IT8224476A1 - Procedimento per adesivizzare superfici in genere - Google Patents
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Description
DESCRIZIONE
Come ? noto secondo la tecnica tradizione allorquando si devono unire due superfici, queste ultime vengono spalmate con opportuni ade sivi che assolvono immediatamente alla.loro funzione che ? quella di unire le due superfici.
Oli adesivi vengono sostanzialmente sciolti in solventi o disper si in acqua, per facilitarne l'applicazione in strato sottile. Dopo aver fatto evaporare il solvente, l'adesivo e in grado di esplicare la sua funzione. In casi particolari le superfici trattate subiscono altre lavorazioni le quali sono inficiate dalla presenza degli adesivi.
Prendendo ad esempio in esame il caso specifico dei moduli autoimbustanti che in pratica consistono in moduli stampati portanti in certe zone adesivi particolari che, dopo la compilazione dei moduli mediante stampanti, facilitano la chiusura secondo buste inmodoche con. tenute e contenente,appartengono allo stesso foglio, si ha che l'uti. lizzazione di stampanti veloci del tipo "laser" (25?? Siemens, 3^00 IBM) viene in gran parte compromessa dalla presenza di zone adesivizza^ te sia pure di tipo speciale.
Questo ? dovuto al fatto che, dopo la stampa del testo, il modulo subisce un innalzamento di temperatura tale da far rinvenire l'adesivo, e,durante la fissazione del teeto,provocarne il distacco parziale per aderenza sui rulli pressori.
Questo inconveniente porta ben presto all'arresto della stampante con le ovvie conseguenze negative. In alcuni casi nasce addirittura la impossibilit? di utilizzare sistemi autoimbustanti nelle stampanti"la? ser"
Per cercare di ovviare a questo inconveniente?e stato introdotto un procedimento di microincapsulazione di una sostanza collante in pre senza di un solvente pure eeso incapsulato; la sostanza collante ? so 1ubile nel solvente microincapeulato.
Le due microcapsule pjportunamente'spalmate mediante un veicolo su una superficie, ad esempio carta, sottoposta ad una pressione specifica definita, danno luogo alla rottura dell'involucro con conseguen te fuoriuscita della sostanza collante e del solvente e conseguente formazione di un adesivo utilizzabile direttamente per incollare due superfici.
Nel brevetto U.S.A. N? 2.907.682 viene illustrato un nastro compc> sto di due tipi di microcapsule, un tipo includente un solvente, l'altro tipo racchiudente un materiale adesivo visoh?oso sostanzialmente solido, ma solubile nel solvente racchiuso-nel primo tipo di microcapsule.
Questo tipo di soluzione presenta per? l'inconveniente di causare lo spargimento di sostanza collante nel caso in cui, per una qualsiasi ragione, si eseroiti indebitamente un'azione di pressione che provoca la rottura delle microcapsule prima del termine delle lavorazioni cui debbono essere sottoposte le superfici da trattare con inevitabile ed indebito spargimento di sostanza collante.
Un altro tipo di adesivo utilizzato sui moduli autoimbustanti ? quello termoplastico che, nello stadio finale di chiusura della busta, presuppone il riscaldamento ad una temperatura superiore di circa 20? alla temperatura di fusione dell'adesivo stesso.
Anche questo tipp.di adesivo terraosaldabile, non pu? essere utiliz zato per stampanti tipo "laser<11 >dove la temperatura del modulo pu? rag giungere i 200? e quindi largamente superiore alla temperatura di fusione dell'adesivo e perci? provocare il distacoo dallo stesso con deposito sui rulli pressori.
Si pu? ricorrere ad adesivi che abbiano una temperatura di fusione superiore ai 200?C, ma questo porta difficolt? di scelta dei polimeri, che, a quella temperatura,possono subire una degradazione; inoltre le sostanze termoplastiche non sono cristalline, per cui presuppongono un intervallo di rammollimento a temperature gi? molto lontane a quelle di fusione o passaggio di stato.
Altri tipi di collanti noti baeati,adesempiosu copolimeristir? lo-butadiene, neoprene, lattici naturali, cloroprene che hanno un potere adesivo notevole, presentano la peculiarit? di poter aderire sol^ tanto su strati trattati preventivamente con gli stessi polimeri.
