JP2000143226A - 炭化ケイ素粉体用製造装置及びこれを用いた炭化ケイ素粉体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 連続して、高純度で、且つ均一な粒径の
炭化ケイ素粉体を得ることができる炭化ケイ素粉体用製
造装置及びこれを用いた炭化ケイ素粉体の製造方法を提
供すること。 【解決手段】 炭化ケイ素の原料混合物を黒鉛試料容器
に充填して設置させ不活性雰囲気下で焼成して炭化ケイ
素粉体を得る反応炉と、該反応炉の一方向より不活性ガ
スを流入するガス流入装置と、前記不活性ガスの流入方
向と異なる方向から該不活性ガスと炭化ケイ素の焼成時
に発生する不純物とを含むガスを前記反応炉から排気し
て不純物を回収する手段と、該手段からの不活性ガスを
前記ガス流入装置に返送させる循環系統と、を具備する
炭化ケイ素粉体用製造装置であって、該黒鉛試料容器の
底板と側面筒状体とが別体であり、且つ底板の周縁部と
側面筒状体の下部周縁部とが当接していることを特徴と
する炭化ケイ素粉体用製造装置である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は炭化ケイ素粉体用製
造装置及びこれを用いた炭化ケイ素粉体の製造方法に関
し、さらに詳しくは、連続して、高純度で、且つ均一な
粒径の炭化ケイ素粉体を得ることができる炭化ケイ素粉
体用製造装置及びこれを用いた炭化ケイ素粉体の製造方
法に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、炭化ケイ素粉体の製造方法として
は、（１）アチソン法、（２）シリカと炭素の還元炭化
法、（３）金属シリコンと炭素との直接反応法、（４）
気相反応法、（５）有機ケイ素化合物の熱分解法、等が
ある。

【０００３】しかしながら、上記従来の炭化ケイ素粉体
の製造方法には以下の欠点があった。（１）アチソン法
はα型炭化ケイ素を製造する方法であって、金属酸化物
と炭素を固相反応させる方式で比較的簡単な方法である
が、生成した炭化ケイ素は粗大であり、粉末化のために
は、粉砕、分級が必要となる。また、これらの工程を経
るため、煩雑な製造方法であり、かつ、高純度の粉体を
得るには限界がある。

【０００４】（２）シリカと炭素の還元炭化法も古くか
ら行われてきた製法である。この方法の工業的製法とし
ては、電気炉を用いたバッチ型と生産性を重視した連続
型があるが、いずれも生成した副生成物の影響を受ける
ため、純度には限界がある。

【０００５】（３）金属シリコンと炭素との直接反応法
は、粉末状炭化ケイ素と炭素の反応で行われるが、高純
度の粉末ケイ素は得え難くしかも高価てあり、かつ生成
する炭化ケイ素は粗大で、粉砕、分級より炭化ケイ素の
純度低下のリスクがある。

【０００６】（４）気相反応法は、比較的微細でしかも
高純度な微粒な粉体を得ることができる。しかし、原料
コストが高いことや大量生産には適していない欠点を有
する。 （５）有機ケイ素化合物の熱分解法も、気相反応法と同
様に比較的微細でしかも高純度な粉体を得ることができ
るが、原料コストが高いことや原料の取扱いが難しい等
の欠点を有する。

【０００７】また、（２）シリカと炭素の還元炭化法、
（３）金属シリコンと炭素との直接反応法、（４）有機
ケイ素化合物の熱分解法の各々の製造方法は、一般的に
は電気炉を用いたバッチ式により行われ、下式の反応が
提案されている。ＳｉＯ₂ ＋３Ｃ → ２ＣＯ＋Ｓｉ
Ｃしかしながら、実際にはこのような理想的な反応には
ならず、以下のような反応が進むと考えられている。 ＳｉＯ₂ ＋Ｃ → ＳｉＯ＋ＣＯ ＳｉＯ ＋Ｃ → Ｓｉ ＋ＣＯ Ｓｉ ＋Ｃ → ＳｉＣ

【０００８】この反応の過程で発生するＳｉＯガスは、
不純物を多く含み、１７００℃以下の温度で固形化し副
生成物となる。したがって、従来の電気炉による製造方
法では、炭化ケイ素以外の副生成物が炭化ケイ素中に混
在し、高純度な粉末を得るには限界がある。

