DE69904623T2 - Anordnung und verfahren zur reinigung von abgasen - Google Patents

Anordnung und verfahren zur reinigung von abgasen

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft die Reinigung von Abgasen, insbesondere die Reinigung von Abgasen aus Diesel- und anderen "schlanken Verbrennungs"-Motoren.
  • Dieselmotoren finden sich in weiter Verwendung in allen Typen von Fahrzeugen, stationären Energiequellen und Marine- und Handelsschiffen. Sie sind sehr kraftstoffeffizient, sie erzeugen jedoch aufgrund ihrer Verbrennungseigenschaften teilchenförmiges Material (Ruß, häufig als "PM" bezeichnet), auf denen verschiedene organische Substanzen absorbiert sein können einschließlich nicht-verbrannten Kohlenwasserstoffen (HC) und Schwefelsäure, die durch Oxidation von Schwefeldioxid, das von in dem Kraftstoff oder in Schmiermitteln vorhandenen Schwefelspezies herrührt, gebildet wird. Weitere Motoren, wie Benzindirekteinspritzung ("GDI") können auch signifikante Mengen PM liefern, und wir sind der Meinung, dass die Notwendigkeit zur Entfernung derartiger PMs bald in der Gesetzgebung Ausdruck findet. Nichtsdestotrotz kann die vorliegende Erfindung bei Verbrennungsverfahren im allgemeinen, so- wie potentiell bei chemischen Prozesskaminen/abgasen und Verbrennungsmotoren, die bei λ = 1 oder größer betrieben werden, oder schlankverbrennenden Motoren, die bei stöchiometrischen oder reichen Bedingungen betrieben werden, eingesetzt werden, um einige Abgasnachbehandlungsvorrichtungen zu regenerieren. Der Einfachheit wegen konzentrieren uns jedoch nachfolgend auf Dieselmotoren.
  • Um die verschiedenen Auflagen bezüglich der Menge an Schmutzstoffen zu erfüllen, wurde es üblich, Fahrzeuge mit einem Oxidations- oder Dreiwegekatalysator auszurüsten, der lediglich eine teilweise Entfernung von PMs erreicht. Die Entfernung von teilchenförmigem Material wird im allgemeinen durch Verwendung einer gewissen Form eines Filters oder einer Falle, die in Unterbrechungen gereinigt oder regeneriert werden kann, erreicht. Es wurde vorgeschlagen, in den Kraftstoff für den Motor einen Katalysator einzuarbeiten. Ferner wurden Metalle der Platingruppe ("PGMs"), Eisen, Kupfer oder Cerverbindungen vorgeschlagen. Eine Teilchenfalle kann zur Verringerung der Rußverbrennungstemperatur katalysiert werden, wobei eine gewisse Form einer externen Erwärmung, beispielsweise einer elektrischen Erwärmung der Falle oder der hierzu zugeführten Luft verwendet werden kann, um eine Rußverbrennung zu initiieren.
  • Eine besonders erfolgreiche Rußfalle wird von Johnson Matthey PLC als "CRT" ("Continuously Regenerating Technology") vertrieben und ist in der EP-A-0341832 und der US-A- 4 902 487 beschrieben. Dieses System verwendet eine Umwandlung von NO im Abgas zu NO&sub2;, von dem festgestellt wurde, dass es bei typischen niedrigen Dieselabgastemperaturen bei der Verbrennung von Ruß viel wirksamer ist als Luft oder eine beliebige andere Abgaskomponente. Somit ist NO&sub2; typischerweise wirksam, um PMs bei etwa 250ºC zu verbrennen, während Sauerstoff bei etwa 650ºC wirksam ist.
  • Es wurde vorgeschlagen, einen Plasmagenerator für eine Abgasreinigung zu verwenden (vgl. beispielsweise GB-A-2 274 412 und 2 270 013, UK Atomic Energy Authority). Die DE-A-19645689 beschreibt ein Abgassystem zur Behandlung von Abgas aus einem schlankverbrennenden Verbrennungsmotor, wobei das System eine durch elektrische oder elektromagnetische Energie betriebene Umwandlungsvorrichtung zur Umwandlung von NO in NO&sub2; und einen TWC und einen schlanken NOx- Katalysator stromab der Umwandlungsvorrichtung umfasst. Die bevorzugte NO-Umwandlung in NO&sub2; wird mit Hilfe einer Sperrentladung, Koronaentladung, eines Mikrowellenfeldes, einer UV-Bestrahlung oder einer Elektronenwirkung erreicht.
