JP2000048764A - 飛行時間型質量分析計 - Google Patents
飛行時間型質量分析計Info
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- JP2000048764A JP2000048764A JP10209679A JP20967998A JP2000048764A JP 2000048764 A JP2000048764 A JP 2000048764A JP 10209679 A JP10209679 A JP 10209679A JP 20967998 A JP20967998 A JP 20967998A JP 2000048764 A JP2000048764 A JP 2000048764A
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- ion
- ions
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- H01J—ELECTRIC DISCHARGE TUBES OR DISCHARGE LAMPS
- H01J49/00—Particle spectrometers or separator tubes
- H01J49/0027—Methods for using particle spectrometers
- H01J49/0036—Step by step routines describing the handling of the data generated during a measurement
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- H—ELECTRICITY
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- H01J49/26—Mass spectrometers or separator tubes
- H01J49/34—Dynamic spectrometers
- H01J49/40—Time-of-flight spectrometers
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- Analytical Chemistry (AREA)
- Other Investigation Or Analysis Of Materials By Electrical Means (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】高速検出系のダイナミックレンジをより一層拡
大する。 【解決手段】イオン検出器８のマイクロチャンネルプレ
ート８ａで検出されたイオンがアノード８ｂからプリア
ンプに送出されるが、このとき、ＰＮシーケンス発生器
１５からの＋１と−１の符号によるＮ個のＰＮシーケン
スに基づいて、各遅延回路１３1〜１３Nは遅延スペクト
ルを作る。そして、ディコンボリューション演算器１４
がディコンボリューション処理により遅延スペクトルＳ
（ｉ）とＰＮシーケンスとの相互相関を取ることによ
り、復元スペクトルＧ（ｉ）が得られる。これにより、
各ダイナミックレンジが１００の従来のプリアンプ９お
よびＡＤコンバータ１０を用いても、Ｎ×１００のダイ
ナミックレンジを得ることができる。すなわち、飛行時
間型質量分析器の高速検出系のダイナミックレンジをよ
り一層拡大することができるようになる。
大する。 【解決手段】イオン検出器８のマイクロチャンネルプレ
ート８ａで検出されたイオンがアノード８ｂからプリア
ンプに送出されるが、このとき、ＰＮシーケンス発生器
１５からの＋１と−１の符号によるＮ個のＰＮシーケン
スに基づいて、各遅延回路１３1〜１３Nは遅延スペクト
ルを作る。そして、ディコンボリューション演算器１４
がディコンボリューション処理により遅延スペクトルＳ
（ｉ）とＰＮシーケンスとの相互相関を取ることによ
り、復元スペクトルＧ（ｉ）が得られる。これにより、
各ダイナミックレンジが１００の従来のプリアンプ９お
よびＡＤコンバータ１０を用いても、Ｎ×１００のダイ
ナミックレンジを得ることができる。すなわち、飛行時
間型質量分析器の高速検出系のダイナミックレンジをよ
り一層拡大することができるようになる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、試料からイオンを
発生させるとともに、このイオンを加速することによ
り、試料のイオンを質量の大きなイオンと質量の小さな
イオンとに分離してイオン検出器に導入し、試料の質量
分析を行う飛行時間型質量分析計の技術分野に属し、特
に、イオン溜内に外部イオン源からイオンを一旦滞留
し、このイオンをイオン溜から所定のデューティサイク
ルで押し出してイオン検出器に収束させるようになって
いる飛行時間型質量分析計の技術分野に属するものであ
る。
発生させるとともに、このイオンを加速することによ
り、試料のイオンを質量の大きなイオンと質量の小さな
イオンとに分離してイオン検出器に導入し、試料の質量
分析を行う飛行時間型質量分析計の技術分野に属し、特
に、イオン溜内に外部イオン源からイオンを一旦滞留
し、このイオンをイオン溜から所定のデューティサイク
ルで押し出してイオン検出器に収束させるようになって
いる飛行時間型質量分析計の技術分野に属するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】従来、質量分析計として、試料から発生
させたイオンを加速することにより、試料のイオンを質
