FI104379B - Menetelmä ja materiaaleja tolueenin ja muiden fenyyliyhdisteiden biokonvertoimiseksi - Google Patents

Menetelmä ja materiaaleja tolueenin ja muiden fenyyliyhdisteiden biokonvertoimiseksi Download PDF

Info

Publication number
FI104379B
FI104379B FI895788A FI895788A FI104379B FI 104379 B FI104379 B FI 104379B FI 895788 A FI895788 A FI 895788A FI 895788 A FI895788 A FI 895788A FI 104379 B FI104379 B FI 104379B
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
toluene
cells
microorganism host
plasmid
recombinant plasmid
Prior art date
Application number
FI895788A
Other languages
English (en)
Swedish (sv)
Other versions
FI895788A0 (fi
Inventor
Kwang-Mu Yen
Lawrence M Blatt
Original Assignee
Amgen Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Amgen Inc filed Critical Amgen Inc
Publication of FI895788A0 publication Critical patent/FI895788A0/fi
Application granted granted Critical
Publication of FI104379B publication Critical patent/FI104379B/fi

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12NMICROORGANISMS OR ENZYMES; COMPOSITIONS THEREOF; PROPAGATING, PRESERVING, OR MAINTAINING MICROORGANISMS; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING; CULTURE MEDIA
    • C12N15/00Mutation or genetic engineering; DNA or RNA concerning genetic engineering, vectors, e.g. plasmids, or their isolation, preparation or purification; Use of hosts therefor
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12NMICROORGANISMS OR ENZYMES; COMPOSITIONS THEREOF; PROPAGATING, PRESERVING, OR MAINTAINING MICROORGANISMS; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING; CULTURE MEDIA
    • C12N9/00Enzymes; Proenzymes; Compositions thereof; Processes for preparing, activating, inhibiting, separating or purifying enzymes
    • C12N9/0004Oxidoreductases (1.)
    • C12N9/0069Oxidoreductases (1.) acting on single donors with incorporation of molecular oxygen, i.e. oxygenases (1.13)
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12NMICROORGANISMS OR ENZYMES; COMPOSITIONS THEREOF; PROPAGATING, PRESERVING, OR MAINTAINING MICROORGANISMS; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING; CULTURE MEDIA
    • C12N1/00Microorganisms; Compositions thereof; Processes of propagating, maintaining or preserving microorganisms or compositions thereof; Processes of preparing or isolating a composition containing a microorganism; Culture media therefor
    • C12N1/20Bacteria; Culture media therefor
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12NMICROORGANISMS OR ENZYMES; COMPOSITIONS THEREOF; PROPAGATING, PRESERVING, OR MAINTAINING MICROORGANISMS; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING; CULTURE MEDIA
    • C12N15/00Mutation or genetic engineering; DNA or RNA concerning genetic engineering, vectors, e.g. plasmids, or their isolation, preparation or purification; Use of hosts therefor
    • C12N15/09Recombinant DNA-technology
    • C12N15/63Introduction of foreign genetic material using vectors; Vectors; Use of hosts therefor; Regulation of expression
    • C12N15/74Vectors or expression systems specially adapted for prokaryotic hosts other than E. coli, e.g. Lactobacillus, Micromonospora
    • C12N15/78Vectors or expression systems specially adapted for prokaryotic hosts other than E. coli, e.g. Lactobacillus, Micromonospora for Pseudomonas
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12PFERMENTATION OR ENZYME-USING PROCESSES TO SYNTHESISE A DESIRED CHEMICAL COMPOUND OR COMPOSITION OR TO SEPARATE OPTICAL ISOMERS FROM A RACEMIC MIXTURE
    • C12P17/00Preparation of heterocyclic carbon compounds with only O, N, S, Se or Te as ring hetero atoms
    • C12P17/10Nitrogen as only ring hetero atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12PFERMENTATION OR ENZYME-USING PROCESSES TO SYNTHESISE A DESIRED CHEMICAL COMPOUND OR COMPOSITION OR TO SEPARATE OPTICAL ISOMERS FROM A RACEMIC MIXTURE
    • C12P7/00Preparation of oxygen-containing organic compounds
    • C12P7/02Preparation of oxygen-containing organic compounds containing a hydroxy group
    • C12P7/04Preparation of oxygen-containing organic compounds containing a hydroxy group acyclic
    • C12P7/06Ethanol, i.e. non-beverage
    • C12P7/08Ethanol, i.e. non-beverage produced as by-product or from waste or cellulosic material substrate
    • C12P7/12Ethanol, i.e. non-beverage produced as by-product or from waste or cellulosic material substrate substrate containing sulfite waste liquor or citrus waste
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12PFERMENTATION OR ENZYME-USING PROCESSES TO SYNTHESISE A DESIRED CHEMICAL COMPOUND OR COMPOSITION OR TO SEPARATE OPTICAL ISOMERS FROM A RACEMIC MIXTURE
    • C12P7/00Preparation of oxygen-containing organic compounds
    • C12P7/02Preparation of oxygen-containing organic compounds containing a hydroxy group
    • C12P7/22Preparation of oxygen-containing organic compounds containing a hydroxy group aromatic
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12PFERMENTATION OR ENZYME-USING PROCESSES TO SYNTHESISE A DESIRED CHEMICAL COMPOUND OR COMPOSITION OR TO SEPARATE OPTICAL ISOMERS FROM A RACEMIC MIXTURE
    • C12P7/00Preparation of oxygen-containing organic compounds
    • C12P7/40Preparation of oxygen-containing organic compounds containing a carboxyl group including Peroxycarboxylic acids
    • C12P7/42Hydroxy-carboxylic acids
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10STECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10S435/00Chemistry: molecular biology and microbiology
    • Y10S435/8215Microorganisms
    • Y10S435/822Microorganisms using bacteria or actinomycetales
    • Y10S435/874Pseudomonas

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Biotechnology (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • Microbiology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Biophysics (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Tropical Medicine & Parasitology (AREA)
  • Virology (AREA)
  • Micro-Organisms Or Cultivation Processes Thereof (AREA)
  • Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)
  • Enzymes And Modification Thereof (AREA)

