JP2000001308A

JP2000001308A - 多結晶シリコン鋳塊の製造方法及びその製造装置

Info

Publication number: JP2000001308A
Application number: JP10166747A
Authority: JP
Inventors: Masaaki Kawahara; 正明河原; Kazuto Igarashi; 万人五十嵐; Yoshihiro Tsukuda; 至弘佃; Toru Nunoi; 徹布居; Yoshitatsu Otsuka; 良達大塚; Susumu Cho; 進張
Original assignee: Sharp Corp; Showa Aluminum Corp
Current assignee: Sharp Corp; Altemira Co Ltd
Priority date: 1998-06-15
Filing date: 1998-06-15
Publication date: 2000-01-07

Abstract

(57)【要約】【課題】結晶の成長方向が一定方向に揃っており、不
純物が溶け込んでいない良質な多結晶シリコン鋳塊が得
られる製造方法及び製造装置を提供する。【解決手段】本発明に係る多結晶シリコン鋳塊の製造
方法は、ヒータ６による温度調節が可能な坩堝３にシリ
コン結晶質原材を収納し、ヒータ６でもってシリコン結
晶質原材を加熱して融解させた後、坩堝３の上方に設置
した冷却体１０を下降動作させてシリコン融液４の液面
に冷却体１０の底面１０ａを接触させたうえ、冷却体１
０の底面１０ａに多結晶シリコンを晶出させながら冷却
体１０を上昇動作させることを特徴とする。本発明に係
る多結晶シリコン鋳塊の製造装置７は、ヒータ６による
温度調節が可能であり、昇降動作が可能な坩堝３と、坩
堝３の上方に設置されて昇降動作が可能な冷却体１０と
を具備しており、坩堝３及び冷却体１０のそれぞれは回
転動作が可能なものであることを特徴としている。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は多結晶シリコン鋳塊
の製造方法及びその製造装置に係り、特には、太陽電池
用である多結晶シリコン鋳塊を鋳造する方法と、その実
行時に使用される装置とに関する。

【０００２】

【従来の技術】多結晶シリコン鋳塊の製造方法としては
特開平６−６４９１３号公報で開示されているような方
法があり、この製造方法においては、図６で示すよう
に、不活性雰囲気１中において、シリコン結晶質原材２
を坩堝３内に収納したうえで加熱して融解させた後、シ
リコン融液４を坩堝３の下方に設置された鋳型５へと流
下し、鋳型５内における所定の液面高さＨに達するまで
シリコン融液４を一気に注入したうえ、シリコン融液４
を鋳型５内で冷却して固化させることが行われる。そし
て、この際にあっては、シリコン融液４が固化するとき
の結晶の成長方向を一定方向に揃えることによって良質
な多結晶シリコン鋳塊を得るため、温度勾配用ヒータ６
を鋳型５の上部に設置しておいたうえ、鋳型５の底部か
ら上部へと向かう矢印Ｔに従って次第に高温となるよう
な温度勾配を温度勾配用ヒータ６でもって鋳型５に対し
て付与することが実行される。すなわち、このような構
成としておけば、シリコン融液４の結晶Ｃ１は鋳型５の
底部から上部へと向かって成長していくことになる。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】ところが、前記従来の
製造方法では、鋳型５の側壁５ａにおける結晶核成長を
完全には抑えることができないので、側壁５ａから横向
き内側へと向けて成長する結晶Ｃ２が存在していること
になる。そのため、結晶の成長方向が縦横両方となるば
かりか、鋳型５の底部から成長してくる結晶Ｃ１と、鋳
型５の側壁５ａから成長する結晶Ｃ２とが互いに衝突す
ることとなり、これらの衝突部分において歪みや結晶欠
陥が発生する結果として良質の多結晶シリコンを得るこ
とができなくなってしまう。また、従来の製造方法で
は、シリコン融液４の全部を鋳型５へと一気に注入した
うえで冷却して固化させることが行われているので、長
時間にわたって高温条件下にさらされる鋳型５から酸
素、窒素、カーボンなどの不純物が放出されたうえでシ
リコン融液４へと溶け込むことになりやすく、その結果
としての欠陥が多結晶シリコンに現れてしまうという不
都合が生じる。さらに、鋳型５を使用している限りは、
製造された多結晶シリコン鋳塊を離型剤を用いたうえで
離型させる必要があることにもなっていた。

