JP2000026876A - 高分子量マンニッヒ添加剤 - Google Patents

高分子量マンニッヒ添加剤

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カール・アンソニー・マイク
Gregory P Anderson
グレゴリー・ポール・アンダーソン
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 燃料および潤滑添加剤として用いるに有用な
高分子量マンニッヒ塩基縮合物。 【解決手段】 この高分子量マンニッヒ塩基添加剤はア
ルキル置換フェノールとアルデヒドとアミンを縮合させ
たマンニッヒ塩基付加体とポリ（アルファ−オレフィン
／不飽和酸反応体）の反応生成物である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【技術分野】本発明は潤滑剤および燃料添加剤として用
いるに有用な組成物に関し、これにアルキル置換フェノ
ールとアルデヒドとアミンを縮合させたマンニッヒ塩基
付加体とポリ（オレフィン−不飽和酸反応体（ａｃｉｄ
ｉｃ ｒｅａｇｅｎｔｓ））から誘導された高分子量の
マンニッヒ塩基添加剤を含める。本発明の高分子量マン
ニッヒ添加剤は、油質組成物用の分散添加剤（ｄｉｓｐ
ｅｒｓａｎｔ ａｄｄｉｔｉｖｅｓ）として用いるに有
用で、潤滑油に優れたスラッジ保護（ｓｌｕｄｇｅ ｐ
ｒｏｔｅｃｔｉｏｎ）、優れた低温特性および向上した
粘度（ｖｉｓｃｏｍｅｔｒｉｃｓ）を与える。本発明の
添加剤は有利に潤滑油組成物に流動修飾特性（ｆｌｕｉ
ｄｉｔｙ ｍｏｄｉｆｙｉｎｇ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅ
ｓ）を与え、これは、本添加剤を含有させた潤滑油組成
物から粘度指数改良剤（ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ ｉｎｄｅ
ｘ ｉｍｐｒｏｖｅｒ）をある比率で除去するに充分な
ほどの特性である。
【０００２】
【発明の背景】潤滑油では、この油の物理的および化学
的特性を調節する目的で化学添加剤が用いられている。
このような添加剤は、油の粘度および粘度指数を修飾す
る目的、油がより高い耐酸化性を示すようにする目的、
エンジンおよび他の機械装置を奇麗に保って腐食および
摩耗に対して保護する目的、そして粒子状物質を分散状
態に保ってスラッジおよび付着物を最小限にするか或は
なくす目的で用いられている。
【０００３】炭化水素を基とする化学添加剤は、この添
加剤が興味の持たれる種類の流体で機能を果すように炭
化水素の種類および分子量の範囲または分子量分布を選
択することを通して、特殊な機能を果すように設計され
ている。例えば、鉱油または合成油の粘度および粘度指
数を高めようとする時には高分子量のポリマーを用いる
ことができる。洗剤、分散剤、抗摩耗剤または防食剤に
低分子量もしくは高分子量の炭化水素の尾を与えようと
する時にはそれに極性頭基を結合させることが考えられ
得る。
【０００４】マンニッヒ塩基分散剤は１つの種類の市販
クランクケース用分散剤である。このような化合物の製
造は、例えば米国特許第３,５３９,６３３；３,６９７,
５７４；３,７０４,３０８；３,７３６,５３５；３,７
３６,３５７；４,３３４,０８５および５,４３３,８７
５号に記述されているように、典型的には、アルキル置
換フェノールとアルデヒドとアミンを反応させることで
行われている。そのような発明のマンニッヒ生成物は単
量体であり、フェノールのアルキル置換基の分子量で左
右されるように、比較的低い分子量および粘度に限定さ
れている。米国特許第５，６０８，０２９号には、フェ
ノールと１，２アルキレンジアミンから作られた環状マ
ンニッヒ反応生成物の開環重合を熱で誘発することを通
して作られたマンニッヒ塩基ポリマーが詳細に示されて
いる。
【０００５】潤滑油組成物の改良で高分子量の分散剤が
有用であることが最近の特許開示に例示されている。そ
のような発明はオレフィン含有ポリマーと不飽和酸反応
体のフリーラジカル重合に焦点を当てたものである。米
国特許第５，１１２，５０７号および５，６１６，６６
８号に高分子量のビニリデン含有ポリマー類と不飽和酸
反応体から作られたコポリマーを有用な潤滑剤および燃
料添加剤として用いることが詳細に記述されている。Ｗ
Ｏ ９５／０７９４４に高分子量のビニリデン含有ポリ
マー類と低分子量のモノエチレン不飽和化合物と酸反応
体の重合が詳細に記述されている。
【０００６】本技術分野では潤滑分散剤（ｌｕｂｒｉｃ
ａｎｔ ｄｉｓｐｅｒｓａｎｔｓ）の改良でアシル化剤
（ａｃｙｌａｔｉｎｇ ａｇｅｎｔｓ）を用いることが
充分に例示されている。米国特許第４，５４８，７２４
号にはポリブテニルスクシニミドとポリカルボン酸を反
応させると分散性が向上することが開示されている。米
国特許第５，２５９，９６８号にはポリ無水物と窒素も
しくはエステル含有潤滑付加体（ｌｕｂｒｉｃａｎｔ
ａｄｄｕｃｔｓ）の反応生成物を含んで成る改良分散剤
が開示されている。その開示されているポリ無水物は無
水物置換基をつなげているヒドロカルビル基１個当たり
少なくとも２個の無水物部分を含むものである。米国特
許第５，４６４，５４９号には、少なくとも２個の無水
マレイン酸で置換されているテレケリック（ｔｅｌｅｃ
ｈｅｌｉｃ）化合物と窒素もしくはヒドロキシ含有分散
剤を反応させることで作られた改良分散剤などが開示さ
れている。米国特許第４，６８６，０５４号にはスクシ
ニミド分散剤を無水マレイン酸もしくは無水こはく酸で
後処理することが開示されている。米国特許第４，５０
９，９５５号および４，５６６，９８３号には、Ｃ１２
−３０オレフィンから誘導された炭素数が少なくとも３
０のポリオレフィンとＣ２−Ｃ８オレフィンから誘導さ
れた炭素数が少なくとも３０のポリオレフィンの両方と
無水マレイン酸の反応生成物で構成させたアシル化剤の
混合物が開示されている。米国特許第４，９４０，５５
２号にはアミン含有分散剤をジカルボン酸もしくは無水
物と反応させることを通してそれをフルオロエラストマ
ーに対して不動態化することが開示されている。
【０００７】米国特許第５，３５６，５５０号および
５，７１９，１０８号には、無水マレイン酸−オレフィ
ンコポリマーとスクシニミドと第一級もしくは第二級ア
ミンの反応で得られたスクシニミド分散剤が開示されて
いる。最近のヨーロッパ特許出願のいくつかに不飽和酸
反応体−オレフィンコポリマーを利用した改良スクシニ
ミド組成物が開示されている。
【０００８】ヨーロッパ特許第０ ７７６ ９６３ Ａ
１号には、無水アルキルもしくはアルケニルこはく酸と
不飽和酸−オレフィンコポリマーとポリアミンによるス
クシニミド組成物が開示されている。ヨーロッパ特許第
０ ７７５ ７４０ Ａ２には無水マレイン酸−オクタ
デセンコポリマー（Ｍｎが６，３００から１２，００
０）とポリアルキルもしくはアルケニルスクシニミドと
任意に第一級および／または第二級アミンの反応生成物
による分散剤／粘度指数改良剤が開示されている。ヨー
ロッパ特許第０ ７７３ ２３４ Ａ１号には、無水ポ
リアルキルもしくはアルケニルこはく酸とポリアミンと
このアミンに反応し得る官能基を含むオリゴマーを反応
させることで生じさせた分散添加剤が開示されている。
【０００９】米国特許第５，２６６，１８６号には、精
油処理装置にスラッジが付着するのを抑制するに有用な
硫化鉄分散剤が開示されており、この分散剤は無水マレ
イン酸α−オレフィンコポリマーと脂肪アミンを反応さ
せることで作られている。この特許には、更に、無水ポ
リブテニルこはく酸とエチレンジアミンから作られたス
クシニミドと無水マレイン酸−α−オレフィンコポリマ
ーを反応させると有効な硫化鉄分散剤が生じることも教
示されている。
【００１０】米国特許第５，１６０，３４９号には、無
水マレイン酸−α−オレフィンコポリマーと複素環式化
合物の反応生成物が燃料で用いるに有用な抗摩耗剤であ
るとして開示されている。米国特許第４，３９１，７２
１号には、スチレン無水マレイン酸コポリマーと第三級
アミノアルコールの反応で作られた分散性粘度指数改良
剤が開示されている。米国特許第３，９３３，７６１
号、３，９５６，１４９号および３，９５９，１５９号
には、α−オレフィン−無水マレイン酸コポリマーとア
ルコールと第一級もしくは第二級アミン（第三級アミノ
基または複素環式アミノ基を少なくとも１つ含む）（例
えばＮ−アルキルモルホリン、Ｎ−アルキルイミダゾー
ルなど）を反応させることで得られる有用な潤滑剤およ
び燃料添加剤が開示されている。
【００１１】米国特許第４，８７３，００９号には、Ｃ
8からＣ500ポリブテンこはく酸もしくは無水物化合物と
ヒドロキシプロポキシル化アルキレンジアミン（このジ
アミンはプロピレンオキサイドとアルキレンジアミンの
反応生成物である）を反応させることで得られる潤滑油
分散剤（ｌｕｂｅ ｏｉｌ ｄｉｓｐｅｒｓａｎｔ）が
開示されている。この特許にはまた上記分散剤にホウ素
をこの分散剤がフルオロカーボン製エンジンシールに対
して示す相溶性が向上するレベルで含めてもよいことも
開示されている。
【００１２】米国特許第４，０８０，８１５号には、無
水Ｃ30からＣ250ヒドロカルビル置換こはく酸とアミノ
グアニジンを反応させることで得られる反応生成物を含
んで成る分散剤組成物が開示されている。米国特許第
５，４５４，９６２号には、アミノグアニジンとヒドロ
カルビル置換こはく酸もしくは無水物をこはく酸化合物
１モル当たり約０．４から約１．２モルのアミノグアニ
ジンから成るモル比で反応させることで作られた分散剤
が開示されている。
【００１３】米国特許第５，２３８，５８８号および
５，１６２，０８６号には、無水マレイン酸をグラフト
化させた（ｇｒａｆｔｅｄ）エチレンプロピレンポリマ
ーに芳香族アミンを組み込むことで抗酸化性と分散性を
向上させることが開示されている。そのグラフト化ポリ
マーの無水こはく酸部分と上記芳香族アミンを反応させ
ている。
【００１４】マルチグレード（ｍｕｌｔｉｇｒａｇｅ）
の潤滑油は低温および高温両方の粘度要求を同時に満足
させる必要がある。このような高温要求は、潤滑油がエ
ンジン運転中に充分な保護増粘（ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ
ｔｈｉｃｋｎｅｓｓ）を保持することを保証する要求
である一方、低温要求は、油を寒冷気候でもポンプ輸送
することができることを保証する要求である。マルチグ
レードの潤滑油は典型的に下記で表示される：ＳＡＥ
５Ｗ３０、ＳＡＥ １０Ｗ３０、ＳＡＥ １５Ｗ４０な
ど。この順の１番目の数値は、冷クランクキングシミュ
レーター（ｃｏｌｄ ｃｒａｎｋｉｎｇ ｓｉｍｕｌａ
ｔｏｒ）（ＣＣＳ）を高せん断で用いて測定した時の低
温粘度要求に関連した数値である一方、２番目の数値は
高温粘度要求（典型的には１００℃の動粘度）に関連し
た数値である。ＡＳＴＭ要求に具体的なマルチグレード
油の粘度範囲が確立されている（例えば５Ｗ３０油の場
合、−２５℃のＣＣＳが≦３５００ｃＰで１００℃の粘
度が９．５から１２．４ｃＳｔであることが要求され
る）。
【００１５】マルチグレードのモーターオイルの場合の
両温度の粘度要求は、油を配合する者にとって重要なチ
ャレンジの一例である。配合者はマルチグレード油仕様
を取り扱う目的で粘度指数改良剤を利用している。通常
の粘度指数改良剤は、ベースオイル（ｂａｓｅ ｏｉｌ
ｓ）に有意な動粘度上昇を与える高分子量の油溶性ポリ
マー類である。粘度指数改良剤が貢献する度合は低温に