Description

1 104379
Menetelmä ja materiaaleja tolueenin ja muiden fenyyliyh-disteiden biokonvertoimiseksi
Keksinnön tausta 5 Kyseinen keksintö koskee yhdistelmä-DNA-tekniikoi den käyttämistä kyvyn valikoituihin biokonversioihin tuottamiseksi mikro-organlsmi-isäntäsoluille. Spesifisemmin keksintö koskee vasta eristetystä ja karakterisoidusta Pseudomonas-kannasta Pseudomonas mendocina KR-1 peräisin 10 olevien tolueenimono-oksygenaasigeenien kloonausta. Kyseinen keksintö tarjoaa täten geneettisesti manipuloituja mikro-organismeja, jotka tuottavat hyvin runsaasti to-lueenimono-oksygenaasientsyymejä ja -proteiineja, ja tarjoaa näin muodoin aiempaa tehokkaamman keinon tästä ent-15 syymijärjestelmästä riippuvaisten biokonversioiden suorittamiseksi .
Vast'ikään Richardson ja Gibson eristivät Pseudomonas mendocina KR-l:ksi (PmKRl:ksi) identifioidun bakteerin makeavesijärvestä otetusta levämatosta. Whited, Ph.D. -20 väitöskirja, The University of Texas, Austin, kirjastovii-te n:o W586 (1986). PmKRl käyttää tolueenia ainoana hiili-ja energialähteenä. Aiemmin on eristetty ja kuvattu muita Pseudomonas-kantoja, jotka metaboloivat tai hajottavat tolueenia, mukaanlukien Pseudomonas putida mt-2 (Pp mt-2). 25 Williams ja Murry, J.Bacteriol. 120 (1974) 416-423 ja t* | ’·· Pseudomonas putida PpFl (PpFl) (Gibson et.ai., Biochemlst- i ry 9 (1970) 1626-1630). Kuitenkin näissä eri Pseudomonas-
|ll · — 111 III
:*·*: kannoissa tolueenimetabolian geenit, entsyymit sekä reitit ovat erillisiä eivätkä päällekkäisiä.
• · 30 Tolueenihajoamiseen Pp mt-2;n toimesta liittyvä : kataboliareitti on nimetty T0L:ksi. TOL-reitin geenit ovat • · · I.. koodautuneet tietyissä Pseudomonas-kannoissa tavattuihin • · · ' ' ' *·', isofunktionaalisiin katabolisiin plasmideihin. TOL-hajoa- misreitin malliplasmidi on alunperin Pp mt-2;sta eristetty *:* * i 35 pWW0. TOL-reitin genetiikka ja biokemia on perusteellises- I · f I 0 · * • · M " ' • < 2 104379 ti kuvattu. Kunz ja Chapman, J.Bacteriol. 146 (1981) 179-191; Williams ja Murry, J.Bacteriol. 120 (1974) 416-423; Williams ja Worsey, J.Bacteriol. 125 (1976) 818-828;
Worsey ja Williams, J.Bacteriol. 124 (1975) 7-13; Murry 5 et.ai., Eur.J.Blochem. 28 (1972) 301-310. Seuraava on lyhyt yhteenveto TOL-reitistä: alustava hyökkäys kohdistuu tolueenin metyyliryhmään, joka hapettuu perättäisissä vaiheissa muodostaen bentsoehappoa, jonka edelleenhapettuessa muodostuu cis-karboksyylihappodiolia, joka hapettuu muo-10 dostaen katekolia, jonka sitten meta-pilkkomisreitin entsyymit hajottavat asetaldehydiksi ja pyruvaatiksi.
Tolueenin PpFl:n toimesta tapahtuvalle hajoamiselle on selvitetty toinen kataboliareitti, joka on nimetty TOD:ksi. Vastoin kuin TOL-reitissä TOD-reitin geenit si-15 jaitsevat bakteerikromosomissa eivätkä ole koodautuneet plasmidiin. Finette, et.ai., J.Bacteriol. 160 (1984) 1003-1009; Finette, Ph.D.-väitöskirja, The University of Texas, Austin, kirjastoviite n;o F494 (1984). TOD-reitin genetiikkaa ja biokemiaa ovat tutkineet Finette et.ai., 20 (supra); Finette (supra); Gibson et.ai., Biochemistry 9 (1970) 1626-1630; Kobal et.ai., J.Am.Chem.Soc. 95 (1973) 4420-4421; Ziffer et.ai., J.Am.Chem.Soc. 95 (1973) 4048-4049; Dagley et.ai., Nature 202 (1964) 775-778; Gibson V.: et.ai., Biochemistry 7 (1968) 2653-2662. Seuraava on lyhyt
4 I
V.1 25 yhteenveto TOD-reitistä: alustavan hyökkäyksen tolueenin : ·.. kimppuun suorittaa dioksygenaasientsyymijärjestelmä, jol- • loin muodostuu ( + )-cis-l(S),2(R)-dihydroksi-3-metyylisyk-« ·· · — loheksa-3,5-dieeniä (cls-tolueenidihydrodiolia), joka ha-.·.*. pettuu 3-metyylikatekoliksi, jonka hajottavat edelleen 30 meta-pilkkomisreitin entsyymit.
Vast'ikään PmKRlrssä on identifioitu tolueenihajoa-miselle kolmas kataboliareitti. On todettu, että PmKRl • · · '·' hajottaa tolueenia pitkin uutta reittiä, joka eroaa joka *: ” ‘: suhteessa kummastakin edellä kuvatusta reitistä.
•:·* 35 Richardson ja Gibson, Abst.Ann.Meet♦Am.Soc.Microbiol, K54 f • · • 4 ·
• I
I * 3 104379 (1984) 156. PmKRlrn toimesta tapahtuvan tolueenihajoamisen kataboliareitti on nimetty TMO:ksi, koska reitin ensimmäistä vaihetta katalysoi yksittäinen entsyymikompleksi, tolueenimono-oksygenaasi. Tämän reitin entsyymien ja pro-5 teiinien biokemiaa on vast'ikään tutkittu yksityiskohtaisesti Whitedin Ph.D.-väitöskirjassa, The University of Texas, Austin, kirjastoviite n:o W586 (1986).
Seuraava on lyhyt yhteenveto TMO-reitistä PmKRl:ssä: ensimmäisenä vaiheena tolueeni hapettuu p-kre-10 soliksi, mitä seuraa metyyliryhmän hapettuminen, jossa muodostuu p-hydroksibentsoaattia, minkä jälkeen tapahtuu hydroksylaatio protokatekuaatiksi ja sitä seuraava orto-rengaslohkeaminen. TMO-reitin vaiheet Whitedin (supra) hahmotteleman mukaisesti on esitetty kaaviollisesti KU-15 VIOSSA 1. TMO-reitin ensimmäisessä vaiheessa tolueenimono-oksygenaasi muuttaa tolueenin p-kresoliksi. PmKRl käsittää ainutlaatuisen monikomponenttientsyymijärjestelmän, joka katalysoi tätä ensivaiheen mono-oksygenaasireaktiota. Whitedin (supra) mukaan liittyviä proteiinirakenteita on 20 ainakin kolme: oksygenaasi (ainakin kaksi alayksikköä: 50 000 daltöniä ja 32 000 daltonia), ferredoksiini (23 000 d) ja NADH-oksidoreduktaasi (molekyylipainoa ei tunneta).
Tällä hetkellä huolimatta huomattavista edistys-askeleista TMO-reitin entsyymien ja proteiinien biokemian • · 25 ymmärtämisessä sekä geneettisten tutkimusten aloittamises- • ·
• ’·· ta (Yen et.al., tiivistelmä: University of Geneva EMBO
· Workshop, 31. elokuuta - 4. syyskuuta, 1986) alalla ei ole käytettävissä informaatiota koskien tolueenimono-oksyge- ·*·*. naasijärjestelmän PmKRl :ssä entsyymejä ja proteiineja • · 30 koodaavia geenejä tai tällaisten geenien ja geenituottei-den käyttökelpoisuutta tietyissä mikrobikonversioissa.
• · · 1.^ Alalla ei myöskään ole käytettävissä mikro-organismi-isän- w < » ' täsoluja, jotka sisältävät PmKRl-tolueenimono-oksygenaasi-geenejä sisältäviä uusia yhdistelmäplasmideja, joista « 35 mikro-organismi-isäntäsoluista tietyt ilmaisisivat toluee- t * • · • · • · • « , 104379 nimono-oksygenaaslentsyymiaktiivisuutta tasoilla, jotka ylittävät villityypin PmKRl-solujen aktiivisuuden. Keksinnön yhteenveto
Kyseinen keksintö tarjoaa uusia geenisegmenttejä, 5 biologisesti funktionaalisia plasmideja ja yhdistelmäplas-mideja sekä mikro-organismi-isäntäsoluja, jotka kaikki sisältävät PmKRl-tolueenimono-oksygenaasigeenejä. Kyseinen keksintö tarjoaa edelleen mikro-organismi-isäntäsolun, joka sisältää PmKRl-tolueenimono-oksygenaasigeenejä sisäl-10 tävän uuden yhdistelmäplasmidin, ja joka isäntäsolu ilmaisee tolueenimono-oksygenaasientsyymiaktiivisuutta tasoilla, jotka ylittävät villityypin PmKRl-solujen aktiivisuuden. Lisäksi kyseinen keksintö tarjoaa menetelmän mikrobi-aalisissa biokonversioissa käytettyjä PmKRl-tolueenimono-15 oksygenaasigeenejä sisältävien transformoitujen mikro- organismi-isäntäsolujen käyttämiseksi. Täten kyseinen keksintö tarjoaa mikro-organismeja, jotka on geneettisesti manipuloitu tuottamaan hyvin runsaasti tolueenimono-oksy-genaasientsyymejä ja -proteiineja, ja se tarjoaa siten 20 aiempaa tehokkaamman keinon tästä entsyymijärjestelmästä riippuvaisten biokonversioiden suorittamiseksi.
Kyseinen keksintö käsittää PmKRl:stä saadun ja tolueenimono-oksygenaasigeenejä sisältävän biologisesti funktionaalisen plasmidin. Tämä plasmidi (nimetään :.v 25 "pAUTl") voidaan siirtää konjugoimalla mikro-organismi- • * • *·· isäntäsoluun, josta puuttuu tolueenimono-oksygenaasigeeni- j#| : järjestelmä ja joka siten ei pysty muuttamaan tolueenia p- kresoliksi. Kyseisen keksinnön erityisen edullisessa suo-ritusmuodossa pAUTl-plasmidin mikro-organismi-isäntäsolu • · 30 on Psedomonas putida Y2101.
Kyseinen keksintö käsittää myös tolueenimono-oksy- • · · genaasigeenit, jotka on eristetty ja kloonattu PmKRl:stä erilaisina DNA-geenisegmentteinä sopivaan, itsenäisesti replikoituvaan plasmidivektoriin, jolloin on saatu sarja 35 yhdistelmäplasmideja, joista kukin sisältää tolueenimono- • · Φ I * • · <
·- I
‘m 5 104379 oksygenaaslgeenisegmentin. Kukin tällainen yhdistelmäplasmidi on biologisesti funktionaalinen ja sitä voidaan käyttää mikro-organismi-isäntäsolun transformoimiseksi, jolloin kyseinen mikro-organismi-isäntäsolu saa kyvyn muuttaa 5 tolueenia p-kresoliksi.
Kyseinen keksintö käsittää edelleen sarjan tällaisia transformoituja mikro-organismi-isäntäsoluja. Kyseisen keksinnön erityisen edullisessa suoritusmuodossa mikro-organismi-isäntäsolu on E^_ coli HB101, yhdistelmäplasmidi 10 on pMY402 ja indusori on isopropyylitiogalaktosidi (IPTG). pMY402-yhdistelmäplasmidi on pMMB66EH-plasmidi, johon on insertoitu 4,6 kb:n PmKRl-tolueenimono-oksygenaasigeenejä koodaava XhoI-fragmentti. Kyseisen keksinnön toisessa erityisen edullisessa suoritusmuodossa mikro-organismi-15 isäntäsolu on E_j_ coli FM5, yhdistelmäplasmidi on pKY287 ja indusorina on lämpö (42eC). pKY287-yhdistelmäplasmidi on pCFM1146-plasmidi, johon on insertoitu 4,6 kb:n PmKRl-tolueenimono-oksygenaasigeenejä koodaava XhoI-fragmentti. Nämä saadut yhdistelmäisäntäsolut ilmaisevat tolueenimono-20 oksygenaasientsyymiaktiivisuutta tasoilla, jotka ylittävät villityypin PmKRl-solujen aktiivisuuden, joista tolueeni-mono-oksygenaasigeenit eristettiin.