【０００４】そこで、従来の製造方法を採用するに際し
ては、鋳型５の側壁５ａから横向き内側へと向かって結
晶Ｃ２が成長することを抑制するため、側壁５ａの温度
をシリコンの融点以上として維持することが実行されて
おり、このようにした際にはある程度の品質改善が可能
であるものの、必ずしも十分な品質改善が実現できるわ
けではなく、かえって鋳型５が高温のまま加熱され続け
るために鋳型５の側壁５ａにおける劣化が進むことにな
り、その結果として長期間にわたる鋳型５の使用が不可
能になるという事態を招いてしまう。なお、鋳型５内に
おける所定の液面高さＨに達するまでシリコン融液４を
一気に注入するのではなく、シリコン融液４の冷却固化
に伴って結晶が成長する速度に合わせてシリコン融液４
を少しずつ供給し続けることにより、結晶相互の衝突に
基づく歪みや結晶欠陥が発生することを阻止しようとす
る試みもなされているが、鋳型５の側壁５ａにおける結
晶核成長を完全には抑えきれていないのが現状である。

【０００５】一方、高純度の多結晶シリコンを得る主要
な方法としてはジーメンス法が知られており、この方法
では、図示省略しているが、ベルジャ型反応器内に設置
されたシリコン棒を通電加熱しながらシラン化合物含有
ガスを導入し、これらの原料ガスをシリコン棒の表面で
熱分解ないし水素還元させることによって多結晶シリコ
ンを析出させることが行われている。そして、この方法
を採用した際には、鋳型を使用する必要がないので、不
純物の溶け込みがなくなるという利点を確保し得るもの
の、反応面積が小さくてシリコン棒が一定の太さに成長
する度毎にシリコン棒を交換しなければならないため、
反応停止が度々必要となる結果として生産性が低くなっ
てしまう。そこで、このような不都合を解消する必要
上、特開平６−１７２０９２号公報や特開平６−１７２
０９３号公報などで開示されている方法、つまり、多数
のシリコン棒と、環状として反応炉内に配列された原料
ガス供給ノズルとを用いたうえで表面が平滑な多結晶シ
リコンロッドを多量に製造する方法が提案されている。
しかしながら、これらの方法を採用した場合であって
も、シリコン棒の表面に析出する多結晶シリコンの成長
方向は一定とならず、良質な結晶性は得られないため、
製造された多結晶シリコンロッドの殆どは単結晶シリコ
ン製造用原料となっているのが実情である。

【０００６】さらにまた、アルミニウムの精製などにお
いては、特開平８−１９９２５４号公報で開示されてい
るような方法、つまり、具体的には、空気や不活性ガス
などの冷却用流体が内部を循環している冷却体をアルミ
ニウム合金の溶湯に浸漬したうえで回転させながら冷却
体の底面及び側面に対して精製アルミニウムを晶出させ
る方法が採用されているが、このような方法を適用した
場合には、多結晶シリコンの成長方向がある程度揃うこ
とになると考えられる。しかしながら、成長方向の揃い
方は未だ不十分であり、冷却体の側面から晶出してきた
結晶と底面から晶出してきた結晶との衝突はやはり避け
られないことになってしまう。また、冷却体をシリコン
融液中に浸憤したままでは晶出する結晶がある程度の大
きさとなるまでしか成長せず、整った円筒状を有する多
結晶シリコン鋳塊を得ることは困難となっている。すな
わち、特開平８−１９９２５４号公報で開示されている
方法はあくまでも精製方法であるに過ぎず、このような
製造方法を多結晶シリコン鋳塊の製造方法として採用す
るには無理がある。

【０００７】本発明は、これらの不都合に鑑みて創案さ
れたものであって、結晶の成長方向が一定方向に揃って
おり、しかも、不純物が溶け込んでいない良質な多結晶
シリコン鋳塊を容易に得ることができる製造方法と、そ
の製造装置とを提供するものである。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明の請求項１に係る
多結晶シリコン鋳塊の製造方法は、ヒータによる温度調
節が可能な坩堝にシリコン結晶質原材を収納し、ヒータ
でもってシリコン結晶質原材を加熱して融解させた後、
坩堝の上方に設置した冷却体を下降動作させてシリコン
融液の液面に冷却体の底面を接触させたうえ、冷却体の
底面に多結晶シリコンを晶出させながら冷却体を上昇動
作させることを特徴とする。この方法によれば、シリコ
ン融液の液面に接触した冷却体の底面に多結晶シリコン
を晶出させながら冷却体を上昇動作させるので、冷却体
の底面には結晶の成長方向が下方へと向かって揃った多
結晶シリコンが成長することになり、結晶の成長方向が
一定方向に揃って良質な多結晶シリコン鋳塊が得られる
ことになる。また、この際においては、従来のような鋳
型を使用しないので、鋳型からの不純物の溶け込みとい
うような悪影響が多結晶シリコン鋳塊に及ぶことも起こ
り得ず、さらには、離型剤を用いたうえで多結晶シリコ
ン鋳塊を鋳型から離型させる必要もないことになる。