量の大きなイオンと質量の小さなイオンとに分離して質
量分析器に導入し、試料の質量分析を行う飛行時間型質
量分析計（TOFMS）が提案されている。この飛行時間型
質量分析計は、イオンに同一運動エネルギを与えたと
き、イオンの質量電荷比（ｍ／ｅ、Ｍ：質量数、ｅ：素
電荷）が小さいものほど、イオン検出器に早く到達する
ことを利用している。
させたイオンを加速することにより、試料のイオンを質
量の大きなイオンと質量の小さなイオンとに分離して質
量分析器に導入し、試料の質量分析を行う飛行時間型質
量分析計（TOFMS）が提案されている。この飛行時間型
質量分析計は、イオンに同一運動エネルギを与えたと
き、イオンの質量電荷比（ｍ／ｅ、Ｍ：質量数、ｅ：素
電荷）が小さいものほど、イオン検出器に早く到達する
ことを利用している。
【０００３】このような飛行時間型質量分析計として、
従来、イオンを連続的に出射する連続イオン化法を用い
た垂直加速型飛行時間型質量分析計（Orthogonal Accel
eration TOFMS：OA/TOFMS）が提案されている。
従来、イオンを連続的に出射する連続イオン化法を用い
た垂直加速型飛行時間型質量分析計（Orthogonal Accel
eration TOFMS：OA/TOFMS）が提案されている。
【０００４】図３は、このOA/TOFMSの一例を模式的に示
す図である。図中、１は外部イオン源、２はビーム規制
スリット、３は長さｙ0のイオン溜、４はイオン押出プ
レート、５はイオン溜３のイオン放出口に設けられたグ
リッド、７はTOFMS分光部、８はマイクロチャンネルプ
レート（以下、ＭＣＰとも表す）８ａを有するイオン検
出器、９はＤＣアンプからなるプリアンプ、１０はＡＤ
コンバータ、１１はアベレージャ、１２はホストコンピ
ュータである。
す図である。図中、１は外部イオン源、２はビーム規制
スリット、３は長さｙ0のイオン溜、４はイオン押出プ
レート、５はイオン溜３のイオン放出口に設けられたグ
リッド、７はTOFMS分光部、８はマイクロチャンネルプ
レート（以下、ＭＣＰとも表す）８ａを有するイオン検
出器、９はＤＣアンプからなるプリアンプ、１０はＡＤ
コンバータ、１１はアベレージャ、１２はホストコンピ
ュータである。
【０００５】分析試料は電圧Ｖ1が印加されている外部
イオン源１で連続的にイオン化され、このイオンは運動
エネルギ（ｅＶ1）で加速されて、イオン規制スリット
２を通ってイオン溜３に導入され、ｙ軸方向にドリフト
しながらイオン溜３内をｙ軸（−）方向に飛行する。そ
して、このイオンが長さｙ0のイオン溜３を充満した状
態で、イオン押出プレート４に任意の適当な時間間隔で
イオン押出パルス用の高電圧パルス（振幅電圧＝Ｖ2）
を印加すると、グリッド５が接地電位または接地電位近
傍の電位に保持されているので、イオン溜３内のイオン
は、運動エネルギ（ｅＶ2）でイオン溜３内のイオンの
飛行方向（ｙ軸方向）と垂直なTOFMSの光軸方向（ｚ軸
方向）に加速され、イオン溜３のグリッド５から排出さ
れる。このとき、イオンはドリフト方向の長さｙ0（イ
オン溜３の長さ）のビーム長分が排出される。
イオン源１で連続的にイオン化され、このイオンは運動
エネルギ（ｅＶ1）で加速されて、イオン規制スリット
２を通ってイオン溜３に導入され、ｙ軸方向にドリフト
しながらイオン溜３内をｙ軸（−）方向に飛行する。そ
して、このイオンが長さｙ0のイオン溜３を充満した状
態で、イオン押出プレート４に任意の適当な時間間隔で
イオン押出パルス用の高電圧パルス（振幅電圧＝Ｖ2）
を印加すると、グリッド５が接地電位または接地電位近
傍の電位に保持されているので、イオン溜３内のイオン
は、運動エネルギ（ｅＶ2）でイオン溜３内のイオンの
飛行方向（ｙ軸方向）と垂直なTOFMSの光軸方向（ｚ軸
方向）に加速され、イオン溜３のグリッド５から排出さ
れる。このとき、イオンはドリフト方向の長さｙ0（イ
オン溜３の長さ）のビーム長分が排出される。
【０００６】イオン溜３から排出されたイオンはTOFMS
分光部７に進入し、TOFMS分光部７内を飛行した後、イ
オン検出器８に到達する。このとき、イオンはTOFMS分
光部７内の飛行中に、
分光部７に進入し、TOFMS分光部７内を飛行した後、イ
オン検出器８に到達する。このとき、イオンはTOFMS分
光部７内の飛行中に、
【０００７】
【数１】
【０００８】にしたがって質量分離され、質量の小さい
イオンから順次イオン検出器８のＭＣＰ８ａに検出され
る。その場合、それぞれのイオンのビームは、ほぼｙ0
と同じ長さでＭＣＰ８ａに結像しており、長さｙ０内に
均等分布している。
イオンから順次イオン検出器８のＭＣＰ８ａに検出され
る。その場合、それぞれのイオンのビームは、ほぼｙ0
と同じ長さでＭＣＰ８ａに結像しており、長さｙ０内に
均等分布している。
【０００９】更に、イオンは、イオン検出器８のＭＣＰ
８ａ等で２次電子増倍された後、プリアンプ９で電流電
圧変換され、次いでＡＤコンバータ１０でディタイズさ
れる。そして、所定回数のイオン押出パルスをアベレー
ジャ１１に同期させて、ＡＤコンバータ１０からのディ
ジタル化されたデータがこのアベレージャ１１で所定回
数積算されて、積算されたデータがホストコンピュータ
１２に送られ、分析される。
８ａ等で２次電子増倍された後、プリアンプ９で電流電
圧変換され、次いでＡＤコンバータ１０でディタイズさ
れる。そして、所定回数のイオン押出パルスをアベレー
ジャ１１に同期させて、ＡＤコンバータ１０からのディ
ジタル化されたデータがこのアベレージャ１１で所定回
数積算されて、積算されたデータがホストコンピュータ
１２に送られ、分析される。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】ところで、イオン検出
