EA045726B1 - Способ изготовления таблетированного топлива из уран-молибденовых порошков - Google Patents

Способ изготовления таблетированного топлива из уран-молибденовых порошков Download PDF

Info

Publication number
EA045726B1
EA045726B1 EA202293359 EA045726B1 EA 045726 B1 EA045726 B1 EA 045726B1 EA 202293359 EA202293359 EA 202293359 EA 045726 B1 EA045726 B1 EA 045726B1
Authority
EA
Eurasian Patent Office
Prior art keywords
uranium
molybdenum
powder
tablets
fuel
Prior art date
Application number
EA202293359
Other languages
English (en)
Inventor
Леонид Александрович КАРПЮК
Александр Владимирович Лысиков
Евгений Николаевич Михеев
Денис Сергеевич Миссорин
Владимир Владимирович Новиков
Роман Борисович Сивов
Николай Иванович Шипунов
Original Assignee
Акционерное Общество "Твэл"
Filing date
Publication date
Application filed by Акционерное Общество "Твэл" filed Critical Акционерное Общество "Твэл"
Publication of EA045726B1 publication Critical patent/EA045726B1/ru

Links

Description

Изобретение относится к атомной промышленности и может быть использовано при изготовлении топливных таблеток из уран-молибденовых металлических порошков, обогащенных ураном 235 до 7%, для тепловыделяющих элементов (твэл) ядерных реакторов.
Предшествующий уровень техники
Общеизвестная стандартная технология получения топливных таблеток при производстве керамического ядерного топлива из диоксида урана (обогащенного ураном 235 до 5%) включает: получение и подготовку пресс-порошка диоксида урана (в смеси со связующим), прессование таблеток в матрице, спекание таблеток в газообразной среде, сухое или мокрое шлифование таблеток, сушку и контроль таблеток на соответствие требованиям технических условий и чертежа, упаковку годной продукции, передачу ее на снаряжение твэлов ядерных реакторов (Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. Под редакцией Ф.Г. Решетникова - М: Энергоатомиздат, 1995г., книга 1, с.93 - с.106).
Известен способ получения уран-молибденового сплава U-9 мас.% молибдена при помощи холодного прессования с последующим спеканием [Eiss A.L. Kalish H.S. 3rd Nucl. Eng. And Sci. Conference, USA, Paper 178, 1958]. В данном способе порошки урана и молибдена смешивали в течение 2 часов без добавления связующего вещества. После смешивания порошков урана и молибдена осуществляли прессование с получением брикетов длиной ~4,5 см и квадратным сечением 1,9 см на 1,9 см, в также брикетов цилиндрической формы. Спекание осуществляли в течение 4 часов в вакууме при температуре 1150°С. Металлографическая проверка холоднопрессованных и спеченных образцов показала, что сплавляемые элементы полностью реагируют друг с другом. Плотность полученных таблеток составила 17,18 г/см3.
Недостатком данного способа является то, что в полученных таким способом образцах наблюдается неравномерное распределение молибдена по всему объёму и необходимость создания высокого давления при холодном прессовании смешанных порошков урана и молибдена.
Известен также способ изготовления керамических топливных таблеток для твэлов ядерного реактора, включающий: подготовку пресс-порошка диоксида урана в смеси со связующим, прессование таблеток в две стадии и их спекание (см. патент РФ № 2421834, МПК G21C 3/02, БИ №17 от 20.06.2011г.).
Недостатком данного способа является двух стадийность прессования таблеток из диоксида урана и использование пластификатора при приготовлении пресс-порошка.
Наиболее близким является способ изготовления керамических топливных таблеток для твэлов ядерного реактора (патент РФ № 2360308 МПК G21C 3/62, БИ №18 от 27.06.2009 г.), включающий: подготовку пресс-порошка диоксида урана, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, постадийное смешивание с сухим связующим (не содержащим металлы) и порошком закиси-окиси урана, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку таблеток.
Недостатком способа является то, что способ требует значительных энергозатрат при прессовании, а также полученное топливо обладает меньшей ураноемкостью.
Раскрытие изобретения
Задачей изобретения является разработка способа изготовления таблетированного топлива из уранмолибденовых сплавов обогащенных по урану 235 до 7% для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов, при использовании которого повышается безопасность условий эксплуатации ядерного реактора и эффективность его работы.
