EP1993690A2 - Controle du traitement d'un gaz hydrogene par voie membranaire - Google Patents

Controle du traitement d'un gaz hydrogene par voie membranaire

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EP1993690A2
EP1993690A2 EP07731593A EP07731593A EP1993690A2 EP 1993690 A2 EP1993690 A2 EP 1993690A2 EP 07731593 A EP07731593 A EP 07731593A EP 07731593 A EP07731593 A EP 07731593A EP 1993690 A2 EP1993690 A2 EP 1993690A2
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EP
European Patent Office
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membrane
gas
hydrogen
treated
retentate
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP07731593A
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German (de)
English (en)
Inventor
Marie-Khuny Khy
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Air Liquide SA
LAir Liquide SA pour lEtude et lExploitation des Procedes Georges Claude
Original Assignee
Air Liquide SA
LAir Liquide SA pour lEtude et lExploitation des Procedes Georges Claude
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Publication date
Application filed by Air Liquide SA, LAir Liquide SA pour lEtude et lExploitation des Procedes Georges Claude filed Critical Air Liquide SA
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Withdrawn legal-status Critical Current

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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/22—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by diffusion
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B3/00—Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen; Reversible storage of hydrogen
    • C01B3/50—Separation of hydrogen or hydrogen-containing gases from gaseous mixtures, e.g. purification
    • C01B3/501—Separation of hydrogen or hydrogen-containing gases from gaseous mixtures, e.g. purification by diffusion
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D2311/00—Details relating to membrane separation process operations and control
    • B01D2311/14—Pressure control
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B2203/00—Integrated processes for the production of hydrogen or synthesis gas
    • C01B2203/04—Integrated processes for the production of hydrogen or synthesis gas containing a purification step for the hydrogen or the synthesis gas
    • C01B2203/0465—Composition of the impurity
    • C01B2203/048—Composition of the impurity the impurity being an organic compound