【０００９】更に近年、生産性を重視した連続型装置を
用いた製造方法がいくつか提案されている。例えば、特
公昭５５−４２９２７号及び特公昭６０−４４２４７号
では、円筒状容器を外部より加熱し、その容器の中に原
料を上部より供給し容器内で炭化ケイ素を生成し、下部
より取り出す方式が提案されている。しかしながら、こ
れらの方式では反応生成物や副生成物及び未反応物が反
応炉に蓄積されてその影響を受け、副生成物ガスが円筒
内を上昇し、原料投入口付近で固化し、不純物が再度原
料と共に下方に移動したりするため、高純度の炭化ケイ
素生成物を得るのは難しい。

【００１０】また、特公昭６０−３７０５５号では、上
記の同様な円筒状容器の熱効率を向上させるため、反応
によって生じるＣＯガスを循環させているが、この方式
においても反応炉内での汚染物の除去は困難で生成物の
高純度化には限界がある。

【００１１】特公昭６２−２３２２１３号では、不純物
を含む副生成物の除去を目的として、横型プッシャー炉
を用いた連続型装置において、反応部と冷却部を分離す
る構造を採用している。そして、反応炉においては、副
生するガス及び生成物を別室で回収し冷却ゾーンに混入
しないように構成されている。しかしながら、この方法
は、連続型のため、長時間継続使用すると、冷却ゾーン
や回収部の境界部を中心にＳｉＯやＳｉＯ₂ に代表され
る１７００℃以下の温度で固化するような副生成物の蓄
積が生じてくる。その結果、ガスの流れが遮断され、副
生成物の除去が困難となり、結果的に試料中に不純物が
混入してしまう。また、容器の移動に用いるプッシャー
黒鉛材の破損や金属モリブデンなど耐熱金属の摩耗等を
考慮すると、連続炉方式は望ましい製造方法ではない。

【００１２】また、これら連続型装置において、炭化ケ
イ素の原料混合物を充填する円筒状容器は、何度も焼成
を繰り返すと円筒状容器にクラックが入り、壊れ易いと
いう問題があった。円筒状容器にクラックに入った場
合、炭化ケイ素の原料混合物を均一温度で加熱すること
ができず均一な粒径の炭化ケイ素粉体を得ることができ
ず、また、円筒状容器の材質が炭化ケイ素中に混入する
ため高純度の炭化ケイ素粉体を得ることができなかっ
た。

【００１３】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、上記
の事情を鑑みなされてものであって、連続して、高純度
で、且つ均一な粒径の炭化ケイ素粉体を得ることができ
る炭化ケイ素粉体用製造装置及びこれを用いた炭化ケイ
素粉体の製造方法を提供することにある。

【００１４】

【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明の炭化ケイ素粉体用製造装置は、炭化ケイ素
の原料混合物を黒鉛試料容器に充填して設置させ不活性
雰囲気下で焼成して炭化ケイ素粉体を得る反応炉と、該
反応炉の一方向より不活性ガスを流入するガス流入装置
と、前記不活性ガスの流入方向と異なる方向から該不活
性ガスと炭化ケイ素の焼成時に発生する不純物とを含む
ガスを前記反応炉から排気して不純物を回収する手段
と、該手段からの不活性ガスを前記ガス流入装置に返送
させる循環系統と、を具備しており、該黒鉛試料容器の
底板と側面筒状体とが別体であり、且つ底板の周縁部と
側面筒状体の下部周縁部とが当接していることを特徴と
する炭化ケイ素粉体用製造装置によって達成される。前
記黒鉛試料容器の底板中央部は、凸部を設けてあること
が望ましく、前記黒鉛試料容器の側面筒状体は、孔部を
設けてあることが望ましい。前記回収手段としては、不
活性ガスの流入方向と反対方向から該不活性ガスと炭化
ケイ素の焼成時に発生する不純物とを含むガスを前記反
応炉から排気して不純物を回収する手段が望ましい。ま
た、炭化ケイ素の原料混合物を黒鉛容器に充填して前記
反応炉内に設置するように構成されていることが望まし
く、前記不純物を回収する手段が、不活性ガスと炭化ケ
イ素の焼成時に発生する不純物とを含むガスを冷却して
不純物を固化する装置と集塵機とからなることが望まし
い。また、前記反応炉がバッチ式反応炉であることが望
ましい。

【００１５】さらに本発明の炭化ケイ素粉体の製造方法
は、上記の炭化ケイ素粉体用製造装置を用いて、炭化ケ
イ素の原料混合物が設置されている反応炉の一方向から
不活性ガスを流入して反応炉内を不活性ガス雰囲気と
し、１７００℃以上の温度で焼成すると共に該不活性ガ
スの流入方向とは異なる方向から不活性ガスと炭化ケイ
素の焼成時に発生する不純物とを含むガスを反応炉から
排気して不純物を回収し、不活性ガスを前記反応炉に返
送させることを特徴とする。