Технический результат предлагаемого изобретения по первому и второму варианту направлен на получение уран-молибденовых таблеток обогащенных по урану 235 до 7% для твэлов ядерных реакторов, что приводит к увеличению ураноемкости топлива, уменьшению количества тепла, накопленного в активной зоне ядерного реактора и снижению энерговыделения в случае нарушения нормальных условий эксплуатации ядерного реактора, что позволит повысить его безопасность и аварийную устойчивость.
Технический результат по первому варианту достигается в способе изготовления таблетированного топлива из уран-молибденовых порошков для тепловыделяющих элементов ядерного реактора, включающем подготовку порошка, прессование таблеток в матрице, спекание их в газообразной среде, шлифование, сушку, отбраковку таблеток, причем спекание таблеток осуществляют в инертной среде, а в качестве исходного порошка используют уран-молибденовый порошок с обогащением по урану 235 до 7% и с содержанием молибдена от 9,0 до 10,5 мас.%. Размер фракции уран-молибденового порошка составляет не более 160 мкм. Перед прессованием таблеток в матрице уран-молибденовый порошок нагревают в среде аргона при температуре 500°С в течение 10-20 часов. Прессование таблеток в матрице осуществляют усилием до 950 МПа Спекание таблеток проводят в среде аргона при температуре 11001155°С в течение 4-12 часов.
Технический результат по второму варианту достигается в способе изготовления таблетированного топлива из уран-молибденовых порошков для тепловыделяющих элементов ядерного реактора, вклю
- 1 045726 чающем подготовку порошка, постадийное смешивание со связующим, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной среде, шлифование, сушку, отбраковку таблеток, причем спекание таблеток осуществляют в инертной среде, а в качестве исходного порошка используют уран-молибденовый порошок с обогащением по урану 235 до 7% и с содержанием молибдена от 9,0 до 10,5 мас.%. Размер фракции уран-молибденового порошка составляет не более 160 мкм. Прессование таблеток в матрице осуществляют усилием до 950 МПа Термическое удаление связующего осуществляют путем нагревания таблеток в среде аргона при температуре от 300°С до 450°С в течение 2-4 часов. Спекание таблеток проводят в среде аргона при температуре 1100-1155°С в течение 412 часов.
Такая технология получения таблетированного топлива из уран-молибденовых металлических порошков для твэлов ядерных реакторов, позволяет получать уран-молибденовые таблетки с обогащением по урану 235 до 7%, содержанием молибдена от 9,0 до 10,5 мас.% и с плотностью таблеток не ниже 15,7 г/см3 (более 90% от теоретической плотности). Эффективность работы ядерного реактора с топливом из уран-молибденовых таблеток повышается вследствие повышенной теплопроводности уранмолибденового топлива по сравнению с применяемым топливом из диоксида урана и использование более низкого обогащения по урану 235, так как плотность уран-молибденовых таблеток в 1,5 раза больше плотности таблеток из диоксида урана. Повышенная по массе урана загрузка топлива в ядерный реактор вследствие более высокой плотности уран-молибденового сплава (от 9,0 до 10,5 мас.%) по сравнению с плотностью диоксида урана позволяет увеличить продолжительность цикла работы ТВС в реакторе без необходимости увеличения обогащения топлива. Плотность диоксида урана по урану составляет 9,7 г/см3, а плотность уран-молибденового сплава (от 9,0 до 10,5 мас.%) по урану составляет ~15,75 г/см3. Таким образом, при одинаковой загрузке уран-молибденового топлива в реактор количество делящего компонента возрастает и составляет ~60%.
Известно [В.В. Калашников, В.В. Титов, Г.Я. Сергеев, А.Г. Самойлов. Уран-молибденовые сплавы в реактростроении, журнал, Атомная энергия, том 5, выпуск 4, октябрь 1958г., с.422], что при отпуске γсплава U-Mo в температурном интервале 350-550°С происходит превращение γ-фазы в эвтектоидную смесь α-урана и интерметаллида U2Mo (γ'-фаза). Однако этот процесс протекает медленно. При выдержке исходного порошка в вакууме в течение от 10 до 20 часов при температуре 500°С происходит частичное разделение фаз с получением γ-фазы, эвтектоидной смеси α-фазы и γ'- фазы. Использование порошка, представляющего собой эвтектоидную смесь фаз, позволяет получать прочные сырые таблетки при меньших усилиях прессования (до 950 МПа). Последующее спекание таких прессовок (таблеток) при температуре выше 1100°С сопровождается обратным полным переходом эвтектоида в γ-состояние.
