EP2876644B1 - Verfahren zur Entsorgung einer radioaktiv kontaminierten wässrigen Salzlösung - Google Patents

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EP2876644B1
EP2876644B1 EP13194136.1A EP13194136A EP2876644B1 EP 2876644 B1 EP2876644 B1 EP 2876644B1 EP 13194136 A EP13194136 A EP 13194136A EP 2876644 B1 EP2876644 B1 EP 2876644B1
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salt solution
hydrated lime
dolomitic
sodium chloride
dolomitic hydrated
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Steffen Oehmigen
Ulrich Scherer
Frank Ambos
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/06—Processing
    • G21F9/16—Processing by fixation in stable solid media
    • G21F9/162—Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix, e.g. clays, zeolites

Definitions

  • the invention relates to a method for disposing of a radioactively contaminated aqueous salt solution or brine. It is within the scope of the invention that the radioactively contaminated aqueous salt solution is converted into a solid or substantially into a solid.
  • Radioactively contaminated aqueous salt solutions are formed in particular during the storage or disposal of radioactive waste in the soil.
  • Such repositories are often former mines or salt mines.
  • the contaminated salt solutions or brines must be disposed of or converted into a non-critical state. From practice, it has hitherto been known, inter alia, to dry the radioactively contaminated solutions or alkalis. This involves a disadvantageously long drying time and high costs. Furthermore, it is known to solidify the radioactively contaminated salt solutions using concrete.
  • the WO 2006/082346 describes, for example, the solidification of radioactively contaminated salt solutions by a hydraulic binder based on blast furnace ash. This disadvantageous bulky products and this process is complicated and also very expensive. In contrast, the invention is the technical problem of providing a method for the disposal of radioactively contaminated aqueous salt solutions, in which the disadvantages described above can be effectively avoided.
  • the invention teaches a method for the disposal of a radioactively contaminated aqueous salt solution or brine - in particular a saturated radioactively contaminated aqueous salt solution or brine - wherein the salt solution contains magnesium chloride as the main constituent and also magnesium sulfate and sodium chloride, wherein for solidifying the salt solution Dolomitkalkhydrat is added to the solution, so that a solidified product or intermediate product is formed.
  • the solidified product / intermediate product can be stored or fed to the final disposal.
  • a solid radioactive waste is produced in comparison with, for example, known cementing processes with a smaller increase in the volume of waste. Furthermore, additional adverse radioactive by-products - as in the known drying methods - not produced.
  • the aqueous salt solution is a typical saline solution, especially in salt mines or the like.
  • salt solution is here and below also shortened the term solution used.
  • the fact that the salt solution contains magnesium chloride as the main constituent means in the context of the invention, in particular, that the solution contains more than 40% by weight, preferably more than 50% by weight, of magnesium chloride.
  • dolomitic lime hydrate is used as a binder for solidifying the salt solution. Dolomitic lime hydrate consists predominantly of calcium hydroxide and magnesium hydroxide.
  • the radioactively contaminated aqueous salt solution treated according to the invention contains 200 to 800 g / l of magnesium chloride, 20 to 50 g / l of magnesium sulfate and 5 to 11 g / l, preferably 6 to 10 g / l of sodium chloride.
  • the salt solution contains 220 to 720 g / l of magnesium chloride, 25 to 45 g / l of magnesium sulfate and 7 to 9 g / l of sodium chloride.
  • the amounts are based on a temperature of 30 ° C and normal pressure.
  • the dolomitic hydrated lime is added with the proviso that the salt solution contains more than 9% by weight and preferably less than 18% by weight of dolomitic lime hydrate. It is recommended that dolomitic hydrated lime be supplied with the proviso that the salt solution between 11 and 15 wt .-%, preferably between 11.5 and 14.5 wt .-% and particularly preferably between 12 and 13.5 wt .-% Contains dolomitic hydrated lime.
  • the invention is based on the finding that a surprisingly small amount of dolomitic lime hydrate is sufficient for the success of the invention. This solidification products are obtained with advantageously low volume.
  • a highly recommended embodiment of the invention is characterized in that the addition of the Dolomitkalkhydrats and preferably also the final solidification of the salt solution at a temperature of 30 ° C or at a temperature of about 30 ° C is performed.
  • the salt solution is tempered in the addition of the dolomitic and preferably also in the further solidification, for example, tempered in a thermostatic bath.
  • the salt solution or after adding the Dolomitkalkhydrats resulting suspension stirred at least during the addition of the dolomitric.
  • the dolomitic hydrated lime is slowly stirred into the salt solution and in particular within 2 to 8 minutes, preferably within 3 to 7 minutes and, for example, within 5 minutes of the solution is added.