Kyseinen keksintö koskee menetelmää tiettyjen mikrobiaalisten biokonversioiden suorittamiseksi käyttäen f 25 PmKRl:tä tai PmKRl-tolueenimono-oksygenaasigeenejä sisäl- t · • '·· täviä transformoitu mikro-organismi -isäntäsoluja, erityi- sesti valitun fenyyliyhdisteen muuttamiseksi valituksi fenoliyhdisteeksi. Kyseisen keksinnön erityisen edullisena
V
suoritusmuotona tarjotaan menetelmä p-hydroksifenyylietik- • · 30 kahapon valmistamiseksi käyttäen PmKRl-tolueenimono-oksy- #...t genaasigeenejä sisältäviä transformoitu mikro-organismi - • · · 1..^ isäntäsoluja.
Kyseinen keksintö koskee myös menetelmää indigon '!" tuottamiseksi mikrobiaalisesti indolista käyttäen PmKRl- · • « « • * » 9 • « β 104379 soluja tai PmKRl-tolueenimono-oksygenaasigeenejä sisältäviä transformoitu mikro-organismi -isäntäsoluja.
Kyseisen keksinnön muita näkökohtia ja etuja tulee alan ammattilaisille ilmeiseksi heidän tutustuessaan seu-5 raavaan yksityiskohtaiseen kuvaukseen.
Suppea kuvaus piirroksista
Kuvio 1 havainnollistaa PmKRl:n tolueenimono-oksy-genaasi- (TMO-) reitin vaiheita.
Kuvio 2 esittää karttaa plasmidivektorista pKY235.
10 Kuvio 3 on yhteenveto yhdistelmäplasmideista ja plasmidivektoreista, jotka sisältävät tolueenimono-oksyge-naasigeenejä sisältäviä PmKRl-DNA-segmenttejä, sekä niihin liittyvistä restriktiokartoista.
Yksityiskohtainen kuvaus 15 Menetelmät ja materiaalit, jotka havainnollistavat keksinnön mukaista käytäntöä Ja jotka käsittävät tämänhetkiset edulliset suoritusmuodot, liittyvät spesifisesti PmKRl-alkuperää oleviin, plasmidin kantamiin DNA-geeniseg-mentteihin, jotka koodaavat PmKRl-tolueenimono-oksygenaa- 20 sientsyymijärjestelmän geenejä. Konjugoimalla tai transformoimalla näitä plasmidin kantamia DNA-geenisegmenttejä voidaan viedä tiettyihin mikro-organismi-isäntäsoluihin ja ilmaista näissä. PmKRl-tolueenimono-oksygenaasigeenejä sisältävät mikro-organismi-isäntäsolut ovat hyödyllisiä
< I
\v 25 menetelmässä tiettyjen biokonversioiden suorittamiseksi.
• · • *·· Keksintöä havainnollistetaan seuraavaksi seuraavil- : !*: la esimerkeillä oheisiin piirroksiin viitaten. Gsimerkkei- :*·*: hin ei sisälly yksityiskohtaisia kuvauksia tavanomaisista .*.’· menetelmistä, joita käytetään DNA:n eristämiseksi, DNA:n • · 30 pilkkomiseksi restriktioentsyymeillä, vektorien rakentami- #·;·. seksi, kiinnostavia polypeptidejä koodaavien DNA-geeniseg- • · · *... menttien insertoimiseksi tällaisiin vektoreihin (esim.
• · · plasmideihin) tai saatujen yhdistelmäplasmidien viemiseksi mikro-organismi-isäntäsoluihin. Tällaiset menetelmät ovat 35 geenimanipuloinnin alan ammattilaisten hyvin tuntemia ja « f I ( · • · » «
« I
« • · 104379 7 niitä kuvataan lukuisissa julkaisuissa mukaanlukien seu-raavat: Maniatis et.ai., Molecular Cloning - A Laboratory Manual, Cold Spring Harbor Laboratory (1982); Davis et.al., Basic Methods in Molecular Biology, Elsevier 5 Science Publishing Co. (1986); Current Protocols in Molecular Biology, toim. Ausubel et.al.. Greene Publishing Associates ja Wiley Interscience (1987).
Esimerkki 1
PmKRl-solujen kasvatus 10 Pseudomonas mendocina KR-l:tä kasvatettiin yön yli 30°C:ssa PAS-kasvualustalla tai PAS-agar-maljalla (Chakrabarty et.al., Proc.Natl.Acad♦Sei♦ U.S.A. 70 (1973) 1137-1140) lisäten tolueenia (höyrynä) kasvua ja tolueeni-mono-oksygenaasigeenien indusointia silmälläpitäen.
15 Esimerkki 2
PmKRl Bglll -kirjaston rakentaminen E^ coli HB101:een A. PmKRl-DNA;n valmistus
Kokonais-DNA eristettiin PmKRl:stä tavanomaisilla 20 menetelmillä. Lyhyesti, PmKRl:tä siirrostettiin esimerkin 1 mukaiseen tolueenia sisältävään kasvualustaan ja inku-boitiin ravistellen 30°C;ssa yön yli (13-17 tuntia). Inku-boinnin päätyttyä stationäärisessä kasvuvaiheessa olevat PmKRl-solut otettiin sentrifugoimalla talteen. Soluissa 25 aikaansaatiin lyysi, minkä jälkeen kokonais-PmKRl-DNA
i * ; ’·· uutettiin ja puhdistettiin kuten kuvanneet Dhaese et.al., : Nucleic Acid Res. 7 (1979) 1837-1849.
··· · ^— — — __ ' ' B. Plasmidi-DNA:n valmistus m ·*;*; pRK290-plasmidin (Ditta et.al., Proc.Natl. Acad♦ Sei.
30 U.S.A. 77 (1980) 7347-7351) sisältävä E^ coli HB101 siir-rostettiin L-liemeen ja inkuboitiin ravistellen 37°C;ssa • · * yön yli. Bakteerisolut otettiin sentrifugoimalla talteen, • V « niissä aikaansaatiin lyysi ja valtaosa kromosomi-DNA:sta ja solujätteestä poistettiin sentrifugoimalla. pKR290-·:··: 35 plasmidi-DNA;ta puhdistettiin sitten tavanomaisten teknii- • « • * * • « s 104379 koiden mukaan käyttäen seesiumkloridi/etidiumbromidi-ti-heysgradienttej a.
C. Yhdistelmäplasmidin valmistus
Edellä osassa A saatua kokonais-PmKRl-DNA:ta ja 5 edellä osassa B saatua pRK290-plasmidi-DNA:ta käsiteltiin erikseen restriktioendonukleaasilla Bglll täydellisen pilkkomisen olosuhteissa. Bglllilla pilkottu PmKRl-DNA sekoitettiin BglII:lla pilkottuun pRK290-plasmidi-DNA:han ja seosta inkuboitiin DNA-ligaasilla.
10 D. Transformointi yhdistelmäplasmidilla
Edellä osassa C saadulla ligatoidulla DNA:11a transformoitiin E^ coli HBl01:tä ja transformoidut solut maljoitettiin L-agar-valikointimaljoihin, joissa kasvualusta sisälsi 10 mikrogrammaa/ml tetrasykliiniä. Vain ne 15 solut, jotka ovat menestyksekkäästi transformoituneet ja jotka sisältävät pRK290-plasmidin tai yhdistelmä-pRK290-plasmidin, joka sisältää PmKRl-DNA:ta, kykenevät kasvamaan valikointimaljapinnoilla. Valikointimaljapinnoille kasvaneet pesäkkeet testattiin PmKRl-tolueenimono-oksygenaasi- 20 geenejä sisältävien yhdistelmäplasmidien läsnäolon suhteen esimerkin 3 mukaisella konjugaatio- ja komplementaatioseu-lontamäärityksellä.
.. Esimerkki 3 « I — — -
Konjugaatio- ja komplementaatioseulontamääritys I « 25 Esimerkin 2 mukaan valmistetun PmKRl-Bglll-kirjas-
II
J *** ton ja esimerkin 8 mukaan valmistetun PmKRl-SacI-kirjaston • · ·,; ; seulomiseksi PmKRl-tolueenimono-oksygenaasigeenejä sisäl- :i : tävien yhdistelmäplasmidien toteamiseksi käytettiin komp- lementaatiomääritystä, joka käsittää plasmidin siirtämisen • · 30 bakteerikonjugaation välityksellä. Täten plasmideja siir- rettiin bakteerikantojen välillä konjugaatio- ("parinmuo-dostus-") menettelyllä, jota ovat kuvanneet Yen ja « · *
Gunsalus, Proc.Natl.Acad.Sei. U.S.A. 79 (1982) 874-878 ja i " *·"· josta menettelystä on alla esitetty lyhyt yhteenveto.
« • · • # 0 · · • · · • · * « ’ I I # · * i 9 - 104379
Esimerkin 2 tai esimerkin 8 mukaisilta valikointi-maljoilta irrotettiin pesäkkeitä kevyesti raaputtamalla ja L-lientä käyttäen. Saatu bakteerisoluliete pestiin mahdollisen tetrasykliinin poistamiseksi ja lietettiin L-liemeen 5 parinmuodostusta silmälläpitäen. Luovuttajasoluja, avusta-jasoluja (mikäli tarpeen) ja vastaanottajasoluja, jotka olivat logaritmisessa kasvuvaiheessa, sekoitettiin lietteinä samat tilavuudet. Pieniä seoseriä maljoitettiin L-agar-maljoihin, joissa siis kaikki solutyypit kykenivät 10 kasvamaan. Yön kestäneen inkuboinnin 30°C:ssa jälkeen solut maljoitettiin edelleen PAS-agar-valikointimaljoihin, joissa kasvualusta sisälsi 50 mikrogrammaa/ml tetrasykliiniä. Kasvun ainoaksi hiililähteeksi tarjottiin tolueenia. To-lueenihöyryä johdettiin valikointimaljaan kiinnittämällä 15 teipillä maljan kanteen tolueenia sisältävä putki, jonka pää oli tilkitty vanulla. Tässä valikointimaljassa kykenevät kasvamaan vain halutut transkonjugaatit. Kaikissa suoritetuissa kokeissa luovuttajasolut olivat coli HB101 -kirjastosta (joko esimerkin 2 mukainen Bglll-kir-20 jasto tai esimerkin 8 mukainen Sacl-kirjasto), joka käsittää parinmuodostuksessa siirrettävän yhdistelmäplasmidin (pRK290 tai pKY235, joka sisältää PmKRl-geenisegmenttejä). Käytetyt avustajasolut olivat E^_ coli HB101 -soluja, jotka 4 I ' sisälsivät avustajaplasmidin pRK2013, joka plasmidi varus-V,· 25 ti tra-geenejä ei-sisältävät siirtoplasmidit siirtofunk- • *·· tioilla. Vaihtoehtoisesti avustajaplasmidi pRK2013 vietiin J suoraan luovuttajasoluihin siirtofunktion tuottamiseksi tälle. Vastaanottajakanta oli jokin useista Pseudomonas • r' mendocina KR-1 -mutanttikannoista (PmY4001, PmY4002, • · 30 PmY4007), jotka valmistettiin kuten kuvattu esimerkissä 4.
#·;·. Kunkin mutanttikannan tolueenimono-oksygenaasigeeni on • · J..t puutteellinen eikä kanta kykene muuttamaan tolueenia p- kresoliksi. Sitten kun yhdistelmäplasmidi, joka sisältää i vastaanottajakannassa puutteellisen spesifisen PmKRl-to- *: * *: 35 lueenimono-oksygenaasigeenin, on menestyksekkäästi siir- • · • · · • * « · φ m 2„ 104379 retty konjugoimalla, saatu transkonjugaatti kykenee muodostamaan pesäkkeen tolueenia kasvun ainoana hiililähteenä sisältävään valikointimaljaan.
Valikointimaljapinnoille kasvaneita pesäkkeitä 5 puhdistettiin viivasiirrostamalla jokainen pesäke kerran tai kahdesti valikointimaljaan. Näitä transkonjugaatteja manipuloidaan edelleen esimerkin 5 mukaan.