  • Die vorliegende Erfindung liefert ein System zur Behandlung von Dieselabgasen einschließlich NO, Stickstoff und teilchenförmigem Material gemäß Patentanspruch 1.
  • Wir vermuten, obwohl wir nicht an irgendeine Theorie gebunden werden wollen, dass erfindungsgemäß NO&sub2; nicht nur durch die Oxidation von NO in den Abgasen, sondern auch durch Oxidation von Stickstoff unter Bildung von NO, das selbst in NO&sub2; umgewandelt wird, erzeugt werden kann. In letzterem Fall kann man nicht auf die Mengen an NOx, die den Motor verlassen, vertrauen. Es wird ferner vermutet, dass die vorliegende Erfindung besonders wertvoll dahingehend ist, dass sie nicht durch die Gegenwart von Schwefel in dem Kraftstoff oder in Schmiermitteln, der herkömmliche Katalysatoren vergiften kann, in widriger Weise beeinträchtigt wird.
  • Die vorliegende Erfindung liefert des weiteren ein Verfahren zur Verringerung von Abgasemissionen aus Dieselmotoren durch Einfangen von teilchenförmigem Material auf einem Filter und intermittierendes Verbrennen des eingefangenen teilchenförmigen Materials durch Reaktion mit NO&sub2;, das durch einen Plasmagenerator erzeugt wird während der Motorbedingungen, die vorgegeben werden, um erhöhte Mengen teilchenförmigen Materials zu erzeugen.
  • Der Plasmagenerator kann ein beliebiger geeigneter Typ, der ein nicht-thermales Plasma liefert, sein und kann durch elektromagnetische Strahlung verstärkt werden. Geeignete Plasmageneratoren umfassen Hochspannungs (beispielsweise 20 kV oder mehr)-Wechselstrom, vorzugsweise gepulst, Generatoren, die geeigneterweise zwei in dem Gasstrom positionierte dielektrische Platten verwenden, sowie piezoelektrische Vorrichtungen, wie piezokeramische Transformatoren. Er kann so positioniert sein, dass er die gesamten Abgase oder einen Teil hiervon stromauf des Filters behandelt oder er kann stromab des Filters angeordnet sein, um alle gefilterten Abgase oder einen Teil hiervon zu behandeln, wobei die plasmabehandelten Gase zu dem Filter zurückgeführt werden. In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird ein vorgegebener Anteil der Abgase durch das Plasma behandelt, um im wesentlichen alles vorhandene NO in NO&sub2; umzuwandeln. Die erhaltenen Gase werden mit nicht-behandelten Abgasen vermischt, wobei eine Mischung aus NO und NO&sub2; erhalten wird, die gemäß einigen Untersuchungen für die Zwecke der vorliegenden Erfindung wirksamer sein kann als ein im wesentlichen nur NO&sub2; im Gemisch mit anderen Abgaskomponenten enthaltendes Gas.
  • Der verwendete Filter kann ein gewebter oder ein Wirkdrahtfilter, eine gasdurchlässige Metall- oder Keramikschaummasse oder ein Wandströmungsfilter eines allgemein bekannten Typs (Honigwabenmonolith) sein. Für bestimmte Fahrzeuge, insbesondere leichte Autos oder Vans, kann es notwendig oder wünschenswert sein, ein Filterdesign zu verwenden, das lediglich um die 80 Gew.-% der gesamten teilchenförmigen Rußteilchen sammelt und vorzugsweise ein Umleitungs- und/oder Druckausgleichsventil umfasst. Das Filter kann gewünschtenfalls teilweise oder vollständig katalysiert sein. Eine katalysierte Fälle kann die Aggregatentfernung der Schmutzstoffe verbessern.
  • Eine Modifikation der vorliegenden Erfindung umfasst ein Mittel zur Entfernung von NOx stromab des Filters und des Plasmagenerators. Derartige Mittel können eine NOx-Falle (diese Technologie ist dem Fachmann auf dem einschlägigen Fachgebiet bekannt) sein und umfassen im allgemeinen ein oder mehrere Erdalkalimetallverbindungen, insbesondere Calciumoxid oder Bariumoxid oder Alkalimetall auf einem Metall- oder Keramikträger vom Honigwabentyp. Die NOx-Falle wird wünschenswerterweise in Kombination mit einem schlanken NOx-Katalysator verwendet. Weitere Mittel zur Entfernung von NOx sind eine selektive katalytische Reduktion ("SCR"), die für stationäre Energiequellen gut bekannt ist und für Fahrzeuganwendungen zunehmend Beachtung findet. Ein derartiges modifiziertes System kann alle gegenwärtigen und zukünftigen bekannten Emissionssteuerungsauflagen für Dieselmotoren und ähnliche Motoren erfüllen.