【００１６】本発明の炭化ケイ素粉体用製造装置によれ
ば、炭化ケイ素の原料混合物を充填する黒鉛試料容器の
底板と側面筒状体とを別体にすることにより、黒鉛試料
容器にクラックが発生、ひいては破損を防止することが
でき、これにより連続して、高純度で、且つ均一な粒径
の炭化ケイ素粉体が製造される。

【００１７】すなわち、発明者らは、底板の周縁部と側
面筒状体の下部周縁部とが完全に接合している、言い換
えれば底板と側面筒状体とが一体の黒鉛試料容器を、何
度も繰り返し用いて焼成を行うと、黒鉛試料容器の内表
面に炭化ケイ素の相が形成し、黒鉛と炭化ケイ素との線
膨張係数の差に起因し、黒鉛試料容器と炭化ケイ素相と
の境界面に応力が発生するため黒鉛試料容器内表面に、
特に底板の周縁部と側面筒状体の下部周縁部との接合部
に歪みが集中することに着目し、黒鉛試料容器の底板と
側面筒状体とを別体にすることで、底板の周縁部と側面
筒状体の下部周縁部との当接部で応力を分散させること
ができ、応力集中を防ぐことが可能であることを見出し
た。

【００１８】また、本発明では、前記黒鉛試料容器の底
板中央部に凸部を設けてあると、底板がそり返りしし難
くなり望ましい。また、前記黒鉛試料容器の側面筒状体
に、孔部が設けてあると、炭化ケイ素の原料混合物が反
応したときに発生するガスを黒鉛試料容器外に排出する
ことができるため、黒鉛試料容器内の圧力をほぼ一定に
維持し易くなり望ましい。

【００１９】

【発明の実施の形態】以下、図面に基づいて本発明の好
ましい実施の形態を説明する。図１は、本発明の炭化ケ
イ素粉体用製造装置の概略的構成図である。図１におい
て、１０はバッチ型の反応炉、１２は回収装置、１４は
集塵機、１６は循環ブロワー、１８はガス流入装置を示
し、これらは各々配管で接続されている。反応炉１０内
には、黒鉛ケース２０が配置されており、黒鉛容器２２
が黒鉛ケース２０内に挿入可能となっている。この黒鉛
容器２２内には、炭化ケイ素の原料混合物を充填した黒
鉛試料容器４２が設置されている。また、黒鉛容器２２
と回収装置１２、集塵機１４、循環ブロワー１６及びガ
ス流入装置１８とは、それぞれ配管で接続されて循環系
統を構成している。

【００２０】本発明の炭化ケイ素粉体用製造装置は、反
応炉１０中に発生する不純物を排気して不純物を回収装
置１２または集塵機１４で回収して不活性ガスをガス流
入装置１８に返送させる循環系統を設けたことにより、
反応炉１０中を流れる不活性ガスの汚染を防止できると
共に不活性ガスをリサイクルして使用でき、これによ
り、高純度な炭化ケイ素粉体が製造できる。

【００２１】本発明の炭化ケイ素粉体用製造装置は、炭
化ケイ素粉体の原料混合物を不活性ガス雰囲気下で加
熱、焼成していくと、１４００〜２１００℃の温度で反
応が開始し、反応生成物であるＳｉＣと副生成物である
Ｓｉ、ＳｉＯ、ＣＯガスが発生し、この不純物の多くは
これらの副生成物であるＳｉ、ＳｉＯに含まれているこ
とに着目し、これらは１７００℃の高温下では、ガス状
であるため、主に不活性ガスからなる循環ガスを所定の
流速で流すことにより容易に反応部より除去することが
可能である。

【００２２】本発明の炭化ケイ素粉体用製造装置は、回
収装置１２に送られた副生成物をここで急冷することに
より微細な固体に変化させ、さらにこの微細な副生成物
粉体を集塵機１４で捕獲することによって、循環ブロワ
ー１６によって反応炉１０に送られる不活性ガスは常に
不純物を含まないガスとして循環する。

【００２３】図２はバッチ型の反応炉１０の概略的断面
図であり、この反応炉１０は支柱２４に支持された円筒
状のステンレス製の反応炉本体２６を備えており、この
反応炉本体２６の内部に二重構造からなる黒鉛円筒及び
黒鉛底面部材及び黒鉛蓋部材とからなる黒鉛ケース２０
が配置されており、この黒鉛ケース２０の内部に円筒状
の黒鉛容器２２が配置されている。さらにこの黒鉛容器
２２の内部に炭化ケイ素の原料混合物を充填させる黒鉛
試料容器４２が配置されている。