Definitions

  • the present invention relates to a method of treating a gas containing hydrogen and other components, such as hydrocarbons, membranewise to separate hydrogen.
  • Membrane permeation processes consist in separating the constituents of a gaseous mixture by contacting said mixture with a membrane.
  • the membrane selectively permeates the constituents of the gas mixture through its wall.
  • the separation of hydrogen (said “fast” gas) from other gaseous species (so-called “slow” gases) is carried out thanks to the pressure difference between the gaseous mixture with treat and permeate the membrane: this pressure difference acts as a driving force for permeation.
  • the gaseous mixture to be treated contains hydrocarbons, especially C 4+ , or other condensable compounds
  • these constituents are concentrated in the waste gas, or retentate, during permeation.
  • the dew point of the retentate can then be very close to, or even greater than, the operating temperature of the membrane, hence a risk of condensation of these constituents on the fibers of the membrane and premature deterioration of the performance of these fibers.
  • This risk is directly related to the excessive amount of hydrogen recovered in the permeate gas (or permeate).
  • the recovery of hydrogen in the permeate should be regulated to prevent condensation of the retentate in the membrane.
  • Membrane permeation process control systems have thus been developed.
  • a first control system either the pressure of the gas to be treated or the pressure of the permeate is controlled as a function of the variation of the gas flow rate to be treated.
  • the flow rate of the gas to be treated decreases, the recovery of hydrogen increases and must then be controlled by means of an increase in the pressure of the permeate or by reducing the pressure of the gas to be treated.
  • the pressure of the permeate is controlled so as to maintain a set point corresponding to the ratio of the flow rate of the retentate to the flow rate of the gas to be treated (Qr / Q).
  • the object of the present invention is therefore to propose a method for controlling a hydrogen-selective membrane permeation of a gas containing hydrogen and compounds capable of condensing in the membrane, said gas having a variable concentration in hydrogen.
  • the object of the present invention is to propose a method for controlling a hydrogen-selective membrane permeation of a gas containing hydrogen and compounds capable of condensing in the membrane, said gas having a variable concentration of hydrogen. , so as to avoid the risk of condensation in the membrane.
  • the object of the present invention is to propose a method for controlling a hydrogen-selective membrane permeation of a gas containing hydrogen and compounds capable of condensing in the membrane, said gas having a variable concentration of hydrogen. , so as to avoid the risk of condensation in the membrane while optimizing the hydrogen recovery.
  • the invention relates to a method for treating a gas comprising at least hydrogen and at least one other compound by means of a hydrogen permeable separation membrane, in which the gas to be treated is contacted with the membrane to produce a hydrogen-enriched permeate and a hydrogen depleted retentate, and wherein the differential pressure across the membrane is adjusted so that the ratio R of formula:
  • Qr represents the flow rate of the retentate
  • Q represents the flow rate of the gas to be treated
  • F H2 represents a characteristic quantity of the hydrogen concentration of the gas to be treated
  • n is a strictly positive or negative decimal number, is greater than or equal to the value of the ratio R min at which at least one compound present in the retentate condenses.
  • the invention therefore relates to a method for treating a gas comprising hydrogen and other compounds, said treatment consisting in putting the gas in contact with a hydrogen permeable separation membrane.
  • Compounds other than hydrogen are compounds that can condense in the retentate of the membrane: they can especially be hydrocarbons or water.
  • the gas to be treated by the membrane may be, for example, a wet synthesis gas.
  • the process is controlled by adjusting the differential pressure across the membrane, i.e. adjusting the difference between the pressure of the gas to be treated upstream of the membrane and the pressure of the permeate downstream of the membrane. In practice, this differential pressure across the membrane can be adjusted by controlling the permeate pressure, preferably by means of a valve placed on the permeate line downstream of the membrane.
  • the adjustment of the differential pressure across the membrane is performed as a function of the value of the ratio R defined from the flow rates of the retentate (Qr) and the gas to be treated (Q) and a characteristic quantity.
  • the hydrogen concentration of the gas to be treated F H2
  • F H2 can be chosen from the hydrogen concentration of the gas to be treated or the molar density of the gas to be treated.
  • the exponent n of the ratio formula R depends on the nature and the surface of the membrane, the nature of the gas to be treated and the expected cases of walking, fixed by the upstream process.
  • the exponent n can be positive or negative depending on the nature of the magnitude F H2 .
  • the value of the exponent n is set by following the following steps: a - determination of the maximum temperature T Ma ⁇ of the dew point of the retentate that can be used in the membrane , b - for different types of gas to be treated having flow rates Q and a characteristic quantity of the hydrogen concentration F H2 different, determination of the flow rate of the retentate Qr optimal to maximize the differential pressure across the membrane while maintaining the temperature of dew of the retentate T less than T Ma ⁇ , c - search for the value n making it possible to correlate the dew point temperature T with the values of R for the different types of gas studied in step b.
  • correlate is meant to establish a relationship between R and the dew point temperature T so that they vary with each other. In practice, it can be faster to give n integer values to find the correlation. However, in order to have a refined value of the exponent n, it is preferable to give it decimal values.
  • the differential pressure across the membrane is adjusted so that the ratio R is greater than or equal to the value of the ratio R min to which at least one compound present in the retentate condenses.
  • the value of R min corresponds to the operating point of the membrane below which at least one compound present in the retentate condenses.
  • the value of R min is set from the correlation established between R min and T (step c).
  • the differential pressure across the membrane is adjusted so that the ratio R is equal to the value of the ratio R min .
  • the process according to the invention is particularly suitable for treating a gas comprising hydrocarbons having a carbon number greater than 4.
  • ratio R in the process according to the invention makes it possible to automatically adapt the operating conditions to the different gases to be treated, firstly to prevent the risks of condensation in the membrane, and secondly to maintain the recovery of hydrogen at its optimum value.
  • maintaining the ratio R at its set point R min maintains the recovery in hydrogen while maintaining the margin of safety on the condensation of the retentate.
  • the gas to be treated comes from a refinery hydrotreating purge and contains hydrogen and hydrocarbons in more or less variable contents depending on the operations of the upstream units, with variable flow rates.
  • Table 1 gives different compositions that the gas to be treated may present during the implementation of the permeation process. According to the prior art, if the selective hydrogen permeation process adapted to the treatment of case 1 and 2 with the gas of case 3, a condensation of the retentate is observed in the membrane.
  • n in the formula of the ratio R necessary for the control of the permeation process is determined which avoid the condensation of the retentate in the membrane while maximizing the recovery of hydrogen.
  • the membrane operating at 90 ° C. the dew point of the retentate must not exceed 80 ° C. (T max ) (step a).
  • T max 80 ° C.
  • the differential pressure is varied across the membrane by adjusting the pressure of the permeate, so as to maximize the recovery of hydrogen while preventing the retentate dew point temperature from reaching 80 ° C. (step b).
  • the conditions optimal operating conditions (dew point below 80 0 C and maximized hydrogen recovery) are identified in Table 2.

