JP2000159573A - 誘電体磁器組成物およびその製造方法 - Google Patents

誘電体磁器組成物およびその製造方法

Info

Publication number
JP2000159573A
JP2000159573A JP10335401A JP33540198A JP2000159573A JP 2000159573 A JP2000159573 A JP 2000159573A JP 10335401 A JP10335401 A JP 10335401A JP 33540198 A JP33540198 A JP 33540198A JP 2000159573 A JP2000159573 A JP 2000159573A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
dielectric
sro
dielectric constant
batio
added
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP10335401A
Other languages
English (en)
Inventor
Hiroaki Matsuyama
広明 松山
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Panasonic Holdings Corp
Original Assignee
Matsushita Electric Industrial Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Matsushita Electric Industrial Co Ltd filed Critical Matsushita Electric Industrial Co Ltd
Priority to JP10335401A priority Critical patent/JP2000159573A/ja
Publication of JP2000159573A publication Critical patent/JP2000159573A/ja
Pending legal-status Critical Current

Links

Abstract

(57)【要約】 【課題】 セラミックコンデンサに使用されるBaTi
3系の誘電体材料において、高誘電率で、温度特性に
おける誘電率の変化が小さく、低誘電損失、高耐電圧の
誘電体磁器組成物を提供することを目的とする。 【解決手段】 比表面積を0.8〜2.8m2/gに調
整したBaTiO3粉末に、Nb25を0.8〜2.0
wt%、またCo34,SrOを、3.0≦{Nb25
/(Co34+SrO)}≦8.0の比率(但し、Co
34=0,SrO=0は除く)で添加した組成を用い
る。また必要に応じ、前記組成に更に規定量のSi
2,La23,Ce23,Nd23,Sm23,Dy2
3,Yb23,Pr511群の中から選ばれた添加物を
添加する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は例えば積層セラミッ
クコンデンサ等に用いる誘電体磁器組成物およびその製
造方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】近年の積層セラミックコンデンサの小型
大容量化に対応し、誘電体層の薄層化と高積層化とが急
激な勢いで進み、誘電体材料に対する要求性能として、
高誘電体率で温度特性における誘電率の変化が小さく、
低誘電損失に加え高耐電圧材料が要求され、これらを満
足するものとして特開平7−220525号公報に開示
された誘電体磁器組成物が知られている。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら上記誘電
体磁器組成物は、高誘電率で温度特性における誘電率の
変化が小さく、低誘電損失の優れた誘電体磁器組成物で
あるが、耐電圧がやや低いという課題があった。
【0004】本発明はこの問題点を解決するもので、高
誘電率で温度特性における誘電率の変化が小さく、低誘
電損失、高耐電圧特性を有し、誘電体層の薄層化と高積
層化に適した誘電体磁器組成物およびその製造方法を提
供することを目的とする。
【0005】
【課題を解決するための手段】前記課題を解決するため
本発明の誘電体磁器組成物は、比表面積が0.8〜2.
8m2/gのBaTiO3とNb25,Co34及びSr
Oからなる誘電体磁器組成物において、Nb25をBa
TiO3100wt%に対して0.8〜2.0wt%、
かつ、Nb25とCo34,SrOの比率が、3.0≦
{Nb25/(Co34+SrO)}≦8.0(但し、
Co34=0,SrO=0は除く)の組成を用いること
により所期の目的を達成するものである。また必要に応
じ、SiO2,La23,Ce23,Nd23,Sm2
