EP2460026A1 - Procédé de caractérisation d'une batterie électrique - Google Patents

Procédé de caractérisation d'une batterie électrique

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EP2460026A1
EP2460026A1 EP10739554A EP10739554A EP2460026A1 EP 2460026 A1 EP2460026 A1 EP 2460026A1 EP 10739554 A EP10739554 A EP 10739554A EP 10739554 A EP10739554 A EP 10739554A EP 2460026 A1 EP2460026 A1 EP 2460026A1
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EP
European Patent Office
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battery
state
specified
charge
discharge
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP10739554A
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German (de)
English (en)
Inventor
Trung-Kien Dong
Angel Zhivkov Kirchev
Florence Mattera
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Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Original Assignee
Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
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Publication date
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Withdrawn legal-status Critical Current

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    • G01R—MEASURING ELECTRIC VARIABLES; MEASURING MAGNETIC VARIABLES
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    • G01R31/36—Arrangements for testing, measuring or monitoring the electrical condition of accumulators or electric batteries, e.g. capacity or state of charge [SoC]
    • G01R31/367—Software therefor, e.g. for battery testing using modelling or look-up tables
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
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    • G01R31/36—Arrangements for testing, measuring or monitoring the electrical condition of accumulators or electric batteries, e.g. capacity or state of charge [SoC]
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    • G01R—MEASURING ELECTRIC VARIABLES; MEASURING MAGNETIC VARIABLES
    • G01R27/00—Arrangements for measuring resistance, reactance, impedance, or electric characteristics derived therefrom
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    • G01R—MEASURING ELECTRIC VARIABLES; MEASURING MAGNETIC VARIABLES
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    • G01R31/382—Arrangements for monitoring battery or accumulator variables, e.g. SoC
    • G01R31/3835—Arrangements for monitoring battery or accumulator variables, e.g. SoC involving only voltage measurements
    • G—PHYSICS
    • G16—INFORMATION AND COMMUNICATION TECHNOLOGY [ICT] SPECIALLY ADAPTED FOR SPECIFIC APPLICATION FIELDS
    • G16Z—INFORMATION AND COMMUNICATION TECHNOLOGY [ICT] SPECIALLY ADAPTED FOR SPECIFIC APPLICATION FIELDS, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • G16Z99/00—Subject matter not provided for in other main groups of this subclass
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the subject of the present invention is a method of characterizing an electric battery.
  • An electric battery can be represented by a model composed of simple elements (resistors, inductors, capacitors or more generally constant phase elements) which indicate the electrical and electrochemical properties of the battery and its electrical connections.
  • simple elements resistors, inductors, capacitors or more generally constant phase elements
  • the elements of the modeling circuit are preponderant at different frequencies and can be characterized by impedance spectroscopy methods.
  • the analysis must, however, be continued up to frequencies of the millihertz order, which imposes long analysis times; however, the analysis requires a quasi-stationary state of the battery, which is not realized when the spectroscopy has to be done in fast charge or discharge mode, since one can not neglect the variations of state of charge between the beginning and end of the measurements with long durations and that the parameters of the battery vary with the state of charge.
  • US 6,160,382 A and US 7,062,390 B2 are in the technical field.
  • a model of Lithium ion battery is described in "Effect of an additive to polysiloxane-based electrolyte on passive film formation on graphite electrode,” by Nakahara et al, Journal of Power Sources, 158 (2006), p.600-607; and another in “Modeling battery behavior for accurate state-of-charge indication,” by Pop et al., Journal of Electrochemical Society, 153 (11) (2006) p. A 2013-A 2022.
  • a main object of the invention is therefore to improve the determination of the model of a battery, in particular for battery speeds corresponding to large charging and discharging currents.
  • it concerns in a general form a method of characterizing a battery provided with electrical connections to its terminals, comprising a modeling of said battery and a determination of a resistance belonging to said modeling and corresponding to a transfer resistor. charging on the surface of said electrodes for a specified rate and a specified state of the battery, the specified rate corresponding to a specified charge or discharge current of the battery and the specified state to a specified charge or discharge state of the battery.