【０００９】本発明の請求項２に係る多結晶シリコン鋳
塊の製造方法は、ヒータによる温度調節が可能な坩堝に
シリコン結晶質原材を収納し、ヒータでもってシリコン
結晶質原材を加熱して融解させた後、坩堝の上方に設置
した冷却体を下降動作させてシリコン融液の液面に冷却
体の底面を接触させたうえ、冷却体の底面に多結晶シリ
コンを晶出させながら坩堝を下降動作させることを特徴
としている。一方、本発明の請求項３に係る多結晶シリ
コン鋳塊の製造方法は、ヒータによる温度調節が可能な
坩堝にシリコン結晶質原材を収納し、ヒータでもってシ
リコン結晶質原材を加熱して融解させた後、坩堝の上方
に設置した冷却体を下降動作させてシリコン融液の液面
に冷却体の底面を接触させたうえ、冷却体の底面に多結
晶シリコンを晶出させながら坩堝を下降動作させつつ冷
却体を上昇動作させることを特徴とする。これらの方法
によれば、請求項１の場合と同じく、結晶の成長方向が
冷却体の底面より下方へと向かって揃った棒状の多結晶
シリコン鋳塊が得られることになる。

【００１０】本発明の請求項４に係る多結晶シリコン鋳
塊の製造方法は、請求項１ないし請求項３のいずれかに
記載した方法であり、坩堝または冷却体の少なくとも一
方を回転動作させることを特徴としている。この方法を
採用した際には、下降動作する坩堝及び上昇動作する冷
却体の双方、もしくは、いずれか一方を回転動作させて
いるので、結晶の成長方向が一定方向に揃っており、し
かも、表面が平滑で整った棒状である結晶性の良好な多
結晶シリコン鋳塊が得られるという利点が確保される。
すなわち、本発明の製造方法によれば、結晶の成長方向
が一定方向に揃って良質な多結晶シリコンが得られるの
で、製造された多結晶シリコン鋳塊の殆ど全てを有効に
使用することが可能となり、従来と比べた場合の利用効
率が非常に高まることになる。また、この多結晶シリコ
ン鋳塊における結晶の成長方向が一定方向に揃ってお
り、しかも、表面が平滑で整った棒状であることを考慮
すると、この多結晶シリコン鋳塊を結晶の成長方向と垂
直をなすようにしてスライスした、つまり、棒状鋳塊の
長さ方向と直交する向きに沿ってスライスした場合に
は、結晶の成長方向が厚さ方向で揃った多結晶シリコン
ウェハ、つまり、結晶粒界面が厚さ方向と平行になった
多結晶シリコンウェハが得られることになり、これをそ
のまま太陽電池用などとして用いることが可能であるた
め、結晶粒界の影響を受け難い多結晶シリコン太陽電池
を製造することができるという利点が確保される。

【００１１】本発明の請求項５に係る多結晶シリコン鋳
塊の製造装置は、ヒータによる温度調節が可能であり、
かつ、昇降動作が可能な坩堝と、坩堝の上方に設置され
たうえで昇降動作が可能な冷却体とを具備しており、坩
堝及び冷却体のそれぞれは回転動作が可能なものである
ことを特徴としている。この製造装置によれば、上記し
た多結晶シリコン鋳塊の製造方法を容易に実行すること
が可能であり、良質な多結晶シリコン鋳塊が得られるこ
とになる。また、本発明の請求項６に係る多結晶シリコ
ン鋳塊の製造装置は、請求項５に記載した装置であり、
冷却体の表面は冷却用流体でもって温度調整されている
ことを特徴とする。この構成によれば、冷却用流体でも
って冷却体の表面温度を低下させることが可能となり、
冷却体の表面温度を低下させておいた際には、冷却体の
底面に晶出する結晶の成長速度をより一層大きくして生
産効率の向上を図り得るという利点が確保される。

【００１２】本発明の請求項７に係る多結晶シリコン鋳
塊の製造装置は、請求項５または請求項６に記載した装
置であり、冷却体はシリコンの融液温度であっても耐熱
性を有するカーボンまたは石英を用いて作製されたもの
であることを特徴とする。この構成によれば、耐熱性を
有するカーボンまたは石英によって冷却体を作製してい
るので、シリコン融液に対して底面が接触した際におい
ても冷却体そのものが溶けるというような不都合は生じ
ないことになる。さらに、本発明の請求項８に係る多結
晶シリコン鋳塊の製造装置は、請求項５ないし請求項７
のいずれかに記載した装置であり、冷却体の底面には、
成長する多結晶シリコンを保持する切り欠き部が設けら
れていることを特徴としている。すなわち、この構成に
よれば、冷却体の底面に設けられた切り欠き部によって
多結晶シリコンを保持するので、成長途中の多結晶シリ
コンが冷却体の底面から離れて落下するというような不
都合は生じ得ないことになる。

