FI93592B - Menetelmä sintratun uraanidioksidikappaleen valmistamiseksi - Google Patents

Description

93592

Menetelmä sintratun uraanidioksidikappaleen valmistamiseksi US-patenttijulkaisussa 4 869 866 kuvataan kuinka 5 uraanidioksidin ja alumiinisilikaattisintrausaineen seoksesta muodostetaan tiiviste ja se sintrataan ydinpolttoaineen valmistamiseksi, jossa uraanidioksidirakeilla on vähintään n. 20 mikronin keskimääräinen raekoko ja jossa rakeet on päällystetty lasimaisella alumiinisilikaatti-10 faasilla.

US-patenttijulkaisussa 4 869 868 kuvataan kuinka uraanidioksidin ja magnesiumsilikaattisintrausaineen seoksesta muodostetaan tiiviste ja se sintrataan ydinpolttoaineen valmistamiseksi, jossa uraanidioksidirakei-15 den keskimääräinen raekoko on vähintään n. 20 mikronia ja jossa rakeet on päällystetty lasimaisella magnesiumsili-kaattifaasilla.

Tämä keksintö koskee menetelmää ydinpolttoainekap-paleen valmistamiseksi, joka on hyödyllinen ydinpolttoai-20 neena, jossa uraanidioksidirakeiden keskimääräinen raeko ko on n. 30 - 80 mikronia ja jossa vähintään n. 99 tila-vuus-% uraanidioksidirakeista on kukin päällystetty lasimaisella magnesiumalumiinisilikaattifaasilla jättämättä merkittävää osaa niistä paljaaksi, mainitun kappaleen 25 huokoisuuden vaihdellessa n. 2-tilavuus-%:sta - alle n.

10 tilavuus-%:iin. Eräässä osassaan se kohdistuu tiivisteen polttamiseen, jolla on määrätty kokoonpano, joka koostuu uraanidioksidista ja magnesiumalumiinisilikaatis-ta ydinpolttoaineen valmistamiseksi, jolla on erikoinen 30 mikrorakenne.

Nykyään suunnitellaan, rakennetaan ja käytetään ydinreaktoreita, joissa halkeava materiaali tai ydinpolttoaine sisältyy polttoaine-elementteihin, joilla voi olla erilaisia geometrisia muotoja, kuten levyjä, putkia tai 35 sauvoja. Ydinpolttoaine suljetaan tavallisesti korroo- sionkestoiseen, reagoimattomaan, lämpöä johtavaan säi- 2 93592 liöön tai kuoreen, jota kokoonpantuna yhdessä ydinpolttoaineen kanssa kutsutaan polttoaine-elementiksi. Polttoaine-elementit kootaan yhteen ristikoksi määrätyin välimatkoin toisistaan jäähdytysaineen virtauskanavaan tai 5 alueeseen, joka muodostaa polttoainekokoonpanon ja riittävä määrä polttoainekokoonpanoja yhdistetään ydinhalkea-misketjureaktiokokoonpanon tai reaktorisydämen muodostamiseksi, joka kykenee vaimentumattoman halkeamisreaktorin aikaansaamiseen. Sydän on suljettu reaktoriastiaan, jonka 10 läpi jäähdytysaine johdetaan.

Kuori palvelee kahta päätarkoitusta: ensiksi estäen kosketuksen ja kemialliset reaktiot ydinpolttoaineen ja joko jäähdytysaineen tai jarruaineen välillä, mikäli sitä on läsnä tai molempien välillä; ja toiseksi estäen 15 erittäin radioaktiivisia halkeamistuotteita, joista eräät ovat kaasuja, vapautumasta polttoaineesta jäähdytysainee-seen tai jarruaineeseen tai molempiin. Yleisiä kuorimate-riaaleja ovat ruostumaton teräs, alumiini ja sen lejee-ringit, sirkonium ja sen lejeeringit, niobi (kolumbium), 20 tietyt magnesiumlejeeringit ja muut. Kuoren pettäminen, joka johtuu kaasunpaineen tai korkeiden lämpötilojen kerääntymisestä polttoaineeseen tai johtuu haitallisten halkeamistuotteiden aiheuttamasta kuoren syöpymisestä, voi saastuttaa jäähdytysaineen tai jarruaineen ja niihin 25 liittyvät höyrysysteemit voimakkaan radioaktiivisilla pitkäikäisillä tuotteilla siinä määrin, että se häiritsee laitoksen toimintaa.

Nykyinen teoreettinen ja kokeellinen tieto osoittaa, että suurempi uraanidioksidiydinpolttoaineen raekoko 30 pienentää halkeamiskaasun purkautumisnopeuksia, haluttu ominaisuus, joka johtaisi joko pienentyneeseen huokosti-lavuuteen polttoainesauvassa tai kasvaneeseen suunniteltuun polttoaineen polttoikään. Valitettavasti, kun raekoko kasvaa, polttoaineen korkean lämpötilan ryömynopeus 35 pienenee - epämieluisa tulos, sillä tämä antaa kuorelle suuremman venymän reaktorin tehonoston aikana. Tällainen 3 93592 polttoaineen aiheuttama kuoren venyminen voi johtaa kuoren pettämiseen mekanismilla, joka tunnetaan nimellä PCI (Pellet Clad Interaction). Polttoaine, jolla on sekä suurempi raekoko että kasvanut ryömynopeus, on tämän vuoksi 5 mielenkiintoinen. Tämä keksintö saa aikaan tällaisen polttoaineen.

Kyseessä olevalla ydinpolttoaineella on mikrorakenne, joka on hyödyllinen kuoren pettämisen estämisessä. Tarkemmin sanoen kyseinen polttoaine on sintrattu 10 kappale, joka sisältää uraanidioksidirakeita, joiden keskikoko on vähintään n. 20 mikronia samalla, kun rakeita ympäröi lasimainen magnesiumalumiinisilikaattifaasi. Korkeassa lämpötilassa, yleensä n. 1 000°C:ssa tai sen yläpuolella lasifaasi nostaa sintratun kappaleen ryömynopeu-15 den tai plastisuuden merkittävästi uraanidioksidin vastaavien arvojen yläpuolelle.

Alaan perehtyneet saavat tarkemman ja paremman käsityksen tästä keksinnöstä yksityiskohtaisesta kuvauksesta, joka esitetään alla, tarkasteltuna yhdessä kuvion 1 20 kanssa, joka muodostaa osan patenttimäärityksestä ja joka on koostumusdiagrammi, joka esittää kyseisen sintrausai-neen koostumusalueita kolmoissysteemissä, joka sisältää A1203, Si02 ja MgO. Kuvio 1 on piirretty painoprosenteissa. Alempi akseli esittää Al203:n paino-%, vasemmalla 25 oleva akseli antaa MgO:n paino-%:n ja oikealla oleva akseli esittää Si02:n paino-%. Kuviossa 1 monikulmio ABCD viivat AB ja CD poisluettuna sulkee sisäänsä ja määrittelee kyseisen sintrausaineen kokoonpanon.

