JP2000285952A - 二次電池 - Google Patents
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Abstract
池を提供しようとするものである。 【解決手段】 本発明は、正極5と、負極6と、正極5
及び負極6の間に配置されたセパレータ7が積層された
電極群2と;電解質と;少なくとも金属層3及び樹脂層
4を備えた多層構造を有し、前記電極群2側に樹脂層4
が対向するよう前記電極群2及び電解液とを包囲して密
封してなる外装材1を具備する非水電解液二次電池にお
いて、前記外装材1の金属層3に正極5、負極6の少な
くとも一方が接していることを特徴とする二次電池であ
る。
Description
特に薄型二次電池に係わる。
次電池として、鉛電池、ニカド電池、ニッケル水素電
池、リチウムイオン二次電池などの薄型二次電池が商品
化されている。これら二次電池はステンレス、鉄、アル
ミニウムなどの金属製有底角型容器に収納されている。
くすることが要望されているものの、前記角型容器では
厚さ3mm以下の薄型二次電池の実用化は困難である。
と金属層が積層されたラミネートフィルムを電池の外装
材として用いることが提案されている。外装材にラミネ
ートフィルムを用いた場合、電池の厚さを薄くでき、電
池形状をフレキシブルにすることができるので、該ラミ
ネートフィルムは薄型電池の外装材として適している。
材として用いた薄型電池では過充電、短絡などの誤使用
・誤動作に対する安全機構を組み込むことが困難であ
り、過充電、短絡などが生じた際は、電極からガスが発
生して電池が膨れ、破裂あるいは電解液の漏れ、ひいて
は発火等が生じる恐れがあるという問題点がある。
化が可能で、かつ安全性に優れた二次電池を提供しよう
とするものである。
は、正極と、負極と、正極及び負極の間に配置されたセ
パレータが積層された電極群と;電解質と;少なくとも
金属層及び樹脂層を備えた多層構造を有し、前記電極群
及び前記電解質とを包囲して密封し、かつ前記電極群側
に樹脂層が位置するよう配置されてなる外装材と;を具
備する二次電池において、前記外装材の金属層に正極、
負極の少なくとも一方が接していることを特徴とする二
次電池である。
図1及び図2を参照して詳細に説明する。図1及び図2
は本発明にかかる二次電池の一例を示す断面該略図であ
る。図1及び図2において、外装材1は、電極群2を包
囲して密封してなる。外装材1は金属層3と樹脂層4を
少なくとも備え、樹脂層4は電極群2側に位置するよう
配置されている。前記電極群2は、例えば多孔性導電性
基板からなる集電体に正極層が担持された構造を有する
正極5と、例えば多孔性導電性基板からなる集電体に負
極層が担持された構造を有する負極6と、前記正極5及
び前記負極6との間に挿入されたセパレータ7とから構
成される。また、電解質も、前記外装材1内に収納され
ている。
層4に開口部8が設けられており、外装材1の金属層3
に正極5、負極6の少なくとも一方が樹脂層4の開口部
8を通して接している。また、もう残りの電極は端子9
に接続されている。
短絡時に電極からガスが発生して電池内圧が上昇する
と、図2に示すように外装材1の、強度的に弱くなって
いる部分である樹脂層4の開口部8の部分に対応する金
属層3の部分が膨れ、それにより電池の端子である外装
材1と電極群2が絶縁され、電池反応が停止する。
過充電や短絡などにより、ガス発生が生じた場合に、外
装材が変形することにより電極群と端子との電気的な接
続を切断し、それにより破裂あるいは電解液の漏れ、ひ
いては発火等を抑えるものである。
レータ7、前記電解質、外装材1について詳しく説明す
る。 (1)正極5 正極は、例えば正極活物質を含む正極層が集電体に担持
された構造を有する。
および結着剤を適当な溶媒に懸濁し、この懸濁物を集電
体に塗布、乾燥して薄板状にすることにより作製され
る。
