FR2974105A1 - Utilisation d'une composition a titre d'agent antigel - Google Patents
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Abstract
La présente invention concerne l'utilisation à titre d'agent antigel d'une composition contenant un polymère présentant une température critique de solubilité dans l'eau, dite LCST, allant de 20 à 80 °C ainsi que des compositions notamment de type liquide de refroidissement comprenant un polymère tel que défini ci-dessus.
Description
La présente invention concerne l'utilisation à titre d'agent antigel d'une composition contenant au moins un polymère présentant une température critique de solubilité dans l'eau, dite LCST (Lower Critical Solution Temperature), allant de 20 à 80 °C.
Le domaine de l'invention est plus particulièrement celui des additifs antigel pour des compositions de type liquide de refroidissement et notamment dédiés à un usage dans les domaines de l'automobile, de l'électronique ou de l'électrotechnique. Pour les applications de refroidissement automobile, les fluides utilisés sont typiquement des mélanges de 60 % volumique d'eau et de 40 % volumique de glycol.
La présence d'un glycol dans l'eau, tel que l'éthylène glycol ou le propylène glycol, permet d'éviter au fluide de refroidissement de geler lors du stockage à basse température. Ces glycols auraient également un effet de protection contre la corrosion des parois des échangeurs, au contact avec ces liquides de refroidissement. Toutefois, la présence de glycol dans l'eau a pour inconvénient majeur de diminuer significativement la conductivité thermique du nouveau fluide ainsi obtenu. La conductivité thermique de l'eau distillée étant en effet de 0,608 W.m'.K-' pour l'eau distillée, et de 0,208 W.m'.K-' pour un glycol, il s'en suit que la conductivité thermique d'un mélange de 60 % volumique d'eau et de 40 % volumique d'éthylène glycol n'est que de 0,40 W.m'.K-', soit une valeur inférieure d'environ 30 % à celle de l'eau.
Or, plus la conductivité thermique d'un fluide est élevée, plus vite le fluide sera capable « d'échanger » des calories, à débit constant. Les performances de conductivités thermiques du fluide ont donc un impact direct sur le volume du réservoir de liquide de refroidissement, notamment sur le gain de poids ou de place, mais également sur les pompes de recirculation qui seront moins puissantes (bilan énergétique global). En conséquence, l'usage de glycol(s) à titre d'additif antigel a pour inconvénient majeur de générer un surcoût en consommation électrique des pompes de recirculation ou en dimensionnement de l'installation, le poids et l'encombrement venant s'ajouter en sus.
Il demeure donc à ce jour un besoin d'additif antigel permettant de garantir aux fluides le contenant, un maintien de sa fluidité à basse température avec une conductivité thermique la plus proche possible de celle de l'eau.
La présente invention a précisément pour objet de répondre à ce besoin. Ainsi, selon un de ses aspects, la présente invention concerne l'utilisation à titre d'agent antigel d'une composition contenant au moins un polymère présentant une température critique de solubilité dans l'eau, dite LCST, allant de 20 à 80 °C.
Selon une variante de réalisation, le polymère considéré selon l'invention est mis en oeuvre dans une composition aqueuse. Les polymères LCST considérés selon l'invention sont donc des polymères qui par un mécanisme de changement de phase réversible (hydrophile/hydrophobe) se séparent de l'eau quand la température du fluide commence à chauffer au-delà de 20 °C, créant ainsi un sol colloïdal de particules hydrophobes. Cette température de changement de phase est appelée LCST (Lower Critical Solution Temperature). De manière inattendue, les inventeurs ont constaté que la mise en oeuvre à des fins d'antigel, d'un tel polymère, c'est-à-dire apte à subir un changement de phase réversible, hydrophile/hydrophobe, en réponse à une élévation de température, permet de s'affranchir de la diminution significative de la conductivité thermique constatée avec les antigels conventionnels de type glycol. Plus précisément, en deçà de 20 °C, le polymère montre une très grande affinité avec l'eau ce qui le rend complètement soluble, et au dessus de cette même température, il y a séparation de phase.
La conséquence directe de la formation de ce milieu di-phasique est une augmentation importante de la concentration volumique d'eau du mélange et, par conséquent, de la conductivité thermique du mélange, qui devient alors presque égale à celle de l'eau distillée. Lors du refroidissement de ce même fluide aqueux, et plus particulièrement lors de l'ajustement de la température de la suspension colloïdale à une température en dessous de 20 °C, le système redevient monophasique. Le phénomène est plus précisément détaillé dans les exemples qui suivent et qui montrent que pour des compositions aqueuses contenant un composé présentant une LCST, les conductivités thermiques mesurées augmentent significativement lorsque la température est supérieure à sa LCST. Par exemple, une composition aqueuse contenant un polymère comme une polyétheramine présentant une LCST à 32 °C montre une conductivité thermique supérieure de 16 % par rapport au mélange 60 % H2O et 40 % propylène glycol à 45 °C.