Keksinnön mukaiselle menetelmälle on tunnusomais-30 ta, että oleellisesti aikaansaadaan uraanidioksidipulve-ri, joka sisältää halkeavaa ainetta, aikaansaadaan sint-rausaine, jonka koostumus kuvion 1 monikulmio ABCD sulkee sisäänsä ja määrittelee lukuun ottamatta viivoja AB ja CD kuviossa 1, tai sen edeltäjäaine, sekoitetaan sintrausai-35 ne tai sen edeltäjäaine mainittuun uraanidioksidiin, jolloin saadaan mainittu sintrausainekoostumus, jonka määrä 4 93592 vaihtelee välillä n. 0,1 - 0,8 paino-% seoksesta, joka oleellisesti koostuu sintrausainekoostumuksesta ja uraa-nidioksidista, muodostetaan saadusta seoksesta tiiviste, sintrataan mainittu tiiviste lämpötilassa, jossa mainittu 5 sintrausaine muodostaa nestefaasin ja joka vaihtelee yli n. 1500 °C:sta lämpötilaan, jossa ei esiinny merkittävää mainitun Si02:n höyrystymistä, olosuhteissa, joissa hapen ja uraanin välinen atomisuhde vaihtelee välillä n. 1,7 - 2,25 sintratun tuotteen valmistamiseksi, jolla on mainit-10 tu keskimääräinen raekoko ja jäähdytetään mainittu tuote mainitun sintratun kappaleen valmistamiseksi, mainitun edeltäjäaineen hajotessa termisesti mainitun sintrausläm-pötilan alapuolella.

"Lasilla", "lasimaisella" tai "lasimaisella magne-15 siumalumiinisilikaatilla" tarkoitetaan tässä amorfista magnesiumsilikaattia.

Kyseistä menetelmää toteutettaessa aikaansaadaan sintrattava uraanidioksidipulveri, joka sisältää halkeavaa materiaalia tai ainetta tehokkaan määrän tuloksena 20 olevan sintratun kappaleen tekemiseksi hyödylliseksi ydinpolttoaineena. Tyypillinen tällainen halkeava materiaali on uraani, kuten U-235 ja plutonium, kuten Pu-239. Normaalisti uraanidioksidipulveri sisältää uraanin halkeavaa isotooppia ja usein se on rikastettu tällaisella 25 isotoopilla. Nämä pulverit ovat alalla tunnettuja ja ne sisältävät yleensä uraanin halkeavaa isotooppia määrän, joka vaihtelee välillä n. 0,1 - 5 paino-% uraanidioksidi-pulverista. Uraanidioksidipulverin kokonaishapen ja koko-naisuraanin välinen atomisuhde (O/U-suhde) vaihtelee vä-30 Iillä n. 1,7 - 2,25, usein yli 2,00 - n. 2,15.

Yleensä kyseisessä menetelmässä käytetyn uraanidioksidipulverin ominaispinta-ala vaihtelee välillä n.

2-12 m2/g ja edullisesti n. 4 - 8 m2/g. Tällaiset pulverit tekevät mahdolliseksi sintrauksen suorittamisen 35 kohtuullisen pituisessa ajassa kyseisessä sintrauslämpö-tilassa. Uraanidioksidipulveri, jolla on pienempi pinta- 5 93592 ala, ei ole tavallisesti käyttökelpoinen, koska se vaatisi sintrauslämpötiloja, jotka ovat liian korkeita ollakseen käytännöllisiä ja epätavallisia toimenpiteitä Siedin haihtumisen estämiseksi. Toisaalta uraanidioksidipulve-5 reita, joilla on suurempi pinta-ala, on vaikea käsitellä johtuen niiden suuresta kemiallisesta reaktiivisuudesta.

Kyseisellä sintrausaineella on koostumus, jonka monikulmio ABCD sulkee sisäänsä ja määrittelee lukuun ottamatta kuvion 1 viivoja AB ja CD.

10 Kuvion 1 määrättyjen pisteiden koostumus painopro senteissa esitetään taulukossa I.

Piste MgO A^O^ Si02 A 55 — 45 B 10 — 90 15 C — 10 90 D — 60 40 E 40 — 60 F — 20 80 G 50 — 50 20 H 30 — 70 I -- 30 70

Kokoonpano, jonka kuvion 1 monikulmio ABCD sulkee sisäänsä ja määrittelee, lukuun ottamatta viivoja AB ja 25 CD, sisältää n. 40 - 90 paino-% SiC>2 loppuosan koostuessa MgO:sta ja A^O^zsta. Sintrausaineen maksimi MgO-sisältö on n. 55 paino-% ja maksimi A^O^-pitoisuus on alle n.

60 paino-% sintrausaineesta. Kyseisessä sintrausaineessa MgO ja A120.j on aina läsnä vähintään todettavissa oleva 30 määrä, ts. kemiallisella analyysillä todettavissa oleva määrä. Usein MgO ja Al^^ on kumpaakin läsnä vähintään n.

* 0,01 paino-%:n määrä tai vähintään n. 0,1 paino-% sint rausaineesta .

Kyseisellä sintrausaineella on magnesiumalumiini-35 silikaatin koostumus, joka voi olla lukuisissa muodoissa.

Se voidaan esimerkiksi valita ryhmästä, johon kuuluvat 6 93592 magnesiumalumiinisilikaatti, MgO:n, ja Si02:n yhdistelmä, alumiinisilikaatin ja MgO:n yhdistelmä, mag-nesiumsilikaatin ja A^O^sn yhdistelmä, magnesiumalumi-naatin ja SiC>2:n yhdistelmä ja niiden seos.

5 Haluttaessa voidaan käyttää sintrausaineen hiuk- kasmaista edeltäjäainetta tai osaa siitä edellyttäen, että se hajoaa termisesti kokonaan korotetussa lämpötilassa sintrauslämpötilan alapuolella, sintrausaineen tai sen osan muodostamiseksi ja että sivutuotekaasu ei jätä merit) kittävää haitallista jäännöstä. Magnesiumkarbonaatti ja magnesiumnitraatti ovat hyödyllisiä magnesiumoksidin edeltäjäaineita.

Haluttaessa kyseinen sintrausaine voidaan esimuo-dostaa lukuisilla tekniikoilla, kuten MgO-, Al^^- ja 15 Si02~pulvereiden seoksen sulatuksella tai kiinteän tilan sintrauksella.

Samoin haluttaessa ainakin osa kyseisestä sintraus-aineesta voi olla luonnonmateriaalin muodossa, joka koostuu edullisesti pääasiassa sintrausainekokoonpanosta. Esi-20 merkiksi bentoniittia ja savea voidaan käyttää alumiini-silikaatin aikaansaamiseen ja talkkia voidaan käyttää magnesiumsilikaatin aikaansaamiseen. Erityisesti luonnonmateriaalin tulee olla materiaalia, jolla poltettaessa, mutta ennen sintrauslämpötilan saavuttamista, on poltet-25 tu koostumus, joka koostuu halutusta sintrausainekoostu-muksesta tai sen osasta ja epäpuhtauksista, joiden määrä on alle n. 10 paino-% poltetusta koostumuksesta. Poltettuun kokoonpanoon jäävillä epäpuhtauksilla ei saa olla merkittävää haitallista vaikutusta kyseiseen ydinpoltto-30 aineeseen.