  • battery for the specified scheme
  • said determination comprising preliminary steps:
  • the fast charging or discharging regimes are the operating modes of the battery which cause a not inconsiderable change in its state of charge during a measurement of its parameters by spectroscopy over a range including the low frequencies, and the essentially stationary regimes are the others.
  • the limit can not be fixed with a sharpness but it can be located towards discharge currents of C N / 5h or of C N / 50h for example.
  • FIG. 1 represents an equivalent electric circuit of a lithium-ion battery
  • FIG. 2 represents an equivalent electric circuit of this battery without considering a diffusion phenomenon
  • FIG. 3 represents a result of impedance spectroscopy of the battery
  • Figures 4 and 5 show voltages measured across the battery at various charging or fast discharge regimes
  • Figures 6 and 7 show the overvoltages of the double layer of the electrodes in the same regimes of charge and fast discharge
  • FIGS. 8, 9, 10 and 11 represent the curves of the variables R tc and T di calculated according to the invention in said fast charge or fast discharge regimes
  • Figures 12 and 13 show comparisons between the calculated and simulated double-layer surge using the electrical circuit of Figure 2
  • Fig. 14 shows an improved equivalent electrical circuit for modeling the battery
  • FIGS. 15 and 16 show a comparison between the calculated double-layer overvoltage and the simulation under load or discharge conditions using the circuit of FIG. 14
  • Figures 17 and 18 show the additional resistance values calculated in fast charging regimes.
  • FIG. 1 shows a model of the battery.
  • L is the inductance of the electrical connections at the battery terminals
  • R is the sum of the internal resistance (of the accumulator part) and the resistance of the electrical connections to the terminals of the battery.
  • R f and CPE f in parallel represent the behavior of the passive layer on the surface of the anode, thus comprising a resistive element and a constant phase element.
  • R tc and CPE dl represent the charge transfer resistance and the double layer behavior on the surface of the electrodes; finally, Zw is the impedance of diffusion or the impedance of Warburg. The latter is also often neglected, and modeling becomes consistent with Figure 2.
  • Figure 3 shows a typical result of measuring the impedance of the battery in spectroscopic analysis as a function of frequency; the real part of the impedance corresponds to the horizontal axis, the imaginary part to the vertical axis.
  • the influence of the inductance L can be recognized in the lower part of the graph, between 2 KHz and 65 KHz; it is a line parallel to the imaginary axis.
  • the resistance R corresponds to the point of intersection II between the graph and the real axis at about 2 KHz.
  • the contribution of R f and CPE f corresponds at the III portion between 1 Hz and 2 KHz and corresponds to a small irregular semicircle not far from the real axis.
  • the contribution of R tc and CPE d i appears in the following portion IV between 1 Hz and 2 mHz, and corresponds to a curve approximately quarter of a circle larger than the previous one.
  • the contribution of the diffusion impedance is finally expressed at the very low frequencies, below 2 mHz, and corresponds to the V portion.
  • the curve was obtained by spectroscopy, and the points by an adjustment of the parameters of the model, which demonstrates its validity by the quality of the correlation.
  • the diffusion impedance is often neglected in the model, spectroscopy may have to be applied at the low frequency side up to about 2 mHz.
  • the duration of the measurement is about 40 minutes then.
  • the measurements are then limited to essentially stationary states of the battery charge, with a charging and discharging rate slower than C N / 50h where C N is the nominal charge of the battery expressed in ampere-hours or in the absence of charging or discharging current.
  • Other methods already proposed, such as Fourier and Laplace transformations make it possible to reduce the measurement time from 40min to 500s and 150s respectively, which allows reliable measurements with faster charging and discharging regimes, but still limited to about C N / 5h.
  • the parameters L and R, R f and CPEf are characterized at high frequency.
  • X ' (t) 100% - X + (t).
  • X + (t) and X ⁇ (t) are respectively state of charge and discharge depth of the battery, expressed as a percentage. Load states and discharge depths actually apply to identical states of the battery, but which are observed respectively in charging and discharging processes thereof.