【００１３】

【発明の実施の形態】図１は本実施の形態に係る多結晶
シリコン鋳塊の製造装置を簡略化して示す全体断面図、
図２は本実施の形態に係る製造装置が具備する冷却体を
拡大して示す要部断面図であり、図３は本実施の形態に
係る多結晶シリコン鋳塊の製造方法をその手順に従って
示す工程説明図である。また、図４は本実施の形態によ
って製造された多結晶シリコン鋳塊から切り出された多
結晶シリコンチップの結晶性を模式化して示す説明図で
あり、図５は多結晶シリコンチップを用いて作製された
太陽電池の構造を模式化して示す説明図である。なお、
ここでは、多結晶シリコン鋳塊の製造装置を説明したう
え、この製造装置を用いて実行される製造方法を説明す
ることとし、図１において図６と互いに同一となる部
品、部分には同一符号を付している。

【００１４】本実施の形態に係る多結晶シリコン鋳塊の
製造装置は鋳造炉ともいわれるものであり、この鋳造炉
７は、図１で示すように、炉内のほぼ中央に設置された
うえでシリコン結晶質原材（図示省略）を収納すること
になる坩堝３と、冷却用流体８を導入するステンレス製
などの配管路９が内挿されたうえで坩堝３の上方に設置
された冷却体１０とを具備している。なお、鋳造炉７の
炉内は少なくとも外気と遮断されていればよいのである
が、好ましくは減圧下、あるいは、ヘリウム、窒素、ア
ルゴンなどの不活性雰囲気であることが好ましい。そし
て、坩堝３は、その外周囲に沿って配設されたヒータ６
による所望の温度調節が可能であり、かつ、矢印Ｓ１に
沿った昇降動作が可能であるとともに、回転軸１１でも
って矢印Ｒ１に沿った方向の回転動作が可能なものとな
っている。従って、この際における坩堝３に収納された
シリコン結晶質原材は、坩堝３がヒータ６でもって加熱
されるのに伴って融解したうえでシリコン融液４とな
る。

【００１５】また、冷却体１０は、矢印Ｓ２に沿った昇
降動作及び矢印Ｒ２に沿った回転動作が可能な構成とさ
れたものであり、この冷却体１０の底面１０ａ近くで配
管路９の先端９ａから流出した冷却用流体８は配管路９
の外周囲に沿いながら導出されることになっている。な
お、この冷却体１０は結晶を成長させるための底面１０
ａを有していればよいのであり、その形状が限定される
ことはないが、棒状の多結晶シリコン鋳塊を得る場合に
は円柱状の冷却体１０であることが好ましい。すなわ
ち、この冷却体１０は冷却用流体８でもって温度制御さ
れており、冷却用流体８が吹き付けられる冷却体１０の
底面１０ａは冷却用流体８でもって確実に冷却されてい
る。そして、冷却体１０の材質としてはカーボン、石
英、ボロンナイトライド、ＳｉＣなどが適当であるが、
シリコンの融解温度でも耐熱性を有してさえいればよい
ことから、加工性や価格などを考慮すると、カーボンが
最も好ましいと考えられる。なお、カーボンからなる冷
却体１０の表面にＳｉＣ、ＳｉＮ、ボロンナイトライト
などを蒸着しておいてもよいことは勿論である。ところ
で、冷却体１０を温度制御するための冷却用流体８とし
てはシリコン融液４に対して冷却能力を有する窒素、ア
ルゴン、ヘリウムなどが考えられるが、安価である点か
ら窒素が、また、冷却能力が高い点でヘリウムが好まし
いことになる。

【００１６】さらにまた、この冷却体１０の底面１０ａ
に対しては、図２で示すように、成長する多結晶シリコ
ンを保持しておくための切り欠き部１０ｂが彫り込み形
成によって設けられている。すなわち、このような切り
欠き部１０ｂを設けておいた場合には、晶出して成長途
中の多結晶シリコンが底面１０ａから離れて落下するこ
とを防止することが可能となり、しかも、成長終了後に
は軽い衝撃を与えるだけのことによって多結晶シリコン
鋳塊を冷却体１０から容易に取り外せることになる。な
お、切り欠き部１０ｂの形状が限定されることはなく、
多結晶シリコンが落下しがたい形状でありさえすればよ
いのであり、この切り欠き部１０ｂに固着して残った多
結晶シリコンは、冷却用流体８を流さないようにしなが
ら冷却体１０をシリコン融液中に浸漬することによって
再利用されることになっている。