おけるベースオイルの粘度よりも高温におけるベースオ
イルの粘度の方が大きい。高分子量ポリマーの溶液特性
は、高せん断環境の場合、より低い粘度を与える傾向が
ある。
【００１６】潤滑組成物で用いられるベースオイルは特
徴的な固有粘度を有する。いろいろな固有粘度を有する
ベースオイルをブレンドすることを通してマルチグレー
ド油の高温粘度限界を満足させることは可能であるが、
結果として生じるブレンド物は要求される低温粘度を越
えてしまう可能性がある。所望のマルチグレード油を達
成する目的でしばしば粘度指数改良剤とベースオイルの
均衡が用いられる。
【００１７】ベースオイルと粘度指数改良剤の均衡は限
界を意味し得る。高温要求を取り扱う目的で粘度指数改
良剤を潤滑油により多い量で添加すると、結果として、
低温要求を越えてしまう可能性がある。固有粘度がより
低いベースオイルを用いることで低温粘度を改良するこ
とは可能であるが、固有粘度がより低いベースオイルを
用いると、結果として、性能に借りができてしまう可能
性がある。ディーゼルエンジンの場合には、固有粘度が
より低いベースオイルは有効でなく、揮発する傾向がよ
り高い。
【００１８】エンジンを奇麗に保持しかつ有害な付着物
が生じないようにする目的で分散添加剤を潤滑組成物に
添加すると、しばしば、マルチグレード油の粘度要求に
対して拮抗作用が生じる。充分な分散性を与えるに必要
な典型的な処理率で分散剤を用いると、ベースオイルの
低温粘度と高温粘度の両方が高くなる。分散剤が示す効
果は一般に高温粘度よりも低温粘度の方がより顕著であ
り、その結果として、低温における粘度が高くなって要
求限界を越えてしまうか或はそれに近付いてしまう可能
性がある。
【００１９】マルチグレードのモーターオイルでは、そ
のような分散剤が与える固有の低温粘度拮抗作用によっ
て、配合が益々より困難になってくる。モーターオイル
の低温粘度要求と高温粘度要求の両方を取り扱おうとす
る時、しばしば、固有粘度が望ましくなく低いベースオ
イルの比率を高くすることと粘度指数改良剤の微妙な均
衡が要求される。本発明の高分子量分散剤は潤滑油の優
れたブレンド多様性を与えるものである。本発明の高分
子量分散剤は、優れた低温粘度を与える一方で有利に固
有粘度がより高いベースオイルを用いることを可能にす
るものである。このように、本発明の高分子量分散剤
は、通常の分散剤に比較して、マルチグレード油の配合
を容易にするものである。
【００２０】従来技術には、アルキル置換フェノールと
アルデヒドとアミンを縮合させることで生じさせたマン
ニッヒ塩基付加体とポリ（オレフィン−不飽和酸反応
体）の反応物を含んで成る本発明の新規な高分子量マン
ニッヒ塩基添加剤は提案も開示も全く成されていない。
このように、本発明の材料は、分散剤として有効である
と共に向上したブレンド多様性を示すことから、通常の
分散剤に対する改良である。本発明のマンニッヒ添加剤
は、単量体ではなく重合体である点で区別され、それ
は、通常の出発材料からより高い分子量およびより高い
粘度のマンニッヒ分散剤を生じさせるものである。
【００２１】本発明の高分子量マンニッヒ添加剤は、油
質組成物用の分散添加剤として用いるに有用で、潤滑油
に優れたスラッジ保護と向上した粘度の両方を与えるも
のである。また、本発明の高分子量マンニッヒ分散剤に
は本質的に塩素が含まれていない。また、本発明の高分
子量マンニッヒ分散剤はフルオロカーボン製エンジンシ
ールに対して向上した相溶性を示す。
【００２２】
【発明の要約】本発明は、一般に、潤滑油および燃料添
加剤として用いるに有用な新規な組成物に向けたもので
あり、この組成物に、アルキル置換フェノールとアルデ
ヒドとアミンを縮合させたマンニッヒ塩基付加体とポリ
（オレフィン−不飽和酸反応体）から生じさせた高分子
量のマンニッヒ塩基添加剤を含める。本発明の別の面
は、本発明の高分子量マンニッヒ塩基添加剤とアミン
類、アルコール類および／またはアミノアルコール類の
反応に向けたものである。本発明は、更に、本発明に従
って生じさせた高分子量マンニッヒ塩基添加剤を無機も
しくは有機燐化合物、ホウ素化合物、モノもしくはポリ
カルボン酸およびそれらの誘導体から成る群から選択さ
れる後処理剤（ｐｏｓｔ−ｔｒｅａｔｉｎｇ ａｇｅｎ
ｔ）と反応させることで生じさせた後処理生成物にも関
する。
【００２３】
【発明の詳細な記述】潤滑および燃料組成物で用いるに
有用な高分子量マンニッヒ塩基添加剤に、下記の反応体
の反応生成物を含める： １） ヒドロカルビルヒドロキシ芳香族化合物とアルデ
ヒドとアミンから作られた少なくとも１種のマンニッヒ
塩基縮合生成物と ２） 少なくとも１種のポリ（α−オレフィン−不飽和
酸反応体）の反応生成物、および ３） 任意に、上記反応体１）と２）の反応生成物とア
ミン類、アルコール類、アミノアルコール類またはそれ
らの混合物の反応生成物、および ４） 任意に、上記反応生成物のいずれかを有機もしく
は無機燐化合物、ホウ素化合物、モノ−もしくはポリカ
ルボン酸およびそれらの誘導体で後処理したもの。
【００２４】本発明の高分子量マンニッヒ分散剤を構成
し得る反応体（１−４）の各々を以下のセクションに詳
細に記述する。
【００２５】本発明の材料を調製する時に用いるに適切
なマンニッヒ塩基縮合生成物は、ヒドロカルビル置換ヒ
ドロキシ芳香族化合物とアルデヒド、例えばホルムアル
デヒドもしくはパラホルムアルデヒドなどとアミンを縮
合させると生じる。下記の米国特許に記述されている材
料がその例である：３,４４２,８０８；３,６９４,２２
９；３,７９８,１５４；３,９８０,５６９および４,３
３４,０８５号。
【００２６】そのようなマンニッヒ縮合生成物では、上
記ヒドロキシ芳香族化合物に高分子量の長鎖ヒドロカル
ビル置換基を含めてもよいか、或はそのような炭化水素
を含む化合物、例えば米国特許第３，４４２，８０８号
に記述されている如き無水ポリアルケニルこはく酸と反
応させることも可能である。
【００２７】上記マンニッヒ塩基縮合物の調製で用いる
ヒドロカルビル置換ヒドロキシ芳香族化合物は、ヒドロ
カルビル基を少なくとも１つとヒドロキシル（類）に隣
接した開放環位（ｏｐｅｎ ｒｉｎｇ ｐｏｓｉｔｉｏ
ｎ）を少なくとも１つ有する幅広い種類の芳香族化合物
である。従って、このようなヒドロキシ芳香族化合物に
は、一般式： （Ａｒ）x−（ＯＨ）y ［式中、Ａｒは、フェニル、アントラセニル、ナフテニ
ル、フェニレン、ビフェニレンなどを表し、その結果と
して、ｘは、通常１、２または３、好適には１を表し、
そしてｙは１以上である］で表される化合物が含まれ
る。適切な化合物にはフェノール類、特に置換フェノー
ル類、例えばパラ−アルキルフェノール類（このアルキ
ル置換基はモノオレフィンの重合で誘導された置換基で
ある）などが含まれる。そのようなオレフィン類にはエ
チレン、プロピレン、ブチレン、ペンテン、１−オクテ
ン、スチレンなどが含まれる。その重合体にはホモポリ
マー類、例えばポリイソブチレンなどに加えて、２種以
上の上記オレフィン類から作られるコポリマー類、例え
ばエチレンとプロピレンから作られたコポリマー類、ブ
チレンとイソブチレンから作られたコポリマー類、プロ
ピレンとイソブチレンから作られたコポリマー類などで
あり得る。他のコポリマー類には、コポリマーの単量体
の少量がジエンから誘導されたものであるコポリマー
類、例えばイソブチレンとブタジエンから作られたコポ
リマー、エチレンとプロピレンと１，４−ヘキサジエン
から作られたコポリマーなどが含まれる。
【００２８】ある場合には、このオレフィンポリマーは
完全に飽和状態のポリマーであってもよく、例えば分子
量の調節で水素を用いてチーグラー・ナッタ触媒で生じ
させたエチレン−プロピレンコポリマーなどであっても
よい。
【００２９】そのようなオレフィンコポリマー類に持た
せる数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲル浸透クロマトグラフ
ィー［例えばＷ．Ｗ．Ｙａｕ，Ｊ．Ｊ．Ｋｉｒｋｌａｎ
ｄ，およびＤ．Ｄ．Ｇｌｙ，“Ｍｏｄｅｒｎ Ｓｉｚｅ
Ｅｘｃｌｕｓｉｏｎ Ｌｉｑｕｉｄ Ｃｈｒｏｍａｔ
ｏｇｒａｐｈｙ”，Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ａｎｄＳｏ
ｎｓ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，１９７９などを参照］で測定
して、典型的には約４００から約２０，０００の範囲、
より典型的には約７００から１０，０００の範囲内であ
る。特に有用なオレフィンポリマー類は、数平均分子量
が７００から５，０００の範囲内、より好適には９００
から３，０００の範囲内で末端二重結合をポリマー鎖１
個当たり約１個伴うポリマー類である。本発明に従って
製造する高い効力を示す分散添加剤ではポリイソブチレ
ンが特に有用な出発材料である。そのようなポリマー類
の数平均分子量はいくつか存在する公知技術で測定可能
である。
【００３０】ヒドロキシ芳香族化合物をそのようなオレ
フィンポリマー類で置換する方法は本技術分野で公知で
あり、例えば米国特許第３，５３９，６３３号および
３，６４９，２２９号などで公知である。
【００３１】本発明で使用を意図する代表的なヒドロカ
ルビル置換ヒドロキシ芳香族化合物には、これらに限定
するものでないが、２−ポリプロペニルフェノール、３
−ポリプロペニルフェノール、４−ポリプロペニルフェ
ノール、２−ポリブテニルフェノール、３−ポリブテニ
ルフェノール、４−ポリブテニルフェノール、２−ポリ
イソブテニルフェノール、３−ポリイソブテニルフェノ
ール、４−ポリイソブテニルフェノール、４−ポリイソ
ブテニル−２−メチルフェノール、４−ポリイソブテニ
ル−２−クロロフェノールなどが含まれる。加うるに、
ポリオレフィン置換カテコール類、ポリオレフィン置換
レゾルシノール類およびポリオレフィン置換ヒドロキノ
ン類、例えば４−ポリイソブテニル−１，２−ジヒドロ
キシベンゼン、３−ポリプロペニル−１，２−ジヒドロ
キシベンゼン、５−ポリイソブテニル−１，３−ジヒド
ロキシベンゼンなど。
【００３２】適切なヒドロカルビルナフトール類には１
−ポリイソブチレン−５−ヒドロキシナフタレン、１−
ポリプロピレン−３−ヒドロキシナフタレンなどが含ま
れる。
【００３３】本発明で用いる好適な長鎖ヒドロカルビル
置換芳香族化合物は式： Ｒ−（Ａｒ）x−（ＯＨ）y ［式中、Ａｒは、この上で定義した通りであり、Ｒは、
炭素原子数が約２５から炭素原子数が３５０のヒドロカ
ルビルであり、好適にはＣ２からＣ１０のモノ−α−オ
レフィンから誘導されたポリオレフィンであり、そして
ｘおよびｙは１である］で描写可能である。
【００３４】上記マンニッヒ塩基縮合物の製造で使用可
能なアルデヒド材料は、式： Ｒ1−Ｃ（＝Ｏ）−Ｈ ［式中、Ｒ1は、水素、または炭素原子数が１から１０
の脂肪族炭化水素基である］で表される。その例にはア
ルデヒドおよびそれのいろいろな形態の相当物または前
駆体が含まれる。それらにはパラホルムアルデヒド、ポ
リホルムアルデヒド、ホルムアルデヒド水溶液およびト
リオキサンが含まれる。他のアルデヒド基含有化合物、
例えばＣ２からＣ１０ヒドロカルビルアルデヒド類（例
えばアセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ブチル
アルデヒドなど）も使用可能である。好適なものはＲ1
がＨまたはＣ１からＣ４アルキルのものである。
【００３５】上記マンニッヒ塩基縮合物の調製で用いる
に有用なアミン類にはモノおよびポリアミン類が含まれ