次電池である場合、前記正極活物質としては、種々の酸
化物、例えば二酸化マンガン、リチウム含有マンガン酸
化物、リチウム含有マンガンアルミニウム酸化物、リチ
ウム含有マンガン鉄酸化物、リチウム含有マンガンアル
ミニウム鉄酸化物、リチウム含有ニッケル酸化物、リチ
ウム含有コバルト酸化物、リチウム含有ニッケルコバル
ト酸化物、リチウム含有鉄酸化物、リチウム含有バナジ
ウム酸化物や、二硫化チタン、二硫化モリブデンなどの
カルコゲン化合物などを挙げることができる。中でも、
リチウム含有コバルト酸化物(例えば、LiCo
O2)、リチウム含有ニッケルコバルト酸化物(例え
ば、LiNi0.8Co0.2O2)、リチウム含有マ
ンガン酸化物(例えば、LiMn2O4、LiMn
O2)を用いると、高電圧が得られるために好ましい。
ラック、カーボンブラック、黒鉛などを挙げることがで
きる。
ルオロエチレン(PTFE)、ポリフッ化ビニリデン
(PVdF)、エチレン−プロピレン−ブタジエンゴム
(EPBR)、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)な
どを用いることができる。
合割合は、正極活物質80〜95重量%、導電剤3〜2
0%、結着剤2〜7重量%の範囲にすることが好まし
い。
性構造の導電性基板か、あるいは無孔の導電性基板を用
いることができる。これら導電性基板は、例えば、アル
ミニウム、ステンレス、またはニッケルから形成するこ
とができる。 (2)負極6 負極は、例えば負極材料層が集電体に担持された構造を
有する。
を溶媒の存在下で混練し、得られた懸濁物を集電体に塗
布し、乾燥した後、所望の圧力で1回プレスもしくは2
〜5回多段階プレスすることにより作製することができ
る。
ある場合、負極材料としては、リチウムイオンを吸蔵・
放出する炭素質物が挙げられる。
炭素繊維、球状炭素などの黒鉛質材料もしくは炭素質材
料、熱硬化性樹脂、等方性ピッチ、メソフェーズピッ
チ、メソフェーズ系炭素繊維、メソフェーズ小球体など
に500〜3000℃で熱処理を施すことにより得られ
る黒鉛質材料または炭素質材料を挙げることができる。
中でも、前記熱処理の温度を2000℃以上にすること
により得られ、(002)面の面間隔d002が0.3
40nm以下である黒鉛質を有する黒鉛質材料を用いる
のが好ましい。このような黒鉛質材料を炭素質物として
含む負極を備えた非水電解液電池は、電池容量および大
電流特性を大幅に向上することができる。前記面間隔d
002は、0.336nm以下であることがさらに好ま
しい。
ルオロエチレン(PTFE)、ポリフッ化ビニリデン
(PVdF)、エチレン−プロピレン−ブタジエンゴム
(EPBR)、スチレン−ブタジエンゴム(SBR)、
カルボキシメチルセルロース(CMC)などを用いるこ
とができる。
は、炭素質物80〜98重量%、結着剤2〜20重量%
の範囲であることが好ましい。特に、前記炭素質物は負
極を作製した状態で5〜20g/m2の範囲にすること
が好ましい。
質構造の導電性基板か、あるいは無孔の導電性基板を用
いることができる。これら導電性基板は、例えば、銅、
ステンレス、またはニッケルから形成することができ
る。
イオンを吸蔵・放出する炭素質物を含むものの他に、金
属酸化物か、金属硫化物か、もしくは金属窒化物を含む
ものや、リチウム金属またはリチウム合金からなるもの
を用いることができる。
化物、ケイ素酸化物、リチウムチタン酸化物、ニオブ酸
化物、タングステン酸化物などを挙げることができる。
化物、チタン硫化物などを挙げることができる。
ムコバルト窒化物、リチウム鉄窒化物、リチウムマンガ
ン窒化物などを挙げることができる。
ウムアルミニウム合金、リチウムスズ合金、リチウム鉛
合金、リチウムケイ素合金などを挙げることができる。 (3)セパレータ7 セパレータとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロ
ピレンまたはPVdFを含む多孔質フィルムや、合成樹
脂製不織布などを用いることができる。中でも、ポリエ
チレンか、あるいはポリプロピレン、または両者からな
る多孔質フィルムは、二次電池の安全性を向上できるた
め、好ましい。
することが好ましい。厚さが30μmを越えると、正負
極間の距離が大きくなって内部抵抗が大きくなる恐れが
ある。また、厚さの下限値は、5μmにすることが好ま
しい。厚さを5μm未満にすると、セパレータの強度が
著しく低下して内部ショートが生じ易くなる恐れがあ
る。厚さの上限値は、25μmにすることがより好まし
く、また、下限値は10μmにすることがより好まし
い。 (4)電解質 本発明に係る電池がリチウムイオン二次電池であった場
合、電解質としては、非水電解液または高分子電解質を
用いることができる。
することにより調製される液体状電解液で、電極群中の
空隙に保持される。
次電池の溶媒として公知の非水溶媒を用いることがで
き、特に限定はされないが、プロピレンカーボネート
(PC)やエチレンカーボネート(EC)とPCやEC
より低粘度である非水溶媒(以下第2溶媒と称す)との
混合溶媒を主体とする非水溶媒を用いることが好まし
い。
好ましく、中でもジメチルカーボネート(DMC)、メ
チルエチルカーボネート(MEC)、ジエチルカーボネ
ート(DEC)、プロピオン酸エチル、プロピオン酸メ
チル、γ−ブチロラクトン(BL)、アセトニトリル
(AN)、酢酸エチル(EA)、トルエン、キシレンま
たは、酢酸メチル(MA)などが挙げられる。これらの
第2溶媒は、単独または2種以上の混合物の形態で用い
ることができる。特に、第2溶媒はドナー数が16.5
以下であることがより好ましい。
p以下であることが好ましい。混合溶媒中のエチレンカ
ーボネートまたはプロピレンカーボネートの配合量は、
体積比率で10〜80%であることが好ましい。より好
ましいエチレンカーボネートまたはプロピレンカーボネ
ートの配合量は体積比率で20〜75%である。
えば過塩素酸リチウム(LiClO 4)、六フッ化リン
酸リチウム(LiPF6)、ホウフッ化リチウム(Li
BF 4)、六フッ化砒素リチウム(LiAsF6)、ト
リフルオロメタスルホン酸リチウム(LiCF3S
O3)、ビストリフルオロメチルスルホニルイミドリチ
ウム[LiN(CF3SO2)2]などのリチウム塩
(電解質)が挙げられる。中でもLiPF6、LiBF
4を用いるのが好ましい。
0.5〜2.0モル/1とすることが望ましい。
Ah当たり0.2〜0.6gにすることが好ましい。こ
れは次のような理由によるものである。非水電解液量を
0.2g/100mAh未満にすると、正極と負極のイ
オン伝導度を十分に保つことができなくなる恐れがあ
る。一方、非水電解液量が0.6g/100mAhを超
えると、電解液量が多量になってフィルム状外装材によ
る封止が困難になる恐れがある。非水電解液量のより好
ましい範囲は、0.4〜0.55g/100mAhであ
る。
ン(BL)を主体とする混合非水溶媒にリチウム塩を溶
解したもので、BLの組成比率は混合非水溶媒全体の4
0体積%以上95体積%以下である。より好ましくは6
0体積%以上90体積%以下であり、この範囲であると
高温貯蔵時のガス発生を抑制する効果がより高くなる。
40体積%未満であると高温時のガス発生が生じ易くな
る。また、溶媒粘度が高くなり、導電率が低くなるため
充放電サイクル特性と大電流放電特性が低下する。ま
た、95体積%を超えると負極とBLとの反応が生じ充
放電サイクル特性が低下する。BLと混合される溶媒と
しては環状カーボネートが負極の充放電効率を高める点
で望ましい。
ンカーボネート(PC)やエチレンカーボネート(E
C)、ビニレンカーボネート(VC)、トリフロオプロ
ピレンカーボネート(TFPC)などが望ましい。特に
BLと混合される溶媒としてECを用いると充放電サイ
クル特性と大電流放電特性を向上させることができる。