In altre parole tali polimeri stesi su di un foglio di carta non danno luogo ad adesione su un altro foglio di carta analogo, ma unicamente su un foglio di carta opportunamente trattato con gli stessi polimeri. L'adesione di tali polimeri a superfici calde (200?C) viene inibita dalla presenza'di composti antidistacco del tipo "teflon",sili_ coni ed altri.
La presenza di esteri della cellulosa regola ulteriormente il potere adesivo degli stessi. Anche questa forma di realizzazionesidimostraper? dipraticaattuazione,inquanto tale tipodiadesivo,per suanaturainstabile,si alterain tempiridotti,percui B? utilizza solo una parte dell'adesivo stesso?.
Il compito che si propone il trovato ? appunto quello di risolvere i problemi sopra esposti mettendo a disposizione un procedimento che consenta, in un certo senso, la produzione di adesivi "in situ", ovvero-sia vengono predisposti degli elementi.che sono unicamente dei precursori di adesivi, opportunamente inibiti, che si possono trasformare in materiali adesivi solo in presenza di iniziatori di reazioni radica liche che possono avvenire solo in predeterminate condizioni operative.
Nell'ambito del compito sopra esposto uno scopo particolare del trovato e quello di realizzare dei prodotti che anche se per qualsiasi ragione venissero dispersi o comunque risultassero presenti sulla superficie, prima della fase finale di adesione, non presentano caratteristiche di materiale collante,per cui non provocano incovenienti nelle normali fasi di trattamento.
Ancora uno scopo del presente trovato ? quello di realizzare un procedimento che presenti la possibilit? di una vastissima gamma di im pieghi,cosi da risultare idoneo a tutti quei campi in cui ? necessaria la presenza di superfici adesivizzate unicamente al termine di un certo ciclo produttivo o di trattamento.
Il compito sopra esposto, nonch? gli Bcopi accennati ed altri che meglio appariranno in seguito vengono raggiunti da un procedimento per adesivizzare superfici in genere, secondo il trovato, caratterizzato dal fatto di consistere nel microincapsulare monomeri e/o prepolimeri di sostanze adesivizzanti con un relativo inibitore della reazione di polimerizzazione, nel predisporre iniziatori di polimerizzazione radiiS^ oalica di detti monomeri e/o prepolimeri attivabili con l?apporto di una energia esterna, nell'applicare le microcapsule di monomeri e/o pre polimeri suunadellesuperficidariunireenell'applicaredettiiniziatori sullo strato di microoapsule ottenuto su detta superficie da riunire.
Ulteriori caratteristiche e vantaggi risulteranno maggiormente dalla descrizione dettagliata del procedimento oggetto del trovato che si basa sulla produzione di precursori di adesivo che opportunamente protetti da un involucro di dimensioni micrometriche, comunemente noto come m?orocapsula, sono inibiti .alla reazione di polimerizzazione, fintantoch? non intervenga il contatto con iniziatori della reazione di polimerizzazione radicalica unitamente ad un apporto di energia estema che attivi in pratica l'iniziatore.
I monomeri utilizzati come precursori d? adesivi sono quelli che * ^solitamente, una volta polimerizzati, hanno le caratteristiche specifl che degli adesivi, essi sono ad esempio i monomeri vinilici, quelli a~ crilici e le loro miscele, in particolare acrilato aromatico monofunzio_ naie a bassa viscosit?, polietere di acrilato, estere acrilico alifatico trifunzionale, stirolo, stirolo-butadiene, neoprene, cloroprene ed in generale i monomeri che danno luogo a polimeri termoplastici.
Uno o pi? dei monomeri o prepolimeri sopra citati vengono sciolti in uno o pi? solventi organici inerti alle reazioni di polimerizzazione e appartenenti a determinate frazioni petrolifere come ad esempio gli "Isopar"(isoparaffine)fomitidallaEssoStandard,le cloroparaffine,i fenilidrogenati,il dibutilftalato,omisceledegli stessi,l'acrilatoaromaticomqhofunzionale e il tripropilenglicoldiacrilato.