Esimerkki 4
Pseudomonas mendocina KR-1 -mutanttikantojen valio mistus
PmKRl-soluja mutatoitiin ja tolueenimono-oksygenaa-sin osalta puutteelliset mutantit eristettiin seuraavan menettelyjärjestelyn mukaan. Soluja kasvatettiin 5 ml:ssa L-lientä optiseen tiheyteen 660 nm: n aallonpituudella 15 (0.D.£60) noin 0,7, minkä jälkeen ne uudelleenlietettiin 2 ml:aan 50 mM sitraattipuskuria, pH 6,0, joka sisälsi N-metyyli-N'-nitro-N-nitrosoguanidiinia(nitrosoguanidiinia) pitoisuuden 0,2 mg/ml. Soluja inkuboitiin huoneen lämpötilassa 20 minuutin ajan, minkä jälkeen ne pestiin kahdesti 20 2 ml:11a 1 M fosfaattipuskuria, pH 7,0, ja uudelleenlie tettiin 50 ml:aan L-lientä. Soluja kasvatettiin yön yli, minkä jälkeen niitä viivasiirrostettiin L-agarmaljoihin
< I
yksittäispesäkkeiden saamiseksi. Yksittäiset pesäkkeet noukittiin talteen ja viivasiirrostettiin PAS-maljoihin,
I I I
. 25 joissa kasvualusta sisälsi tolueenia tai p-kresolia ai- • · · noana hiililähteenä. Tolueenimono-oksygenaasin osalta • · · puutteelliset mutantit, PmY4001, PmY4002 ja PmY4007 eris- • · · ·’·’ tettiin kantoina, jotka kasvoivat p-kresolilla mutta eivät tolueenilla. Esimerkissä 11 kuvatun mukaisella tolueeni- • · · V * 30 mono-oksygenaasimäärityksellä varmistettiin edelleen, että :T: näiden mutanttien tolueenimono-oksygenaasientsyymijärjes- telmä on puutteellinen.
• I
. Samankaltaisia mutatointitekniikoita käyttämällä ««««« « « . voidaan saada mutantteja, jotka on puutteellisia TMO-reit- • « 35 tientsyymin p-hydroksibentsaldehydidehydrogenaasi suhteen.
MM* • · il 104379
Kun PmKRl-soluja on käsitelty nitrosoguanidiinilla edellä kuvatun mukaisesti, p-hydroksibentsaldehydidehydrogenaasin osalta puutteelliset mutantit eristetään kantoina, jotka kasvavat p-hydroksibentsoaatilla, mutta eivät kasva to-5 lueenilla, p-kresolilla, p-hydroksibentsyylialkoholilla tai p-hydroksibentsaldehydillä.
Esimerkki 5 9,4 kb:n Bglll-fragmentin eristys
Useita (12) esimerkin 3 mukaaan eristettyjä, PmKRl-10 tolueenimono-oksygenaasigeenejä sisältäviä PmY4001-trans kon jugaattipesäkkeitä karakterisoitiin edelleen seuraavasti. Kukin pesäke kasvatettiin ja plasmidi-DNA eristettiin tavanomaisilla menetelmillä. Kustakin isolaatista saadulla plasmidi-DNA:11a transformoitiin coli HB101 -soluja. 15 Kunkin transformantin käsittämä plasmidi siirrettiin
PmY4001:een konjugoimalla esimerkin 3 mukaan lukuunottamatta, että valikointimaljat sisälsivät tetrasykliiniä ja glukoosia (2 mg/ml). Kunkin transkonjugaatin kasvua to-lueenilla testattiin maljoittamalla solut PAS-agarille, 20 jota oli täydennetty 50 mikrogrammalla/ml tetrasykliiniä sekä jota täydennettiin tolueenihöyryllä. Sitten kun oli varmistuttu plasmidin tolueenimono-oksygenaasia komplemen- • « toivasta aktiivisuudesta transkonjugaateissa, kutakin · « :·/ tällaista HBlOl-transformanttia kasvatettiin ja plasmidi- ! . 25 DNA eristettiin tavanomaisilla menetelmillä.
I · ·”.* DNA:ta pilkottiin Bglll:11a ja kustakin transkonju- • * · *·*/ gaattipesäkkeestä eristettiin 9,4 kb:n fragmentti, joka '·*·* komplementoi kutakin esimerkin 4 PmKRl-mutanttikantaa tolueenin käytön osalta. Tämä tulos osoitti, että : : : 30 PmKRl:stä peräisin oleva 9,4 kb:n Bglll-fragmentti sisälsi :T: yhden tai useamman tolueenimono-oksygenaasigeenin. Kaksi
Sacl -keskusta paikannettiin kartassa lähelle 9,4 kb:n < c . Bglll-fragmentin toista päätyä.
:\i 35 * “ 104379
Esimerkki 6 pKY235-plasmldlvektorln rakentaminen Lähtömateriaalina pKY235-plasmidin rakennuksessa oli plasmidi pKY217, jota ovat kuvanneet Yen ja Gunsalus, 5 J.Bacteriol. 162 (1985) 1008-1013. pKY235-plasmidi rakennettiin seuraavan vaihesarjan mukaan. Ensimmäisessä vaiheessa nahR- ja nahG-geenit sisältävä 5,1 kb:n Hindlll-fragmentti pKY217:stä kloonattiin pKT240-plasmidin
HindiII-keskukseen, jota plasmidia ovat kuvanneet 10 Bagdasarian et.ai., Gene 26 (1983) 273-282. Tästä ensimmäisestä vaiheesta saatu plasmidi nimettiin pKY219:ksi. Toisessa vaiheessa nahR- ja nahG-geenit sisältävä noin 7 kb:n BamHI-SacI-fragmentti pKY219:stä kloonattiin pKT231-plasmidin BamHI- ja Sacl-keskuksiin, jota plasmidia kuvaa-15 vat Bagdasarian et.ai., Gene 16 (1981) 237-247. Saatu plasmidi nimettiin pKY223:ksi. Seuraavassa vaiheessa nahR-geenin, 200 emäsparia nahG-geenistä sekä kanamysiiniresis-tenssin tuottavan geenin sisältävä 6 kb:n Pstl-fragmentti pKY223:sta kloonattiin pUC19-plasmidin Pstl-keskukseen, 20 jota plasmidia kuvaavat Yanisch-Perron et♦ai., Gene 33 (1985) 103-119. Saatu plasmidi nimettiin pKY256:ksi. 6 kb: n Pstl-fragmentin suuntautuminen pKY256:ssa osoitti « pUC19:n monikloonauskeskuksen Sali -keskuksesta EcoRI-kes-kukseen paikaksi välittömästi alavirtaan PstI-keskuksesta , 25 nahG-geenissä. Viimeisessä vaiheessa kanamysiiniresistens- < < < ” ·“.· sin tuottavan geenin, nahR-geenin, 200 emäsparia nahG- * · · '·* * geenistä sekä monikloonauskeskuksen sisältävän 5,4 kb:n *.*.· BstEI I -EcoRI - fragment in pKY256:sta pääty täytettiin E.
coll DNA-polymeraasi-I:n suurella fragmentilla, minkä V · 30 jälkeen ensinmainittu fragmentti insertoitiin Dittan et.ai., Proc.Natl.Acad.Sei. U.S.A. 77 (1980) 7347-7351, kuvaamaan pRK290-plasmidiin korvaamaan pRK290:n noin 1 i i , kb:n Smal-fragmentti. Saatu plasmidi nimettiin pKY235:ksi, I I I I f ja siitä on esitetty kartta kuviossa 2.
35 • · 4 I I « < • · i3 104379
Esimerkki 7 pCFMH46-plasmidivektorin rakentaminen Lähtömateriaalina pCFMH46-plasmidin rakennuksessa oli plasmidi pCFM836. Yksityiskohtainen kuvaus ilmaisuvek-5 torien, mukaanlukien pCFM836:n, rakentamisesta on esitetty US-patenttijulkaisussa 4,710,473, joka täten sisällytetään kokonaisuudessaan tähän viitteeksi. pCFM836-plasmidi sisältää lämpöindusoituvan promoottorin, restriktiokeskus-pankin (kloonausrykelmän), plasmidin replikaation alkukoh-10 dan, transkription päättäjän, plasmidin kopiolukua säätäviä geenejä sekä kanamysiiniresistenssin tuottavan geenin, mutta ei sisällä kloonausrykelmää välittömästi edeltävää synteettistä ribosomisitoutumiskeskusta. pCFM1146-plasmidi saatiin pCFM836:sta korvaamalla pieni yksittäisten Clal-15 ja Xbal-restriktiokeskuksien välinen DNA-sekvenssi seuraa-valla oligonukleotidilla: 5' CGATTTGATT 3' 3' TAAACTAAGATC 5' sekä tuhoamalla läsnäolevat kaksi endogeenista Ndel-rest-20 riktiokeskusta Ndelrllä pilkkomalla, täyttämällä sitten T4-polymeraasientsyymillä sekä lopuksi tylppäpääty-ligatoi-maila.
< «
Esimerkki 8
PmKRl-SacI-kirjaston rakentaminen E^ coli HB101:een 25 Esimerkin 6 mukaan valmistettua pKY235-plasmidivek- I · · *”.* toria käyttäen rakennettiin Sacl-kirjasto E. coli • · · "' *;*/ HB101:een tavanomaisten tekniikoiden genomikirjastojen • · ·
*·’·* rakentamiseksi mukaan. PmKRl:stä eristettiin kokonais-DNA
kuten kuvattu esimerkissä 2, osa A. Eristettyä PmKRl-V '· 30 DNA:ta käsiteltiin restriktioendonukleaasilla Sacl osit-
IM
ί taispilkkomisolosuhteissa. DNA-fragmenttipopulaation saa- miseksi, joka olisi rikastunut niiden fragmenttien suhteen, jotka sisältävät joitakin PmKRl-tolueenimono-oksyge- . naasigeenejä tai kaikki nämä geenit, käytettäväksi tämän « «
35 Sacl-kirjaston rakentamiseksi osittain pilkottu PmKRl-DNA
104379 14 fraktioitiin koon perusteella tavanomaisilla menettelyillä 10 % - 40 % -sakkaroositiheysgradienttia käyttäen. DNA-fraktiot otettiin talteen sentrifugoimalla 24 tunnin ajan 26 000 kierr./min. kierrosnopeudella SW-28-sentrifugiput-5 kissa ja -roottorilla, minkä jälkeen niitä testattiin hybridoimalla. 9,4 kb:n Bglll-fragmentti, joka eristettiin esimerkin 2 mukaan rakennetusta Bglll-klrjastosta ja jonka tiedettiin esimerkin 5 mukaan komplementoivan tolueenin käytön osalta kaikkia PmKRl-mutanttikantoja ja joka siten 10 oletettavasti sisältäisi ainakin yhden PmKRl-tolueenimono-oksygenaasigeeneistä, leimattiin radioaktiivisella leimalla, minkä jälkeen sitä koettimena käyttäen valikoitiin sakkaroosigradienttituotteesta hybridoituvia fraktioita. Hybridoituvat fraktiot yhdistetiiin pooliksi DNA-fragment-15 tipopulaation saamiseksi, joka on rikastunut PmKRl-toluee- nimono-oksygenaasipitoisten fragmenttien suhteen. Tätä rikastettua DNA-fragmenttipopulaatiota käyttäen rakennettiin Sacl-kirjasto.
Rikastettu Sacl;llä pilkottu PmKRl-DNA sekoitettiin 20 Sacl:llä pilkottuun pKY235-plasmidi-DNA:han ja inkuboitiin DNA-ligaasilla. Ligatoidulla DNA:11a transformoitiin coli HB101 ja transformoituneet solut maljoitettiin L-
« I
,V, agar-valikointimaljoihin, joissa kasvualusta sisälsi 10 mikrogrammaa/ml tetrasykliiniä. Valikointimaljapinnoilla 25 kykenevät kasvamaan vain menestyksekkäästi transformoidut **!,· sekä pKY235-plasmidin tai yhdistelmä-pKY235-plasmidin, '·** joka sisältää PmKRl-DNA:ta, sisältävät solut. Transfor- *.*.* manttipesäkkeitä testattiin PmKRl-tolueenimono-oksygenaa- sigeenien suhteen esimerkin 3 mukaisella konjugaatio- ja Γί 1 30 komplementaatiomäärityksellä.