る。このようなモノアミン類はアンモニアおよび第一級
アミンを１つ含むアミン類である。このモノアミンの窒
素原子上に存在する置換基は、独立して、水素、または
炭素数が１から約３０のアルキル基から選択可能であ
る。適切なモノアミン類の例はアンモニア、メチルアミ
ン、エチルアミン、プロピルアミン、イソプロピルアミ
ン、ｔ−ブチルアミン、ヘキシルアミン、デシルアミ
ン、エイコシルアミンなどである。
【００３６】マンニッヒ塩基縮合物の生成で用いるに適
切なポリアミン類は、第一級もしくは第二級アミノ基を
分子中に少なくとも１つ有するものである。このような
ポリアミンは、好適には、第一級アミノ基を分子中に少
なくとも１個有しかつ追加的に他のアミノ窒素原子を分
子中に平均で少なくとも１個含むポリアミンもしくはポ
リアミン混合物である。
【００３７】１つの好適な種類のポリアミンには１，２
−アルキレンポリアミン類、例えば式： Ｈ2Ｎ（ＣＨ2）n［ＮＨ（ＣＨ2）n］mＮＨ2 ［式中、ｎは、２から約１０、好適には２から６であ
り、そしてｍは、０から１０、好適には０から２であ
る］で表されるポリアミン類およびそれらの混合物が含
まれる。また、環状ポリアミン類、例えばアミノアルキ
ル−ピペラジン類、例えばβ−アミノエチル−ピペラジ
ン類なども第一級アミン基が少なくとも１個存在してい
ることを条件として本発明で使用可能である。適切なポ
リアルキレンポリアミン類の例はエチレンジアミン、ヘ
キサメチレンジアミン、ジエチレントリアミン、ビス
（アミノプロピル）−エチレンジアミン、ビス（アミノ
プロピル）−ピペラジン、ビス（アミノエチル）−ピペ
ラジンなどである。
【００３８】他の有用なポリアミン類は、式 Ｒ2ＮＨＣＨ2ＣＨ2ＮＨ2 ［式中、Ｒ2は、炭素原子数が２から２５のヒドロカル
ビルである］で表されるポリアミン類である。
【００３９】本発明の添加剤で用いるに有用なマンニッ
ヒ塩基縮合物を生じさせる時、原則として、第一級アミ
ノ基を分子中に少なくとも１つと他のアミノ窒素原子を
少なくとも１つ有する如何なるポリアミンも使用可能で
ある。しかしながら、選択する個々のポリアミンが最終
ポリマー中で有意なゲル化を起こさないことが望まし
い。
【００４０】本発明で用いるに有用なポリ（オレフィン
−不飽和酸反応体）はランダムもしくは交互共重合体で
あり得る。そのようなポリマー類は、市販品であるか、
或は求核性反応体、例えばアミンまたはアルコールなど
に反応する官能基を有する不飽和酸反応体とオレフィン
の重合で調製可能である。特に適切な化合物には、α−
オレフィン類、スチレンまたは１，３−ブタジエンと無
水マレイン酸もしくはアクリル酸から作られたコポリマ
ー類が含まれる。このようなポリ（オレフィン−不飽和
酸反応体）は、Ｃ２からＣ３０α−オレフィン類、スチ
レン類、１，３−ブタジエン類と不飽和酸反応体、例え
ば無水マレイン酸などを重合させると生じる。このよう
な共重合を典型的にはパーオキサイドまたはアゾ型のフ
リーラジカル開始剤、例えばジ−ｔ−ブチルパーオキサ
イド、ジクミルパーオキサイド、アゾイソブチロニトリ
ルなどの存在下で行う。米国特許第３，５６０，４５５
号および４，２４０，１９１６号にα−オレフィン−不
飽和酸反応体のコポリマー類を製造する方法が開示され
ている。
【００４１】いくつか存在する市販ポリ（オレフィン−
不飽和酸反応体）の例には下記が含まれる：Ｃｈｅｖｒ
ｏｎ ＣｈｅｍｉｃａｌｓからＰＡ−１８（１−オクタ
デセン−コ−無水マレイン酸）として入手可能なポリ
（α−オレフィン−コ−無水マレイン酸）コポリマー
類、ＡＲＣＯ ＣｈｅｍｉｃａｌまたはＭｏｎｓａｎｔ
ｏから商標ＳＭＡR樹脂またはＬｙｔｒｏｎR樹脂の下で
入手可能なポリ（スチレン−コ−無水マレイン酸）コポ
リマー類［それぞれポリ（イソブテン−コ−無水マレイ
ン酸）およびポリ（ブタジエン−コ−無水マレイン
酸）］。
【００４２】そのようなポリ（オレフィン−不飽和酸反
応体）コポリマー類の数平均分子量は典型的に約１０，
０００から約７０，０００である。
【００４３】本発明の高分子量マンニッヒ化合物は、所
望のマンニッヒ塩基縮合物とポリ（オレフィン−不飽和
酸反応体）を反応条件下で接触させると生じ得る。
【００４４】このようなマンニッヒ塩基縮合物とポリ
（オレフィン−不飽和酸反応体）の反応の一般的描写を
以下に示す：
【００４５】
【化１】 ［ここで、Ｌ’は、ＣＨＲ1ＮＲ’［（ＣＨ2）nＮＨ］m
（ＣＨ2）nＮＨ2であり、Ｒ’は水素またはアルキルで
あり、Ｒ1は水素またはＣ１からＣ１０アルキルであ
り、ｚは１または２であり、そしてＡｒ、Ｒ、ｘ、ｙ、
ｍおよびｎはこの上に記述した通りであり、Ｒ＊は水
素、Ｃ１からＣ３６アルキルまたはフェニルであり、そ
してａ、ｂおよびｃは独立して１に等しいか或はそれ以
上の整数であり、ＺおよびＺ’は、独立して、Ｚおよび
Ｚ’の少なくとも１つがアンモニアまたはアミンと反応
してアミド、イミドまたはアミン塩を生じるか或はアル
コールをエステル化するか或はさもなければアシル化
（ａｃｙｌａｔｅ）する機能を果し得る基であることを
条件として、同一もしくは異なっている］。Ｚおよび／
またはＺ’は、典型的には−ＯＨ、−Ｏ−ヒドロカルビ
ル、−ＮＨ2、−Ｃｌ、−Ｂｒであるが、ＺとＺ’が一
緒になって無水物を形成するように−Ｏ−であってもよ
い。ＺおよびＺ’は、好適には、両方のカルボキシル官
能がアシル化反応を起こし得るようなＺおよびＺ’であ
る。無水物またはカルボン酸官能性が特に好適である。
【００４６】このような反応の一例を、ポリ（オレフィ
ン−無水マレイン酸）をポリ（オレフィン−不飽和酸反
応体）として選択したマンニッヒ塩基縮合物に関して以
下に示す：
【００４７】
【化２】 ［ここで、Ａｒ、Ｒ、Ｌ’、ｘ、ｙおよびｚはこの上に
記述した通りであり、Ｒ＊は水素、Ｃ１からＣ３６アル
キルまたはフェニルであり、そしてａ、ｂおよびｃは独
立して１に等しいか或はそれ以上の整数である］。
【００４８】以下に示す一般式は本発明の反応生成物の
一例である：
【００４９】
【化３】 ［式中、Ｒ＊は、水素またはＣ１からＣ３６アルキルで
あり、Ａｒは、この上に示した通りであり、ｘは、１か
ら３の整数であり、ｙは、１またはそれ以上の整数であ
り、Ｒは、Ｍｎが５００から１０，０００のアルキル置
換基であり、Ｌは、（ＣＨ2）n［ＮＨ（ＣＨ2）n］mＮ
Ｒ’ＣＨＲ1であり、ｎおよびｍは、この上に示した通
りであり、Ｒ’は、水素またはＣ１からＣ１０アルキル
であり、Ｒ1は、水素またはＣ１からＣ１０アルキルで
あり、ａ、ｂおよびｃは、独立して、１に等しいか或は
それ以上の整数である］。
【００５０】この上に示した一般図には明瞭さの目的で
開始基も停止基も省いたが、本分野の技術者は、そのよ
うな基は上記ポリ（オレフィン−不飽和酸反応体）の調
製で用いたフリーラジカル反応の生成物であることを容
易に認識するであろう。従って、そのような開始基およ
び停止基は個々のポリ（オレフィン−不飽和酸反応体）
および上記重合に固有の二次的反応に伴って変化し得
る。
【００５１】基本的に、上記一般式は、前駆体であるマ
ンニッヒ塩基縮合物が有するアミン置換基を通して単量
体であるマンニッヒ生成物とポリ（オレフィン−不飽和
酸反応体）が連結することで生じた高分子量のマンニッ
ヒ塩基であると見なすことができる。
【００５２】上記マンニッヒ塩基縮合物はアミン部分を
アルキル置換基１個当たり２つ以上含み得ることで競合
反応および逐次的反応が起こり得ることから、上記反応
は、上記一般式に加えて、典型的に、より複雑反応生成
物およびポリマー類を含むであろう。このマンニッヒ塩
基縮合物はまた多様な反応性を示すアミノ部分も含み得
る。例えば、上記マンニッヒ塩基縮合物に含まれる第二
級アミノ基は結果として生じる生成物にアミド型の官能
性を与えるであろう。
【００５３】本発明の別の面は、本発明の高分子量マン
ニッヒ塩基添加剤［マンニッヒ塩基縮合物とポリ（オレ
フィン−不飽和酸反応体）の反応生成物］とアミン類、
アルコール類および／またはアミノアルコール類の反応
に向けたものである。本発明の分散剤を生じさせる時に
用いるに有用なアミン化合物（モノアミン類、ポリアミ
ン類、ポリエーテルアミン類、ポリヒドロキシアミン類
およびポリオキシアルキレンポリアミン類を包含）は、
反応性アミノ基、即ち第一級および／または第二級アミ
ノ基を含む化合物である。このような第一級および第二
級アミン類は脂肪族または芳香族であってもよい。飽和
および不飽和両方のアミン類が適切である。このような
アミン類にはポリアルキレンアミン類、ヒドロカルビル
アミン類、および他の基、例えばヒドロキシ基などを含
むヒドロカルビルアミン類が含まれる。この種類のアミ
ン類ばかりでなくエステル−アミド型分散剤の生成で使
用可能なポリオール類が、特許文献、例えば米国特許第
４，２３４，４３５号、４，８７３，００９号および
５，１３７，９８０号（これらの開示は引用することに
よって本明細書に組み入れられる）などに広範に記述さ
れている。このようなポリアミンは好適には第一級アミ
ノ基を分子中に少なくとも１つ有しかつ追加的に他のア
ミノ窒素原子を分子中に少なくとも１つ含むポリアミン
またはポリアミン混合物である。
【００５４】１つの好適な種類のポリアミンには、アル
キレンポリアミン類、例えば式： Ｈ2Ｎ（ＣＨ2）n［ＮＨ（ＣＨ2）n］mＮＨ2 ［式中、ｎは、２から約１０、好適には２から６であ
り、そしてｍは、０から１０、好適には０から６であ
る］で表されるポリアミン類およびそれらの混合物が含
まれる。また、環状ポリアミン類、例えばアミノアルキ
ル−ピペラジン類、例えばβ−アミノエチル−ピペラジ
ン類なども本発明で使用可能である。別の好適な種類の
ポリアミンには、非環状アルキレンポリアミン類を１０
から５０重量パーセントと環状アルキレンポリアミン類
を５０から９０重量パーセント含有するヒドロカルビル
ポリアミン類が含まれる。
【００５５】また、本技術分野でデンドリマー（ｄｅｎ
ｄｒｉｍｅｒｓ）またはアルボロール（ａｒｂｏｒｏｌ
ｓ）として知られる巨大分子の多分枝多官能アミン類も
本発明で用いるに有用である。そのような巨大分子アミ
ン類にはポリアミドアミン類である「Ｓｔａｒｂｕｒｓ
ｔデンドリマー類」、例えば米国特許第４，６９４，０
６４号に記述されているアミン類が含まれる。追加的巨
大分子アミンの例をＧ．Ｒ．Ｎｅｗｋｏｍｅ他が“Ｄｅ
ｎｄｒｉｔｉｃ Ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ”，ＶＣＨ Ｐｕ
ｂｌｉｓｈｅｒｓ，Ｉｎｃ.，（１９９６）に記述して
いる。
【００５６】また、第一級もしくは第二級アミノアルキ
ルで置換されている第三級アミン類も本発明のマンニッ
ヒ塩基縮合物／ポリ（オレフィン−不飽和酸反応体）添
加剤との反応で用いるに適切である。そのようなポリア
ミン化合物は第一級もしくは第二級アミノ基に加えて単
官能アミノ基、例えば第三級もしくは複素環式アミノ基
を少なくとも１つ含む。そのようなアミン類には一般に
トリス（２−アミノエチル）アミン、アミノアルキル置
換モルホリン類［例えば４−（−３アミノプロピル）モ
ルホリン］、イミダゾール類［例えば１−（３−アミノ
プロピル）イミダゾール］、ピペラジン類、ピリジン
類、ピロール類などが含まれる。
【００５７】本発明の分散剤を生じさせる時、原則とし
て、第一級アミノ基を分子中に少なくとも１つとアミノ
窒素原子を少なくとも１つ有する如何なるポリアミンも
使用可能である。アミン化合物の市販混合物が有利に使
用可能である。低コストのポリ（エチレンアミン）化合
物が、例えば“Ｄｏｗ Ｐｏｌｙａｍｉｎｅ Ｅ−１０
０”，Ｄｏｗ Ｐｏｌｙａｍｉｎｅ Ｓ−１１０７”，