Oli involucri delle microoapsule poseono essere sostanze liofile come gelatine, gomma arabica, idrossipropiloellulosa, carbossilmetil cellulosa, metilcellulosa ed altri esteri della cellulosa nonch? alcool polivinilico, amidi modificati e loro miscele, sostanze liofobe ottenute come involucri di polimeri per esempio per poliaddizione mediante procedimento radicalico, oppure mediante pol?condensazione interfacciale. - j
In altri casi ? anche possibile avere l'involucro delle m?crocapsu le costituito da sostanze idrofile sulle quali vengono innestati polimeri idrofobi^ questo procedimento viene effettuato per diminuire la permeabilit? delle sostanze microincapsulate attraverso la parete delle capsule.
Secondo una forma di applicazione i monomeri o prepolimer? di sostanze ades?vizzanti vengono applicate, ad esempio per spalmatura, su una delle superfici da riunire ed indi sullo strato di microcapsule C? s? ottenuto viene applicato l'iniziatore che pu? essere attivato mediaci te energia termica, attivazione fotochimica, raggi ultravioletti e cos? via,"fermo restando il principio che ? necessario per l'inizio della reazione di polimerizzazione radicalica l'apporto di una energia esterna.
Secondo uns variante del procedimento eopra illustrato ? possibile mioroinoapsulare anche l'iniziatore ottenendo cos? due tipi di microcapsu_ le una contenente i monomeri e/o prepol?meri e l'altra gli iniziatori.
Le microcapsule cos? ottenute possono essere applicate sulla medesima superficie o eventualmente ? possibile applicare un tipo di microcapsule, cio? quelle contenenti i monomeri e/o prepolimeri su una delle facce e l'altro- tipo di microcapsule sull'altra faccia da riunire.
Secondo una ulteriore forma di realizzazione e possibile introdur re nella stessa microcapsula sia i monomeri e/o prepolimeri con il relativo inibitore e con l?iniziatore, fermo restando il principio che la reazione di polimerizzazione radicalica non pu? avere inizio se non in presenza di una energia esterna.
Con le forme sopra descritte si ha che esercitando una azione di pressione localizzata sulle microcapsule si ottiene larotturadelle microcapsule stesse con fuoriuscita dei monomeri e/o prepolimeri e degli iniziatori che in presenza di una attivazione termica, fotochimica o mediante raggi ultravioletti danno inizio ad una rapida reazione di polimerizzazione radicalica che porta, solo a questo punto, alla realizzazione di una sostanza adesivizzante.
A titolo unicamente esemplificativo vengono ora fomiti alcuni esempi di possibile realizzazione.
ESEMPIO 1
' Per la realizzazione della fase interna delle microcapsule contenente i monomeri e/o i prepolimeri viene preparata una soluzione avente la seguente composizionet
Photomer 3016 (Diamond)
(acrilato aromatico epossidato) 20$
Bhotornar 4061 (Diamond)
(aorilato aromatico bifunzionale)
benz?fenoni 2#
Per la realizzazione della fase esterna delle microcapsule la fase monomerica sopra descritta viene emulsionata con una soluzione di gomma arabica cos? composta :
gomma arabica 18 g
acqua deionizzata 160 g
La temperatura viene mantenuta circa attorno a 45?C, il tempo di miscelazione ? di 20 minuti, la dimensione delle goccioline disperse ? di 4?8 micron.
L?emulsione cos? ottenuta viene addizionata con una soluzione di gelatina animale avente punto isoelettrico a pH ?*8 e viscosit? 180-220 Bloons della seguente composizione*
gelatina animale 18 g
acqua deionizzata 160 g
La temperatura viene mantenuta a 45% il tempo di miscelazione di circa 15 minuti, l'emulsione finale cos? ottenuta viene portata a pH 5 con una soluzione di NaOH al 20$ in acqua.
All'emulsione complessacos?ottenutavengonoaggiunti500gdiacquaalla temperatura di 5??? indi mediante acido acetico al 10$ viene abbassato il pH fino a 4,2,
? questo punto ha inizio la coacervazione del complesso colloidale depositato intorno alle goccioline contenenti la fase monomerica. Per indurire ulteriormente le microcapsule viene aggiunta una soluzione di formaldeide al 35$ in acqua pari a 3,58?
La temperatura viene mantenuta intorno ai 45?? Si completa l'indit rimento portando la temperatura a 10? e agitando per circa 30 minuti, si porta il p& a 7 con una soluzione di NaOH al 20$ in acqua.
In tal modo si e?no ottenute microoapsule contenenti uno o pi? monomeri ed aventi per involucro una sostanza liofila indurita dal processo di coacervazione.
