のメタノールおよ
び水の処理能力が変化するときに、変化させてもよい
し、あるいは一定であってもよい。これに関しては、水
／メタノール処理能力に比例してファンの速度を変化さ
せると、２つのリアクタの温度制御が容易になる。一
方、ファン速度が一定であると、過渡負荷状態で変化す
る温度プロフィールが得られる。どちらの場合も、所望
の温度を得ることが難しい。従って、図３に示す方法お
よびシステムは、触媒の完全な状態を高温劣化から保護
し、炭化水素を改質物質へ変化させる不適切な熱伝達と
温度を示す低温を感知しなければならない。
【００２９】本発明の方法および構成において、改質装
置温度センサ１５は、図１および２の燃料処理装置のプ
ラグフローリアクタ２０と熱交換器６との間に配置され
る。この配置により、再循環気体流４の温度は、熱交換
器６から出て、第１改質装置リアクタ２０に入る前に、
その最高温点で監視される。これは、改質装置リアクタ
においては、化学反応は発熱であり熱が必要であるた
め、温度監視には好適な位置である。気体流の温度が高
すぎる、または低すぎる場合、燃料電池に供給される改
質物質流の品質に影響する。再循環流の温度上昇率が高
すぎる場合、気体処理を行う構成部品が制御不能である
ことを表している。システムは複雑であり、連動して所
望の結果を得る複数の構成部分を含んでいる。ファンの
速度が速すぎる、または遅すぎる場合、燃料処理装置内
のリアクタの温度は低すぎるまたは高すぎてしまう。シ
ステムへのメタノールまたは水の噴射が、例えばメタノ
ールの供給が中断してしまうなど、予期せず変化してし
まうと、改質処理を行う改質装置リアクタへ供給される
熱が、発熱改質処理に対して過剰となる。改質装置触媒
床自身は、特定のリアクタ設計に特有の時定数により特
徴付けられる。燃料処理装置に問題がある場合、システ
ムのバランスが取れていれば改質装置リアクタは通常よ
りも速く加熱することがあり、これにより触媒床の過熱
や劣化が生じる場合がある。他の複雑な点は、システム
全体が動作して、スタックが必要とする水素の需要のバ
ランスを取ることにあり、スタックからの過剰水素やメ
タノール量が改質装置および燃焼室に供給されてしま
う。これらの構成部分の何れかのバランスが取れていな
いと、過渡状態が生じてしまい、一部の構成部分が一時
的かつ許容可能な状態となるが、その他の構成部分は構
成部分が所望の運転モードから次第に離れるときに混合
される過熱状態になってしまう。
【００３０】通常の状態においては、改質装置床の熱質
量および燃料処理装置の再循環ファンからの熱の分散に
より、改質装置リアクタ床の温度の上昇速度は比較的遅
い。この温度上昇速度がメモリに記憶されている所定値
よりも高いと、問題があり診断のフラグが出ているとす
ると、処置または応答呼出が発せられる。応答または補
正処置は、警報、改質装置への噴射される水の増量、フ
ァン速度の上昇、大気中への熱の排出、燃焼室動力の減
少、ＰｒＯｘ空気の減少、改質装置圧力の減少、および
システムの機能停止を含む何れの形態であってもよい。
迅速な機能停止には、大気中へ排出することによる水素
流の除去を含む。あるいは、水素流を保管設備に送る。
【００３１】図３は、本発明により処理を実施するシス
テムの概略図である。図３は、燃料電池システム動作の
２つの状態が監視されているのを示している。第１の状
態は改質温度と記された第１入力４０で示されており、
第２の状態は燃料電池スタックに供給される改質物質、
または空気および改質物質に相当する第２入力４１で示
されている。ちなみに、図を簡略化するため、図３にお
ける気体流監視温度値および校正値は、省略記号の改質
で示す。監視温度値は、図１および２の燃料処理装置シ
ステムにより再循環される気体流４に対するものであ
る。
【００３２】図３に示すように、改質４０で示す温度
は、低温校正値４２、高温校正値４３、および変化率校
正値４４と合わせてチェックされる。低温状態は、スタ