Sintrausainetta käytetään määrä, joka vaihtelee välillä n. 0,1-1 paino-% seoksesta, joka koostuu uraa-nidioksidipulverista ja sintrausaineesta. Kulloinkin käytetty sintrausaineen määrä on määritettävissä kokeellises-35 ti ja se riippuu suuresti kulloinkin halutusta sintraus-kappaleesta. Usein kyseisen sintrausaineen määrä vaihte- il 7 93592 lee välillä n. 0,1 - 0,8 paino-% tai välillä n. 0,2 -0,6 paino-% tai välillä n. 0,25 - 0,5 paino-% seoksen kokonaispainosta, joka koostuu uraanidioksidista ja sintrausaineesta. Eräässä toteutusmuodossa sintrausaineen 5 määrä vaihtelee välillä n. 0,1 - 0,5 paino-% tai välillä n. 0,1 - tai 0,2 - 0,4 paino-% seoksesta, joka koostuu uraanidioksidipulverista ja sintrausaineesta.

Sintrausaine ja/tai sen lähde voidaan sekoittaa uraanidioksidipulveriin lukuisilla tavanomaisilla tek-10 nilkoilla ja edullisesti ne sekoitetaan seoksen muodostamiseksi, johon sintrausaine on dispergoitunut edullisesti ainakin merkittävän tai oleellisen tasaisesti. Sintrausaine ja/tai sen lähde on muodoltaan hiukkasmainen ja hiukkasten tarvitsee olla vain kokoa, joka muodostaa halutun 15 seoksen ja yleensä ne ovat alle n. 20 mikronia.

Haluttaessa huokosia muodostavaa lisäainetta voidaan myös sekoittaa pulveriin auttamaan halutun huokoisuuden tuottamisessa sintrattuun kappaleeseen. Voidaan käyttää tavanomaisia huokosia muodostavia lisäaineita, 20 kuten esimerkiksi ammoniumoksalaattia, polymetyylimet-akrylaattia tai muita materiaaleja, jotka haihtuvat pois kuumennettaessa sintrauslämpötilan alapuolelle. Huokosia muodostavaa lisäainetta voidaan käyttää tavanomaiseen tapaan tehokas määrä. Yleensä huokosia muodostavan lisä-25 aineen määrä vaihtelee välillä n. 0,1-2 paino-% seoksesta, joka koostuu uraanidioksidista, sintrausaineesta ja huokosia muodostavasta lisäaineesta.

Lukuisia tavanomaisia tekniikoita voidaan käyttää seoksen muotoilemiseen tai puristamiseen tiivisteeksi.

30 Se voidaan esimerkiksi suulakepuristaa, ruiskuvalaa, muottiinpuristaa tai isostaattisesti puristaa halutun > muotoisen tiivisteen valmistamiseksi. Millään voiteluai neilla, sideaineilla tai vastaavilla materiaaleilla, joita käytetään auttamaan seoksen muotoilemisessa, ei saa 35 olla merkittävää haitallista vaikutusta tiivisteeseen tai tuloksena olevaan sintrattuun kappaleeseen. Tällaiset „ 93592

O

muotoiluapuaineet ovat edullisesti tyyppiä, joka haihtuu kuumennettaessa suhteellisen mataliin lämpötiloihin, edullisesti alle 500°C:seen jättämättä merkittävää jäännöstä. Tiivisteen huokoisuus on edullisesti alle n. 60 % ja edullisemmin alle n. 50 % tiivistämisen edistämiseksi 5 sintrauksen aikana.

Tiivisteellä voi olla mikä tahansa haluttu konfiguraatio, kuten esimerkiksi rae, sylinteri, levy tai neliö. Tiiviste on tyypillisesti sylinterin ja tavallisesti suoran sylinterin muodossa.

10 Tiiviste sintrataan olosuhteissa, jotka tuottavat kyseisen sintratun kappaleen. Tiiviste sintrataan atmosfäärissä, joka voi vaihdella riippuen suuresti kulloisestakin valmistusprosessista. Atmosfääri on edullisesti suunnilleen ympäristön lämpötilassa ja suunnilleen atmos-15 fäärin paineessa. Tiiviste voidaan sintrata atmosfäärissä, jonka tiedetään olevan hyödyllinen pelkän uraanidiok-sidin sintraukseen valmistettaessa uraanidioksidiydinpolt-toainetta. Sintraus tyhjössä ei kuitenkaan olisi hyödyllistä, sillä se pyrkisi haihduttamaan Si02:a. Yleensä 20 tiiviste sintrataan atmosfäärissä, joka on valittu ryhmästä, johon kuuluvat vety, märkä vety, jonka kastepiste on n. 20°C, kaasuseoksen hallittu atmosfääri, joka tasapainossa tuottaa hapen osapaineen, joka on riittävä ylläpitämään uraanidioksidia halutussa hapen ja uraanin ato-25 misuhteessa ja niiden yhdistelmä. Tyypillinen sopiva kaa-suseos, joka tasapainossa tuottaa oikean hapen osapaineen, on hiilidioksidi ja hiilimonoksidi, kuten on selostettu US-patentissa 3 927 154, myönnetty nimellä Carter, jonka oikeudet on myönnetty tämän hakemuksen oikeuksien 30 omistajalle ja joka liitetään viitteenä tähän esitykseen.

Tiiviste sintrataan lämpötilassa, jossa sintraus-aine muodostaa nestefaasin uraanidioksidin kanssa, mikä tekee mahdolliseksi kyseisen nestefaasissa sintratun kappaleen valmistuksen. Yleensä mitä suurempi on sintrausai-35 neen SiC^-pitoisuus, sitä matalampi on lämpötila, jossa nestefaasi muodostuu. Kyseinen sintrauslämpötila vaihte- 9 93592 lee yli n. 1 500°C:sta lämpötilaan, jossa ei esiinny merkittävää Si02:n haihtumista. Yleensä se vaihtelee yli n.

1 500°C:sta n. 2 000°C:seen, edullisesti välillä n.

1 540 - 1 750°C ja edullisemmin välillä n. 1 600 - 1 700°C.

5 Eräässä toteutusmuodossa kyseisellä sintrausai- neella on koostumus, jonka monikulmio HBC sulkee sisäänsä ja määrittelee lukuun ottamatta viivaa HB ja pistettä C, ts. koostumus, joka sisältää n. 70 - 90 paino-% SiC>2 ja loput MgO ja ja yleensä se tuottaa lasifaasin, 10 jolla on suunnilleen sama koostumus koko sintratussa kappaleessa .

Toisessa toteutusmuodossa kyseisellä sintrausai-neella on koostumus, jonka monikulmio EBCF sulkee sisäänsä ja määrittelee lukuun ottamatta viivoja EB ja CF, ts.