また、BLと混合する他の溶媒としては、PC、VC、
及びTFPC、ジエチルカーボネート(DEC)、メチ
ルエチルカーボネート(MEC)からなる群より選ばれ
る少なくとも一種の溶媒とECとの混合溶媒であると充
放電サイクル特性を高める点で望ましい。
度溶媒を20体積%以下含んでもよい。低粘度溶媒とし
ては例えば鎖状カーボネート、鎖状エーテル、環状エー
テルなどが挙げられる。
せの具体例は、BLとEC、BLとPC、BLとECと
DEC、BLとECとMEC、あるいはBLとECとM
ECとVCで、これらの組み合わせでECを含む場合に
はECの体積比率は5〜40体積%とすることが望まし
い。また、DEC、MEC、またはVCの体積比率は
0.5〜10体積%とすることが望ましい。さらにセパ
レータとの濡れ性を良くするためトリオクチルフォスフ
ェートなどの界面活性剤を0.1〜1%の範囲で添加し
てもよい。
液を使用することにより非水電解液の熱安定性が向上し
て、電池の異常発熱が抑制されて安全性がより向上す
る。
解質としては前記非水電解液に用いられる非水溶媒とリ
チウム塩と、高分子材料からなるゲル状高分子電解質で
あってもよい。高分子電解質は前記電極群の空隙に保持
されている。
ン(PVdF)、ポリアクリロニトリル(PAN)、ポ
リエチレンオキサイド(PEO)、ポリ塩化ビニル(P
VC)、ポリアクリレート(PMMA)などが挙げられ
る。
持することにより電解質層が高分子電解質のみからなる
電池に比べ、電池の急激な発熱が抑制され安全性を高め
ることができる。
ムイオン二次電池に限らず、その他の二次電池、例えば
鉛電池、ニカド電池、ニッケル水素電池であってもよ
く、その際、正極、負極、セパレータ、電解質は各電池
に応じた材料を適宜用いる。 (5)外装材1 外装材1は、電極群及び電解質を包囲して密封し、収納
する。外装材は少なくとも金属層と樹脂層とを積層して
なるものであり、金属層の両面に樹脂層を被覆したもの
であってもよい。
入を防ぐアルミニウム、ステンレス、ニッケル等からな
ることが望ましい。
用いられるものである。材料としては、電池を作成する
際、封口作業が容易である熱可塑性樹脂であることが望
ましい。この際、電池作成時には、電極群及び電解質を
外装材で包囲した状態で、開口部を封口して樹脂層の融
点以上の温度で加熱して熱融着させて封止する。熱可塑
性樹脂のうち特にポリエチレン、ポリプロピレン、アイ
オノマ樹脂等は密着シール性が高く好ましい。
を配置することが望ましい。前記絶縁体層は前記樹脂層
として熱可塑性樹脂層を用いた場合、前記熱可塑性樹脂
の融点より高融点の絶縁体層であることが望ましい。絶
縁体層を構成する物質の融点は熱可塑性樹脂層を構成す
る熱可塑性樹脂の融点より20℃以上より好ましくは3
0℃以上高いことが望ましい。絶縁体層の具体例として
は、前記樹脂層より高融点の熱可塑性樹脂、熱硬化性樹
脂、あるいは絶縁性セラミックス粒子分散体等を層状に
形成したもの物が挙げられる。樹脂層の密着性、金属層
との密着性を考慮して絶縁体層を構成する物質の具体例
は、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ナ
イロン等が望ましい。
であることが好ましい。さらに望ましくは80〜150
μmであることが望ましい。薄すぎると変形や破損し易
くなり、厚すぎると電池の薄型化の効果が小さくなる。
樹脂層の厚さは30〜180μmの範囲であると好まし
い。厚すぎると薄型化の効果が薄れ、また防湿性が低下
する。また薄すぎると絶縁性、接着性が劣る。
ると好ましい。厚すぎると薄型化の効果が薄れ、柔軟性
が損なわれる。また薄すぎると破損しやすくなる。
CoO2;但し、Xは0≦X≦1である)粉末91重量
%をアセチレンブラック2.5重量%、グラファイト3
重量%、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)4重量%