La mise en oeuvre d'un polymère conforme à l'invention, à titre d'additif antigel, a en outre un avantage supplémentaire en termes de viscosité. Il est connu que l'addition d'un composé organique entraîne toujours une augmentation de la viscosité. Cette augmentation de viscosité est proportionnelle à la masse molaire du composé ajouté et à son pourcentage volumique. Ceci traduit le comportement newtonien du fluide. Une augmentation de la température entrainera une baisse linéaire de la viscosité. Or, les polymères dotés d'une LCST ont la particularité de ne pas présenter le même comportement rhéologique au dessous et au dessus de la température de transition 10 hydrophile/hydrophobe. Au dessous, ils ont un comportement newtonien, tandis qu'au-dessus ils auront un comportement non-newtonien avec une chute de viscosité. Dans la mesure où il est toujours intéressant énergétiquement de conserver une viscosité du fluide la plus basse possible, la mise en oeuvre d'un additif thermosensible, tel 15 que les polymères LCST, dans une composition aqueuse est donc également avantageuse à ce titre. Selon un autre de ses aspects, la présente invention concerne une composition aqueuse, utile comme agent antigel, comprenant au moins un polymère présentant une température critique de solubilité dans l'eau, dite LCST, allant de 20 à 80 °C et au moins 20 un alcool. Selon un mode préféré, une telle composition est dédiée à être diluée avec de l'eau avant usage.
Polymères présentant une température critique de solubilité dans l'eau 25 dite LCST allant de 20 à 80 °C Comme mentionné ci-dessus, une composition selon l'invention comprend au moins un polymère présentant une température critique de solubilité dans l'eau, dite LCST, allant de 20 à 80 °C. On entend par « température critique de solubilité dans l'eau » ou « LCST » 30 (Lower Critical Solution Temperature), la température critique au dessus de laquelle le polymère perd sa solubilité dans l'eau et en dessous de laquelle il devient soluble dans l'eau. Selon l'invention, ce processus est réversible.
Plus particulièrement, le polymère utilisé dans le cadre de la présente invention présente une température critique de solubilité dans l'eau, dite LCST, allant de 25 à 50°C, de préférence de 30 à 45°C, voire de 30 à 40°C. Au regard de leur aptitude à évoluer selon la température de leur mise en oeuvre en milieu aqueux, les polymères considérés selon l'invention sont non réticulés. Avantageusement, le polymère présentant une température critique de solubilité dans l'eau, dite LCST, allant de 20 à 80°C peut être choisi parmi : les polyétheramines, les poly(N-isopropylacrylamide), les polyvinylcaprolactames, les polyvinylméthyléther, les polyoxazolines, les hydroxyalkylcelluloses, les homopolymères ou copolymères non-réticulés de monomères 15 comportant au moins un groupe éther comme les poly(oxyde d'éthylène), - les homopolymères ou copolymères non-réticulés. de monomères comportant au moins un groupe alcool comme les poly(hydroxyalkylacrylate), - l'alcool polyvinylique et ses dérivés, les poly(méthacrylate de diméthylaminoéthyle), et 20 - leurs copolymères. Conviennent tout particulièrement à l'invention les polyétheramines, les poly(N-isopropylacrylamide), les polyvinylcaprolactames, les polyvinylméthyléther, les polyoxazolines et les hydroxyalkylcelluloses, et leurs copolymères. Comme polyétheramines et leurs copolymères convenant à l'invention, on peut 25 plus particulièrement citer les polyétheramines monoamines et plus particulièrement le O-(2-Aminopropyl)-O'-(2-methoxyethyl)polypropylene glycol qui présente une LCST à 32°C. Comme polyétheramines convenant tout particulièrement à l'invention, on peut par exemple utiliser ceux vendus sous les dénominations Jeffamine® M-600® ou XTJ- 30 505®, Jeffamine® M-1000 ou XTJ-506®, Jeffamine® M-2005` et Jeffamine® M-2070, commercialisées par la société Huntsman. Comme poly(N-isopropylacrylamide) et leurs copolymères convenant à l'invention, on peut plus particulièrement citer notamment ceux présentant un poids moléculaire supérieur à 200 et inférieur à 50000 tels que les homopolymères ou copolymères non-réticulés de monomères comportant un- groupe amide comme les poly(acrylamide N-substitué), les homopolymères poly(N-isopropylacrylamide), les copolymères de N-isopropyl-acrylamide et d'ester d'acide (méth)acrylique en C1-C18 (par exemple l'acrylate de butyle) et les copolymères de N-isopropylacrylamide et d'acide méthacrylique. Comme polyoxazolines et leurs copolymères convenant à l'invention, on peut plus particulièrement citer les polyNalkyloxazolines de poids moléculaire supérieur à 200 et inférieur à 50000, tels que les copolymères N-Ethyl/N-propyl ou N-Isopropyl.
