EP3894062A1 - Reaktorkaskade und verfahren zum betreiben einer reaktorkaskade - Google Patents

Reaktorkaskade und verfahren zum betreiben einer reaktorkaskade

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EP3894062A1
EP3894062A1 EP20704417.3A EP20704417A EP3894062A1 EP 3894062 A1 EP3894062 A1 EP 3894062A1 EP 20704417 A EP20704417 A EP 20704417A EP 3894062 A1 EP3894062 A1 EP 3894062A1
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EP
European Patent Office
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reaction
reactor
pressure
unit
educt
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP20704417.3A
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English (en)
French (fr)
Inventor
Manfred Baldauf
Frank Hannemann
Katharina Meltzer
Marc Sattelberger
Alexander Tremel
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Siemens Energy Global GmbH and Co KG
Original Assignee
Siemens Energy Global GmbH and Co KG
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Filing date
Publication date
Application filed by Siemens Energy Global GmbH and Co KG filed Critical Siemens Energy Global GmbH and Co KG
Publication of EP3894062A1 publication Critical patent/EP3894062A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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Definitions

  • the invention relates to a reactor cascade according to the Oberbe handle of claim 1 and a method for operating a reactor cascade according to the preamble of the claim
  • Fossil energy sources cause carbon dioxide emissions that are not in line with global climate protection goals.
  • regenerative energy sources generate electricity, which, however, is not always available with the same output, i.e. is subject to fluctuations.
  • Approaches are currently being sought to make sensible use of this available electrical, regeneratively generated electricity and, for example, to produce chemical products of value.
  • One possibility is the electrochemical conversion of water into hydrogen and oxygen. The hydrogen generated can then react with carbon dioxide as the starting molecule, which would simultaneously reduce carbon dioxide emissions.
  • the relatively easily available carbon dioxide which is not supposed to be released into the atmosphere anyway, can thus be used as an inexpensive source of carbon.
  • methanol is a possible product of a one-step synthesis from carbon dioxide and hydrogen according to the following equation:
  • a disadvantage of the synthesis of methanol from carbon dioxide and hydrogen is low equilibrium conversions, which are only about 20 percent at 50 bar and 250 degrees Celsius. A large part of the gaseous starting materials must therefore be circulated. Due to the pressure losses that occur in a reactor, the gas has to be recompressed for this, which is very energy-intensive and significantly reduces the efficiency of the process. Besides these energetic disadvantages Such a recirculated gas recycling process is only slightly suitable for dynamic operation of the system, which is particularly unfavorable in particular with the fluctuating current sources of the regenerative energy sources.
  • a continuous process management is in the
  • stirred tank reactions are more expensive than tubular reactors, especially at high pressures. Furthermore, their capacity is limited depending on the pressure. For this reason, they are less suitable for large-scale conversions of carbon dioxide and hydrogen to methanol.
  • stirred reactors contain moving components compared to tubular reactors, which generally entail higher maintenance costs.
  • the object of the invention is to provide a continuous process for the synthesis of equilibrium-limited reactions which, compared to the prior art, requires less energy, that is, requires a higher degree of efficiency, and, if suitable for large-scale processes, requires less maintenance than the prior art Technology.
  • the solution to the problem consists in a reactor cascade for implementing equilibrium-limited reactions according to claim 1 and in a method for carrying out an equilibrium-limited reaction according to claim 8.
  • the reactor cascade according to the invention for the implementation of equilibrium-limited reactions has at least two reactor units each in the form of a tubular reactor.
  • Each of the reactor units comprises a reaction part and an absorption part.
  • the reaction part in turn has an educt inlet and the absorption part has an educt outlet to discharge excess educts.
  • the present invention makes it possible to pass on excess products without further processing, in particular without further energy-intensive compression, in a similar further reactor unit, in which the same reaction can only be continued with slightly changed, reduced pressure ratios.
  • the reduction in the pressure conditions only slightly influences the efficiency of the equilibrium-limited reaction that takes place in the second reaction unit.
  • An inexpensive tubular reactor can be used that does not require any moving parts and therefore requires little maintenance.
  • this cascade of reactions is particularly well suited for use in continuous processes.
  • the tubular reactor part of the reaction unit is designed in such a way that the educt inlet is provided at one end of the tubular reactor part and is arranged at the other end of the reactor of the absorption part.
  • the absorption part is preferably flanged to the reaction part at this point by a flange. This structure also contributes to a simplification of the construction and thus to a cost-effective representation of the reaction cascade.
  • the separation of the reaction unit into a reaction part and into an absorption part also has the advantage that the absorbent is only present in the spatially separate absorption part and thus contact of the absorption by means of the catalyst materials present in the reaction part is avoided. Touching the catalyst material and the absorbent would significantly reduce the efficiency of the reaction and the effectiveness of the catalyst.
  • a gas filter device is particularly suitable for this.
  • the absorption part is arranged.
  • tubular is understood to mean an elongated hollow structure which has an aspect ratio that is greater than three, preferably greater than six, particularly preferably greater than eight.
  • the cross section of the tubular reactor housing is preferably round or oval, but other cross sections such as, for example, rectangular or square are also understood to be tubular.
  • the reaction cascade is preferably designed in such a way that the absorption part of the reaction unit also has an absorption medium outlet in addition to the educt outlet.
  • the absorbent outlet is preferably connected to a desorption unit, so that the discharged absorbent loaded with product can be separated from it in the desorption unit and then the prepared or discharged absorbent can be introduced back into the absorption part at low cost.
  • the overwritten reaction cascade allows the overwritten reaction cascade to be designed in such a way that the respective reaction units are designed in the same way in terms of their construction principle and shape.
  • the same term is understood to mean that in each case one, preferably vertical, tubular reactor is provided, on the lower part of which the absorption part is attached or flanged.
  • the same term is also understood to mean that the individual reaction units along the cascade can in principle be reduced in volume, in particular in the form of their reaction volume in the reaction part. But they only have a shrunk geometry, the design remains the same.
  • the preferred shrinkage of the reaction volume from the first reaction unit to the second reaction unit is also due to the fact that less excess reactant gas is removed and discharged from the first reaction unit, than is initially introduced into the first reaction unit.
  • the second and the subsequent further reaction unit can thus be made smaller and thus less expensive.