と、N−メチルピロリドン(NMP)溶液を加えて混合
し、厚さ10μmのアルミニウム箔の集電体に塗布し乾
燥後、プレスすることにより電極密度が3.0g/cm
3で、活物質層の片面の厚さが48μmの正極活物質層
が集電体の両面に担持された構造の正極を作製した。し
たがって正極活物質層の厚さの合計は96μmとなっ
た。 <負極の作製>炭素質材料として3000℃で熱処理し
たメソフェーズピッチ系炭素繊維(繊維径が8μm、平
均繊維長が20μm、平均面間隔(d002)が0.3
360nm)の粉末を93重量%と、結着剤としてポリ
フッ化ビニリデン(PVdF)7重量%とNMP溶液と
を加えて混合し、厚さが10μmの銅箔からなる集電体
の両面に塗布し、乾燥し、プレスすることにより電極密
度が1.3g/cm3で、活物質層の片面の厚さが45
μmの負極活物質層が集電体の両面に担持された負極を
作製した。したがって負極活物質層の厚さの合計は90
μmとなった。 <電極偏平コイルの作製>上記正極と厚さ20μm、多
孔度40%のポリエチレン製セパレータと上記負極を積
層して、電極群とし、渦巻き状に捲回した後、偏平状に
成形し厚さ2.5mm、幅30mm、高さ50mmの偏
平型コイルを作製した。 <非水電解液>非水電解液として、六フッ化リン酸リチ
ウム(LiPF6)をエチレンカーボネート(EC)と
エチルメチルカーボネート(EMC)の混合溶媒(混合
体積比率1:2)に1リットルあたり1モル溶解して非
水電解液を調整した。 <電池の作製>外装材として2枚のラミネートフィルム
を準備した。ラミネートフィルムは厚さ78μmのポリ
プロピレンからなる樹脂層と、厚さ40μmのアルミニ
ウムからなる金属層が積層されている。2枚のうち1枚
のラミネートフィルムの樹脂層のみを一部を剥がし、樹
脂層に10mm×10mmの大きさの開口部を作製し
た。樹脂層が電極群の正極に接するように重ね、もう1
枚の樹脂層を剥がしていないラミネートフィルムを他方
に重ね、周囲の三方を加圧熱融着した。それにより開口
部を通して金属層が正極に接するようになった。
1Ah当たり前記非水電解液5gを注液、ラミネートフ
ィルムの開口部を加熱融着することにより、厚さ2m
m、幅50mm、高さ86mmの薄型非水電解液二次電
池を組み立てた。
に示す。図1において外装材1内には、電極群2が収納
されている。外装材1は金属層3と樹脂層4を備え、樹
脂層4は電極群側に位置するよう配置されている。前記
電極群2は、例えば多孔性導電性基板からなる集電体に
正極層が担持された構造を有する正極5と、例えば多孔
性導電性基板からなる集電体に負極層が担持された構造
を有する負極6と、前記正極5及び前記負極6との間に
挿入されたセパレータ7とから構成される。電解液は、
前記外装材1内に収納されている。
おり、外装材1の金属層3に正極5が樹脂層4の開口部
8を通して接している。また、負極は端子9に電気的に
接続されている。 (実施例2)外装材として実施例1と同様の2枚のラミ
ネートフィルムを準備した。2枚のラミネートフィルム
の樹脂層のみを一部を剥がし、樹脂層に10mm×10
mmmの大きさの開口部を作製した。この面が電極群の
正極、負極にそれぞれ接するように重ね、周囲の三方を
加圧熱融着した。2枚のラミネートフィルム同士が電気
的に接触しないことを確認した。
Ah当たり前記非水電解液5gを注液、ラミネートフィ
ルムの開口部を加熱融着することにより、厚さ2mm、
幅50mm、高さ86mmの薄型非水電解液二次電池を
組み立てた。
に示す。図3において外装材1内には、電極群2が収納
されている。外装材1は金属層3と樹脂層4を備え、樹
脂層4は電極群側に位置するよう配置されている。前記
電極群2は、例えば多孔性導電性基板からなる集電体に
正極層が担持された構造を有する正極5と、例えば多孔
性導電性基板からなる集電体に負極層が担持された構造
を有する負極6と、前記正極5及び前記負極6との間に
挿入されたセパレータ7とから構成される。電解液は、