  • the salt solution is preferably stirred continuously during the addition. It is within the scope of the invention that the salt solution is stirred up to 45 minutes, in particular up to 30 minutes, from the beginning of the addition of the dolomitic lime hydrate. It is also within the scope of the invention that at least immediately thereafter, the salt solution or the resulting suspension is no longer stirred.
  • a preferred embodiment of the process according to the invention is characterized in that the salt solution or the suspension resulting therefrom is stirred at least once 2 to 8 hours after the addition of the dolomitic lime hydrate, preferably 3 to 6 hours after the addition of the dolomitic lime hydrate.
  • One embodiment variant is characterized in that the salt solution or the suspension resulting therefrom is stirred once after 3.5 to 4.5 hours, for example after 4 hours.
  • the salt solution or suspension is transferred after stirring or after the last stirring in a storable / reusable container.
  • the salt solution or the suspension hardens within 20 to 30 hours after the addition of the dolomitic lime hydrate, in particular within 22 to 26 hours after the addition of the dolomitic lime hydrate. It is also within the scope of the invention that the hardened / solidified salt solution or the cured / solidified end product has only a slightly larger volume than the original one Saline. In particular, the volume of the resulting solid is only about 5% larger than the salt solution originally used.
  • the sodium chloride is in the form of rock salt and saline in the saline solution.
  • Rock salt consists predominantly of sodium chloride, but also contains traces of calcium sulfate and the like salts.
  • the radioactively contaminated aqueous saline solution contains 5.2 to 5.6 g / l rock salt and 2 to 3 g / l of saline.
  • the invention is based on the finding that a very effective and inexpensive disposal of radioactively contaminated aqueous salt solutions or brines is possible with the method according to the invention.
  • the curing reaction or solidification reaction proceeds as an endothermic reaction and thus is optimally controllable.
  • Other reactions for the disposal of contaminated aqueous salt solutions are disadvantageously exothermic or highly exothermic.
  • a further advantage is that the solidification reaction at normal temperatures - in particular at 30 ° C - can be performed.
  • the solidified / cured end product has a relatively small volume and thus can be stored or re-stored without problems or relatively easily. It should also be emphasized that the hardening or solidification of the radioactively contaminated aqueous salt solution can be realized in a relatively short period of time.
  • the method according to the invention provides a rapid volume-optimized conditioning method and, moreover, with relatively low costs is feasible. Disadvantageous accompanying phenomena due to chemical waste products or the like can not be observed.
  • aqueous saline solution containing 468 g / L magnesium chloride, 35.6 g / L magnesium sulfate, 5.4 g / L sodium chloride and 2.5 g / L rock salt was used.
  • This aqueous salt solution was heated to 30.5 ° C. in a thermostatic bath.
  • dolomitic hydrated lime was added as a binder within about 5 minutes and then continuously stirred at 125 rpm for 30 minutes.
  • a first sample contained 10% by weight of dolomitic lime hydrate. After about 24 hours, the saline solution was largely solidified. Only a small amount of liquid was still recognizable as supernatant.
  • a second sample contained 13% by weight of dolomitic lime hydrate. About 5 hours after stirring the binder, the sample was slurried by panning. After 24 hours, no more liquid was visible above the solidified saline solution or above the solidified mass.

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Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entsorgung einer radioaktiv kontaminierten wässrigen Salzlösung bzw. Salzlauge. Es liegt im Rahmen der Erfindung, dass die radioaktiv kontaminierte wässrige Salzlösung in einen Feststoff bzw. im Wesentlichen in einen Feststoff überführt wird.
  • Radioaktiv kontaminierte wässrige Salzlösungen entstehen insbesondere bei der Lagerung bzw. Endlagerung radioaktiver Abfälle im Erdboden. Bei derartigen Endlagerstätten handelt es sich häufig um ehemalige Bergwerke bzw. Salzbergwerke. Wenn Wasser in ein solches Bergwerk bzw. Salzbergwerk mit darin gelagerten radioaktiven Abfällen eintritt, ist es nicht ausgeschlossen, dass radiaktiv kontaminierte wässrige Salzlösungen entstehen. In einem solchen Fall müssen die kontaminierten Salzlösungen bzw. Salzlaugen entsorgt werden bzw. in einen unkritischen Zustand überführt werden.