Il fotoiniziatore pu? essere di tipo perossidico, oppure Irgacure 184 (Ciba) e viene aggiunto alla fase monomerica sopra citata in ragione dello 0,1-4^.
Dopo aver spalmato le microcapsule cosi ottenute su di un suppor to qualsiasi ed eliminata l?acqua per evaporazione, si ottiene uno stra to secco di microcapsule di circa 5?1? ?/m * Procurando per pressione la rottura delle microcapsule e quindi la fuoriuscita della soluzione monomerica in presenza di una lampada ultravioletta (80 WH/cm avviene una polimerizzazione istantanea del tipo radicalico con la conseguente formazione di propriet? adesive per lo strato in questione.
Un qualsiasi materiale a contatto con lo strato adesivo cosi formatosi, aderisce in modo reversibile o irreversibile a seconda della composizione della fase monomerica primitiva.
Una variante all?esempio sopra citato ? quella di microincapsulare, con un procedimento analogo a quello della fase monomerica, anche il fotoiniziatore, in questo caso 1?Irgacure 184, previa la soluzione o la dispersione dello stesso in un solvente del tipo isoparaffina.
La composizione potr? essere la seguente:
Irgacure 184 - 10jS
Isopar G $0
Le microcapsule contenenti il fotoiniziatore sono in ragione del 20$ su 80$ di microcapsule del primo tipo contenenti la fase monomerica.
Soluzioni di amido e di carbossimetilcellulosa in acqua, faciliteranno l'adesione e la distribuzione dello strato di microcapsule sul supporto, che pu? essere anche di tipo cartaceo.
ESEMPIO 2
Il procedimento viene condotto in modo analogo all?esempio 1 con la variante che la fase monomerica avr? la seguente composizione? Photomer 3016 20$S
Phot ornar 4039
(acrilato aromatico monofunzionale) 80$?
ESEMPIO 3
i
Il procedimento viene condotto in modo analogo a quello precedentemente descritto nell'Esempio T con la seguente composizione per la fase monomerica
stirolo-butadiene 50
(nel rapporto 9?/1? fino a 60/40)
fenilidrogenato
(Santosal 340-Monsanto) 5?$
L'aggiunta di un fotoiniziatore alla fase monomerica del tipo perossido di benzolle, oppure del tipo persolfato di potassio in presenza di un agente riducente,in certi casi semplifica il processo il microincapsulazione riducendolo ad un solo tipo di microcapsule, cio? fase monomerica pi? fotoiniziatore?
In altri casi si preferisce, per maggior sicurezza, microincapsulare anche il fotoiniziatore, previa soluzione o dispersione in un solvente immiscibile in acqua?
A seconda dei monomeri o prepolimeri di partenza si utilizza qualche percentuale si inibitore del tipo, ad esempio benzofenone, che i
impedisce la polimerizzazione che per qualche altra causa tenderebbe a prodursi prima della fotoiniziazione chimica
ESEMP:
11 procedimento viene condotto in modo analogo all?Esempio 1 con la variante che la fase monomericao fase interna ? costituita da metilmetacrilato 7<$
Isopar 0 (ESSO) | 26$S
Quantacure P350 (Ward Blenkinsoap)
ha fase esterna viene modificata dalla presenza di una copolimero polivinilmetiletere-anidride maleioaj nella fase di diluizione con acqua e precisamente, dopo l'aggiunta dei 500 grammi di acqua deionizzata, si addizionano ulteriormente 30 g di una soluzione al 5 r> in acqua del copolimero citato.
Questo copolimero facilita la formazione di minuscoli agglomerati che ulteriormente proteggono nel tempo la perdita per trapelamento at> traverso le microcapsule della fase monomerica.
Secondo un'altra forma di realizzazione del processo di microincapsti lezione, l'involucro delle capsule ? un polimero liofobo ottenuto per policondensazione interfacciale, tale procedimento parte da due reagen ti? uno posto nella fase interna, l'altro nella fase esterna che in -par ticolari condizioni reagiscono per formare un sottile film sull'interfaccia delle due fasi.