“ＰｏｌｙａｍｉｎｅＨ”，“Ｐｏｌｙａｍｉｎｅ ４
００”などの商標の下で商業的に入手可能である。その
ようなポリアミン類にアルコキシル化を受けさせること
で、例えばＮ−置換Ｃ２またはＣ３ヒドロキシアルキル
基、好適にはβ−ヒドロキシエチル基を１分子当たり１
から２個組み込むことも可能である。
【００５８】また、ポリオキシアルキレンポリアミン類
（例えば商標ＪｅｆｆａｍｉｎｅRの下で供給されてい
る材料）も本発明の分散剤で用いるに適切である。
【００５９】本発明の分散剤を製造する時に使用可能な
他のポリアミン類には、例えばアミノグアニジンおよび
／またはそれの塩基性塩、例えば米国特許第４，９０
８，１４５号（引用することによって本明細書に組み入
れられる）に記述されている如き重炭酸アミノグアニジ
ンなどが含まれる。
【００６０】また、本発明のマンニッヒ塩基縮合物／ポ
リ（オレフィン−不飽和酸反応体）重合体分散剤を芳香
族アミンと反応させることも可能である。適切な芳香族
アミン類には、これらに限定するものでないが、Ｎ−ア
リールフェニレンジアミン（例えばＮ−フェニルフェニ
レンジアミン）、アミノピリジン類、アミノピラジン
類、アミノピリミジン類およびアミノフェノチアジン類
が含まれる。そのような芳香族アミン類の例が米国特許
第５，１６２，０８６号および５，２３８，５８８号
（両方とも引用することによって本明細書に組み入れら
れる）に詳述されている。
【００６１】本発明の高分子量マンニッヒ／ポリ（オレ
フィン−不飽和酸反応体）との反応では、アミン類に加
えて、一価もしくは多価アルコール類も使用に適切であ
る。多価アルコール類が好適なヒドロキシ化合物であ
る。
【００６２】用いることができる適切なポリオール類に
は、炭素原子数が約１００以下でヒドロキシ基数が約２
から１０の脂肪族多価アルコール類が含まれる。このポ
リオール類は所望に応じて置換もしくは未置換であって
もよく、障害もしくは非障害（ｕｎｈｉｎｄｅｒｅｄ）
であってもよく、分枝もしくは直鎖であってもよい等
々。典型的なアルコール類は、アルキレングリコール
類、およびアルキレン基の炭素数が２から約８のポリア
ルキレングリコール類である。多価アルコール類にはエ
ーテル基、例えばポリエチレンオキサイド繰り返し単位
などを含むアルカンポリオール類ばかりでなく、モノカ
ルボン酸で部分的にエステル化されたポリオール類が含
まれる。そのような部分エステル化ポリオール類の例は
ソルビトールのモノ−もしくはジ−オレエート類、グリ
セロールのモノオレエートおよびエリスリトールのモノ
−もしくはジ−ドデカノエート類である。
【００６３】本発明のマンニッヒ塩基縮合物／ポリ（オ
レフィン−不飽和酸反応体）添加剤を同様にアミノアル
コール類と更に反応させてもよい。この目的で用いるに
適切なヒドロキシ含有アミン類の例には、エタノールア
ミン；ジエタノールアミン；トリエタノールアミン；ト
リス（ヒドロキシメチル）アミノメタン；Ｎ，Ｎ−ジ−
（ヒドロキシエチル）エチレンジアミン；Ｎ，Ｎ，Ｎ’
−トリス（ヒドロキシプロピル）ヘキサメチレンジアミ
ンなどが含まれる。上記および同様なアミン類の混合物
も使用可能である。
【００６４】本発明の高分子量マンニッヒ塩基縮合物／
ポリ（オレフィン−不飽和酸反応体）添加剤との反応で
用いるに適切な上記求核性反応体にはアミン類、アルコ
ール類およびアミノアルコール類が含まれる。
【００６５】このマンニッヒ塩基縮合物／ポリ（オレフ
ィン−不飽和酸反応体）重合体分散剤と指定アミン化合
物の間の反応を実施する時、これらの反応体が５から９
５重量％入っている油溶液を約１００℃から２００℃に
一般的には約１から１０時間加熱することで反応を実施
する。本明細書に記述するアミンまたは他の求核性反応
体の当量に対する上記マンニッヒ塩基縮合物／ポリ（オ
レフィン−不飽和酸反応体）生成物の反応比はかなり多
様であり得るが、一般的には高分子量マンニッヒ塩基／
ポリ（オレフィン−不飽和酸反応体）生成物の量をアミ
ンまたは求核性反応体１当量当たり０．０１から１．０
当量、好適には約０．２から０．６当量にする。この記
述した求核性反応体との反応は、上記マンニッヒ塩基縮
合物／ポリ（オレフィン−不飽和酸反応体）付加体の反
応で用いた反応槽と同じか或は別個の反応槽内で実施可
能である。
【００６６】本発明のさらなる面は、後処理を受けた誘
導体および金属錯体を生じさせることにある。本発明の
高分子量分散剤を生じさせている間またはその後に反応
性金属イオン種を用いてよく知られた技術に従って適切
な金属錯体を生じさせることができる。本発明の後処理
組成物には、本発明の分散剤を１種以上の後処理剤、好
適には（ａ）１種以上のホウ素化剤（ｂｏｒｏｎａｔｉ
ｎｇ ａｇｅｎｔｓ）、好適にはホウ素の酸（特にホウ
酸またはメタホウ酸）、酸化ホウ素、ホウ素のエステル
またはホウ素の塩（特にホウ酸アンモニウム）；（ｂ）
１種以上のホスホリル化剤（ｐｈｏｓｐｈｏｒｙｌａｔ
ｉｎｇ ａｇｅｎｔｓ）、好適には燐の無機酸（特に亜
燐酸）もしくはそれの無水物、またはそれの任意部分的
もしくは完全硫黄類似体（例えば無機亜硫酸）；（ｃ）
１種以上のアシル化剤、好適には無水マレイン酸、フマ
ル酸、マレイン酸、グルタル酸、無水グルタル酸、こは
く酸、Ｃ1-30アルキルこはく酸もしくは無水物、アジピ
ン酸、グリコール酸など；および（ｄ）（ａ）、（ｂ）
および（ｃ）いずれか２つの混合物または（ａ）、
（ｂ）および（ｃ）の３つ全部の混合物と反応させるこ
とで生じさせた組成物が含まれる。
【００６７】後処理剤のさらなる例そしてそれらを無灰
分散剤の改良でそれに後処理を受けさせる時に利用でき
る方法が米国特許第５，４６４，５４９号（引用するこ
とによって本明細書に組み入れられる）に示されてい
る。
【００６８】本発明のさらなる態様は、本発明の高分子
量分散添加剤と１種以上の潤滑添加剤成分の特別な組み
合わせを含有させた添加剤濃縮物および潤滑もしくは機
能的流体組成物を包含する。本発明の無灰分散剤の１種
以上を含有させた完成潤滑油もしくは濃縮物を配合する
時、他のいろいろな添加剤成分を用いることができる。
それらにはリチウム、ナトリウム、カリウム、カルシウ
ムおよび／またはマグネシウムの低塩基性スルホネート
類、硫化フェネート類およびサリチル酸塩（米国特許第
５，１１４，６０１号および５，２０５，９４６号を参
照）；抗摩耗および／または極圧剤、例えばジヒドロカ
ルビルジチオ燐酸の金属塩（例えばジアルキルジチオ燐
酸亜鉛、銅、モリブデンなど）；酸化抑制剤、例えばヒ
ンダードフェノール系抗酸化剤、芳香族アミン系抗酸化
剤、硫黄含有抗酸化剤および銅含有抗酸化剤など；補助
用分散剤、例えばスクシニミド分散剤、こはく酸エステ
ルアミド分散剤およびマンニッヒ塩基分散剤など；摩擦
低下剤および／または燃料経済性向上用添加剤、例えば
グリセロールのモノオレエート、ペンタエリスリトール
のモノオレエートなど；錆および腐食抑制剤；泡抑制
剤；粘度指数改良剤；高分子量分散粘度指数改良剤；抗
乳化剤などが含まれる。このような添加剤をベースオイ
ルで用いる時、本分野の技術者に公知の通常使用濃度で
使用可能である。そのような添加剤に関する追加的詳細
に関しては、例えば米国特許第４,６６４,８２２；４,
９０８,１４５；５,０８０,８１５および５,１３７,９
８０号（引用することによって本明細書に組み入れられ
る）などが参考になり得る。
【００６９】本発明の無灰分散剤は幅広く多様な潤滑剤
および機能的流体（ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ ｆｌｕｉｄ
ｓ）に適切な活性濃度になるに有効な量で添加可能であ
る。そのベースオイルは石油から誘導される適切な潤滑
粘度の炭化水素油ばかりでなくまた適切な粘度の天然
油、例えば菜種油など、そして合成油、例えば水添ポリ
オレフィン油；ポリ−α−オレフィン類（例えば水添も
しくは未水添のα−オレフィンオリゴマー類、例えば水
添ポリ−１−デセンなど）；ジカルボン酸のアルキルエ
ステル類；ジカルボン酸の複合エステル類；炭酸もしく
は燐酸のアルキルエステル類、ポリシリコン類；フルオ
ロヒドロカーボン油；そして鉱油、天然油および／また
は合成油の混合物であり得る。本開示の目的で用語「ベ
ースオイル」は前記の全部を包含する。多くの場合、こ
のようなベースオイルは好適には乗用車または高荷重デ
ィーゼルのエンジンオイルを生じさせる時に通常用いら
れる種類の石油誘導鉱油である。
【００７０】従って、本発明の生成物は潤滑油および機
能的流体組成物、例えば自動車のクランクケース用潤滑
油、自動トランスミッション用流体、ギアオイル、油圧
油、切削油などで使用可能であり、ここで、潤滑粘度を
有するベースオイルは鉱油、合成油、天然油、例えば植
物油など、またはそれらの混合物である。特定種のベー
スオイルは特定の特性、例えば生分解性、高温安定性、
不燃性などを有することから、それらは特定の組成物で
用いられ得る。他の組成物では、入手性またはコストが
理由で、他の種類のベースオイルの方が好適であり得
る。このように、技術者は、本発明の組成物ではこの上
に考察したいろいろなベースオイルが使用可能であるが
個々のベースオイルが必ずしも全ての場合に互いの相当
物にはならないことを認識するであろう。
【００７１】本発明の無灰分散剤は個別に他の添加剤成
分とは別に潤滑粘度の油にブレンド可能である。しかし
ながら、好適には、本分散剤を添加剤濃縮物、即ち「パ
ッケージ」に配合して、これを後で完成潤滑組成物の調
合で用いる。このパッケージに含める希釈剤の量を通常
は５０重量％以下にして、その残りを活性添加剤成分、
即ち本発明の少なくとも１種の分散剤にし、そして任意
であるが好適には、他の１種以上の添加剤成分、例えば
この上で述べそして／または本明細書で引用したいろい
ろな特許に述べられている添加剤成分を含める。本発明
の１種以上の分散剤の濃度を５から６０重量％にするこ
とができる。本発明はまた本発明の活性分散剤を１から
９９重量％と希釈用油を９９から１重量％含有する組成
物も提供する。他の添加剤（それに関連し得る希釈剤を
包含）を上記組成物にブレンドして本発明の添加剤パッ
ケージを生じさせてもよい。
【００７２】本発明の分散剤をまた炭化水素系燃料、例
えばガソリン、ディーゼル燃料、ガスオイル、ジェット
オイル、サイクルオイル、バーナー燃料、バンカー燃料
などに入れる添加剤として用いることも可能である。ガ
ソリンまたはディーゼル燃料などの如き燃料の場合、本
添加剤生成物は、吸気系を奇麗に保って吸気弁の付着物
量を下げる分散剤として使用可能である。それらは、分
散特性を有することから、また、それらがエンジン運転
中に入り込み得るエンジン潤滑剤に対しても有利な効果
を示す。ガソリンまたはディーゼルの沸騰範囲で沸騰す
る炭化水素を含有しかつ本発明の分散添加剤を燃料の重
量を基準にして２０から５０００ｐｐｍ（ｐａｒｔｓ
ｐｅｒ ｍｉｌｌｉｏｎ）含有して成る燃料組成物が本
発明の１つの態様である。
【００７３】以下に示す実施例では本発明の実施および
この実施で達成可能な利点を説明する。本実施例は本発
明の一般的範囲を限定することを意図するものでなく、
限定するものでなく、かつ限定するとして解釈されるべ
きでない。
【００７４】
【実施例】マンニッヒ塩基縮合物の製造 以下に示す実施例は本発明で用いるマンニッヒ塩基縮合
物の代表的な製造を示す例である。これらの製造で用い
る高分子量のアルキルフェノール類は確立された手順で
調製可能である。マンニッヒ塩基縮合物を約８２５ｃｍ
-1，８８０ｃｍ -1，９５０ｃｍ-1，１５００ｃｍ-1およ
