ES2275811T3 - Varillas de combustible de aleacion de circonio que contienen oxido metalico para atenuar la hidrogenacion secundaria. - Google Patents
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Abstract
Un procedimiento para fabricar una varilla de combustible, que comprende la etapa de proporcionar una cantidad eficaz de un óxido metálico en la varilla de combustible para causar la generación de vapor en cantidades suficientes para atenuar la hidrogenación secundaria.
Description
Varillas de combustible de aleación de circonio
que contienen óxido metálico para atenuar la hidrogenación
secundaria.
La presente invención se refiere en general a un
diseño de varilla de combustible mejorado para uso en reactores
nucleares. Más particularmente, la presente invención proporciona
varillas de combustible de reactor nuclear en las que uno o más
óxidos metálicos están presentes en la varilla de combustible para
atenuar la hidrogenación secundaria.
Cuando se rompe un encamisado de varilla de
combustible de RAL, por ejemplo como resultado del rozamiento de
desechos, el agua/vapor refrigerante entra en el interior de la
varilla de combustible, donde ocurre una reacción de oxidación con
el combustible y el encamisado de aleación de circonio, produciendo
hidrógeno y restos de circonio y óxido de uranio. El efecto neto de
esta reacción de oxidación es que el oxígeno en el vapor se retira
progresivamente y el espacio interior de la varilla de combustible
se rellena con una mezcla de hidrógeno y vapor. A una distancia
suficiente de la localización de rotura primaria, el hidrógeno es
extremadamente seco, ya que la mayoría del vapor ha reaccionado. En
estas condiciones, el hidrógeno se absorbe rápidamente por el
encamisado formando hidruros secundarios masivos que son de
naturaleza quebradiza. La carga posterior del encamisado conduce a
una nueva ruptura en estas localizaciones hidrogenadas secundarias.
La ruptura puede ser circular o, en algunos casos, podría conducir
a una propagación de grieta axial. En todos los casos, hay una
exposición adicional del combustible y los productos de fisión al
refrigerante. Por esta razón, es importante atenuar la hidrogenación
secundaria del encamisado.
Las condiciones que se refieren a la formación
de hidruros secundarios en encamisado de aleación de circonio se
han discutido extensamente en la bibliografía. Es ahora bien
reconocido que tiene lugar hidrogenación secundaria masiva cuando
la fracción de vapor en la mezcla de vapor-hidrógeno
en el interior del encamisado cae por debajo de un nivel de umbral.
Son generalmente necesarias condiciones de hidrógeno muy seco para
una hidrogenación secundaria masiva del encamisado, e incluso
pequeñas cantidades de vapor servirían para atenuar la hidrogenación
secundaria.
El documento US 4.100.020 da a conocer una aguja
oxidante de combustible interno con una disposición para prevenir o
reparar el daño a la capa de óxido sobre la superficie interna del
encamisado de la varilla de combustible.
Existe la necesidad de un diseño de varilla de
combustible que no sea susceptible de hidrogenación secundaria del
encamisado de combustible de aleación de circonio en el caso de
rotura de encamisado y entrada de agua o vapor en el interior de la
varilla de combustible. La presente invención busca satisfacer esa
necesidad.
Se ha descubierto ahora, sorprendentemente, que
la hidrogenación secundaria puede atenuarse o eliminarse
proporcionando uno o más óxidos metálicos a la varilla de
combustible. La invención está particularmente dirigida a
proporcionar un diseño de varilla de combustible mejorado para uso
en un reactor de agua ligera (RAL).
En un primer aspecto, la invención proporciona
un procedimiento de fabricación de una varilla de combustible en el
que se atenúa la tendencia a la hidrogenación secundaria, que
comprende la etapa de proporcionar una cantidad eficaz de un óxido
metálico a la varilla de combustible. La composición del óxido
metálico es generalmente tal que si la fracción de hidrógeno es
superior a la condición de equilibrio para el par M/Mox, ocurre una
reacción inversa entre el hidrógeno y el óxido metálico, generando
vapor y atenuando la hidrogenación secundaria. El óxido metálico
puede seleccionarse de óxidos de hierro, níquel, estaño, bismuto,
cobre, cobalto, cromo y/o combinaciones de dichos óxidos.