3,Dy23,Yb23,Pr5 11の群の中から選ばれ
た一つを所定量添加することにより更に特性の優れた誘
電体磁器組成物を提供することが可能となるものであ
る。
【0006】
【発明の実施の形態】本発明の請求項1に記載の発明
は、比表面積が0.8〜2.8m2/gのBaTiO3
Nb25,Co34及びSrOからなる誘電体磁器組成
物において、Nb25がBaTiO3100wt%に対
して0.8〜2.0wt%、かつ、Nb25とCo
34,SrOの比率が、3.0≦{Nb25/(Co3
4+SrO)}≦8.0(但し、Co34=0,Sr
O=0は除く)の範囲とした誘電体磁器組成物である。
これにより、高誘電率、温度特性における誘電率の変化
が小さく、低誘電損失でかつ高耐電圧の優れた誘電体磁
器組成物を得ることができるという作用を有するもので
ある。
【0007】本発明の請求項2に記載の発明は、BaT
iO3100wt%に対して、更にSiO2を0.05〜
0.30wt%添加した請求項1に記載の誘電体磁器組
成物である。SiO2を0.05〜0.30wt%添加
することにより、高誘電率で、温度特性における誘電率
の変化が小さく、低誘電損失で、かつ高耐電圧を有する
誘電体磁器組成物の焼結性を促進し緻密な誘電体磁器が
得られるという作用を有するものである。
【0008】本発明の請求項3に記載の発明は、BaT
iO3100wt%に対して、更にLa23,Ce23
の内何れかを0.05〜0.40wt%添加した請求項
1に記載の誘電体磁器組成物である。La23,Ce2
3の内何れかを0.05〜0.40wt%添加するこ
とにより、高誘電率で、温度特性における誘電率の変化
が小さく、低誘電損失で、かつ高耐電圧を有する誘電体
磁器組成物の焼結性を促進し緻密な誘電体磁器が得られ
るという作用を有するものである。
【0009】本発明の請求項4に記載の発明は、BaT
iO3100wt%に対して、更にNd23,Sm
23,Dy23の群の中から選ばれた一つを0.05〜
0.50wt%添加した請求項1に記載の誘電体磁器組
成物である。Nd23,Sm23,Dy23の中から選
ばれた一つを0.05〜0.50wt%添加することに
より、高誘電率で、温度特性における誘電率の変化が小
さく、低誘電損失で、かつ高耐電圧を有する誘電体磁器
組成物の焼結性を促進し緻密な誘電体磁器が得られると
いう作用を有するものである。
【0010】本発明の請求項5に記載の発明は、BaT
iO3100wt%に対して、更にYb23,Pr511
の内何れかを0.05〜0.70wt%添加した請求項
1に記載の誘電体磁器組成物である。Y23,Pr5
11の何れかを0.05〜0.70wt%添加することに
より、高誘電率で、温度特性における誘電率の変化が小
さく、低誘電損失で、かつ高耐電圧を有する誘電体磁器
組成物の焼結性を促進し緻密な誘電体磁器が得られると
いう作用を有するものである。
【0011】本発明の請求項6に記載の発明は、請求項
1から請求項5に示す添加物のみを予め混合粉砕した
後、BaTiO3と混合する請求項1から請求項5の何
れか一つに記載の誘電体磁器組成物の製造方法である。
添加物のみを予め混合粉砕したものを用いることによ
り、微量添加物がBaTiO3と均一に混合され、特性
の優れた誘電体磁器組成物を再現性よく製造できるとい
う作用を有する。
【0012】以下に、本発明の具体的な実施の形態につ
いて説明する。 (実施の形態1)先ず、高純度の含水酸化チタン(Ti
OH+H2O)とBa(OH)2を水熱反応させて合成し
たBaTiO3微粉末を900〜1150℃で粉体仮焼
した後、微粉砕を行い比表面積を0.4〜3.0m2
gに調整する。
【0013】次に、(表1)に示したように、BaTi
3を100重量部に対して、Nb25,Co34,S
rOそれぞれを秤量した。尚、酸化コバルトは金属コバ
ルトの含有率が73〜74%のものを用いた。また、
(表1)ではNb25,Co34,SrOをそれぞれN
b,Co,Srと表した。
【0014】
【表1】
【0015】秤量した出発原料を純水とジルコニア製玉
石と共にボールミルで20時間混合した。また、(表
1)のNo17は添加物のNb25,Co34,SrO
のみを、予めボールミルで10時間予備混合した後、規
定量のBaTiO3を加え、更に20時間追加混合を行
った。
【0016】混合後、脱水乾燥した材料に対し5%ポリ
ビニルアルコール水溶液を9wt%加えて造粒した後、
1ton/cm2の圧力で直径15mm、厚さ0.5mmの円
板を作製した。
【0017】成形体を1300〜1400℃の温度で2
時間焼成を行い、得られた焼結体の両面に電極ペースト
を塗布し、800℃の温度で焼付け測定用試料を作製し
た。尚、1400℃の焼成で焼結体密度が真比重の95
%に達しない試料は焼結不十分と判断し、電気特性の測
定を省略した。
【0018】電気特性は室温中で、静電容量を印加電圧
1Vrms,周波数1kHzで、誘電損失は周波数1kH
z、印加電圧50Vrms/mmで測定を行い、耐電圧は