  • Der Plasmagenerator wird durch eine Motormanagementeinheit oder eine andere Mikroprozessorsteuerungseinheit gesteuert und betrieben, um gemäß bestimmten Motorbetriebsbedingungen (Geschwindigkeit, Beladung usw.), die vorbestimmt wurden, um mehr Ruß zu erzeugen, intermittierend betrieben zu werden.
  • Die vorliegende Erfindung ermöglicht es, zumindest in ihren am stärksten bevorzugten Ausführungsformen neben ihrer speziellen Wirksamkeit bei der Steuerung von Emissionen, Motordesignern den Motor hinsichtlich Kraft- und/oder Kraftstoffeffizienz auszugestalten und zu tunen, anstatt gezwungen zu sein, in der Motorgestaltung Kompromisse zu machen, um die Erzeugung von NOx und teilchenförmigem Material zu minimieren. Dies kann ein signifikanter Vorteil für kommerzielle Fahrzeuge sein, es gestattet jedoch eine Flexibilität bei der Ausgestaltung aller Motoren und Fahrzeugtypen.
  • Eine weitere Variante der vorliegenden Erfindung besteht darin, ein Reduktionsmittel (dieser Ausdruck umfasst einen Kohlenwasserstoffkraftstoff, beispielsweise einen Dieselkraftstoff, Ammoniak, Ammoniakvorläufer, Wasserstoff usw.) in die Abgase entweder stromauf oder stromab des Plasmagenerators einzuspeisen.
  • Die vorliegende Erfindung wird anhand der begleitenden Zeichnung, die in einem schematischen Diagramm ein erfindungsgemäßes System zeigt, weiter veranschaulicht.
  • 1 zeigt einen Dieselmotor und 2 ein Abgassystem Herkömmliche Schalldämpferboxen und Ergänzungsgeräte sind nicht dargestellt. Ein in einer Metallbox 4 befindlicher Wandströmungsfilter 3 ist in das Abgassystem eingebaut. Nahe stromauf des Filters ist ein Plasmagenerator 5 eingebaut, der gemäß Signalen aus der Motormanagementeinheit 6 betrieben wird.
  • Das Testen des beschriebenen Systems erfolgt kontinuierlich, frühe Erkenntnisse zeigen jedoch, dass nahezu alle auf dem Filter eingefangenen Rußteilchen kontinuierlich entfernt werden, obwohl es Variationen im Rußaufbau und den Entfernungsraten gibt. NO&sub2; und Ozon wurden in den Abgasen nach dem Plasmagenerator nachgewiesen bei merklich niedrigeren Mengen nach dem Filter.
  • Es wird folglich vermutet, dass auf dem Filter eingefangene Rußteilchen durch Reaktion mit durch das Plasma erzeugtem Ozon neben einer Verbrennung in NO&sub2; verbrannt werden.
  • Die folgenden Beispiele veranschaulichen Ausführungsformen, die keinen Teil der vorliegenden Erfindung bilden, jedoch für das Verständnis der vorliegenden Erfindung geeignetes Hintergrundwissen darstellen.
    • Beispiel 1
  • Der verwendete nicht-thermale Plasmaentladungsgenerator umfasste eine Keramikröhre mit einer Länge von 10 cm und einem Außendurchmesser von 5 cm, worin ein Bett eines pelletierten Materials geeigneter Dielektrizitätskonstante zwischen zwei ringförmigen nichtrostenden Stahlsiebelektroden gehalten wurde. Die Sieböffnungsgröße betrug etwa 0,5 mm. Typischerweise besaßen die Pellets eine Größe von etwa 3 mm und nahmen eine Länge von 1-3 cm in der Keramikröhre ein. Das Füllkörpervolumen betrug etwa 12-36 cm³. Eine Elektrode war über eine große Feder, die auf dem Pelletbett einen physikalischen Druck aufrechterhielt, geerdet. Die andere Elektrode war fixiert und mit der "aktiven" Seite einer Energieversorgung mit der Fähigkeit zur Bereitstellung einer einstellbaren Wechselstromspannung bei 50 Hz bis zu 10 kV und einer Leistung bis zu 1 kW verbunden.
