JP2000308825A

JP2000308825A - 不溶性タンニンの製造方法及びこのタンニンを用いた六価クロムの吸着方法

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Publication number: JP2000308825A
Application number: JP11252549A
Authority: JP
Inventors: Yoshio Nakano; 義夫中野; Yasuo Nakamura; 康雄中村
Original assignee: Mitsubishi Nuclear Fuel Co Ltd
Current assignee: Mitsubishi Nuclear Fuel Co Ltd
Priority date: 1999-02-26
Filing date: 1999-09-07
Publication date: 2000-11-07
Anticipated expiration: 2019-09-07
Also published as: JP4136220B2

Abstract

(57)【要約】【課題】ゲルの含水率を５％〜９０％と従来の吸着剤
よりも幅広く制御でき、吸着する金属イオンの大きさに
応じた網目構造及び分子空間に変化させて、金属の吸着
容量を増大させることができるゲル状不溶性タンニンを
得る。また吸着剤として使用するに際して解砕する必要
がなく、所望の粒径及び含水率のゲル状不溶性タンニン
を得る。【解決手段】 (a) アルカリ水溶液に縮合型タンニン粉
末を溶解する工程と、(b) 工程(a)で得られた水溶液に
アルデヒド水溶液を添加混合する工程と、(c)ポリエー
テル型非イオン性界面活性剤を含む疎水性溶媒を加熱温
度下で撹拌させながら前記工程(b)で得られた水溶液を
添加して液滴の形態で前記疎水性溶媒中に分散させる工
程と、(d) 前記液滴から水分を蒸発させて球状でかつゲ
ル状不溶性タンニンを形成する工程とを含む。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明はウラン、トリウム、
超ウラン元素等のアクチニド元素、又はカドミウム、
鉛、クロム、水銀及び鉄を含む重金属元素、或いはコバ
ルト、セシウム、ストロンチウム等の金属元素を吸着し
得る不溶性タンニンの製造方法に関する。また本発明は
このタンニンを用いた六価クロムの吸着方法に関するも
のである。

【０００２】

【従来の技術】核燃料を取扱う工程において排出される
廃液中には、ウラン、トリウム等の核燃料元素が含まれ
ている。従来、この核燃料元素を吸着するための吸着剤
の製造方法として、本出願人は、アルカリ水溶液に縮合
型タンニン粉末を溶解し、この溶液にアルデヒド水溶液
を混合してゲル状組成物を生成し、このゲル状組成物を
室温下で熟成、又は加熱して安定化する不溶性タンニン
の製造方法を提案した（特開平５−６６２９１）。また
本出願人は、アンモニア水に加水分解型タンニン粉末を
溶解し、この溶液にアルデヒド水溶液を混合して沈殿物
を生成し、この沈殿物を加熱し、この加熱した沈殿物を
硝酸のような鉱酸に浸漬した後、濾過する加水分解型不
溶性タンニンの製造方法を提案した（特開平５−１７７
１３５）。上記２つの方法で得られる不溶性タンニン
は、金属元素の吸着能力を有し、かつ廃液処理装置のカ
ラムにおける通液性が極めて良好な特長がある。この吸
着剤である不溶性タンニンはその含水率を制御すると、
ゲルの網目構造が変化して、吸着させる金属元素のイオ
ンの大きさに応じた適切な網目構造及びその分子空間を
確保でき、金属元素の吸着容量及び吸着速度を変えるこ
とができる可能性がある。特に特開平５−１７７１３５
号公報に示される不溶性タンニンは、鉱酸と接触するこ
とにより、タンニン表面が硬くなりカラムに入れたとき
につぶれにくく金属元素の吸着率がより向上する利点が
あり、またゲルを酸性に保持することにより、不溶性タ
ンニンにカビが発生するのを防止する効果も有する。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかし、上記２つの方
法で製造された不溶性タンニンは、その含水率の制御し
得る範囲が実用上約７０％から約８５％までに限られて
いた。また上記２つの方法において、ゲル状組成物を室
温下で熟成、又は加熱して安定化することにより得られ
た不溶性タンニンは、カラム等に充填して使用するとき
にミキサー等の機械的手段で粒子状に解砕し、篩い分け
により所望の大きさの粒子を得ているが、粒子の粒径及
び形状が一定でなく、微粒子の不溶性タンニンを必要と
するときには特別に微細化しなければならなかった。