ックに供給される改質物質の状態と結合した場合、診断
の警告フラグが発せられる。高温状態のときも、診断の
警告フラグが発せられる。温度変化、特に温度上昇の変
化率が校正値を超えると判断される場合は、診断のフラ
グが発せられる。従って、図３は低温診断、高温診断、
変化率診断の３種類の診断を含んでいる。温度変化率
は、時間の関数として決定される。図３のシステムは、
温度モニタ１５からの入力を受信するソフトウェアまた
はハードウェアにより実行される温度比較ロジック、温
度変化率を計算するソフトウェアまたは同等の装置、温
度変化率を予め選択した数値と比較するソフトウェア比
較器または同等の装置、および監視した温度変化率が予
め選択した変化率値以上である場合に出力信号を発する
信号生成器を含んでいる。好適には、ロジック、ソフト
ウェアまたは回路も、選択した期間信号を遮断する時間
遅延または同等の装置を含んでいる。システムも、以下
に詳細に説明するように高および低温比較用の装置を含
んでいる。
【００３３】高温および低温監視は、システムが有用で
ある間は無効である。そのため、温度変化率の先行監視
が非常に望ましい。温度上昇変化率の先行監視は、触媒
床を保護するためには最も望ましい。好適な実施例にお
いては、温度変化率は短い時間間隔で断続的に決定さ
れ、先行監視を行う。このような変化率監視は、高およ
温び低温状態の検出および各診断警告に関連すると最も
好ましい。
【００３４】好適な実施例においては、本発明は、効果
的な温度監視を行うために、燃料処理装置内の比較的最
適化された位置を規定する。好適な位置により、リアク
タ２０および３０の一方または両方の改質装置触媒床に
ほぼ対応する温度を監視することが可能となる。更に好
適には、この位置を選択して、リアクタ２０の上流側に
ある流れ４の温度を監視する。燃料処理装置の気体流４
の温度を監視するための選択位置により、リアクタ２０
および３０の触媒床を高温状態から保護し、また低温状
態の時にスタックへの改質物質の供給を防止することを
含む複数の目的が達せられる。好適な実施例において、
ハードウェアの観点より、燃焼室熱交換器６の出口に隣
接しなおかつ下流側において温度監視を行うことは効果
的、効率的かつ適していることが分かった。燃焼室熱交
換器６の出口の近辺かつ下流側の温度は、リアクタ２０
の入口を介して供給される気体流４の温度を表してい
る。リアクタ２０で行われる反応は吸熱なので、リアク
タ２０からの流れ４の出口温度は入口温度よりも低い。
そのため、本発明の処理気体流４の最高温状態は燃焼室
熱交換器６の出口付近の温度である。
【００３５】高温状態、低温状態、変化率の校正値は参
照テーブルに含まれ、またはプロット、曲線、実証的デ
ータ、数学的モデルに基づいていてもよい。低温値およ
び高温値は、便利よく設定し、負荷関数または他のシス
テムの変数として不変であってもよい。温度変化率校正
値が監視温度の関数であることが好適である。つまり、
監視温度が上昇するときに、変化率校正値が低下するこ
とが好ましい。従って、気体流の監視温度が最高温にな
るときに、校正変化率温度は好適に低下する。
【００３６】図３を参照すると、ステップ５０におい
て、第１ソフトウェア比較器（Ｃ１）は、気体流４の監
視改質温度４０である第１の値と、低温校正値４２であ
る第２の値の２つの温度値を比較する。低温状態を表す
比較器からの出力信号は、ステップ５２で第１時間遅延
を受ける。時間遅延４５を超える期間低温状態であれ
ば、ステップ５４でＡＮＤ関数（ゲート）に信号が送ら
れる。ＡＮＤはまた、改質物質がスタックに供給されて
いるときに信号を受信する。その結果、この診断は改質
装置が動作しているときのみ可能となる。低温状態およ
びスタックへの改質物質供給状態が共に達成されている
場合、ＬＯ温度診断フラグが表示される。
【００３７】他の手順では、ステップ６０において、第
２比較器（Ｃ２）が、気体流４の監視改質温度４０を高