器８のＭＣＰ８ａで２次電子増倍されたマスピークをプ
ロファイル再現できるように検出するためには、５００
ＭＨｚ〜１ＧＨｚオーダの高速の応答速度を持つプリア
ンプ９とＡＤコンバータ１０により、マスピークをサン
プリングする必要がある。
器８のＭＣＰ８ａで２次電子増倍されたマスピークをプ
ロファイル再現できるように検出するためには、５００
ＭＨｚ〜１ＧＨｚオーダの高速の応答速度を持つプリア
ンプ９とＡＤコンバータ１０により、マスピークをサン
プリングする必要がある。
【００１１】しかしながら、２次電子増倍器として使用
されるＭＣＰ８ａは３桁以上のダイナミックレンジを持
っているにもかかわらず、後続のプリアンプ９とＡＤコ
ンバータ１０は、それらのダイナミックレンジが１００
程度に限定される。このため、従来は、イオン溜３から
の１回のイオン押し出し量を、最大ピークとなる質量イ
オンの強度が１００（相対値として）以下になるように
規制するか、あるいはイオン検出器８のＭＣＰ８ａかプ
リアンプ９のゲインを調整するかのいずれかの一方の手
法が採られれている。その場合、ＡＤコンバータ１０で
ディジタイズ後にアベレージャ１１での積算回数でダイ
ナミックレンジの拡大をしている。
されるＭＣＰ８ａは３桁以上のダイナミックレンジを持
っているにもかかわらず、後続のプリアンプ９とＡＤコ
ンバータ１０は、それらのダイナミックレンジが１００
程度に限定される。このため、従来は、イオン溜３から
の１回のイオン押し出し量を、最大ピークとなる質量イ
オンの強度が１００（相対値として）以下になるように
規制するか、あるいはイオン検出器８のＭＣＰ８ａかプ
リアンプ９のゲインを調整するかのいずれかの一方の手
法が採られれている。その場合、ＡＤコンバータ１０で
ディジタイズ後にアベレージャ１１での積算回数でダイ
ナミックレンジの拡大をしている。
【００１２】しかしながら、これらの方法では、イオン
溜３でのロスが伴うこと、および同質のＳ／Ｎ比を持つ
マススペクトルの測定に時間を有する等の問題があるた
め、１回の測定で得られるマススペクトルの最大イオン
強度と最小イオン強度のピーク比が１００：１に限定さ
れ、イオン検出器８からアベレージャ１１に至る高速検
出系におけるダイナミックレンジが制限されているとい
う問題がある。
溜３でのロスが伴うこと、および同質のＳ／Ｎ比を持つ
マススペクトルの測定に時間を有する等の問題があるた
め、１回の測定で得られるマススペクトルの最大イオン
強度と最小イオン強度のピーク比が１００：１に限定さ
れ、イオン検出器８からアベレージャ１１に至る高速検
出系におけるダイナミックレンジが制限されているとい
う問題がある。
【００１３】本発明は、このような事情に鑑みてなされ
たものであって、その目的は、高速検出系のダイナミッ
クレンジをより一層拡大することのできる飛行時間型質
量分析計を提供することである。
たものであって、その目的は、高速検出系のダイナミッ
クレンジをより一層拡大することのできる飛行時間型質
量分析計を提供することである。
【００１４】
【課題を解決するための手段】前述の課題を解決するた
めに、請求項１も発明は、イオンを出射するイオン源
と、前記イオンが導入されるとともに、このイオンをパ
ルス電圧印加により放出するイオン溜と、このイオン溜
からのイオンを加速する分光部と、この分光部で加速さ
れたイオンを検出するイオン検出器と、一定サイクル
で、符号化された疑似ランダム雑音シーケンス（ＰＮシ
ーケンス）における＋１と−１の符号の疑似ランダムパ
ルス列を発生させるＰＮシーケンス発生器と、このＰＮ
シーケンス発生器からのＰＮシーケンスに基づいて前記
イオン検出器からのスペクトルを遅延して出力する遅延
回路と、この遅延回路からの遅延したスペクトル電流を
電圧に変換するプリアンプと、このプリアンプの電圧を
ディジタル化するＡＤ変換器と、このＡＤ変換器からの
スペクトルデータとＰＮシーケンスの関数との相互相関
を高速演算してディコンボリューション処理されたマス
スペクトルデータを得るディコンボリューション用演算
器と、この演算器で得られたマススペクトルデータが供
給されるホストコンピュータとを少なくとも備えている
ことを特徴としている。
めに、請求項１も発明は、イオンを出射するイオン源
と、前記イオンが導入されるとともに、このイオンをパ
ルス電圧印加により放出するイオン溜と、このイオン溜
からのイオンを加速する分光部と、この分光部で加速さ
れたイオンを検出するイオン検出器と、一定サイクル
で、符号化された疑似ランダム雑音シーケンス（ＰＮシ
ーケンス）における＋１と−１の符号の疑似ランダムパ
ルス列を発生させるＰＮシーケンス発生器と、このＰＮ
シーケンス発生器からのＰＮシーケンスに基づいて前記
イオン検出器からのスペクトルを遅延して出力する遅延
回路と、この遅延回路からの遅延したスペクトル電流を
電圧に変換するプリアンプと、このプリアンプの電圧を
ディジタル化するＡＤ変換器と、このＡＤ変換器からの
スペクトルデータとＰＮシーケンスの関数との相互相関
を高速演算してディコンボリューション処理されたマス
スペクトルデータを得るディコンボリューション用演算
器と、この演算器で得られたマススペクトルデータが供
給されるホストコンピュータとを少なくとも備えている
ことを特徴としている。
【００１５】また、請求項２の発明は、前記イオン検出
器が、均等な長さあるいは均等な有効受光面積を有する
とともに、イオン検出器で検出されたイオンを２次電子
に増幅し、更にこの２次電子を所定数に分割する所定数
のアノードを有するマイクロチャンネルプレートまたは
マイクロスフェアプレートを備えており、前記遅延回路