【０００４】本発明の目的は、上記従来の吸着剤に比較
してゲルの網目構造とその分子空間をより広く変化させ
て金属の吸着容量と吸着速度を変えることができる不溶
性タンニンを製造する方法を提供することにある。本発
明の別の目的は、吸着剤として使用するに際して解砕す
る必要がなく、所望の粒径及び所望の含水率の不溶性タ
ンニンを製造し得る方法を提供することにある。

【０００５】

【課題を解決するための手段】請求項１に係る発明は、
(a) アルカリ水溶液に縮合型タンニン粉末を溶解する工
程と、(b) 工程(a)で得られた水溶液にアルデヒド水溶
液を添加混合する工程と、(c) ポリエーテル型非イオン
性界面活性剤を含む疎水性溶媒を加熱温度下で撹拌させ
ながら前記工程(b)で得られた水溶液を添加して液滴の
形態で前記疎水性溶媒中に分散させる工程と、(d) 前記
液滴から水分を蒸発させて球状でかつゲル状不溶性タン
ニンを形成する工程とを含む不溶性タンニンの製造方法
である。なお、本明細書において「不溶性タンニン」と
は、水、酸又はアルカリのいずれに対しても溶解しない
タンニンをいう。

【０００６】工程(a)及び工程(b)を経てタンニンの予備
架橋が行われ、粘性の高い溶液が生成される。工程(c)
で疎水性溶媒を撹拌させると、溶媒の液面は円錐状にな
り気体と液体との界面積が増大する。ここで疎水性溶媒
中に分散している粘性の高い溶液は球状の液滴となって
この界面に沿って流動し、工程(d)で液滴から水分が蒸
発することにより、液滴が粒子化して様々な網目構造と
その分子空間からなるゲル状不溶性タンニンが形成され
る。疎水性溶媒の疎水性の程度や粘度、撹拌速度等の疎
水性溶媒の流動条件等に応じてゲル状不溶性タンニンの
粒径及び形状が制御される。また疎水性溶媒の温度、液
滴からの水分蒸発時間等に応じてゲル状不溶性タンニン
の網目構造及び分子空間を変えることにより不溶性タン
ニンの含水率が制御される。得られた不溶性タンニンを
ウラン、トリウム、超ウラン元素、又はカドミウム、
鉛、クロム、水銀、鉄、コバルト、セシウム、ストロン
チウム等の金属元素を含有した溶液に接触させると、ゲ
ル状不溶性タンニンは金属元素を極めて効率良く吸着す
る。これはゲルを構成するタンニンのもっているポリフ
ェノール性水酸基が官能基となって、金属元素と水素イ
オン交換反応により吸着するためである。またゲルにす
ることによりその分子鎖の自由度が増大し、分子鎖の官
能基が金属元素と配位し易い立体構造になるため、ゲル
状不溶性タンニンは極めて優れた金属元素の吸着性能を
示す。

【０００７】請求項４に係る発明は、請求項１記載の方
法により製造された含水率が７０〜９０％の球状のゲル
状不溶性タンニンを六価クロムを含有する水溶液に添加
して六価クロムを不溶性タンニンに吸着する方法であ
る。含水率を７０〜９０％に調整したゲル状不溶性タン
ニンは六価クロムを効率よく吸着することができる。

【０００８】

【発明の実施の形態】本発明の製造方法は、前述した工
程(a)及び工程(b)からなるタンニンの予備架橋工程と、
前述した工程(c)及び工程(d)からなる粘性の高い溶液の
粒子化・構造形成工程からなる。