【００２４】黒鉛容器２２の内部は黒鉛容器２２の底部
に接続されたガス入口としての管状部材２８に連通され
ており、この管状部材２８は、黒鉛底面部材及び反応炉
本体２６に形成された孔部を貫通し、反応炉本体２６の
外部に設置されたモータ３０の回転に伴って回転し、管
状部材２８の回転に伴い黒鉛容器２２が回転可能となっ
ており、この管状部材２８はガス流入装置１８に接続さ
れている。

【００２５】黒鉛容器２２の上部中心部には管状部材３
２が設けられ、この管状部材３２の上端部は黒鉛蓋部材
に穿設された孔部の内面に摺動可能に配置されている。
黒鉛蓋部材に設けられた管状部材３２は、反応炉本体２
６の上部に形成されたガス出口３４に連通しており、こ
のガス出口３４は回収装置１２に接続されている。

【００２６】黒鉛容器２２の外側面、底面及び上面には
黒鉛容器２２と所定の間隔をおいてそれぞれ電極３８が
配置された抵抗加熱式電気炉を構成しており、この電極
３８にはそれぞれ放射温度計４０が設けられて電極３８
による黒鉛容器２２内の温度を計測可能となっている。

【００２７】黒鉛容器２２内には、黒鉛試料容器４２が
設置されているが、効率の点を考慮すると多段に積み重
ねられ設置されているのが好適である。この黒鉛試料容
器４２は、底板と側面筒状体とが別体であり、これらを
組み立てて、底板の周縁部と側面筒状体の下部周縁部と
を当接させ黒鉛試料容器４２として用いる。

【００２８】黒鉛試料容器４２の好適な具体例を図３〜
４に示す。図３（Ａ）は、底板と側面筒状体とを組み立
てる前の黒鉛試料容器４２の概略的断面図である。円盤
状底板９１の中央部上には、載頭円錐台状の凸部９１ａ
が設けられている。側面円筒状体９０の上部周縁部及び
下部周縁部には、円周に沿ってそれぞれ段差部９０ａ及
び段差部９０ｂが設けられている。段差部９０ａは、隣
接する他の黒鉛試料容器４２の円盤状底板９１の周縁部
の下部約半分と当接できるように設けられている。段差
部９０ｂは、円盤状底板９１の周縁部の上部約半分と当
接できるように設けられている。側面円筒状体９０の側
面中央部より上方には、孔部９０ｃが設けられている。
円盤状底板９１の周縁部の上部と側面円筒状体９０の段
差部９０ｂとを重ね合わせることにより黒鉛試料容器４
２を組み立てる。

【００２９】図３（Ｂ）は、図３（Ａ）に示す底板と側
面筒状体とを組み立てた後の黒鉛試料容器４２の概略的
断面図である。図３（Ｂ）に示す黒鉛試料容器４２は、
円盤状底板９１の中央部上に、載頭円錐台状の凸部９１
ａが設けられているため、炭化ケイ素の原料混合体を充
填して繰り返し焼成しても、そり返しが少なくなるので
円盤状底板９１の周縁部の上部と側面円筒状体９０の段
差部９０ｂとの当接部に、炭化ケイ素の原料混合物が漏
れるような隙間ができに難くなる。図３（Ｂ）に示す黒
鉛試料容器４２は、側面円筒状体９０の側面中央部より
上方には孔部９０ｃが設けられているため、炭化ケイ素
の原料混合物が反応したときに発生するガスを黒鉛試料
容器外に排出することができ、黒鉛試料容器内の圧力を
ほぼ一定に維持し易くなる。図３（Ｂ）に示す黒鉛試料
容器４２は、側面円筒状体９０の段差部９０ａが、隣接
する他の黒鉛試料容器４２の円盤状底板９１の周縁部の
下部約半分と当接できるように設けられ、また段差部９
０ｂが、円盤状底板９１の周縁部の上部約半分と当接で
きるように設けられているため、円盤状底板９１の周縁
部の下部と、隣接する他の黒鉛試料容器４２の側面円筒
状体９０の段差部９０ａとを重ね合わせることができる
ので、多段に積み重ねることが可能である。