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Abstract

L'invention concerne un procédé de traitement d'un gaz comprenant au moins de l'hydrogène et au moins un autre composé au moyen d'une membrane de séparation perméable à l'hydrogène, dans lequel le gaz à traiter est mis au contact de la membrane de manière à produire un perméat enrichi en hydrogène et un rétentat appauvri en hydrogène. La pression différentielle à travers la membrane est ajustée de manière à ce que le ratio R de formule : dans laquelle : . Qr représente le débit du rétentat, . Q représente le débit du gaz à traiter, . FH2 représente une grandeur caractéristique de la concentration en hydrogène du gaz à traiter, . n est un nombre décimal strictement positif ou négatif, soit supérieur ou égal à la valeur du ratio Rmin à laquelle au moins un composé présent dans le rétentat condense.

Description

Contrôle du traitement d'un gaz hydrogéné par voie membranaire
La présente invention concerne un procédé de traitement d'un gaz contenant de l'hydrogène et d'autres composants, tels que des hydrocarbures, par voie membranaire pour en séparer l'hydrogène.
Les procédés de perméation membranaire consistent à séparer les constituants d'un mélange gazeux par mise en contact dudit mélange avec une membrane. La membrane assure la perméation sélective des constituants du mélange gazeux au travers de sa paroi. Dans la mise en œuvre des membranes perméables à l'hydrogène, la séparation de l'hydrogène (dit gaz "rapide") des autres espèces gazeuses (dits gaz "lents") est effectuée grâce à la différence de pression entre le mélange gazeux à traiter et le perméat de la membrane : cette différence de pression agit comme force motrice pour la perméation.
La régulation automatique de ces procédés de perméation est assurée par différents moyens en fonction de l'application (raffinage, gaz de synthèse, ...) et de la nature du mélange gazeux à traiter.
Lorsque le mélange gazeux à traiter contient des hydrocarbures, notamment en C4+, ou d'autres composés condensables, ces constituants se trouvent concentrés dans le gaz résiduaire, ou rétentat, au cours de la perméation. Le point de rosée du rétentat peut alors être très proche, voire supérieur, à la température opératoire de la membrane, d'où un risque de condensation de ces constituants sur les fibres de la membrane et de détérioration prématurée des performances de ces fibres. Ce risque est directement lié à la trop grande quantité d'hydrogène récupérée dans le gaz de perméation (ou perméat). Il convient de réguler la récupération d'hydrogène dans le perméat pour éviter la condensation du rétentat dans la membrane.
Des systèmes de contrôle de procédés de perméation membranaire ont ainsi été développés. Selon un premier système de contrôle, on contrôle soit la pression du gaz à traiter, soit la pression du perméat en fonction de la variation du débit de gaz à traiter. Quand le débit de gaz à traiter diminue, la récupération d'hydrogène augmente et doit alors être contrôlée par le biais d'une augmentation de la pression du perméat ou par diminution de la pression du gaz à traiter. Selon un second système de contrôle, on contrôle la pression du perméat de manière à maintenir un point de consigne correspondant au ratio du débit du rétentat sur le débit du gaz à traiter (Qr/Q). La maintien de ce ratio à un niveau suffisamment élevé assure, pour toute variation du débit du gaz à traiter Q, une récupération d'hydrogène acceptable pour maintenir le point de rosée du rétentat à une valeur constante. Cependant, ces deux système de contrôle ne prennent pas en compte le fait que la composition gazeuse du gaz à traiter peut être variable. Ainsi, si le gaz à traiter devient soudain plus riche en hydrogène, la perméation en hydrogène sera favorisée sans que le système de régulation ne puisse détecter ce changement de condition opératoire. Dans ce cas, le niveau de pression ne sera pas adapté et le point de rosée risque de présenter une valeur plus élevée. Au contraire, si le gaz à traiter devient moins riche en hydrogène, le risque de condensation sera moindre, mais le système de régulation conduira à des pertes en hydrogène dans le rétentat.
Le but de la présente invention est donc de proposer un procédé de contrôle d'une perméation membranaire sélective à l'hydrogène d'un gaz contenant de l'hydrogène et des composés susceptibles de condenser dans la membrane, ledit gaz présentant une concentration variable en hydrogène.