:*Γ: Esimerkki 9 • " 20,5 kb:n Sacl-fragmentin eristys . Useita (10) tolueenia ainoana hiililähteenä käyttä viä transkonjugaatteja karakterisoitiin edelleen eristä- :*/.[ 35 mällä plasmidi-DNA, transformoimalla sillä E^ coli HB101 s .,.,: • · 104379 15 sekä konjugoimalla PmY4001:een kasvun tolueenilla suhteen testaamiseksi esimerkin 5 mukaan. coli HB101 -transfor-manttia, joka sisälsi tolueenimono-oksygenaasigeenejä sisältävän yhdistelmä-pKY235-plasmidin (nimettiin 5 pKY266:ksi), kasvatettiin ja plasmidi-DNA eristettiin tavanomaisten menetelmien mukaan. pKY266-plasmidi-insertin restriktioentsyymianalyysi osoitti insertin sisältävän kaksi Sacl-fragmenttia, 10,2 kb:tä ja vastaavasti 10,3 kb:tä. 10,2 kb:n Sacl-fragmentti sisältää 8 kb:tä esimer-10 kissä 5 kuvattua 9,4 kb:n Bglll-fragmenttla.
Esimerkki 10
Yhdistelmäplasmidien rakentaminen tolueenimono-oksygenaasigeenien kartoittamiseksi pKY266:n 10,2 kb:n Sacl-fragmentti alakloonattiin 15 edelleen korkean kopioluvun omaavaan E^ coli -ilmaisuvek-toriin pUC19, jota kuvaavat Yanisch-Perron et.ai., Gene 33 (1985) 103-119, ja saatu yhdistelmäplasmidi nimettiin pKY277:ksi. pKY277-plasmidilla transformoitiin coli JM109 -soluja. Tämä uusi, JM109/pKY277:ksi nimetty coli 20 -kanta syntetisoi L-liemessä sinistä pigmenttiä, joka omasi indigolle tyypillisiä ominaisuuksia. Tällä kannalla todettiin myös tolueenimono-oksygenaasiaktiivisuutta. Tolueenimono-oksygenaasigeenien lisäkartoitus yhdisti indigoa tuottavan ominaisuuden tolueenimono-oksygenaasiak-25 tiivisuuden läsnäoloon. (Katso taulukko I).
pKY277:n 10,2 kb:n Sacl-fragmenttia pilkottiin • · “ joukolla restriktioentsyymejä ja muodostettiin kuviossa 3 • · · *«*·’ esitetyn mukainen osittainen restriktiokartta. Tämän rest- riktiokartan nojalla 10,2 kb:n Sacl-fragmentin pKY277:ssä • · * V : 30 toisesta päädystä poistettiin joukko DNA-fragmentteja, : jolloin saatiin kuviossa 3 esitetyt plasmidit pKY280, pKY281, pKY282 ja pKY283. Alakloonaamalla 4,6 kb:n XhoI- • i . fragmentti pKY282:sta pUC19:n Sali-keskukseen saatiin , plasmidi pMY401. 4,6 kb:n XhoI-fragmentin sisältävä 4,6 V·': 35 kb: n BamHI-Sphl-fragmentti pMY401:stä insertoitiin « • · ί6 104379
Yanisch-Perronin et.ai., Gene 33 (1985) 103-119, kuvaamaan E. coll -ilmaisuvektoriin pUC18, jolloin saatiin plasmidi pMY404. pUC18-plasmidi on pUC19:ään nähden identtinen lukuunottamatta, että monlkloonauskeskus on suuntautunut 5 lac-promoottoriin nähden vastakkaisesti. Seurauksena tästä 4,6 kb:n XhoI-fragmentti insertoitui pUC18-plasmidiin suuntauksen lac-promoottoriin osalta pUC19-plasmidiin nähden vastakkaisesti. pKY277:n 4,6 kb:n XhoI-fragmentti kloonattiin myös laajan isäntävalikoiman omaavaan plasmi-10 divektoriin pMMB66EH, jota kuvaavat Furste et.ai., Gene 48 (1986) 119-131, plasmidin pMY402 rakentamiseksi. Lisäksi kuten esitetty kuviossa 3 pKY282:n 5,9 kb:n Sacl-Xmal-fragmentin vasemmasta päädystä poistettiin 2,2 kb:n Sacl-Bglll-fragmentti pilkkomalla pKY282-DNA:ta Sacl:llä ja 15 Bglll:11a, täyttämällä päädyt E^ coli DNA-polymeraasi-I:n suurella fragmentilla sekä ligatoimalla päädyt. Saatu plasmidi nimettiin pMY400:ksi.
Kuten esitetty taulukossa I (esimerkin 11 määrityksen mukaisesti) pMY402:n sisältävät solut reagoivat 20 IPTG:hen tolueenimono-oksygenaasigeenien indusoinnissa.
Tämä tulos paikansi tolueenimono-oksygenaasigeenit 4,6 kb:n XhoI-fragmenttiin ja paljasti tolueenimono-oksygenaa-sigeenien transkription suunnaksi vasemmalta oikelle kuten « < esitetty kuviossa 3. Erot 4,6 kb:n XhoI-fragmentin suun-25 tauksessa pMY401:ssä ja pMY404:ssä sekä tolueenimono-oksy- genaasiaktiivisuudessa pMY401:n ja pMY404:n sisältävissä ‘•Λ* soluissa (taulukko I) sopivat samoin loogisesti yhteen i o t *·'* tolueenimono-oksygenaasigeenien juuri tämän transkriptio- suunnan kanssa. Tolueenimono-oksygenaasigeenien ilmaisemi- • Il V * 30 seksi korkealla tasolla pKY282:n 4,6 kb:n XhoI - fragmentti ' kloonattiin myös E^ coli -ilmaisuvektorin pCFM1146 XhoI- keskukseen (kuten kuvattu esimerkissä 7) pKY287:n rakenta- I 9 #<<t; miseksi.
• · « · ^ii 35 u 104379
Esimerkki 11
Tolueenimono-oksygenaasimääritys
Soluja kasvatettiin 0,4 % glutamaattia sisältävässä PAS-kasvualustassa tai L-liemessä kyllästyspisteeseen. Ne 5 uudelleenlietettiin sopivaan tilavuuteen samaa kasvualustaa pitoisuudeksi, joka vastasi optista tiheyttä 3,0 660 nm:n aallonpituudella. Näyte-erä soluja käytettiin proteiinipitoisuuden määrittämiseksi Bradfordin menetelmällä, Anal.Blochem. 72 (1976) 248, Bio-Rad -proteiinimääritystä 10 käyttäen. 0,5 ml:n erä soluja sekoitettiin 4 mikromooliin p-kresolia 10 mikrolitrassa ja 15 nanomooliin radioaktiivista tolueenia (tolueenirengas-14C, Sigma Chemical Co., 56,3 mCi/mmol) 5 mikrolitrassa ja seosta inkuboitiin huoneen lämpötilassa silloin tällöin vortex-sekoittajalla 15 sekoittaen 20 minuutin ajan. Inkuboinnin päätyttyä 20 mikrolitraa seosta sijoitettiin täpliksi pienelle palaselle ohutkerroskromatografialevyä, minkä jälkeen levyä kuivattiin ilmassa 20 minuutin ajan. Suodattimelle jäänyt ei-haihtuva radioaktiivisuus määritettiin nestetuikelaskijal-20 la ja siitä laskettiin levyn käsittämän tolueenihajoamis-tuotteen määrä ja tolueenimono-oksygenaasin spesifinen aktiivisuus. Tulokset on esitetty taulukossa I.
• «
I I I « I
I I I I « 1
• I
: 25 • f * ··· · ·«· • · · • « · fl
• I
• · · • · · • · ··· V ; 30 • « « « · · • ♦ « r i i i r 1 0·1 35 « t 1S 104379
Taulukko I
Tolueenlmono-oksygenaasi- (TMO-) geenien Ilmaisu E.
collssa ja mendoclnassa 5
Plas- Indusori Isäntäsolu TMO:n spesi- Indinen ftidi finen aktii- muodostus visuus (nmole min~l mg~i) 10 pAUTl tolueeni £. pondoclnA KR1 0.13Ö + pAUTl - £. mcndoclna KR1 0.010 + pKY266 - £. puclda KT2AA0 0.020 + pKY277 - £. fcftU JH109 0.010 + pKYA05 - £. poll HB101 0.005 pMYA05 IPTG £. £fili HB101 0.015 + pKY280 - £. coll JM109 0.010 + 1S pKY28i - £. coll JM109 0.010 + pKY282 - £. coll JH109 0.010 + pKY283 - E. coll JM109 0.005 pHYAOO - £. fiftll JM83 0.005 pHYAOi - £. coll JM83 0.035 + pMYAOA - £. coll JM83 0.010 + pMYA02 - £. coll HB101 0.005 pMYA02 IPTG £. coll HB101 .0.200 + 20 pHY287 lämpö £. coll FM5 0.500 + pUC19 - £. coll JM109 0.005 pHMB66EH IPTG £. coll HB101 0.005 pFCMllA6 lämpö £. coll FM5 0.005 i i
III
i r i
f I
Esimerkki 12 :\ 25 Tiettyjen fenyyliyhdisteiden muuttaminen tietyiksi : .·. fenoliyhdisteiksi « « · #·;·, A. Muuttaminen PmKRl-soluilla « « · I . Monet fenyyliyhdisteet, mukaanlukien tolueeni, « i · *·’·1 metyylifenyylietikkahappo, etyyli f enyylietikkahappo, 2- 30 fenyylietanoli, asetanilidi, fluoribentseeni ja etyyli-
Ml V · bentseeni, voivat toimia PmKRltn tolueenimono-oksygenaasi- • Il V : järjestelmän substraatteina ja siten tulla para-hydroksy- loinnin kautta muutetuiksi sen toimesta fenoliyhdisteiksi.
Seuraava kaavio havainnollistaa useita mahdollisia konver-
• I
• · 35 sioita: • « • · « • i • · 19 104379
CH
I II
jossa: 10 I on tolueeni II on p-kresoli cHjCOoaij aijcooaij ,s ό > φ
CH
III IV
20 jossa: III on metyylifenyylietikkahappo IV on p-hydroksimetyylifenyylietikkahappo ac2<a2on cs2cm2cm 1 o —» φ
30 CK
v vi • · « • · · • « * ·;·· jossa: ....: V on 2-fenyylietanoli /' 35 VI on p-hydroksi-2-fenyylietanoli « · « a 9 « 20 104379
Kutakin konversiota varten fenyyliyhdistesubstraat-tia (esimerkiksi kaavan I, III tai V mukaista) sekoitettiin PmKRl-soluihin ja inkuboitiin riittävän pitkän ajan biokonversion aikaansaamiseksi, minkä jälkeen fenoliyhdis-5 teiden läsnäolo määritettiin seuraavasti.
Pseudomonas mendocina KR-1 -soluja kasvatettiin 25-30°C:ssa 50 ml:ssa PAS-kasvualustaa, jota oli täydennetty 0,4 %:lla glutamaattia, stationääriseen kasvuvaiheeseen (12-16 tunnin ajan) 2,5 ml:sta tolueenia peräisin olevan 10 tolueenihöyryn läsnäollessa (indusoitu) tai puuttuessa (ei-indusoitu). 5-50 ml:n erä soluja uudelleenlietettiin samaan tilavuuteen samaa kasvualustaa tai konsentroitiin 2,5x samassa kasvualustassa. Soluihin sekoitettiin substraattia tietty määrä niin, että muodostui 15-30 mM liuos, 15 ja seosta inkuboitiin 25-30°C:ssa kiivaasti ravistellen 1-24 tunnin ajan. Tyypillisesti seosta inkuboitiin 5-6 tunnin ajan. Fenoliyhdisteiden muodostuminen määritettiin Guptan et.ai., Clin.Biochem. 16:4 (1983) 220-221, analyysimenetelmän mukaan. Taulukossa II on esitetty analyysitu-20 lokset useammam fenyylisubstraatin konversiolle fenoliyh-disteeksi eri inkubointiajoilla ja -lämpötiloissa.
« I
25 • m • · · • · · • · · · • •V • · · • · · • · • · c • · « • · 30 ] · · · ··· « t · • * · e • · « MM* • a · 35 • · · • a » • · * « · · — · · 21 104379
Taulukko II
Fenollyhdlsteiden synteesi Pseudomonas mendocina KR-1 -tolueenimono-oksygenaasilla 5