【００３０】図４（Ａ）は、底板と側面筒状体とを組み
立てる前の黒鉛試料容器４２の概略的断面図である。円
盤状底板９３の中央部下には、載頭円錐台状の凸部９３
ａが設けられている。円盤状底板９３の周縁部の上部及
び周縁部の下部には、円周に沿ってそれぞれ段差部９３
ｂ及び段差部９３ｃが設けられている。段差部９３ｂ
は、側面円筒状体９２の下端部と当接できるように設け
られている。段差部９３ｃは、隣接する他の黒鉛試料容
器４２の側面円筒状体９２の上端部と当接できるように
設けられている。側面円筒状体９２の側面中央部より上
方には、孔部９２ａが設けられている。円盤状底板９３
の段差部９３ｂと側面円筒状体９２の下端部とを重ね合
わせることにより黒鉛試料容器４２を組み立てる。

【００３１】図４（Ｂ）は、図４（Ａ）に示す底板と側
面筒状体とを組み立てた後の黒鉛試料容器４２の概略的
断面図である。図４（Ｂ）に示す黒鉛試料容器４２は、
円盤状底板９３の中央部下には、載頭円錐台状の凸部９
３ａが設けられているため、炭化ケイ素の原料混合体を
充填して繰り返し焼成しても、そり返しが少なくなるの
で円盤状底板９３の段差部９３ｂと側面円筒状体９２の
下端部との当接部に、炭化ケイ素の原料混合物が漏れる
ような隙間ができに難くなる。図４（Ｂ）に示す黒鉛試
料容器４２は、側面円筒状体９２の側面中央部より上方
には孔部９２ａが設けられているため、炭化ケイ素の原
料混合物が反応したときに発生するガスを黒鉛試料容器
外に排出することができ、黒鉛試料容器内の圧力をほぼ
一定に維持し易くなる。図４（Ｂ）に示す黒鉛試料容器
４２は、円盤状底板９１の段差部９３ｂが、側面円筒状
体９２の下端部と当接できるように設けられ、また、段
差部９３ｃが、隣接する他の黒鉛試料容器４２の側面円
筒状体９２の上端部と当接できるように設けられている
ため、円盤状底板９３の段差部９３ｃと、隣接する他の
黒鉛試料容器４２の側面円筒状体９２の上端部とを重ね
合わせることができるので、多段に積み重ねることが可
能である。

【００３２】黒鉛試料容器４２は、底板と側面筒状体と
が別体であり、これらを組み立てて、底板の周縁部と側
面筒状体の下部周縁部とを当接していることにより、炭
化ケイ素の原料混合体を充填して繰り返し焼成し、黒鉛
試料容器４２の内表面に炭化ケイ素の相が形成しても、
黒鉛と炭化ケイ素との線膨張係数の差に起因して、黒鉛
試料容器４２と炭化ケイ素相との境界面に発生した局部
応力を、底板と側面筒状体との当接部で分散させること
ができるため、応力集中を防ぎ、クラックの発生、ひい
ては破損を防ぐことができる。底板は、円盤状のものが
好ましいが、多角盤状のものでもよい。同様に、側面筒
状体は、側面円筒状体が好ましいが、側面多角筒状体で
もよい。

【００３３】黒鉛試料容器４２は、底板中央部に凸部が
設けてあることにより、底板がそり返りし難くなり、底
板の周縁部と側面円筒状体の下部周縁部との当接部に、
炭化ケイ素の原料混合物が漏れるような隙間ができに難
くなる。凸部の形状としては、熱膨張などの原因による
そり返し防止の効果を有する形状ならば特に制限はない
が、例えば載頭円錐台状、球扇状、球台状、立方体状、
直方体状等が挙げられる。また、凸部は、底板中央部の
上部に設けられていてもよいし、下部に設けられていて
もよい。

【００３４】黒鉛試料容器４２は、側面筒状体に孔部が
設けてあることにより、炭化ケイ素の原料混合物が反応
したときに発生するガスを黒鉛試料容器外に排出するこ
とができるため、黒鉛試料容器内の圧力をほぼ一定に維
持し易くなる。孔部の孔数及び孔径は、黒鉛試料容器に
充填する炭化ケイ素の原料混合体の量により、適宜決定
することが好適である。

【００３５】図５は回収装置の概略的構成図を示し、円
環状の断熱構造を有するトラップ部４８を備えており、
その内部に冷却水が導入可能な円管５０が配置されてい
る。円管５０の周囲には所定の間隔をおいてフィン５２
が設けられている。このフィン５２は、それぞれ円形に
形成されている。各々の互いに隣接するフィン５２は円
管５０の軸方向にガスが流通可能な構造となっている。
フィン５２を備えた円管５０は、円環状の断熱構造を有
するトラップ部４８から取り出し可能な構造を有してい
る。