  • Another component of the invention is a method for carrying out an equilibrium-limited reaction according to claim 7. Thereafter, educts are passed into a reaction part of a reaction unit, the reaction part being at least partially filled with a porous, catalytically active substance.
  • the gaseous starting materials flow through this catalytic substance, the starting material (s) being at least partially converted to one or more reaction products on a surface of the catalytically active substance.
  • the reaction product and excess educt from the reaction part is then passed into an absorption part of the reaction unit and the reaction product is absorbed there by an absorbent. Excess gaseous starting material is separated from the reaction product by means of a gas filter device.
  • a pressure pl is present in the reaction unit described.
  • the invention is characterized in that the separated starting material is passed through a pressure reducing device with a pressure p2, which is lower than the pressure p1, introduced into a second reaction unit.
  • the advantage of the inventive method described is analogous to the advantages that have already been described with regard to the inventive device, is that a continuous reaction of equilibrium-limited reactions can take place. It is possible to dispense with the use of moving parts in the reaction unit, and the process described and the reaction cascade described are suitable for large-scale use.
  • a starting material which is introduced into the reaction part. Basically, the conversion of a single chemical substance on a catalyst upper possible in one or more reaction products.
  • an educt or an educt gas is introduced which comprises both carbon dioxide and hydrogen and thus consists of at least two chemical compounds.
  • One or more chemical compounds can be formed as the reaction product.
  • carbon dioxide and hydrogen methanol is formed as the reaction product with a suitable choice of the catalyst.
  • the terms educt and reaction product are understood to mean both the singular and the plural.
  • the pressure pl is present in the first reaction unit. Since the system is closed to the outside, this pressure is essentially present in the entire reaction unit, apart from process-related fluctuations.
  • the educt in the first reaction unit thus also has the pressure p1.
  • the pressure-reducing device reduces the pressure acting on the starting material, it is introduced at pressure p2 into the second reaction unit, the second reaction unit being operated essentially at precisely this pressure p2.
  • reaction-related local pressure fluctuations can also occur here.
  • a third reaction unit can be provided, which is operated at a pressure p3, the pressure p3 again being lower than the pressure p2. This is expedient since, even during the reaction in the second reaction unit, unused starting material occurs in the absorption part, which in turn is introduced into the third reaction unit with only a slight pressure loss.
  • the difference between the pressures p1, p2 and p3 is preferably between 0.5 bar and 10 bar.
  • the reaction cascade described can comprise any number of reaction units 1 to n, the number n of reaction cascades in which the process according to the invention is carried out being determined by how much unused starting material in the respective reaction process remains in the reaction part and whether it is economically worthwhile to transfer this excess educt into another reaction unit.
  • the n reaction units are operated with falling pressure from the first to the nth reaction unit.
  • the reaction part of the reaction unit is preferably tubular, so that the educt flows through it along its longitudinal extent.
  • This flow through a tubular reaction part leads to the fact that excess educts and products are ultimately passed through the reaction part and can then be separated from one another by the catalyst-containing reaction part in the absorption part.
  • the flow through the reaction part in the longitudinal direction makes it possible to dispense with moving parts in the reaction part, which reduces its production costs.
  • the absorbent which is loaded with the reaction product or products, is passed through a sorbent outlet and into a desorption unit, where it is discharged from the reaction product.
  • the discharged absorbent can subsequently be reintroduced into the absorption part.
  • FIG. 2 is a schematic representation of the processing of
  • FIG. 1 shows a schematic representation which serves as an example of a reaction cascade which is suitable for implementing reactions which are limited in equilibrium, shown here using the example of carbon dioxide and hydrogen with as little loss as possible.
  • carbon dioxide and hydrogen as educt or educt gas are introduced into a reaction unit 4 using a compressor at elevated pressure, which is, for example, greater than 30 bar.
  • the educt 18 is introduced into a reaction part 6 via a educt inlet 10.
  • a catalytically active substance 30 is arranged in the reaction part 6.
  • This catalytically active substance 30, which is also referred to in the further term as catalyst 30, can be present in various configurations. In a very practical and simple embodiment, the catalyst 30 is present as a powder bed in the reaction part 6.
  • porous sintered bodies which contain the catalyst 30 at least on their surface can also be fitted into the reaction part 6.
  • the reaction part 6 is preferably tubular, whereby the term tubular is understood to mean that the length-width ratio, that is to say the aspect ratio of the reaction part 6, is greater than 1, preferably greater than 5.
  • an absorption part 8 is arranged, the absorption part 8 and the reaction part 6 preferably being spatially closely connected to one another.
  • the absorption part 8 is flanged directly to the reaction part 6 through a flange 42.
  • This structure of the reaction unit 4 is particularly cost-effective.
  • a gas filter device 32 which can be configured, for example, in the form of a sintered plate or in the form of a perforated tube.
  • this absorption part there is also an sorbent 14.
  • the gas filter device 32 is completely surrounded by the liquid absorbent 14.
  • reaction product 26 is also drawn in by the flow of the starting material 18 and is continuously introduced from the reaction part 6 into the absorption part 8.
  • reaction product 26 and the excess educt 14 in the form of the gas mixture carbon dioxide and hydrogen together in gaseous form.
  • This gaseous mixture of starting material 14 and product 26 is passed through the gas filter device 32, the product 26, in the example given the methanol by the absorbent 14, in the rule gel or preferably in the form of an ionic liquid, absorbed.
  • the gaseous starting materials 18 are selectively not absorbed by the absorbent 14 and collect in a gas space 44 of the absorption part 8. From the gas space 44 of the absorption part 8, a connecting line 20 is provided, in or on which a pressure reduction valve 16 is provided .
  • the second reaction unit 200 has a reaction pressure p2 which is approximately 2 bar lower than the reaction pressure p1 at which the first reaction unit 100 is operated.
  • the pressure reduction has the effect that it is not necessary to recompress the recovered or excess educt 18 by an energetically complex and technically costly compression process. Only the pressure in the next reaction unit in which the starting material is already present is used and the reaction described is carried out again with slightly changed thermodynamic parameters.
  • reaction cascade 2 which has at least two reaction units 4, 100, 200, the final number n of reaction units 4 being determined by process-technical framework conditions and depending on sales, total volume of the reaction units and product requirements and on economic considerations.