En un aspecto adicional, la invención
proporciona una varilla de combustible con tendencia reducida a
experimentar hidrogenación secundaria, fabricada según el
procedimiento de la invención.
La invención se describirá ahora con más
detalle, a modo de ejemplo, con referencia a los dibujos, en los
que:
La Figura 1 es un recipiente con perforaciones o
ranuras en la pared del mismo; y
la figura 2 es una varilla de combustible con el
óxido metálico dentro de la varilla.
La presente invención se basa en el sorprendente
descubrimiento de que la hidrogenación secundaria en varillas de
combustible de reactor nuclear puede atenuarse significativamente, y
en algunos casos eliminarse sustancialmente, proporcionando en el
interior de la varilla de combustible una cantidad eficaz de uno o
más óxidos metálicos. Los óxidos pueden ser aquellos de hierro,
níquel, estaño, bismuto, cobre, cobalto, cromo, manganeso y/o
combinación de dichos óxidos. Son ejemplos específicos de óxidos
metálicos adecuados óxidos de hierro (Fe_{3}O_{4};
Fe_{2}O_{3}), óxido de níquel (NiO), óxido de estaño
(SnO_{2}), óxido de cobre (CuO) y óxido de bismuto
(Bi_{2}O_{3}). La invención encuentra aplicación particular a
combustible de óxido de uranio contenido en encamisado basado en
aleación de circonio. Dichas varillas de combustible se emplean
comúnmente en los RAL.
Cuando el vapor entra en el interior del
encamisado de combustible, ocurre una reacción de oxidación con el
combustible/encamisado que da como resultado la generación de
hidrógeno. Ésta puede describirse en general del modo
siguiente:
xH_{2}O + Zr =
ZrO_{x} +
xH_{2}
xH_{2}O +
UO_{2} = UO_{2+x} +
xH_{2}
La relación hidrógeno:vapor dentro de la varilla
en la región cercana al óxido metálico estará dictada por el
equilibrio termodinámico para el par metal/óxido metálico (M/MOx),
evaluado a la temperatura dentro de la varilla de combustible donde
está localizado el óxido metálico. Si la fracción de hidrógeno se
eleva por encima de la condición de equilibrio para el par M/MOx,
la reacción inversa entre el hidrógeno y el MOx generará vapor y
mantendrá el interior al equilibrio fijado.
Ha de observarse que en algunos casos el
equilibrio podría corresponder a un par tal como MOz/MOx, en el que
MOz es un óxido inferior, es decir z<x, y no metal puro. Por lo
tanto, la reacción inversa es como se describe a continuación:
MOx + H_{2} =
M (o \ MOz, \ z<x) +
H_{2}O
Con la condición de que la relación de vapor a
hidrógeno en el equilibrio con el óxido metálico sea tal que la
fracción de vapor esté por encima del nivel umbral para
hidrogenación secundaria, se atenuará la hidrogenación secundaria.
Puesto que el vapor generado por la reacción inversa entre el
hidrógeno y el óxido metálico puede difundirse fácilmente por una
cierta longitud, la hidrogenación secundaria puede atenuarse incluso
si el óxido metálico está presente sólo a intervalos discretos.
La presencia de óxido metálico puede estar de
acuerdo con varias realizaciones posibles. En una primera
realización, el óxido metálico puede estar presente en forma de un
recubrimiento sobre la superficie interior del encamisado. El óxido
metálico puede seleccionarse de óxidos de hierro (Fe_{3}O_{4};
Fe_{2}O_{3}), óxido de níquel (NiO), óxido de estaño
(SnO_{2}), óxido de cobre (CuO) y óxido de bismuto
(Bi_{2}O_{3}). Se emplea generalmente el óxido de bismuto, ya
que tiene una sección transversal inferior para absorción de
neutrones que los demás óxidos. Generalmente, se aplica el
recubrimiento con un grosor en el intervalo de 25 \mum o menos,
por ejemplo, 6,25-12,5 \mum.
