EP0065889B1 - Appareil d'électrolyse à électrodes bipolaires notamment pour l'électrolyse de solutions salines - Google Patents

Appareil d'électrolyse à électrodes bipolaires notamment pour l'électrolyse de solutions salines Download PDF

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EP0065889B1
EP0065889B1 EP82400702A EP82400702A EP0065889B1 EP 0065889 B1 EP0065889 B1 EP 0065889B1 EP 82400702 A EP82400702 A EP 82400702A EP 82400702 A EP82400702 A EP 82400702A EP 0065889 B1 EP0065889 B1 EP 0065889B1
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electrodes
compartments
double
pole
electrolysis
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EP82400702A
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EP0065889A1 (fr
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Radu Holca
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Suez International SAS
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Degremont SA
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B9/00—Cells or assemblies of cells; Constructional parts of cells; Assemblies of constructional parts, e.g. electrode-diaphragm assemblies; Process-related cell features
    • C25B9/17—Cells comprising dimensionally-stable non-movable electrodes; Assemblies of constructional parts thereof
    • C25B9/19—Cells comprising dimensionally-stable non-movable electrodes; Assemblies of constructional parts thereof with diaphragms
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B9/00—Cells or assemblies of cells; Constructional parts of cells; Assemblies of constructional parts, e.g. electrode-diaphragm assemblies; Process-related cell features
    • C25B9/70—Assemblies comprising two or more cells

Definitions

  • the present invention relates to an electrolysis device of the type comprising, arranged in a generally rectangular-shaped enclosure made of insulating material, monopolar terminal electrodes for the current supply and a plurality of bipolar electrodes, such an apparatus being usable in particular for electrolysis of saline solutions, obtaining sodium hypochlorite, a powerful oxidizing agent, usable for the disinfection of water of all kinds.
  • electrolysers are, however, ill-suited and have multiple and serious drawbacks when the electrolyte consists of unpurified natural solutions: in particular, seawater, brackish water or unpurified brine, for example electrolysis of which it is desired to obtain a dilute solution of sodium hypochlorite.
  • the present invention not only avoids any disassembly, but also allows quick and easy change of the electrodes. Thanks to this ease of replacement of the electrodes, the invention lends itself to the use of electrodes which are more consumable than others and therefore more economical.
  • the invention allows continuous monitoring of the operating conditions of the device.
  • the electrolysis apparatus with bipolar electrodes in particular for the electrolysis of saline solutions, constituted by a rectangular enclosure made of insulating material comprising bipolar electrodes removably arranged in compartments opening on one of the faces of the enclosure and monopolar terminal electrodes for the current supply, is characterized in that the bipolar electrodes are individually mounted to slide in said compartments or in drawer-units sliding in these compartments, the compartments, respectively the drawer-units, being provided with means such as slots or grooves made of insulating material, receiving and supporting the bipolar electrodes, the monopolar electrodes being fixed on the side walls of each compartment or drawer-box.
  • the device is constituted by a vertical parallelepiped enclosure 1 of rectangular section.
  • This enclosure comprises a lower chamber 2 for supplying electrolyte, via line 3, an upper starting chamber 4, via line 5 for output of the sodium hypochlorite solution produced towards a device for removing gases.
  • gases mainly hydrogen, formed during electrolysis and found in supersaturation in this sulution.
  • This device (not shown) is a gas-liquid separator by air stripping; it is advantageously provided with a foam suppressant sprayer.
  • the monopolar terminal electrodes such as 6 are fixed on the side walls of the device.
  • the current leads to these terminal electrodes pass through the side walls of the device to join the current feed bars 7 arranged on the side faces of the device.
  • the bipolar electrodes, such as 8, fitted to the apparatus are contained in compartments 9, the front wall of which is constituted by a cover 10, removable so as to allow direct access to the bipolar electrodes as well as to the terminal electrodes.
  • compartments are provided with slots 11 made of insulating material intended to support the bipolar electrodes while keeping them equidistant from each other and allowing them to be pulled out of the compartments by the facade.
  • the electrolyte flows from bottom to top of the device, between the electrodes.
  • the slots supporting the electrodes are arranged at the base and at the top of the boxes at the front and at the rear thereof; and possibly in the middle.