15 koostumus, joka sisältää n. 60 - 90 paino-% SiC>2 ja loput MgO ja A^O^. Yleensä käytettäessä tämän toteutusmuodon sintrausainetta sintrauslämpötilassa on läsnä vain kiinteää uraanidioksidia ja nestefaasia. Jäähdytettäessä tällainen nestefaasi tuottaa yleensä vain lasimaisen magne-20 siumalumiinisilikaattifaasin. Kuitenkin jäähdytysnopeuk-sia laskiessa, jotka ovat määritettävissä kokeellisesti, kyseisen sintrausaineen koostumus, joka on lähellä viivaa EF, yleensä 5 paino-%:n sisällä viivasta EF tai viivalla EF, voi myös saostaa jonkin verran kiteistä silikaatti-25 faasia lasifaasiin päällystettyjen uraanidioksidirakeiden välisiin taskuihin. Yleensä lasifaasilla on koostumus, joka on suunnilleen sama kuin sintrausaineella tai joka ei poikkea oleellisesti siitä. Yleensä myös lasifaasia tai lasifaasia ja mitä tahansa kiteistä silikaattifaasia, 30 jota voi muodostua, on läsnä määrä, joka on sama kuin käytetyn sintrausaineen määrä tai joka ei poikkea merkittävästi siitä.

Toisessa toteutusmuodossa kyseisellä sintrausaineella on koostumus, jonka monikulmio AEFD sulkee sisään-35 sä ja määrittelee lukuun ottamatta viivoja AE, EF ja FD ja yleensä se tuottaa sintrattuun kappaleeseen lasifaasin 10 93592 ja kiteisen silikaattifaasin. Monikulmiolla AEFD, poisluettuna viivat AE, EF ja FD, koostumus, joka sisältää n. 45 - alle n. 80 paino-% SiC>2 ja loput MgO ja A^O^. Kuitenkin tässä toteutusmuodossa tuloksena olevalla la-5 sifaasilla on koostumus, jonka monikulmio GHC1 sulkee sisäänsä ja määrittelee lukuunottamatta viivoja GH ja Cl, ts. koostumus, joka sisältää n. 50 - 90 paino-% SiC>2 ja loput MgO ja A^O^. Samoin yleensä keksinnön tässä toteutusmuodossa tuotetun lasimaisen ja kiteisen sili-10 kaattifaasin kokonaismäärä on sama kuin käytetyn sintraus-aineen määrä tai se ei poikkea merkittävästi siitä.

Kyseisessä sintratussa kappaleessa, joka sisältää kiteistä silikaattifaasia, lasimaisen ja kiteisen silikaattifaasin kokonaismäärä viahtelee yleensä välillä 15 n. 0,1 - 1 paino-% sintratusta kappaleesta ja lasifaasi-komponenttia on läsnä vähintään n.0,05 paino-%:n määrä sintratusta kappaleesta ja kiteistä silikaattifaasikom-ponenttia on läsnä vähintään todettavissa oleva määrä, ts. määrä, joka on todettavissa läpäisyelektronimikro-20 skopialla ja valitun alueen elektronisironnalla.

Kun sintrausaineella on monikulmion AEFD sisäänsä sulkema ja määrittelemä koostumus lukuun ottamatta viivoja AE ja FD, se voi olla kokonaan nestemäinen sintraus-lämpötilassa tai sitten ei. Kun se on täysin nestemäinen, 25 nestefaasin jäähdytys saostaa yleensä jonkin verran kiteistä silikaattia ja tuottaa sintratun kappaleen, jossa kiteisiä silikaattirakeita on läsnä lasifaasissa päällystettyjen uraanidioksidirakeiden välisissä taskuissa. Kuitenkin matalammissa sintrauslämpötiloissa ja/tai suurem-30 millä MgO- ja/tai A^O-j-pitoisuuksilla sintrausaine voi tuottaa nestefaasin ja myös jonkin verran kiteistä silikaattia sintrauslämpötilassa, mikä johtaa sintrattuun kappaleeseen, jossa pieniä kiteisen silikaatin rakeita on läsnä lasifaasissa päällystettyjen uraanidioksidira-35 keiden välisissä taskuissa ja jossa suuria kiteisen silikaatin rakeita tunkeutuu päällystettyihin uraanidiok- u 93592 sidirakeisiin. Kiteisen silikaatin rakeet, jotka tunkeutuvat uraanidioksidirakeisiin, ovat merkittävästi suurempia, tavallisesti vähintään n. 20 % suurempia kuin la-sifaasissa sijaitsevat silikaatin rakeet. Samoin kiteisen 5 silikaatin rakeita, jotka tunkeutuvat uraanidioksidirakeisiin, on tavallisesti läsnä alle n. 50 tilavuus-%:n määrä sintratussa kappaleessa olevan kiteisen silikaat-tifaasin kokonaismäärästä.

Mikä tahansa kyseisessä sintratussa kappaleessa 10 oleva kiteinen silikaattifaasi on valittu ryhmästä, johon kuuluvat MgSiO^, Mg2SiO^, mulliitti, magnesiumalumiini-silikaatti, kuten kordieriitti ja näiden seokset. Kun kyseisen sintrausaineen koostumus kulkee alaspäin viivalta EF viivalle AD, kiteisen silikaattifaasin pitoisuus 15 sintratussa kappaleessa kasvaa. Sintrausaineen koostumus määrää yleensä kiteisen silikaattifaasin koostumuksen. Esimerkiksi kuvion 1 monikulmion AEFD-piiriin kuuluvalla koostumuksella viivan AE lähellä oleva osa yleensä muodostaa kiteistä magnesiumsilikaattia, kun taas viivan 20 DF lähellä oleva osa muodostaa yleensä mulliittia. Koostumus, joka osuu monikulmion AEFD keskiosaan, muodostaa kiteisen magnesiumsilikaatin ja mulliitin ja/tai kiteisen magnesiumalumiinisilikaatin seoksen.

Tiivistettä pidetään sintrauslämpötilassa aika, 25 joka vaaditaan kyseisen kappaleen valmistamiseen. Aika sintrauslämpötilassa on määritettävissä kokeellisesti riippuen suuresti kulloinkin toivotusta sintratusta kappaleesta. Yleensä sintratussa kappaleessa olevan uraani-dioksidin raekoon määrää sintrauslämpötila, aika sint-30 rauslämpötilassa ja sintrausaine. Tavallisesti mitä korkeampi sintrauslämpötila ja/tai mitä pitempi aika sintrauslämpötilassa, sitä suurempia ovat uraanidioksidira-keet. Suuremmat magnesiumoksidi- ja/tai alumiinioksidi-pitoisuudet sintrausaineessa johtavat myös tavallisesti 35 suurempiin uraanidioksidirakeisiin.

12 93592 Lämmitysnopeutta sintrauslämpötilaan rajoittaa suuresti se, kuinka nopeasti mahdollisia sivutuotekaasu-ja poistetaan ennen sintrausta ja yleensä tämä riippuu kaasun virtausnopeudesta uunin läpi ja sen tasaisuudesta 5 siinä sekä uunissa olevan materiaalin määrästä. Yleensä käytetään n. 50 - 300°C/h:n kuumennusnopeutta, kunnes si-vutuotekaasut on poistettu uusista ja tämä voidaan määrittää kokeellisesti standarditekniikalla. Kuumennusnopeus voidaan sitten haluttaessa nostaa välille n. 300 - 500°C/h 10 ja jopa arvoon 800°C/h, mutta se ei saa olla niin suuri, että se murtaa kappaleet.