【００１７】つぎに、本実施の形態に係る多結晶シリコ
ン鋳塊の製造方法を実施例１ないし実施例５において図
３の工程説明図を参照しながら説明するが、本発明に係
る製造方法の適用範囲が以下の実施例のみに限定されな
いことは勿論である。

【００１８】（実施例１）実施例１に係る多結晶シリコ
ン鋳塊の製造方法は、ヒータ６による温度調節が可能な
坩堝３にシリコン結晶質原材を収納し、ヒータ６でもっ
てシリコン結晶質原材を加熱して融解させた後、坩堝３
の上方に設置した冷却体１０を下降動作させてシリコン
融液４の液面に冷却体１０の底面１０ａを接触させたう
え、冷却体１０の底面１０ａに多結晶シリコンを晶出さ
せながら冷却体１０を上昇動作させるものである。すな
わち、具体的には、まず、図３（ａ）で示すように、鋳
造炉７内をアルゴンからなる不活性雰囲気１とし、シリ
コン結晶質原材である太陽電池級の原料ポリシリコン
（純度６−Ｎｉｎｅ）の６．０ｋｇと、ボロンをドービ
ングするための調整合金とをカーボン製の坩堝３に収納
したうえ、ヒータ６でもって坩堝３の温度を１５５０℃
に保持し、原料ポリシリコン及び調整合金を加熱して融
解することによってシリコン融液４を得る。

【００１９】引き続き、冷却用流体としての窒素ガスが
配管路９を通じて循環しているカーボン製の冷却体１０
を矢印Ｓ２に沿って下降動作させたうえ、図３（ｂ）で
示すように、冷却体１０の底面１０ａをシリコン融液４
の液面に接触させると、この底面１０ａに対しては多結
晶シリコンの結晶Ｃ３が晶出してくる。なお、ここで
は、窒素ガスの流量を１５０，３６０，５４０１／ｍｉ
ｎと変化させ、かつ、シリコン融液４の温度を１４６
０，１４１０，１４０５℃と変化させながら結晶Ｃ３を
成長させることを行っている。さらに、冷却体１０の底
面１０ａに多結晶シリコンを晶出させながら、図３
（ｃ）で示すように、結晶Ｃ３が底面１０ａから下方へ
と向かって成長する速度と同じ速度で冷却体１０を矢印
Ｓ２に沿って上昇動作させると、冷却体１０の底面１０
ａには結晶Ｃ３の成長方向が下方へと向かって揃った多
結晶シリコンが成長することになり、棒状の多結晶シリ
コン鋳塊が得られる。なお、本発明の発明者らが多結晶
シリコン鋳塊を調査してみたところによれば、窒素ガス
流量及びシリコン融液温度と結晶Ｃ３の成長速度との関
係は表１で示すようになっており、窒素ガスの流量が５
４０１／ｍｉｎでシリコン融液４の温度が１４０５℃の
条件下における結晶Ｃ３の成長速度が最も大きいことが
確認されている。

【００２０】

【表１】

【００２１】また、窒素ガスの流量５４０１／ｍｉｎと
し、シリコン融液４の温度を１４２５℃としたうえで他
の条件を変えないまま、冷却体１０の底面１０ａから下
方へと向かって長さ３０ｍｍの多結晶シリコン鋳塊（以
下、この多結晶シリコン鋳塊を実施例品Ａという）を成
長させた後、得られた多結晶シリコン鋳塊をスライスし
たうえでアルカリエッチングを施して結晶Ｃ３の成長方
向を観察してみたところ、その成長方向は冷却体１０の
底面１０ａから下方へと向かう方向に揃っていることが
確認された。さらにまた、選択化学エッチングによって
現出させたエッチピットの密度（エッチピットデンシテ
ィー：ＥＰＤ）を従来の製造方法を採用して製造された
多結晶シリコン鋳塊の場合と比較してみた際には表２で
示すような結果が得られており、この結果によれば、本
実施例によって製造された多結晶シリコン鋳塊ＡのＥＰ
Ｄが従来よりも３０％近くも低減し、成長時の結晶の衝
突による歪みや結晶欠陥の発生が抑制されていることが
分かる。