Оптимальный результат достигается при выдержке, исходного металлического порошка уранмолибдена с содержанием молибдена от 9,0 до 10,5 мас.%, в инертной газовой среде при температуре 500°С в течение от 10 до 20 часов, за счет того, что исходный металлический порошок уран-молибдена в виде γ-фазы подвергается частичному разделению фаз до γ-фазы, эвтектоидной смеси α-фазы и γ'-фазы, все это позволяет получать прочные сырые таблетки при усилиях прессования до 950 МПа.
Снижение содержания молибдена в исходном уран-молибденовом порошке менее 9,0 мас.% приводит к повышенной плотности спеченных уран-молибденовых таблеток (до 19,05 г/см3 при нулевом содержание молибдена), а повышение содержания молибдена в исходном уран-молибденовом порошке более 10,5 мас.%, приводит к снижению плотности таблеток, что не допускается техническими требованиями на изготовление таблетированного топлива для ядерных реакторов.
Повышение температуры спекания выше 1155°С приводит к расплавлению уран-молибденовой таблетки, а температура менее 1100°С не позволяет получить таблетку без внутренних пор. При этом плотность таблетки остается низкой и составляет всего 13-14 г/см3.
Наилучшие результаты достигнуты на уран-молибденовых таблетках с содержанием молибдена от 9,0 до 10,5 мас.% при температуре спекания (в инертной газовой среде) от 1100°С до 1155°С в течение от 4 до 12 часов.
Разработанный способ позволяет получить γ-фазу из уран-молибденовых порошков для твэлов ядерных реакторов, при этом молибден является основным легирующим элементом, способствующим сохранению γ-фазы урана во всей области рабочих температур твэла. Молибден не только модифицирует кинетику фазовых превращений для получения беспорядочно ориентированной мелкозернистой структуры, но и стабилизирует γ-фазу урана, вследствие этого повышается эффективность работы твэла.
Вследствие того, что теплопроводность уран-молибденового топлива выше, чем у топлива из диоксида урана, все это позволяет уменьшить количество накопленного в активной зоне реактора тепла и, тем самым снизить энерговыделение в случае нарушения нормальных условий эксплуатации ядерного реактора, повысив его безопасность и соответственно устойчивость к аварийным ситуациям.
Осуществление изобретения
Ниже приведены примеры реализации предлагаемого способа изготовления уран-молибденовых топливных таблеток.
Пример 1 (по первому варианту исполнения). В качестве исходного порошка используют уран
- 2 045726 молибденовый порошок с содержанием молибдена в сплаве 9,0 мас.%, полученный методом центробежного распыления из слитка этого же сплава, с обогащением по урану 235 до 7%. Центробежное распыление уран-молибденового слитка с содержанием молибдена в сплаве 9,0 мас.% позволяет получить равномерное содержание молибдена в исходном порошке. Порошок просеивают через сито с размером ячейки 160 мкм. Просеянный порошок уран-молибдена с содержанием молибдена 9,0 мас.% нагревают при температуре 500°С в течение 20 часов в вакуумной печи СШВЭ с вертикальной загрузкой (в среде аргона). Полученный порошок прессуют в цилиндрической матрице при давлении прессования 750 МПа без добавления связующего (пластификатора). Таблетки спекают в среде аргона (при содержании воды не более 80 ppm) при температуре (1125+10/-5)°С при изотермической выдержке 4 часа в печи СШВЭ (или XERION XVAC-2200). Нагрев до изотермической выдержки осуществляют в потоке аргона 1 л/мин со скоростью нагрева не более 5°С/мин с последующим охлаждением в статической атмосфере аргона со скоростью охлаждения (15-20)°С/мин. После этого проводят шлифование, сушку и отбраковку таблеток на соответствие техническим требованиям.
Пример 2 (по первому варианту исполнения). В качестве исходного порошка используют уранмолибденовый порошок с содержанием молибдена в сплаве 10,5 мас.%, полученный методом центробежного распыления из слитка этого же сплава, с обогащением по урану 235 до 7%. Центробежное распыление уран-молибденового слитка с содержанием молибдена в сплаве 10,5 мас.% позволяет получить равномерное содержание молибдена в исходном порошке. Порошок просеивают через сито с размером ячейки 160 мкм. Просеянный уран-молибденовый порошок с содержанием молибдена 10,25 мас.% выдерживают при температуре 500°С в течение 10 часов в вакуумной печи СШВЭ с вертикальной загрузкой (в среде аргона). Полученный порошок прессуют в цилиндрической матрице при давлении прессования 950 МПа без добавления связующего (пластификатора). Таблетки спекают в среде аргона (при содержании воды не более 80 ppm) при температуре (1125+10/-5)°С при изотермической выдержке 12 часов в печи СШВЭ (или XERION XVAC-2200). Нагрев до изотермической выдержки осуществляют в потоке аргона 1 л/мин со скоростью нагрева не более 5°С/мин с последующим охлаждением в статической атмосфере аргона со скоростью охлаждения (15-20)°С/мин. После этого проводят шлифование, сушку и отбраковку таблеток на соответствие техническим требованиям.