Le but de la présente invention est de proposer un procédé de contrôle d'une perméation membranaire sélective à l'hydrogène d'un gaz contenant de l'hydrogène et des composés susceptibles de condenser dans la membrane, ledit gaz présentant une concentration variable en hydrogène, de manière à éviter les risques de condensation dans la membrane.
Le but de la présente invention est de proposer un procédé de contrôle d'une perméation membranaire sélective à l'hydrogène d'un gaz contenant de l'hydrogène et des composés susceptibles de condenser dans la membrane, ledit gaz présentant une concentration variable en hydrogène, de manière à éviter les risques de condensation dans la membrane tout en optimisant la récupération en hydrogène.
Dans ce but, l'invention concerne un procédé de traitement d'un gaz comprenant au moins de l'hydrogène et au moins un autre composé au moyen d'une membrane de séparation perméable à l'hydrogène, dans lequel le gaz à traiter est mis au contact de la membrane de manière à produire un perméat enrichi en hydrogène et un rétentat appauvri en hydrogène, et où la pression différentielle à travers la membrane est ajustée de manière à ce que le ratio R de formule :
dans laquelle :
. Qr représente le débit du rétentat,
. Q représente le débit du gaz à traiter,
. FH2 représente une grandeur caractéristique de la concentration en hydrogène du gaz à traiter, . n est un nombre décimal strictement positif ou négatif, soit supérieur ou égal à la valeur du ratio Rmin à laquelle au moins un composé présent dans le rétentat condense.
L'invention concerne donc un procédé de traitement d'un gaz comprenant de l'hydrogène et d'autres composés, ledit traitement consistant à mettre le gaz au contact d'une membrane de séparation perméable à l'hydrogène. Les composés autres que l'hydrogène sont des composés susceptibles de condenser dans le rétentat de la membrane : il peut notamment s'agir d'hydrocarbures ou d'eau. Le gaz à traiter par la membrane peut être, par exemple, un gaz de synthèse humide. Le procédé est contrôlé par ajustement de la pression différentielle à travers la membrane, c'est-à-dire par ajustement de la différence entre la pression du gaz à traiter en amont de la membrane et la pression du perméat en aval de la membrane. En pratique, cette pression différentielle à travers la membrane peut être ajustée par contrôle de la pression du perméat, de préférence au moyen d'une vanne placée sur la conduite du perméat en aval de la membrane. Elle peut également être ajustée par contrôle de la pression du gaz à traiter, de préférence au moyen d'une vanne placée en amont de la membrane. Selon l'invention, l'ajustement de la pression différentielle à travers la membrane est réalisé en fonction de la valeur du ratio R défini à partir des débits du rétentat (Qr) et du gaz à traiter (Q) et d'une grandeur caractéristique de la concentration en hydrogène du gaz à traiter (FH2). Ainsi, FH2 peut être choisie parmi la concentration en hydrogène du gaz à traiter ou la densité molaire du gaz à traiter. L'exposant n de la formule du ratio R dépend de la nature et de la surface de la membrane, de la nature du gaz à traiter et des cas de marche attendus, fixés par le procédé amont. L'exposant n peut être positif ou négatif selon la nature de la grandeur FH2. Pour chaque membrane mise en œuvre et chaque gaz à traiter mis en œuvre, la valeur de l'exposant n est fixée en suivant les étapes suivantes : a - détermination de la température maximale TMaχ du point de rosée du rétentat utilisable dans la membrane, b - pour différents types de gaz à traiter présentant des débits Q et une grandeur caractéristique de la concentration en hydrogène FH2 différents, détermination du débit du rétentat Qr optimal permettant de maximiser la pression différentielle à travers la membrane tout en conservant la température de rosée du rétentat T inférieure à TMaχ, c - recherche de la valeur n permettant de corréler la température de rosée T avec les valeurs de R pour les différents types de gaz étudiés à l'étape b. Par "corréler", on entend : établir une relation entre R et la température de rosée T de manière à ce qu'ils varient l'un en fonction de l'autre. En pratique, il peut être plus rapide de donner à n des valeurs d'entier pour trouver la corrélation. Toutefois, afin d'avoir une valeur affinée de l'exposant n, il est préférable de lui donner des valeurs décimales.
