JPH04204196A - 核燃料要素 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、Ｚｒライナ管の核燃料要素に係り。

特に耐水素脆性にすぐれた核燃料要素に関する。

［従来の技術〕 核燃料要素は、燃料被覆管内に複数個の核燃料ベレット
を積層収容し、上端部にガス溜め用プレナム部と核燃料
ベレットを安定に支持するためのプレナムスプリングを
有し、両端開口部を上部端栓および下部端栓で密封溶接
した構造となっている。

燃料被覆管内の核燃料ベレットは燃焼により放射性核分
裂生成物を放出するが、この放射性核分裂生成物が被覆
管外の冷却材中に混入するのを防止するため、燃料被覆
管にその漏洩阻止の機能が求められている。現在までの
運転経験によれば、燃料の燃焼度が高くなった段階で出
力が急激に上昇すると、被覆管と腐食性核分裂生成物と
の化学反応がおこり、また核燃料ベレットが熱膨張する
ことによって被覆管に熱応力が加わり、両者の相乗作用
により燃料被覆管に応力腐食割れが生ずるおそれのある
ことが判明した。

このような燃料被覆管の応力腐食割れを防止することを
目的として、燃料被覆管の内周面に例えば厚さ８０〜１
００μｍの純ジルコニウムライナ層を障壁として張設し
たいわゆるジルウニラムライナ管が特開昭５５−１６４
３９６号公報に提案されており、上記純ジルコニウムラ
イナ層によって被覆管と腐食性核分裂生成物との直接の
接触を防止すると共に被覆管に発生する局所応力を緩和
して被覆管の応力腐食割れを防止する効果が期待されて
いる。

また、被覆管内表面に第１の被覆をＣｒ合金で設け、そ
の内表面に第２の被覆を設けて三重構造を構成した燃料
被覆管が特開昭５１−６９７９３号公報に提示されてい
る。さらＫ、燃料被覆管内面にＡＩ、Ｃｕ、Ｎｂ、Ｎｉ
、Ｆｅ等の埋設金属障壁を設け、その内面にジルコニウ
ム合金またはステンレス鋼を配置した三重構造からなる
燃料被覆管が特開昭５１−７１４９８号公報に提案され
ている。

［発明が解決しようとする課題］ しかしながら、従来のジルコニウムライナ管は内表面に
活性な純ジルコニウム層が露出しているため、何らかの
原因により、被覆管が破損した場合には、内表面が酸化
し、その際発生した水素が被覆管の母材側（ジルカロイ
−２など）に吸収され、被覆管を脆化させる可能性があ
る。

また、従来の三重構造を有する被覆管は、各層を構成す
る物質により中性子経済性を損なう可能性があり、結局
原子炉の性能を低下させるおそれがある。

本発明は上記状況に鑑みてなされたもので、腐食性核分
裂生成ガス中において燃料との相互作用により被覆管に
応力が作用した場合Ｋ、被覆管に応力腐食割れが生じ難
く、また被覆管破損時の管間材部の水素脆化を防止でき
るすぐれた核燃料要素を提供することを目的とするもの
である。

【課題を解決するための手段］ 上記課題を解決するための本発明に係る核燃料要素の構
成は、ジルコニウム合金からなる被覆管母材の内周面に
ジルコニウム層を張設したジルコニウムライナ管の内部
Ｋ、核燃料ベレットを収容してなる核燃料要素において
、前記ジルコニウム層側から被覆管母材への水素の透過
を阻止する手段を、両者の中間層部に設けるようにした
ことである。

［作用コ 本発明者は、燃料被覆管が破損して、内部に冷却水が浸
入した場合の被覆管の脆化現象について検討した。

すなわち、被覆管が何らかの原因で破損した場合には、
被覆管内の高温の燃料ベレットは浸入した冷却水によっ
て酸化され、その結果として水素が発生する。被覆管内
の水素分圧が上昇することによって管内表面に水素が吸
収され、水素の濃度勾配と管壁の温度勾配によって水素
は外表面に向って拡散してゆくことになる。これらの現
象を確認するためにつぎのような模擬的実験を行なった
。