Пример 3 (по второму варианту исполнения). В качестве исходного порошка используют уранмолибденовый порошок с содержанием молибдена в сплаве 9,0 мас.%, полученный методом центробежного распыления из слитка этого же сплава, с обогащением по урану 235 до 7% и просеянный через сито с размером ячейки 160 мкм. Центробежное распыление уран-молибденового слитка с содержанием молибдена в сплаве 9,0 мас.% позволяет получить равномерное содержание молибдена в исходном порошке. В качестве пластификатора (связующего вещества) используют 8%-ный водный раствор поливинилового спирта с 1% глицерина (3% от массы от массы уран-молибденового сплава). Смешивание проводят в три стадии. На первой стадии смешивают все количество связующего и порошок уран-молибденового сплава в количестве до 10 мас.% до получения однородной смеси. На второй стадии полученную смесь смешивают с порошком уран-молибденового сплава в количестве до 40 мас.% до получения однородной смеси. На третьей стадии в смесь, полученную на второй стадии, вводят оставшееся количество порошка уран-молибденового сплава и смешивают до получения однородной смеси. Смешивание порошка проводят в смесителе типа Турбула в течение 20-30 минут. Подготовленный порошок прессуют в цилиндрической матрице при давлении прессования 850 МПа. Перед спеканием таблетки нагревают в атмосфере аргона при температуре от 300°С до 450°С в течение 4 часов для удаления связки. Таблетки спекают в среде аргона (с содержанием воды не более 80 ppm) при температуре (1125+10/-5)°С, при изотермической выдержке порядка 4 часа в печи СШВЭ с вертикальной загрузкой. Нагрев до изотермической выдержки осуществляют в потоке аргона 1 л/мин со скоростью нагрева не более 5°С/мин с охлаждением в статической атмосфере аргона со скоростью охлаждения (15-20)°С/мин. После этого проводят шлифование, сушку и отбраковку таблеток не соответствующих техническим требованиям.
Пример 4 (по второму варианту исполнения). В качестве исходного порошка используют уранмолибденовый порошок с содержанием молибдена в сплаве 10,5 мас.%, полученный методом центробежного распыления из слитка этого же сплава, с обогащением по урану 235 до 7% и просеянный через сито с размером ячейки 160 мкм. Центробежное распыление уран-молибденового слитка с содержанием молибдена в сплаве 10,5 мас.% позволяет получить равномерное содержание молибдена в исходном порошке. В качестве пластификатора (связующего вещества) используют 8% водный раствор поливинилового спирта с 1% глицерина (3% от массы от массы уран-молибденового сплава). Смешивание проводят в три стадии. На первой стадии смешивают все количество связующего и порошок уран-молибденового сплава в количестве до 10 мас.% до получения однородной смеси. На второй стадии полученную смесь смешивают с порошком уран-молибденового сплава в количестве до 40 мас.% до получения однородной смеси. На третьей стадии в смесь, полученную на второй стадии, вводят оставшееся количество порошка уран-молибденового сплава и смешивают до получения однородной смеси. Смешивание порошка проводят в смесителе типа Турбула в течение 20-30 минут. Подготовленный порошок прессуют в цилиндрической матрице при давлении прессования 950 МПа. Перед спеканием таблетки нагревают в среде аргона
- 3 045726 при температуре от 300°С до 450°С в течение 2 часов для удаления связки. Таблетки спекают в среде аргона (с содержанием воды не более 80 ppm) при температуре (1125+10/'5)°С при изотермической выдержке порядка 12 часов в печи СШВЭ с вертикальной загрузкой. Нагрев до изотермической выдержки осуществляют в потоке аргона 1 л/мин со скоростью нагрева не более 5°С/мин с охлаждением в статической атмосфере аргона со скоростью охлаждения (15-20)°С/мин. После этого проводят шлифование, сушку и отбраковку таблеток не соответствующих техническим требованиям.
Промышленная применимость
На фигуре представлены уран-молибденовые таблетки после спекания и механической обработки.
Таким образом, предлагаемый способ, по сравнению с ранее известными, позволяет получать топливные таблетки из уран-молибденовых порошков, с обогащением по урану 235 до 7% и с содержанием молибдена от 9,0 до 10.5 мас.% для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов с повышенными эксплуатационными характеристиками.