Une fois la formule du ratio R déterminée, pour la mise en œuvre du procédé de l'invention, la pression différentielle à travers la membrane est ajustée de manière à ce que le ratio R soit supérieur ou égal à la valeur du ratio Rmin à laquelle au moins u composé présent dans le rétentat condense. La valeur de Rmin correspond au point de fonctionnement de la membrane au-dessous duquel au moins un composé présente dans le rétentat condense. La valeur de Rmin est fixé à partir de la corrélation établie entre Rmin et T (étape c). De préférence, la pression différentielle à travers la membrane est ajustée de manière à ce que le ratio R soit égal à la valeur du ratio Rmin.
Le procédé selon l'invention convirent particulièrement au traitement d'un gaz comprenant des hydrocarbures présentant un nombre de carbone supérieur à 4.
L'utilisation du ratio R dans le procédé selon l'invention permet d'adapter automatiquement les conditions opératoires aux différents gaz à traiter, d'une part pour prévenir les risques de condensation dans la membrane, d'autre part pour maintenir la récupération d'hydrogène à sa valeur optimale. En cas de modification des conditions de charge en cours d'opération (débit plus faible du gaz à traiter, gaz à traiter plus ou moins riche en hydrogène), le maintien du ratio R à son point de consigne Rmin maintient la récupération en hydrogène tout en conservant la marge de sécurité sur la condensation du rétentat.
Il est connu qu'après plusieurs années de fonctionnement, les fibres polymères constituant la membrane perdent de leur efficacité de séparation. La régulation du procédé selon l'invention par le ratio R présente l'avantage de s'affranchir de ce vieillissement en ce qui concerne la récupération d'hydrogène. Si les fibres sont moins performantes au cours du temps, le contrôle du ratio au même point de consigne Rmin initial assure la récupération d'hydrogène.
EXEMPLE
Le gaz à traiter provient d'une purge d'hydrotraitement de raffinerie et contient de l'hydrogène et des hydrocarbures dans des teneurs plus ou moins variables en fonction des opérations des unités amont, avec des débits variables.
Le tableau 1 donne différentes compositions que le gaz à traiter peut présenter au cours de la mise en œuvre du procédé de perméation. Selon l'art antérieur, si l'on met en œuvre le procédé de perméation sélective à l'hydrogène adapté au traitement des cas 1 et 2 avec le gaz du cas 3, on observe un condensation du rétentat dans la membrane.
Tableau 1
Afin de calculer la valeur de n dans la formule du ratio R nécessaire au contrôle du procédé de perméation selon l'invention, on détermine des conditions opératoires du procédé évitant la condensation du rétentat dans la membrane tout en maximisant la récupération d'hydrogène. La membrane opérant à 90°C, le point de rosée du rétentat ne doit pas dépasser 800C (Tmax) (étape a). Dans les trois cas, on fait varier la pression différentielle à travers la membrane en ajustant la pression du perméat, de manière à maximiser la récupération d'hydrogène tout en évitant que la température de rosée du rétentat atteigne 800C (étape b). Pour les trois cas précédents, les conditions opératoires optimales (point de rosée inférieure à 800C et récupération d'hydrogène maximalisée) sont identifiées dans le tableau 2.
Tableau 2
On calcule le ratio R = — pour les trois cas précédent, en prenant
successivement les valeurs de 0, 1 , 2, ... pour n dans la formule (étape c). On constate qu'il n'y a pas de relation entre R et la température du point de rosée pour n compris entre 1 et 4. Par contre, pour n = 5, R et la température du point de rosée sont corrélés. Cette corrélation apparaît sur la figure 1 : on observe que plus le ratio R est grand, plus la température du point de rosée T diminue.
Pour fixer le point de consigne du procédé, on évalue la valeur de Rmin pour laquelle la température T est au maximum de 80°C (Tmax). Dans le cas exemplifié, Rmin vaut 0,21.
Par conséquent, on utilise désormais la membrane pour traiter le gaz hydrogéné provenant de la purge d'hydrotraitement de la raffinerie en ajustant la pression différentielle à travers la membrane de manière à ce que le ratio R de formule : R =
— Qr ( — 1 T soit toujours supérieur à 0,21. On évite ainsi la condensation de composés
du rétentat dans la membrane tout en ayant une récupération d'hydrogène maximale.