    Aus der Praxis ist es bislang u. a. bekannt die radioaktiv kontaminierten Lösungen bzw. Laugen zu trocknen. Damit sind eine nachteilhaft lange Trocknungszeit sowie hohe Kosten verbunden. Weiterhin ist es bekannt die radioaktiv kontaminierten Salzlösungen mit Hilfe von Beton zu verfestigen. Die WO 2006/082346 beschreibt beispielsweise die Verfestigung radioaktiv kontaminierter Salzlösungen durch ein hydraulisches Bindemittel auf Basis von Hochofenasche. Dabei fallen nachteilhaft voluminöse Produkte an und dieses Verfahren ist aufwendig und ebenfalls sehr kostspielig.
    Demgegenüber liegt der Erfindung das technische Problem zugrunde, ein Verfahren zur Entsorgung von radioaktiv kontaminierten wässrigen Salzlösungen anzugeben, bei dem die vorstehend beschriebenen Nachteile effektiv vermieden werden können.
  • Zur Lösung dieses technischen Problems lehrt die Erfindung ein Verfahren zur Entsorgung einer radioaktiv kontaminierten wässrigen Salzlösung bzw. Salzlauge - insbesondere einer gesättigten radioaktiv kontaminierten wässrigen Salzlösung bzw. Salzlauge - wobei die Salzlösung Magnesiumchlorid als Hauptbestandteil sowie zudem Magnesiumsulfat und Natriumchlorid enthält, wobei zur Verfestigung der Salzlösung Dolomitkalkhydrat zu der Lösung gegeben wird, so dass ein verfestigtes Produkt bzw. Zwischenprodukt entsteht. - Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform kann das verfestigte Produkt/Zwischenprodukt endgelagert werden bzw. der Endlagerung zugeführt werden. - Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren entsteht ein fester radioaktiver Abfall und zwar im Vergleich zu beispielsweise bekannten Zementierungsverfahren mit einer geringeren Vergrößerung des Abfallvolumens. Weiterhin werden zusätzliche nachteilige radioaktive Nebenprodukte - wie bei den bekannten Trocknungsverfahren - nicht erzeugt.
  • Bei der wässrigen Salzlösung handelt es sich um eine typische, insbesondere in Salzbergwerken oder dgl. vorkommende Salzlösung. Statt des Begriffes Salzlösung wird hier und nachfolgend auch verkürzt der Begriff Lösung verwendet. Dass die Salzlösung Magnesiumchlorid als Hauptbestandteil enthält, meint im Rahmen der Erfindung insbesondere, dass die Lösung mehr als 40 Gew.-%, bevorzugt mehr als 50 Gew.-% Magnesiumchlorid enthält. Es liegt im Rahmen der Erfindung, dass Dolomitkalkhydrat als Bindemittel zur Verfestigung der Salzlösung eingesetzt wird. Dolomitkalkhydrat besteht überwiegend aus Calciumhydroxid und Magnesiumhydroxid.
  • Es liegt weiterhin im Rahmen der Erfindung, dass die erfindungsgemäß behandelte radioaktiv kontaminierte wässrige Salzlösung 200 bis 800 g/l Magnesiumchlorid, 20 bis 50 g/l Magnesiumsulfat und 5 bis 11 g/l, bevorzugt 6 bis 10 g/l Natriumchlorid enthält. Nach besonders bevorzugter Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens enthält die Salzlösung 220 bis 720 g/l Magnesiumchlorid, 25 bis 45 g/l Magnesiumsulfat und 7 bis 9 g/l Natriumchlorid. Die Mengenangaben beziehen sich dabei insbesondere auf eine Temperatur von 30°C und auf Normaldruck.
  • Zweckmäßigerweise wird das Dolomitkalkhydrat mit der Maßgabe zugefügt, dass die Salzlösung über 9 Gew.-% und bevorzugt unter 18 Gew.-% Dolomitkalkhydrat enthält. Es empfiehlt sich, dass Dolomitkalkhydrat mit der Maßgabe zugeführt wird, dass die Salzlösung zwischen 11 und 15 Gew.-%, bevorzugt zwischen 11,5 und 14,5 Gew.-% und besonders bevorzugt zwischen 12 und 13,5 Gew.-% Dolomitkalkhydrat enthält. Der Erfindung liegt insoweit die Erkenntnis zugrunde, dass für den erfindungsgemäßen Erfolg eine überraschend geringe Menge an Dolomitkalkhydrat ausreicht. Dabei werden Verfestigungsprodukte mit vorteilhaft geringem Volumen erhalten.