  • Ein Gasgemisch, das auf etwa die Schlüsselmerkmale von Abgas aus einem Dieselmotor ausgerichtet war und Stickstoffoxid (300 ppm), Propen (300 ppm), Sauerstoff(12%) und Wasserdampf (etwa 1%) und zum Rest Helium enthielt, wurde durch den Plasmagenerator in einer Strömungsrate von 250 ml/min geführt. Ein Massenspektrometer wurde verwendet, um die Zusammensetzung des Gases, das aus dem Generator austrat zu bestimmen und zu quantifizieren. Bei Betrieb bei Umgebungstemperatur bei einer Spannung von etwa 3 kV, die an die Elektroden angelegt war, betrug die Zerstörung von Propen nahezu 100%, wobei eine große Menge Kohlendioxid gebildet wurde. Die Kohlendioxidmenge betrug jedoch nur etwa 35% der erwarteten Menge bei einer vollständigen Verbrennung. Spuren von Formaldehyd wurden nachgewiesen, Kohlenmonoxid machte jedoch vermutlich den größten Teil der anderen Oxidationsprodukte aus. Dessen Quantifizierung wurde jedoch durch Spuren von Stickstoff mit einer ähnlichen Massenzahl kompliziert.
  • Stickstoffoxid wurde auch vollständig entfernt, wenn das Potential an die Elektroden angelegt wurde, wobei merkliche Mengen an Stickstoffdioxid (Masse 46) im Austrittsgas nachgewiesen wurden. Die Menge an Stickstoffdioxid, die nachgewiesen wurde, entsprach typischerweise etwa 55% der Menge des ursprünglichen Stickstoffoxids und hing von der Art der Pellets ab. Bei Aluminiumoxidpellets lieferte Material mit einer größeren Oberfläche (beispielsweise 200 m²/g) höhere Umwandlungen als Material mit einer geringeren Oberfläche (beispielsweise 5 m²/g). Aluminiumoxidpellets, die mit einer dünnen Schicht von Bariumtitanat oder Bleititanat beschichtet waren, lieferten höhere Umwandlungen als nur reine Aluminiumoxidpellets. Eine Erhöhung der an die Elektroden angelegten Spannung erhöhte auch die Umwandlung von Stickstoffoxid in Stickstoffdioxid. Diese Experimente zeigen, dass Stickstoffoxid durch Führen durch ein nicht-thermales Plasma selbst bei Anwesenheit von Kohlenwasserstoff zu Stickstoffdioxid oxidiert wird.
    • Beispiel 2
  • Ein Cordieritwandstromfilter (5,66 Zoll (14,38 cm) Durchmesser, 6,0 Zoll (15,2 cm) Länge) mit 100 Zellen/Zoll² (15,5 Zellen/cm²) und 17/1000 Zoll (0,43 mm) dicken Wänden wurde in dem Abgasrohr eines vier Zylinder 1,91 Direkteinspritzungsturbodieselmotors, der mit 350 ppm Schwefel enthaltenem Kraftstoffbetrieben wurde, untergebracht. Der Motor wurde bei 1200/min bei halber Belastung 10 h lang betrieben. Das Filter wurde anschließend aus dem Abgasrohr entfernt und zu einem Pulver vermahlen, das zu einem kleinteiligen Granulat (250-350 um) verpresst wurde. Eine Probe dieses Rußschwarzgranulats (0,05 g) wurde in ein nichtrostendes Stahlrohr (6 mm Durchmesser) gegeben und durch zwei kleine lockere Quarzwollepfropfen an Ort und Stelle gehalten. Das Rohr wurde mit dem Ausgang des Plasmagenerators von Beispiel 1 verbunden und das Gas wurde durch ein Elektroheizband vor Darüberführen der Dieselruß enthaltenden Probe auf Temperaturen im Bereich von 150-300ºC erwärmt. Eine Analyse des Gases, nachdem es über die Ruß enthaltende Probe geführt worden war, wurde mit Hilfe eines Massenspektrometers durchgeführt. Eine Erhöhung der Temperatur des über die Probe geführten Gases führte zu einer Erhöhung der gebildeten Kohlendioxidmengen und zunehmenden Mengen an Stickstoffoxid in dem Gas hinter der Probe. Nach Halten der Probentemperatur bei etwa 240ºC während 1 h wies das ausgetragene Granulat lediglich eine hellgraue Färbung auf, was darauf hindeutet, dass der größte Teil des Rußes durch Einwirken des plasmabehandelten Gases entfernt worden war. Dieses Experiment zeigt, dass Stickstoffoxid enthaltendes Gas, das in einem nicht-thermalen Plasmagenerator oxidiert wurde, Dieselruß bei Temperaturen oberhalb von etwa 150ºC oxidiert, so dass eine derartige Vorrichtung verwendet werden kann, um einen Dieselteilchenfilter frei von überschüssigem Ruß zu halten, indem kontinuierlich Ruß verbrannt wird, selbst bei relativ niedrigen Temperaturen.