シリコンオイル中で電極間に直流電圧を50V/秒の昇
圧速度で印加し、絶縁破壊した電圧より単位厚み当たり
に絶縁耐圧を求めた。また、誘電率の温度特性は、20
℃の誘電率と、−55℃、−25℃、85℃、125℃
の各温度の誘電率の比から変化率より求め、各電気特性
の測定結果を(表2)に示した。尚、(表1)、(表
2)中の#を付した試料は本発明の請求の範囲外の比較
例である。
【0019】
【表2】
【0020】(表2)に示すように、BaTiO3に対
しNb25の添加量が0.8wt%より少ないNo6は
焼結性が悪く、2.0wt%を超えるNo10は誘電率
が低くなる。また、{Nb25/(Co34+Sr
O)}の比が3.0より小さいNo16は誘電損失と誘
電率の温度変化が大きく、8.0より大きいNo11は
焼結性が悪い。また更に、BaTiO3の比表面積が
0.8m2/gより小さいNo1は誘電損失が大きくな
り、2.8m2/gより大きいNo5は誘電率温度変化
率が大きくなり好ましくない。従って比表面積を0.8
2/gから2.8m2/gに制御したBaTiO3に対
しNb25を0.8〜2.0wt%範囲、また3.0≦
{Nb25/(Co34+SrO)}≦8.0の比とな
るようにCo34,SrOを添加することにより、焼結
性に優れ緻密で高誘電率、温度特性における誘電率の変
化が小さく低誘電損失でかつ高耐電圧を有する誘電体磁
器が得られることが明らかとなる。
【0021】一方、Nb25,Co34,SrOの添加
物のみを予め混合したNo17は、No3に比べ耐電圧
が高くなり良好な結果が得られた。このことから添加物
のみを予め混合粉砕した後、BaTiO3に加え更に追
加混合することで、添加物がBaTiO3と均質に混合
され、特性を向上させる有効な一手段であることが分か
る。
【0022】尚、本実施の形態ではコバルトをCo34
として添加したが、CoOの形で添加してもよく、要は
金属コバルトの量が同じであれば同様な結果が得られる
ことを確認している。
【0023】(実施の形態2)先ず、高純度の含水酸化
チタン(TiOH+H2O)とBa(OH)2を水熱反応
させて合成したBaTiO3微粉末を1050℃で粉体
仮焼した後、微粉砕を行い比表面積を1.2m2/gに
調整する。
【0024】次に、前記BaTiO3を用い、実施の形
態1のNo3の組成に(表3)に示す量のSiO2を夫
々添加した組成を実施の形態1と同様の手順により試料
を作製した後、同様に電気特性を評価し、その結果を
(表4)に示した。尚、本実施の形態においては焼成を
1300℃及び1330℃の温度で行った。また(表
3)、(表4)にはSiO2をSiとして表し、表中の
#を付した試料は本発明の請求の範囲外の比較例であ
る。
【0025】
【表3】
【0026】
【表4】
【0027】(表4)に示すように、BaTiO3に対
し更にSiO2を0.05wt%以上添加することによ
り、焼結性が改善され1300℃の焼成温度においても
高い焼結密度が得られると共に、高い耐電圧、高い誘電
率と、小さい誘電体損失の誘電体磁器が得られる。しか
しSiO2の添加量が0.3wt%より多くなると誘電
率の低下が大きくなり、また0.05wt%より少ない
と焼結性の改善効果が少なくなり好ましくないことが分
かる。
【0028】従って本発明の比表面積を規定範囲の大き
さに制御したBaTiO3に対しNb25、Co34
SrOを規定量添加した組成に、更にSiO2を0.0
5〜0.3wt%添加することにより、より焼結性に優
れ緻密で高誘電率で、温度特性における誘電率の変化が
小さく、低誘電損失でかつ高耐電圧を有する誘電体磁器
を得るための有効な手段となることが明らかである。
【0029】(実施の形態3)実施の形態2と同様に実
施の形態1のNo3の組成に、更に(表5)に示す量の
La23またはCe23を夫々添加した組成について、
実施の形態2と同条件で試料を作製した後、電気特性を
評価し、その結果を(表6)に示した。また(表5)、
(表6)にはLa23をLa,Ce23をCeとして表
し、表中の#を付した試料は本発明の請求の範囲外の比
較例である。
【0030】
【表5】
【0031】
【表6】
【0032】(表6)に示すように、BaTiO3に対
し、更にLa23またはCe23を0.05wt%以上
添加することによって、1300℃の焼成温度において
も焼結性が改善され、高い焼結密度が得られることが分
かる。しかし、La23,Ce23ともその添加量が
0.4wt%を超えると誘電率が著しく低下し、0.0
5wt%より少ないと焼結性の改善効果が少なくなり好
ましくないことが分かる。
【0033】従って本発明の比表面積を規定範囲の大き
さに制御したBaTiO3に対しNb25,Co34
SrOを規定量添加した組成に、更にLa23またはC
23を0.05〜0.4wt%添加することにより、
より焼結性に優れ緻密で高誘電率で、温度特性における
誘電率の変化が小さく、低誘電損失でかつ高耐電圧を有