  • Nach bewährter Ausführungsform der Erfindung wird die Zugabe des Dolomitkalkhydrats und zweckmäßigerweise auch die anschließende Verfestigung der Salzlösung bei einer Temperatur kleiner 50°C, vorzugsweise kleiner 40°C und besonders bevorzugt bei einer Temperatur von 25 bis 35°C durchgeführt. Eine sehr empfohlene Ausführungsform der Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass die Zugabe des Dolomitkalkhydrats und vorzugsweise auch die ansschließende Verfestigung der Salzlösung bei einer Temperatur von 30°C bzw. bei einer Temperatur von etwa 30°C durchgeführt wird. Zweckmäßigerweise wird die Salzlösung bei der Zugabe des Dolomitkalkhydrats und bevorzugt auch bei der weiteren Verfestigung temperiert, beispielsweise in einem Thermostatbad temperiert.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens wird die Salzlösung bzw. die nach Zugabe des Dolomitkalkhydrats resultierende Suspension zumindest während der Zugabe des Dolomitkalkhydrats gerührt. Es liegt dabei im Rahmen der Erfindung, dass das Dolomitkalkhydrat langsam in die Salzlösung eingerührt wird und insbesondere innerhalb von 2 bis 8 Minuten, bevorzugt innerhalb von 3 bis 7 Minuten und beispielsweise innerhalb von 5 Minuten der Lösung zugefügt wird. Dabei wird die Salzlösung während der Zugabe bevorzugt kontinuierlich gerührt. Es liegt im Rahmen der Erfindung, dass die Salzlösung ab Beginn der Zugabe des Dolomitkalkhydrats bis zu 45 Minuten, insbesondere bis zu 30 Minuten gerührt wird. Es liegt weiterhin im Rahmen der Erfindung, dass zumindest unmittelbar danach die Salzlösung bzw. die resultierende Suspension nicht mehr gerührt wird.
  • Eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens ist dadurch gekennzeichnet, dass die Salzlösung bzw. die daraus resultierende Suspension 2 bis 8 Stunden nach der Zugabe des Dolomitkalkhydrats, vorzugsweise 3 bis 6 Stunden nach der Zugabe des Dolomitkalkhydrats zumindest einmal aufgerührt wird. Eine Ausführungsvariante zeichnet sich dadurch aus, dass die Salzlösung bzw. die daraus resultierende Suspension nach 3,5 bis 4,5 Stunden, beispielsweise nach 4 Stunden einmal aufgerührt wird. Vorzugsweise wird die Salzlösung bzw. Suspension nach dem Aufrühren bzw. nach dem letzten Aufrühren in ein lagerfähiges/endlagerfähiges Gebinde überführt.
  • Es liegt im Rahmen der Erfindung, dass die Salzlösung bzw. die Suspension innerhalb von 20 bis 30 Stunden nach der Zugabe des Dolomitkalkhydrats, insbesondere innerhalb von 22 bis 26 Stunden nach der Zugabe des Dolomitkalkhydrats aushärtet. Es liegt weiterhin im Rahmen der Erfindung, dass die ausgehärtete/verfestigte Salzlösung bzw. das ausgehärtete/verfestigte Endprodukt ein lediglich geringfügig größeres Volumen hat als die ursprüngliche Salzlösung. Dabei ist das Volumen des resultierenden Feststoffes insbesondere um lediglich ungefähr 5% größer als die ursprünglich eingesetzte Salzlösung.
  • Zweckmäßigerweise ist das Natriumchlorid in Form von Steinsalz und Kochsalz in der Salzlösung enthalten. Steinsalz besteht überwiegend aus Natriumchlorid, enthält jedoch auch Spuren von Calciumsulfat und dergleichen Salzen. Vorzugsweise enthält die radioaktiv kontaminierte wässrige Salzlösung 5,2 bis 5,6 g/l Steinsalz und 2 bis 3 g/l Kochsalz.
  • Der Erfindung liegt die Erkenntnis zugrunde, dass mit dem erfindungsgemäßen Verfahren eine sehr effektive und wenig aufwendige Entsorgung von radioaktiv kontaminierten wässrigen Salzlösungen bzw. Salzlaugen möglich ist. Zunächst ist es überraschend, dass mit relativ geringen Mengen Dolomitkalkhydrat ein verhältnismäßig großer Anteil von wässriger Salzlösung verfestigt werden kann. Weiterhin ist von Vorteil, dass die Aushärtreaktion bzw. Verfestigungsreaktion als endotherme Reaktion abläuft und somit optimal kontrollierbar ist. Andere Reaktionen zur Entsorgung von kontaminierten wässrigen Salzlösungen laufen in nachteilhafter Weise exotherm bzw. stark exotherm ab. Vorteilhaft ist fernerhin, dass die Verfestigungsreaktion bei üblichen Temperaturen - insbesondere bei 30°C - durchgeführt werden kann. Hervorzuheben ist außerdem, dass im Gegensatz zu aus der Praxis bekannten Maßnahmen das verfestige/ausgehärtete Endprodukt ein relativ geringes Volumen aufweist und somit problemlos bzw. relativ problemlos lagerbar bzw. endlagerbar ist. Zu betonen ist weiterhin, dass die Aushärtung bzw. Verfestigung der radioaktiv kontaminierten wässrigen Salzlösung in einem verhältnismäßig kurzen Zeitraum realisiert werden kann. Zusammenfassend ist festzustellen, dass das erfindungsgemäße Verfahren ein schnelles volumenoptimiertes Konditionierungsverfahren zur Verfügung stellt und im Übrigen mit relativ geringen Kosten durchführbar ist. Nachteilhafte Begleiterscheinungen durch chemische Abfallprodukte oder dergleichen sind nicht zu beobachten.