温校正値４３と比較する。高温状態が感知されると、す
なわち、監視温度が高温校正値以上であると、信号が生
成される。しかし、高温状態を表す信号はステップ６２
において時間遅延４５される。高温状態が第２の時間遅
延を超える期間続くと、ＨＩ診断フラグが表示される。
【００３８】図３の最後の診断手順は、気体流４の温度
変化率が校正値変化率を超えるか否かを監視するのに使
用する。この状態において、熱電対（図１および２の１
５）または同様の装置が、少なくとも２つの時点に渡っ
て少なくとも２つの温度を監視する。次に、ステップ６
４において、この期間にわたる温度変化率（ｄｕ／ｄ
ｔ）が、ハードウェアまたはソフトウェア、好適にはソ
フトウェアによって計算される。そして、ステップ６６
において、この率は第３ソフトウェア比較器（Ｃ３）に
よって最大変化率校正値４４と比較される。ステップ６
８において温度変化率が、表示された第３の時間遅延４
６よりも長いその期間の校正値を超えると、ＲＡＴＥ診
断フラグに信号が送られる。第１、第２、第３の時間遅
延は同一であってもよいし、または異なる値であっても
よい。
【００３９】本発明の方法により、校正値は予め選択さ
れるので、応答または処置を誘発する設定点は反応型ま
たは先行型の何れであってもよいことが明らかである。
本発明は、永久的なシステム劣化の原因となる燃料処理
装置内の問題を回避する。ある方法においては、このよ
うな劣化が発生する前に診断アルゴリズムがシステムの
機能を停止するが、他の改善措置も可能である。本発明
の方法は、亀裂の入った溶接部分、漏れ、触媒床の問題
などの顕著な異常を、その温度の高低および変化率で表
すので、システム問題の全体的診断は非常に費用効率の
高い方法となる。
【００４０】他の方法も可能であるが、本発明の方法お
よび処理は以下の理由により好ましいと考えられる。
【００４１】ある方法は、燃料処理装置からの直接フィ
ードバックを実施して、ファンが充分に高い速度で回転
していることを確認するものである。燃料処理装置のフ
ァンの速度が低すぎると、これによって改質装置触媒床
内における熱の分布が悪化して高温点が発生してしま
い、改質物質流の温度が本発明が検出する通常の状態よ
りも高い温度に急上昇してしまう。この方法では、燃料
処理装置のファンの速度が低すぎるか否かを判別する回
路およびソフトウェアが別途必要となる。
【００４２】他の方法は、改質装置インジェクタへのメ
タノールおよび水の供給に対して流量計および／または
圧力センサを追加するものである。水およびメタノール
の一方または両方の噴射速度が低すぎると、改質物質の
温度が通常よりも速い速度で上昇してしまう。これは、
本発明のアルゴリズムがメタノールおよび水のインジェ
クタ用センサおよび回路を追加することなく検出するの
と同一の状態である。
【００４３】更に別の方法では、改質装置熱交換器全体
の温度低下を利用して、単一の温度センサにより実施さ
れる変化率校正チェックと潜在的に同じ種類の異常を検
出する。しかし、改質装置全体の温度低下においては、
別の温度センサを追加する必要がある。
【００４４】上記の各代替案は比較的費用が高い。本発
明と同一の効果を得るために、代替案は結集して実施さ
れる。
【００４５】特定の実施例に関して本発明を説明した
が、本発明は上記説明に限定されるものではなく、請求
の範囲によってのみその範囲が画定される。
【００４６】排他権即ち権利が請求される本発明の実施
例は、請求の範囲において画定される。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は本発明の処理の一実施例の概略図であ
り、炭化水素をＨ2を豊富に含む気体に変換する改質装
置を含む燃料処理装置を示している。
【図２】図２は本発明の処理の好適な実施例の概略図で
あり、共通ハウジングに収容されるよう配置された改質
装置およびＰｒＯｘリアクタを含む燃料処理装置を示し
ている。
【図３】図３は本発明による処理を実施するシステムの
