JP2000113891A - 電極活物質組成物 - Google Patents
電極活物質組成物Info
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 ジスルフィド系化合物が本来有する高理論エ
ネルギー密度が良好に発揮でき、高エネルギー容量で良
好な充放電特性を持つ二次電池用電極活物質組成物を得
る。 【解決手段】 ジスルフィド系化合物１重量部に、電子
導電性高分子０．０５〜１０重量部、フェニレンジアミ
ン誘導体０．１〜３重量部、イオン伝導性高分子０．０
５〜１０重量部および導電性炭素粉末０．０５〜１重量
部を配合した組成物。
ネルギー密度が良好に発揮でき、高エネルギー容量で良
好な充放電特性を持つ二次電池用電極活物質組成物を得
る。 【解決手段】 ジスルフィド系化合物１重量部に、電子
導電性高分子０．０５〜１０重量部、フェニレンジアミ
ン誘導体０．１〜３重量部、イオン伝導性高分子０．０
５〜１０重量部および導電性炭素粉末０．０５〜１重量
部を配合した組成物。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、特にリチウム二次
電池用正極活物質などに好適な電極活物質組成物組成物
に関する。
電池用正極活物質などに好適な電極活物質組成物組成物
に関する。
【０００２】
【従来の技術】チオール基（−ＳＨ）もしくはチオラー
ト基（−ＳＭ：Ｍは１価の金属）を有する化合物におい
ては、酸化によりチオール基もしくはチオラート基がプ
ロトンもしくは金属イオンを放出して、他の分子との間
もしくは分子内にジスルフィド結合（−ＳＳ−）を形成
し、還元によりジスルフィド結合が解裂して再度チオー
ル基ないしはチオラート基に戻るという性質を有する。
このような可逆反応を起こしうる化合物、すなわち分子
内に少なくとも一つのチオール基、チオラート基ないし
はジスルフィド基を有する化合物を、ここではジスルフ
ィド系化合物と総称する。このような化合物を二次電池
の正極活物質として用いるという提案がなされている
（米国特許４，８３３，０４８号）。これは、ジスルフ
ィド系化合物の酸化還元反応における化学当量が小さ
く、酸化還元電位が大きいため、理論エネルギー密度が
非常に高くなるためであり、小型軽量高容量の二次電池
が実現可能となるためである。
ト基（−ＳＭ：Ｍは１価の金属）を有する化合物におい
ては、酸化によりチオール基もしくはチオラート基がプ
ロトンもしくは金属イオンを放出して、他の分子との間
もしくは分子内にジスルフィド結合（−ＳＳ−）を形成
し、還元によりジスルフィド結合が解裂して再度チオー
ル基ないしはチオラート基に戻るという性質を有する。
このような可逆反応を起こしうる化合物、すなわち分子
内に少なくとも一つのチオール基、チオラート基ないし
はジスルフィド基を有する化合物を、ここではジスルフ
ィド系化合物と総称する。このような化合物を二次電池
の正極活物質として用いるという提案がなされている
（米国特許４，８３３，０４８号）。これは、ジスルフ
ィド系化合物の酸化還元反応における化学当量が小さ
く、酸化還元電位が大きいため、理論エネルギー密度が
非常に高くなるためであり、小型軽量高容量の二次電池
が実現可能となるためである。
【０００３】しかしながら、ジスルフィド系化合物は、
電極上における酸化還元反応が遅い、導電性ではないな
どの欠点を有するため、これを正極活物質に用いた二次
電池では、現実には理論エネルギー密度から予測される
高容量の電池を得るまでには至っておらず、特に室温付
近の温度条件下での容量が十分ではない欠点がある。こ
のような欠点を解決するために、ジスルフィド系化合物
をポリアニリンなどの導電性高分子と複合化した組成物
などが提案されている（特開平８−２１３０２１号公報
等）。
電極上における酸化還元反応が遅い、導電性ではないな
どの欠点を有するため、これを正極活物質に用いた二次
電池では、現実には理論エネルギー密度から予測される
高容量の電池を得るまでには至っておらず、特に室温付
近の温度条件下での容量が十分ではない欠点がある。こ
のような欠点を解決するために、ジスルフィド系化合物
をポリアニリンなどの導電性高分子と複合化した組成物
などが提案されている（特開平８−２１３０２１号公報
等）。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】よって、本発明におけ
る課題は、ジスルフィド系化合物が有する高い理論エネ
ルギー密度を十分に活した高容量の二次電池が得られる
ようにすることにある。
る課題は、ジスルフィド系化合物が有する高い理論エネ
ルギー密度を十分に活した高容量の二次電池が得られる
ようにすることにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】かかる課題は、ジスルフ
ィド系化合物１重量部、電子伝導性高分子０．０５〜１