Sintrauksen päätyttyä sintrattu tuote jäähdytetään kyseisen sintratun kappaleen muodostamiseksi ja tavallisesti se jäähdytetään ympäristön tai suunnilleen huoneen-15 lämpötilaan, yleensä n. 20 - 30°C:seen. Sintratun tuotteen jäähdytysnopeus ei ole kriittinen, mutta se ei saa olla niin nopea, että se murtaa kappaleen. Tarkemmin sanoen jäähdytysnopeus voi olla sama kuin jäähdytysnopeu-det, joita normaalisti tai tavallisesti käytetään kaupal-20 lisissä sintrausuuneissa. Nämä jäähdytysnopeudet voivat vaihdella välillä n. 100 - 800°C/h. Sintrattu tuote tai kappale voidaan jäähdyttää samassa atmosfäärissä, jossa se sintrattiin tai eri atmosfäärissä, jolla ei ole merkittävää haitallista vaikutusta siihen.

25 Eräässä toteutusmuodossa kyseinen sintrattu kappa le koostuu kiteisen uraanidioksidin rakeista ja amorfisesta lasimaisesta magnesiumalumiinisilikaattifaasista, jolla on koostumus, jonka monikulmio EBCF sulkee sisäänsä ja määrittelee lukuun ottamatta viivoja EB ja CF.

30 Tässä toteutusmuodossa lasifaasin määrä vaihtelee välillä n. 0,1 - 1 paino-% sintratusta kappaleesta. Usein se vaihtelee välillä n. 0,1 - 0,8 paino-% tai n. 0,2 -0,6 paino-% tai n. 0,25 - 0,5 paino-% tai 0,1 - alle n.

0,5 paino-% tai n. 0,1 - tai 0,2 - n. 0,4 paino-% sint-35 ratusta kappaleesta.

13 93592

Toisessa toteutusmuodossa kyseinen sintrattu kappale koostuu kiteisestä uraanidioksidista, lasimaisesta magnesiumalumiinisilikaattifaasista ja kiteisestä sili-kaattifaasista, jota kiteistä silikaattifaasia on läsnä 5 vähintään todettavissa oleva määrä ja lasifaasia on läsnä vähintään n. 0,05 paino-%:n määrä kappaleesta. Tässä toteutusmuodossa lasifaasilla on koostumus, jonka monikulmio GHC1 sulkee sisäänsä ja määrittelee lukuun ottamatta viivoja GH ja Cl. Yleensä tässä toteutusmuodossa la-10 simaisen ja kiteisen silikaattifaasin kokonaismäärä on sama kuin käytetyn sintrausaineen määrä tai ei poikkea merkittävästi siitä. Tarkemmin sanoen lasimaisen ja kiteisen silikaattifaasin kokonaismäärä vaihtelee välillä n. 0,1 - 1 paino-% tai n. 0,1 - 0,8 paino-% tai n. 0,2 -15 0,6 paino-% tai n. 0,25 - 0,5 paino-% tai 0,1 - alle 0,5 paino-% tai n. 0,1 - tai n. 0,2 - n. 0,4 paino-% sintratusta kappaleesta. Usein lasifaasikomponenttia on läsnä yli n. 0,05 paino-%:n määrä tai yli n. 0,1 paino-% tai yli n. 0,2 paino-% sintratusta kappaleesta. Samoin 20 usein kiteistä silikaattifaasikomponenttia on läsnä vähintään n. 0,01 paino-% tai vähintään n. 0,1 paino-% tai vähintään n. 0,2 paino-% sintratusta kappaleesta.

Alle n. 0,1 paino-%:n määrä kyseistä sintrausai-netta ei ehkä saa aikaan kyseistä sintrattua kappaletta.

25 Toisaalta yli n. 1 paino-%:n määrä sintrausainetta tuottaa liian suuren määrän lasimaista ja/tai kiteistä sili-kaattifaasia, joka ei saa aikaan merkittävää etuja ja joka veisi tilan, jonka uraanidioksidi voisi hyödyllisesti miehittää.

30 Yleensä sintratussa kappaleessa oleva lasifaasi on vapaa uraanidioksidissa. On kuitenkin mahdollista, että joissakin tapauksissa jonkin verran uraanidioksidia saattaisi olla läsnä lasifaasissa pienehkö määrä, joka on todettavissa erikoisanalyysillä, jota tällä hetkellä 35 ei uskota olevan käytettävissä ja tällaisissa tapauksis- 14 93592 sa uraanidioksidin määrä vaihtelisi tavallisesti korkeintaan n. 0,5 paino-%:n määrään lasifaasista.

Sintratussa kappaleessa oleva lasimainen magnesium-alumiinisilikaattifaasi on jatkuva, yhteenliittyvä faasi.

5 Lasifaasi peittää jokaista uraanidioksidiraetta jättämättä merkittävää osaa siitä paljaaksi, vähintään n. 99 ti-lavuus-%:isesti ja edullisesti yli 99,5 tilavuus-%:isesti sintratussa kappaleessa olevien uraanidioksidirakeiden kokonaistilavuudesta. Edullisimmin se peittää jokaista uraa-10 nidioksidiraetta jättämättä merkittävää osaa niistä paljaaksi. Lasifaasilla, joka peittää uraanidioksidiraetta jättämättä merkittävää osaa siitä paljaaksi, tarkoitetaan päällystettä, joka peittää ainakin oleellisesti koko raetta. Tarkemmin sanoen lasifaasi muodostaa ohuen, jatkuvan, 15 tarttuvan päällysteen jokaiselle uraanidioksidirakeelle, jota saa peittää, jonka paksuus vaihtelee yleensä välillä n. 5 - 20 A. Edullisessa toteutusmuodossa lasifaasi peittää jokaisen uraanidioksidirakeen kokonaan, ts. se sulkee kokonaan sisäänsä jokaisen uraanidioksidirakeen 20 vähintään n. 99 tilavuus-%:isesti ja edullisesti yli 99,5 tilavuus-%:isesti sintratussa kappaleessa olevien uraanidioksidirakeiden kokonaistilavuudesta. Edullisemmin lasifaasi peittää jokaisen uraanidioksidirakeen kokonaan. Lasifaasi ulottuu myös jossain määrin rakoihin, ts. kol-25 men rakeen ja neljän rakeen rakoihin päällystettyjen uraanidioksidirakeiden välissä. Se, missä määrin lasifaasi täyttää rakoja, riippuu suuresti sintrausaineen määrästä sintratussa kappaleessa. Sintratun kappaleen mikrorakenteen morfologia osoittaa, että lasifaasi oli nestemäinen 30 sintrauslämpötilassa.

Sintratussa kappaleessa olevilla uraanidioksidi-rakeilla on keskimääräinen raekoko, ts. keskihalkaisija, joka vaihtelee välillä n. 20 - 100 mikronia, edullisesti välillä n. 30 - 80 mikronia, usein välillä n. 40 - 70 35 mikronia ja useammin välillä n. 45 - 60 mikronia. Eräässä II.

15 93592 tämän keksinnön toteutusmuodossa uraanidioksidirakeet eivät eroa kooltaan merkittävästi toisistaan.