概略図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ティエン・エム・ドーン アメリカ合衆国メリーランド州21045，コ ロンビア，オープン・メドウ・ウェイ 8695 (72)発明者 ブルース・ジェイ・クリンガーマン アメリカ合衆国ニューヨーク州14522，パ ルミラ，ルート・21・ノース 1855

Claims (12)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 炭化水素燃料を、燃料電池スタックで使
    用する水素を含む気体生成物流に変換する方法であっ
    て、 （ａ）炭化水素燃料を循環気体流に噴射する手段を設
    け、 （ｂ）ヒータおよび触媒リアクタを、該ヒータの出口端
    部が該触媒リアクタの入口に流体流れで連通した状態
    で、該触媒リアクタが該ヒータの下流側になるように配
    置し、 （ｃ）前記触媒リアクタおよび前記ヒータを通して気体
    を再循環させる手段を設け、 （ｄ）前記ヒータおよび前記触媒リアクタを介して前記
    気体を再循環させ、 （ｅ）前記循環気体を前記ヒータで加熱し、 （ｆ）前記ヒータの出口端部と前記触媒リアクタの入口
    との間で前記再循環ガスの温度を監視する、各工程を含
    む方法。
  2. 【請求項２】 前記工程（ｆ）が、異なる時間で少なく
    とも２つの温度を監視し、時間に対する前記温度の変化
    率を計算し、該温度の変化率を予め選択した変化率値と
    比較することによって行われる、請求項１に記載の方
    法。
  3. 【請求項３】 前記計算した変化率が前記予め選択した
    数値よりも高い場合に、出力信号を生成する工程を更に
    含む、請求項２に記載の方法。
  4. 【請求項４】 前記出力信号が生成された場合に、前記
    燃料電池スタックの作働を終了させる工程を更に含む、
    請求項３に記載の方法。
  5. 【請求項５】 前記信号をある期間遮断し、前記信号の
    継続時間が前記期間を超えたときに前記燃料電池スタッ
    クの作働を終了させる工程を更に含む、請求項３に記載
    の方法。
  6. 【請求項６】 前記監視工程が、前記ヒータの前記出口
    端部に隣接する前記再循環気体の流れの温度を監視する
    ことにより実行される、請求項１に記載の方法。
  7. 【請求項７】 （ｉ）前記監視温度が第１の予め選択し
    た温度値よりも低く、且つ水素を含む気体が前記燃料電
    池スタックに供給されること、 （ｉｉ）前記監視温度が第２の予め選択した温度値より
    も高いこと、 （ｉｉｉ）前記監視温度の変化率が第３の予め選択した
    数値よりも高いことのうち少なくともいずれか１つの条
    件が満たされたときに、出力信号を生成する工程を更に
    含む、請求項１に記載の方法。
  8. 【請求項８】 前記出力信号が生成されたときに、前記
    燃料電池スタックの作働を終了させる工程を更に含む、
    請求項７に記載の方法。
  9. 【請求項９】 前記信号をある期間遮断し、前記信号の
    継続時間が前記期間を超えるときに前記燃料電池スタッ
    クの作働を終了させる、請求項７に記載の方法。
  10. 【請求項１０】 前記監視温度を予め選択した温度値と
    比較する工程を更に含む、請求項１に記載の方法。
  11. 【請求項１１】 前記監視温度が前記予め選択した温度
    値よりも高いときに、出力信号を生成する工程を更に含
    む、請求項１０に記載の方法。
  12. 【請求項１２】 前記監視温度が前記予め選択した温度
    値よりも低いときに、出力信号を生成する工程を更に含
    む、請求項１０に記載の方法。
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