前記外装材1内に収納されている。
り、外装材1の金属層3に正極5、負極6が樹脂層4の
開口部8を通して接している。 (比較例1)樹脂層に開口部がないラミネートフィルム
を用いた以外は実施例1と同様薄型非水電解液二次電池
を組み立てた。
に示す。図4において外装材1内には、電極群2が収納
されている。外装材1は金属層3と樹脂層4を備え、樹
脂層4は電極群側に位置するよう配置されている。前記
電極群2は、例えば多孔性導電性基板からなる集電体に
正極層が担持された構造を有する正極5と、例えば多孔
性導電性基板からなる集電体に負極層が担持された構造
を有する負極6と、前記正極5及び前記負極6との間に
挿入されたセパレータ7とから構成される。電解液は、
前記外装材1内に収納されている。
0に電気的に接続されている。
池について、電流100mAで連続10時間充電を行う
過充電試験を実施し、発火、破裂、漏液などの異常を生
じた電池の発生率を調べた。その結果を表1に示す。ま
た、外部短絡を実施し、同様に発火、破裂、漏液などの
異常を生じた電池の発生率を調べた。その結果を同様に
表1に示す。
充電、外部短絡での安全性が優れていることがわかる。
実施例1、2の二次電池においては、過充電や短絡時に
電極からガスが発生して電池内圧が上昇すると、樹脂層
4の開口部8の部分に対応する金属層3の部分が膨れ、
それにより端子である外装材1と電極群2が絶縁され、
電池反応が停止したものである。
火、破裂、漏液などの異常がみられることがわかる。
安全性に優れた薄型化が可能な二次電池を提供できる。
示す断面図。
示す断面図。
を示す断面図。
面図。
Claims (1)
- 【請求項1】 正極と、負極と、正極及び負極の間に配
置されたセパレータが積層された電極群と;電解質と;
少なくとも金属層及び樹脂層を備えた多層構造を有し、
前記電極群及び前記電解質とを包囲して密封し、かつ前
記電極群側に樹脂層が位置するよう配置されてなる外装
材と;を具備する二次電池において、前記外装材の金属
層に正極、負極の少なくとも一方が接していることを特
徴とする二次電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP08917499A JP3868659B2 (ja) | 1999-03-30 | 1999-03-30 | 二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP08917499A JP3868659B2 (ja) | 1999-03-30 | 1999-03-30 | 二次電池 |
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JP2000285952A true JP2000285952A (ja) | 2000-10-13 |
JP3868659B2 JP3868659B2 (ja) | 2007-01-17 |
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Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2010218877A (ja) * | 2009-03-17 | 2010-09-30 | Toyota Motor Corp | リチウムイオン二次電池、電池システム、及び、ハイブリッド自動車 |
-
1999
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JP2010218877A (ja) * | 2009-03-17 | 2010-09-30 | Toyota Motor Corp | リチウムイオン二次電池、電池システム、及び、ハイブリッド自動車 |
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