  • X 0 + is an initial state of charge. i, expressed in amperes, is the battery current. t is the time, expressed in seconds. It is recalled that C N is the nominal capacity of the battery expressed in amperes-hours. The state of total charge
  • a first step of the invention is to bring the battery to a state of charge (or discharge) determined from the state of maximum charge (or the state of maximum discharge) obtained as above. After a sufficient rest, the voltage across the open circuit battery is then measured to approximately determine the equilibrium potential as a function of the state of charge or as the case may be depending on the state of discharge also called depth of discharge. discharge.
  • the values of R tc and T di are obtained at zero (or essentially static) battery current, as a function of the state of charge or of discharge, as well as the values of the other parameters L r , R f , T f and P d i.
  • the voltage curves as a function of the discharge state are also obtained for the fast charging or discharging regimes is interested, with currents of C / 5h, C / 2h, C / 46min for example, the curves of Figure 4 and Figure 5 are then obtained.
  • the notation X j (XJ) means that the relation is valid indifferently in a process of charge or discharge.
  • U denotes the double-layer overvoltage, in the load state XJ or in the discharge depth XJ.
  • U 1 is the voltage across the battery at the same state of charge by applying current I;
  • PE [Xj (XJ)] is the equilibrium potential of the battery at the same state of charge and discharge; in fact, it corresponds to the value measured during the test, in essentially stationary or essentially zero-current regimes;
  • the term (R + R f ) I can be easily calculated since the resistances have been determined by impedance spectroscopy, and I is chosen by the user.
  • the parameter R ' C for the charging or discharging current regime I, in the state of charge X 7 + or in the discharge depth XJ, can then be determined by the following relation:
  • U d1l expressed in volts, is the double-layer overvoltage under I load or discharge regime, calculated using the previous equation, here at a state of charge or depth of discharge of 50%; other intermediate values between full charge and full discharge would be permissible, the curves of Figures 4 and 5 showing that this voltage is constant over a large area.
  • R ° c at the denominator is the value of R tc at the essentially stationary regime and the same state of charge or discharge of 50%.
  • R ° c in the numerator is the value of Rtc in essentially stationary mode and at a state of charge (or a depth of discharge) X 0 or
  • Figures 6 and 7 correspond to measurements of U d ' l in charge and in discharge;
  • Figures 8 and 9 correspond to curves of R tc and T dl load;
  • Figures 10 and 11 correspond to the same curves in discharge.
  • FIGS. 15 and 16 give the respective curves in the case of a load and a discharge. There is a noticeable inconsistency at the beginning of the charge or at the end of the discharge, where the surge obtained by calculation has an almost vertical variation. This phenomenon can be modeled by the temporary appearance of a resistance during a short time. It is therefore proposed to complete the model of FIGS. 1 or 2 by an additional resistance according to FIG. 14. Perfect concordance is then obtained at these extreme states, which are expressed in FIGS. 15 and 16.
  • This resistance could concern the beginning of a de-intercalation of the Li + ions of the cathode material at the beginning of the charge and the end of the intercalation of the Li + ions with the material of the cathode at the end of the discharge, in the case of a lithium-ion battery.
  • This resistance can be calculated approximately by the following relation
  • Tests have given an almost perfect concordance with the above modeling, as well for constant intensity loading and unloading (the comparisons then focused on voltage curves as a function of state of charge or discharge). 'charging or discharging at constant voltage (the comparisons then focused on load or discharge intensity curves as a function of the state of charge or discharge), or for more complex processes with varying intensity or voltage may include charging or discharging alternatives.
  • the errors have at worst been 2%, and much less in most cases.

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Abstract

On s'intéresse à une détermination de paramètres particuliers de modélisation d'une batterie telle qu'une batterie lithium-ion (la résistance de transfert de charge Rtc et le comportement de double couche CPEdl à la surface des connexions électriques) en extrapolant des résultats obtenus en régime stationnaire (sans courant de charge ni de décharge) à des régimes de charge ou décharge rapide, où les mesures classiques sont trop lentes puisque ces paramètres varient en fonction de l'état de charge ou de décharge. Une amélioration du modèle électrique classique de la batterie est aussi proposée.

Description

PROCEDE DE CARACTERISATION D'UNE BATTERIE ELECTRIQUE
DESCRIPTION
Le sujet de l'invention présente est un procédé de caractérisation d'une batterie électrique.