び１６００ｃｍ-1の所の赤外分光吸収で特徴づける。
【００７５】実施例１ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
（Ｄｅａｎ Ｓｔａｒｋ）トラップおよび温度計を取り
付けた４リットルのフラスコに、ポリブテンフェノール
（Ｍｎ１７４３、４９．６重量％活性）を１２００．０
グラム、ヘキサメチレンジアミンを３６．５０グラムお
よびオレイン酸を１９．３３グラム仕込んだ。この混合
物を連続窒素パージ（ｐｕｒｇｅ）下で８５−８８℃に
加熱して撹拌した。上記混合物に３７重量％のホルムア
ルデヒド水溶液（３６．０４グラム）を約１５分かけて
加えた。更に１５分後、反応温度を１１５℃にまで上昇
させた後、３７重量％ホルムアルデヒド水溶液の第二部
分（３６．００グラム）を約４５分かけて加えた。その
結果として生じた反応混合物を１１５から１１８℃に更
に３時間保持すると同時に水を除去した。水を全体で５
６グラム集めた。揮発物および残存水を真空下で除去す
ることで生成物を約１２６９グラム得た。
【００７６】実施例２ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
トラップおよび温度計を取り付けた０．５リットルのフ
ラスコに、ポリブテンフェノール（Ｍｎ１７４３、４
９．６重量％活性）を１７５グラム、ジエチレントリア
ミンを４．７２グラムおよびオレイン酸を２．８１グラ
ム仕込んだ。この混合物を連続窒素パージ下で８５−８
８℃に加熱して撹拌した。上記混合物に３７重量％のホ
ルムアルデヒド水溶液（６．１０グラム）を約１５分か
けて加えた。更に１５分後、反応温度を１１５℃にまで
上昇させた後、３７重量％ホルムアルデヒド水溶液の第
二部分（６．００グラム）を約４５分かけて加えた。そ
の結果として生じた反応混合物を１１５から１１８℃に
更に３時間保持すると同時に水を除去した。揮発物およ
び残存水を真空下で除去することで生成物を約１８３．
１グラム得た。
【００７７】実施例３ 実施例１と同様に装備した１リットルのフラスコに、窒
素雰囲気下、ポリプロピレンフェノール（Ｍｎ１０５
０、８３．６重量％活性）を１７５．０グラム、ジエチ
レントリアミンを９．１７グラム、オレイン酸を０．４
グラムおよびキシレンを５０ｍｌ仕込んだ。その結果と
して生じた混合物を８０℃に加熱した後、１３．３１ｇ
のホルマリンを約３０分かけて加えた。次に、この混合
物を、水の除去を伴わせて１６５℃に３時間加熱した
後、残存する水および溶媒を除去する目的で真空脱溶媒
を行った。この混合物を濾過して生成物を１４８．７ｇ
得た。
【００７８】マンニッヒ縮合物／ポリ（オレフィン−不
飽和酸反応体）の製造 以下に示す実施例は本発明で用いるマンニッヒ縮合物／
ポリ（オレフィン−不飽和酸反応体）の代表的な製造を
示す例である。マンニッヒ縮合物／ポリ（オレフィン−
不飽和酸反応体）を約８２５ｃｍ-1，８８０ｃｍ-1，９
５０ｃｍ-1，１５００ｃｍ-1，１６００ｃｍ-1，１６９
９ｃｍ-1および１７７１ｃｍ-1の所の赤外分光吸収で特
徴づける。
【００７９】実施例４ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、および温度計を取
り付けた４リットルの樹脂製容器に、ポリブテンフェノ
ール／ヘキサメチレンジアミンマンニッヒ生成物（実施
例１と同様に調製）を１０００．０グラム、ポリ（無水
マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセン）（Ｍｎ３０，００
０から５０，０００）を１５０．２グラムおよび希釈用
加工油を３４９．６グラム仕込んだ。反応温度を約１時
間かけて１１５℃にまで上昇させた後、１４０℃に上昇
させて３時間保持した。揮発物および残存水を真空下で
除去することで粘性のある液状生成物を約１４９２．０
グラム得た。結果として得た生成物は１００℃で３７８
ｃＳｔの動粘度を示した。
【００８０】実施例５ 実施例４と同様に装備した０．５リットルの樹脂製容器
に、ポリブテンフェノール／ジエチレントリアミンマン
ニッヒ生成物（実施例２と同様に調製）を８５．０グラ
ム、ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセン）
（Ｍｎ３０，０００から５０，０００）を４．２５グラ
ムおよび希釈用加工油を３０．３０グラム仕込んだ。反
応温度を約１時間かけて１２０℃にまで上昇させて３０
分間保持した。次に、ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−
オクタデセン）の第二部分（４．２５グラム）を加えた
後、反応温度を１４０℃にまで上昇させて３時間保持し
た。揮発物および残存水を真空下で除去することで粘性
のある液状生成物を約１２２．６グラム得た。
【００８１】実施例６ 実施例４と同様に装備した０．５リットルの樹脂製容器
に、ポリプロピレンフェノール／ジエチレントリアミン
マンニッヒ生成物（実施例３と同様に調製）を７０．０
グラム、ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセ
ン）（Ｍｎ３０，０００から５０，０００）を７．４２
グラムおよび希釈用加工油を６８．５２グラム仕込ん
だ。反応温度を約１時間かけて１１５℃にまで上昇させ
た後、１４０℃にまで上昇させて３時間保持した。揮発
物および残存水を真空下で除去することで粘性のある液
状生成物を約１４４．９グラム得た。
【００８２】実施例７ 実施例４と同様に装備した０．５リットルのフラスコ
に、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジアミンマ
ンニッヒ生成物を１５０．０１グラム仕込んだ。このマ
ンニッヒ生成物は下記を用いる以外は実施例１と同様に
調製した生成物であった：ポリブテンフェノール（Ｍｎ
１８７９、５０．７６重量％活性）を４００グラム、ヘ
キサメチレンジアミンを１４．２グラム、オレイン酸を
６．１２グラムおよび３７重量％のホルムアルデヒド水
溶液を２２．９２グラム。ポリブテンフェノール／ヘキ
サメチレンジアミンマンニッヒ生成物が１５０．０１グ
ラム入っている上記フラスコに、ポリ（無水マレイン酸
−ａｌｔ−オクタデセン）（Ｍｎ３０，０００から５
０，０００）を１２．９４グラムおよび希釈用加工油を
６０．０７グラム加えた。反応温度を約１時間かけて１
２０℃にまで上昇させた後、１４０℃にまで上昇させて
３時間保持した。揮発物および残存水を真空下で除去す
ることで粘性のある液状生成物を約２２２．４グラム得
た。結果として得た生成物は１００℃で１５７４．５ｃ
Ｓｔの動粘度を示した。
【００８３】実施例８ 実施例４と同様に装備した０．１リットルのフラスコ
に、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジアミンマ
ンニッヒ生成物（実施例１と同様に調製）を４０．７７
グラム、ポリ（スチレン−コ−マレイン酸）（Ｍｎ２３
００）を１．１６グラムおよび希釈用加工油を８．６０
グラム仕込んだ。反応温度を約１時間かけて１４５℃に
まで上昇させて更に１．５時間保持した。揮発物および
残存水を真空下で除去した。その結果として得た生成物
を濾過助剤に通して濾過することで、生成物を約４０．
８グラム得た。結果として得た生成物は１００℃で２６
９ｃＳｔの動粘度を示した。
【００８４】表１に、実施例４に詳述した基本的手順を
用いたいろいろな類似体を例示する。この表では下記の
省略形を用いる：ＰＢＰ／ＨＭＤＡはポリブテンフェノ
ールとヘキサメチレンジアミンのマンニッヒ生成物（実
施例１に従って調製）を表し、ｇはグラムを表し、ＭＡ
Ｎ／Ｃ１８はポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデ
セン）を表し、ＫＶ１００℃は１００℃における動粘度
を示し、そしてｃＳｔはセンチストークを表す。ＭＡＮ
／Ｃ１８に関して示すモル％は出発ＰＢＰ／ＨＭＤＡに
存在するヘキサメチレンジアミンのモルを基準にしたモ
ル％である。実施例９は出発ＰＢＰ／ＨＭＤＡに相当す
る。その結果として、これらの生成物の粘度比較では、
実施例９および１０の生成物を実施例１１および１２に
合致させる目的で約４０重量％活性になるようにそれら
を希釈した。
【００８５】
【表１】 従って、粘度／分子量が比較的低い通常の単量体マンニ
ッヒ塩基縮合物はヒドロキシ芳香族のアルキル置換基の
大きさに左右される一方、本発明では、ヒドロキシ芳香
族のアルキル置換基を変える必要なく高分子量マンニッ
ヒ添加剤の粘度および分子量を有利に調整することがで
きる。マンニッヒ縮合物／ポリ（オレフィン−不飽和酸
反応体）生成物と求核剤の反応
【００８６】実施例１３ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
トラップおよび温度計を取り付けた２リットルの樹脂製
容器に、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジアミ
ン／ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセン）添
加剤（実施例４に従って調製）を７００．０グラムおよ
び希釈用油を７１．８６グラム仕込んだ。次に、この反
応混合物を撹拌しながら連続窒素パージ下で１１９℃に
まで加熱した。この反応混合物に１７．５０グラムのテ
トラエチレンペンタミンを約５分かけて分割して加え
た。次に、反応温度を１４０℃にまで上昇させて３時間
保持した。揮発物および残存水を真空下で除去しそして
濾過助剤に通して濾過することで、生成物を約７３４．
３グラム得た。結果として得た生成物は１００℃で４０
８ｃＳｔの動粘度を示した。
【００８７】実施例１４ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
トラップおよび温度計を取り付けた０．５リットルの樹
脂製容器に、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジ
アミン／ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセ
ン）添加剤（実施例４に従って調製）を５０．０グラ
ム、部分プロポキシル化ヘキサメチレンジアミン（プロ
ポキシル基を平均で３個含有）を１．０グラムおよび希
釈用油を３．８９グラム仕込んだ。次に、この反応混合
物を１４０℃に加熱して３時間保持した。揮発物および
残存水を真空下で除去することで生成物を約５４．４グ
ラム得た。
【００８８】実施例１５ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
トラップおよび温度計を取り付けた２リットルの樹脂製
容器に、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジアミ
ン／ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセン）添
加剤（実施例４に従って調製）を８００．８グラム仕込
んだ。撹拌しながら連続窒素パージ下で１２０℃に加熱
した後、１５．２グラムの重炭酸アミノグアニジンが６
２．６グラムの希釈用油に入っているスラリーを約５分
間かけて加えた。次に、反応温度を１４０℃にまで上昇
させて３時間保持した。揮発物および残存水を真空下で
除去することで粘性のある液状生成物を約８６７．６グ
ラム得た。次に、この生成物を１５．０グラムの濾過助
剤に通して濾過することで生成物を８３２．１グラム得