E' molto importante che i monomeri disciolti nel solvente organico, o fase interna, non interferiscano con la reazione di policondensazione interfacciale
Il raonome'ro viene eciolto in un solvente non polare e cos? pure l'iniziatore perossidi.coj nello stesso solvente viene anche sciolto del cloruro tereftalico, mentre a parte viene preparata una soluzione al.2$> di alcool polivinilico in acqua. Le due soluzioni vengono emulsionate mediante rapida agitazione ad una temperatura di 25?. Alla citata emulsione viene quindi aggiunta lentamente una soluzione alcalina per idrato sodico di etilendiammina. Istantaneamente si formano delle microcapsule aventi involucro di poliammide che possono essere filtrate e disperse in un veicolo liofilo.
Spalmando questa sospensione di raicrocapsule su di una superficie qualsiasi, ad esempio carta, ed evaporando l'acqua presente si ottiene uno strato secco di microcapsule contenenti 1 monomeri e 1'iniziaotere.
Sottoposta la superficie trattata ad una pressione localizzata ed innalzando la temperatura al di sopra di quella di decomposizione del perossido, si ottiene la polimerizzazione del monomero con le conseguenti caratteristiche adesive richieste.
In sostanza viene quindi messo a disposizione un procedimento che porta all'ottenimento di un adesivo pur avendo sempre dei prodotti che presi singolarmente non realizzano sostanzeadesive0 adesivizzanti se non al termine del ciclo operativo, al momento in cui viene applicata una sorgente di energia esterna. Cio? si ha che i vari monomeri o prepolimeri e il relativo iniziatore anche se per cause accidentali dove? sero fuoriuscire non sarebbero in grado di realizzare una sostanza adesiva o adesivizzante,per cui non creerebbero quei fenomeni negativi riscontrabili nella tecnica nota ove si utilizzano collanti gi? predisposti, ad esempio, microincapsulati.
Un gruppo di monomeri che si presta particolarmente a questo tipo
di procedimento i quali vengono utilizzati come precursori aiadesiviso
nosacetato di vinile, stirolo, monomeri vinilici in genere, acrilato
di metile,-butadiene, cloroprene, neoprene, acrilonitrile, cloruro di
vinile, cloruro di vinildene, eteri vinilici e misoele.
Fra gli iniziatori perossidici si segnalano i seguenti, a fianco
ai quali ^ traparentesi,viene segnalatala temperaturadiimpiego?
perossido di benzoile (80-100eC)
perossido di acetile (70-90?C)
bisparabromobenzoilperossido (60-80?C)
di-tert-butilperossido (80~100?C)
tert-butilidroperossido (60-80?C) dicumilperossido (120-H0?C) idroperossidodieumene (80-100??)
bis (p-metoesibenzoil.) perossido (60-80?C)
Un'altra classe?? di iniziatori di polimerizzazione ? quella costi-
tuita dai cosiddetti sistemi "redoxM.
La decomposizione in radicali dei composti contenenti un legame
perossidico ? accelerata dalla presenza di agenti riducenti come per
esempio gli ioni ferrosi o le ammine.
Fra gli agenti ossidanti si ricordano il persolfato di potassio, il
perossido di benzoile e il p-mentanidroperossido, quali agenti riducen
ti impiegati si ricordano il bisolfito di sodio, il solfato ferroso,
il tert-dodecilmercaptano, il solfato ferroso e di ammonio.
Tra i solventi organici impiegati per i monomeri si citano le clo^
roparaffine, alcune frazioni petrolifere altobollenti come la classe
.?*?
Claims (16)
1. Procedimento per adesivizzare superfici in genere, caratterizzato dal fatto di consistere nel microincapsulare monomeri e/o prepoli? meri di sostanze adesivizzanti con un relativo inibitore della reazione di polimerizzazione, nel predisporre iniziatori di polimerizzazione ra. dioalioa di detti monomeri e/o prepolimeri attivabili con l'apporto di una ?nergia esterna, nell*applicare le microcapsule di monomeri e/o pre_ polimeri su una delle superfici da riunire e nell'applicare iniziatori sullo strato di microcapsule ottenuto su detta superficie da riunire.
2. Procedimento, secondo la rivendicazione precedente, caratterizzato dal fatto di comprendere la fase di microincapsulazione di detti iniziatori di polimerizzazione radicalica.
3. Procedimento, secondo le rivendicazioni precedenti, caratteri^ zato dal fatto che dette microcapsule di iniziatori vengono applicate sullo stesso strato ove sono applicate le microcapsule di monomeri prepolimeri.