する誘電体磁器を得るための有効な手段となることが明
らかである。
【0034】(実施の形態4)実施の形態2と同様に実
施の形態1のNo3の組成に、更に(表7)に示す量の
Nd23,Sm23またはDy23を夫々添加した組成
について、実施の形態2と同条件で試料を作製した後、
電気特性を評価し、その結果を(表8)に示した。また
(表7)、(表8)にはNd23をNd,Sm23をS
m,Dy23をDyとして表し、表中の#を付した試料
は本発明の請求の範囲外の比較例である。
【0035】
【表7】
【0036】
【表8】
【0037】(表8)に示すように、BaTiO3に対
し、更にNd23,Sm23またはDy23を0.05
wt%以上添加することによって、1300℃の焼成温
度においても焼結性が改善され、高い焼結密度が得られ
ることが分かる。しかし、Nd23,Sm23,Dy2
3ともその添加量が0.5wt%を超えると誘電率が
著しく低下し、0.05wt%より少ないと焼結性の改
善効果が少なくなり好ましくないことが分かる。
【0038】従って本発明の比表面積を規定範囲の大き
さに制御したBaTiO3に対しNb25,Co34
SrOを規定量添加した組成に、更にNd23,Sm2
3、またはDy23を0.05〜0.5wt%添加す
ることにより、より焼結性に優れ緻密で高誘電率、温度
特性における誘電率の変化が小さく低誘電損失でかつ高
耐電圧を有する誘電体磁器が得るための有効な手段とな
ることが明らかとなる。
【0039】(実施の形態5)実施の形態2と同様に実
施の形態1のNo3の組成に、更に(表9)に示す量の
Yb23またはPr511を夫々添加した組成につい
て、実施の形態2と同条件で試料を作製した後、電気特
性を評価し、その結果を(表10)に示した。また、
(表9)、(表10)にはYb23をYb,Pr511
をPrとして表し、表中の#を付した試料は本発明の請
求の範囲外の比較例である。
【0040】
【表9】
【0041】
【表10】
【0042】(表10)に示すように、BaTiO3
対し更にYb23またはPr511を0.05wt%以
上添加することによって、1300℃の焼成温度におい
ても焼結性が改善され、高い焼結密度が得られることが
分かる。しかし、Yb23,Pr511ともその添加量
が0.7wt%を超えると誘電率が著しく低下し、0.
05wt%より少ないと焼結性の改善効果が少なくなり
好ましくないことが分かる。
【0043】従って本発明の比表面積を規定範囲の大き
さに制御したBaTiO3に対しNb25,Co34
SrOを規定量添加した組成に、更にYb23またはP
511を0.05〜0.7wt%添加することによ
り、より焼結性に優れ緻密で高誘電率、温度特性におけ
る誘電率の変化が小さく、低誘電損失でかつ高耐電圧を
有する誘電体磁器を得るための有効な手段となることが
明らかとなる。
【0044】以上実施の形態1から実施の形態5までの
結果から、比表面積を0.8m2/gから2.8m2/g
に制御したBaTiO3に対しNb25を0.8〜2.
0wt%の範囲、また3.0≦{Nb25/(Co34
+SrO)}≦8.0の比となるようにCo34,Sr
Oを添加することにより、焼結性に優れ緻密で高誘電率
で、温度特性における誘電率の変化が小さく、低誘電損
失でかつ高耐電圧を有する誘電体磁器が得られることが
明らかとなる。
【0045】また必要に応じ、更にSiO2,La
23,Ce23,Nd23,Sm23,Dy23,Yb
23,Pr511群の中から選ばれた一つを、本発明に
規定する範囲の量添加することにより、比較的低い温度
での焼結性が改善されより、前記特性を維持しかつより
高い耐電圧特性を有する誘電体磁器を得ることが可能と
なる。また更に、Nb25,Co34,SrOの添加物
を予め混合した後、BaTiO3を加え追加混合するこ
とで、更に耐電圧特性を改善することができ工業的に有
効な手段となる。
【0046】
【発明の効果】以上のように本発明の誘電体磁器組成物
は、2800〜4000までの高い誘電率と、小さい誘
電率温度変化率、低誘電損失に加え、12kV/mm以上
の高耐電圧特性を有する優れた誘電体磁器を得ることが
可能となる。従って、セラミックコンデンサ用の誘電体
材料として実用性が高く、特に積層セラミックコンデン
サにおいて、誘電体層の薄層化が可能となるため、小型
大容量対応に有効なものとなるものである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Fターム(参考) 4G031 AA05 AA06 AA07 AA09 AA11 AA14 AA22 BA09 CA03 GA03 5E001 AB03 AE00 AE02 AE03 AE04 AH05 AH09 AJ02 5G303 AA01 AB02 AB06 AB07 AB11 BA12 CA01 CB03 CB08 CB09 CB15 CB21 CB22 CB26 CB30 CB32 CB35 CB41 CB43 DA01 DA06