  • the design of the reaction unit 4 or 100 and 200 is technically relatively inexpensive, since moving parts, for example, such as stirrers, which have to be driven and have storage devices, can be dispensed with.
  • moving parts apart from the first compressor 40, which compresses the starting material into the first reaction unit 100, can be dispensed with.
  • the reaction cascade 2 shown in Figure 1 has three reaction parts 4, which is a purely exemplary schematic representation.
  • reaction units 4, 100, 200 and 300 shown the same size. They are also represented in the same way. This has the advantage that series production of a plurality of reaction units 4 can in turn also be inexpensive.
  • the volume of the reac tion unit or the reaction part and possibly also the absorption part 8 shrinks, but its design changes little.
  • the shrinking of the reaction volume is due to the fact that the reactant 18 is introduced only once into the cascade in the proposed embodiment. It is therefore no further educt initiated during the course of the reaction in the following reaction units 200 and 300, since this would mean a further energy expenditure by compression of the basic educt 18.
  • the volume of the starting material 18 available also decreases within the cascade 2 in the further reaction units 200 and 300, which is why the reaction volume in the reaction part 206 and 306 of the reaction units 200 and 300 can be successively reduced.
  • FIG. 2 illustrates the circulation of the absorption by means of 14, specifically in the phase in which it leaves the absorption part 6 at the absorption medium outlet 22.
  • a desorption unit 24 is provided, in which the absorbent 14 loaded with the reaction product 26 is freed from it.
  • This so-called regeneration of the absorption means 14 can be carried out by reducing the pressure and / or increasing the temperature.
  • the introduction of a so-called strip gas for desorption can also be useful.
  • the gas thus freed from the absorbent 14, which contains the reaction products 26, is further passed into a heat exchanger 38 in which the reaction product 26, for example methanol, is formed by condensation of the remaining gaseous components, which in particular contain the reactant gases carbon dioxide and hydrogen , is separated.
  • the reaction products can be removed for further processing.
  • the educts 18 and 18 ' which are also recovered from this, can be fed back into the process and introduced into the first reaction unit 100 via the compressor 40.
  • the discharged absorbent which is denoted here by 14 ', is tempered and reintroduced as an unloaded absorbent 14 via an absorbent feed 36 into the absorption part 8.
  • the reaction of carbon dioxide and hydrogen to methanol and water, which takes place on the catalytically active substance 30 in the reaction part 6, is exothermic. This means that the reaction part 6 heats up. Countercurrent cooling through an outer wall of the reaction part 6 is expedient.
  • the reaction part 6 is preferably double-walled in its outer shell.
  • the thermal energy obtained in this way can be used for temperature control in other ways, for example for temperature control of the educt gas 18.
  • the energy which the absorption medium 14 has after the discharge can also be used.

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Reaktorkaskade zur Umsetzung gleichgewichtslimitierter Reaktionen mit mindestens zwei Reaktoreinheiten (4) umfassend jeweils einen Reaktionsteil (6) in Form eines Rohrreaktors und jeweils einem Absorptionsteil (8), wobei der Reaktionsteil (6) ein Edukteinlass (10) aufweist und der Absorptionsteil (8) ein Eduktauslass (12) zur Ableitung überschüssiger Edukte (18) aufweist, wobei eine Verbindungsleitung (20) zwischen dem Eduktauslass (12) einer ersten Reaktoreinheit (100) und dem Edukteinlass (210) einer zweiten Reaktoreinheit (200) vorgesehen ist, wobei ein Druckreduktionsventil (16) zur Reduktion eines Prozessdruckes p zwischen der ersten Reaktionseinheit (100) und der zweiten Reaktoreinheit (200) vorgesehen ist.

Description

Beschreibung
Reaktorkaskade und Verfahren zum Betreiben einer Reaktor kaskade
Die Erfindung betrifft eine Reaktorkaskade nach dem Oberbe griff des Patentanspruchs 1 sowie ein Verfahren zum Betreiben einer Reaktorkaskade nach dem Oberbegriff des Patentanspruchs
8.
Fossile Energieträger verursachen Kohlendioxidemissionen, die nicht im Einklang mit den globalen Klimaschutzzielen stehen. Alternative, regenerative Energiequellen erzeugen Strom, der jedoch nicht zu jeder Zeit in gleicher Leistung zur Verfügung steht, also Schwankungen unterzogen ist. Derzeit wird nach Ansätzen gesucht, diesen verfügbaren elektrischen, regenera tiv erzeugten Strom sinnvoll zu nutzen und beispielsweise chemische Wertprodukte herzustellen. Eine Möglichkeit ist da bei die elektrochemische Umwandlung von Wasser in Wasserstoff und Sauerstoff. Der erzeugte Wasserstoff kann dann mit Koh lendioxid als Startmolekül reagieren, wodurch gleichzeitig Kohlendioxidemissionen verringert werden würden. Das relativ einfach verfügbare Kohlendioxid, das ohnehin nicht in die At mosphäre abgelassen werden soll, kann damit als kostengünsti ge Kohlenstoffquelle genutzt werden. Beispielsweise ist Me thanol ein mögliches Produkt einer einstufigen Synthese aus Kohlendioxid und Wasserstoff nach folgender Gleichung:
C02 + 3H2 -> CH3OH + H20
Nachteilig an der Synthese von Methanol aus Kohlendioxid und Wasserstoff sind niedrige Gleichgewichtsumsätze, die bei 50 bar und 250 Grad Celsius bei nur etwa 20 Prozent liegen. Da her muss ein großer Teil der gasförmigen Edukte im Kreis ge führt werden. Durch die Druckverluste, die in einem Reaktor auftreten, muss das Gas dafür jeweils rekomprimiert werden, was sehr energieintensiv ist und den Wirkungsgrad des Prozes ses deutlich reduziert. Neben diesen energetischen Nachteilen ist ein derartiger in Kreis geführter Gasrecycleprozess nur wenig für einen dynamischen Betrieb der Anlage geeignet, was insbesondere bei dem fluktuierenden Stromquellen der regene rativen Energiequellen besonders ungünstig ist.