た。結果として得た生成物は１００℃で５０４ｃＳｔの
動粘度を示した。
【００８９】実施例１６ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
トラップおよび温度計を取り付けた０．５リットルの樹
脂製容器に、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジ
アミン／ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセ
ン）添加剤（実施例４に従って調製）を１０８．７５グ
ラム、および希釈用油を１１．３４グラム仕込んだ。次
に、この反応混合物を撹拌しながら連続窒素パージ下で
１１０℃にまで加熱した。この反応混合物に１．１０グ
ラムのトリス（アミノエチル）アミンを約５分かけて分
割して加えた。次に、反応温度を１４５℃にまで上昇さ
せて３時間保持した。揮発物および残存水を真空下で除
去することで生成物を約１２０．２グラム得た。結果と
して得た生成物は１００℃で１６５１ｃＳｔの動粘度を
示した。
【００９０】実施例１７ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
トラップおよび温度計を取り付けた０．２５リットルの
フラスコに、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジ
アミン／ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセ
ン）添加剤（実施例４に従って調製）を１２５．４６グ
ラム仕込んだ。次に、この反応混合物を撹拌しながら連
続窒素パージ下で１１０℃にまで加熱した。この反応混
合物に２．９４グラムの蒸留Ｎ−フェニル−１，４−フ
ェニレンジアミンを約５分かけて分割して加えた。次
に、反応温度を１５５℃にまで上昇させて３時間保持し
た。揮発物および残存水を真空下で除去した後、濾過助
剤に通して濾過することで、生成物を約１１９．６グラ
ム得た。
【００９１】実施例１８ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
トラップおよび温度計を取り付けた０．２５リットルの
フラスコに、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジ
アミン／ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセ
ン）添加剤（実施例４に従って調製）を１００．０グラ
ムおよび希釈用油を８．６８ｇ仕込んだ。次に、この反
応混合物を撹拌しながら連続窒素パージ下で１２０℃に
まで加熱した。この反応混合物に１．７０グラムの１−
（２−アミノエチル）ピペラジンを約５分かけて分割し
て加えた。次に、反応温度を１４０℃にまで上昇させて
３時間保持した。揮発物および残存水を真空下で除去す
ることで生成物を約１０７．６グラム得た。結果として
得た生成物は１００℃で９９８ｃＳｔの動粘度を示し
た。
【００９２】実施例１９ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
トラップおよび温度計を取り付けた０．５リットルの樹
脂製容器に、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジ
アミン／ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセ
ン）添加剤（実施例４に従って調製）を１００．０グラ
ムおよび希釈用油を１１．２９グラム仕込んだ。次に、
この反応混合物を撹拌しながら連続窒素パージ下で１２
０℃にまで加熱した。この反応混合物に３．００グラム
の４−（３−アミノプロピル）モルホリンを約５分かけ
て加えた。次に、反応温度を１４０℃にまで上昇させて
３時間保持した。揮発物および残存水を真空下で除去す
ることで生成物を約１１１．９グラム得た。結果として
得た生成物は１００℃で３５８ｃＳｔの動粘度を示し
た。
【００９３】実施例２０ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
トラップおよび温度計を取り付けた０．５リットルの樹
脂製容器に、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジ
アミン／ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセ
ン）添加剤（実施例４に従って調製）を１２５．０グラ
ムおよび希釈用油を１１．２９グラム仕込んだ。次に、
この反応混合物を撹拌しながら連続窒素パージ下で１２
０℃にまで加熱した。この反応混合物に２．５０グラム
の１−（３−アミノプロピル）イミダゾールを約５分か
けて加えた。次に、反応温度を１４０℃にまで上昇させ
て３時間保持した。揮発物および残存水を真空下で除去
することで生成物を約１３４．３グラム得た。結果とし
て得た生成物は１００℃で４１６ｃＳｔの動粘度を示し
た。
【００９４】後処理 実施例２１ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
トラップおよび温度計を取り付けた２リットルの樹脂製
容器に、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジアミ
ン／ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセン）添
加剤（実施例４に従って調製）を８５０．０グラム仕込
んだ。撹拌しながら連続窒素パージ下で１５５℃に加熱
した後、２９．４グラムのホウ酸が１０７．３グラムの
希釈用油に入っているスラリーを約５分かけて加えた。
水を除去（７．２グラム）しながら反応温度を１５５−
１５８℃に３時間保持した。揮発物および残存水を真空
下で除去することで生成物を約９７３．２グラム得、こ
れを濾過助剤に通して濾過することで生成物を約９１
１．１グラム得た。結果として得た生成物は１００℃で
５３８ｃＳｔの動粘度を示した。
【００９５】実施例２２ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
トラップおよび温度計を取り付けた２リットルの樹脂製
容器に、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジアミ
ン／ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセン）／
重炭酸アミノグアニジン添加剤（実施例１５に従って調
製）を７００．０グラム仕込んだ。撹拌しながら連続窒
素パージ下で１５５℃に加熱した後、１３．６９グラム
のホウ酸が４８．９０グラムの希釈用油に入っているス
ラリーを約５分かけて加えた。水を除去しながら反応温
度を１５５−１５８℃に３時間保持した。揮発物および
残存水を真空下で除去することで生成物を約７５３．０
グラム得、これを濾過助剤に通して濾過することで生成
物を約６９４．８グラム得た。結果として得た生成物は
１００℃で４０５ｃＳｔの動粘度を示した。
【００９６】実施例２３ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
トラップおよび温度計を取り付けた２リットルの樹脂製
容器に、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジアミ
ン／ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセン）／
テトラエチレンペンタミン添加剤（実施例１３に従って
調製）を８９１．９グラム仕込んだ。撹拌しながら連続
窒素パージ下で１５５℃に加熱した後、３１．８７グラ
ムのホウ酸が１４３．５１グラムの希釈用油に入ってい
るスラリーを約５分かけて加えた。水を除去しながら反
応温度を１５５−１５８℃に３時間保持した。揮発物お
よび残存水を真空下で除去した。次に、その結果として
生じた混合物に無水マレイン酸（０．５８グラム）を加
えた後、更に３０分間反応させた。揮発物および残存無
水マレイン酸を真空下で除去することで生成物を約１０
５４．３グラム得、これを濾過助剤に通して濾過するこ
とで生成物を９８４．６グラム得た。単離した生成物は
１００℃で９６６ｃＳｔの動粘度を示した。
【００９７】実施例２４ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
トラップおよび温度計を取り付けた０．５リットルの樹
脂製容器に、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジ
アミン／ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセ
ン）／１−（２−アミノエチル）ピペラジン添加剤（実
施例１８に従って調製）を２１０．４５グラム仕込ん
だ。撹拌しながら連続窒素パージ下で１５５℃に加熱し
た後、６．９０グラムのホウ酸が１４．５５グラムの希
釈用油に入っているスラリーを約５分かけて加えた。水
を除去しながら反応温度を１５５−１５８℃に３時間保
持した。揮発物および残存水を真空下で除去することで
生成物を約２２７．９グラム得た。
【００９８】実施例２５ 塔頂撹拌機、窒素入り口および出口、ディーンスターク
トラップおよび温度計を取り付けた０．２５リットルの
フラスコに、ポリブテンフェノール／ヘキサメチレンジ
アミン／ポリ（無水マレイン酸−ａｌｔ−オクタデセ
ン）／テトラエチレンペンタミン添加剤（実施例１３に
従って調製）を２１０．４５グラム仕込んだ。撹拌しな
がら連続窒素パージ下で１２０℃に加熱した後、７０重
量％のグリコール酸水溶液５．８１グラムを約４５分か
けて加えた。水を除去しながら反応温度を１４０℃にま
で上昇させて３時間保持した。揮発物および残存水を真
空下で除去することで生成物を約１２７．７７グラム得
た。 性能評価 スポット分散性試験 本発明の高分子量添加剤がスポット分散性試験で示す分
散性能は市販のマンニッヒ分散剤［Ｅｔｈｙｌ Ｃｏｒ
ｐｏｒａｔｉｏｎ（リッチモンド、バージニア州）から
入手可能なＨｉＴＥＣ（商標）７０４９分散剤］および
市販のスクシニミド分散剤［Ｅｔｈｙｌ Ｃｏｒｐｏｒ
ａｔｉｏｎ（リッチモンド、バージニア州）から入手可
能なＨｉＴＥＣ（商標）６４６分散剤］のそれに比較し
て等しいか或は向上している。スポット分散性試験は添
加剤がスラッジを分散させる能力の尺度を与えるもので
ある。スポット分散性試験では、分散剤候補品をある量
のＳｅｑｕｅｎｃｅ ＶＥスラッジオイル（ｓｌｕｄｇ
ｅ ｏｉｌ）と一緒に混合した後、３００度Ｆで１６時
間インキュベートする。その結果として生じた混合物
（３−１０滴）を標準的な白色の吸い取り紙の上に落下
させてスラッジオイルの斑点を生じさせる。２４時間
後、スラッジの環の直径とオイルの環の直径を測定す
る。分散性は油がスラッジを懸濁状態に保持する能力で
あることから、スポット分散性試験における分散性はス
ラッジの環の直径とオイルの環の直径の差で示される。
スラッジの環の幅がオイルの環の幅とほぼ等しいこと
は、分散性が高いことを示している。スラッジの環の直
径とオイルの環の直径の商に１００を掛けることで等級
を得る（ＳＤＴ等級）。等級数値が高いことは分散性が
良好なことを示している。表１に本発明の数種の添加剤
が示すスポット分散性試験性能を示す。市販分散剤１は
市販のＨｉＴＥＣ（商標）７０４９マンニッヒ分散剤を