Une batterie électrique peut être représentée par un modèle composé d'éléments simples (résistances, inductances, condensateurs ou plus généralement éléments à phase constante) qui indiquent les propriétés électriques et électrochimiques de la batterie et de ses connexions électriques. La connaissance de ce modèle permet entre autres de prévoir l'évolution de la tension aux bornes de la batterie et l'état de charge de la batterie en fonction du temps .
Les éléments du circuit de modélisation sont prépondérants à des fréquences différentes et peuvent être caractérisés par des procédés de spectroscopie d'impédance. L'analyse doit toutefois être poursuivie jusqu'à des fréquences de l'ordre du millihertz, ce qui impose des durées d'analyses longues ; or l'analyse exige un état quasi stationnaire de la batterie, qui n'est pas réalisé quand la spectroscopie doit être faite en régime de charge ou de décharge rapide, puisqu'on ne peut plus négliger les variations d'état de charge entre le début et la fin des mesures avec des durées longues et que les paramètres de la batterie varient avec l'état de charge .
Les brevets US 6 160 382 A et US 7 062 390 B2 appartiennent au domaine technique. Un modèle de batterie lithium-ion est décrit dans « Effect of an additive to polysiloxane-based electrolyte on passive film formation on a graphite électrode », par Nakahara et autres, Journal of Power Sources, 158 (2006), p.600- 607 ; et un autre dans « Modeling battery behavior for accurate state-of-charge indication », par Pop et autres, Journal of Electrochemical Society, 153 (11) (2006) p. A 2013-A 2022.
Un objet principal de l'invention est donc d'améliorer la détermination du modèle d'une batterie, notamment pour des régimes de la batterie correspondant à des courants de charge et de décharge importants. Pour résumer, elle concerne sous une forme générale un procédé de caractérisation d'une batterie munie de connexions électriques à ses bornes, comprenant une modélisation de ladite batterie et une détermination d'une résistance appartenant à ladite modélisation et correspondant à une résistance de transfert de charge à la surface desdites électrodes pour un régime spécifié et un état spécifié de la batterie, le régime spécifié correspondant à un courant spécifié de charge ou de décharge de la batterie et l'état spécifié à un état de charge ou de décharge spécifié de la batterie pour le régime spécifié,
ladite détermination comprenant des étapes préliminaires :
- d'obtention de ladite résistance à un régime essentiellement stationnaire de la batterie et à un état de référence correspondant à l'état spécifié ;
- de détermination d'autres résistances de la modélisation ; et de mesure d'une différence de potentiel totale aux bornes de la batterie au régime spécifié et à un état intermédiaire entre une charge complète et une décharge complète de la batterie,
caractérisé en ce que la détermination comprend encore les étapes suivantes :
d'obtention de ladite résistance au régime essentiellement stationnaire et à l'état intermédiaire ;
- d'obtention d'une différence de potentiel résiduelle correspondant à ladite résistance au régime spécifié et à l'état intermédiaire, en soustrayant à la différence de potentiel totale des différences de potentiel engendrées par lesdites autres résistances de la modélisation et ledit courant spécifié, au régime spécifié et à l'état intermédiaire, et encore une différence de potentiel mesurée aux bornes de la batterie et en l'absence de courant de charge ou de décharge;
- et de calcul de ladite résistance en multipliant la différence de potentiel résiduelle par un rapport entre la résistance à l'état correspondant et la résistance à l'état intermédiaire, et en la divisant par le courant.
Au sens de l'invention, les régimes de charge ou de décharge rapides sont les régimes de fonctionnement de la batterie qui entraînent un changement non négligeable de son état de charge pendant une mesure de ses paramètres par spectroscopie sur une gamme incluant les basses fréquences, et les régimes essentiellement stationnaires sont les autres. La limite ne peut pas être fixée avec une netteté mais elle peut se situer vers des courants de décharge de CN/5h ou de cN/50h par exemple.
L'invention sera maintenant décrite plus en détail au moyen des figures, qui la feront apparaître sous tous ses aspects.