  • Nachfolgend wird die Erfindung anhand eines Ausführungsbeispiels näher erläutert.
    • Ausführungsbeispiel:
  • Es wurde eine wässrige Salzlösung eingesetzt, die 468 g/l Magnesiumchlorid, 35,6 g/l Magnesiumsulfat, 5,4 g/l Kochsalz und 2,5 g/l Steinsalz enthielt. Diese wässrige Salzlösung wurde in einem Thermostatbad auf 30,5°C temperiert. In 200 ml der Lösung wurde Dolomitkalkhydrat als Bindemittel innerhalb etwa 5 Minuten eingetragen und dabei bzw. danach für 30 Minuten bei 125 rpm kontinuierlich gerührt.
  • Eine erste Probe enthielt 10 Gew.-% Dolomitkalkhydrat. Nach etwa 24 Stunden war die Salzlösung größtenteils verfestigt. Lediglich eine geringe Flüssigkeitsmenge war als Überstand noch erkennbar.
  • Eine zweite Probe enthielt 13 Gew.-% Dolomitkalkhydrat. Etwa 5 Stunden nach dem Einrühren des Bindemittels wurde die Probe durch Schwenken aufgeschlämmt. Nach 24 Stunden war keine Flüssigkeit mehr über der verfestigten Salzlösung bzw. über der verfestigten Masse erkennbar.

Claims (10)

  1. Verfahren zur Entsorgung einer radioaktiv kontaminierten wässrigen Salzlösung, insbesondere einer gesättigten Salzlösung, wobei die Salzlösung Magnesiumchlorid als Hauptbestandteil sowie zudem Magnesiumsulfat und Natriumchlorid enthält, wobei zur Verfestigung der Salzlösung Dolomitkalkhydrat zu der Lösung gegeben wird, so dass ein verfestigtes Produkt bzw. Zwischenprodukt entsteht.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei Magnesiumchlorid in einer Menge von 200 bis 800 g/l, Magnesiumsulfat in einer Menge von 20 bis 50 g/l und Natriumchlorid in einer Menge von 5 bis 11 g/l, bevorzugt in einer Menge von 6 bis 10 g/l enthalten ist.
  3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, wobei die Salzlösung 220 bis 720 g/l Magnesiumchlorid, 25 bis 45 g/l Magnesiumsulfat und 7 bis 9 g/l Natriumchlorid enthält.
  4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei Dolomitkalkhydrat mit der Maßgabe zugefügt wird, dass die Salzlösung über 9 Gew.-% und bevorzugt unter 18 Gew.-% Dolomitkalkhydrat enthält.
  5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei Dolomitkalkhydrat mit der Maßgabe zugeführt wird, dass die Salzlösung zwischen 11 und 15 Gew.-% Dolomitkalkhydrat enthält.
  6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei die Zugabe von Dolomitkalkhydrat und zweckmäßigerweise auch die Verfestigung der Salzlösung bei einer Temperatur kleiner 50°C, vorzugweise kleiner 40°C und besonders bevorzugt bei einer Temperatur von 25 bis 35°C durchgeführt wird.
  7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei die Salzlösung bzw. die resultierende Suspension zumindest während der Zugabe des Dolomitkalkhydrats gerührt wird.
  8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei die Salzlösung bzw. die resultierende Suspension 2 bis 8 Stunden, vorzugsweise 3 bis 6 Stunden nach der Zugabe des Dolomitkalkhydrats zumindest einmal aufgerührt bzw. wieder aufgerührt wird.
  9. Verfahren nach Anspruch 8, wobei die Salzlösung bzw. die Suspension nach dem Aufrühren bzw. nach dem letzten Aufrühren in ein lagerfähiges bzw. endlagerfähiges Gebinde überführt wird.
  10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, wobei das Natriumchlorid in Form von Steinsalz und Kochsalz in der Salzlösung enthalten ist.
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