  • the teeth of the slots keep the bipolar electrodes equidistant, preferably at distances of 2.5 to 5 mm.
  • the front wall of the compartments, constituted by the cover 10 is advantageously made of a transparent material which does not conduct current, PVC for example.
  • bipolar electrode chlorinator In a bipolar electrode chlorinator, it There is every interest in maintaining, between two successive electrodes, equal intervals and as reduced as possible. This object is achieved by the installation on the bipolar electrodes of several lugs (not shown) made of insulating material, and distributed so as not to hinder the insertion of the electrodes (for example the odd number electrodes with lugs, the others without cleats). These cleats also have the advantage of preventing the deformation of the bipolar electrodes and of causing the electrolyte to flow under turbulent regime between two electrodes.
  • the replacement of a faulty electrode is very easy since it suffices to remove the compartment cover 10 in which the retail electrode is located and to pull this electrode out of the compartment by its open front. , the removability of the electrodes being ensured by their simple insertion into the slots separating the slots 11.
  • One of the most important advantages of the device according to the invention essentially consists in the simplicity of changing the electrodes, if necessary and in the accessibility of these electrodes by the front of the device, which makes it possible to limit the height of the equipment.
  • the defection of an electrode is easy to detect by the electrical control of each compartment.
  • the bipolar electrodes 8 fitted to the device are contained in compartments made in the form of boxes 12 shown in detail in Figure 4. These boxes have their front 12a and rear 12b faces provided with grooves 13 open at their upper part, and limited, at their lower part, by a heel 14 which the considered faces of the housing have.
  • housings are mounted on a drawer on the enclosure, for example by sliding on slides (not shown) formed on the internal faces of the side walls of the enclosure. They can be easily gripped and maneuvered by their cover 16.
  • the openings of the compartments receiving the drawer units 12 are hermetically closed by these covers 16, preferably made of a material, or of a transparent material.
  • Each box-drawer 12 being from an autonomous electrolytic point of view, can be replaced entirely.
  • the device can be extended as required, by superimposing or juxtaposing a plurality of boxes, the voltage at the terminals of each box being identical. In the event of a failure on one electrode, you can either change this electrode, or change the complete housing, or remove it and operate on the other housings. The number of spare bipolar electrodes can therefore be reduced.
  • the device offers a remarkable flexibility of operation because it can, without disadvantage, operate even in the case of the decommissioning of one or more compartments.
  • the defection of an electrode is, in this case also, easy to detect, by the electrical control of each box 12.
  • Electrodes of any kind can be used, and this in the same compartment or case.
  • the device offers the possibility of adjusting the concentration of the solution produced by electrolysis at will by varying the flow rate of electrolyte supply at constant intensity or by varying the current density at electrolyte flow rate. constant. For the same power per device, it operates at a higher overall voltage and at a lower current density than in known devices, which reduces the price of the rectifier transformer used.
  • bipolar electrodes When an electrolysis cell is equipped with bipolar electrodes, operating as a cathode on one side and as an anode on the other, it is found that the specific current consumption, expressed in kWh / kg of the product obtained, is greater than that a cell equipped with monopolar electrodes. There is also a relatively rapid wear of such electrodes. This is particularly the case for bipolar titanium electrodes.
  • the apparatus consisted of two compartments in the form of boxes-drawers, operating hydraulically in series and electrically in parallel, provided with bipolar titanium electrodes with a side of 320 mm and 1 mm thick, platinized on one side.
  • the cathode face of each electrode was made of Titanium and the anode face platinized to the edge.
  • the unit active area was 1.020 cm 2 .
  • the average distance between electrodes was 2.5 mm and in Example 2, the distance was increased to 5 mm.
  • Example 3 gives the results obtained in Example 3, with a spacing of 2.5 mm between electrodes, and Example 4 with 5 mm between electrodes.

Description

  • La présente invention concerne un appareil d'électrolyse du type comportant, disposées dans une enceinte de forme généralement parallélépipédique en matériau isolant, des électrodes terminales monopolaires pour l'amenée de courant et une pluralité d'électrodes bipolaires, un tel appareil étant utilisable notamment pour l'électrolyse de solutions salines, avec obtention d'hypochlorite de sodium, puissant agent oxydant, utilisable pour la désinfection d'eaux de toute nature.