Keskimääräinen raekoko voidaan määrittää standarditavalla. Tässä keksinnössä käytettiin standardia vii-5 vankatkaisutekniikkaa. Tarkemmin sanoen sintratun kappaleen kiillotetun ja syövytetyn poikkileikkauksen mikro-skooppivalokuvaan piirrettiin viiva ja raerajat, jotka katkaistiin määrätyllä viivan matkalla, laskettiin ja jaettiin tällä määrätyllä viivan matkalla, jolloin saa-10 tiin keskimääräinen rakeen katkaisupituus mikroneina.

Tämä arvo kerrottiin sitten luvulla 1,5 keskimääräisen raekoon määrittämiseksi.

Kyseisellä sintratulla kappaleella on ulkonäkö, joka osoittaa sen olleen nestefaasissa sintrattaessa.

15 Uraanidioksidiraekulmat tarkasteltuna kiillotetusta leikkauksesta näyttävät usein pyöristetyiltä lasifaasitasku-jen sijaitessa rakeen kulmassa, ts. niillä on nestefaasissa sintratun keraamin ulkonäkö. Yleensä uraanidioksidirakeet ovat samanakselisia tai oleellisesti samanakse-20 lisiä.

Kyseinen sintrattu kappale on yleensä vapaa ΑΙ^Ο^ίη, MgO:n ja Siedin kiteisistä faaseista.

Kyseinen sintrattu kappale sisältää aina jonkin verran huokoisuutta, joka yleensä on suljettua huokoi-25 suutta, ts. yhteenliittymättömiä huokosia. Huokoisuus on jakautunut sintratun kappaleen läpi ja se on edullisesti jakautunut ainakin merkittävän tai oleellisen tasaisesti. Yleensä sintratun kappaleen huokoisuus vaihte-lee n. 2 tilavuus-%:sta alle n. 10 tilavuus-%:iin sintra-30 tusta kappaleesta riippuen suuresti reaktorin mallista. Usein huokoisuus vaihtelee välillä n. 4 - 8 tilavuus-%, useammin välillä n. 4 - 6 tilavuus-% ja on useimmiten n.

5 tilavuus-% sintratun kappaleen koko tilavuudesta. Edullisesti huokosten koko vaihtelee yli n. 1 mikronista n.

35 20 mikroniin ja edullisemmin välillä n. 5-20 mikronia.

16 93592

Tavallisesti kyseisen sintratun kappaleen dimensiot eroavat sintraamattoman kappaleen dimensioista kutistuman, ts. tiivistymisen määrällä, jota sintrauksen aikana tapahtuu.

5 Kyseisen alueen ulkopuolella oleva sintrausaine ei ole yleensä käyttökelpoinen kyseisen sintratun kappaleen valmistukseen. Yleensä sintrausaine, joka sisältää yli n. 90 paino-% Si02, tuottaa sintratun kappaleen, jolla on liian pieni raekoko. Toisaalta sintrausaine, joka 10 sisältää enemmän kuin kyseiset määrät MgO ja A^O^, ei ole yleensä käyttökelpoinen, koska lasifaasin määrä on tavallisesti liian pieni sintrausaineen ollessa enimmäkseen kiteisenä silikaattina.

Si02 pelkästään ei ole käyttökelpoinen sintrausai-15 neena, koska se tuottaa sintratun kappaleen, jolla on liian pieni raekoko, eikä muodostunut lasifaasi jakaudu tasaisesti koko sintrattuun kappaleeseen. A^O^ tai MgO pelkästään jättäisi sintrattuun kappaleeseen kiteistä A1202 tai MgO samassa järjestyksessä. Kiteiset faasit 20 eivät anna korkeassa lämpötilassa sintratulle uraanidi-oksidikappaleelle plastisuutta, joka olisi merkittävästi suurempi kuin pelkällä uraanidioksidilla.

Kyseinen sintrattu kappale on hyödyllinen ydinpolttoaineena. Sillä on hapen ja uraanin välinen atomi-25 suhde, joka vaihtelee välillä n. 1,7 - 2,25 ja usein välillä n. 2,00 - 2,15. Sintrattu kappale sisältää halkeavaa materiaalia yleensä saman määrän kuin on läsnä uraa-nidioksidipulverissa. Kyseisen sintratun kappaleen suuren raekoon pitäisi pienentää halkeamiskaasujen vapautu-30 misnopeuksia merkittävästi. Samoin lasifaasi, joka peittää uraanidioksidirakeita, antaa sintratulle kappaleelle plastisuuden tai ryömynopeuden, joka tekee polttoaineelle mahdolliseksi toimia asettamatta kuoreen merkittävää j äännös j ännitystä.

35 Tätä keksintöä kuvataan tarkemmin seuraavilla esi merkeillä, joissa menettely oli seuraava ellei toisin mainita:

II

17 93592 Käytettiin alle mikronin kokoista sintrautuvaa uraanidioksidipulveria, joka sisälsi uraanin halkeavaa isotooppia ja jolla on hapen ja uraanin välinen atomi-suhde n. 2,16.

5 Tiheys määritettiin standarditavalla punnitsemal la sintrattu kappale ja mittaamalla sen dimensiot.

Sintratun kappaleen huokoisuus määritettiin tuntemalla tai arvioimalla sintratun kappaleen teoreettinen tiheys sen koostumuksen perusteella ja vertaamalla sitä 10 tiheyteen, joka on mitattu käyttäen seuraavaa yhtälöä: huokoisuus = (1 - r-τττ·-Hh:-) x 100 % teoreettinen tiheys

Sintratun kappaleen keskimääräinen uraanidioksi-15 din raekoko määritettiin tässä selostetulla viivan kat-kaisumenetelmällä.

Sintrattu kappale karakterisoitiin standarditek-niikalla.

Muun tutkimuksen perusteella tiedettiin, että 20 sintratun kappaleen hapen ja uraanin välinen atomisuhde oli n. 200.

Esimerkki 1 Tässä esimerkissä käytettiin Mg (N02) 2 * 6H20:n,

Al^O^sn ja SiC>2:n pulvereita määrät, jotka Mg(NO^)2·6H20:n 25 hajotessa termisesti sintrauslämpötilan alapuolelle MgO:n muodostamiseksi, tuottivat sintrausainetta, joka sisälsi n. 5 paino-% MgO, n. 17 paino-% ja n. 78 paino-%

Si02.

Nämä kolme pulveria sekoitettiin uraanidioksidi-30 pulveriin standarditavalla hämmentämällä oleellisesti tasaisen seoksen tuottamiseksi, joka Mg(NO^)2·6H20:n termisesti hajotessa sisältäisi sintrausainetta n.

0,125 paino-%:n määrän seoksen kokonaispainosta, joka koostui sintrausaineesta ja uraanidioksidipulverista.

35 Seos puristettiin teräsmuotissa rakeen, ts. tii visteen muodostamiseksi karkeasti samanakselisen sylinterin muotoon, jonka huokoisuus oli n. 50 %.

18 93592

Tiivistettä sintrattiin n. 1 640°C:ssa seitsemän tuntia vetyatmosfäärissä ilmakehän paineessa tai suunnilleen siinä ja jäähdytettiin sitten uunissa suunnilleen huoneenlämpötilaan.