供試材として、（ａ）ジルコニウムライナ被覆管（ジル
コニウムライナの厚さ１００μｍ）および（ｂ）同上ジ
ルコニウムライナ管のジルコニウムライナと被覆管ジル
カロイ−２との中間Ｋ、厚さ５μｍの銅メッキを施こし
た３重構造管とを準備した。

上記の（ａ）および（ｂ）試料を、３５０℃に加熱し、
被覆管内に高純度水素ガスを流し、所定時間経過後に試
験を終了し、（ａ）、（ｂ）両試料の管壁断面を金相的
に観察した。

第２図は、（ａ）、（ｂ）試料の被覆管厚さ方向の水素
化物濃度の分布図である。

第２図において、２０は、従来技術のライナ管（ａ）の
分布曲線、２１は、本発明の３重構造管（ｂ）の分布曲
線である。

すなわち、従来のライナ管２０の場合は、ジルコニウム
相からジルカロイ−２層へ向かって管の肉厚方向に水素
化物濃度をプロットしていくと、両者の境界部の１部を
除いて、水素化物濃度は一定の割合で減少する。水素の
流れは比較的円滑である。これに対して本発明の３重構
造管２１の場合には、鋼層付近で水素化物濃度のピーク
（山）が認められ、ジルコニウム部からジルカロイ−２
部への水素の移動が阻止され、ジルカロイ−２部の水素
濃度が急減することがわかる。

この現象のメカニズムについては解明されていないが、
従来のライナ管（ａ）は、ジルコニウムとジルカロイ−
２の金属結合の結合性がきわめて良好なためＫ、水素原
子の透過性も良好であり、両者の界面部でほとんど影響
を受けないが、本発明の３重構造管（ｂ）では、界面部
に銅原子が存在し、これが水素原子の透過性を阻止する
ものと考えられる。

上記の実験結果から本発明の主旨は、金属管壁（ｚｒ）
と被覆管母材（ジルカロイ−２）との界面に第３の物質
を介在させることにある。介在させる元素としては、被
覆管内のＺｒ中における水素の拡散速度より遅い元素で
あればよく、したがって、理論上は、Ｃ，Ｎｐ　Ｏ，Ｎ
ａ、Ｍｇｔ　ＡＱｅＳｉ、Ｐ、Ｓ、Ｋ、Ｃａ、Ｔｉ、Ｖ
、Ｃｒ、Ｍｎ。

Ｆ　ｅ　ｇ　Ｃｏ　ｔ　Ｎ　ｘ　ｇ　Ｃｕ　ｅ　Ｚ　ｎ
　ｇ　Ｎ　ｂ　ｇ　Ｍ　ｏ　＠　Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｓ
ｎ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｔａ、ＷｅＰｔ、Ａｕの元素の中、少
くとも１種類もしくはこれら金属の酸化物の少くとも１
種類であれば、同様な効果が期待できる。

［実施例］ 以下本発明の１実施例に係る核燃料要素を第１図を用い
て説明する。

第１図は、本発明の１実施例の核燃料要素の横断面図で
ある。第１図において、１は、燃料ペレット、２は、ジ
ルコニウムライナ層、３は、銅層、４は、ジルカロイ−
２層、５は、空隙である。

第１図の核燃料要素が何等かの原因で破損して冷却水が
内部に浸入した場合には、冷却水とジルコニウムライナ
層２が反応して水素を発生する。

この水素は、次第に被覆管母材ジルカロイ−２層４の方
向へ拡散しようとするが、中間層として存在する銅層３
に阻止されて、容易にはジルカロイ−２層４に到達して
水素脆化させることはできない。　このことによって、
核燃料要素の被覆管の水素脆化を防止し、信頼性の高い
核燃料要素を得ることができる。