  • De nombreux appareils d'électrolyse utilisant divers types d'assemblage d'électrodes bipolaires ont déjà été décrits et sont industriellement utilisés pour la réalisation de réactions électro-chimiques diverses à partir d'électrolytes purs.
  • Ces électrolyseurs sont, toutefois, mal adaptés et présentent de multiples et graves inconvénients lorsque l'électrolyte est constitué par des solutions naturelles non purifiées: cas, notamment, de l'eau de mer, d'eau saumâtre ou de saumure non purifiée, par électrolyse desquelles on désire obtenir une solution diluée d'hypochlorite de sodium.
  • Dans ces appareils connus, traitant des électrolytes non purifiés, les électrodes s'usent plus ou moins rapidement et de façon inégale. Il est alors nécessaire de détecter les électrodes défaillantes et de procéder à leur remplacement. Or, la conception de ces appareils connus est telle que le changement d'une électrode nécessite leur démontage total.
  • Tel est le cas par exemple de l'appareil suivant le brevet européen 0 013 215, dans lequel les électrodes sont empilées dans des compartiments ouvrant sur une façade de l'appareil et desquels elles sont extraites en bloc, à l'aide de moyens amovibles tels que plaques prévus sous chaque pile d'électrodes.
  • La présente invention, non seulement évite un démontage quelconque, mais encore permet un changement rapide et aisé des électrodes. Grâce à cette facilité de remplacement des électrodes, l'invention se prête à l'utilisation d'électrodes plus consommables que d'autres, donc plus économiques.
  • En outre, l'invention autorise une surveillance continue des conditions de fonctionnement de l'appareil.
  • L'appareil d'électrolyse à électrodes bipolaires, notamment pour l'électrolyse de solutions salines, constitué par une enceinte parallélépipédique en matériau isolant comportant des électrodes bipolaires disposées de façon amovible dans des compartiments ouvrant sur l'une des faces de l'enceinte et des électrodes terminales monopolaires pour l'amenée de courant, est caractérisé en ce que les électrodes bipolaires sont montées individuellement à coulissement dans lesdits compartiments ou dans des boîtiers-tiroirs coulissant dans ces compartiments, les compartiments, respectivement les boîtiers-tiroirs, étant munis de moyens tels que créneaux ou rainures en matériau isolant, recevant et supportant les électrodes bipolaires, les électrodes monopolaires étant fixées sur les parois latérales de chaque compartiment ou boîtier-tiroir.
  • Les divers caractéristiques et avantages de l'invention ressortiront de la description, qui va suivre, de formes possibles de réalisation de l'invention. Il est bien précisé qu'il s'agit uniquement d'exemples et que toutes autres formes, proportions et dispositions pourraient être adoptées, sans sortir du cadre de l'invention.
  • Au cours de cette description, on se réfère aux dessins ci-joints sur lesquels:
    • - la figure 1 est une vue en prespective d'un appareil suivant l'invention, montrant particulièrement un compartiment autonome de l'appareil,
    • - les figures 2 et 3 sont des vues analogues à la figure 1, d'un appareil suivant l'invention dans sa forme de réalisation où les compartiments autonomes sont constitués par des boîtiers-tiroirs,
    • - et la figure 4 est une vue en perspective d'un de ces boîtiers-tiroirs.
  • Quelle que soit sa forme de réalisation, l'appareil est constitué par une enceinte parallélépipédique verticale 1 de section rectangulaire. Cette enceinte comporte une chambre inférieure 2 d'amenée d'électrolyte, par la canalisation 3, une chambre supérieure 4 de départ, par la canalisation 5 de sortie de la solution d'hypochlorite de sodium produite vers un dispositif pour l'élimination des gaz, principalement de l'hydrogène, formés au cours de l'électrolyse et se trouvant en sursaturation dans cette sulution. Ce dispositif (non représenté) est un séparateur gaz-liquide par strippage à l'air; il est avantageusement muni d'un pulvérisateur abat-mousse.