指しそして市販分散剤２は市販のＨｉＴＥＣ（商標）６
４６スクシニミド分散剤を指す。
【００９９】 表２：スポット分散性試験結果 サンプル ＳＤＴ等級 市販品１ ６９．７ 市販品２ ７４．８ 実施例１ ６５．０ 実施例４ ８４．４ 実施例８ ６８．０ 実施例１３ ７５．２ 実施例１４ ６９．５ 実施例１５ ７１．０ 実施例１７ ７６．２ 実施例１８ ８９．４ 実施例１９ ９２．１ 実施例２２ ７６．６ 実施例２３ ８６．９ 分散剤なし ４１．８ 粘度指数改良剤信用（Ｃｒｅｄｉｔ） 金属含有スルホネート類、ジチオ燐酸亜鉛摩耗抑制剤、
硫黄含有抗酸化剤、流動点降下剤および粘度指数改良剤
が用いられているモーターオイル配合物に本発明の添加
剤、市販のマンニッヒ分散剤［ＨｉＴＥＣ（商標）７０
４９分散剤］および市販のスクシニミド分散剤［ＨｉＴ
ＥＣ（商標）６４６分散剤］をブレンドした。本発明の
添加剤および市販のマンニッヒ分散剤はほぼ等しい活性
度（約４０重量％）であったが、市販のスクシニミド分
散剤はより高い活性度である６５重量％であった。本発
明の添加剤は有利な高分子性質を有することから、本発
明の添加剤をモーターオイル配合物に入れた方が、上記
２つの市販分散剤を入れた時よりも、モーターオイル配
合が１００℃で示す粘度が有意に高くなる。より重要な
ことに、本発明の分散剤は、低温粘度に悪影響を与える
ことなく完成油が１００℃で示す粘度を高くする。
【０１００】本発明の添加剤は、また、粘度指数改良剤
が完成油に与える信用にも貢献し、その結果として、所
望の粘度目標を達成するに要する通常の粘度指数改良剤
の量を低くすることができる。このように、モーターオ
イルに入れる粘度指数改良剤の量を低くすることができ
れば、コストおよびエンジンの奇麗さの両方に利点が得
られる。表３に、本発明の数種の高分子量分散剤が示す
粘度指数改良信用の利点を詳細に示す。この上に記述し
た如く配合した油に市販分散剤１または市販分散剤２を
４重量％添加した時、目標粘度である１０．０−１０．
６センチストーク（ｃＳｔ）を満足させるに必要なＨｉ
ＴＥＣ（商標）５７７０粘度指数改良剤（Ｅｔｈｙｌ
Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎが供給）の量は８．０重量％で
ある。他方、本発明の高分子量分散剤添加剤を添加した
場合、１００℃の目標粘度を満足させるか或はそれを越
えさせるに必要な上記同じ粘度指数改良剤の量はより少
ない（７．５から２５重量％少ない）。分散剤を４．８
重量％用いかつＳｈｅｌｌＣｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐ
ａｎｙが供給しているＳｈｅｌｌｖｉｓ（商標）３００
粘度指数改良剤を用いてモーターオイルの配合をこの上
に記述した如く行った。市販分散剤１を用いた時に同様
な粘度目標を満足させるに必要な粘度指数改良剤の量は
６．８重量％であった。本発明の高分子量分散剤添加剤
を用いた場合、再び、１００℃の目標粘度を満足させる
か或はそれを越えさせるに必要な上記同じ粘度指数改良
剤の量はより少ない（１２．５から２２重量％少な
い）。
【０１０１】市販の分散剤を示した粘度指数改良剤（Ｖ
ＩＩ）レベルで用いて配合したオイルは１００℃の目標
粘度を満足させはするが、このようなブレンド物は、５
Ｗ３０低温−２５℃冷クランクシミュレーター仕様であ
る３５００センチポイズ（ｃＰ）未満を満足させない。
それとは対照的に、本発明の高分子量分散剤は、有利
に、低温および高温両方の５Ｗ３０仕様を取り扱うこと
ができることからブレンド多様性を与える。
【０１０２】
【表２】 煤増粘試験性能 本発明の分散剤が煤を分散させる能力および煤によって
誘発される油の増粘を煤増粘ベンチ試験で測定した。こ
の試験では、完全配合の潤滑剤組成物に入っている分散
剤にカーボンブラック（煤を模擬）の存在下でせん断を
受けさせる。機械ホモジェナイザー（ｈｏｍｏｇｅｎｉ
ｚｅｒ）を用いて潤滑組成物が９５．５重量％でＶｕｌ
ｃａｎ ９Ａ３２カーボンブラックが４．５重量％の混
合物にせん断を受けさせる。この潤滑組成物に、オンア
ンアズイズベイシス（ｏｎ ａｎａｓ ｉｓ ｂａｓｉ
ｓ）で、金属含有スルホネート類、ジチオ燐酸亜鉛摩耗
抑制剤、硫黄含有抗酸化剤、流動点降下剤および粘度指
数改良剤［ＥｔｈｙｌＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎが供給し
ているＨｉＴＥＣ（商標）５７７２ＶＩＩ］に加えて試
験分散剤を６．５重量％の量で含有させる。この潤滑組
成物と試験分散剤とカーボンブラックの混合物をＢｉｏ
ｓｐｅｃｓ Ｐｒｏｄｕｃｔｓ ＢｉｏＨｏｍｏｇｅｎ
ｉｚｅｒ（Ｍｏｄｅｌ Ｍ１３３／１２８１−０）で３
分間混合した後、Ｂｒａｎｓｏｎｉｃ Ｕｌｔｒａｓｏ
ｎｉｃ（Ｍｏｄｅｌ ５２００）内で６０℃に１時間加
熱する。次に、その結果として生じた混合物を室温に１
６時間放置する。この煤を含有する混合物の粘度および
新鮮な油類似物の粘度を毛細粘度計を用いて１００℃で
測定する。粘度上昇パーセントを、新鮮な油の粘度とカ
ーボンブラックで処理したそれの相対物の粘度を比較す
ることで計算する。粘度上昇パーセントが低いことは煤
の分散性が良好なことを示している。
【０１０３】実施例１５および２３の高分子量分散剤に
関する煤増粘試験の結果を表４に挙げる。本発明の分散
剤は煤増粘試験で優れた煤分散性を示す。
【０１０４】 表４：煤増粘試験結果 サンプル ＶＩＩ 新鮮な油 煤増粘 重量％ ＫＶ 100℃(cSt) 粘度Δ％ 市販品 ３.５７ １５.１５ ３６.４ 実施例２３ ３.２１ １６.５２ ３５.３ 実施例１５ ３.２１ １５.４８ ５.２ シーケンスＶＥエンジン試験性能 金属含有スルホネート類、ジチオ燐酸亜鉛摩耗抑制剤、
硫黄含有抗酸化剤、流動点降下剤および粘度指数改良剤
［Ｓｈｅｌｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙが供
給しているＳｈｅｌｌｖｉｓ（商標）３００］が用いら
れているモーターオイル配合物に実施例２２と同様に調
製した本発明の高分子量分散剤をブレンドした。その結
果として得た配合およびこの上に示した市販分散剤１が
入っている類似配合をシーケンスＶＥエンジン試験（Ａ
ＳＴＭ Ｔｅｓｔ ＭｅｔｈｏｄＤ５３０２）［「停止
および発進」市街運転および適度な高速自動車道路運転
で特徴付けられる苛酷な現場を模擬した運転における分
散性および摩耗保護を測定する試験］で評価した。この
「ＶＥ」では、平均エンジンスラッジ（ＡＥＳ）および
Ｒｏｃｋｅｒ Ｃｏｖｅｒ Ｓｌｕｄｇｅ（ＲＣＳ）を
１から１０のスケールで等級付けることを通して分散性
を測定し、１０が最良である。この「ＶＥ」では、ま
た、平均カム摩耗（ＡＣＷ）および最大カムシャフト摩
耗（ＭＣＷ）を定量することを通して摩耗保護も測定す
る。そのような個々の配合に入れた抗摩耗剤であるジチ
オ燐酸亜鉛のレベルは、燐を約７２５ｐｐｍ（ｐａｒｔ
ｓ ｐｅｒ ｍｉｌｌｉｏｎ）送り込むことを目標にし
たものであった。そのような燐のレベルは苛酷なシーケ
ンスＶＥエンジン試験評価を与えるレベルである。比較
ＶＥエンジン試験結果を表５に示す。
【０１０５】 表５：シーケンスＶＥエンジン試験結果 燐 窒素 重量％ 重量％ ＡＥＳ ＲＣＳ ＡＣＷ ＭＣＷ 市販品１ 740 782 3.04 1.99 225 324 実施例１５ 700 568 8.55 7.37 73.2 113.2 限界 ＞9.0 ＞7.0 ＜127 ＜380 上記シーケンスＶＥエンジン試験結果から分かるであろ
うように、本発明の高分子量分散剤を含有させた潤滑組
成物が示したスラッジ保護および摩耗保護の度合は低燐
抗摩耗剤を含有させた配合物のそれよりもずっと良好で
あった。
【０１０６】フルオロエラストマー製シールの性能 Ｖｏｌｋｓｗａｇｅｎ Ｐ．ＶＷ−３３４４ Ｓｅａｌ
Ｔｅｓｔで立証するように、本発明の化合物がフルオ
ロエラストマー製シールを攻撃する度合は低いことを確
かめた。本発明の生成物を標準的ＳＡＥ １０Ｗ４０エ
ンジンオイルにブレンドした。次に、潤滑剤にＶｏｌｋ
ｓｗａｇｅｎ Ｐ．ＶＷ−３３４４ Ｓｅａｌ Ｔｅｓ
ｔを受けさせた。表６に示すように、本発明の生成物は
市販の分散剤に比較して向上した引張り強度および伸び
パーセント（破壊に至る前）を与える。
【０１０７】 表６：フルオロエラストマー試験結果サンプル 引張り強度（Ｍpa） 伸びパーセント 亀裂 市販品２ ５.４ １０９ 有り 実施例２１ １０.４ １８５ なし 実施例２２ ８.６ １５９ なし 実施例１５ ８.５ １７４ 有り 限界 ＞８.０ ＞１６０ なし このように、本発明の分散剤は向上したフルオロエラス
トマー適合性を示す。
【０１０８】本発明は実用の点でかなりの変形を受け得
る。従って、本発明を本明細書の上に挙げた具体的な例
示に限定することを意図するものでない。むしろ、本発
明に添付請求の範囲およびそれの容認される相当物の精
神および範囲内に入る主題事項を包含させることを意図
する。
【０１０９】本発明の特徴および態様は以下のとおであ
る。
【０１１０】１． 無灰分散剤であって、下記の反応体
の反応生成物： １） ヒドロカルビルヒドロキシ芳香族化合物とアルデ
ヒドとアミンから作られた少なくとも１種のマンニッヒ
塩基縮合生成物と ２） 少なくとも１種のポリ（α−オレフィン−不飽和
酸反応体）の反応生成物、および ３） 任意に、上記反応体１）と２）の反応生成物とア
ミン類、アルコール類、アミノアルコール類またはそれ
らの混合物の反応生成物、および ４） 任意に、上記反応生成物を有機もしくは無機燐化
合物またはそれらの任意部分もしくは全体的硫黄類似
物、ホウ素化剤およびアシル化剤から成る群から選択さ
れる少なくとも１員で後処理したもの、を含んで成る無
機分散剤。
【０１１１】２． 上記ポリ（α−オレフィン−不飽和
酸反応体）がα−オレフィン／無水マレイン酸コポリマ
ーである第１項記載の無灰分散剤。
【０１１２】３． 上記ポリ（α−オレフィン−不飽和
酸反応体）が炭素を２から３６個含むα−オレフィンか
ら誘導されたα−オレフィン／無水マレイン酸コポリマ
ーである第１項記載の無灰分散剤。
【０１１３】４． 上記ポリ（α−オレフィン−不飽和
酸反応体）がポリ（オクタデセン／無水マレイン酸）コ
ポリマーである第１項記載の無灰分散剤。
【０１１４】５． 上記ポリ（α−オレフィン−不飽和
酸反応体）がポリ（スチレン／無水マレイン酸）コポリ
マーである第１項記載の無灰分散剤。
【０１１５】６． 上記ポリ（α−オレフィン−不飽和
酸反応体）が約１０，０００から約７０，０００の分子
量（Ｍｎ）を有する第１項記載の無灰分散剤。
【０１１６】７． 上記マンニッヒ塩基縮合生成物が分
子量（Ｍｎ）が約４００から約２０，０００のアルキル
置換基で置換されているヒドロキシ芳香族化合物から誘
導された生成物である第１項記載の無灰分散剤。
【０１１７】８． 上記マンニッヒ塩基縮合生成物が分
子量（Ｍｎ）が約４００から約２０，０００のアルキル
置換基で置換されているフェノールから誘導された生成
物である第７項記載の無灰分散剤。
【０１１８】９． 上記マンニッヒ塩基縮合生成物が分
子量（Ｍｎ）が約４００から約２０，０００のポリブテ
ンで置換されているフェノール化合物から誘導された生
成物である第８項記載の無灰分散剤。
【０１１９】１０． 上記マンニッヒ塩基縮合生成物が
アルキル置換ヒドロキシ芳香族化合物とアミノ基を１分
子当たり２から４個含むポリアルキレンポリアミンから
誘導された生成物である第１項記載の無灰分散剤。