【００３６】図６は集塵機の概略的構成図を示し、集塵
機本体６０の内部には、中心部に孔部を有するＳＵＳ製
の区画部材６２が配置されており、この孔部にポリエス
テル製の袋状のろ布６４が設けられている。集塵機本体
６０の側面下部側には回収装置のトラップ部４８に連通
するガス入口６６が設けられ、集塵機本体６０の側面上
部側には後記する循環ブロワー１６に連通するガス出口
６８が設けられている。図中、７０はパルスガス導入口
である。

【００３７】循環ブロワー１６は、小型のモータを円筒
型の容器内に組み込んだ構造のものが望ましく、モータ
のファン内部に副生成物の微粉が混入しないようにモー
タ部と循環部を隔離した構造が望ましい。

【００３８】（炭化ケイ素粉体の製造方法）次の上記し
た構造からなる炭化ケイ素粉体用製造装置による炭化ケ
イ素粉体の製造方法を説明する。図３（Ｂ）に示す黒鉛
試料容器４２内に炭化ケイ素原料混合物を炭化した試料
を充填し、この黒鉛試料容器４２を図１に示す反応炉の
黒鉛容器２２内に多段に積み重ねて配置する。次に電極
３８に通電し、黒鉛ケース２０内を所定の温度に保持し
て焼成を行う。焼成を行う際は、モータ３０を駆動さ
せ、管状部材２８を回転させる。回転速度は可変式で回
転速度は５分で１回転程度が好ましい。また、ガス流入
装置１８からアルゴン等の不活性ガスが管状部材２８を
介して黒鉛容器２２内に導入する。この不活性ガスは、
黒鉛試料容器４２に設けられた孔部を経て各段の黒鉛試
料容器４２内に流入する。昇温条件としては、昇温速度
０．５〜１０℃／分、最高温度１６００〜２１００℃で
行う。

【００３９】この焼成過程で、１４００〜２１００℃の
温度で反応が開始され、反応生成物であるＳｉＣと副生
成物であるＳｉ、ＳｉＯ、ＣＯガスが発生する。これら
の副生成物を含むガスは、黒鉛容器２２内に導入される
不活性ガスによって、黒鉛容器２２からガス出口３４を
経て回収装置１４に送られる。

【００４０】回収装置１４においては、副生成物を含む
ガスは、ガス入口から導入されてトラップ部４８に到達
する。トラップ部４８内に配置された円管５０内には冷
却水が導入されており、ここで副生成物を含むガスは急
冷されてフィン５２の周囲に主としてＳｉＯが吸着さ
れ、ガス中のＣＯガスはその一部がガス排出管より排出
され、水封ポンプを経て燃焼炉にて燃焼され、残りのＣ
Ｏガスは循環系統内を循環する。

【００４１】ガス中からＳｉＯ等が除去されたガスは集
塵機１４のガス入口６６から導入され、ろ布６４で微粉
からなる不純物が捕獲され、ガスはガス出口６８から循
環ブロワー１６及びガス流入装置１８を経て再び反応炉
１０に返送される。ガス流入装置１８による不活性ガス
の送風量は、反応炉１０の大きさに依存するが、一般に
１０〜５００Ｌ／分であり、好ましくは１００〜３００
Ｌ／分程度で運転される。

【００４２】これらの一連の操作によりアルゴンガス等
の不活性ガスは、反応炉１０、回収装置１２、集塵機１
４、循環ブロワー１６、ガス流入装置１８を循環し、副
生成物が除去される。

【００４３】一バッチの焼成工程が終了すると、回収装
置１２においては、フィン５２を備えた円管５０は、こ
れを固定した蓋部材と共に円環状のトラップ部４８から
取り出される。そして、フィン５２に固着した微粉等が
除去される。また、集塵機１４においては、ろ布６４に
微粉が密着し、目詰まりを起こすので、パルスガス導入
口７０からガスが周期的に吹き込まれ、ろ布６４に付着
した微粉等がろ布６４から除去される。

【００４４】この場合、ろ布６４の目が細かすぎると目
詰まりが生じやすくなり、目が粗すぎると、微粉状の副
生成物がガスと共にろ布６４を通過するため、得られる
炭化ケイ素粉体の純度が低下するので、ろ布６４の目の
粗さは適宜選定すべきである。また、ろ布６４における
通気度は５〜３０ｃｃ／ｃｍ² ／ｓｅｃが好ましく、よ
り好ましくは１４〜２０ｃｃ／ｃｍ² ／ｓｅｃである。