はそれぞれのアノードに個別に接続されていることを特
徴としている。
器が、均等な長さあるいは均等な有効受光面積を有する
とともに、イオン検出器で検出されたイオンを２次電子
に増幅し、更にこの２次電子を所定数に分割する所定数
のアノードを有するマイクロチャンネルプレートまたは
マイクロスフェアプレートを備えており、前記遅延回路
はそれぞれのアノードに個別に接続されていることを特
徴としている。
【００１６】更に、請求項３の発明は、更に、前記ＡＤ
変換器からのスペクトルデータを所定回数積算するアベ
レージャを備えており、前記ディコンボリューション用
演算器は、このアベレージャからの積算したスペクトル
データとＰＮシーケンスの関数との相互相関を高速演算
してディコンボリューション処理を行うことを特徴とし
ている。
変換器からのスペクトルデータを所定回数積算するアベ
レージャを備えており、前記ディコンボリューション用
演算器は、このアベレージャからの積算したスペクトル
データとＰＮシーケンスの関数との相互相関を高速演算
してディコンボリューション処理を行うことを特徴とし
ている。
【００１７】更に、請求項４の発明は、前記遅延回路が
それぞれプリアンプまたはＡＤコンバータに組み込まれ
ていることを特徴としている。更に、請求項５の発明
は、前記ＰＮシーケンスが、その和が＋１となるＰＮシ
ーケンスであることを特徴としている。
それぞれプリアンプまたはＡＤコンバータに組み込まれ
ていることを特徴としている。更に、請求項５の発明
は、前記ＰＮシーケンスが、その和が＋１となるＰＮシ
ーケンスであることを特徴としている。
【００１８】
【作用】このような構成をした本発明の飛行時間型質量
分析計においては、ＰＮシーケンス発生器から一定サイ
クルでＰＮシーケンスにおける＋１と−１の疑似ランダ
ムなパルス列が、各遅延回路とディコンボリューション
演算器に出力される。＋１の符号のパルス列にしたがっ
て、各遅延回路が遅延時間だけ遅れて遅延スペクトルを
断続的にかつランダムに出力する。これにより、イオン
検出器の各アノードから出力される各スペクトルがそれ
ぞれ遅延回路によって遅延スペクトルとされてプリアン
プに送られる。更に、このイオンの遅延スペクトルはプ
リアンプで電流電圧変換された後、ＡＤコンバータでデ
ィジタル化される。
分析計においては、ＰＮシーケンス発生器から一定サイ
クルでＰＮシーケンスにおける＋１と−１の疑似ランダ
ムなパルス列が、各遅延回路とディコンボリューション
演算器に出力される。＋１の符号のパルス列にしたがっ
て、各遅延回路が遅延時間だけ遅れて遅延スペクトルを
断続的にかつランダムに出力する。これにより、イオン
検出器の各アノードから出力される各スペクトルがそれ
ぞれ遅延回路によって遅延スペクトルとされてプリアン
プに送られる。更に、このイオンの遅延スペクトルはプ
リアンプで電流電圧変換された後、ＡＤコンバータでデ
ィジタル化される。
【００１９】ディコンボリューション演算器は、ＡＤコ
ンバータからのデータとＰＮシーケンス発生器からのＰ
Ｎシーケンスの装置関数とのディコンボリューション処
理を行って、復元されたマススペクトルを得る。この復
元スペクトルにより、各ダイナミックレンジが１００の
従来のプリアンプおよびＡＤコンバータを用いても、所
定回数（Ｎ）×１００のダイナミックレンジが得られ
る。すなわち、飛行時間型質量分析器の高速検出系のダ
イナミックレンジがより一層拡大するものとなる。 そ
して、このマススペクトルデータが逐次データバスを経
由してホストコンピュータに転送される。
ンバータからのデータとＰＮシーケンス発生器からのＰ
Ｎシーケンスの装置関数とのディコンボリューション処
理を行って、復元されたマススペクトルを得る。この復
元スペクトルにより、各ダイナミックレンジが１００の
従来のプリアンプおよびＡＤコンバータを用いても、所
定回数（Ｎ）×１００のダイナミックレンジが得られ
る。すなわち、飛行時間型質量分析器の高速検出系のダ
イナミックレンジがより一層拡大するものとなる。 そ
して、このマススペクトルデータが逐次データバスを経
由してホストコンピュータに転送される。
【００２０】
【発明の実施の形態】以下、図面を用いて本発明の実施
の形態を説明する。図１は、本発明にかかる飛行時間型
質量分析計の実施の形態の一例を部分的に示す図であ
る。
の形態を説明する。図１は、本発明にかかる飛行時間型
質量分析計の実施の形態の一例を部分的に示す図であ
る。
【００２１】この例の飛行時間型質量分析計は、前述の
図３に示すOA/TOFMSと同様の、外部イオン源１、ビーム
規制スリット２、イオン溜３、イオン押出プレート４、
グリッド５、TOFMS分光部７、ＭＣＰ８ａを有するイオ
ン検出器８、プリアンプ９、ＡＤコンバータ１０、アベ
レージャ１１、およびホストコンピュータ１２を備えて
いる。更に、この例の飛行時間型質量分析計は、図１に
示すようにイオン検出器８のＭＣＰ８ａがｙ方向に均一
の長さを有する複数（Ｎ）個に分割されて配設されたア
ノード８ｂと、各アノード８ｂとプリアンプ９との間の
接続回路にそれぞれ配設された遅延回路１３1〜１３Nと
からなる遅延手段１３と、アベレージャ１１とホストコ
ンピュータ１２との間に配設され、アベレージャ１１か
らの所定回数積算されたデータと後述するＰＮシーケン
ス発生手段１５からのＰＮシーケンスとのディコンボリ
ューション処理を行うディコンボリューション演算器１
４と、遅延手段１３の各遅延回路１３1〜１３Nとディコ
ンボリューション演算器１４とに後述する＋１と−１の
符号による疑似ランダムなパルス列のＰＮシーケンスを
送出するＰＮシーケンス発生手段１５とを備えている。
図３に示すOA/TOFMSと同様の、外部イオン源１、ビーム