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 比表面積が0.8〜2.8m2/gのB
    aTiO3とNb25,CoO及びSrOからなる誘電
    体磁器組成物において、Nb25をBaTiO3100
    wt%に対して0.8〜2.0wt%、かつ、Nb25
    とCo34,SrOの比率が、3.0≦{Nb25
    (Co34+SrO)}≦8.0(但し、Co34
    0,SrO=0は除く)の範囲とした誘電体磁器組成
    物。
  2. 【請求項2】 BaTiO3100wt%に対して、更
    にSiO2を0.05〜0.30wt%添加した請求項
    1に記載の誘電体磁器組成物。
  3. 【請求項3】 BaTiO3100wt%に対して、更
    にLa23,Ce23の内何れかを0.05〜0.40
    wt%添加した請求項1に記載の誘電体磁器組成物。
  4. 【請求項4】 BaTiO3100wt%に対して、更
    にNd23,Sm23,Dy23の群の中から選ばれた
    一つを0.05〜0.50wt%添加した請求項1に記
    載の誘電体磁器組成物。
  5. 【請求項5】 BaTiO3100wt%に対して、更
    にYb23,Pr511の内何れかを0.05〜0.7
    0wt%添加した請求項1に記載の誘電体磁器組成物。
  6. 【請求項6】 請求項1から請求項5に示す添加物のみ
    を予め混合粉砕した後、BaTiO3と混合する請求項
    1から請求項5の何れか一つに記載の誘電体磁器組成物
    の製造方法。
JP10335401A 1998-11-26 1998-11-26 誘電体磁器組成物およびその製造方法 Pending JP2000159573A (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP10335401A JP2000159573A (ja) 1998-11-26 1998-11-26 誘電体磁器組成物およびその製造方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP10335401A JP2000159573A (ja) 1998-11-26 1998-11-26 誘電体磁器組成物およびその製造方法