  • Les électrodes terminales monopolaires telles que 6 sont fixées sur les parois latérales de l'appareil. Les amenées de courant vers ces électrodes terminales traversent les parois latérales de l'appareil pour rejoindre les barres d'amenée de courant 7 disposées sur les faces latérales de l'appareil.
  • Conformément à l'invention, les électrodes bipolaires, telles que 8, équipant l'appareil sont contenues dans des compartiments 9 dont la paroi avant est constituée par un couvercle 10, amovible de façon à permettre un accès direct aux électrodes bipolaires ainsi qu'aux électrodes terminales.
  • Ces compartiments, sont munis de créneaux 11 en matériau isolant destinés à supporter les électrodes bipolaires en les maintenant équidistantes les unes des autres et à leur permettre d'être tirées hors des compartiments par la façade. L'électrolyte circule de bas en haut de l'appareil, entre les électrodes.
  • Les créneaux supportant les électrodes sont disposés à la base et au sommet des boîtiers à l'avant et à l'arrière de ceux-ci; et éventuellement en leur milieu. Les dents des créneaux maintiennent les électrodes bipolaires équidistantes, de préférence à des distances de 2,5 à 5 mm.
  • La paroi avant des compartiments, constituée par le couvercle 10 est avantageusement en un matériau transparent non conducteur de courant, PVC par exemple.
  • Dans un électrolyseur à électrodes bipolaires, il y a tout intérêt à maintenir, entre deux électrodes successives, des intervalles égaux et aussi réduits que possible. Ce but est atteint par la mise en place sur les électrodes bipolaires de plusieurs taquets (non représentés) en matériau isolant, et répartis de façon à ne pas gêner l'insertion des électrodes (par exemple les électrodes de nombre impair avec taquets, les autres sans taquets). Ces taquets ont par ailleurs l'avantage d'empêcher la déforamtion des électrodes bipolaires et de provoquer un écoulement à régime turbulent de l'électrolyte entre deux électrodes.
  • Grâce aux disposition suivant l'invention le remplacement d'une électrode défaillante est des plus aisé puisqu'il suffit d'ôter le couvercle 10 de compartiment dans lequel se trouver l'électrode détaillante et de tirer cette électrode hors du compartiment par sa façade ouverte, l'amovibilité des électrodes étant assurée par leur simple insertion dans les fentes séparant les créneaux 11.
  • L'un des plus importants intérêts de l'appareil suivant l'invention consiste essentiellement en la simplicité de changement des électrodes, en cas de besoin et en l'accessibilité de ces électrodes par la façade de l'appareil, ce qui permet de limiter la hauteur des équipements.
  • La défection d'une électrode est facile à détecter par le contrôle électrique de chaque compartiment.
  • Suivant une forme de réalisation, particulièrement intéressante, de l'invention représentée aux figures 2 à 4, les électrodes bipolaires 8 équipant l'appareil sont contenues dans des compartiments réalisés sous la forme de boîtiers 12 représentés en détail figure 4. Ces boîtiers ont leurs faces avant 12a et arrière 12b munies de rainures 13 ouvertes à leur partie supérieure, et limitées, à leur partie inférieure, par un talon 14 que présentent les faces considérées du boîtier.
  • Ces boîtiers sont montés à tiroir sur l'enceinte, par exemple par coulissement sur des glissières (non représentées) ménagées sur les faces internes des parois latérales de l'enceinte. Ils peuvent être facilement saisis et manoeuvrés par leur couvercle 16.
  • Les ouvertures des compartiments recevant les boîtiers-tiroirs 12 sont hermétiquement fermées par ces couvercles 16, de préférence en un matériau, ou en une matière transparente.
  • Les amenées de courant 7 vers les électrodes terminales de chaque boîtier-tiroir regroupées, comme le montre la figure 3, sur la face arrière, de l'enceinte 1.
  • La liaison électrique entre l'électrode monopo- laire terminale de chaque boîtier-tiroir et la barre 7 correspondante d'amenée de courant s'effectue, comme le montre la figure 3 à l'aide e'un shunt, tel que 17, relié à l'armoire de contrôle et permettant la surveillance continue du bon fonctionnement de chaque compartiment - en l'espèce de chaque boîtier-tiroir 12 -. Cette disposition constitue un avantage important, car elle permet de détecter rapidement toute défaillance éventuelle, ce qui facilite grandement l'exploitation de l'installation.