Eine kontinuierliche Prozessführung ist in der
DE 102016210224 Al in Form eines Rührkessels beschrieben. Be zogen auf das Reaktorvolumen sind Rührkesselreaktionen jedoch besonders bei hohen Drücken teurer als Rohrreaktoren. Des Weiteren ist ihre Kapazität in Abhängigkeit des Drucks be grenzt. Aus diesem Grund sind sie weniger für großtechnische Umsetzungen von Kohlendioxid und Wasserstoff zu Methanol ge eignet. Außerdem enthalten Rührreaktoren im Vergleich zu Rohrreaktoren bewegte Bauteile, die im Allgemeinen einen hö heren Wartungsaufwand mit sich bringen.
Die Aufgabe der Erfindung besteht darin, einen kontinuierli chen Prozess zur Synthese von gleichgewichtslimitierten Reak tionen bereitzustellen, der gegenüber dem Stand der Technik einen geringeren Energieaufwand, also einen höheren Wirkungs grad erfordert und dabei bei einer Eignung für großtechnische Prozesse einen geringeren Wartungsaufwand gegenüber dem Stand der Technik mit sich bringt.
Die Lösung der Aufgabe besteht in einer Reaktorkaskade zur Umsetzung gleichgewichtslimitierter Reaktionen nach Patentan spruch 1 sowie in einem Verfahren zur Durchführung einer gleichgewichtslimitierten Reaktion nach Patentanspruch 8.
Die erfindungsgemäße Reaktorkaskade gemäß Patentanspruch 1 zur Umsetzung gleichgewichtslimitierten Reaktionen weist da bei mindestens zwei Reaktoreinheiten jeweils in Form eines Rohrreaktors auf. Jede der Reaktoreinheiten umfasst dabei ei nen Reaktionsteil und einen Absorptionsteil. Der Reaktions teil wiederum weist einen Edukteinlass auf und der Absorpti onsteil weist einen Eduktauslass zur Ableitung überschüssiger Edukte auf. Dabei besteht eine Verbindungsleitung zwischen dem Eduktauslass einer ersten Reaktionseinheit und dem Edu- kteinlass einer zweiten Reaktoreinheit. Diese Verbindungslei tung ist mit einem Druckreduktionsventil zur Reduktion eines Prozessdruckes p zwischen der ersten Reaktionseinheit und der zweiten Reaktionseinheit versehen.
Die vorliegende Erfindung ermöglicht es, überschüssige Pro dukte ohne weitere Aufbereitung, insbesondere ohne weitere energieintensive Kompression in eine gleichartige weitere Re aktoreinheit weiterzuleiten, bei der dieselbe Reaktion ledig lich mit leicht veränderten, verringerten Druckverhältnissen fortgeführt werden kann. Die Verringerung der Druckverhält nisse beeinflusst die Effizienz der gleichgewichtslimitierten Reaktion, die in der zweiten Reaktionseinheit stattfindet, nur geringfügig. Es kann dabei ein kostengünstig aufgebauter Rohrreaktor verwendet werden, der keiner beweglichen Teile bedarf und somit einen geringen Wartungsaufwand erfordert. Ferner ist diese Reaktionskaskade insbesondere gut für die Anwendung in kontinuierlichen Prozessen geeignet.
Gegenüber dem Stand der Technik ist es auch zweckmäßig, wenn der rohrförmige Reaktorteil der Reaktionseinheit so ausge staltet ist, dass an einem Ende des rohrförmigen Reaktorteils der Edukteinlass vorgesehen ist und am anderen Ende des Reak tors des Absorptionsteil angeordnet ist. Bevorzugt ist das Absorptionsteil an dieser Stelle durch einen Flansch an das Reaktionsteil angeflanscht. Auch dieser Aufbau trägt zu einer Vereinfachung der Konstruktion und somit zu einer kostengüns tigen Darstellung der Reaktionskaskade bei.
Die Trennung der Reaktionseinheit in einen Reaktionsteil und in einen Absorptionsteil weist auch den Vorteil auf, dass das Absorptionsmittel ausschließlich im räumlich getrennten Ab sorptionsteil vorliegt und somit ein Kontakt des Absorptions mittels mit den im Reaktionsteil vorliegenden Katalysatorma terials vermieden wird. Eine Berührung des Katalysatormateri als und des Absorptionsmittels würde die Effizienz der Reak tion und die Wirksamkeit des Katalysators deutlich erniedri- gen. Hierzu ist insbesondere Eine Gasfiltervorrichtung geeig net. Die Absorptionsteil angeordnet ist.
Bei dem Begriff rohrförmig wird dabei ein langgestrecktes in nen hohles Gebilde verstanden, das ein Aspektverhältnis auf weist, dass größer als drei ist, bevorzugt größer als sechs, besonders bevorzugt größer als acht ist. Bevorzugt ist der Querschnitt des rohrförmigen Reaktorgehäuses rund oder oval, wobei aber auch andere, wie beispielsweise rechteckige oder quadratische Querschnitte unter rohrförmig verstanden werden.
Ferner ist die Reaktionskaskade bevorzugt in der Form ausge staltet, dass der Absorptionsteil der Reaktionseinheit neben dem Eduktauslass auch noch ein Absorptionsmittelauslass auf weist. Der Absorptionsmittelauslass ist dabei bevorzugt mit einer Desorptionseinheit verbunden, sodass das ausgelassene, mit Produkt beladene Absorptionsmittel von diesem in der Desorptionseinheit getrennt werden kann und wonach das aufbe reitete beziehungsweise entladene Absorptionsmittel kosten günstig wieder in den Absorptionsteil eingeleitet werden kann .