Como segunda realización, el óxido metálico
puede estar presente en forma de un recubrimiento sobre las
superficies de la pastilla de combustible. El óxido metálico puede
seleccionarse de óxidos de hierro (Fe_{3}O_{4};
Fe_{2}O_{3}), óxido de níquel (NiO), óxido de estaño
(SnO_{2}), óxido de cobre (CuO) y óxido de bismuto
(Bi_{2}O_{3}). Se emplea generalmente el óxido de bismuto, ya
que tiene una sección transversal inferior para absorción de
neutrones que los demás óxidos. Generalmente, se aplica el
recubrimiento con un grosor en el intervalo de 25 \mum o menos,
por ejemplo,
6,25-12,5 \mum.
6,25-12,5 \mum.
Como tercera realización, el óxido metálico
puede estar presente en forma de pastillas individuales o de obleas
entre pastillas de combustible o en la parte inferior de la pila de
combustible o en la parte superior de la pila de combustible o
combinaciones de los mismos. Generalmente, las pastillas u obleas
individuales serán de casi la misma geometría (diámetro) que la
pastilla, posiblemente un poco mayores. En los casos en que están
presentes entre las pastillas de combustible, el grosor de pastilla
u oblea dependerá del número de pastillas u obleas utilizadas. Las
pastillas u obleas se fabrican generalmente sinterizando el óxido
metálico en polvo seleccionado de óxidos de hierro
(Fe_{3}O_{4}; Fe_{2}O_{3}), óxido de níquel (NiO), óxido de
estaño (SnO_{2}), óxido de cobre (CuO) y óxido de bismuto
(Bi_{2}O_{3}).
(Bi_{2}O_{3}).
Como cuarta realización, se hace referencia a la
Figura 1 adjunta que muestra un recipiente 2 con perforaciones o
ranuras 4 en la pared del mismo que proporcionan acceso libre a los
gases circundantes. El recipiente está fabricado típicamente de un
material que no reacciona con el óxido metálico tal como acero
inoxidable. La pared del recipiente tiene un grosor de 250 \mum o
menos y un diámetro externo que es esencialmente el mismo que las
pastillas de combustible, o ligeramente mayor. El óxido metálico
puede estar presente en el recipiente 2 en forma de un polvo o
pastilla, como se describe anteriormente.
En una quinta realización, el óxido metálico
puede estar distribuido discretamente (en lugar de en manera
continua) a lo largo de la varilla de combustible. El óxido metálico
puede estar en cualquiera de las configuraciones descritas en las
realizaciones primera a cuarta anteriores.
En una sexta realización, con respecto a la
Figura 2, se muestra una varilla de combustible 6 que comprende un
encamisado externo 8 y una pila de pastilla de combustible 10. Se
proporciona un recipiente 2, como se describe anteriormente, en la
parte inferior y retenido en el sitio por la tapa del extremo
inferior 12, y la pila de combustible 10 que contiene óxido
metálico. La Figura 2 ilustra la situación en la que el recipiente
está en la parte inferior de la pila de combustible. Sin embargo,
puede estar dispuesto también un recipiente similar en la parte
superior de la pila de combustible. En la disposición habitual, se
dispone un recipiente en la parte inferior de la pila de
combustible, y puede estar presente un recipiente adicional en la
parte superior de la pila. Cuando un recipiente está en la parte
superior de la pila de combustible, hay una cámara impelente y un
muelle de retención (no mostrados) que presionan hacia abajo el
recipiente para mantenerlo en el sitio.
El óxido metálico específico para utilizar para
atenuación de la hidrogenación secundaria puede seleccionarse de los
óxidos de Ni, Fe, Sn, Bi, Cu, Co, Cr y Mn. El óxido metálico está
presente típicamente en cada varilla de combustible en una cantidad
de hasta aproximadamente 15 g, más habitualmente hasta
aproximadamente 12 g, por ejemplo 2 a 10 g.
El óxido metálico específico para elegir ha de
estar basado en si el óxido metálico reacciona con hidrógeno
suficientemente rápido. La rapidez de esta reacción debe ser tal que
la velocidad sea suficientemente rápida para que pueda
contrarrestar la velocidad a la que se produce hidrógeno en la
reacción directa.