【００４５】なお、上記した実施の形態においては、反
応炉１０における不活性ガスの流入方向と反対方向から
該不活性ガスと炭化ケイ素の焼成時に発生する不純物と
を含むガスを前記反応炉から排気する実施の形態を示し
たが、反応炉１０において不活性ガスの流入方向と異な
る方向であれはよく、例えば、反応炉１０の側面部から
排気してもよい。

【００４６】

【実施例】以下、本発明の実施例をさらに詳細に説明す
る。 （実施例１）ケイ素質原料としてエチルシリケート、炭
素質原料としてノボール型フェノール樹脂を、そのＣ／
Ｓｉ比が２．０になる様に各々の量を調整し攪拌混合し
た。次にこの混合物を１００〜１８０℃の温度で約２時
間硬化させた後、得られた樹脂状固形物を窒素雰囲気
中、９００℃の温度で約１．５時間炭化処理を行った炭
化ケイ素の原料混合物を、図３（Ｂ）に示す底板と側面
筒状体とを組み立てた後の黒鉛試料容器に充填した。

【００４７】この黒鉛試料容器を図１に示す炭化ケイ素
粉体用製造装置の黒鉛容器２２に設置し、アルゴン雰囲
気中、５℃／分で１８７０℃まで昇温し、そのまま２０
分間保持した後、１５℃で降温して炭化ケイ素粉体を製
造した。

【００４８】＜評価＞この一連の操作を同じ黒鉛試料容
器を用いて２０回繰り返し行った。１回目、５回目、１
０回目、２０回目の操作終了時に、黒鉛試料容器にクラ
ックが発生したか否かを目視で観察し、さらに製造され
た炭化ケイ素焼結体中の炭素の含有量、炭化ケイ素の平
均粒径、及び炭化ケイ素粉体の粒度分布を測定した。結
果を表１に示す。なお、炭素の含有量の測定は、炭素分
析装置（堀場カーボン社製「アナライザーＥＭＩＡ−１
１０」）を用いて行い、炭化ケイ素粉体の粒度分布を測
定は、粒度分布測定装置（コールター社製「ＬＳ２３
０」）を用いて行った。

【００４９】（比較例１）図７に示す従来の底板と側面
筒状体とが完全に接合している黒鉛試料容器を用いた以
外は、実施例１と同様に炭化ケイ素粉体を製造した。図
７に示す従来の黒鉛容器９４は、円盤状底板部９４ａと
側面円筒状部９４ｂとが一体であり、側面円筒状部９４
ｂの中央部上方には、孔部９４ｃが設けられている。ま
た、円盤状底板９４ａの下部周縁部、及び側面円筒状部
９４ｂの上部周縁部には、円周に沿ってそれぞれ段差部
９４ｄ及び段差部９０ｅが設けられている。 ＜評価＞この一連の操作を同じ黒鉛試料容器を用いて２
０回繰り返し行った。１回目、５回目、１０回目、２０
回目の操作終了時に、黒鉛試料容器にクラックが発生し
たか否かを目視で観察し、さらに製造された炭化ケイ素
焼結体中の炭素の含有量、炭化ケイ素の平均粒径、及び
炭化ケイ素粉体の粒度分布を測定した。結果を表２に示
す。

【００５０】

【表１】

【００５１】

【表２】

【００５２】

【発明の効果】以上のように本発明によれば、連続し
て、高純度で、且つ均一な粒径の炭化ケイ素粉体を得る
ことができる炭化ケイ素粉体用製造装置及びこれを用い
た炭化ケイ素粉体の製造方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】 本発明の炭化ケイ素粉体用製造装置の好まし
い一実施の形態を示す概略的構成図である。

【図２】 図１の装置における反応炉の好ましい一実施
の形態を示す断面図である。

【図３】 （Ａ）は底板と側面筒状体とを組み立てる前
の黒鉛試料容器の好ましい一実施の形態を示す概略断面
図であり、（Ｂ）は底板と側面筒状体とを組み立てた後
の黒鉛試料容器の好ましい一実施の形態を示す概略断面
図である。

【図４】 （Ａ）は底板と側面筒状体とを組み立てる前
の黒鉛試料容器の好ましい一実施の形態を示す概略断面
図であり、（Ｂ）は底板と側面筒状体とを組み立てた後
の黒鉛試料容器の好ましい一実施の形態を示す概略断面
図である。