Substraatti (inkubointialka la Analyysin -lämpötila) O.D„-lukema asetanilidi (6 tuntia, 25°C) 1,07 10 fluoribentseeni (24 tuntia, 25eC) 0,73 metyylifenyyliasetaatti (6 tuntia, 30°C) 0,23 etyylifenyyliasetaatti (6 tuntia, 30°C) 0,13 etyylibentseeni (6 tuntia, 30°C) 0,37 2-fenyylietanoli (5 tuntia, 30°C) 0,16 15 substraatti ei-indusoidussa viljelmässä 0,03 B. Konversio mikro-organismi-isäntäsoluilla, jotka sisältävät PmKRl-tolueenimono-oksygenaasigeenejä koodaavia yhdistelmäplasmideja 20 Samat osan A mukaiset konversiot voidaan aikaansaa da käyttämällä mikro-organismi-isäntäsoluja, jotka sisältävät esimerkin 10 mukaisia yhdistelmäplasmideja. Mitä tahansa yhdistelmäplasmidia (paitsi pKY283:a tai ΡΜΥ400:ää), joka koodaa funktionaalisia PmKRl-tolueeni-25 mono-oksygenaasigeenejä, voidaan käyttää sopivan mikro-organismi-isäntäsolun transformolmiseksi kuten kuvattu esimerkissä 10. Edullisen menetelmän mukaan pMY402:ta käytetään yhdistelmäplasmidina, EL coli HB101:tä mikro- • · organismi-isäntäsoluna ja IPTG:tä indusorina kuten kuvattu 1 esimerkissä 11. Saatu kanta nimettiin HB101/pMY402:ksi.
• · · I,. Toisen edullisen menetelmän mukaan pKY287:ää käytetään • · · yhdistelmäplasmidina, EL coli FM5:tä mikro-organismi-isän-täsoluna ja lämpöä (42°C, 1-3 tuntia) indusorina. Saatu kanta nimettiin FM5/pKY287:ksi.
I I « I I m 104379 22
Kutakin konversiota varten fenyyliyhdistettä (esimerkiksi kaavan I, III tai V mukaista) sekoitetaan HBl01/pMY402- tai FM5/pKY287-soluihin. Seosta inkuboidaan riittävän pitkän ajan biokonversion aikaansaamiseksi, 5 minkä jälkeen se analysoidaan kuten kuvattu osassa A feno-liyhdisteiden läsnäolon suhteen. Kutakin biokonversiota HBl01/pMY402-soluilla silmälläpitäen soluja täytyy kasvattaa ja ne tulee analysoida IPTG:n läsnäollessa PmKRl-to-lueenimono-oksygenaasiaktiivisuuden indusoimiseksi seuraa-10 vasti. Soluja kasvatetaan PAS-kasvualustassa, joka sisältää 0,4 % glutamaattia ja pitoisuuden 1 mM IPTG, tai niitä kasvatetaan L-liemessä, joka käsittää pitoisuuden 1 mM IPTG, kyllästyspisteeseen. Solut uudelleenlietetään sopivaan tilavuuteen samaa kasvualustaa optiseen tiheyteen 3,0 15 660 nm:n aallonpituudella ja inkuboidaan substraatilla, minkä jälkeen suoritetaan määritys kuten kuvattu osassa A. Kutakin biokonversiota FM5/pKY287-soluilla silmälläpitäen soluja tulee kasvattaa seuraavissa lämpötila-olosuhteissa PmKRl-tolueenimono-oksygenaasiaktiivisuuden indusoimisek-20 si. FM5/pKY287-soluja kasvatetaan L-liemessä optiseen tiheyteen 0,4 660 nm:n aallonpituudella. Viljelmiä inkuboidaan ravistellen 42°C:ssa 3 tunnin ajan, minkä jälkeen «li ne siirretään 30°C:seen ja inkuboidaan edelleen 2 tunnin ajan. Solut uudelleenlietetään tuoreeseen L-liemeen opti- 25 seksi tiheydeksi 3,0 660 nm:n aallonpituudella, niitä : inkuboidaan substraatilla ja suoritetaan määritys kuten kuvattu osassa A.
.*.*. Esimerkki 13 « « · .
• «
Tolueenin muuttaminen p-hydroksifenyylietikkahapok- ... 30 si
• f I
• · · I.. A. Konversio PmKRl-soluilla • · · • · · *. Tolueenisubstraatin muuttamiseksi p-hydroksifenyy- « ':"ί lietikkahapoksi tolueenia sekoitetaan PmKRl-mutanttiin, joka on puutteellinen p-hydroksibentsaldehydidehydrogenaa- 35 sin osalta, kuten kuvattu esimerkissä 4, ja inkuboidaan • « · : · « · 23 104379 riittävän pitkän ajan tolueenin muuttamiseksi p-hydroksi-bentsyylialkoholiksi. Toisessa vaiheessa p-hydroksibent-syylialkoholivälituotteen sisältävä soluseos saatetaan reagoimaan nikkelin (Ni) ja hiilimonoksidin (CO) kanssa 5 sellaisina pitoisuuksina ja sellaisissa lämpötiloissa, jotka ovat riittävät p-hydroksibentsyylialkoholin muuttamiseksi p-hydroksifenyylietikkahapoksi, US-patenttijulkaisujen 4 482 497; 4 659 518; 4 631 348 menetelmien mukaan, Jotka sisällytetään täten tähän viitteiksi. Konversiokaa-10 vio esitetään seuraavasti:
CH, CH. CH.OH CH.COOH
I * tolueeni- p-kresoli- I I
I mono-oksy- I hydroksy-
genaasi (^r^\ laasi f^i) NI.CO
i5 UsJJ
OH OH OH
tolueeni p-Kresoli p-hydroksibent- p-hydroksifenyyli- syylialkoholi etikkahappo 1 B. Konversio mikro-organismi-isäntäsoluilla, jotka sisältävät PmKRl-tolueenlmono-oksygenaasigeenejä koodaavia yhdistelmäplasmide j a
Sama osan A mukainen konversio voidaan suorittaa käyttämällä mikro-organismi-isäntäsoluja, jotka sisältävät . 25 p-kresolihydroksylaasigeenin ja esimerkin 10 mukaisia "I/ yhdistelmäplasmideja. p-Kresolihydroksylaasigeeni voidaan • · * *·** kloonata tavanomaisilla geenimanipulointitekniikoilla ’·*·* lukuisista tämän geenin sisältävistä mikro-organismeista, mukaanlukien esimerkiksi PmKRl:stä tai plasmidlsta pND50 ·,' · 30 (Hewetson et.ai., Genet.Res♦ Camb. 32 (1978) 249-255). Mitä tahansa yhdistelmäplasmidia (lukuunottamatta pKY283:a tai pMY400:ää), joka koodaa funktionaalisia PmKRl-tolueeni-mono-oksygenaasigeenejä, voidaan käyttää sopivan, esimerkissä 10 kuvatun mukaisen mikro-organismi-isäntäsolun 35 transformoimiseksi. Edullisen menetelmän mukaan käytetään 24 104379 HBl01/pMY402-soluja. Toisen edullisen menetelmän mukaan käytetään FM5/pKY287-soluja.
Osassa A esitettyä konversiota silmälläpitäen tolueenia sekoitetaan HBl01/pMY402-soluihin, joita kasva-5 tetaan suorittaen indusointi IPTGillä, tai FM5/pKY287-soluihin, joita kasvatetaan suorittaen indusointi lämmöllä kuten kuvattu esimerkissä 12. Seosta inkuboidaan riittävän pitkän ajan tolueenin muuttamiseksi p-hydroksibentsyylial-koholiksi, minkä jälkeen se saatetaan reagoimaan Ni:n ja 10 CO:n kanssa osan A mukaisesti konversion p-hydroksifenyy- lietikkahapoksi aikaansaamiseksi.
Esimerkki 14
Metyylifenyylietikkahapon konversio p-hydroksife-nyylietikkahapoksi 15 A. Konversio PmKRl-soluilla
Metyy1i fenyy1ietikkahapposubstraatin muuttamiseksi p-hydroksifenyylietikkahapoksi metyylifenyylietikkahappoa sekoitetaan esimerkissä 12 kuvatun mukaisesti kasvatettuun PmKRlteen ja inkuboidaan riittävän pitkän ajan metyylife-20 nyylietikkahapon muuttamiseksi p-hydroksimetyylifenyyli- etikkahapoksi. Toisessa vaiheessa p-hydroksifenyylietikka-happo-välituotteen sisältävään soluseokseen kohdistetaan • · · '·’· happohydrolyysi happopitoisuuksissa ja lämpötiloissa, « < \v jotka ovat riittävät p-hydroksimetyylifenyylietikkahapon t « ; 25 muuttamiseksi p-hydroksifenyylietikkahapoksi. Konversio- : :*: kaavio esitetään seuraavasti: ·«· 9 *·· • ♦ · • ♦ · • · I « · • * · • · 30 9 9 ♦ 9 9 9 9 999 9 9 9 9 9 9 9 9 «
Hill • I 1 HU' « « .·: : 35 < i « I f t « I « I < « 104379
CH.COOCH, CHjCOOCH. CH COOH
5 tolueeni- I
1 mono-oksyge- happo- JL
i\ naasi_^ i* \] hydrolyysi
OH OH
10 metyylifenyyli- p-hydroksimetyyli- p-hydroksifenyyli- etikkahappo fenyylietikkahappo etikkahappo 15 B. Konversio mikro-organismi-isäntäsoluilla, jotka sisältävät PmKRl-tolueenimono-oksygenaasigeenejä koodaavia yhdistelmäplasmideja
Sama osan A mukainen konversio voidaan suorittaa käyttämällä mikro-organismi-isäntäsoluja, jotka sisältävät 20 esimerkin 10 mukaisia yhdistelmäplasmideja. Mitä tahansa yhdistelmäplasmidia (lukuunottamatta pKY283:a tai pMY400:ää), joka koodaa funktionaalisia PmKRl-tolueeni-mono-oksygenaasigeenejä, voidaan käyttää sopivan, esimer-
f I
.! ' kissä 10 kuvatun mukaisen mikro-organismi-isäntäsolun I 4 1 * . 25 transformoimiseksi. Edullisen menetelmän mukaan käytetään • * · HB101/pMY402-soluja. Toisen edullisen menetelmän mukaan V ! käytetään FM5/pKY287-soluja.
• ·
Konversion suorittamiseksi osassa A esitetyn mukaisesti metyylifenyylietikkahappoa sekoitetaan HB101/pMY402-
III
’t’ ! 30 soluihin, joita kasvatetaan suorittaen indusointi IPTGrllä, tai FM5/pKY287-soluihin, joita kasvatetaan suo- <#’ι; rittaen indusointi lämmöllä, kuten kuvattu esimerkissä 12.
• f . Seosta inkuboidaan riittävän pitkän ajan p-hydroksimetyy- lietikkahapon biokonversion aikaansaamiseksi, minkä jäl- !/·· 35 keen seokseen kohdistetaan happohydrolyysi happopitoisuuk- 26 104379 sissa ja lämpötiloissa, jotka ovat riittävät p-hydroksife-nyylietikkahapon saamiseksi.
Esimerkki 15
Indolin konversio indigoksi 5 A. Konversio PmKRl-soluilla
Indolisubstraatin muuttamiseksi indigoksi 50 mikrogrammaa/ml indolia sekoitettiin esimerkissä 12 kuvatun mukaisesti kasvatettuihin PmKRl-soluihin ja inkuboi-tiin riittävän pitkän ajan indolin muuttamiseksi indigok-10 si, yleensä 48 tuntia. Indigo voidaan eristää soluseokses-ta Ensleyn US-patenttijulkaisun n:o 4,520,103 esimerkissä 5 kuvaaman menettelyn mukaan.
B. Konversio mikro-organismi-isäntäsoluilla, jotka sisältävät PmKRl-tolueenimono-oksygenaasigeenejä koodaavia 15 yhdistelmäplasmideja
Sama osan A mukainen konversio voidaan suorittaa käyttämällä mikro-organismi-isäntäsoluja, jotka sisältävät esimerkin 10 mukaisia yhdistelmäplasmideja. Mitä tahansa yhdistelmäplasmidia (lukuunottamatta pKY283:a tai 20 pMY400:ää), joka koodaa funktionaalisia PmKRl-tolueeni- mono-oksygenaasigeenejä, voidaan käyttää sopivan, esimerkissä 10 kuvatun mukaisen mikro-organismi-isäntäsolun « i » transformoimiseksi. Edullisen menetelmän mukaan käytetään * 1 \v HBl01/pMY402-soluja. Toisen edullisen menetelmän mukaan i '·· 25 käytetään FM5/pKY287-soluja.
:#ί : Osassa A esitetyn konversion suorittamiseksi indo- lia sekoitetaan HB101/pMY402-soluihin, joita kasvatetaan suorittaen indusointi IPTG:llä, tai FM5/pKY287-soluihin, • · joita kasvatetaan suorittaen indusointi lämmöllä, kuten 30 kuvattu esimerkissä 12. Seosta inkuboidaan riittävän pit- ♦ 1 kän ajan indolin biokonversion indigoksi saamiseksi.
• « ·
Indigo voidaan eristää soluseoksesta osan A mukaisella menettelyllä.
i | « 4 « « · « » 1 I « · Ί · ' «