【００２２】

【表２】

【００２３】（実施例２）実施例２に係る多結晶シリコ
ン鋳塊の製造方法は、ヒータ６による温度調節が可能な
坩堝３にシリコン結晶質原材を収納し、ヒータ６でもっ
てシリコン結晶質原材を加熱して融解させた後、坩堝３
の上方に設置した冷却体１０を下降動作させてシリコン
融液４の液面に冷却体１０の底面１０ａを接触させたう
え、冷却体１０の底面１０ａに多結晶シリコンを晶出さ
せながら冷却体１０を上昇動作させつつ回転動作させる
ものである。すなわち、具体的には、図３（ｃ）で示す
ように、多結晶シリコンの結晶Ｃ３が冷却体１０の底面
１０ａから下方へと向かって成長する速度と同じ速度で
冷却体１０を矢印Ｓ２に沿って上昇動作させる際、この
冷却体１０を３０ｒｐｍの回転速度で矢印Ｒ２に沿って
回転動作させることが実施例２では行われている。そこ
で、他の条件については変化させないまま、冷却体１０
の底面１０ａから下方へと向かって長さ３０ｍｍの多結
晶シリコン鋳塊（以下、この多結晶シリコン鋳塊を実施
例品Ｂという）を成長させたうえで結晶の成長方向を観
察してみたところ、その成長方向が冷却体１０の底面１
０ａから下方へと向かう方向に揃っていることは勿論の
こと、冷却体１０を回転動作させながら多結晶シリコン
を成長させたことに伴って多結晶シリコン鋳塊の表面が
より平滑となっており、しかも、整った棒状を有するこ
とが確認されている。

【００２４】（実施例３）実施例３に係る多結晶シリコ
ン鋳塊の製造方法は、ヒータ６による温度調節が可能な
坩堝３にシリコン結晶質原材を収納し、ヒータ６でもっ
てシリコン結晶質原材を加熱して融解させた後、坩堝３
の上方に設置した冷却体１０を下降動作させてシリコン
融液４の液面に冷却体１０の底面１０ａを接触させたう
え、冷却体１０の底面１０ａに多結晶シリコンを晶出さ
せながら坩堝３を下降動作させるものである。すなわ
ち、実施例１では冷却体１０の底面１０ａに多結晶シリ
コンを晶出させながら冷却体１０を結晶Ｃ３の成長速度
と同じ速度で上昇動作させていたのであるが、この実施
例３においては、図３（ｃ）で示すように、冷却体１０
の底面１０ａに多結晶シリコンを晶出させながら冷却体
１０ではなくて坩堝３の方を結晶Ｃ３の成長速度と同じ
速度で矢印Ｓ１に沿って下降動作させることを行ってい
る。そして、他の条件については変化させないまま、冷
却体１０の底面１０ａから下方へと向かって長さ３０ｍ
ｍの多結晶シリコン鋳塊（以下、この多結晶シリコン鋳
塊を実施例品Ｃという）を成長させたうえで結晶の成長
方向を観察してみたところによれば、その成長方向が冷
却体１０の底面１０ａから下方へと向かう方向に揃って
いることが確認されている。

【００２５】（実施例４）実施例４に係る多結晶シリコ
ン鋳塊の製造方法は、ヒータ６による温度調節が可能な
坩堝３にシリコン結晶質原材を収納し、ヒータ６でもっ
てシリコン結晶質原材を加熱して融解させた後、坩堝３
の上方に設置した冷却体１０を下降動作させてシリコン
融液４の液面に冷却体１０の底面１０ａを接触させたう
え、冷却体１０の底面１０ａに多結晶シリコンを晶出さ
せながら坩堝３を下降動作させつつ回転動作させるもの
である。すなわち、具体的には、図３（ｃ）で示すよう
に、多結晶シリコンの結晶Ｃ３が冷却体１０の底面１０
ａから下方へと向かって成長する速度と同じ速度で坩堝
３を矢印Ｓ１に沿って下降動作させる際、この坩堝３を
３０ｒｐｍの回転速度で矢印Ｒ１に沿って回転動作させ
ることが実行されている。そこで、他の条件については
変化させないまま、冷却体１０の底面１０ａから下方へ
と向かって長さ３０ｍｍの多結晶シリコン鋳塊（以下、
この多結晶シリコン鋳塊を実施例品Ｄという）を成長さ
せたうえで結晶の成長方向を観察してみたところ、その
成長方向が冷却体１０の底面１０ａから下方へと向かう
方向に揃っており、しかも、坩堝３を回転動作させなが
ら多結晶シリコンを成長させたことに伴って多結晶シリ
コン鋳塊の表面がより平滑となって整った棒状を有して
いることが確認されている。