5 Sintratun kappaleen kiillotettua poikkileikkausta tutkittiin valomikroskoopilla. Havaittiin uraanidioksidi-rakeita ja ohut rakeiden välinen lasifaasi.

Sintratun kappaleen huokoisuus oli n. 2,6 tila-vuus-%, joka koostui kappaleeseen jakautuneista suljetuis-10 ta huokosista.

Uraanidioksidirakeet eivät poikenneet kooltaan merkittävästi toisistaan ja niiden keskikoko oli n. 21 mikronia.

Esimerkki 1 esitetään taulukossa II. Taulukon II 15 esimerkit 2-6 toteutettiin samalla tavoin kuin esimerkki 1, paitsi mitä niissä mainitaan. Kaikissa esimerkeissä Mg(NO^)2·6^0 käytettiin MgO:n edeltäjäaineena. Taulukossa II annettu sintrausaineen määrä on paino-% seoksesta, joka sisälsi sintrausainetta ja uraanidioksidi-20 pulveria.

Taulukko II

Sintrausaine Määrä Sintrattu kappale

Esim. MgO Al2°3 S^°2 P-% Keskim. Huokoisuus p-% p-% p-% raekoko % 25 1 5 17 78 0,125 21 2,6 2 5 17 78 0,250 21 3 5 17 78 0,500 24 4 5 43 52 0,125 30 5 5 43 52 0,250 26 30 6 5 43 52 0,500 27

Kaikki taulukon II esimerkit kuvaavat tätä keksintöä ja kaikki niissä valmistetut kappaleet ovat hyödyllisiä ydinpolttoaineena. Esimerkkien 3 ja 6 sintrat-35 tujen kappaleiden kiillotettuja poikkileikkauksia tut- n.

19 93592 kittiin valomikroskoopilla. Havaittiin uraanidioksidira-keita ja rakeiden välinen lasifaasi.

Muun tutkimuksen perusteella tiedetään, että esimerkkien 1-3 sintratuissa kappaleissa oleva lasifaasi 5 on magnesiumalumiinisilikattia, jonka koostumus osuu monikulmion EHCF sisään.

Muun tutkimuksen perusteella tiedetään, että esimerkkien 4-6 sintratuissa kappaleissa oleva lasifaasi on magnesiumalumiinisilikaattia, jonka koostumuksen 10 monikulmio GHC1 sulkee sisäänsä ja määrittelee poisluettuna viivat GH ja Cl, ja että läsnä on todettavissa oleva määrä kiteistä magnesiumsilikaattia, todennäköisesti mulliittia.

Samoin muun tutkimuksen perusteella tiedetään, 15 että lasifaasin kokonaismäärä kussakin sintratussa kappaleessa tai lasifaasin ja kiteisen magnesiumsilikaattifaa-sin kokonaismäärä ei poikennut merkittävästi käytetyn sintrausaineen määrästä. Samoin muun tutkimuksen perusteella tiedettiin, että lasifaasi on jatkuva, yhteenliit-20 tyvä ja peitti jokaista uraanidioksidiraetta yli 99 ti-lavuus-%:isesti uraanidioksidirakeista jättämättä merkittävää osaa niistä paljaaksi.

Muun tutkimuksen perusteella tiedetään, että taulukon II kaikkien sintrattujen kappaleiden ryömynopeuden 25 tulee kasvaa nopeasti jännityksen kasvaessa ja sen tulee olla oleellisesti suurempi kuin kirjallisuudessa on ilmoitettu keskimääräiseltä raekooltaan pienemmän pelkän uraanidioksidin vastaaville sintratuille kappaleille. Kyseisen ydinpolttoaineen suuri deformaationopeus tekee 30 polttoaineelle mahdolliseksi toimia asettamatta merkittävää jännitystä kuoreen.

Samoin kyseisen polttoaineen suuremman raekoon pitäisi johtaa merkittävästi suurempiin halkeamiskaasun vapautumisnopeuksiin.

Claims (33)

93592 20

1. Menetelmä sintratun uraanidioksidikappaleen valmistamiseksi, joka on hyödyllinen ydinpolttoaineena, 5 jossa uraanidioksidirakeiden keskimääräinen raekoko on n. 30 - 80 mikronia ja jossa vähintään n. 99 tilavuus-% uraanidioksidirakeista on kukin päällystetty lasimaisella magnesiumalumiinisilikaattifaasilla jättämättä merkittävää osaa niistä paljaaksi, mainitun kappaleen huokoisuu-10 den vaihdellessa n. 2-tilavuus-%:sta - alle n. 10 tilavuus-%: iin, tunnettu siitä, että oleellisesti aikaansaadaan uraanidioksidipulveri, joka sisältää halkeavaa ainetta, aikaansaadaan sintrausaine, jonka koostumus kuvion 1 monikulmio ABCD sulkee sisäänsä ja määrittelee 15 lukuun ottamatta viivoja AB ja CD kuviossa 1, tai sen edeltäjäänne, sekoitetaan sintrausaine tai sen edeltäjä-aine mainittuun uraanidioksidiin, jolloin saadaan mainittu sintrausainekoostumus, jonka määrä vaihtelee välillä n. 0,1 - 0,8 paino-% seoksesta, joka oleellisesti koostuu 20 sintrausainekoostumuksesta ja uraanidioksidista, muodos tetaan saadusta seoksesta tiiviste, sintrataan mainittu tiiviste lämpötilassa, jossa mainittu sintrausaine muodostaa nestefaasin ja joka vaihtelee yli n. 1500 °C:sta lämpötilaan, jossa ei esiinny merkittävää mainitun Si02:n 25 höyrystymistä, olosuhteissa, joissa hapen ja uraanin välinen atomisuhde vaihtelee välillä n. 1,7 - 2,25 sintratun tuotteen valmistamiseksi, jolla on mainittu keskimääräinen raekoko ja jäähdytetään mainittu tuote mainitun sintratun kappaleen valmistamiseksi, mainitun edeltäjäai-30 neen hajotessa termisesti mainitun sintrauslämpötilan alapuolella.

2. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että mainittu hapen ja uraanin välinen atomisuhde vaihtelee välillä n. 2,00 - 2,15.

3. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että mainitun sintratun kappaleen lii 21 93592 mainittu huokoisuus vaihtelee välillä n. 4 - 8 tila-vuus-% mainitusta sintratusta kappaleesta.

4. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että mainitun sintrausainekoostu- 5 muksen määrä vaihtelee välillä n. 0,2 - 0,4 paino-% mainitusta sintrautuvasta seoksesta.

5. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että mainitun sintrausainekoostu-muksen määrä vaihtelee välillä n. 0,1 - 0,2 paino-% mai- 10 nitusta sintrautuvasta seoksesta.

6. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että mainitun sintrausainekoostu-muksen määrä vaihtelee välillä n. 0,2 - 0,6 paino-% mainitusta sintrautuvasta seoksesta.

7. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että mainitun sintrausainekoostu-muksen määrä vaihtelee välillä n. 0,1 - alle n. 0,5 paino-% mainitusta sintrautuvasta seoksesta.

8. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, 20 tunnettu siitä, että sanotulla sintrausaineella on koostumus, jonka monikulmio EBCF sulkee sisäänsä ja määrittelee lukuun ottamatta viivoja EB ja CF.

9. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että sanotulla sintrausaineella 25 on koostumus, jonka monikulmio AEFD sulkee sisäänsä ja määrittelee lukuun ottamatta viivoja AE, EF ja FD.

10. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että mainittu sintrauslämpötila vaihtelee välillä n. 1 540 - 1 800 °C.

11. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että mainittu edeltäjäaine on magnesiumkarbonaatti.

12. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että mainittu sintraus suorite- 35 taan märän vedyn muodostamassa kaasumaisessa atmosfäärissä. 22 93592

13 Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että mainittu sintraus suoritetaan kaasuatmosfäärissä, joka koostuu hiilidioksidin ja hiilimonoksidin seoksesta.

14. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että mainittu uraanidioksidin keskimääräinen raekoko vaihtelee välillä n. 30 - 70 mikronia.

15. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, 10 tunnettu siitä, että mainittujen uraanidioksidi-rakeiden keskimääräinen koko vaihtelee välillä n. 40-70 mikronia.

16. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että mainittujen uraanidioksidi- 15 rakeiden keskimääräinen koko vaihtelee välillä n. 45 - 60 mikronia.

17. Patenttivaatimuksen 1 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että käytetään luonnollista mineraalia aikaansaamaan vähintään osan mainitusta sintraus- 20 aineesta ja kun mainittua sintrausainetta kuumennetaan mainitun sintrauslämpötilan alapuolella sillä on kuumennettu koostumus, joka koostuu oleellisesti mainitusta sintrausaineesta ja epäpuhtauksista, joiden määrä on vähemmän kuin 10 paino-% kuumennetusta koostumuksesta.

18. Ydinpolttoainekappale, tunnettu siitä, että se oleellisesti koostuu kiteisen uraanidioksidin rakeista ja magnesiumalumiinisilikaatin amorfisesta, lasi-maisesta faasista, mainittujen uraanidioksidirakeiden keskimääräinen koko on välillä n. 30 - 80 mikronia, mai- 30 nittu lasifaasi on jatkuva ja yhteenliittyvä, vähintään n. 99 tilavuus-% mainituista uraanidioksidirakeista on päällystetty mainitulla lasifaasilla jättämättä merkittävää osaa niistä paljaaksi, mainitun lasifaasin määrä vaihtelee välillä n. 0,1 - 0,8 paino-% mainitusta kappa- 35 leesta ja mainitun kappaleen huokoisuus vaihtelee välillä n. 2 - alle n. 10 tilavuus-% mainitusta kappaleesta. Il, 23 93592

19. Patenttivaatimuksen 18 mukainen ydinpolttoai-nekappale, tunnettu siitä, että mainittujen uraanidioksidirakeiden keskimääräinen koko vaihtelee välillä n. 40-70 mikronia.

20. Patenttivaatimuksen 18 mukainen ydinpolttoai- nekappale, tunnettu siitä, että mainittujen uraanidioksidirakeiden keskimääräinen koko vaihtelee välillä n. 45 - 60 mikronia.

21. Patenttivaatimuksen 18 mukainen ydinpolttoai- 10 nekappale, tunnettu siitä, että mainittu lasifaasi koostuu koostumuksesta, jonka monikulmio 6BCI sulkee sisäänsä ja määrittelee lukuun ottamatta viivoja GB ja Cl.

22. Patenttivaatimuksen 18 mukainen ydinpolttoai- 15 nekappale, tunnettu siitä, että kuvion 1 monikulmio HBC sulkee sisäänsä ja määrittelee mainitun lasi-faasin lukuun ottamatta viivaa HB ja pistettä C.

23. Patenttivaatimuksen 18 mukainen ydinpolttoai-nekappale, tunnettu siitä, että kuvion 1 moni- 20 kulmio EBCF sulkee sisäänsä ja määrittelee mainitun lasi-faasin lukuun ottamatta viivoja EB ja CF.

24. Patenttivaatimuksen 18 mukainen ydinpolttoai-nekappale, tunnettu siitä, että kuvion 1 monikulmio GHCI sulkee sisäänsä ja määrittelee mainitun lasifaa- 25 sin lukuun ottamatta viivoja GH ja CI, ja mainittu kappale sisältää kiteistä silikaattifaasia vähintään todettavissa olevan määrän.

25. Patenttivaatimuksen 18 mukainen ydinpolttoai-nekappale, tunnettu siitä, että mainitun lasi- 30 maisen ja kiteisen silikaattifaasin kokonaismäärä on välillä n. 0,1 - 0,8 paino-% mainitusta kappaleesta, mainittua lasifaasia on läsnä vähintään n. 0,05 paino-%:n määrän mainitusta kappaleesta, mainittua kiteistä silikaattifaasia on läsnä vähintään todettavissa oleva määrä.

26. Patenttivaatimuksen 25 mukainen ydinpolttoai- nekappale, tunnettu siitä, että mainittujen 24 93592 uraanidioksidirakeiden keskimääräinen koko vaihtelee välillä n. 45 - 60 mikronia.

27. Patenttivaatimuksen 25 mukainen ydinpolttoai-nekappale, tunnettu siitä, että mainittua kiteis- 5 tä silikaattifaasia on läsnä mainitussa lasifaasissa mainittujen päällystettyjen uraanidioksidirakeiden välisissä taskuissa.

28. Patenttivaatimuksen 25 mukainen ydinpolttoai-nekappale, tunnettu siitä, että mainittua kiteis- 10 tä silikaattifaasia on läsnä mainitussa lasifaasissa mainittujen päällystettyjen uraanidioksidirakeiden välisissä taskuissa ja sitä tunkeutuu myös mainittuihin päällystettyihin uraanidioksidirakeisiin.

29. Patenttivaatimuksen 25 mukainen ydinpolttoai- 15 nekappale, tunnettu siitä, että sanotulla lasi- faasilla on koostumus, jonka monikulmio GHCI sulkee sisäänsä ja määrittelee lukuun ottamatta viivoja GH ja CI.

30. Patenttivaatimuksen 25 mukainen ydinpolttoai-nekappale, tunnettu siitä, että mainittu kiteinen 20 silikaatti on valittu ryhmästä, johon kuuluvat MgSi03, Mg2Si04, mulliitti, magnesiumalumiinisilikaatti ja näiden seokset.

31. Patenttivaatimuksen 25 mukainen ydinpolttoai-nekappale, tunnettu siitä, että mainittu huokoi- 25 suus vaihtelee välillä n. 4 - 8 tilavuus-% mainitusta kappaleesta.

32. Patenttivaatimuksen 25 mukainen ydinpolttoai-nekappale, tunnettu siitä, että mainittujen uraanidioksidirakeiden keskikoko vaihtelee välillä n. 30-70 30 mikronia.

33. Patenttivaatimuksen 25 mukainen ydinpolttoai-nekappale, tunnettu siitä, että mainittua lasi- faasia on läsnä yli n. 0,05 paino-% mainitusta kappaleesta ja mainittua kiteistä silikaattifaasia on läsnä vähin- 35 tään n. 0,01 paino-% mainitusta kappaleesta. 25 93592