  • Chaque boîtier-tiroir 12 étant du point de vue électrolytique autonome, peut être remplacé intégralement. L'appareil est extensible suivant les besoins, par superposition ou juxtaposition d'une pluralité de boîtiers, la tension aux bornes de chaque boîtier étant identique. En cas de panne sur une électrode, on peut soit changer cette électrode, soit changer le boîtier complet, soit le retirer et fonctionner sur les autres boîtiers. Le nombre d'électrodes bipolaires de rechange peut donc être réduit. En outre, l'appareil offre une remarquable souplesse d'exploitation car il peut, sans inconvénient, fonctionner même au cas de la mise hors service d'un ou plusieurs compartiments.
  • La défection d'une électrode est, dans ce cas également, facile à détecter, par le contrôle électrique de chaque boîtier 12.
  • Des électrodes de toute nature peuvent être utilisées, et ceci dans un même compartiment ou boîtier. En outre, l'appareil offre la possibilité d'ajuster à volonté la concentration de la solution produite par l'électrolyse en faisant varier le débit d'alimentation en électrolyte à intensité constante ou en faisant varier la densité de courant à débit d'électrolyte constant. Pour une même puissance par appareil, on opère à tension globale plus élevée et à une densité de courant moindre que dans les appareils connus, ce qui réduit le prix du transformateur redresseur utilisé.
  • Lorsqu'une cellule d'électrolyse est équipée d'électrodes bipolaires, foncionnant en cathode sur une face et en anode sur l'autre, on constate que la consommation spécifique en courant, exprimée en kWh/kg du produit obtenu, est supérieure à celle d'une cellule équipée d'électrodes monopolaires. On constate en outre une usure relativement rapide de telles électrodes. Il en est ainsi en particulier des électrodes bipolaires en Titane.
  • Ces inconvénients sont évités conformément à l'invention, en revêtant de platine la partie centrale de la face anode, entourée d'une bordure d'une largeur de 15 à 20 mm en titane oxydé, la face cathode de l'électrode étant recouverte d'une bordure de même dimension, en un matériau isolant tel que polyamide, polyuréthane, polytétrafluor- éthylène, etc ..., sous la forme d'une couche, d'épaisseur allant de 25 à 100 µm.
  • On a obtenu, avec une telle électrode suivant l'invention, une amélioration importante de la consommation spécifique mesurée en kWh/kg de produit et une prolongation importante de la durée de l'électrode.
  • On a donné ci-après quelques exemples chiffrés montrant l'intérêt que présente l'appareil suivant l'invention:
    • On a utilisé un appareil suivant l'invention pour l'obtention d'une solution d'hypochlorite de sodium à partir d'une eau de mer prélevée dans-un bassin plus ou moins pollué et dont les caractéristiques, qui ont donc varié au cours des essais, étaient les suivantes:
      • - Concentration en Na : 7,9 à 10 g/I
      • - do. en Ca : 0,38 à 0,42 g/I
      • - Concentration en Mg : 1,1 à 1,24 g/I
      • - do. en CI :17,4 à 18,9 g/I
      • - do. en S04 2,25 à 2,85 g/I
      • - pH 7,6 à 8,1
  • L'appareil comportait deux compartiments se présentant sous la forme de boîtiers-tiroirs, fonctionnant hydrauliquement en série et électriquement en parallèle, munis d'électrodes bipolaires en Titane de 320 mm de côté et 1 mm d'épaisseur, platinées sur une face.
  • La face cathode de chaque électrode était en Titane et la face anode platinée jusqu'au bord. La surface active unitaire était de 1,020 cm2. Dans l'exemple 1, la distance moyenne entre électrodes était de 2,5 mm et dans l'exemple 2, la distance a été portée à 5 mm.