【０００９】(1) タンニンの予備架橋工程図１に示すように、この(1)タンニンの予備架橋工程で
は、先ず縮合型タンニン粉末をｐＨ８〜１０の室温のア
ルカリ水溶液に溶解する。ｐＨ８未満ではタンニン粉末
が溶解しにくく、ｐＨ１０を超えると部分的に架橋した
粘性の高い溶液が不安定でゲルになりにくくなるからで
ある。タンニン粉末の混合割合はアルカリ水溶液に対し
てはタンニン粉末を１〜４０重量％の範囲で混合するこ
とが好ましく、３５重量％がより好ましい。１重量％未
満ではタンニン粉末が架橋しにくく、４０重量％を超え
ると粘度が高くなり取扱いにくくなる。本発明に用いら
れるタンニン粉末は縮合型タンニンである。例示すれ
ば、ケブラコタンニン、ワットルタンニン、マングロー
ブタンニン、スプルースタンニン、ガンビールタンニ
ン、アカカテキン、カシワ樹皮タンニン等が挙げられ
る。この縮合型タンニン粉末を溶解するアルカリ水溶液
としては、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化
リチウム等のアルカリ金属水酸化物の水溶液、アンモニ
ア水が挙げられる。次いで、タンニン粉末が溶解した水
溶液にアルデヒド水溶液を添加混合する。アルデヒド水
溶液としては、例えばホルムアルデヒド水溶液、アセト
アルデヒド水溶液、グルタールアルデヒド水溶液等が挙
げられる。

【００１０】最初にアルカリ水溶液に縮合型タンニン粉
末を溶解し、その後にアルデヒド水溶液と混合すること
により、縮合型タンニンは沈殿物とならずに、タンニン
が部分的に架橋した粘性の高い溶液となる。従来の特開
平５−６６２９１号公報に示された方法では、架橋反応
が遅延して母液全体がヒドロゲル化するのに対して、本
発明ではアルカリ金属イオンもしくはアンモニウムイオ
ンの存在、母液のｐＨ値及び温度、部分架橋時間等によ
って、前記架橋反応の程度を幅広く制御することがで
き、アルデヒド水溶液との反応時間に相応して架橋反応
が進行し、それぞれの条件に相応した溶液粘度を得るこ
とができる。

【００１１】(2) 粘性の高い溶液の粒子化・構造形成
工程次に、ポリエーテル型非イオン性界面活性剤を含む疎水
性溶媒を用意する。この疎水性溶媒は上記アルデヒド水
溶液を添加混合した水溶液と混和性のない溶媒であれば
特に限定されない。本発明に好ましいポリエーテル型非
イオン性界面活性剤としては、アルキルフェノール系非
イオン性界面活性剤であるノニフェノール系（商品名：
ノニポール）(Ｃ₉Ｈ₁₉)、オクチルフェノール系(Ｃ₈Ｈ
₁₇)、ドデシルフェノール系(Ｃ₁₂Ｈ₂₅)等が挙げられ
る。また本発明に好ましい疎水性溶媒としては、デカリ
ン、ポリブテン、ヘキサン、トルエン等が挙げられる。
ポリエーテル型非イオン性界面活性剤は疎水性溶媒１０
０重量％に対して５〜１０重量％添加する。この界面活
性剤の添加量が５重量％未満ではタンニン水溶液の液滴
の安定性に乏しく、１０重量％を超えると吸着剤として
のゲル状不溶性タンニンの性能に不都合が生じる。更に
ポリエーテル型非イオン性界面活性剤を含む疎水性溶媒
を室温〜１００℃、好ましくは５０〜９０℃に加熱す
る。室温未満では次に述べる液滴が蒸発しにくい。また
１００℃を超えると沸騰が起こりゲルの構造形成が困難
になる。上記温度に加熱した疎水性溶媒を撹拌しなが
ら、アルデヒド水溶液を添加混合することにより予備架
橋させた粘性の高い溶液を疎水性溶媒に添加する。撹拌
により、この水溶液を疎水性溶媒中に懸濁させ分散させ
る。