０重量部、フェニレンジアミン誘導体０．１〜３重量
部、イオン伝導性高分子０．０５〜１０重量部および導
電性炭素粉末０．０５〜１重量部を含む組成物を電極活
物質とすることで解決できる。
ィド系化合物１重量部、電子伝導性高分子０．０５〜１
０重量部、フェニレンジアミン誘導体０．１〜３重量
部、イオン伝導性高分子０．０５〜１０重量部および導
電性炭素粉末０．０５〜１重量部を含む組成物を電極活
物質とすることで解決できる。
【０００６】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳しく説明する。
本発明の組成物において使用されるジスルフィド系化合
物としては、例えば２，５−ジメチルメルカプト−１，
３，４−チアジアゾール（ＤＭｃＴ）、トリアジントリ
チオール、ペンタエリスリトールテトラメルカプトアセ
テート、ＨＳ（ＣＨ2）ｎＳＨ（ｎは整数）で表される
直鎖状ジチオール、これらの化合物のチオ ール基のプ
ロトンの一部もしくは全部をアルカリ金属で置換した化
合物、これら化合物がジスルフィド結合により多量体と
なった化合物などの１種または２種以上が用いられる。
本発明の組成物において使用されるジスルフィド系化合
物としては、例えば２，５−ジメチルメルカプト−１，
３，４−チアジアゾール（ＤＭｃＴ）、トリアジントリ
チオール、ペンタエリスリトールテトラメルカプトアセ
テート、ＨＳ（ＣＨ2）ｎＳＨ（ｎは整数）で表される
直鎖状ジチオール、これらの化合物のチオ ール基のプ
ロトンの一部もしくは全部をアルカリ金属で置換した化
合物、これら化合物がジスルフィド結合により多量体と
なった化合物などの１種または２種以上が用いられる。
【０００７】また、フェニレンジアミン誘導体として
は、１，４−フェニレンジアミン、Ｎ，Ｎ´−ジフェニ
ル−１，４−フェニレンジアミン（ＤＰＰＤＡ）、４−
アミノジフェニルアミンなどの１種または２種以上が用
いられる。
は、１，４−フェニレンジアミン、Ｎ，Ｎ´−ジフェニ
ル−１，４−フェニレンジアミン（ＤＰＰＤＡ）、４−
アミノジフェニルアミンなどの１種または２種以上が用
いられる。
【０００８】また、電子伝導性高分子としては、代表的
なものとしてポリチオフェン、ポリピロールなどやこれ
らの誘導体、あるいはチオフェン、ピロールなどの共重
合体などが用いられる。
なものとしてポリチオフェン、ポリピロールなどやこれ
らの誘導体、あるいはチオフェン、ピロールなどの共重
合体などが用いられる。
【０００９】導電性炭素粉末としては、アセチレンブラ
ックなどのカーボンブラックが好適であるが、これ以外
の黒鉛粉末なども使用することができる。この導電性炭
素粉末の添加により、組成物全体としての導電性が向上
する。
ックなどのカーボンブラックが好適であるが、これ以外
の黒鉛粉末なども使用することができる。この導電性炭
素粉末の添加により、組成物全体としての導電性が向上
する。
【００１０】また、イオン伝導性高分子としては、ポリ
エチレンオキサイドやポリプロピレンオキサイドなどに
代表されるポリエーテル系化合物の誘導体あるいはそれ
らの共重合体、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、フ
ッ化ビニリデン−ヘキサフルオロポリプロピレン共重合
体（ＰＶｄＦ−ＨＦＰ）、ポリアクリルニトリル、ポリ
メチルメタクリレート、ポリフォスファゼンなどのポリ
マーの１種または２種以上の混合物にアルカリ金属塩を
添加したもの、あるいはこれにさらに可塑剤を添加した
ものが用いられる。このアルカリ金属塩には、そのカチ
オンがリチウムイオン、カリウムイオン、ナトリウムイ
オンなどで、アニオンが過塩素酸イオン、チオシアン酸
イオン、トリフロロメタンスルホン酸イオン、テトラフ
ロロホウ酸イオン、ヘキサフロロリン酸イオン、ビスト
リフロロメチルスルフォニルイミドイオンなどのものが
用いられる。
エチレンオキサイドやポリプロピレンオキサイドなどに
代表されるポリエーテル系化合物の誘導体あるいはそれ
らの共重合体、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、フ
ッ化ビニリデン−ヘキサフルオロポリプロピレン共重合
体（ＰＶｄＦ−ＨＦＰ）、ポリアクリルニトリル、ポリ
メチルメタクリレート、ポリフォスファゼンなどのポリ
マーの１種または２種以上の混合物にアルカリ金属塩を
添加したもの、あるいはこれにさらに可塑剤を添加した
ものが用いられる。このアルカリ金属塩には、そのカチ
オンがリチウムイオン、カリウムイオン、ナトリウムイ
オンなどで、アニオンが過塩素酸イオン、チオシアン酸
イオン、トリフロロメタンスルホン酸イオン、テトラフ
ロロホウ酸イオン、ヘキサフロロリン酸イオン、ビスト
リフロロメチルスルフォニルイミドイオンなどのものが
用いられる。
【００１１】上記可塑剤には、プロピレンカーボネー