  • Les résultats obtenus sont donnés sur le tableau suivant:
    Figure imgb0001
    • Exemples 3 et 4
  • Le même réacteur que ci-dessus a opéré dans les mêmes conditions mais en utilisant des électrodes bipolaires, conformes à l'invention, dont la face cathode était en Titane et les quatre bords étaitent recouverts d'un film de polytétrafluor- éthylène d'environ 50 µm sur une largeur de 15 mm. Le côté anode a été platiné sur toute la partie centrale, laissant une bordure de 15 mm de largeur non platinée sur le pourtout. Cette partie non platinée, donc en Titane, a été oxydée. La surface active cathode et la surface platinée anode était chacune de 840 cm2.
  • Le tableau donne les résultats obtenus dans l'exemple 3, avec un espacement de 2,5 mm entre électrodes, et l'exemple 4 avec 5 mm entre électrodes.
    Figure imgb0002
    • Exemple 5
  • Les mêmes expériences ont été conduites en utilisant un seul tiroir au lieu de deux. On a obtenu les mêmes consommations spécifiques qu'avec un tiroir, les concentrations des solutions obtenues étant la moitié, aux erreurs de mesure près, comparées à celles obtenues avec deux tiroirs en série hydraulique.
  • En comparant les résultats précédents, on remarque une nette amélioration de la consommation spécifique lorsqu'on utilise des électrodes suivant l'invention.

Claims (7)

1. Appareil d'électrolyse à électrodes bipolaires, notamment pour l'électrolyse de solutions salines, constitué par une enceinte parallélépipédique (1 ) en matériau isolant comportant des électrodes bipolaires disposées de façon amovible dans des compartiments ouvrant sur l'une des faces de l'enceinte et des électrodes terminales monopolaires pour l'amenée de courant, caractérisé en ce que les électrodes bipolaires (8) sont montées individuellement à coulissement dans lesdits compartiments (9) ou dans des boîtiers-tiroirs (12) coulissant dans ces compartiments, les compartiments (9), respectivement les boîtiers-tiroirs (12), étant munis de moyens tels que créneaux (11) ou rainures (13) en matériau isolant, recevant et supportant les électrodes bipolaires (8), les électrodes monopolaires (6) étant fixées sur les parois latérales de chaque compartiment ou boîtier-tiroir.
2. Appareil suivant la revendication 1, caractérisé en ce que les créneaux (11) que présentent les compartiments (9) sont disposés sur ces compartiments de façon à supporter les électrodes bipolaires en les maintenant équidistantes et parallèles aux parois latérales de l'enceinte.
3. Appareil suivant la revendication 1, caractérisé en ce que les boîtiers-tiroirs (12) ont leurs parois avant (12a) et arrière (12b) munies de rainures (13), ouvertes à leur extrémité supérieure, fermées à leur extrémité inférieure.
4. Appareil suivant la revendication 3, caractérisé en ce que les boîtiers-tiroirs (12) sont montés à coulissement sur des glissières, prévues sur la surface interne des parois latérales de l'enceinte.
5. Appareil suivant l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que la liaison électrique entre les électrodes terminales monopolaires de chaque boîtier-tiroir (12) et la barre correspondante (7) d'amenée de courant s'effectue à l'aide d'un shunt (17) relié à l'armoire de contrôle et permettant la surveillance continue du bon fonctionnement de chaque compartiment, ou boîtier-tiroir.
6. Appareil suivant l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que les électrodes bipolaires sont constituées par un corps en titane dont la face anode est revêtue de platine sur sa partie centrale et présente à sa périphérie une bordure en titane oxydé et dont la face cathode présente une bordure, de largeur identique à la bordure de la face anode, en un matériau isolant.
7. Appareil suivant la revendication 6, caractérisé en ce que la bordure que présente la face cathode des électrodes bipolaires est en polyamide, polyuréthane, polyéthylène ou époxyde.
EP82400702A 1981-05-04 1982-04-19 Appareil d'électrolyse à électrodes bipolaires notamment pour l'électrolyse de solutions salines Expired EP0065889B1 (fr)

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FR8108766A FR2504942B1 (fr) 1981-05-04 1981-05-04 Appareil d'electrolyse a electrodes bipolaires notamment pour l'electrolyse de solutions salines

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EP0065889A1 EP0065889A1 (fr) 1982-12-01
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JP (1) JPS57185993A (fr)
DE (2) DE3264871D1 (fr)
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Publication number Publication date
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FR2504942A1 (fr) 1982-11-05
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