Claims (27)

27 104379
1. Eristetty, biologisesti funktionaalinen plasmi-di, joka on peräisin tolueenimono-oksygenaasigeenejä sis- 5 ältävästä Pseudomonas mendocina KR-l:stä, tunnettu siitä, että geeni sijaitsee DNA-fragmentilla, jolla on kuviossa 3 esitetty restriktiokartta, ja että eristetyllä, biologisesti funktionaalisella plasmidilla on sellaiset tunnisteominaisuudet, että se sisältää tolueenimono-oksy-10 genaasigeenejä ja kykenee täten siirtämään kyvyn muuttaa tolueenia p-kresoliksi mikro-organismi-isäntäsolulle, jolta puuttuu tämä kyky.
2. Pseudomonas-suvun mikro-organismi-isäntäsolu, tunnettu siitä, että siihen on siirretty konjugoi- 15 maila patenttivaatimuksen 1 mukainen biologisesti funktio naalinen plasmidi.
3. Patenttivaatimuksen 2 mukainen mikro-organismi-isäntäsolu, tunnettu siitä, että Pseudomonas on Pseudomonas putidä Y2101.
4. Yhdistelmäplasmidi, tunnettu siitä, että se käsittää plasmidivektorin, johon on insertoitu DNA-segmentti, jolla on kuviossa 3 esitetty restriktio- • i kartta ja joka koodaa Pseudomonas mendocina KR-l:stä eris- i i V.' tettyjä tolueenimono-oksygenaasigeenejä. « < ; 25 5. Patenttivaatimuksen 4 mukainen yhdistelmäplasmi- \ml ; di, joka yhdistelmäplasmidi on biologisesti funktionaali- :*·*: nen, tunnettu siitä, että se kykenee transformoi- maan mikro-organismi-isäntäsolun ja tuottamaan kyvyn muut- • · taa tolueenia p-kresoliksi mikro-organismi-isäntäsolulle, 30 jolta puuttuu tämä kyky. • · ·
6. Patenttivaatimuksen 4 mukainen yhdistelmäplasmi- • t * *, di, tunnettu siitä, että plasmidivektori on r '"'ί pUC18, pUC19, pKY235, joka on talletettu E. coli -kantaan ·:·: ATCC 67671, PMMB66EH, pMB66HE tai pCFM1146, joka on talle- ; 35 tettu E. coli -kantaan ATCC 67672. i « · f f I * 28 104379
7. Patenttivaatimuksen 4 mukainen yhdistelmäplasmi-di, tunnettu siitä, että DNA-segmentti on 20,5 kb:n Sacl-fragmentti, jonka restriktiokartta on kuviossa 3 esitetyn mukainen, tai sen aktiivinen alafragmentti.
8. Patenttivaatimuksen 4 mukainen yhdistelmäplasmi- di, tunnettu siitä, että DNA-segmentti on 10,2 kb:n Sacl-fragmentti, jonka restriktiokartta on kuviossa 3 esitetyn mukainen.
9. Patenttivaatimuksen 4 mukainen yhdistelmäplasmi- 10 di, tunnettu siitä, että DNA-segmentti on 7,7 kb:n Sacl-BamHI-fragmentti. jonka restriktiokartta on kuviossa 3 esitetyn mukainen.
10. Patenttivaatimuksen 4 mukainen yhdistelmäplas-midi, tunnettu siitä, että DNA-segmentti on 6,2 15 kb:n Sacl-Sohi-fragmentti, jonka restriktiokartta on ku viossa 3 esitetyn mukainen.
11. Patenttivaatimuksen 4 mukainen yhdistelmäplas-midi, tunnettu siitä, että DNA-segmentti on 5,9 kb:n Sacl-Xmal-fragmentti. jonka restriktiokartta on ku- 20 viossa 3 esitetyn mukainen.
12. Patenttivaatimuksen 4 mukainen yhdistelmäplas- ,. midi, tunnettu siitä, että DNA-segmentti on 4,6 • « · kb:n XhoI-fragmentti. jonka restriktiokartta on kuviossa 3 V.' esitetyn mukainen. • i i 25 13. Patenttivaatimuksen 4 mukainen yhdistelmäplas- • · ϊ ! ! midivektori, tunnettu siitä, että se käsittää pKY235:n, joka on talletettu E. coli -kantaan ATCC 67671, tai pCFM1146:n, joka on talletettu E. coli -kantaan ATCC 67672.
14. Mikro-organismi-isäntäsolu, tunnettu • · · I..> siitä, että se on transformoitu patenttivaatimuksen 4 mu- • · · *. kaisella yhdistelmäplasmidilla. r
15. Patenttivaatimuksen 14 mukainen mikro-organis-mi-isäntäsolu, tunnettu siitä, että mikro-orga-·1 · 35 nismi-isäntäsolu on E. coli JM109. JM83. HB101 tai FM5. I I I ' 1 « « · | « m « « « « • · 29 104379
16. Patenttivaatimuksen 14 mukainen mikro-organis-mi-isäntäsolu, tunnettu siitä, että se on transformoitu patenttivaatimuksen 7 mukaisella yhdistelmäplas-midilla.
17. Patenttivaatimuksen 14 mukainen mikro-organis- mi-isäntäsolu, tunnettu siitä, että se on transformoitu patenttivaatimuksen 8 mukaisella yhdistelmäplas-midilla.
18. Patenttivaatimuksen 14 mukainen mikro-organis- 10 mi-isäntäsolu, tunnettu siitä, että se on trans formoitu patenttivaatimuksen 9 mukaisella yhdistelmäplas-midilla.
19. Patenttivaatimuksen 14 mukainen mikro-organis-mi-isäntäsolu, tunnettu siitä, että se on trans- 15 formoitu patenttivaatimuksen 10 mukaisella yhdistelmäplas- midilla.
20. Patenttivaatimuksen 14 mukainen mikro-organis-mi-isäntäsolu, tunnettu siitä, että se on transformoitu patenttivaatimuksen 11 mukaisella yhdistelmäplas- 20 midilla.
21. Patenttivaatimuksen 14 mukainen mikro-organismi -isäntäsolu, tunnettu siitä, että se on trans- I I I formoitu patenttivaatimuksen 12 mukaisella yhdistelmäplas- « I V,' midilla. I '
22. DNA-segmentti, tunnettu siitä, että se | :’i käsittää 20,5 kb:n Sacl-fragmentin, jonka restriktiokartta ;*·*: on kuviossa 3 esitetyn mukainen, tai sen alafragmentin, joka DNA-segmentti koodaa Pseudomonas mendocina KR-l:stä • · eristettyjä tolueenimono-oksygenaasi-geenejä. #...t 30 23. Menetelmä fenyyliyhdisteen mikrobiaalisen bio- • · · I.. konversion fenoliyhdisteeksi suorittamiseksi hydroksyloi- maila, tunnettu siitä, että fenyyliyhdiste saate- f '!"! taan reagoimaan Pseudomonas mendocina KR-1 -solujen kans- : · * i sa, tai patenttivaatimuksen 14 mukaisten mikro-organismi- . 35 isäntäsolujen kanssa, jolloin soluja on käsitelty toluee- ‘ nimono-oksygenaasigeenejä indusoivalla aineella. I « 30 104379
24. Patenttivaatimuksen 23 mukainen menetelmä, tunnettu siitä, että fenyyliyhdiste käsittää tolu-eenia, metyylifenyylietikkahappoa, etyylifenyylietikkahap-poa, 2-fenyylietanolia, asetanilidia, fluoribentseeniä tai 5 etyylibentseeniä.
25. Mikrobiaalisentsymaattinen menetelmä p-hydrok-sifenyylietikkahapon valmistamiseksi tolueenista, tunnettu siitä, että (a) tolueeni saatetaan reagoimaan Pseudomonas mendocina KR-1 -mutanttikannan kanssa, joka 10 sisältää puutteellisen p-hydroksibentsaldehydidehydroge- naasin, tai patenttivaatimuksen 14 mukaisten mikro-orga-nismi-isäntäsolujen kanssa, ja (b) käsitellään Ni:llä ja hiilimonoksidilla riittävän pitkän ajan, jotta tolueeni on oleellisesti muuttunut p-hydroksifenyylietikkahapoksi.
26. Mikrobiaalisentsymaattinen menetelmä p-hydrok- sif enyylietikkahapon valmistamiseksi metyylifenyylietikka-haposta, tunnettu siitä, että (a) metyylifenyyli-etikkahappo saatetaan reagoimaan Pseudomonas mendocina KR-1 -solujen kanssa, tai patenttivaatimuksen 14 mukaisten 20 mikro-organismi-isäntäsolujen kanssa, jolloin soluja on käsitelty tolueenimono-oksygenaasigeenejä indusoivalla aineella, ja (b) hydrolysoidaan hapolla riittävän pitkän ajan, jotta metyylifenyylietikkahappo on oleellisesti V,: muuttunut p-hydroksifenyylietikkahapoksi. '25 27. Mikrobiaalisentsymaattinen menetelmä indigon • valmistamiseksi indolista, tunnettu siitä, että • ·· · indoli saatetaan reagoimaan Pseudomonas mendocina KR-1 -solujen kanssa, tai patenttivaatimuksen 14 mukaisten mikro-organismi-isäntäsoluj en kanssa, jolloin soluja on käsi-30 telty tolueenimono-oksygenaasigeenejä indusoivalla aineel- • · · la. • · · « · » • III'’
4 I « « f I f 104379
FI895788A 1988-04-05 1989-12-04 Menetelmä ja materiaaleja tolueenin ja muiden fenyyliyhdisteiden biokonvertoimiseksi FI104379B (fi)