La figure 1 représente un circuit électrique équivalent d'une batterie lithium-ion ; la figure 2 représente un circuit électrique équivalent de cette batterie sans considérer un phénomène de diffusion; la figure 3 représente un résultat de spectroscopie d'impédance de la batterie ; les figures 4 et 5 représentent des tensions mesurées aux bornes de la batterie à divers régimes de charge ou de décharge rapide ; les figures 6 et 7 représentent les surtensions de la double couche des électrodes dans les mêmes régimes de charge et de décharge rapide ; les figures 8, 9, 10 et 11 représentent les courbes des variables Rtc et Tdi calculées d'après l'invention dans lesdits régimes de charge rapide ou de décharge rapide ; les figures 12 et 13 représentent des comparaisons entre la surtension de double couche calculée et obtenue par simulation en utilisant le circuit électrique de la figure 2; la figure 14 représente un circuit électrique équivalent amélioré pour modéliser la batterie ; les figures 15 et 16 représentent une comparaison entre la surtension de double couche calculée et la simulation en régime de charge ou décharge par l'utilisation du circuit de la figure 14 ; et les figures 17 et 18 présentent les valeurs de la résistance additionnelle calculées dans des régimes de charge rapide.
L'invention sera décrite en relation à une batterie lithium-ion, mais elle peut évidemment s'appliquer à d'autres genres de batteries comprenant une partie accumulatrice de l'énergie électrique et des électrodes. La figure 1 représente un modèle de la batterie. L est l'inductance des connexions électriques aux bornes de la batterie, R est la somme de la résistance interne (de la partie accumulatrice) et de la résistance des connexions électriques aux bornes de la batterie. Rf et CPEf en parallèle représentent le comportement de la couche passive à la surface de l'anode, comprenant donc un élément résistant et un élément à phase constante. Rtc et CPEdl représentent la résistance de transfert de charge et le comportement de double couche à la surface des électrodes ; enfin, Zw est l'impédance de diffusion ou l'impédance de Warburg. Cette dernière est d'ailleurs souvent négligée, et la modélisation devient conforme à la figure 2.
La figure 3 représente un résultat typique de mesure de l'impédance de la batterie dans une analyse spectroscopique en fonction de la fréquence ; la partie réelle de l'impédance correspond à l'axe horizontal, la partie imaginaire à l'axe vertical.
L'influence de l'inductance L peut être reconnue dans la partie I inférieure du graphique, entre 2 KHz et 65 KHz ; il s'agit d'une ligne parallèle à l'axe imaginaire. La résistance R correspond au point d'intersection II entre le graphique et l'axe réel à environ 2 KHz. La contribution de Rf et CPEf correspond à la portion III entre 1 Hz et 2 KHz et correspond à un petit demi-cercle irrégulier non loin de l'axe réel. La contribution de Rtc et CPEdi apparaît dans la portion suivante IV entre 1 Hz et 2 mHz, et correspond à une courbe approximativement en quart d'un cercle plus grand que le précédent. La contribution de l'impédance de diffusion est enfin exprimée aux très basses fréquences, au-dessous de 2 mHz, et correspond à la portion V. La courbe a été obtenue par spectroscopie, et les points par un ajustement des paramètres du modèle, qui démontre sa validité par la qualité de la corrélation .