Claims

REVENDICATIONS
1. Procédé de traitement d'un gaz comprenant au moins de l'hydrogène et au moins un autre composé au moyen d'une membrane de séparation perméable à l'hydrogène, dans lequel le gaz à traiter est mis au contact de la membrane de manière à produire un perméat enrichi en hydrogène et un rétentat appauvri en hydrogène, caractérisé en ce que la pression différentielle à travers la membrane est ajustée de manière à ce que le ratio R de formule :
dans laquelle :
. Qr représente le débit du rétentat, . Q représente le débit du gaz à traiter,
. FH2 représente une grandeur caractéristique de la concentration en hydrogène du gaz à traiter, . n est un nombre décimal strictement positif ou négatif, soit supérieur ou égal à la valeur du ratio Rmin à laquelle au moins un composé présent dans le rétentat condense.
2. Procédé selon la revendication 1 , caractérisé en ce que la pression différentielle à travers la membrane est ajustée par contrôle de la pression du perméat, de préférence au moyen d'une vanne placée sur la conduite du perméat en aval de la membrane.
3. Procédé selon la revendication 1 , caractérisé en ce que la pression différentielle à travers la membrane est ajustée par contrôle de la pression du gaz à traiter, de préférence au moyen d'une vanne placée en amont de la membrane.
4. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que FH2 représente une grandeur choisie parmi la concentration en hydrogène du gaz à traiter ou la densité molaire du gaz à traiter.
5. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que la valeur de l'exposant n de la formule du ratio R est fixée en suivant les étapes suivantes : a - détermination de la température maximale TMaχ du point de rosée du rétentat utilisable dans la membrane, b - pour différents types de gaz à traiter présentant des débits Q et des grandeurs caractéristiques de la concentration en hydrogène FH2 différents, détermination du débit du rétentat Qr optimal permettant de maximiser la pression différentielle à travers la membrane tout en conservant la température de rosée du rétentat T inférieure à TMaχ, c - recherche de la valeur n permettant de corréler la température de rosée T avec les valeurs de R pour les différents types de gaz étudiés à l'étape b.
6. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce que la pression différentielle à travers la membrane est ajustée de manière à ce que le ratio R soit égal à la valeur du ratio Rmin.
7. Procédé selon l'une des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'il traite un gaz comprenant des hydrocarbures présentant un nombre de carbone supérieur à 4.
EP07731593A 2006-03-01 2007-02-09 Controle du traitement d'un gaz hydrogene par voie membranaire Withdrawn EP1993690A2 (fr)

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