4. Procedimento, secondo una o pi? delle rivendicazioni precedenti, caratterizzato dal fatto che dette microcapsule di iniziatori vengono applicate su una delle superfici da riunire e dette microcapsule di monomeri e/o prepolimeri sono applicate sull'altra di dette superfi_ ci da riunire
5 Procedimento..per adesivizzare superfici in genere, caratterizzato dal fatto di consistere nel microincapsulare monomeri e/o prepolimeri di sostanze adesivizzanti con un r
ne di polimerizzazione e, nelle stesse microcapeule, introdurre inizia tori di polimerizzazione radicalica di detti monomeri e/o prepolimeri attivabili con l'apporto di una energia esterna, nell'applicare le microcapsule di monomeri e/o prepolimeri con detti iniziatori su una del. le superfici da riunire.
6. Procedimento, secondo una o pi?.delle rivendicazioni precedenti, caratterizzato dal fatto che detti monomeri e/o prepolimeri sono costituiti da acetato di vinile, stirolo, monomeri vinilici in genere, acri_ lato,di?metile, butadiene, cloroprene, neoprene, acriionitrile, cloruro di vinile, cloruro di vinildene, eteri vinilici e miscele.
7. Procedimento, secondo una o pi? delle rivendicazioni precedenti, caratterizzato dal fatto che detti iniziatori sono di tipo perossidico.
8. Procedimento, secondo una o pi? delle rivendicazioni precedenti, caratterizzato dal fatto che detti inibitori sono costituiti da chinoni, fenoli, zolfo e ossigeno
9. Procedimento, secondo una o pi? delle rivendicazioni preceden ti, caratterizzato dal- fatto che detti monomeri vengono disciolti in solventi organici altobollenti del tipo cl oroparaffina, - e frazioni pja trolifere altobollenti come i fenilidrogenati, l 'olio di ricino, i poli fenilclorura ti e la classe degli Ieopar.
10. Procedimento, secondo una o pi? delle rivendicazioni preceden ti, caratterizzato dal fatto che detta energia esterna per l 'attivazio ne della reazione di polimerizzazione radicalica e costituita da energia termica, energia fotochimica, applicazione di raggi ultravioletti e simili.
11. Adesivo per l'unione di superfici in genere caratterizzato dal fatto di comprendere microcapsule contenenti monomeri e/o prepolimeri di sostanze adesivizzanti con un relativo inibitore della reazione di polimerizzazione, nonch? un iniziatore di polimerizzazione radicalica d? detti monomeri posto esternamente a dette rnicrocapBUle ed attivabile con l?apporto di una energia esterna.
12. Adesivo, secondo la rivendicazione precedente, caratterizzato dal fatto di comprendere microcapsule contenenti detti monomeri e/o pre p'Olimeri, nonch?'microcapsule contenenti detti ini"ziatori?di polimeri^ zazione radicalica.
13 Adesivo, secondo una o pi? delle rivendicazioni precedenti, caratterizzato dal fatto che dette microcapsule contenenti detti monomeri e/o prepolimeri e dette microcapsule contenenti detti iniziatori, sono applicati su un'unica faccia da riunire.
14 Adesivo, secondo una o pi? delle rivendicazioni precedenti, caratterizzato dal fatto che dette microcapsule contenenti detti mono meri e/o prepolimeri sono applicate su una delle facce da riunire e dette microc?spule contenenti detti iniziatori sono applicate sull'al? tra delle facce da riunire.
15 Adesivo, caratterizzato dal fatto di comprendere microcapsule contenenti monomeri e/o prepolimeri di sostanze adesivizzanti con un relativo inibitore della reazione di polimerizzazione ,unitamente ad un iniziatore di polimerizzazione radicalice di detti monomeri e/o pre polimeri attivabile con l'apporto di una energia esterna.
16. Procedimento per adesivizzare superfici in genere, nonch? adesivo cos? ottenuto caratterizzato dal fatto'di comprendere una o pi? delle caratteristiche descr?tte e/o illustrate.
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|---|---|---|---|
| IT24476/82A IT1155086B (it) | 1982-11-26 | 1982-11-26 | Procedimento per adesivizzare superfici in genere |
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|---|---|
| IT8224476A0 IT8224476A0 (it) | 1982-11-26 |
| IT8224476A1 true IT8224476A1 (it) | 1984-05-26 |
| IT1155086B IT1155086B (it) | 1987-01-21 |
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