【図５】 図１の装置における回収装置の好ましい一実
施の形態を示す概略的構成図である。

【図６】 図１の装置における集塵機の好ましい一実施
の形態を示す概略的構成図である。

【図７】 比較例１で用いた従来の底板と側面筒状体と
が完全に接合している黒鉛試料容器の概略断面図であ
る。

【符号の説明】

１０ 反応炉 １２ 回収装置 １４ 集塵機 １６ 循環ブロワー １８ ガス流入装置 ２０ 黒鉛ケース ２６ 反応炉本体 ２８ 管状部材 ３０ モータ ３２ 黒鉛容器 ３４ ガス出口 ３８ 電極 ４０ 放射温度計 ４２ 黒鉛試料容器 ４８ トラップ部 ５０ 円管 ５２ フィン ６０ 集塵機本体 ６２ 区画部材 ６４ ろ布 ６６ ガス入口 ６８ ガス出口 ７０ パルスガス導入口 ９０、９２ 側面円筒状体（側面筒状体） ９１、９３ 円盤状底板（底板）

Claims (11)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 炭化ケイ素の原料混合物を黒鉛試料容器
   に充填して設置させ不活性雰囲気下で焼成して炭化ケイ
   素粉体を得る反応炉と、該反応炉の一方向より不活性ガ
   スを流入するガス流入装置と、前記不活性ガスの流入方
   向と異なる方向から該不活性ガスと炭化ケイ素の焼成時
   に発生する不純物とを含むガスを前記反応炉から排気し
   て不純物を回収する手段と、該手段からの不活性ガスを
   前記ガス流入装置に返送させる循環系統と、を具備する
   炭化ケイ素粉体用製造装置であって、該黒鉛試料容器の
   底板と側面筒状体とが別体であり、且つ底板の周縁部と
   側面筒状体の下部周縁部とが当接していることを特徴と
   する炭化ケイ素粉体用製造装置。
2. 【請求項２】 黒鉛試料容器の底板中央部に凸部が設け
   てあることをことを特徴とする請求項１に記載の炭化ケ
   イ素粉体用製造装置。
3. 【請求項３】 黒鉛試料容器の側面筒状体に孔部が設け
   てあることを特徴とする請求項１又は２に記載の炭化ケ
   イ素粉体用製造装置。
4. 【請求項４】 前記不活性ガスの流入方向と反対方向か
   ら該不活性ガスと炭化ケイ素の焼成時に発生する不純物
   とを含むガスを前記反応炉から排気して不純物を回収す
   る手段を具備していることを特徴とする請求項１〜３の
   いずれかに記載の炭化ケイ素粉体用製造装置。
5. 【請求項５】 前記不純物を回収する手段が、不活性ガ
   スと炭化ケイ素の焼成時に発生する不純物とを含むガス
   を冷却して不純物を固化する装置と集塵機とからなるこ
   とを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の炭化ケ
   イ素粉体用製造装置。
6. 【請求項６】 前記反応炉がバッチ式反応炉であること
   を特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の炭化ケイ
   素粉体用製造装置。
7. 【請求項７】 炭化ケイ素の原料混合物を黒鉛試料容器
   に充填して設置されている反応炉の一方向から不活性ガ
   スを流入して反応炉内を不活性ガス雰囲気とし、１７０
   ０℃以上の温度で焼成すると共に該不活性ガスの流入方
   向とは異なる方向から不活性ガスと炭化ケイ素の焼成時
   に発生する不純物とを含むガスを反応炉から排気して不
   純物を回収し、不活性ガスを前記反応炉に返送させるこ
   とを特徴とする炭化ケイ素粉体の製造方法であって、該
   黒鉛試料容器の底板と側面筒状体とが別体であり、且つ
   底板の周縁部と側面筒状体の下部周縁部とが当接してい
   ることを特徴とする炭化ケイ素粉体の製造方法。
8. 【請求項８】 黒鉛試料容器の底板中央部に凸部が設け
   てあることを特徴とする請求項７に記載の炭化ケイ素粉
   体の製造方法。
9. 【請求項９】 黒鉛試料容器の側面筒上状部に孔部が設
   けてあることを特徴とする請求項７又は８に記載の炭化
   ケイ素粉体の製造方法。
10. 【請求項１０】 前記不活性ガスの流入方向と反対方向
    から該不活性ガスと炭化ケイ素の焼成時に発生する不純
    物とを含むガスを前記反応炉から排気することを特徴と
    する請求項７〜９のいずれかに記載の炭化ケイ素粉体の
    製造方法。
11. 【請求項１１】 不活性ガスと炭化ケイ素の焼成時に発
    生する不純物とを含むガスを冷却して不純物を固化して
    回収することを特徴とする請求項７〜１０のいずれかに
    記載の炭化ケイ素粉体の製造方法。