Claims (10)

1. Способ изготовления таблетированного топлива из уран-молибденовых порошков для тепловыделяющих элементов ядерного реактора, включающий подготовку порошка, прессование таблеток в матрице, спекание их в газообразной среде, шлифование, сушку, отбраковку таблеток, отличающийся тем, что спекание таблеток осуществляют в инертной среде, а в качестве исходного порошка используют уран-молибденовый порошок с обогащением по урану 235 до 7% и с содержанием молибдена от 9,0 до 10,5 мас.%.
2. Способ по п.1, отличающийся тем, что размер фракции уран-молибденового порошка составляет не более 160 мкм.
3. Способ по п.1, отличающийся тем, что перед прессованием таблеток в матрице уранмолибденовый порошок нагревают в среде аргона при температуре 500°С в течение 10-20 часов.
4. Способ по п.1, отличающийся тем, что прессование таблеток в матрице осуществляют усилием до 950 МПа.
5. Способ по п.1, отличающийся тем, что спекание таблеток проводят в среде аргона при температуре 1100-1155°С в течение 4-12 часов.
6. Способ изготовления таблетированного топлива из уран-молибденовых порошков для тепловыделяющих элементов ядерного реактора, включающий подготовку порошка, постадийное смешивание со связующим, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной среде, шлифование, сушку, отбраковку таблеток, отличающийся тем, что спекание таблеток осуществляют в инертной среде, а в качестве исходного порошка используют уран-молибденовый порошок с обогащением по урану 235 до 7% и с содержанием молибдена от 9,0 до 10,5 мас.%.
7. Способ по п.6, отличающийся тем, что размер фракции уран-молибденового порошка составляет не более 160 мкм.
8. Способ по п.6, отличающийся тем, что прессование таблеток в матрице осуществляют усилием до 950 МПа.
9. Способ по п.6, отличающийся тем, что термическое удаление связующего осуществляют путем нагревания таблеток в среде аргона при температуре от 300°С до 450°С в течение 2-4 часов.
10. Способ по п.6, отличающийся тем, что спекание таблеток проводят в среде аргона при температуре 1100-1155°С в течение 4-12 часов.
EA202293359 2020-07-23 Способ изготовления таблетированного топлива из уран-молибденовых порошков EA045726B1 (ru)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
EA045726B1 true EA045726B1 (ru) 2023-12-20

Family

ID=

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN108335760B (zh) 一种高铀装载量弥散燃料芯块的制备方法
RU2175791C2 (ru) Композитный материал ядерного топлива и способ его получения
JP7469227B2 (ja) 耐酸化性に優れた粒界強化型UNおよびU3Si2ペレット
JPH01201191A (ja) 核燃料
CN114525424A (zh) 一种钛基复合材料及其制备方法
KR100783986B1 (ko) 원자로용 연료 펠릿 및 그 제조 방법
RU2813642C1 (ru) Способ изготовления таблетированного топлива из уран-молибденовых порошков
JP3976716B2 (ja) タングステン金属網を含有した核燃料焼結体の製造方法
EA045726B1 (ru) Способ изготовления таблетированного топлива из уран-молибденовых порошков
RU2713619C1 (ru) Таблетка ядерного топлива и способ её получения
EP4145469A1 (en) Method for producing pelletized fuel from uranium-molybdenum powders
US3342562A (en) High density urania fuel elements
CN114044672B (zh) 控制棒吸收体材料及其制备方法
KR100609217B1 (ko) 텅스텐 금속망을 함유한 핵연료 및 그 제조방법
RU2275700C2 (ru) Способ изготовления таблетированного ядерного топлива
Savchenko et al. Zirconium Matrix Alloys for Uranium-Intensive Dispersion Fuel Compositions.
RU2803469C1 (ru) Способ изготовления таблетированного топлива из порошка дисилицида триурана для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов (варианты)
US3327027A (en) Process for the production of plutonium oxide-containing nuclear fuel powders
KR102334244B1 (ko) 다공성 uo2 펠렛의 제조방법 및 이에 따라 제조되는 다공성 uo2 펠렛
CN111710443B (zh) 一种金刚石复合核燃料芯块及其制备方法
RU2750780C1 (ru) Способ изготовления уран-гадолиниевого ядерного топлива
RU2294027C2 (ru) Способ изготовления смешанного оксидного (мох) ядерного топлива из исходного материала в виде оружейного плутония
RU2193242C2 (ru) Таблетка ядерного топлива
CN117079840A (zh) 一种金属/陶瓷微球复合中子吸收材料及其应用
WO2003077262A1 (en) Mox fuel fabrication process from weapon plutonium feed