L'impédance de diffusion étant souvent négligée dans le modèle, la spectroscopie peut devoir être appliquée du côté des basses fréquences jusqu'à 2 mHz environ. La durée de la mesure est d'environ 40 min alors. Pour éviter de subir des dérives de paramètres de modélisation en fonction de l'état de charge de la batterie, les mesures sont alors limitées à des états essentiellement stationnaires de la charge de batterie, avec un régime de charge et de décharge plus lent que CN/50h où CN est la charge nominale de la batterie exprimée en ampères-heures ou en l'absence de courant de charge ou de décharge. D'autres méthodes déjà proposées, telles que les transformations de Fourier et de Laplace, permettent de diminuer la durée de mesure de 40min à 500s et 150s respectivement, ce qui permet des mesures fiables avec des régimes de charge et de décharge plus rapides, mais encore limités à CN/5h environ. D'une part, les paramètres L et R, Rf et CPEf sont caractérisés à haute fréquence. D'autre part, ces paramètres varient peu avec l'état de charge et du courant de batterie : ils peuvent donc être considérés comme constants. Leur détection ne pose ainsi pas de difficulté aux régimes de charge ou de décharge rapide, de sorte qu'on s'intéresse ici à la détermination de Rtc et CPEdi, ce dernier paramètre étant lui-même composé des paramètres Tdi et de Pdi selon l'équation CPE = -, T étant une pseudo-capacitance et P un
T(jω)
facteur de déformation ; l'élément à phase constante CPE est un condensateur correct quand P est proche de 1. Enfin on a constaté, par des mesures entre 2 mHz et 65 KHz à des régimes essentiellement stationnaires, que le facteur de détermination Pdl ne variait pas beaucoup en fonction de l'état de charge et du courant de batterie. De plus, on fait l'hypothèse que PdI ne varie pas non plus à fort courant. C'est donc à la mesure Rtc, et accessoirement à celle de Tdi, qu'on s'intéresse ici. On introduit les notations suivantes :
X'(t) = 100%- X+ (t) . X+(t) et X~(t) sont respectivement des états de charge et de profondeur de décharge de la batterie, exprimés en pourcentage. Les états de charge et les profondeurs de décharge s'appliquent en réalité à des états identiques de la batterie, mais qui sont observés respectivement dans des processus de charge et de décharge de celle-ci. X0 + est un état de charge initial. i, exprimé en ampères, est le courant de batterie. t est le temps, exprimé en secondes. On rappelle que CN est la capacité nominale de la batterie exprimée en ampères-heures. L'état de charge totale
(X+ (t) =100%) est obtenu en chargeant la batterie à un régime essentiellement stationnaire (avec un courant de CN/10h par exemple) jusqu'à la tension maximale, puis en continuant la charge à cette tension. L'état de décharge complet (X" (t) =100%) peut être obtenu par une décharge au courant de CN/10h jusqu'à la tension minimale .
Une première étape de l'invention consiste à porter la batterie à un état de charge (ou de décharge) déterminé en partant de l'état de charge maximale (ou de l'état de décharge maximale) obtenu comme ci-dessus. Après un repos suffisant, on mesure alors la tension aux bornes de la batterie en circuit ouvert pour déterminer approximativement le potentiel d'équilibre en fonction de l'état de charge ou selon le cas en fonction de l'état de décharge appelé aussi profondeur de décharge. Les valeurs de Rtc et Tdi sont obtenues à courant de batterie nul (ou essentiellement statique), en fonction de l'état de charge ou de décharge, de même que les valeurs des autres paramètres Lr, Rf, Tf et Pdi.
Les courbes de tension en fonction de l'état de décharge sont également obtenues pour les régimes de charge ou de décharge rapide auxquels on s'intéresse, avec des courants de C/5h, C/2h, C/46min par exemple, les courbes de la figure 4 et de la figure 5 sont alors obtenues.
La relation suivante :
ud ! l[x;(x;)]=u![x;(x;)]-PE[x;(x;)]-(R+Rf)i s'applique alors.
La notation Xj(XJ) signifie que la relation est valable indifféremment dans un processus de charge ou de décharge. Le terme en U^ désigne la surtension de double couche, à l'état de charge XJ ou à la profondeur de décharge XJ . U1 est la tension aux bornes de la batterie au même état de charge en appliquant le courant I; PE[Xj (XJ)] est le potentiel d'équilibre de la batterie au même état de charge et de décharge ; il correspond en réalité à la valeur mesurée pendant l'essai, dans des régimes essentiellement stationnaires ou à courant essentiellement nul; le terme (R+Rf) I peut être calculé facilement puisque les résistances ont été déterminées par la spectroscopie d'impédance, et I est choisi par l'utilisateur.
Le paramètre R'C pour le régime de courant I de charge ou de décharge, à l'état de charge X7 + ou à la profondeur de décharge XJ , peut alors être déterminé par la relation suivante:
/ R°[50%(50%)]
Ud1l , exprimée en volts, est la surtension de double couche en régime de charge ou décharge à courant I, calculée à l'aide de l'équation précédente, ici à un état de charge ou profondeur de décharge de 50% ; d'autres valeurs intermédiaires entre la charge complète et la décharge complète seraient admissibles, les courbes des figures 4 et 5 montrant que cette tension est constante sur une grande étendue. R°c au dénominateur est la valeur de Rtc au régime essentiellement stationnaire et au même état de charge ou de décharge de 50%. R°c au numérateur est la valeur de Rtc en régime essentiellement stationnaire et à un état de charge (ou une profondeur de décharge) X0 ou
X0 correspondant à l'état X1OuX1 de Rl .