ト、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジメチルカーボネ
ート、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ジメチルスル
フォキシド、γ−ブチロラクトン、ジメチルフォルムア
ミド、スルフォランなどの１種または２種以上の混合物
が用いられる。上記アルカリ金属塩の上記ポリマーに対
する添加量は、ポリマー１００重量部に対して５〜５０
重量部程度とされる。また、可塑剤の上記ポリマーに対
する添加量は、ポリマー１００重量部に対して１００〜
１０００重量部程度とされる。このようなイオン伝導性
高分子は、組成物中において、電解質及びバインダーと
しての機能を発揮するものである。
ト、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジメチルカーボネ
ート、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、ジメチルスル
フォキシド、γ−ブチロラクトン、ジメチルフォルムア
ミド、スルフォランなどの１種または２種以上の混合物
が用いられる。上記アルカリ金属塩の上記ポリマーに対
する添加量は、ポリマー１００重量部に対して５〜５０
重量部程度とされる。また、可塑剤の上記ポリマーに対
する添加量は、ポリマー１００重量部に対して１００〜
１０００重量部程度とされる。このようなイオン伝導性
高分子は、組成物中において、電解質及びバインダーと
しての機能を発揮するものである。
【００１２】本発明の組成物は、上記ジスルフィド系化
合物１重量部に対して、電子伝導性高分子０．０５〜１
０重量部、フェニレンジアミン誘導体０．１〜３重量部
を配合してなるものもしくは、これにさらにイオン伝導
性高分子０．０５〜１０重量部、導電性炭素粉末０．０
５〜１重量部を配合してなるものである。上記電子伝導
性高分子の配合量が０．０５重量部未満では組成物中に
おける均一かつ十分な電子伝導性の付与に不都合であ
り、１０重量部を越えるとエネルギー密度が低下する。
フェニレンジアミン誘導体の配合量が０．１重量部未満
では充放電時の反応抵抗が大きくなり、３重量部を越え
るとエネルギー密度が低下する。また、イオン伝導性高
分子の配合量が０．０５重量部未満ではイオン伝導性が
不十分となり、１０重量部を越えるとエネルギー密度が
低下する。さらに、導電性炭素粉末の配合量が０．０５
重量部未満では電子伝導性が不充分であり、１重量部を
越えるとエネルギー密度及び膜の可撓性が低下する。
合物１重量部に対して、電子伝導性高分子０．０５〜１
０重量部、フェニレンジアミン誘導体０．１〜３重量部
を配合してなるものもしくは、これにさらにイオン伝導
性高分子０．０５〜１０重量部、導電性炭素粉末０．０
５〜１重量部を配合してなるものである。上記電子伝導
性高分子の配合量が０．０５重量部未満では組成物中に
おける均一かつ十分な電子伝導性の付与に不都合であ
り、１０重量部を越えるとエネルギー密度が低下する。
フェニレンジアミン誘導体の配合量が０．１重量部未満
では充放電時の反応抵抗が大きくなり、３重量部を越え
るとエネルギー密度が低下する。また、イオン伝導性高
分子の配合量が０．０５重量部未満ではイオン伝導性が
不十分となり、１０重量部を越えるとエネルギー密度が
低下する。さらに、導電性炭素粉末の配合量が０．０５
重量部未満では電子伝導性が不充分であり、１重量部を
越えるとエネルギー密度及び膜の可撓性が低下する。
【００１３】本発明の組成物を用いて、電極体を形成す
るには、所定の配合量の混合物を溶媒に溶解もしくは分
散させ、この液体を集電体となる金属箔、金属網などに
塗布、乾燥する方法などがとられる。この際、イオン伝
導性高分子については、アルカリ金属塩を溶解した可塑
剤によってポリエチレンオキサイドなどのベースポリマ
ーを膨潤したものを用いることが好ましい。
るには、所定の配合量の混合物を溶媒に溶解もしくは分
散させ、この液体を集電体となる金属箔、金属網などに
塗布、乾燥する方法などがとられる。この際、イオン伝
導性高分子については、アルカリ金属塩を溶解した可塑
剤によってポリエチレンオキサイドなどのベースポリマ
ーを膨潤したものを用いることが好ましい。
【００１４】（実施例１）ジスルフィド系化合物として
化学重合により得た２，５−ジメチルカプト−１，３，
４−チアジアゾール（ＤＭｃＴ）のジスルフィド重合体
（ポリＤＭｃＴ）１重量部と、フェニレンジアミン誘導
体としてＮ，Ｎ´−ジフェニル−１，４−フェニレンジ
アミン（ＤＰＰＤＡ）０．５重量部と、電子伝導性高分
子としてポリ（３−ヘキシルチオフェン）０．５重量部
と
化学重合により得た２，５−ジメチルカプト−１，３，
４−チアジアゾール（ＤＭｃＴ）のジスルフィド重合体
（ポリＤＭｃＴ）１重量部と、フェニレンジアミン誘導
体としてＮ，Ｎ´−ジフェニル−１，４−フェニレンジ