Comme hydroxyalkylcelluloses et leurs copolymères convenant à l'invention, on peut plus particulièrement citer les hydroxypropylméthylcelluloses, l'éthylhydroxyéthylcellulose, l'hydroxyéthylcellulose, l'hydroxypropylcellulose et la méthylcellulose. Selon une variante de réalisation, il s'agit d'un polymère choisi parmi les poly(acrylamide N-substitué), les homopolymères poly(N-isopropylacrylamide), les copolymères de N-isopropyl-acrylamide et d'ester d'acide (méth)acrylique en C1-C18 (par exemple l'acrylate de butyle) et les copolymères de N-isopropylacrylamide et d'acide méthacrylique, et le O-(2-Aminopropyl)-O'-(2-methoxyethyl)polypropylene glycol. De préférence, le polymère est choisi parmi les polyétheramines.
En particulier, le polymère est le O-(2-Aminopropyl)-O'-(2- méthoxyéthyl)polypropylène glycol. Cette polyétheramine est notamment vendu sous les dénominations Jeffaminee M-600® ou XTJ-505®, commercialisées par la société Huntsman. Selon un mode de réalisation préférée, la composition selon l'invention est aqueuse et comprend de 20 à 50% en poids volumique du polymère présentant une température critique de solubilité dans l'eau, dite LCST, allant de 20 à 80°C. Comme déjà mentionné, les conductivités thermiques mesurées des compositions aqueuses contenant un composé présentant une LCST allant de 20 à 80°C, augmentent significativement au-delà de la LCST.
La conductivité thermique est mesurée par la technique du filament chaud à l'aide de l'équipement Lambda l® commercialisé par F5Tech.
Le polymère, présentant une LCST allant de 20 à 80 °C, peut être mis en oeuvre à des fins d'additifs antigels en tant que tels, ou sous une forme associée à un additif antigel conventionnel comme par exemple un alcool et plus particulièrement un glycol tel que défini ci-après.
Alcool Comme précisé ci-dessus, l'usage d'un polymère conforme à l'invention n'exclut pas la mise en oeuvre concomitante d'un additif conventionnel. Ainsi, la présente invention vise également une composition aqueuse, utile comme agent antigel, comprenant au moins un polymère présentant une température critique de solubilité dans l'eau dite LCST allant de 20 à 80 °C et au moins un alcool. Toutefois, le choix de cet additif de même que sa quantité seront ajustés de manière à ne pas affecter, du moins significativement, le gain de conductivité thermique procuré par le polymère présentant une LCST.
A titre représentatif de ces additifs peuvent être cités tout particulièrement les alcools. Parmi les alcools, on peut notamment citer les mono-alcools et les poly-alcools. A titre représentatif des mono-alcools convenant à l'invention, on peut 20 notamment citer ceux choisis parmi l'alcool méthylique, l'alcool éthylique, l'alcool propylique, l'alcool isopropylique et leurs mélanges. Comme poly-alcools convenant tout particulièrement à l'invention, on peut notamment citer les glycols. Par « glycol », il faut comprendre, au sens de la présente invention, toute 25 molécule organique comportant au moins deux groupements hydroxyle libres. Un glycol convenant à l'invention peut être un composé de type alkyle, linéaire, ramifié ou cyclique, saturé ou insaturé, portant sur la chaîne alkyle au moins deux fonctions -OH, en particulier au moins trois fonctions -OH. Les glycols convenant avantageusement pour la formulation des compositions 30 selon la présente invention sont ceux présentant notamment de 2 à 16 atomes de carbone, de préférence de 2 à 4 atomes de carbone.