【００２６】（実施例５）実施例５に係る多結晶シリコ
ン鋳塊の製造方法は、ヒータ６による温度調節が可能な
坩堝３にシリコン結晶質原材を収納し、ヒータ６でもっ
てシリコン結晶質原材を加熱して融解させた後、坩堝３
の上方に設置した冷却体１０を下降動作させてシリコン
融液４の液面に冷却体１０の底面１０ａを接触させたう
え、冷却体１０の底面１０ａに多結晶シリコンを晶出さ
せながら坩堝３を下降動作させつつ冷却体１０を上昇動
作させるものである。すなわち、この実施例５において
は、図３（ｃ）で示すように、冷却体１０の底面１０ａ
に多結晶シリコンを晶出させながら坩堝３を矢印Ｓ１に
沿って下降動作させるとともに、冷却体１０を矢印Ｓ２
に沿って上昇動作させることが実行されており、実施例
１及び実施例３と同様の作用が得られることが確認され
ている。さらにまた、この際には、下降動作する坩堝３
及び上昇動作する冷却体１０の双方を逆向きに回転動作
させてもよく、他の条件については変化させないまま、
冷却体１０の底面１０ａから下方へと向かって長さ３０
ｍｍの多結晶シリコン鋳塊（以下、この多結晶シリコン
鋳塊を実施例品Ｅという）を成長させたうえで結晶の成
長方向を観察してみたところによれば、その成長方向が
冷却体１０の底面１０ａから下方へと向かう方向に揃っ
ており、しかも、多結晶シリコン鋳塊の表面がより平滑
となって整った棒状を有することが確認されている。

【００２７】ところで、実施例１ないし実施例５におい
ては、冷却体１０がカーボン製であり、冷却用流体８が
窒素ガスであるとしているが、このような条件に限られ
ることはないのであり、例えば、石英でもって冷却体１
０を作製し、ヘリウムガスを冷却用流体８としてもよい
ことが本発明の発明者らによって確認されている。すな
わち、ヘリウムガスの流量を５４０１／ｍｉｎとし、シ
リコン融液４の温度を１４２５℃としたうえ、他の条件
については同様としながら冷却体１０の底面１０ａから
下方へと向かって長さ３０ｍｍの多結晶シリコン鋳塊を
成長させた際における結晶Ｃ３の成長速度は２．５１ｍ
ｍ／ｍｉｎであり、冷却用流体８が窒素ガスである場合
に比べると、１．５倍程度速く成長することが分かって
いる。なお、このようにして製造された多結晶シリコン
鋳塊の結晶成長方向も、冷却体１０の底面１０ａから下
方へと向かう一定方向に揃っていることも確認済みとな
っている。

【００２８】さらにまた、以上説明した各実施例の手順
に従って製造された多結晶シリコン鋳塊、つまり、実施
例品Ａ〜Ｅの各々をその長さ方向と直交する向きに沿っ
てスライスしてなる多結晶シリコンウェハから図４で示
すような多結晶シリコンチップ、例えば、２０ｍｍ×２
０ｍｍ×５００μｍの大きさでＰＮ接合とされたチップ
を製作し、かつ、このチップを使用したうえで図５で示
すような構成の太陽電池セルを試作することを行った。
なお、これらの図４及び図５における符号１２は結晶粒
界面、１３は結晶粒界であり、Ｇは結晶の成長方向、Ｔ
ｈはチップの厚み方向をそれぞれ示している。そして、
このようにして試作された太陽電池セルの有する変換効
率を、従来通りの手順に従って製造された多結晶シリコ
ン鋳塊（以下、従来品という）から試作された太陽電池
セルの変換効率と比較してみたところ、表３で示すよう
な結果が得られている。すなわち、この表３によれば、
実施例品Ａ〜Ｅを用いて試作された太陽電池セルの変換
効率が、従来品を用いて試作された太陽電池セルの変換
効率より少なくとも１０％程度向上していることが分か
る。

【００２９】

【表３】

【００３０】

【発明の効果】本発明に係る多結晶シリコン鋳塊の製造
方法によれば、冷却体の底面には結晶の成長方向が下方
へと向かって揃った多結晶シリコンが成長するので、結
晶の成長方向が一定方向に揃って良質であるのみなら
ず、表面が平滑で整った棒状を有する多結晶シリコン鋳
塊が得られる。また、鋳型からの不純物の溶け込みとい
うような悪影響が多結晶シリコン鋳塊に及ぶことも起こ
り得ず、さらには、離型剤を用いたうえで多結晶シリコ
ン鋳塊を鋳型から離型させる必要もないという効果が得
られる。従って、本発明に係る製造方法を採用して製造
された多結晶シリコン鋳塊を用いる場合には、結晶粒界
及び欠陥の影響が低減されており、かつ、高い変換効率
を有する太陽電池を製造できることになる。また、本発
明に係る多結晶シリコン鋳塊の製造装置によれば、上記
した多結晶シリコン鋳塊の製造方法を容易に実行するこ
とが可能であり、良質な多結晶シリコン鋳塊を製造でき
るという効果が確保される。