La correspondance entre les états X0 et Z7 + dépend de la relation suivante :
7 7 100% ° °
On considère en effet que les états mis en correspondance du régime essentiellement stationnaire et du régime de charge ou décharge rapide ne doivent pas être exactement au même état de charge ou à la même profondeur de décharge, puisque les figures 4 et 5 montrent un arrêt de la décharge ou de la décharge avant 100% quand elle est produite avec un courant non négligeable. La valeur de est la valeur de charge ou de décharge maximale qu'on obtient au courant I. Enfin, on peut utiliser l'expression ( Tl1[X1 (XJ)] =T°[X0 +(X0)]), pour déterminer Tdl en fonction de l'état de charge ou de décharge en régime rapide.
Les calculs précédents ont été envisagés pour un seul état de charge ou de décharge ; en pratique, on calculera plutôt des courbes correspondant à toute l'étendue de la charge ou de la décharge, impliquant donc le calcul d'un grand nombre de points à des états de charge ou de décharge différents.
Les figures 6 et 7 correspondent à des mesures de Ud'l en charge et en décharge ; les figures 8 et 9 correspondent à des courbes de Rtc etTdl en charge ; les figures 10 et 11 correspondent aux mêmes courbes en décharge .
Une étape importante du procédé est donc une transformation par deux similitudes géométriques, entre des variables d'état de charge ou de décharge
(X+,X^) selon les états maximaux atteints à des courants différents, et entre des fonctions de ces variables (Rtc Tdi) d'après des paramètres de régimes respectifs de charge ou de décharge. Les tableaux 1 et 2 donnent des exemples d'une résolution numérique effective .
Tableau 1
Tableau 2
La partie suivante de cet exposé concerne une comparaison entre les surtensions de double couche
Ud'l obtenues respectivement au moyen de la simulation au moyen du modèle de la figure 1 (après avoir calculé K et Tj1 d'après ce qui précède) et d'un calcul au moyen de la relation rencontrée plus haut en fonction de U1,PE et (R+Rf)I , à partir de mesures. Les figures 12 et
13 donnent les courbes respectives dans le cas d'une charge et d'une décharge. On constate un défaut de concordance notable au début de la charge ou à la fin de la décharge, où la surtension obtenue par calcul a une variation presque verticale. Ce phénomène peut être modélisé par l'apparition provisoire d'une résistance pendant un temps court. Il est donc proposé de compléter le modèle des figures 1 ou 2 par une résistance supplémentaire selon la figure 14. Une concordance parfaite est alors obtenue à ces états extrêmes, qu'expriment les figures 15 et 16. Cette résistance pourrait concerner le commencement d'une dé-intercalation des ions Li+ du matériau de la cathode au début de la charge et la fin de 1 ' intercalation des ions Li+ au matériau de la cathode à la fin de la décharge, dans le cas d'une batterie lithium-ion. Cette résistance peut être calculée approximativement par la relation suivante
R R(de)hthιatιon _ - uL[χ; (χ;)i- juL[χ;(χ;)i ' o ϋ ù U v U c,al e e t l l U j m!m s fa oϋnlltt l ±ee sb tensions calculée et simulée pour Udi (selon les procédés mentionnés) aux bornes de la batterie à l'état de charge considéré pour un courant I de charge ou de décharge. Si x]≥2%, on attribuera à 0 la valeur de cette résistance dans le cas d'une charge ; dans le cas d'une décharge, on attribuera cette valeur 0 si XJ≤X^—0,5%. Des graphiques donnant la valeur de cette résistance en conséquence sont donnés aux figures 17 et 18.