Ferner erlaubt das die überschriebene Reaktionskaskade so auszugestalten, dass die jeweiligen Reaktionseinheiten von ihrem Bauprinzip und von ihrer Formgebung gleichartig ausge staltet sind. Unter gleichartig wird verstanden, dass jeweils ein, bevorzugt senkrecht stehender Rohrreaktor vorgesehen ist, an dessen unterem Teil das Absorptionsteil angebracht beziehungsweise angeflanscht ist. Unter gleichartig wird auch verstanden, dass die einzelnen Reaktionseinheiten entlang der Kaskade grundsätzlich sich bezüglich ihres Volumens verklei nern können, insbesondere in Form ihres Reaktionsvolumens im Reaktionsteil . Sie weisen aber dabei lediglich eine ge schrumpfte Geometrie auf, die Ausgestaltung bleibt die glei che. Die bevorzugte Schrumpfung des Reaktionsvolumens von der ersten Reaktionseinheit zur zweiten Reaktionseinheit ist da mit begründet, dass aus der ersten Reaktionseinheit weniger überschüssiges Eduktgas herausgenommen und abgeleitet wird, als ursprünglich in die erste Reaktionseinheit eingeleitet wird. Somit kann die zweite und die darauffolgende weitere Reaktionseinheit kleiner und somit kostengünstiger ausgestal tet werden.
Ein weiterer Bestandteil der Erfindung ist ein Verfahren zur Durchführung einer gleichgewichtslimitierten Reaktion nach Patentanspruch 7. Hiernach werden Edukte in einen Reaktions teil einer Reaktionseinheit geleitet, wobei der Reaktionsteil zumindest teilweise mit einem porösen, katalytisch wirkenden Stoff befüllt ist. Dieser katalytische Stoff wird von den gasförmigen Edukten durchströmt, wobei das oder die Edukte an einer Oberfläche des katalytisch wirkenden Stoffes zumindest teilweise zu einer oder mehreren Reaktionsprodukten umgesetzt werden. Anschließend wird das Reaktionsprodukt und überschüs siges Edukt aus dem Reaktionsteil in ein Absorptionsteil der Reaktionseinheit geleitet und das Reaktionsprodukt wird dort von einem Absorptionsmittel absorbiert. Überschüssiges gas förmiges Edukt wird mittels einer Gasfiltervorrichtung vom Reaktionsprodukt separiert. In der beschriebenen Reaktions einheit liegt dabei ein Druck pl vor. Die Erfindung zeichnet sich dadurch aus, dass das separierte Edukt durch eine Druck mindervorrichtung geleitet wird mit einem Druck p2, der nied riger ist als der Druck pl, in eine zweite Reaktionseinheit eingeleitet .
Der Vorteil des beschriebenen erfinderischen Verfahrens be steht analog zu den Vorteilen, die bereits bezüglich der er finderischen Vorrichtung beschrieben sind, darin, dass eine kontinuierliche Reaktion von gleichgewichtslimitierten Reak tionen stattfinden kann. Dabei kann auf die Verwendung von beweglichen Teilen in der Reaktionseinheit verzichtet werden und das beschriebene Verfahren sowie auch die beschriebene Reaktionskaskade sind dabei für große Einsätze geeignet.
Es wird dabei von einem Edukt gesprochen, das in den Reakti onsteil eingeleitet wird. Grundsätzlich ist die Umwandlung eines einzigen chemischen Stoffes an einer Katalysatorober- fläche in ein oder mehrere Reaktionsprodukte möglich. In ei ner vorteilhaften Ausgestaltungsform der Erfindung wird je doch ein Edukt beziehungsweise ein Eduktgas eingeleitet, das sowohl Kohlendioxid als auch Wasserstoff umfasst und somit aus mindestens zwei chemischen Verbindungen besteht. Als Re aktionsprodukt können eine oder mehrere chemische Verbindun gen entstehen, bei der bereits beschriebenen Synthese aus den Edukten Kohlendioxid und Wasserstoff wird bei geeigneter Wahl des Katalysators Methanol als Reaktionsprodukt entstehen. Bei dem Begriff Edukt und Reaktionsprodukt wird dabei jeweils der Singular und der Plural verstanden.
In der ersten Reaktionseinheit liegt, wie beschrieben, der Druck pl vor. Da es sich um ein nach außen abgeschlossenes System handelt, liegt dieser Druck im Wesentlichen, von pro zesstechnisch bedingten Schwankungen abgesehen, in der gesam ten Reaktionseinheit vor. Somit weist auch das Edukt in der ersten Reaktionseinheit den Druck pl auf. Durch die Druckre duktionsvorrichtung wird der Druck, der auf das Edukt wirkt, verringert, es wird mit dem Druck p2 in die zweite Reaktions einheit eingeleitet, wobei die zweite Reaktionseinheit eben genau bei diesem Druck p2 im Wesentlichen betrieben wird.
Auch hier können selbstverständlich reaktionsbedingte lokale Druckschwankungen Vorkommen. Im Weiteren kann eine dritte Re aktionseinheit vorgesehen sein, die bei einem Druck p3 be trieben wird, wobei der Druck p3 wiederum niedriger als der Druck p2 ist. Dies ist deshalb zweckmäßig, da auch während der Reaktion in der zweiten Reaktionseinheit unverbrauchtes Edukt im Absorptionsteil auftritt, das wiederum mit einem nur geringen Druckverlust in die dritte Reaktionseinheit einge leitet wird. Der Unterschied zwischen den Drücken pl, p2 und p3 beträgt dabei bevorzugt zwischen 0,5 bar und 10 bar.
Grundsätzlich kann die beschriebene Reaktionskaskade eine be liebige Anzahl von Reaktionseinheiten 1 bis n umfassen, wobei sich die Anzahl n der Reaktionskaskaden, in dem das erfin dungsgemäße Verfahren durchgeführt wird, dadurch bestimmt wird, wieviel unverbrauchtes Edukt bei dem jeweiligen Reakti- onsprozess in dem Reaktionsteil übrig bleibt und davon, ob es sich wirtschaftlich lohnt, dieses überschüssige Edukt noch in eine weitere Reaktionseinheit überzuführen. Die n Reaktions einheiten werden dabei mit jeweils fallendem Druck von der ersten bis zur n-ten Reaktionseinheit betrieben.
Dabei ist der Reaktionsteil der Reaktionseinheit bevorzugt rohrförmig ausgestaltet, sodass er von dem Edukt entlang sei ner Längsausdehnung durchströmt wird. Dieses Durchströmen ei nes rohrförmigen Reaktionsteils führt dazu, dass überschüssi ge Edukte und Produkte letztendlich durch das Reaktionsteil geleitet werden und anschließend vom mit Katalysator verse henden Reaktionsteil im Absorptionsteil wieder voneinander getrennt werden können. Ferner ermöglicht die Durchströmung des Reaktionsteiles in Längsrichtung den Verzicht auf bewegte Teile im Reaktionsteil , was dessen Herstellungskosten redu ziert .