Publications (1)

Publication Number Publication Date
JP2000159573A true JP2000159573A (ja) 2000-06-13

Family

ID=18288139

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP10335401A Pending JP2000159573A (ja) 1998-11-26 1998-11-26 誘電体磁器組成物およびその製造方法

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP2000159573A (ja)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP5120255B2 (ja) * 2006-07-20 2013-01-16 株式会社村田製作所 誘電体セラミック及びその製造方法、並びに積層セラミックコンデンサ
US11222749B2 (en) * 2019-06-14 2022-01-11 Samsung Electro-Mechanics Co., Ltd. Dielectric ceramic composition and multilayer ceramic capacitor comprising the same

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP5120255B2 (ja) * 2006-07-20 2013-01-16 株式会社村田製作所 誘電体セラミック及びその製造方法、並びに積層セラミックコンデンサ
US11222749B2 (en) * 2019-06-14 2022-01-11 Samsung Electro-Mechanics Co., Ltd. Dielectric ceramic composition and multilayer ceramic capacitor comprising the same
US11776748B2 (en) 2019-06-14 2023-10-03 Samsung Electro-Mechanics Co., Ltd. Dielectric ceramic composition and multilayer ceramic capacitor comprising the same

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR100475347B1 (ko) 유전체 자기 조성물 및 그것을 사용한 커패시터
JP3028503B2 (ja) 非還元性誘電体磁器組成物
KR20070085205A (ko) 유전체 세라믹 및 그 제조방법, 및 적층 세라믹 커패시터
KR20120075347A (ko) 유전체 자기 조성물 및 전자 부품
JP5760890B2 (ja) 誘電体磁器組成物および電子部品
JP3279856B2 (ja) 誘電体磁器組成物
JP2003277137A (ja) 高誘電率誘電体磁器組成物
JP5831079B2 (ja) 誘電体磁器組成物および電子部品
CN101333105B (zh) 薄介质x7r mlcc介质瓷料
JP3250923B2 (ja) 誘電体磁器組成物
JP2000159573A (ja) 誘電体磁器組成物およびその製造方法
JP4652595B2 (ja) 温度特性に優れた誘電体磁器
JP2003104774A (ja) 誘電体磁器組成物及びそれを用いたコンデンサ
JP5834674B2 (ja) 誘電体磁器組成物および電子部品
JP4954135B2 (ja) 誘電体磁器組成物、その製造方法、及び誘電体磁器コンデンサ
TWI412504B (zh) A dielectric ceramic composition, a method for preparing a dielectric ceramic composition, and an electronic component
JP2902925B2 (ja) 誘電体磁器組成物
JP2002087879A (ja) 誘電体磁器組成物及びこれを用いた積層セラミックコンデンサ
JP3250917B2 (ja) 誘電体磁器組成物
JP2869900B2 (ja) 非還元性誘電体磁器組成物
JP2795654B2 (ja) 高誘電率磁器組成物
JP3228649B2 (ja) 誘電体磁器組成物
JP3250927B2 (ja) 誘電体磁器組成物
JPH11130527A (ja) 誘電体磁器組成物及びその製造方法
JPH09255421A (ja) 誘電損失の少ない高誘電率磁器組成物

Legal Events

Date Code Title Description
A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20040610

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20041124

RD01 Notification of change of attorney

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7421

Effective date: 20050629

A02 Decision of refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02

Effective date: 20051115