次にこの核燃料要素の製造法を説明する。

ＡＳＴＭＢ３５３を満足させる不純物を含むジルコニウ
ムにスズ１．５０％、鉄０．１４％、クロム０．１０％
、ニッケル０．０部％、酸素０゜１２％を添加し、ジル
カロイ−２のインゴットを得る。このインゴットを厚肉
円筒状に成形加工した。これとは別に酸素を約６００ｐ
ｐｍ以下、鉄およびクロムを合計約６００ｐｐｍ以下含
んだジルコニウムインゴットの芯部を機械加工によって
穿った後、上記ジルコニウムの外表面に厚さ５μｍの銅
を電気メッキにより付着させた。これをジルカロイ−２
からなる厚肉円筒の内側に挿入し、熱間押出しにより、
外側がジルカロイ−２であり、内側がジルコニウムであ
り、中間に銅層を設けた３重構造管を得る。

その後、ピルガ−圧延機による冷間加工と焼鈍とを組合
わせながら、外径１２．２閣、肉厚０゜８６閣の被覆管
に仕上げる。

なお、上記の製造法は、その１例を示したものであり、
他の製造法でもよい。

例えば、中間層の製法は、本実施例では銅の電気メッキ
法であるが、溶融メッキ法によってもよい、また、炭素
の微粉末を塗布する方法、さらＫ、ジルコニウム表面を
、酸化または窒化させて、中間層に酸素または窒素に配
設する方法によっても本実施例と同様な効果が得られる
。

［発明の効果］ 以上説明したようＫ、本発明の核燃料要素は、内表面層
にジルコニウムライナの金属障壁を設けているので応力
腐食割れは起こり難く、さらに金属障壁（ライナ層）と
被覆管母材層との中間に水素透過性を阻止するための手
段（＃Ｉ層など）を設けているので、核燃料要素が破損
することがあっても、被覆管母材の水素脆化を防止でき
、核燃料要素の信頼性を高める効果がある。

【図面の簡単な説明】

第１１！ｌＩは、本発明の１実施例の核燃料要素の横断
面図、第２図は、本発明および従来例の核燃料要素内の
管半径方向の水素化物濃度の分布図である。 く符号の説明〉 １・・・核燃料ペレット、２・・・ジルコニウムライナ
層、３・・・鋼層、４・・・ジルカロイ−２層、５・・
・空隙。 第１図 １・・・核燃料ペレット ２・・・ジルコニウムライナ層 ３・・・銅層 ４・・・ジルカロイ−２層 ５・・・空隙

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、ジルコニウム合金からなる被覆管母材の内周面にジ
   ルコニウム層を張設したジルコニウムライナ管の内部に
   、核燃料ペレットを収容してなる核燃料要素において、
   前記ジルコニウム層側から被覆管母材への水素の透過を
   阻止する手段を、両者の中間層部に設けたことを特徴と
   する核燃料要素。 ２、請求項１記載の核燃料要素において、水素の透過を
   阻止する手段は、ジルコニウムライナ層と被覆管母材と
   の中間層に、Ｃ、Ｎ、Ｏ、Ｎａ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｐ
   、Ｓ、Ｋ、Ｃａ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、
   Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｓ
   ｎ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｔ、Ａｕの中の１種類ま
   たは複数種類もしくは前記金属の酸化物の少くとも１種
   類を配設したことを特徴とする核燃料要素。 ３、請求項１記載の核燃料要素において、中間層に、銅
   を配設したことを特徴とする核燃料要素。 ４、請求項３記載の核燃料要素において、銅は、電気メ
   ッキ法、無電解メッキ法もしくは溶融メッキ法によって
   装着することを特徴とする核燃料要素。 ５、請求項１記載の核燃料要素において、中間層に、炭
   素微粉末を塗布配設したことを特徴とする核燃料要素。 ６、請求項１記載の核燃料要素において、中間層に、ジ
   ルコニウム酸化物を配設したことを特徴とする核燃料要
   素。 ７、請求項１記載の核燃料要素において、中間層に、ジ
   ルコニウム窒化物を配設したことを特徴とする核燃料要
   素。