Ferner ist es zweckmäßig, dass das Absorptionsmittel, das mit dem oder den Reaktionsprodukten beladen ist, durch einen Ab sorptionsmittelauslass in eine Desorptionseinheit geleitet wird und dort vom Reaktionsprodukt entladen wird. Das entla dene Absorptionsmittel kann im Weiteren wieder in das Absorp tionsteil eingeleitet werden.
Weitere vorteilhafte Ausgestaltungsformen der Erfindung und weitere Merkmale ergeben sich aus den folgenden Zeichnungen. Dabei handelt es sich lediglich um schematische Darstellun gen, die keine Einschränkung des Schutzbereiches darstellen.
Dabei zeigen:
Figur 1 eine Reaktionskaskade zur Umsetzung gleichgewichts limitierter Reaktionen und
Figur 2 eine schematische Darstellung der Aufbereitung des
Absorptionsmittels . Figur 1 zeigt eine schematische Darstellung, die als Beispiel für eine Reaktionskaskade dient, die dazu geeignet ist, gleichgewichtlimitierte Reaktionen, hier dargestellt anhand des Beispieles von Kohlendioxid und Wasserstoff möglichst verlustfrei umzusetzen. Dabei wird an dem beschriebenen Bei spiel Kohlendioxid und Wasserstoff als Edukt beziehungsweise Eduktgas mithilfe eines Kompressors bei erhöhtem Druck, der beispielsweise größer als 30 bar ist, in eine Reaktionsein heit 4 eingeleitet. Genauer gesagt wird das Edukt 18 in einen Reaktionsteil 6 über einen Edukteinlass 10 eingeleitet. In dem Reaktionsteil 6 ist ein katalytisch wirkender Stoff 30 angeordnet. Dieser katalytisch wirkende Stoff 30, der im Wei teren auch als Katalysator 30 bezeichnet wird, kann dabei in verschiedenen Ausgestaltungsformen vorliegen. In einer sehr zweckmäßigen und einfachen Ausgestaltungsform liegt der Kata lysator 30 als Pulverschüttung im Reaktionsteil 6 vor. Grund sätzlich können jedoch auch poröse gesinterte Körper, die den Katalysator 30 zumindest an ihrer Oberfläche enthalten, in das Reaktionsteil 6 eingepasst sein. Somit kann eine defi nierte Oberfläche erzielt werden, die jedoch auch einen höhe ren Kostenaufwand bei der Herstellung des Katalysators 30 er fordert. Der Reaktionsteil 6 ist dabei bevorzugt rohrförmig ausgestaltet, wobei unter rohrförmig verstanden wird, dass das Längen-Breiten-Verhältnis , also das Aspektverhältnis des Reaktionsteils 6 größer als 1 ist, bevorzugt größer als 5 ist .
An einem Ende des Reaktionsteils 6, der dem Edukteinlass 10 gegenüberliegt, ist ein Absorptionsteil 8 angeordnet, wobei der Absorptionsteil 8 und der Reaktionsteil 6 bevorzugt räum lich eng miteinander verbunden sind. Besonders bevorzugt ist der Absorptionsteil 8 direkt an den Reaktionsteil 6 durch ei nen Flansch 42 angeflanscht. Dieser Aufbau der Reaktionsein heit 4 ist besonders kostengünstig auszugestalten. Der Ab sorptionsteil 8 weist dabei bevorzugt eine Gasfiltervorrich tung 32 auf, die beispielsweise in Form einer Sinterplatte oder in Form eines perforierten Rohres ausgestaltet sein kann. In diesem Absorptionsteil befindet sich ferner ein Ab- sorptionsmittel 14. In der Darstellung gemäß Figur 1 ist die Gasfiltervorrichtung 32 vollständig von dem flüssigen Absorp tionsmittel 14 umgeben.
Im Folgenden wird der Reaktionsablauf, der in der Reaktorein heit in den beschriebenen einzelnen Bauteilen stattfindet, am Beispiel des bereits erwähnten Kohlendioxid- und Wasser stoffeduktes beschrieben. Das Gemisch aus Kohlendioxid und Wasserstoff wird in den Reaktionsteil 6, dort insbesondere auf den katalytisch wirkenden Stoff 30 geleitet. Der Kataly sator 30 weist dabei eine Oberfläche auf, die eben kataly tisch wirkt und das Kohlendioxid und Wasserstoff zu Methanol umsetzt. Diese Reaktion weist jedoch ein Gleichgewicht auf, das bereits bei Entstehung von 20 Prozent des Produktes Me thanol eintritt. Um die Reaktionen weiter fortlaufen zu las sen, ist es notwendig, dass an dem vom Reaktionsort, also der Oberfläche des Katalysators 30 das Produkt stets abgeführt wird, und neues Edukt hinzugeführt wird. Dies wird durch das Durchströmen des Eduktes des durch den rohrförmigen Reaktor teil 6 erzielt, wobei jeweils das entstandene Produkt Metha nol, das bei den Prozessbedingungen von etwa 30 bis 50 bar und einer Temperatur von mehr als 200 Grad Celsius flüssig ist, erfolgt. Somit wird durch den Strom des Eduktes 18 auch das Reaktionsprodukt 26 mitgezogen und kontinuierlich aus dem Reaktionsteil 6 in den Absorptionsteil 8 eingeleitet. Dort liegen nun das Reaktionsprodukt 26 und das überschüssige Edukt 14, in Form des Gasgemisches Kohlendioxid und Wasser stoff gemeinsam gasförmig vor. Dieses gasförmige Gemisch aus Edukt 14 und Produkt 26 wird durch die Gasfiltervorrichtung 32 geleitet, wobei das Produkt 26, in dem angegebenen Bei spiel das Methanol durch das Absorptionsmittel 14, in der Re gel oder bevorzugt in Form einer ionischen Flüssigkeit ausge staltet, absorbiert. Die gasförmigen Edukte 18 werden durch das Absorptionsmittel 14 selektiv nicht absorbiert und sam meln sich in einem Gasraum 44 des Absorptionsteils 8. Von dem Gasraum 44 des Absorptionsteils 8 aus ist eine Verbindungs leitung 20 vorgesehen, in der oder an der ein Druckredukti onsventil 16 vorgesehen ist. Das überschüssige Edukt 18, das im Reaktionsteil in Form eines Druckes pl vorliegt, wird durch das Druckreduktionsventil 16 auf einen Druck p2 redu ziert, und in Form eines Eduktes 18' in eine zweite Reakti onseinheit 200 eingeleitet.