Un factor adicional en la elección de óxido
metálico es si la relación de equilibrio hidrógeno:vapor es
suficientemente rica en vapor para impedir la hidrogenación
secundaria. Generalmente, si la presión de vapor es mayor de
aproximadamente un 5% de la presión de hidrógeno, se cree que puede
evitarse la hidrogenación.
Generalmente, se emplean óxidos de hierro,
níquel, estaño, bismuto y cobre. Se emplea típicamente óxido de
bismuto (Bi_{2}O_{3}) cuando el óxido metálico ha de situarse en
el espacio de columna de pastilla de combustible, ya que minimiza
la absorción de neutrones parasitaria por la introducción de óxido
metálico en el núcleo. Se emplea típicamente óxido de cobre (CuO)
cuando el óxido metálico ha de situarse en la parte inferior o la
parte superior de la columna de combustible, donde la absorción de
neutrones parasitaria no es una consideración primaria. Pueden
emplearse también óxidos de isótopos específicos de estos materiales
que minimicen la absorción parasitaria.
El siguiente ejemplo sirve para ilustrar la
presente invención.
Se han realizado ensayos en los que se disponía
una tira de circonio en un espacio confinado dentro de un
recipiente de acero inoxidable, e hidrógeno admitido en el espacio
confinado a través de un orificio muy pequeño en el recipiente. Se
mostró que la tira estaba masivamente hidrogenada al cabo de un día
a 400ºC. Sin embargo, cuando estaban presentes óxidos metálicos
específicos dentro del espacio confinado, además de la tira de
circonio, no era evidente hidrogenación cuando se ensayaba en las
mismas condiciones de configuración y ensayo. Se realizaron los
ensayos con Fe_{2}O_{3}, Fe_{3}O_{4}, CuO, Bi_{2}O_{3},
NiO y SnO_{2}.
Claims (11)
1. Un procedimiento para fabricar una
varilla de combustible, que comprende la etapa de proporcionar una
cantidad eficaz de un óxido metálico en la varilla de combustible
para causar la generación de vapor en cantidades suficientes para
atenuar la hidrogenación secundaria.
2. Un procedimiento según la
reivindicación 1, en el que la composición del óxido metálico está
presente en una cantidad mediante la cual la fracción de
hidrogenación está por encima de la condición de equilibrio, para
que el par metal/óxido metálico dé como resultado una reacción
inversa que ocurre entre el hidrógeno y el óxido metálico, generando
vapor.
3. Un procedimiento según la
reivindicación 1, en el que el óxido metálico se selecciona de
óxidos de hierro, níquel, estaño, bismuto, cobre, cobalto, cromo,
manganeso y combinaciones de dichos óxidos.
4. Un procedimiento según la
reivindicación 3, en el que el óxido metálico es óxido de
bismuto.
5. Un procedimiento según la
reivindicación 1, en el que el óxido metálico está presente en una
cantidad en el intervalo de hasta 10 g por varilla de
combustible.
6. Un procedimiento según la
reivindicación 1, en el que el óxido metálico está presente en forma
de un recubrimiento sobre la superficie interior del encamisado de
la varilla de combustible.
7. Un procedimiento según la
reivindicación 1, en el que el óxido metálico está presente en forma
de un recubrimiento sobre las superficies de la pastilla de
combustible.
8. Un procedimiento según la
reivindicación 1, en el que el óxido metálico está presente en forma
de pastillas individuales en forma de una pila de pastillas de
combustible (10), o en forma de obleas.
9. Un procedimiento según la
reivindicación 8, en el que las pastillas u obleas individuales
están entre las pastillas de combustible.
10. Un procedimiento según la
reivindicación 8, en el que las pastillas u obleas individuales
están en la parte superior de la pila de pastillas de combustible
(10).
11. Una varilla de combustible que
comprende una cantidad eficaz de un óxido metálico en la varilla de
combustible para causar la generación de vapor y atenuar la
hidrogenación secundaria.
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