Avantageusement, le glycol peut être par exemple choisi parmi l'éthylène glycol, le diéthylène glycol, le propylène glycol, le dipropylène glycol, le 1,3 propanediol, le polyéthylène glycol, le butylène glycol, l'isoprène glycol, le pentylène glycol, l'héxylène glycol, le triacétate de glycéryle, et leurs mélanges.
Selon un mode de réalisation préférée, l'alcool est un glycol. En particulier, le glycol est choisi parmi l'éthylène glycol, le diéthylène glycol, le propylène glycol, le dipropylène glycol et leurs mélanges. De préférence, le glycol est choisi parmi l'éthylène glycol et le propylène glycol.
Plus particulièrement, dans une composition selon l'invention, le polymère et l'alcool, et plus particulièrement le glycol, sont présents dans un rapport volumique polymère(s)/alcool(s) supérieur ou égal à 0,1, plus particulièrement variant de 0,3 à 3, et de préférence égal à 1. Bien entendu, une composition considérée selon l'invention comprend avantageusement en outre un ou plusieurs additif(s).
Additifs Comme précisé ci-dessus, une composition selon l'invention peut comprendre en outre tout additif usuellement mis en oeuvre avec un additif antigel.
Le choix de cet additif complémentaire peut également être conditionné par la nature du fluide dans lequel il est dédié à être ajouté voire le domaine d'application de ce fluide. De manière générale, cet additif complémentaire peut être choisi notamment parmi les agents anti-mousse, les colorants, les biocides, les agents tampon, les agents anti-corrosion et leurs mélanges. A titre illustratifs d'agents anti-mousse, peuvent notamment être cités les polysiloxanes, les polysiloxanes oxyalkylés, et les amides d'acides gras issus d'huiles végétales ou animales. A titre illustratifs d'agents anti-corrosion, peuvent notamment être cités ceux choisis dans le groupe constitué par les aminés, les succinimides, les alkénylsuccinimides, les polyalkylamines, les polyétheramines, et les polyalkyles polyamines. Il peut également s'agir de sels alcalins, de nitrates, de carbonates ou encore de silicates.
A titre illustratifs de biocides, peuvent notamment être cités les bactériostatiques et/ou bactéricides ou les fongistatiques et/ou fongicides. Bien entendu, l'homme du métier veillera à choisir les éventuels ingrédients complémentaires et/ou leur quantité de telle manière que les propriétés avantageuses de la composition selon l'invention ne soient pas ou substantiellement pas altérées par l'adjonction envisagée.
L'invention est illustrée plus en détail par les exemples décrits ci-après donnés à titre illustratif et sans caractère limitatif.
Les pourcentages sont des pourcentages volumiques. Dans les exemples qui suivent, les pourcentages volumiques sont indiqués par rapport au poids total de la composition.
Exemples Exemple 1 : Effet d'un polymère LCST selon l'invention en termes de conductivité thermique
Le polymère LCST utilisé est le O-(2-Aminopropyl)-O'-(2-20 methoxyethyl)polypropylene glycol, commercialisé sous la dénomination Jeffamine® M-600® par la société Huntsman, et qui présente une LCST à 32°C. Des compositions aqueuses ont été préparées à partir de ce polymère, à différentes concentrations, en présence ou non d'un glycol. Les glycols utilisés sont l'éthylène glycol et le propylène glycol, 25 commercialisés par Aldrich, Fluka. Des compositions témoins, c'est-à-dire sans polymère LCST, avec l'un des glycols précités ont été parallèlement préparées. Chacune des compositions testées est portée respectivement aux températures de 25°C puis de 45°C dans un réacteur double-enveloppe relié à un thermo-cryostat Julabo 30 et leur conductivité thermique est évaluée à chacune de ces deux températures. Les conductivités thermiques sont mesurées par la technique du filament chaud sur un équipement Lambda System i ® commercialisé par F5 Technology.15 Le tableau ci-après rend compte de la composition des formulations préparées et montre l'évolution de la conductivité thermique en fonction de la température. Conductivité thermique K Conductivité thermique K à 25 °C à 45 °C (T > LCST) enmW.K-1.m1 enmW.K1 m1 Composition témoin 1 : 100 % 560 570 H2O Composition témoin 2 : 60 % 420 420 H2O et 40% Ethylène Glycol Composition témoin 3 : 60 % 375 375 H2O et 40 % Propylène Glycol Composition 4 selon l'invention : 360 481 60 % H2O et 40 % Jeffaminé M-600® Composition 5 selon l'invention : 390 410 60 % H2O, 20 % Ethylène Glycol et 20 % Jeffaminé M-600® Composition 6 selon l'invention : 370 480 60 % H2O, 20 % Propylène Glycol et 20 % Jeffaminé M-600® On peut constater que l'augmentation de la conductivité thermique des compositions témoins avec la température est très faible, voire inexistante. En revanche, les conductivités thermiques mesurées pour les compositions selon l'invention varient fortement en fonction de la température. Ainsi, l'addition de 20 % volumique de Jeffaminé M-600® montre une 10 conductivité thermique supérieure de 16 % par rapport au mélange 60 % H2O et 40 % Propylène Glycol à 45 °C.