規制スリット２、イオン溜３、イオン押出プレート４、
グリッド５、TOFMS分光部７、ＭＣＰ８ａを有するイオ
ン検出器８、プリアンプ９、ＡＤコンバータ１０、アベ
レージャ１１、およびホストコンピュータ１２を備えて
いる。更に、この例の飛行時間型質量分析計は、図１に
示すようにイオン検出器８のＭＣＰ８ａがｙ方向に均一
の長さを有する複数（Ｎ）個に分割されて配設されたア
ノード８ｂと、各アノード８ｂとプリアンプ９との間の
接続回路にそれぞれ配設された遅延回路１３1〜１３Nと
からなる遅延手段１３と、アベレージャ１１とホストコ
ンピュータ１２との間に配設され、アベレージャ１１か
らの所定回数積算されたデータと後述するＰＮシーケン
ス発生手段１５からのＰＮシーケンスとのディコンボリ
ューション処理を行うディコンボリューション演算器１
４と、遅延手段１３の各遅延回路１３1〜１３Nとディコ
ンボリューション演算器１４とに後述する＋１と−１の
符号による疑似ランダムなパルス列のＰＮシーケンスを
送出するＰＮシーケンス発生手段１５とを備えている。
【００２２】アノード８ｂの個数Ｎ（＝２n-1；ｎは正
の正数）の値は、イオン溜３の長さｙ0やＭＣＰ８ａと
アノード８ｂの物理的長さで限定されるが、大きい整数
値ほどＰＮシーケンスの基づくアルゴリズム上、有利で
ある。また、各アノード８ｂの長さは、ｙ0／Ｎより若
干短いか、位置的にずらして、できる限り最大のイオン
量を取れるように配置することが望ましい。
の正数）の値は、イオン溜３の長さｙ0やＭＣＰ８ａと
アノード８ｂの物理的長さで限定されるが、大きい整数
値ほどＰＮシーケンスの基づくアルゴリズム上、有利で
ある。また、各アノード８ｂの長さは、ｙ0／Ｎより若
干短いか、位置的にずらして、できる限り最大のイオン
量を取れるように配置することが望ましい。
【００２３】また、ディコンボリューション演算器１４
は、相互相関計算を実行できる機能を有する専用のプロ
セッサユニットまたはソフトウェアによる処理ができる
機能を有するものであれば、どのようなものでもよい。
は、相互相関計算を実行できる機能を有する専用のプロ
セッサユニットまたはソフトウェアによる処理ができる
機能を有するものであれば、どのようなものでもよい。
【００２４】更に、この例の飛行時間型質量分析計で
は、ＰＮシーケンス発生手段１５から、符号化された疑
似ランダム雑音シーケンス（Pseudo-random noise sequ
ence ;PN sequence、ＰＮシーケンス）を装置関数とし
たパルス列を繰り返し断続的に発生させる。このＰＮシ
ーケンスの一例として、２Ｎ−１＝１５個で一定時間間
隔ｔxで＋１と−１の符号からなるＰＮシーケンスを、
図２（ａ）に示す。また、このＰＮシーケンスによって
遅延したｎ｛ｎ＝（２Ｎ−１）／２＝８個からなるイオ
ンの遅延スペクトル｛Ｓ（ｉ）｝を図２（ｂ）に示す。
更に、ＰＮシーケンス発生手段１５からのＰＮシーケン
スと遅延スペクトルとの相互相関させた復元スペクトル
を図２（ｃ）に示す。
は、ＰＮシーケンス発生手段１５から、符号化された疑
似ランダム雑音シーケンス（Pseudo-random noise sequ
ence ;PN sequence、ＰＮシーケンス）を装置関数とし
たパルス列を繰り返し断続的に発生させる。このＰＮシ
ーケンスの一例として、２Ｎ−１＝１５個で一定時間間
隔ｔxで＋１と−１の符号からなるＰＮシーケンスを、
図２（ａ）に示す。また、このＰＮシーケンスによって
遅延したｎ｛ｎ＝（２Ｎ−１）／２＝８個からなるイオ
ンの遅延スペクトル｛Ｓ（ｉ）｝を図２（ｂ）に示す。
更に、ＰＮシーケンス発生手段１５からのＰＮシーケン
スと遅延スペクトルとの相互相関させた復元スペクトル
を図２（ｃ）に示す。
【００２５】そして、この例では、ＰＮシーケンスに基
づいて発生するパルス列について、次のように定義して
いる。すなわち、一定時間間隔で＋１か−１の値のいず
れかの値をランダムにとるＮ個のパルスからなるＰＮシ
ーケンスを｛ｆ（ｔ）＝Ｆ（ｉ）｝と表すと、この和
は、式
づいて発生するパルス列について、次のように定義して
いる。すなわち、一定時間間隔で＋１か−１の値のいず
れかの値をランダムにとるＮ個のパルスからなるＰＮシ
ーケンスを｛ｆ（ｔ）＝Ｆ（ｉ）｝と表すと、この和
は、式
【００２６】
【数２】
【００２７】で示すように必ず＋１か−１になる。図２
（ａ）で示す例では、ｆ（ｔ）＝ΣＦ（ｉ）＝＋１とな
る。また、このパルス列の自己相関関数をＫ（ｉ）とす
ると、Ｋ（ｉ）は、
（ａ）で示す例では、ｆ（ｔ）＝ΣＦ（ｉ）＝＋１とな
る。また、このパルス列の自己相関関数をＫ（ｉ）とす
ると、Ｋ（ｉ）は、
【００２８】
【数３】
【００２９】で表される。したがって、Ｎ個のアノード
８ｂによって得られるスペクトル信号列をＳ（ｉ）とし
て、ＰＮシーケンスのΣＦ（ｉ）＝＋１とこのＳ（ｉ）
との相関を｛Ｇ（ｉ）｝とすると、Ｇ+（ｉ）は、
８ｂによって得られるスペクトル信号列をＳ（ｉ）とし
て、ＰＮシーケンスのΣＦ（ｉ）＝＋１とこのＳ（ｉ）
との相関を｛Ｇ（ｉ）｝とすると、Ｇ+（ｉ）は、
【００３０】
【数４】
【００３１】で表される。この数式４は、ＰＮシーケン
スからなるＮ回のパルシングで得られたＮ回の重畳した
観測スペクトルをディコンボリューション（重畳をほど
く）すると、Ｎ回の積算したイオン強度で復元スペクト
ルが得られることを示している。
スからなるＮ回のパルシングで得られたＮ回の重畳した
観測スペクトルをディコンボリューション（重畳をほど
く）すると、Ｎ回の積算したイオン強度で復元スペクト
ルが得られることを示している。
【００３２】このように構成されたこの例の飛行時間型
質量分析計においては、数式１にしたがってイオンとし