【図面の簡単な説明】

【図１】本実施の形態に係る多結晶シリコン鋳塊の製造
装置を簡略化して示す全体断面図である。

【図２】本実施の形態に係る製造装置が具備している冷
却体を拡大して示す要部断面図である。

【図３】本実施の形態に係る多結晶シリコン鋳塊の製造
方法をその手順に従って示す工程説明図である。

【図４】本実施の形態によって製造された多結晶シリコ
ン鋳塊から切り出された多結晶シリコンチップの結晶性
を模式化して示す説明図である。

【図５】本実施の形態によって製造された多結晶シリコ
ン鋳塊から切り出された多結晶シリコンチップを用いて
作製された太陽電池セルの構造を模式化して示す説明図
である。

【図６】従来の形態に係る多結晶シリコン鋳塊の製造装
置を簡略化して示す全体断面図である。

【符号の説明】

３坩堝４シリコン融液６ヒータ７鋳造炉（製造装置）１０冷却体１０ａ底面

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者五十嵐万人大阪府大阪市阿倍野区長池町22番22号シャープ株式会社内 (72)発明者佃至弘大阪府大阪市阿倍野区長池町22番22号シャープ株式会社内 (72)発明者布居徹大阪府大阪市阿倍野区長池町22番22号シャープ株式会社内 (72)発明者大塚良達大阪府堺市海山町６丁224番地昭和アルミニウム株式会社内 (72)発明者張進大阪府堺市海山町６丁224番地昭和アルミニウム株式会社内Ｆターム(参考） 4G072 AA01 BB01 BB12 GG03 GG04 HH01 MM38 NN01 NN02 UU02 5F051 CB04 CB29

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】ヒータによる温度調節が可能な坩堝にシ
リコン結晶質原材を収納し、ヒータでもってシリコン結
晶質原材を加熱して融解させた後、坩堝の上方に設置し
た冷却体を下降動作させてシリコン融液の液面に冷却体
の底面を接触させたうえ、冷却体の底面に多結晶シリコ
ンを晶出させながら冷却体を上昇動作させることを特徴
とする多結晶シリコン鋳塊の製造方法。
【請求項２】ヒータによる温度調節が可能な坩堝にシ
リコン結晶質原材を収納し、ヒータでもってシリコン結
晶質原材を加熱して融解させた後、坩堝の上方に設置し
た冷却体を下降動作させてシリコン融液の液面に冷却体
の底面を接触させたうえ、冷却体の底面に多結晶シリコ
ンを晶出させながら坩堝を下降動作させることを特徴と
する多結晶シリコン鋳塊の製造方法。
【請求項３】ヒータによる温度調節が可能な坩堝にシ
リコン結晶質原材を収納し、ヒータでもってシリコン結
晶質原材を加熱して融解させた後、坩堝の上方に設置し
た冷却体を下降動作させてシリコン融液の液面に冷却体
の底面を接触させたうえ、冷却体の底面に多結晶シリコ
ンを晶出させながら坩堝を下降動作させつつ冷却体を上
昇動作させることを特徴とする多結晶シリコン鋳塊の製
造方法。
【請求項４】請求項１ないし請求項３のいずれかに記
載した多結晶シリコン鋳塊の製造方法であって、坩堝または冷却体の少なくとも一方を回転動作させるこ
とを特徴とする多結晶シリコン鋳塊の製造方法。
【請求項５】ヒータによる温度調節が可能であり、か
つ、昇降動作が可能な坩堝と、坩堝の上方に設置された
うえで昇降動作が可能な冷却体とを具備しており、坩堝
及び冷却体のそれぞれは回転動作が可能なものであるこ
とを特徴とする多結晶シリコン鋳塊の製造装置。
【請求項６】請求項５に記載した多結晶シリコン鋳塊
の製造装置であって、冷却体の表面は冷却用流体でもって温度調整されている
ことを特徴とする多結晶シリコン鋳塊の製造装置。
【請求項７】請求項５または請求項６に記載した多結
晶シリコン鋳塊の製造装置であって、冷却体はシリコンの融解温度でも耐熱性を有するカーボ
ンまたは石英を用いて作製されたものであることを特徴
とする多結晶シリコン鋳塊の製造装置。
【請求項８】請求項５ないし請求項７のいずれかに記
載した多結晶シリコン鋳塊の製造装置であって、冷却体の底面には、成長する多結晶シリコンを保持する
切り欠き部が設けられていることを特徴とする多結晶シ
リコン鋳塊の製造装置。