Applications Claiming Priority (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US17763188 1988-04-05
US07/177,631 US5017495A (en) 1988-04-05 1988-04-05 Plasmid encoding the Pseudomonas mendocina toluene monooxygenase gene
PCT/US1989/001445 WO1989009828A1 (en) 1988-04-05 1989-04-04 Method and materials for the microbial bioconversion of toluene and other phenyl compounds
US8901445 1989-04-04

Publications (2)

Publication Number Publication Date
FI895788A0 FI895788A0 (fi) 1989-12-04
FI104379B true FI104379B (fi) 2000-01-14

Family

ID=22649341

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI895788A FI104379B (fi) 1988-04-05 1989-12-04 Menetelmä ja materiaaleja tolueenin ja muiden fenyyliyhdisteiden biokonvertoimiseksi

Country Status (12)

Country Link
US (1) US5017495A (fi)
EP (1) EP0336719A3 (fi)
JP (1) JP2862301B2 (fi)
KR (1) KR0157301B1 (fi)
AU (1) AU625220B2 (fi)
CA (1) CA1337977C (fi)
DK (1) DK175789B1 (fi)
FI (1) FI104379B (fi)
IL (1) IL89845A (fi)
NO (1) NO301548B1 (fi)
WO (1) WO1989009828A1 (fi)
ZA (1) ZA892503B (fi)

Families Citing this family (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5171684A (en) * 1988-04-05 1992-12-15 Amgen Inc. Bioconversions catalyzed by the toluene monooxygenase of Pseudomanas mendocina KR-1
CA2069741C (en) * 1990-09-28 1996-06-18 Kwang-Mu Yen Cloning cartridges and expression vectors in gram-negative bacteria
WO1998013474A1 (en) * 1996-09-25 1998-04-02 Genencor International, Inc. Microorganisms with ability to degrade indole and enzymes therefrom
US6642031B2 (en) 1995-11-20 2003-11-04 Genencor International, Inc. Microorganisms with ability to degrade indole and enzymes therefrom
US6190892B1 (en) * 1995-11-20 2001-02-20 Genencor International, Inc. Microbial production of indigo
US5958757A (en) * 1996-09-13 1999-09-28 Envirogen, Inc. Biological conversion of organic compounds
US6395539B1 (en) 1997-05-05 2002-05-28 Ohio University Composition and methods for bioremediation
US6551814B1 (en) 1997-05-05 2003-04-22 Ohio University Methods for bioremediation by degrading toluene
US6830899B1 (en) 1997-06-13 2004-12-14 E. I. Du Pont De Nemours And Company Method for the production of para-hydroxybenzoate in Pseudomonas mendocina
WO1999023224A1 (en) * 1997-10-31 1999-05-14 E.I. Du Pont De Nemours And Company A GENE ENCODING A PUTATIVE EFFLUX PROTEIN FOR SOLVENTS/ANTIBIOTICS IN $i(PSEUDOMONAS MENDOCINA)
WO2000037480A1 (en) 1998-10-26 2000-06-29 University Of Iowa Research Foundation Novel naphthalene dioxygenase and methods for their use
US6586229B1 (en) * 2000-06-01 2003-07-01 North Carolina State University Method for the production of ρ-Hydroxybenzoate in species of pseudomonas and agrobacterium
CA2418155A1 (en) * 2000-07-18 2002-01-24 National Research Council Of Canada Cloning, sequencing and expression of a comamonas cyclopentanone 1,2-monooxygenase-encoding gene in escherichia coli

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1436573A (en) * 1972-06-07 1976-05-19 Gen Electric Microorganisms
US4477570A (en) * 1981-09-24 1984-10-16 Occidental Chemical Corporation Microbial degradation of obnoxious organic wastes into innocucous materials
WO1984001154A1 (en) * 1982-09-20 1984-03-29 Amgen Method and materials for the microbiological oxidation of aromatic hydrocarbons
US4520103A (en) * 1982-10-27 1985-05-28 Amgen Microbial production of indigo
US4959315A (en) * 1987-04-30 1990-09-25 The United States Of America As Represented By The Administrator Of The Environmental Protection Agency Biodegradation of chloroethylene compounds

Also Published As

Publication number Publication date
WO1989009828A1 (en) 1989-10-19
NO894845D0 (no) 1989-12-04
ZA892503B (en) 1991-12-24
KR0157301B1 (ko) 1998-10-15
NO301548B1 (no) 1997-11-10
KR900700612A (ko) 1990-08-16
JP2862301B2 (ja) 1999-03-03
EP0336719A3 (en) 1989-11-15
AU625220B2 (en) 1992-07-02
DK609089D0 (da) 1989-12-04
JPH03500126A (ja) 1991-01-17
EP0336719A2 (en) 1989-10-11
NO894845L (no) 1990-02-02
IL89845A (en) 1994-11-28
US5017495A (en) 1991-05-21
DK609089A (da) 1990-01-24
CA1337977C (en) 1996-01-23
IL89845A0 (en) 1989-12-15
AU3410489A (en) 1989-11-03
DK175789B1 (da) 2005-02-21
FI895788A0 (fi) 1989-12-04

Similar Documents

Publication Publication Date Title
FI104379B (fi) Menetelmä ja materiaaleja tolueenin ja muiden fenyyliyhdisteiden biokonvertoimiseksi
Kotani et al. PropaneMonooxygenase and NAD+-dependent secondary AlcoholDehydrogenase in propane metabolism by gordonia sp. StrainTY-5
Cheng et al. Genetic analysis of a gene cluster for cyclohexanol oxidation in Acinetobacter sp. strain SE19 by in vitro transposition
US20040267001A1 (en) Genes encoding baeyer-villiger monooxygenases
Rijnen et al. Expression of a heterologous glutamate dehydrogenase gene in Lactococcus lactis highly improves the conversion of amino acids to aroma compounds
Luers et al. Glycerol conversion to 1, 3-propanediol by Clostridium pasteurianum: cloning and expression of the gene encoding 1, 3-propanediol dehydrogenase
Kong et al. Enhanced antioxidant activity in Streptococcus thermophilus by high-level expression of superoxide dismutase
Mars et al. Bioconversion of limonene to increased concentrations of perillic acid by Pseudomonas putida GS1 in a fed-batch reactor
Friello et al. XYL, a nonconjugative xylene-degradative plasmid in Pseudomonas Pxy
Benson et al. Plasmid-determined alcohol dehydrogenase activity in alkane-utilizing strains of Pseudomonas putida
Zuniga et al. Plasmid-and chromosome-mediated dissimilation of naphthalene and salicylate in Pseudomonas putida PMD-1
Keil et al. Gene organization of the first catabolic operon of TOL plasmid pWW53: production of indigo by the xylA gene product
Kivisaar et al. Degradation of phenol and m-toluate in Pseudomonas sp. strain EST1001 and its Pseudomonas putida transconjugants is determined by a multiplasmid system
AU651142B2 (en) Bioconversions catalyzed by the toluene monooxygenase of pseudomonas mendocina KR-1
IE83308B1 (en) Bioconversions catalyzed by the toluene monooxygenase of pseudomonas mendocina KR-1
Bestetti et al. Molecular characterization of a plasmid from Pseudomonas fluorescens involved in styrene degradation
Senthilkumar et al. Disruption of the Zymomonas mobilis extracellular sucrase gene (sacC) improves levan production
Perez et al. Resistance to androstanes as an approach for androstandienedione yield enhancement in industrial mycobacteria
Cheng et al. Role of the H protein in assembly of the photochemical reaction center and intracytoplasmic membrane in Rhodospirillum rubrum
Csáki et al. Molecular characterization of structural genes coding for a membrane bound hydrogenase in Methylococcus capsulatus (Bath)
Wahbi et al. Construction and use of recombinant Escherichia coli strains for the synthesis of toluene cis-glycol
CN113736815B (zh) 一种通过强化枯草芽孢杆菌功能膜微域提高七烯甲萘醌产量的方法
Tan et al. Molecular analysis of the plasmid-borne bed gene cluster from Pseudomonas putida ML2 and cloning of the cis-benzene dihydrodiol dehydrogenase gene
US5173425A (en) Enhancement of naphthalene dioxygenase activity during microbial indigo production
JP2004528842A (ja) 芳香族化合物の酸化方法

Legal Events

Date Code Title Description
FG Patent granted

Owner name: AMGEN INC.

MA Patent expired