て検出される可能性のある最大質量のイオＰンの飛行時
間ｔMAXを算出し、この時間ｔMAX以上に時間間隔のサイ
クルでもって、繰り返し複数（ｍ）回のイオン押出パル
スＶ2をイオン押出プレート４に印加する。これによ
り、従来と同様にイオン溜３からイオンが放出され、こ
のイオンはTOFMS分光部７で加速されてイオン検出器８
のＭＣＰ８ａに入射されえこのＭＣＰ８ａで検出され
る。そして、検出されたイオンはＭＣＰ８ａで２次電子
に増幅された後、この２次電子電流がアノード８ｂで均
等にＮ個に分割される。
質量分析計においては、数式１にしたがってイオンとし
て検出される可能性のある最大質量のイオＰンの飛行時
間ｔMAXを算出し、この時間ｔMAX以上に時間間隔のサイ
クルでもって、繰り返し複数（ｍ）回のイオン押出パル
スＶ2をイオン押出プレート４に印加する。これによ
り、従来と同様にイオン溜３からイオンが放出され、こ
のイオンはTOFMS分光部７で加速されてイオン検出器８
のＭＣＰ８ａに入射されえこのＭＣＰ８ａで検出され
る。そして、検出されたイオンはＭＣＰ８ａで２次電子
に増幅された後、この２次電子電流がアノード８ｂで均
等にＮ個に分割される。
【００３３】一方、ＰＮシーケンス発生器１５から、図
２（ａ）に示すように、一定サイクルｔxでＰＮシーケ
ンスにおける＋１と−１の疑似ランダムなパルス列が、
各遅延回路１３1〜１３Nとディコンボリューション演算
器１４に出力される。＋１の符号のパルス列にしたがっ
て、各遅延回路１３1〜１３Nが図２（ｂ）に示すように
遅延時間ｔDだけ遅れて正の遅延スペクトルＳ（ｉ）を
断続的にかつランダムに出力する。これにより、イオン
検出器８の各アノード８ｂから出力されるＮ個に分割さ
れた各スペクトルがそれぞれ遅延回路１３1〜１３Nによ
って遅延されてプリアンプ９に送られる。更に、イオン
はプリアンプ９で電流電圧変換された後、ＡＤコンバー
タ１０でディジタル化されて、アベレージャ１１に送ら
れる。
２（ａ）に示すように、一定サイクルｔxでＰＮシーケ
ンスにおける＋１と−１の疑似ランダムなパルス列が、
各遅延回路１３1〜１３Nとディコンボリューション演算
器１４に出力される。＋１の符号のパルス列にしたがっ
て、各遅延回路１３1〜１３Nが図２（ｂ）に示すように
遅延時間ｔDだけ遅れて正の遅延スペクトルＳ（ｉ）を
断続的にかつランダムに出力する。これにより、イオン
検出器８の各アノード８ｂから出力されるＮ個に分割さ
れた各スペクトルがそれぞれ遅延回路１３1〜１３Nによ
って遅延されてプリアンプ９に送られる。更に、イオン
はプリアンプ９で電流電圧変換された後、ＡＤコンバー
タ１０でディジタル化されて、アベレージャ１１に送ら
れる。
【００３４】アベレージャ１１は前述のイオン押出パル
スに同期されており、イオン押出パルスに対応して、Ａ
Ｄコンバータ１０からのディジタル化されたイオンスペ
クトルをｍ回積算し、積算したデータをアベレージャ１
１のメモリのデータエリアに一旦蓄えられる。このよう
に積算することは、TOFMSでの観測スペクトルのＳ／Ｎ
比を飛躍的に向上させる。なお、このアベレージャ１１
は、本発明の検出システムの原理上、不可欠の構成要素
ではなく、省略することもできるが、観測スペクトルの
Ｓ／Ｎ比の向上のために、設けることが望ましい。
スに同期されており、イオン押出パルスに対応して、Ａ
Ｄコンバータ１０からのディジタル化されたイオンスペ
クトルをｍ回積算し、積算したデータをアベレージャ１
１のメモリのデータエリアに一旦蓄えられる。このよう
に積算することは、TOFMSでの観測スペクトルのＳ／Ｎ
比を飛躍的に向上させる。なお、このアベレージャ１１
は、本発明の検出システムの原理上、不可欠の構成要素
ではなく、省略することもできるが、観測スペクトルの
Ｓ／Ｎ比の向上のために、設けることが望ましい。
【００３５】アベレージャ１１でｍ回積算されたデータ
はディコンボリューション演算器１４に送られ、このデ
ィコンボリューション演算器１４は、このデータとＰＮ
シーケンス発生器１５からのＰＮシーケンスの装置関数
とのディコンボリューション処理を行い、ｍ×Ｎの積算
された観測スペクトルから、図２（ｃ）に示すように復
元されたマススペクトルＧ（ｉ）が得られる。このマス
スペクトルデータが逐次データバスを経由してホストコ
ンピュータ１２に転送される。
はディコンボリューション演算器１４に送られ、このデ
ィコンボリューション演算器１４は、このデータとＰＮ
シーケンス発生器１５からのＰＮシーケンスの装置関数
とのディコンボリューション処理を行い、ｍ×Ｎの積算
された観測スペクトルから、図２（ｃ）に示すように復
元されたマススペクトルＧ（ｉ）が得られる。このマス
スペクトルデータが逐次データバスを経由してホストコ
ンピュータ１２に転送される。
【００３６】このように、この例の飛行時間型質量分析
計によれば、イオン検出器８のＭＣＰ８ａで検出された
イオンがアノード８ｂからプリアンプ９に送出される
が、このとき、ＰＮシーケンス発生器１５からの＋１と
−１の符号によるＮ個のＰＮシーケンスに基づいて、各
遅延回路１３1〜１３Nによって遅延スペクトルＳ（ｉ）
を作り、ディコンボリューション演算器１４でディコン
ボリューション処理によりこの遅延スペクトルＳ（ｉ）
とＰＮシーケンスとの相互相関を取ることにより、復元
スペクトルＧ（ｉ）を得るようにしているので、各ダイ
ナミックレンジが１００の従来のプリアンプ９およびＡ
Ｄコンバータ１０を用いても、Ｎ×１００のダイナミッ
クレンジを得ることができる。すなわち、従来のプリア
ンプ９およびＡＤコンバータ１０を用いても、飛行時間
型質量分析器の高速検出系のダイナミックレンジをより
一層拡大することができるよなお、遅延回路用のＰＮシ