  • Es ist selbstverständlich, dass zahlreiche Variationen bei dem speziell beschriebenen System durchgeführt werden können, ohne dass von dem vorliegenden erfindungsgemäßen Konzept abgewichen wird. Insbesondere erkennt der Fachmann auf dem einschlägigen Fachgebiet, dass das obige Beispiel 2 ein praktisches Verfahren zur Entfernung von Ruß auf einem Filter selbst bei niedrigen Temperaturen, wie sie bei zahlreichen modernen Motorausgestaltungen, insbesondere bei einem Betrieb im Stand oder unter niedriger Belastung eingehalten werden, veranschaulicht. Dies ist ein wertvoller Beitrag zum Stand der Technik.

Claims (13)

1. System zu Behandlung von Dieselabgasen einschließlich NO, Stickstoff und teilchenförmigem Material, wobei das System einen Plasmagenerator zur Erzeugung von NO&sub2; aus dem NO und/oder dem Stickstoff und ein Filter zum Einfangen eines gewünschten Anteils des teilchenförmigen Materials und einen Mikroprozessor zur Steuerung des Plasmagenerators zum Betreiben während Motorbedingungen, die vorbestimmt sind, um erhöhte Mengen an teilchenförmigem Material zu erzeugen, wodurch eingefangenes teilchenförmiges Material durch Umsetzung mit NO&sub2; verbrannt wird, umfasst.
2. System nach Anspruch 1, wobei der Plasmagenerator ferner Ozon zum Verbrennen von eingefangenem teilchenförmigem Material erzeugt.
3. System nach Anspruch 1 oder 2, wobei der Plasmagenerator sich stromauf des Filters befindet und die gesamten Abgase oder ein Teil hiervon aus dem Motor über diesen geführt werden.
4. System nach Anspruch 1 oder 2, wobei der Plasmagenerator sich stromab des Filters befindet und die gesamten oder ein Teil der plasmabehandelten und gefilterten Abgase zu der Stromaufseite des Filters zurückgeführt werden.
5. System nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei ein Teil der Abgase plasmabehandelt werden und mit unbehandelten Abgasen zur Erzeugung einer gewünschten Mischung von NO und NO&sub2; vermischt werden.
6. System nach einem der vorhergehenden Ansprüche, das ferner Mittel zur Entfernung oder Verringerung von stromab des Filters und des Plasmagenerators aufgebautem NOx umfasst.
7. System nach Anspruch 6, wobei die Mittel zur Entfernung oder Verringerung von NOx eine NOx-Falle umfassen.
8. System nach Anspruch 6, wobei die Mittel zur Entfernung oder Verringerung von NOx SCR umfassen.
9. System nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Plasmagenerator eine piezoelektrische Vorrichtung umfasst.
10. System nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Mikroprozessor in einer Motorverwaltungseinheit enthalten ist.
11. Verfahren zur Verringerung von Abgasemissionen aus Dieselmotoren durch Einfangen von teilchenförmigem Material auf einem Filter und intermittierendes Verbrennen des eingefangenen teilchenförmigen Materials durch Reaktion mit durch einen Plasmagenerator erzeugtem NO&sub2; während Motorbedingungen, die vorbestimmt sind, um erhöhte Mengen an teilchenförmigem Material zu erzeugen.
12. Verfahren nach Anspruch 11, wobei der Plasmagenerator ferner Ozon erzeugt und das eingefangene teilchenförmige Material in dem Ozon verbrannt wird.
13. Verfahren nach Anspruch 11 oder 12, wobei die gesamten Abgase oder ein Teil der Abgase über den Plasmagenerator geführt werden und mit eingefangenem teilchenförmigem Material in Berührung gebracht werden.
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