Exemple 2 : Effet d'un polymère LCST selon l'invention en termes de comportement rhéologique
Les compositions 4 à 6 de l'exemple 1 de même que les deux compositions qui suivent ont été testés pour leur performance rhéologique en fonction de la température. - Composition 7 selon l'invention : 60 % H2O, 30% Ethylène Glycol et 10 % Jeffaminé M-600® (H2O-EG-Jeff 60-30-10) - Composition 8 selon l'invention : 60 % H2O, 20% Propylène Glycol et 20 % Jeffaminé M-600® (H2O-Jeff-PG 60-20-20) La Figure 1 décrit les courbes représentant la viscosité en fonction de la température des compositions 4 à 8. Les compositions ne présentent plus le même comportement rhéologique au dessous et au dessus de la température de transition hydrophile/hydrophobe du polymère considéré dans la composition.
On remarque une baisse de la viscosité avec l'augmentation de la température.
Claims (9)
- REVENDICATIONS1. Utilisation à titre d'agent antigel d'une composition contenant au moins un polymère présentant une température critique de solubilité dans l'eau dite LCST allant de 20 à 80°C.
- 2. Utilisation selon la revendication précédente caractérisée en ce que ledit polymère présente une température critique de solubilité dans l'eau dite LCST allant de 25 à 50°C, de préférence de 30 à 45°C, voire de 30 à 40°C.
- 3. Utilisation selon l'une quelconque des revendications précédentes 10 caractérisée en ce que ledit polymère est choisi parmi les polyétheramines, les poly(N isopropylacrylamide), les polyvinylcaprolactames, les polyvinylmethylether, les polyoxazolines et les hydroxyalkylcelluloses, et leurs copolymères.
- 4. Utilisation selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisée en ce que ledit polymère est choisi parmi les polyétheramines. 15
- 5. Utilisation selon 1"une quelconque des revendications précédentes caractérisée en ce que ledit polymère est le O-(2-Aminopropyl)-O'-(2-méthoxyéthyl)polypropylène glycol.
- 6. Utilisation selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisée en ce que ladite composition comprend de 20 à 50% en poids volumique dudit 20 polymère.
- 7. Utilisation selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisée en ce que ladite composition comprend en outre un alcool.
- 8. Utilisation selon la revendication précédente caractérisée en ce que ledit alcool est un glycol et de préférence choisi parmi l'éthylène glycol et le propylène glycol. 25
- 9. Utilisation selon l'une quelconque des revendications précédentes caractérisée en ce que la composition est aqueuse. Utilisation selon l'une quelconque des revendications précédentes dans un liquide de refroidissement notamment dédié à un usage dans les domaines de l'automobile, de l'électronique ou de l'électrotechnique.11. Composition aqueuse, utile comme agent antigel, comprenant au moins un polymère présentant une température critique de solubilité dans l'eau dite LCST allant de 20 à 80 °C et au moins un alcool. 12. Composition selon la revendication précédente caractérisée en ce que ledit 5 polymère est tel que défini en revendications 2 à 6. 13. Composition selon l'une quelconque des revendications 11 et 12 caractérisée en ce que ledit alcool est un glycol et de préférence choisi parmi l'éthylène glycol et le propylène glycol. 14. Composition selon l'une quelconque des revendications 11 à 13 10 caractérisée en ce que ledit polymère et ledit alcool sont présents dans un rapport volumique polymère(s)/alcool(s) supérieur ou égal à 0,1, plus particulièrement variant de 0,3 à 3, et de préférence égal à 1. 15. Composition selon l'une quelconque des revendications 11 à 14 caractérisée en ce qu'elle comprend en outre au moins un additif choisi parmi les agents 15 anti-mousse, les colorants, les biocides, les agents tampon et les agents anti-corrosions. 16. Composition selon l'une quelconque des revendications 11 à 15 caractérisée en ce qu'elle est dédiée à être diluée avec de l'eau avant usage.
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