ーケンスは図３に示すものに限定されるものではなく、
任意のＮ個の疑似ランダムパルス列で不規則性を有する
ものであればどのようなパルス列を用いることもでき
る。
計によれば、イオン検出器８のＭＣＰ８ａで検出された
イオンがアノード８ｂからプリアンプ９に送出される
が、このとき、ＰＮシーケンス発生器１５からの＋１と
−１の符号によるＮ個のＰＮシーケンスに基づいて、各
遅延回路１３1〜１３Nによって遅延スペクトルＳ（ｉ）
を作り、ディコンボリューション演算器１４でディコン
ボリューション処理によりこの遅延スペクトルＳ（ｉ）
とＰＮシーケンスとの相互相関を取ることにより、復元
スペクトルＧ（ｉ）を得るようにしているので、各ダイ
ナミックレンジが１００の従来のプリアンプ９およびＡ
Ｄコンバータ１０を用いても、Ｎ×１００のダイナミッ
クレンジを得ることができる。すなわち、従来のプリア
ンプ９およびＡＤコンバータ１０を用いても、飛行時間
型質量分析器の高速検出系のダイナミックレンジをより
一層拡大することができるよなお、遅延回路用のＰＮシ
ーケンスは図３に示すものに限定されるものではなく、
任意のＮ個の疑似ランダムパルス列で不規則性を有する
ものであればどのようなパルス列を用いることもでき
る。
【００３７】また、遅延回路１３1〜１３Nの機能をプリ
アンプ９に組み込むようにすることも可能であるが、こ
の場合には、高速プリアンプがＮ個必要になる。更に、
遅延回路１３1〜１３Nの機能をＡＤコンバータ１０に組
み込むようにすることも可能であるが、この場合には、
高速プリアンプとＡＤコンバータとのＮ個の組合せが必
要になる。
アンプ９に組み込むようにすることも可能であるが、こ
の場合には、高速プリアンプがＮ個必要になる。更に、
遅延回路１３1〜１３Nの機能をＡＤコンバータ１０に組
み込むようにすることも可能であるが、この場合には、
高速プリアンプとＡＤコンバータとのＮ個の組合せが必
要になる。
【００３８】更に、本発明は、リニア型、レルレクタ
型、セクター型のいずれの飛行時間型質量分析計にも適
用することができる。更に、前述の例では、ディコンボ
リューション方法として相関法を用いて説明している
が、ＰＮシーケンスを装置関数としたフーリエ変換法を
用いることもできる。
型、セクター型のいずれの飛行時間型質量分析計にも適
用することができる。更に、前述の例では、ディコンボ
リューション方法として相関法を用いて説明している
が、ＰＮシーケンスを装置関数としたフーリエ変換法を
用いることもできる。
【００３９】更に、均等な長さ（または有効受光面積）
のＮ個のアノード８ｂを有するＭＣＰ８ａに代えて、こ
のＭＣＰと同等のマイクロフェアプレート（ＭＳＰ）を
用いることもできる。
のＮ個のアノード８ｂを有するＭＣＰ８ａに代えて、こ
のＭＣＰと同等のマイクロフェアプレート（ＭＳＰ）を
用いることもできる。
【００４０】更に、ＭＣＰやＭＳＰからの２次電子を２
次イオン変換した後、Ｎ分割した電圧信号として取り出
すこともできる。更に、ＭＣＰやＭＳＰからの２次電子
を光変換したフォトダイオードアレイのようなデバイス
でＮ分割した電圧信号として取り出すことも可能であ
る。
次イオン変換した後、Ｎ分割した電圧信号として取り出
すこともできる。更に、ＭＣＰやＭＳＰからの２次電子
を光変換したフォトダイオードアレイのようなデバイス
でＮ分割した電圧信号として取り出すことも可能であ
る。
【００４１】
【発明の効果】以上の説明から明らかなように、本発明
の飛行時間型質量分析計によれば、イオン検出器で検出
されたイオンを遅延回路によって＋１と−１の符号によ
るＮ個のＰＮシーケンスに基づいて遅延スペクトルを作
り、ディコンボリューション演算器でこの遅延スペクト
ルとＰＮシーケンスとをディコンボリューション処理に
より相互相関を取り、復元スペクトルを得るようにして
いるので、従来のプリアンプおよびＡＤコンバータを用
いても、飛行時間型質量分析器の高速検出系のダイナミ
ックレンジをより一層拡大することができるようにな
る。
の飛行時間型質量分析計によれば、イオン検出器で検出
されたイオンを遅延回路によって＋１と−１の符号によ
るＮ個のＰＮシーケンスに基づいて遅延スペクトルを作
り、ディコンボリューション演算器でこの遅延スペクト
ルとＰＮシーケンスとをディコンボリューション処理に
より相互相関を取り、復元スペクトルを得るようにして
いるので、従来のプリアンプおよびＡＤコンバータを用
いても、飛行時間型質量分析器の高速検出系のダイナミ
ックレンジをより一層拡大することができるようにな
る。
【図１】 本発明にかかる飛行時間型質量分析計の実施
の形態の一例を模式的にかつ部分的に示す図である。
の形態の一例を模式的にかつ部分的に示す図である。
【図２】 ＰＮシーケンス、遅延スペクトルおよび復元
スペクトルの相関を示す図である。
スペクトルの相関を示す図である。
【図３】 本発明にも適用される、イオンを連続的に出
射する連続イオン化法を用いた従来の垂直加速型飛行時
間型質量分析計の一例を模式的に示す図である。
射する連続イオン化法を用いた従来の垂直加速型飛行時
間型質量分析計の一例を模式的に示す図である。
１…外部イオン源、２…ビーム規制スリット、３…イオ
ン溜、４…イオン押出プレート、５…グリッド、７…TO
FMS分光部、８…イオン検出器、８ａ…マイクロチャン
ネルプレート（ＭＣＰ）、８ｂ…アノード、９…プリア
ンプ、１０…ＡＤコンバータ、１１…アベレージャ、１
２…ホストコンピュータ、１３…遅延回路、１４…ディ
コンボリューション用演算器、１５…ＰＮシーケンス発
生器
ン溜、４…イオン押出プレート、５…グリッド、７…TO
FMS分光部、８…イオン検出器、８ａ…マイクロチャン