アミン（ＤＰＰＤＡ）０．５重量部と、電子伝導性高分
子としてポリ（３−ヘキシルチオフェン）０．５重量部
と
【００１５】イオン伝導性高分子としてフッ化ビニリデ
ン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＰＶｄＦ−Ｈ
ＦＰ）を、１モルのＬｉＰＦ6をエチレンカーボネート
／ジエチルカーボネート等量混合可物剤に溶解した溶液
で膨潤させたもの２重量部と、 導電性炭素粉末として
アセチレンブラック０．２重量部とをアセトニトリル／
テトラヒドロフラン混合溶媒中に溶解あるいは分散さ
せ、これをアルミニウム箔上に塗布、乾燥して正極体を
作成した。
ン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＰＶｄＦ−Ｈ
ＦＰ）を、１モルのＬｉＰＦ6をエチレンカーボネート
／ジエチルカーボネート等量混合可物剤に溶解した溶液
で膨潤させたもの２重量部と、 導電性炭素粉末として
アセチレンブラック０．２重量部とをアセトニトリル／
テトラヒドロフラン混合溶媒中に溶解あるいは分散さ
せ、これをアルミニウム箔上に塗布、乾燥して正極体を
作成した。
【００１６】（比較例１）実施例２において、フェニレ
ンジアミン誘導体としてのＮ，Ｎ´−ジフェニル−１，
４−フェニレンジアミン（ＤＰＰＤＡ）０．５重量部を
欠く組成物を用いた他は同様にして正極体を製造した。
ンジアミン誘導体としてのＮ，Ｎ´−ジフェニル−１，
４−フェニレンジアミン（ＤＰＰＤＡ）０．５重量部を
欠く組成物を用いた他は同様にして正極体を製造した。
【００１７】（比較例２）実施例２において、電子伝導
性高分子としてのポリ（３−ヘキシルチオフェン）０．
５重量部を欠く組成物を用いた他は同様にして正極体を
作成した。
性高分子としてのポリ（３−ヘキシルチオフェン）０．
５重量部を欠く組成物を用いた他は同様にして正極体を
作成した。
【００１８】これらの正極体を各々使用し、電解質とし
ての上記実施例２でのイオン伝導性高分子からなる薄膜
と、負極体としてのリチウム金属箔とともに積層し、リ
チウム二次電池を構成し、これを充放電試験用セルホル
ダにセットして、４０℃の恒温槽内において電池特性評
価を行った。
ての上記実施例２でのイオン伝導性高分子からなる薄膜
と、負極体としてのリチウム金属箔とともに積層し、リ
チウム二次電池を構成し、これを充放電試験用セルホル
ダにセットして、４０℃の恒温槽内において電池特性評
価を行った。
【００１９】０．２Ｃ充放電において、実施例２のもの
の初回放電容量を１００とした時の各電池の放電容量
は、表１に示す通りであった。
の初回放電容量を１００とした時の各電池の放電容量
は、表１に示す通りであった。
【００２０】
【表１】
【００２１】表１の結果から、比較例１，２においては
放電容量も十分に得られていない上、サイクル特性が著
しく劣ることがわかる。これに対して実施例１において
は、そのような欠点がなく、優れた電池特性を発揮して
いることが明らかである。
放電容量も十分に得られていない上、サイクル特性が著
しく劣ることがわかる。これに対して実施例１において
は、そのような欠点がなく、優れた電池特性を発揮して
いることが明らかである。
【００２２】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の電極活物
質組成物によれば、高い理論エネルギー密度を有するジ
スルフィド系化合物の酸化還元反応が、電子伝導性高分
子およびフェニレンジアミン誘導体の添加により円滑に
進行するものとなり、二次電池の電極活物質として用い
ることにより、高エネルギー容量と良好な充放電特性を
示す二次電池を得ることができる。
質組成物によれば、高い理論エネルギー密度を有するジ
スルフィド系化合物の酸化還元反応が、電子伝導性高分
子およびフェニレンジアミン誘導体の添加により円滑に
進行するものとなり、二次電池の電極活物質として用い
ることにより、高エネルギー容量と良好な充放電特性を
示す二次電池を得ることができる。
【００２３】また、イオン伝導性高分子および／または
導電性炭素粉末をさらに添加したものでは、一層酸化還
元反応が良好に進行するものとなり、より高いエネルギ
ー容量と優れた充放電特性を示す二次電池を得ることが
できる。
導電性炭素粉末をさらに添加したものでは、一層酸化還
元反応が良好に進行するものとなり、より高いエネルギ
ー容量と優れた充放電特性を示す二次電池を得ることが
できる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 江戸 崇司 東京都江東区木場１丁目５番１号 株式会 社フジクラ内 Ｆターム(参考） 5H029 AJ02 AJ03 AK15 AL12 AM01 AM02 AM03 AM07 CJ22 DJ08 DJ16 EJ04 EJ13 HJ01
Claims (2)
- 【請求項１】 ジスルフィド系化合物１重量部、電子伝