【００１２】疎水性溶媒の疎水性の程度や粘度、撹拌速
度等の疎水性溶媒の流動条件、疎水性溶媒の温度等に応
じてゲル状不溶性タンニンの粒径、形状及び網目構造が
制御される。具体的には疎水性溶媒の疎水性の程度が高
い程、ゲル状不溶性タンニンの粒径は小さくなり、反対
に疎水性の程度が低くなり親水性を兼ね備えると、ゲル
状不溶性タンニンの粒径は大きくなる。また疎水性溶媒
の粘度が高い程、ゲル状不溶性タンニンの粒径は小さく
なり、反対に粘度が低くなる程、ゲル状不溶性タンニン
の粒径は大きくなる。更に撹拌速度が高い程、ゲル状不
溶性タンニンの粒径は小さくなり、反対に撹拌速度が遅
い程、ゲル状不溶性タンニンの粒径は大きくなる。本発
明の方法によれば、約０．０１ｍｍ〜５ｍｍの範囲の粒
径を有するゲル状不溶性タンニンを作製することができ
る。また疎水性溶媒の温度、液滴からの水分蒸発時間等
に応じてゲル状不溶性タンニンの網目構造及びその分子
空間が変化し、不溶性タンニンの含水率が制御される。
具体的には温度が高く、水分蒸発時間が長い程、ゲル状
不溶性タンニンの含水率は低く、温度が低く、水分蒸発
時間が短い程、ゲル状不溶性タンニンの含水率は高くな
る。本発明の方法によれば、様々な網目構造と分子空間
を有する約５〜９０％の範囲の含水率を有するゲル状不
溶性タンニンを作製することができる。

【００１３】(3) 後処理疎水性溶媒中で粒子化したゲル状不溶性タンニンは、疎
水性溶媒から取出した後、アセトン等の水溶性有機溶剤
で洗浄して界面活性剤及び疎水性溶媒をゲル状不溶性タ
ンニンから除去する。次いで蒸留水でゲル状不溶性タン
ニンを洗浄することにより、残留する水溶性有機溶剤を
除去し、様々な網目構造と分子空間を有するゲル状不溶
性タンニンが得られる。

【００１４】

【実施例】次に本発明の実施例を比較例とともに図面に
基づいて説明する。＜実施例１〜１０＞縮合型タンニンであるワットルタン
ニンの粉末２３ｇをｐＨ８．７の２５℃のＮａＯＨ水溶
液６５ｍｌに添加して溶解させた。タンニンの粉末を加
えるに従って溶液のｐＨは徐々に低下するため、ＮａＯ
Ｈ水溶液を随時添加して溶液のｐＨがアルカリ側になる
ように保持した。次いでホルムアルデヒドの３７重量％
水溶液６ｍｌを添加した。この溶液を３つに分割し、３
つの水溶液をそれぞれ５分間、３０分間及び６０分間放
置した。時間が長くなるに従って、タンニンが部分的に
架橋して溶液の粘度が上昇し、図１(1)に示すように、
粘性の高い溶液１０が得られた。

【００１５】一方、容積２０リットルの反応器１１にポ
リエーテル型非イオン性界面活性剤（商品名：ノニポー
ル）を含む疎水性溶媒１２であるデカリン（沸点１８９
℃）を貯えた。上記粘度の異なる３種類の粘性の高い溶
液１０を注入器１３にそれぞれ採取し、この溶液１０を
５０℃、６０℃、７０℃及び８０℃にそれぞれ加熱した
４種類の疎水性溶媒１２中に添加し、２０００ｒｐｍの
速度で表１に示す時間だけ撹拌し溶液１０を懸濁し分散
させた。これにより溶液の液滴から水分が蒸発し、液滴
が球状に粒子化して特定な網目構造と分子空間からなる
ゲル状不溶性タンニン１４が形成された。このゲル状で
粒子状の不溶性タンニン１４を反応器１１から取出した
後、アセトンに続いて蒸留水で洗浄した。洗浄後の粒子
形態及びその平均粒径を透過型電子顕微鏡により調べ
た。その結果を図２（ａ）及び（ｂ）に示す。またアセ
トンで洗浄した直後及び蒸留水で洗浄した直後の粒子の
含水率を測定した。その結果を表１に示す。

【００１６】＜比較例１＞実施例１と同じ縮合型タンニ
ンであるワットルタンニンの粉末に実施例１と同様にし
てＮａＯＨ水溶液を添加して溶解させた。次いで実施例
１と同様にこの溶液にホルムアルデヒド水溶液を添加し
た後、この溶液を８０℃で一昼夜加熱した。これにより
ゲル化が進行し、安定化したゲル状組成物が得られた。
このゲル状組成物を蒸留水で洗浄した後、ミキサーで解
砕し、篩い分けにより粒径の揃ったゲル状不溶性タンニ
ンを得た。このゲル状不溶性タンニンの粒子形態及びそ
の平均粒径を透過型電子顕微鏡により調べた。その結果
を図３（ａ）及び（ｂ）に示す。また蒸留水で洗浄した
直後の粒子の含水率を測定した。その結果を表１に示
す。