In der zweiten Reaktionseinheit 200 liegt im Gegensatz zu der ersten Reaktionseinheit 100 ein Reaktionsdruck p2 vor, der um etwa 2 bar niedriger ist als der Reaktionsdruck pl, mit dem die erste Reaktionseinheit 100 betrieben wird. Die Reduktion des Prozessdruckes p um etwa 2 bar, beispielsweise von 50 bar auf 48 bar führt lediglich zu einem verhältnismäßig kleinen Effizienzverlust bei der Durchführung der gleichgewichtslimi tierten Reaktion, wie sie bereits bezüglich der ersten Reak tionseinheit 100 beschrieben ist. Die Druckreduktion bewirkt jedoch, dass es eben nicht notwendig ist, das wiedergewonnene oder überschüssige Edukt 18 durch einen energetisch aufwendi gen und technisch kostenintensiven Kompressionsvorgang erneut zu komprimieren. Es wird lediglich der Druck in der nächsten Reaktionseinheit angewandt, in dem das Edukt ohnehin schon vorliegt und die beschriebene Reaktion wird erneut mit ge ringfügig veränderten thermodynamischen Parametern durchge führt. Hiermit entsteht eine Reaktionskaskade 2, die mindes tens zwei Reaktionseinheiten 4, 100, 200 aufweist, wobei die endgültige Anzahl n der Reaktionseinheiten 4 durch prozess technische Rahmenbedingungen bestimmt wird und je nach Um satz, Gesamtvolumen der Reaktionseinheiten und Produktbedarf sowie nach wirtschaftlichen Betrachtungen angelegt ist. Dabei ist zu sagen, dass die Ausgestaltung der Reaktionseinheit 4 beziehungsweise 100 und 200 technisch relativ günstig ist, da auf bewegte Teile, beispielsweise wie Rührer, die angetrieben werden müssen und Lagervorrichtungen aufweisen, verzichtet werden kann. In der vorliegenden Ausgestaltungsform gemäß Fi gur 1 kann auf bewegte Teile, abgesehen von dem ersten Kom pressor 40, der das Edukt in die erste Reaktionseinheit 100 komprimiert, verzichtet werden. Die in Figur 1 dargestellte Reaktionskaskade 2 weist in diesem Fall drei Reaktionsteile 4 auf, wobei es sich hier um eine rein beispielhafte schemati sche Darstellung handelt. Ferner sind die Reaktionseinheiten 4, 100, 200 und 300 gleich groß dargestellt. Sie sind auch gleichartig dargestellt. Dies hat den Vorteil, dass eine Se rienfertigung von mehreren Reaktionseinheiten 4 ebenfalls wiederum kostengünstig ausgestaltet sein kann. Grundsätzlich können die Reaktionseinheiten 100, 200, 300 entlang der Kas kade 2 von ihrem Reaktionsvolumen hergesehen verkleinert wer den. Hierbei schrumpft jedoch lediglich das Volumen der Reak tionseinheit beziehungsweise des Reaktionsteiles und gegebe nenfalls auch des Absorptionsteiles 8, jedoch ändert sich dessen Bauart wenig. Das Schrumpfen des Reaktionsvolumen kommt daher, da bei der vorgesehenen Ausgestaltung in die Kaskade lediglich einmal das Edukt 18 eingeleitet wird. Es wird also während des Reaktionsablaufes in den folgenden Re aktionseinheiten 200 und 300 kein weiteres Edukt eingeleitet, da dies einen weiteren energetischen Aufwand durch Kompressi on des Grundeduktes 18 bedeuten würde. Somit nimmt auch in nerhalb der Kaskade 2 bei den weiteren Reaktionseinheiten 200 und 300 das Volumen des zur Verfügung stehenden Eduktes 18 ab, weshalb auch das Reaktionsvolumen im Reaktionsteil 206 und 306 der Reaktionseinheiten 200 und 300 sukzessive redu ziert werden kann.
Die Figur 2 veranschaulicht die Zirkulation des Absorptions mittels 14 und zwar in der Phase, in dem es das Absorptions teil 6 am Absorptionsmittelauslass 22 verlässt. Es ist eine Desorptionseinheit 24 vorgesehen, in dem das mit dem Reakti onsprodukt 26 beladene Absorptionsmittel 14 von diesem be freit wird. Diese sogenannte Regeneration des Absorptionsmit tels 14 kann durch eine Druckerniedrigung und/oder eine Tem peraturerhöhung erfolgen. Auch die Einleitung eines sogenann ten Stripgases zur Desorption kann zweckmäßig sein. Das so vom Absorptionsmittel 14 befreite Gas, das die Reaktionspro dukte 26 enthält, wird im Weiteren in einen Wärmetauscher 38 geleitet, in dem das Reaktionsprodukt 26, beispielsweise Me thanol durch Kondensation von den restlichen gasförmigen Be standteilen, die insbesondere die Eduktgase Kohlendioxid und Wasserstoff enthalten, getrennt wird. Die Reaktionsprodukte, insbesondere das Methanol, das jedoch auch noch Wasser ent- hält, kann zur weiteren Verarbeitung abgeführt werden. Die ebenfalls hieraus zurückgewonnenen Edukte 18 beziehungsweise 18 ' können wieder dem Prozess zugeführt werden, und über den Kompressor 40 in die erste Reaktionseinheit 100 eingeleitet werden. Das entladene Absorptionsmittel, das hier mit der 14' bezeichnet wird, wird temperiert und als unbeladenes Absorp tionsmittel 14 über eine Absorptionsmittelzuführung 36 wieder in den Absorptionsteil 8 eingeführt. Die Reaktion von Kohlendioxid und Wasserstoff zu Methanol und Wasser, die an dem katalytisch wirkenden Stoff 30 im Reakti onsteil 6 abläuft, ist exotherm. Das bedeutet, dass sich der Reaktionsteil 6 erwärmt. Eine Gegenstromkühlung durch eine äußere Wand des Reaktionsteils 6 ist dabei zweckmäßig. Dabei ist der Reaktionsteil 6 in seiner äußeren Hülle bevorzugt doppelwandig ausgeführt. Die hierdurch gewonnene Wärmeenergie kann anderweitig zur Temperierung verwendet werden, bei spielsweise zur Temperierung des Eduktgases 18. Hierzu kann auch die Energie, die das Absorptionsmittel 14 nach dem Ent- laden aufweist, herangezogen werden.