導性高分子０．０５〜１０重量部、フェニレンジアミン
誘導体０．１〜３重量部、イオン伝導性高分子０．０５
〜１０重量部および導電性炭素粉末０．０５〜１重量部
を含む電極活物質組成物。 - 【請求項２】 請求項１記載の電極活物質組成物を金属
集電体上にコーティングしてなる電極体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10294505A JP2000113891A (ja) | 1998-09-30 | 1998-09-30 | 電極活物質組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10294505A JP2000113891A (ja) | 1998-09-30 | 1998-09-30 | 電極活物質組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000113891A true JP2000113891A (ja) | 2000-04-21 |
Family
ID=17808655
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10294505A Withdrawn JP2000113891A (ja) | 1998-09-30 | 1998-09-30 | 電極活物質組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000113891A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2857586A1 (fr) * | 2003-07-16 | 2005-01-21 | Oreal | Composition comprenant au moins un polymere conducteur et au moins un colorant d'oxydation et procede la mettant en oeuvre |
| WO2008108360A1 (ja) * | 2007-03-05 | 2008-09-12 | Toyo Ink Mfg. Co., Ltd. | 電池用組成物 |
| WO2010013786A1 (ja) * | 2008-07-30 | 2010-02-04 | 東洋インキ製造株式会社 | リチウム二次電池用正極合剤ペースト |
| JP2010033957A (ja) * | 2008-07-30 | 2010-02-12 | Toyo Ink Mfg Co Ltd | リチウム二次電池用正極合剤ペースト |
| JP2010055968A (ja) * | 2008-08-28 | 2010-03-11 | Toyo Ink Mfg Co Ltd | リチウム二次電池用正極合剤ペースト |
-
1998
- 1998-09-30 JP JP10294505A patent/JP2000113891A/ja not_active Withdrawn
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2857586A1 (fr) * | 2003-07-16 | 2005-01-21 | Oreal | Composition comprenant au moins un polymere conducteur et au moins un colorant d'oxydation et procede la mettant en oeuvre |
| WO2008108360A1 (ja) * | 2007-03-05 | 2008-09-12 | Toyo Ink Mfg. Co., Ltd. | 電池用組成物 |
| KR100952277B1 (ko) | 2007-03-05 | 2010-04-12 | 도요 잉키 세이조 가부시끼가이샤 | 전지용 조성물 |
| WO2010013786A1 (ja) * | 2008-07-30 | 2010-02-04 | 東洋インキ製造株式会社 | リチウム二次電池用正極合剤ペースト |
| JP2010033957A (ja) * | 2008-07-30 | 2010-02-12 | Toyo Ink Mfg Co Ltd | リチウム二次電池用正極合剤ペースト |
| CN102106023A (zh) * | 2008-07-30 | 2011-06-22 | 东洋油墨制造株式会社 | 锂二次电池用正极合剂糊剂 |
| JP2010055968A (ja) * | 2008-08-28 | 2010-03-11 | Toyo Ink Mfg Co Ltd | リチウム二次電池用正極合剤ペースト |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20060110 |