Des essais ont donné une concordance presque parfaite avec la modélisation ci-dessus, aussi bien pour des chargements et des déchargements à intensité constante (les comparaisons ont alors porté sur des courbes de tension en fonction de l'état de charge ou de décharge) qu'en charge ou décharge à tension constante (les comparaisons ont alors porté sur des courbes d'intensité de charge ou de décharge en fonction de l'état de charge ou de décharge), ou que pour des processus plus complexes à intensité ou tension variable pouvant comprendre des alternatives de charge ou de décharge. Les erreurs ont au pire été de 2%, et beaucoup moindres dans la plupart des cas.

Claims

REVENDICATIONS
1) Procédé de caractérisation d'une batterie munie de connexions électriques à ses bornes, comprenant une modélisation de ladite batterie et une détermination d'une résistance (Rtc) appartenant à ladite modélisation et correspondant à une résistance de transfert de charge à la surface desdites connexions pour un régime spécifié (I) et un état spécifié de la batterie, le régime spécifié (X+, X^) correspondant à un courant spécifié de charge ou de décharge de la batterie et l'état spécifié à un état de charge ou de décharge spécifié de la batterie pour le régime spécifié,
ladite détermination comprenant des étapes préliminaires
- d'obtention de ladite résistance ( R°c ) à un régime essentiellement stationnaire de la batterie et à un état de référence (X0,X0) correspondant à l'état spécifié,
- de détermination d'autres résistances de la modélisation (R, RF) ,
et de mesure d'une différence de potentiel totale (£/7[50%]) aux bornes de la batterie au régime spécifié et à un état intermédiaire entre une charge complète et une décharge complète de la batterie,
caractérisé en ce que la détermination comprend encore les étapes suivantes : d'obtention de ladite résistance au régime essentiellement stationnaire et à l'état intermédiaire (R°c) }
- d'obtention d'une différence de potentiel résiduelle (U^ ) correspondant à ladite résistance au régime spécifié (I) et à l'état intermédiaire ([50%]), en soustrayant à la différence de potentiel totale (U1) des différences de potentiel engendrées par lesdites autres résistances (R, Rf) de la modélisation et ledit courant spécifié, au régime spécifié (I) et à l'état intermédiaire, et encore une différence de potentiel (PE) mesurée aux bornes de la batterie et en l'absence de courant de charge ou de décharge,
et de calcul de ladite résistance en multipliant la différence de potentiel résiduelle U^ par un rapport (R° [X0]/ R°c[50%]) entre la résistance à l'état correspondant et la résistance à l'état intermédiaire, et en la divisant par le courant (I) . 2) Procédé de caractérisation d'une batterie selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'état intermédiaire est à 50% de la charge complète ou de la décharge complète de la batterie. 3) Procédé de caractérisation d'une batterie selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que l'état de référence (Xo) et l'état spécifié (X) sont dans un rapport de charge de la batterie égal à un rapport entre une charge maximale (X^ ) de la batterie obtenue au régime essentiellement stationnaire et une charge maximale (X^3x) obtenue au régime spécifié, à partie d'états de décharge complète.
4) Procédé de caractérisation d'une batterie selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que l'état de référence et l'état spécifié sont dans un rapport de charge de la batterie égal à un rapport entre une charge maximale de la batterie obtenue au régime essentiellement stationnaire et une décharge maximale obtenue au régime spécifié, à partir d'un état de charge complète.
5) Procédé de caractérisation d'une batterie selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce qu'il comprend une évaluation d'un élément (Tdi) du modèle à phase constante correspondant à une capacité parfaite ou imparfaite à la surface des électrodes à l'état spécifié (Xj,XJ), grâce à une mesure faite au régime essentiellement stationnaire et à l'état correspondant, ledit élément étant supposé constant quel que soit le courant spécifié.
6) Procédé de caractérisation d'une batterie selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que, la batterie étant une batterie lithium-ion, il comprend une incorporation au modèle d'une résistance variable en fonction du régime spécifié et de l'état spécifié, et non nulle seulement à des états de début de charge et de fin de décharge, proches d'un état de décharge complète, ladite résistance ayant alors une valeur égale à une différence entre une tension de double couche (Udi) obtenue par calcul et une tension obtenue avec un modèle de la batterie dépourvu de ladite résistance, divisé par un courant du régime spécifié.
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