Bezugszeichenliste
2 Reaktorkaskade
4 Reaktoreinheit
6 Reaktionsteil
8 Absorptionsteil
10 Edukteinlass
12 Eduktauslass
14 Absorptionsmittel
16 Druckreduktionsverntil
18 Edukte
20 Verbindungsleitung
100 erste Reaktoreinheit
200 zweite Reaktoreinheit
210 Edukteinlass zu Reaktoreinheit
22 Absorptionsmittelauslass
24 Desorptionseinheit
26 Reaktionsprodukte
28 Reaktionsvolumen
106 Reaktionsteil erste Reaktionseinheit
206 Reaktionsteil zweie Reaktionseinheit
30 katalytisch wirkender Stoff
32 Gasfiltervorrichtung
34 Längsausdehnung Reaktorteil
36 Absorptionsmittelzuführung
38 Wärmetauscher
40 Wärmetauscher
42 Flansch
44 Gasraum gleichartige Reaktor

Claims

Patentansprüche
1. Reaktorkaskade zur Umsetzung gleichgewichtslimitierter Re aktionen mit mindestens zwei Reaktoreinheiten (4) umfassend jeweils einen Reaktionsteil (6) in Form eines Rohrreaktors und jeweils einem Absorptionsteil (8), wobei der Reaktions teil (6) ein Edukteinlass (10) aufweist und der Absorptions teil (8) ein Eduktauslass (12) zur Ableitung überschüssiger Edukte (18) aufweist, wobei eine Verbindungsleitung (20) zwi schen dem Eduktauslass (12) einer ersten Reaktoreinheit (100) und dem Edukteinlass (210) einer zweiten Reaktoreinheit (200) vorgesehen ist, wobei ein Druckreduktionsventil (16) zur Re duktion eines Prozessdruckes p zwischen der ersten Reaktions einheit (100) und der zweiten Reaktoreinheit (200) vorgesehen ist .
2. Reaktorkaskade nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass an einem Ende des Reaktionsteils der Edukteinlass (12) vorgesehen ist und an einem anderen Ende das Absorptionsteil (8) angeordnet ist.
3. Reaktorkaskade nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenn zeichnet, dass der Absorptionsteil (8) neben dem Eduktauslass (12) einen Absorptionsmittelauslass (22) aufweist.
4. Reaktorkaskade nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Absorptionsmittelauslass (22) mit einer Desorptions einheit (24) zur Entladung des Absorptionsmittels (14) von Reaktionsprodukten (26) in Verbindung steht.
5. Reaktorkaskade nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass ein Reaktionsteil (106) der ers ten Reaktoreinheit (100) ein höheres Reaktionsvolumen (28) aufweist als ein Reaktionsteil (206) einer zweiten Reak toreinheit (200) .
6. Reaktorkaskade nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktoreinheiten (4, 100,
200) gleichartig ausgestaltet sind.
7. Reaktorkaskade nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass eine Gasfiltervorrichtung vorge sehen ist, die im Absorptionsteil angeordnet ist.
8. Verfahren zur Durchführung einer gleichgewichtslimitierten Reaktion, wobei ein Edukt (18) in einen Reaktionsteil (6) ei ner Reaktoreinheit (4) geleitet wird, der zumindest teilweise mit einem porösen, katalytisch wirkenden Stoff (30) befüllt ist, der von dem gasförmigen Edukt (18) durchströmt wird, wo bei das Edukt (18) an einer Oberfläche des katalytisch wir kenden Stoffes (30) zumindest teilweise zu einem Reaktions produkt (26) umgesetzt wird, wonach das Reaktionsprodukt (26) und überschüssiges Edukt (18) aus dem Reaktionsteil (6) in ein Absorptionsteil (8) der Reaktoreinheit (4) geleitet wird und das Reaktionsprodukt (26) vom Absorptionsmittel (14) ab sorbiert wird und das überschüssige gasförmige Edukt (18) mittels einer Gasfiltervorrichtung (32) vom Reaktionsprodukt (26) separiert wird und wobei in der Reaktoreinheit (6) ein Druck pl vorliegt, dadurch gekennzeichnet, dass das separier te Edukt (118) durch eine Druckminderungsvorrichtung (16) ge leitet wird und mit einem Druck p2 in eine zweite Reaktorein heit (200) eingeleitet wird, wobei der Druck p2 kleiner ist als der Druck pl .
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die zweite Reaktoreinheit (200) mit dem Druck p2 betrieben wird .
10. Verfahren nach Anspruch 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, dass ein dritte Reaktoreinheit (300) vorgesehen ist, die bei einem Druck p3 betrieben wird, der niedriger ist als der Druck p2.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 10, dadurch ge kennzeichnet, dass eine Reaktorkaskade (2) von mindestens zwei Reaktoreinheiten (4, 100, 200) vorgesehen ist, die aus gehend von der ersten Reaktoreinheit (100) mit einem fallen den Betriebsdruck pn betrieben werden.
12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass das Reaktionsteil (6) rohrförmig ausgestaltet ist und das Re aktionsteil (6) vom Edukt (18) entlang seiner Längsausdehnung (34) durchströmt wird.
13. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 12, dadurch ge kennzeichnet, dass das Reaktionsprodukt (26) Methanol um fasst .
14. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 13, dadurch ge kennzeichnet, dass das Edukt (18) Kohlendioxid und Wasser stoff umfasst.
15. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass mit dem Reaktionsprodukt (26) beladene Absorptionsmittel (14) durch ein Absorptionsmittel auslass (22) in eine Desorptionseinheit (24) geleitet wird und dort vom Reaktionsprodukt (26) entladen wird.
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