【００１７】＜比較例２＞比較例１で得られた、篩い分
けにより粒径の揃ったゲル状不溶性タンニンを０．１Ｎ
の希硝酸に入れ、３０分間撹拌した。この硝酸液を濾紙
（東洋濾紙Ｎｏ．２）で濾過し、濾別したこのゲル状不
溶性タンニンを蒸留水で洗浄した後、直ちに粒子の含水
率を測定した。その結果を表１に示す。

【００１８】

【表１】

【００１９】図２（ａ）及び（ｂ）に示すように、実施
例９のゲル状不溶性タンニンはほぼ球形であって、その
表面には数１０μｍの網目構造の細孔が観察された。一
方、比較例１で得られたゲル状不溶性タンニンは、図３
（ａ）及び（ｂ）に示すように、表面の凹凸の激しい塊
の破砕物であって、その表面には大きな細孔は見られな
かった。実施例１〜１０のアセトンで洗浄した直後の粒
子の含水率は、６６．１〜１．７９％であり、これらの
粒子を更に蒸留水で洗浄すると、粒子の含水率は７７．
６〜４０．１％に増大し、膨潤した。これに対して、比
較例１及び比較例２の蒸留水で洗浄した直後の粒子の含
水率は、約６６〜７７％の範囲にばらつき、平均値は７
２％であった。このことから、実施例では比較例に見ら
れない低い含水率のゲル状不溶性タンニンが得られるこ
とが確認された。また実施例ではアセトン中では粒子は
収縮し、粒子は蒸留水と接触すると膨潤することが判っ
た。

【００２０】＜六価クロムの吸着試験例＞ (a) 疎水性溶媒であるデカリンの温度を８０℃（実施例
８〜１０）にして、含水率が約４０〜５９％のゲル状不
溶性タンニンを用意した。また同じく７０℃（実施例５
〜７）にして、含水率が約４９〜６０％のゲル状不溶性
タンニンを用意した。更に６０℃（実施例２〜４）にし
て、含水率が約５８〜７１％のゲル状不溶性タンニンを
用意した。比較のため、比較例１及び比較例２の含水率
が約６８〜８６％のゲル状不溶性タンニンを用意した。
上記から、デカリンの温度が高い程、含水率は低く、デ
カリンの温度が低い程、含水率が高いことが判る。

【００２１】実施例１〜１０及び比較例１、２のゲル状
不溶性タンニンをそれぞれ０．２ｇ採取して、六価クロ
ム（ＣｒＯ₃）濃度が１０００ｐｐｍの溶液４０ｍｌに
各別に添加し平衡に達した後、ゲル状不溶性タンニンを
容器から取出し、残液のクロムの濃度を測定し、各不溶
性タンニンに吸着したクロムの吸着容量を求めた。その
結果を図４に示す。図４から明らかなように、含水率が
高くなる程、六価クロム吸着容量が高くなることが判っ
た。特に比較例２の硝酸処理した含水率が７２％の不溶
性タンニンでは、ゲル状不溶性タンニン１ｇ当り１９２
〜２８７ｍｇの六価クロムの吸着容量を得たのに対し
て、実施例１の含水率が７７．６％の不溶性タンニンで
は、比較例２の約１．９〜２．８倍に相当する５４０ｍ
ｇの六価クロムの吸着容量を得た。また同じ高い含水率
であっても、比較例１に比べて実施例１〜１０のゲル状
不溶性タンニンの機械的強度は高かった。

【００２２】(b) 疎水性溶媒であるデカリンの温度を６
０℃にして、含水率が約７０％のゲル状不溶性タンニン
を用意した（実施例１１）。また同じく５０℃にして、
含水率が約８３％のゲル状不溶性タンニンを用意した
（実施例１２）。実施例１１と１２のゲル状不溶性タン
ニンをそれぞれ０．２ｇ採取して、六価クロム（ＣｒＯ
₃）濃度が１０００ｐｐｍの溶液８０ｍｌに各別に添加
し、六価クロムの不溶性タンニンへの吸着速度を調べ
た。その結果を図５に示す。