【０１２０】１１． 上記マンニッヒ塩基縮合生成物が
アルキル置換ヒドロキシ芳香族化合物と１，２−アルキ
レンジアミンから誘導された生成物である第１０項記載
の無灰分散剤。
【０１２１】１２． 上記マンニッヒ塩基縮合生成物が
アルキル置換ヒドロキシ芳香族化合物とヘキサメチレン
ジアミンから誘導された生成物である第１１項記載の無
灰分散剤。
【０１２２】１３． 上記反応体１）が分子量（Ｍｎ）
が約４００から約２０，０００のアルキル置換基で置換
されているヒドロキシ芳香族化合物とヘキサメチレンジ
アミンから誘導されたマンニッヒ塩基縮合生成物であり
そして反応体２）がポリ（オクタデセン／無灰マレイン
酸）である第１項記載の無灰分散剤。
【０１２３】１４． 上記反応体１）が分子量（Ｍｎ）
が約４００から約２０，０００のアルキル置換基で置換
されているヒドロキシ芳香族化合物とヘキサメチレンジ
アミンから誘導されたマンニッヒ塩基縮合生成物であり
そして反応体２）がポリ（スチレン／無灰マレイン酸）
である第１項記載の無灰分散剤。
【０１２４】１５． 油質組成物で用いるに有用な油溶
性分散添加剤であって、第１３項記載の無灰分散剤をア
ミン類、アルコール類、アミノアルコール類およびそれ
らの混合物から成る群から選択される少なくとも１種の
求核性反応体に付加体が生じるに有効な条件下で接触さ
せることを通して作られた生成物（類）を含んで成る分
散添加剤。
【０１２５】１６． 油質組成物で用いるに有用な油溶
性分散添加剤であって、第１４項記載の無灰分散剤をア
ミン類、アルコール類、アミノアルコール類およびそれ
らの混合物から成る群から選択される少なくとも１種の
求核性反応体に付加体が生じるに有効な条件下で接触さ
せることを通して作られた生成物（類）を含んで成る分
散添加剤。
【０１２６】１７． 該求核性反応体がアミノ基を１分
子当たり３から６個含むポリアルキレンポリアミンであ
る第１５項記載の分散添加剤。
【０１２７】１８． 該求核性反応体がテトラエチレン
ペンタミン含んで成る第１７項記載の分散添加剤。
【０１２８】１９． 該求核性反応体がＮ置換ポリ（ヒ
ドロキシアルキル）アミンまたはポリアミンとポリオー
ルの混合物である第１５項記載の分散添加剤。
【０１２９】２０． 該求核性反応体がアミノグアニジ
ンの塩基性塩である第１５項記載の分散添加剤。
【０１３０】２１． 該求核性反応体が第一級もしくは
第二級アミノアルキルで置換されている第三級アミンで
ある第１５項記載の分散添加剤。
【０１３１】２２． 該第一級もしくは第二級アミノア
ルキルで置換されている第三級アミンが１−（３−アミ
ノプロピル）イミダゾールである第２１項記載の分散添
加剤。
【０１３２】２３． 該第一級もしくは第二級アミノア
ルキルで置換されている第三級アミンが４−（３−アミ
ノプロピル）モルホリンである第２１項記載の分散添加
剤。
【０１３３】２４． 該求核性反応体がトリス（２−ア
ミノエチル）アミンである第１５項記載の分散添加剤。
【０１３４】２５． 油溶性分散添加剤であって、第１
３項の無灰分散剤を無機もしくは有機燐化合物またはそ
れの任意部分もしくは完全硫黄類似体、ホウ素化剤およ
びアシル化剤から成る群から選択される１種以上の後処
理剤に接触させることを通して作られた生成物（類）を
含んで成る分散添加剤。
【０１３５】２６． 該後処理剤が無機燐酸もしくは無
水物、無機亜硫酸、ホウ酸、不飽和ジカルボン酸もしく
はそれの前駆体またはそれらの混合物である第２５項記
載の分散添加剤。
【０１３６】２７． 油溶性分散添加剤であって、第１
４項の無灰分散剤を無機もしくは有機燐化合物またはそ
れの任意部分もしくは完全硫黄類似体、ホウ素化剤およ
びアシル化剤から成る群から選択される１種以上の後処
理剤に接触させることを通して作られた生成物（類）を
含んで成る分散添加剤。
【０１３７】２８． 無機もしくは有機燐化合物または
それの任意部分もしくは完全硫黄類似体、ホウ素化剤お
よびアシル化剤から成る群から選択される１種以上の後
処理剤に接触させた第１７項記載の分散添加剤。
【０１３８】２９． 該後処理剤が無機燐酸もしくは無
水物、無機亜硫酸、ホウ酸、不飽和ジカルボン酸もしく
はそれの前駆体またはそれらの混合物である第２８項記
載の分散添加剤。
【０１３９】３０． 無機もしくは有機燐化合物または
それの任意部分もしくは完全硫黄類似体、ホウ素化剤お
よびアシル化剤から成る群から選択される１種以上の後
処理剤に接触させた第１９項記載の分散添加剤。
【０１４０】３１． 無機もしくは有機燐化合物または
それの任意部分もしくは完全硫黄類似体、ホウ素化剤お
よびアシル化剤から成る群から選択される１種以上の後
処理剤に接触させた第２０項記載の分散添加剤。
【０１４１】３２． 無機もしくは有機燐化合物または
それの任意部分もしくは完全硫黄類似体、ホウ素化剤お
よびアシル化剤から成る群から選択される１種以上の後
処理剤に接触させた第２１項記載の分散添加剤。
【０１４２】３３． 潤滑組成物であって、潤滑粘度の
油と第１項記載の無灰分散剤を分散有効量で含んで成る
潤滑組成物。
【０１４３】３４． 潤滑組成物であって、潤滑粘度の
油と第１３項記載の無灰分散剤を分散有効量で含んで成
る潤滑組成物。
【０１４４】３５． 潤滑組成物であって、潤滑粘度の
油と第１４項記載の無灰分散剤を分散有効量で含んで成
る潤滑組成物。
【０１４５】３６． 潤滑組成物であって、潤滑粘度の
油と第１７項記載の分散添加剤を分散有効量で含んで成
る潤滑組成物。
【０１４６】３７． 潤滑組成物であって、潤滑粘度の
油と第１９項記載の分散添加剤を分散有効量で含んで成
る潤滑組成物。
【０１４７】３８． 潤滑組成物であって、潤滑粘度の
油と第２０項記載の分散添加剤を分散有効量で含んで成
る潤滑組成物。
【０１４８】３９． 潤滑組成物であって、潤滑粘度の
油と第２１項記載の分散添加剤を分散有効量で含んで成
る潤滑組成物。
【０１４９】４０． 潤滑組成物であって、潤滑粘度の
油と第２５項記載の分散添加剤を分散有効量で含んで成
る潤滑組成物。
【０１５０】４１． 潤滑組成物であって、潤滑粘度の
油と第２７項記載の分散添加剤を分散有効量で含んで成
る潤滑組成物。
【０１５１】４２． 潤滑組成物であって、潤滑粘度の
油と第２８項記載の分散添加剤を分散有効量で含んで成
る潤滑組成物。
【０１５２】４３． 潤滑組成物であって、潤滑粘度の
油と第３０項記載の分散添加剤を分散有効量で含んで成
る潤滑組成物。
【０１５３】４４． 潤滑組成物であって、潤滑粘度の
油と第３１項記載の分散添加剤を分散有効量で含んで成
る潤滑組成物。
【０１５４】４５． 潤滑組成物であって、潤滑粘度の
油と第３２項記載の分散添加剤を分散有効量で含んで成
る潤滑組成物。
【０１５５】４６． 燃料組成物であって、ガソリンま
たはディーゼルの沸騰範囲で沸騰する炭化水素と第１項
記載の無灰分散剤を２０から５０００ｐｐｍ含んで成る
燃料組成物。
【０１５６】４７． 燃料組成物であって、ガソリンま
たはディーゼルの沸騰範囲で沸騰する炭化水素と第１３
項記載の無灰分散剤を２０から５０００ｐｐｍ含んで成
る燃料組成物。
【０１５７】４８． 燃料組成物であって、ガソリンま
たはディーゼルの沸騰範囲で沸騰する炭化水素と第１４
項記載の無灰分散剤を２０から５０００ｐｐｍ含んで成
る燃料組成物。
【０１５８】４９． 燃料組成物であって、ガソリンま
たはディーゼルの沸騰範囲で沸騰する炭化水素と第１７
項記載の分散添加剤を２０から５０００ｐｐｍ含んで成
る燃料組成物。
【０１５９】５０． エンジン内の煤を分散させる方法
であって、第３３項記載の潤滑組成物を上記エンジンに
添加してそれを運転することを含む方法。
【０１６０】５１． 煤で誘発される油増粘の度合を低
くする方法であって、第１項記載の無灰分散剤を潤滑粘
度の油に添加することを含む方法。
【０１６１】５２． 低温粘度に悪影響を与えることな
く潤滑油に粘度上昇を与える方法であって、第１項記載
の無灰分散剤を潤滑粘度の油に添加することを含む方
法。
【０１６２】５３． エンジン内の吸気弁付着物の量を
少なくする方法であって、第４６項記載の燃料組成物を
上記エンジンに添加してその中で燃焼させることを含む
方法。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ１０Ｎ 20:02 30:02 40:25 (72)発明者 カール・カート・エシエ・ジユニア アメリカ合衆国バージニア州23233リツチ モンド・ウイリンガムロード1505

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 無灰分散剤であって、下記の反応体の反
    応生成物： １） ヒドロカルビルヒドロキシ芳香族化合物とアルデ
    ヒドとアミンから作られた少なくとも１種のマンニッヒ
    塩基縮合生成物と ２） 少なくとも１種のポリ（α−オレフィン−不飽和
    酸反応体）の反応生成物、および ３） 任意に、上記反応体１）と２）の反応生成物とア
    ミン類、アルコール類、アミノアルコール類またはそれ
    らの混合物の反応生成物、および ４） 任意に、上記反応生成物を有機もしくは無機燐化
    合物またはそれらの任意部分もしくは全体的硫黄類似
    物、ホウ素化剤およびアシル化剤から成る群から選択さ
    れる少なくとも１員で後処理したもの、を含んで成る無
    灰分散剤。
  2. 【請求項２】 油質組成物で用いるに有用な油溶性分散
    添加剤であって、請求項１記載の無灰分散剤をアミン
    類、アルコール類、アミノアルコール類およびそれらの
    混合物から成る群から選択される少なくとも１種の求核
    性反応体に付加体が生じるに有効な条件下で接触させる
    ことを通して作られた生成物（類）を含んで成る分散添
    加剤。
  3. 【請求項３】 油溶性分散添加剤であって、請求項１記
    載の無灰分散剤を無機もしくは有機燐化合物またはそれ
    の任意部分もしくは完全硫黄類似体、ホウ素化剤および
    アシル化剤から成る群から選択される１種以上の後処理
    剤に接触させることを通して作られた生成物（類）を含
    んで成る分散添加剤。
  4. 【請求項４】 潤滑組成物であって、潤滑粘度の油と請
    求項１記載の無灰分散剤を分散有効量で含んで成る潤滑
    組成物。
  5. 【請求項５】 潤滑組成物であって、潤滑粘度の油と請
    求項３記載の分散添加剤を分散有効量で含んで成る潤滑
    組成物。
  6. 【請求項６】 燃料組成物であって、ガソリンまたはデ
    ィーゼルの沸騰範囲で沸騰する炭化水素と請求項１記載
    の無灰分散剤を２０から５０００ｐｐｍ含んで成る燃料
    組成物。
  7. 【請求項７】 エンジン内の煤を分散させる方法であっ
    て、請求項４記載の潤滑組成物を上記エンジンに添加し
    てそれを運転することを含む方法。
  8. 【請求項８】 煤で誘発される油増粘の度合を低くする
    方法であって、請求項１記載の無灰分散剤を潤滑粘度の
    油に添加することを含む方法。
  9. 【請求項９】 低温粘度に悪影響を与えることなく潤滑
    油に粘度上昇を与える方法であって、請求項１記載の無
    灰分散剤を潤滑粘度の油に添加することを含む方法。
  10. 【請求項１０】 エンジン内の吸気弁付着物の量を少な
    くする方法であって、請求項６記載の燃料組成物を上記
    エンジンに添加してその中で燃焼させることを含む方
    法。
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