ネルプレート（ＭＣＰ）、８ｂ…アノード、９…プリア
ンプ、１０…ＡＤコンバータ、１１…アベレージャ、１
２…ホストコンピュータ、１３…遅延回路、１４…ディ
コンボリューション用演算器、１５…ＰＮシーケンス発
生器
Claims (5)
- 【請求項１】 イオンを出射するイオン源と、前記イオ
ンが導入されるとともに、このイオンをパルス電圧印加
により放出するイオン溜と、このイオン溜からのイオン
を加速する分光部と、この分光部で加速されたイオンを
検出するイオン検出器と、一定サイクルで、符号化され
た疑似ランダム雑音シーケンス（ＰＮシーケンス）にお
ける＋１と−１の符号の疑似ランダムパルス列を発生さ
せるＰＮシーケンス発生器と、このＰＮシーケンス発生
器からのＰＮシーケンスに基づいて前記イオン検出器か
らのスペクトルを遅延して出力する遅延回路と、この遅
延回路からの遅延したスペクトル電流を電圧に変換する
プリアンプと、このプリアンプの電圧をディジタル化す
るＡＤ変換器と、このＡＤ変換器からのスペクトルデー
タとＰＮシーケンスの関数との相互相関を高速演算して
ディコンボリューション処理されたマススペクトルデー
タを得るディコンボリューション用演算器と、この演算
器で得られたマススペクトルデータが供給されるホスト
コンピュータとを少なくとも備えていることを特徴とす
る飛行時間型質量分析計。 - 【請求項２】 前記イオン検出器は、均等な長さあるい
は均等な有効受光面積を有するとともに、イオン検出器
で検出されたイオンを２次電子に増幅し、更にこの２次
電子を所定数に分割する所定数のアノードを有するマイ
クロチャンネルプレートまたはマイクロスフェアプレー
トを備えており、前記遅延回路はそれぞれのアノードに
個別に接続されていることを特徴とする請求項１記載の
飛行時間型質量分析計。 - 【請求項３】 更に、前記ＡＤ変換器からのスペクトル
データを所定回数積算するアベレージャを備えており、
前記ディコンボリューション用演算器は、このアベレー
ジャからの積算したスペクトルデータとＰＮシーケンス
の関数との相互相関を高速演算してディコンボリューシ
ョン処理を行うことを特徴とする請求項１または２記載
の飛行時間型質量分析計。 - 【請求項４】 前記遅延回路がそれぞれプリアンプまた
はＡＤコンバータに組み込まれていることを特徴とする
請求項１ないし３のいずれか１記載の飛行時間型質量分
析計。 - 【請求項５】 前記ＰＮシーケンスは、その和が＋１と
なるＰＮシーケンスであることを特徴とする請求項１な
いし４のいずれか１記載の飛行時間型質量分析計。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10209679A JP2000048764A (ja) | 1998-07-24 | 1998-07-24 | 飛行時間型質量分析計 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10209679A JP2000048764A (ja) | 1998-07-24 | 1998-07-24 | 飛行時間型質量分析計 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000048764A true JP2000048764A (ja) | 2000-02-18 |
Family
ID=16576831
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10209679A Pending JP2000048764A (ja) | 1998-07-24 | 1998-07-24 | 飛行時間型質量分析計 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000048764A (ja) |
Cited By (23)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| US7038197B2 (en) | 2001-04-03 | 2006-05-02 | Micromass Limited | Mass spectrometer and method of mass spectrometry |
| JP2006343319A (ja) * | 2005-05-12 | 2006-12-21 | Hitachi High-Technologies Corp | 質量分析用データ処理装置 |
| JP2013519873A (ja) * | 2010-02-12 | 2013-05-30 | マイクロマス・ユーケイ・リミテッド | ピークのデコンボリューションを用いる質量分析の方法及び質量分析計 |
| JP2013521619A (ja) * | 2010-03-02 | 2013-06-10 | サーモ フィニガン リミテッド ライアビリティ カンパニー | 感度および質量分解能が増強された四重極型質量分析計 |
| JP2015503824A (ja) * | 2011-12-27 | 2015-02-02 | ディーエイチ テクノロジーズ デベロップメント プライベート リミテッド | パルス計数用途のための電子増倍管と相互作用する超高速トランスインピーダンス増幅器 |
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-
1998
- 1998-07-24 JP JP10209679A patent/JP2000048764A/ja active Pending
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