【００２３】図５から明らかなように、両実施例１１及
び１２とも、添加した後、６０時間程度で吸着容量は飽
和状態に達するが、含水率が約８３％と高い実施例１２
の不溶性タンニンの方が、約７０％の実施例１１の不溶
性タンニンよりも吸着速度が高く、比較的短時間で高い
吸着容量が得られた。

【００２４】

【発明の効果】以上述べたように、本発明の製造方法に
よれば、ゲル状不溶性タンニンの含水率を制御すること
ができ、かつゲルの網目構造とその分子空間を変化させ
ることができる。これにより吸着させる金属元素のイオ
ンの大きさに応じた適切な網目構造とその分子空間を確
保することができ、従来の吸着剤に比較して金属の吸着
容量が極めて高い不溶性タンニンが得られ、また吸着剤
として使用するに際して解砕する必要がなく、所望の粒
径及び形状が得られる優れた効果を奏する。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の製造方法を示す工程図。

【図２】（ａ）実施例９のゲル状不溶性タンニンの５
０倍の顕微鏡写真図。（ｂ）実施例９のゲル状不溶性タンニンの１０００倍
の顕微鏡写真図。

【図３】（ａ）比較例１のゲル状不溶性タンニンの５
０倍の顕微鏡写真図。（ｂ）比較例１のゲル状不溶性タンニンの１０００倍
の顕微鏡写真図。

【図４】実施例及び比較例の含水率に応じたゲル状不溶
性タンニンのクロム吸着容量を示す図。

【図５】実施例１１と実施例１２の含水率に応じたゲル
状不溶性タンニンのクロム吸着速度を示す図。

【符号の説明】

１０粘性の高い溶液１１反応器１２疎水性溶媒１３注入器１４ゲル状不溶性タンニン

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【手続補正書】

【提出日】平成１１年９月７日（１９９９．９．７）

【手続補正１】

【補正対象書類名】図面

【補正対象項目名】図２

【補正方法】変更

【補正内容】

【図２】

【手続補正２】

【補正対象書類名】図面

【補正対象項目名】図３

【補正方法】変更

【補正内容】

【図３】

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｃ０９Ｋ 3/00 １０８Ｃ０９Ｋ 3/00 １０８ＡＧ２１Ｆ 9/06 ５８１Ｇ２１Ｆ 9/06 ５８１Ｊ 9/12 ５０１ 9/12 ５０１ＡＦターム(参考） 4D017 AA01 BA13 CA12 CB01 EA03 4D024 AA04 AB17 BA19 BB01 DB20 4G066 AA13D AB02D AB05D AB29B BA09 BA20 CA46 FA11 FA21 FA26 FA33 FA37 FA38 4H055 AA02 AA03 AB82 AC01 AC12 AC22 AD80 BA01

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】 (a) アルカリ水溶液に縮合型タンニン粉
末を溶解する工程と、 (b) 工程(a)で得られた水溶液にアルデヒド水溶液を添
加混合する工程と、 (c) ポリエーテル型非イオン性界面活性剤を含む疎水性
溶媒を加熱温度下で撹拌させながら前記工程(b)で得ら
れた水溶液を添加して液滴の形態で前記疎水性溶媒中に
分散させる工程と、 (d) 前記液滴から水分を蒸発させて球状でかつゲル状不
溶性タンニンを形成する工程とを含む不溶性タンニンの
製造方法。
【請求項２】疎水性溶媒の流動条件である前記疎水性
溶媒の疎水性、粘度又は攪拌速度の少なくとも１つを調
整することにより、不溶性タンニンの粒径を０．０１ｍ
ｍ〜５ｍｍの範囲内の所定の値に制御する請求項１記載
の不溶性タンニンの製造方法。
【請求項３】疎水性溶媒の温度又は液滴からの水分蒸
発時間の少なくとも１つを調整して不溶性タンニンの網
目構造及び分子空間を変えることにより、不溶性タンニ
ンの含水率を５〜９０％の範囲内の所定の値に制御する
請求項１記載の不溶性タンニンの製造方法。
【請求項４】請求項１記載の方法により製造された含
水率が７０〜９０％の球状のゲル状不溶性タンニンを六
価クロムを含有する水溶液に添加して前記六価クロムを
前記不溶性タンニンに吸着することを特徴とする六価ク
ロムの吸着方法。